JP2002105250A - オレフィン系樹脂組成物およびシート - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】機械的強度と靭性が均衡して優れ、かつ耐熱
性、高温時の寸法安定性、制振性に優れたオレフィン系
樹脂組成物を提供する。 【解決手段】オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部に対
して、液晶性樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混
合してなるオレフィン系樹脂組成物であって、（Ａ）成
分および（Ｂ）成分として、溶融混合温度、剪断速度１
０００（１／秒）における液晶性樹脂（Ｂ）に対するオ
レフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比（[オレフィン系樹
脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘
度]）が０．３〜１．２未満の関係を有するものを用い
たものであるオレフィン系樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、機械的強度と靭性
が均衡して優れ、かつ耐熱性、高温時の寸法安定性、制
振性に優れたオレフィン系樹脂組成物に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】オレフィン系樹脂は、その優れた諸特性
を生かし、射出成形材料として機械機構部品、電気電子
部品、自動車部品などの幅広い分野に利用されつつあ
る。一方、フィルム状に加工され磁気媒体を塗布されて
記録媒体として用いたり、金属・樹脂などの成形品やシ
ート、フィルムに積層接着して表面改質材や緩衝材とし
て用いたり、ブロー成形などによりボトル、タンクなど
に加工されて用いたりと、射出成形材料としてだけでな
く、シート・フィルムとして利用される場面が非常に多
くなっている。

【０００３】また、ポリスチレンやポリ塩化ビニルなど
のオレフィン系樹脂のシートを賦形した後発泡させた発
泡体シートも、緩衝材や断熱材などに広く利用されてい
る。これら従来の熱可塑性樹脂シートおよび発泡体の性
能は、必ずしも十分とはいえず、用途によっては耐熱変
形性や機械的強度等を改良する必要があり、その方法と
して、例えば、ガラス繊維等の強化繊維を発泡体中に分
散させて成形する方法（特開平４−１１０１２９号公
報）等が開示されている。

【０００４】一方で液晶性樹脂は、優れた機械的性質お
よび熱特性を有していることから、熱可塑性樹脂に溶融
混合し、液晶性樹脂による補強効果をねらった検討が数
多くなされている。

【０００５】シートについても熱可塑性樹脂の液晶性樹
脂補強による機械特性向上の検討が、特開平５−８４８
０１号公報、特開平９−１３６３４０号公報、特開平１
０−２６４２４２号公報、特開平１０−３１６７８６号
公報などに開示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかし、特開平４−１
１０１２９号公報による補強方法は、ガラス繊維等の補
強繊維が分散した状態で熱可塑性樹脂発泡体を成形する
ので、繊維が破泡を引き起こし、発泡倍率の高い成形品
を得ることができず、また、リサイクルによる機械特性
の低下という問題があった。

【０００７】また、液晶性樹脂の特徴として、高せん断
下では溶融粘度が著しく低いことが挙げられる。そのた
めに、特開平５−８４８０１号公報、特開平９−１３６
３４０号公報、特開平１０−２６４２４２号公報、特開
平１０−３１６７８６号公報などに開示されている従来
の方法では、溶融粘度の低い液晶性樹脂を用いるあるい
は液晶性樹脂の溶融粘度が低くなる領域で溶融混練して
いるため、熱可塑性樹脂と混練する場合に、配向を助長
させる高せん断条件下においては、液晶性樹脂との粘度
バランスが悪いために熱可塑性樹脂との混和が十分に行
えず、補強効果が得られないか、あるいは靭性を損なう
結果となってしまい、特性的に満足するものは得られて
いない。

【０００８】そこで、本発明は上述の問題を解消するこ
と即ち、強度、靭性の均衡して優れた機械特性を有し、
かつ、耐熱性、高温時の寸法安定性、制振性に優れたオ
レフィン系樹脂組成物の取得を課題とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記課題を
解決すべく鋭意検討した結果、本発明に到達した。すな
わち、本発明は（１）オレフィン系樹脂（Ａ）１００重
量部に対して、液晶性樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部
を溶融混合してなるオレフィン系樹脂組成物であって、
（Ａ）成分および（Ｂ）成分として、溶融混合温度、剪
断速度１０００（１／秒）における液晶性樹脂（Ｂ）に
対するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比（[オレフ
ィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶
融粘度]）が０．３〜１．２未満の関係を有するものを
用いたものであるオレフィン系樹脂組成物、（２）ＡＳ
ＴＭ Ｄ６４８に従い測定した熱変形温度（応力１．８
２MPa）が９０℃以上である上記（１）記載のオレフィ
ン系樹脂組成物、（３）上記（１）または（２）記載の
液晶性樹脂（Ｂ）の融点が２００〜３００℃であること
を特徴とするオレフィン系樹脂組成物、（４）液晶性樹
脂が下記構造単位(I)、(II)、(III)および(IV)からなる
液晶性ポリエステルであることを特徴とする上記（１）
〜（３）いずれか記載のオレフィン系樹脂組成物、

【００１０】

【化４】

【００１１】（ただし式中のＲ1は

【００１２】

【化５】

【００１３】から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ2は

【００１４】

【化６】

【００１５】から選ばれた１種以上の基を示す。ただし
式中Ｘは水素原子または塩素原子を示す。） （５）オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部、液晶性樹
脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混合し、溶融成形
してなる成形品であり、（Ａ）成分、（Ｂ）成分とし
て、剪断速度１０００（１／秒）における液晶性樹脂
（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比
（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂
（Ｂ）の溶融粘度]）が、溶融混合温度、溶融成形温度
のいずれの条件においても０．３〜１．２未満の関係を
有するものを用いたものである成形品、（６）成形品が
シートまたはフィルムである上記（５）記載の成形品、
（７）上記６記載のシートまたはフィルムである成形品
を少なくとも１層含むことを特徴とする多層シートまた
は多層フィルム、（８）自動車内装部品に用いられる上
記（６）記載の成形品、（９）自動車内装部品に用いら
れる上記（７）記載の多層シートまたは多層フィルム、
（１０）オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部、液晶性
樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混合し、溶融成
形する成形品の製造方法であって、溶融混合温度および
溶融成形温度のいずれもが液晶性樹脂（Ｂ）の融点〜融
点−４０℃の温度であり、かつ（Ａ）成分、（Ｂ）成分
として、剪断速度１０００（１／秒）における液晶性樹
脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比
（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂
（Ｂ）の溶融粘度]）が、溶融混合温度、溶融成形温度
のいずれの条件においても０．３〜１．２未満の関係を
有するものであるものを用いることを特徴とする成形品
の製造方法を提供するものである。

【００１６】

【発明の実施の形態】本発明に用いるオレフィン系樹脂
（Ａ）としては、溶融混合温度、剪断速度１０００（１
／秒）におけるオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度の液
晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度に対する比（[オレフィン系
樹脂（Ａ）の溶融粘度]/[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘
度]）が本発明で規定する特定の範囲を満足するもので
あれば特に制限が無く、具体的には、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリスチレン、ポリアクリル酸エステ
ル、ポリメタクリル酸エステル、ポリ１−ブテン、ポリ
１−ペンテン、ポリメチルペンテンなどの単独重合体、
エチレン／α−オレフィン共重合体、ビニルアルコール
エステル単独重合体、ビニルアルコールエステル単独重
合体の少なくとも一部を加水分解して得られるポリオレ
フィン、エチレンとビニルアルコールエステルとの共重
合体の少なくとも一部を加水分解して得られるポリオレ
フィン、プロピレンとビニルアルコールエステルとの共
重合体の少なくとも一部を加水分解して得られるポリオ
レフィン、エチレンとプロピレンとビニルアルコールエ
ステルとの共重合体］の少なくとも一部を加水分解して
得られるポリオレフィン、エチレンと不飽和カルボン酸
との共重合体］、エチレンと不飽和カルボン酸エステル
との共重合体、エチレンと不飽和カルボン酸と不飽和カ
ルボン酸エステルとの共重合体、プロピレンと不飽和カ
ルボン酸との共重合体、プロピレンと不飽和カルボン酸
エステルとの共重合体、プロピレンと不飽和カルボン酸
と不飽和カルボン酸エステルとの共重合体、エチレンと
プロピレンと不飽和カルボン酸との共重合体］、エチレ
ンとプロピレンと不飽和カルボン酸エステルとの共重合
体、エチレンとプロピレンと不飽和カルボン酸と不飽和
カルボン酸エステルとの共重合体］、エチレンと不飽和
カルボン酸との共重合体のカルボキシル基の少なくとも
一部を金属塩化して得られるポリオレフィン、エチレン
と不飽和カルボン酸と不飽和カルボン酸エステルとの共
重合体のカルボキシル基の少なくとも一部を金属塩化し
て得られるポリオレフィン、プロピレンと不飽和カルボ
ン酸との共重合体のカルボキシル基の少なくとも一部を
金属塩化して得られるポリオレフィン、プロピレンと不
飽和カルボン酸と不飽和カルボン酸エステルとの共重合
体のカルボキシル基の少なくとも一部を金属塩化して得
られるポリオレフィン、エチレンとプロピレンと不飽和
カルボン酸との共重合体のカルボキシル基の少なくとも
一部を金属塩化して得られるポリオレフィン、エチレン
とプロピレンと不飽和カルボン酸と不飽和カルボン酸エ
ステルとの共重合体のカルボキシル基の少なくとも一部
を金属塩化して得られるポリオレフィン、共役ジエンと
ビニル芳香族炭化水素とのブロック共重合体及びその水
素化物などを挙げることができる。これらポリオレフィ
ンの中でも特にポリエチレン、ポリプロピレンおよびポ
リプロピレンを主成分とする共重合ポリプロピレンが好
ましい。

【００１７】かかるポリプロピレンとしては、特に制限
はなく、アイソタクティック、アタクティック、シンジ
オタクティックなどいずれも使用することができる。ま
たホモポリマー以外にプロピレン成分を７０重量％以上
含む他のオレフィン成分とのブロック、またはランダム
共重合体を使用することもできる。

【００１８】これらポリオレフィン系樹脂のメルトフロ
ーレート（ＭＦＲ）は０．１〜７０ｇ／１０ｍｉｎ、さ
らに好ましくは０．３〜６０ｇ／１０ｍｉｎのものが流
動性、衝撃強度の点から好ましく用いられる。ＭＦＲが
小さすぎると流動性が悪く、大きすぎると衝撃強度が低
くなる傾向がある。これらのＭＦＲは、重合された重合
体を有機過酸化物とともに加熱分解し調製したものであ
っても差し支えない。

【００１９】また、オレフィン系樹脂（Ａ）として、２
種以上の樹脂を用いる場合には、その混合した樹脂のＭ
ＦＲを指す。

【００２０】また、本発明において、前記ポリオレフィ
ン系樹脂は、不飽和カルボン酸、その酸無水物またはそ
の誘導体から選ばれる少なくとも１種類の化合物で変性
をして用いることもできる。このように変性した変性ポ
リオレフィンを用いることにより、相溶性が一層向上
し、成形加工性を保持しつつ耐衝撃性に極めて優れると
いう特徴を有する。変性剤として使用される不飽和カル
ボン酸、その酸無水物またはその誘導体から選ばれる化
合物の例を挙げると、アクリル酸、メタアクリル酸、マ
レイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、メチル
マレイン酸、メチルフマル酸、メサコン酸、シトラコン
酸、グルタコン酸およびこれらカルボン酸の金属塩、マ
レイン酸水素メチル、イタコン酸水素メチル、アクリル
酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アク
リル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ヒドロキシエチ
ル、メタアクリル酸メチル、メタアクリル酸２−エチル
ヘキシル、メタアクリル酸ヒドロキシエチル、メタアク
リル酸アミノエチル、マレイン酸ジメチル、イタコン酸
ジメチル、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シト
ラコン酸、エンドビシクロ−（２，２，１）−５−ヘプ
テン−２，３−ジカルボン酸、エンドビシクロ−（２，
２，１）−５−ヘプテン−２，３−ジカルボン酸無水
物、マレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−ブチルマ
レイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、アクリル酸グリシ
ジル、メタクリル酸グリシジル、エタクリル酸グリシジ
ル、イタコン酸グリシジル、シトラコン酸グリシジル、
および５−ノルボルネン−２，３−ジカルボン酸などで
ある。

【００２１】これらの中では、不飽和ジカルボン酸およ
びその酸無水物が好適であり、特にマレイン酸、５−ノ
ルボルネン−２，３−ジカルボン酸またはこれらの酸無
水物が好適である。

【００２２】これらの官能基含有成分をオレフィン化合
物に導入する方法は特に制限なく、予め主成分であるオ
レフィン化合物と官能基含有オレフィン化合物を共重合
せしめたり、未変性ポリオレフィンに官能基含有オレフ
ィン化合物をラジカル開始剤を用いてグラフト導入する
などの方法を用いることができる。官能基含有成分の導
入量は変性ポリオレフィン中のオレフィンモノマ全体に
対して好ましくは０．００１〜４０モル％、より好まし
くは０．０１〜３５モル％の範囲内であることが適当で
ある。

【００２３】本発明で用いられるポリオレフィン系樹脂
（Ａ）の製造方法については特に制限はなく、ラジカル
重合、チーグラー・ナッタ触媒を用いた配位重合、アニ
オン重合、メタロセン触媒を用いた配位重合などいずれ
の方法でも用いることができる。

【００２４】本発明の液晶性樹脂（Ｂ）は、異方性溶融
相を形成し得る樹脂であり、エステル結合を有するもの
が好ましい。例えば芳香族オキシカルボニル単位、芳香
族ジオキシ単位、芳香族および／または脂肪族ジカルボ
ニル単位、アルキレンジオキシ単位などから選ばれた構
造単位からなり、かつ異方性溶融相を形成する液晶性ポ
リエステル、あるいは、上記構造単位と芳香族イミノカ
ルボニル単位、芳香族ジイミノ単位、芳香族イミノオキ
シ単位などから選ばれた構造単位からなり、かつ異方性
溶融相を形成する液晶性ポリエステルアミドなどであ
る。

【００２５】芳香族オキシカルボニル単位としては、例
えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロキシ−２−
ナフトエ酸などから生成した構造単位、芳香族ジオキシ
単位としては、例えば、４，４´−ジヒドロキシビフェ
ニル、ハイドロキノン、３，３’，５，５’−テトラメ
チル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ｔ−ブチル
ハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、２，６−ジ
ヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレ
ン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
および４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルなど
から生成した構造単位、芳香族および／または脂肪族ジ
カルボニル単位としては、例えば、テレフタル酸、イソ
フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’
−ジフェニルジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキ
シ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、１，２−ビス
（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボ
ン酸および４，４’ジフェニルエーテルジカルボン酸、
アジピン酸、セバシン酸などから生成した構造単位、ア
ルキレンジオキシ単位としてはエチレングリコール、
１，３−プロピレングリコール、１，４−ブタンジオー
ル等から生成した構造単位（なかでもエチレングリコー
ルから生成した構造単位が好ましい。）、芳香族イミノ
オキシ単位としては、例えば、４−アミノフェノールな
どから生成した構造単位が挙げられる。

【００２６】液晶性ポリエステルの具体例としては、ｐ
−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシ−２−ナフ
トエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステ
ル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、６
−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位、
芳香族ジヒドロキシ化合物および／または脂肪族ジカル
ボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステ
ル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、
４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単
位、テレフタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン
酸および／またはアジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジ
カルボン酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエ
ステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単
位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフ
タル酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステ
ル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エ
チレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸
およびイソフタル酸から生成した構造単位からなる液晶
性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した
構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、
４，４’−ジヒドロキシビフェニルから生成した構造単
位、テレフタル酸および／またはアジピン酸、セバシン
酸等の脂肪族ジカルボンから生成した構造単位からなる
液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成
した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単
位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、
テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカ
ルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から生成した構造単
位からなる液晶性ポリエステルなどが挙げられる。

【００２７】なかでも異方性溶融相を形成する液晶性ポ
リエステルの例としては、下記（Ｉ）、（II）、(III)
および（IV）の構造単位からなる液晶性ポリエステル、
または、（Ｉ）、(III) および（IV）の構造単位からな
る液晶性ポリエステルなどが好ましく挙げられる。

【００２８】特に好ましいのは（Ｉ）、(II)、(III)お
よび(IV)の構造単位からなる液晶性ポリエステルであ
る。

【００２９】

【化７】

【００３０】（ただし式中のＲ1は

【００３１】

【化８】

【００３２】から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ2は

【００３３】

【化９】

【００３４】から選ばれた１種以上の基を示す。ただし
式中Ｘは水素原子または塩素原子を示す。）。

【００３５】上記構造単位(I)はｐ−ヒドロキシ安息香
酸から生成した構造単位であり、構造単位(II)は４，
４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−
テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハ
イドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハ
イドロキノン、メチルハイドロキノン、２，６−ジヒド
ロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよ
び４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ば
れた一種以上の芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した
構造単位を、構造単位(III)はエチレングリコールから
生成した構造単位を、構造単位(IV)はテレフタル酸、イ
ソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，
６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキ
シ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、１，２−ビス
（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボ
ン酸および４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸
から選ばれた一種以上の芳香族ジカルボン酸から生成し
た構造単位を各々示す。これらのうちＲ1が

【００３６】

【化１０】

【００３７】であり、Ｒ2が

【００３８】

【化１１】

【００３９】であるものが特に好ましい。

【００４０】本発明に好ましく使用できる液晶性ポリエ
ステルは、上記したように、構造単位（Ｉ）、（IＩ
I）、（ＩＶ）からなる共重合体および上記構造単位
(I)、(II)、(III)、(IV)からなる共重合体から選択され
る１種以上であり、上記構造単位（Ｉ）、(II)、(III)
および(IV)の共重合量は任意である。しかし、本発明の
特性を発揮させるためには次の共重合量であることが好
ましい。

【００４１】すなわち、上記構造単位（Ｉ）、(II)、(I
II)、(IV)からなる共重合体の場合は、上記構造単位(I)
および(II)の合計は構造単位（Ｉ）、(II)および(III)
の合計に対して３０〜９５モル％が好ましく、４０〜８
５モル％がより好ましい。また、構造単位(III)は構造
単位（Ｉ）、(II)および(III)の合計に対して７０〜５
モル％が好ましく、６０〜１５モル％がより好ましい。
また、構造単位(I)の(II)に対するモル比［(I)／(II)］
は好ましくは７５／２５〜９５／５であり、より好まし
くは７８／２２〜９３／７である。また、構造単位(IV)
は構造単位(II)および(III)の合計と実質的に等モルで
あることが好ましい。

【００４２】一方、上記構造単位(II) を含まない場合
は流動性の点から上記構造単位（Ｉ）は構造単位（Ｉ）
および（III）の合計に対して４０〜９０モル％である
ことが好ましく、６０〜８８モル％であることが特に好
ましく、構造単位（IV）は構造単位（III）と実質的に
等モルであることが好ましい。

【００４３】ここで実質的に等モルとは、末端を除くポ
リマー主鎖を構成するユニットが等モルであるが、末端
を構成するユニットとしては必ずしも等モルとは限らな
いことを意味する。

【００４４】また液晶性ポリエステルアミドとしては、
上記構造単位(I)〜(IV)以外にｐ−アミノフェノールか
ら生成したｐ−イミノフェノキシ単位を含有した異方性
溶融相を形成するポリエステルアミドが好ましい。

【００４５】上記好ましく用いることができる液晶性ポ
リエステル、液晶性ポリエステルアミドは、上記構造単
位(I)〜(IV)を構成する成分以外に３，３’−ジフェニ
ルジカルボン酸、２，２’−ジフェニルジカルボン酸な
どの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、
セバシン酸、ドデカンジオン酸などの脂肪族ジカルボン
酸、ヘキサヒドロテレフタル酸などの脂環式ジカルボン
酸、クロルハイドロキノン、３，４’−ジヒドロキシビ
フェニル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホ
ン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、３，４’−ジ
ヒドロキシビフェニル等の芳香族ジオール、プロピレン
グリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサ
ンジオール、ネオペンチルグリコール、１，４−シクロ
ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノー
ル等の脂肪族、脂環式ジオールおよびｍ−ヒドロキシ安
息香酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒ
ドロキシカルボン酸およびｐ−アミノ安息香酸などを液
晶性を損なわない程度の範囲でさらに共重合せしめるこ
とができる。

【００４６】本発明において使用する上記液晶性樹脂
（Ｂ）の製造方法は、特に制限がなく、公知のポリエス
テルの重縮合法に準じて製造できる。

【００４７】例えば、上記液晶性ポリエステルの製造に
おいて、次の製造方法が好ましく挙げられる。 （１）ｐ−アセトキシ安息香酸および４，４’−ジアセ
トキシビフェニル、ジアセトキシベンゼンなどの芳香族
ジヒドロキシ化合物のジアシル化物と２，６−ナフタレ
ンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳
香族ジカルボン酸から脱酢酸縮重合反応によって液晶性
ポリエステルを製造する方法。 （２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および４，４’−ジヒド
ロキシビフェニル、ハイドロキノンなどの芳香族ジヒド
ロキシ化合物と２，６−ナフタレンジカルボン酸、テレ
フタル酸、イソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸に無
水酢酸を反応させて、フェノール性水酸基をアシル化し
た後、脱酢酸重縮合反応によって液晶性ポリエステルを
製造する方法。 （３）ｐ−ヒドロキシ安息香酸のフェニルエステルおよ
び４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン
などの芳香族ジヒドロキシ化合物と２，６−ナフタレン
ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳香
族ジカルボン酸のジフェニルエステルから脱フェノール
重縮合反応により液晶性ポリエステルを製造する方法。 （４）ｐ−ヒドロキシ安息香酸および２，６−ナフタレ
ンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの芳
香族ジカルボン酸に所定量のジフェニルカーボネートを
反応させて、それぞれジフェニルエステルとした後、
４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノンな
どの芳香族ジヒドロキシ化合物を加え、脱フェノール重
縮合反応により液晶性ポリエステルを製造する方法。 （５）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル
のポリマー、オリゴマーまたはビス（β−ヒドロキシエ
チル）テレフタレートなど芳香族ジカルボン酸のビス
（β−ヒドロキシエチル）エステルの存在下で（１）ま
たは（２）の方法により液晶性ポリエステルを製造する
方法。

【００４８】また、液晶性樹脂（Ｂ）の融点は、オレフ
ィン系樹脂（Ａ）の溶融混練時の熱分解による物性低下
の抑制、オレフィン系樹脂への分散性、耐熱性付与の点
から２００〜３００℃が好ましく、より好ましくは２２
０〜２９０℃、さらに好ましくは２５０〜２８５℃であ
る。

【００４９】ここで融点とは示差熱量測定において、重
合を完了したポリマーを室温から２０℃／分の昇温条件
で測定した際に観測される吸熱ピーク温度（Ｔｍ1 ）の
観測後、Ｔｍ1 ＋２０℃の温度で５分間保持した後、２
０℃／分の降温条件で室温まで一旦冷却した後、再度２
０℃／分の昇温条件で測定した際に観測される吸熱ピー
ク温度（Ｔｍ2）を融点とする。

【００５０】また、液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度はポリ
オレフィン系樹脂との溶融粘度比を満足し、本発明の効
果をより鮮明に発揮するために、液晶性樹脂の融点＋１
０℃で測定した値が、１００Pa・s以下であることが好
ましく、より好ましくは１〜８０Pa・sであり、最も好
ましくは２〜３０Pa・sである。なお、ここで溶融粘度
は、剪断速度１，０００（１／秒）の条件下でノズル径
0.5mm直径、ノズル長10mmのノズルを用い高化式フロー
テスターによって測定した値である。

【００５１】液晶性樹脂（Ｂ）の配合量は、本発明の効
果をより鮮明に発揮するために、オレフィン系樹脂
（Ａ）１００重量部に対して、０．５〜１００重量部、
好ましくは１〜７５重量部、より好ましくは２〜３５重
量部である。

【００５２】添加量が多すぎると液晶性樹脂の分散性が
低下するため、特に靭性が低下し、本発明の効果が十分
に発揮されない。本発明においては、さらに、（Ａ）成
分および（Ｂ）成分として、溶融混合温度における剪断
速度１０００（１／秒）のオレフィン系樹脂（Ａ）の液
晶性樹脂（Ｂ）に対する溶融粘度比（[オレフィン系樹
脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘
度]）が０．３〜１．２の関係を有するものを用いるこ
とがが必須であり、好ましくは０．３５〜１．１５、よ
り好ましくは０．４〜１．０である。かかる（Ａ）成分
と（Ｂ）成分を用いることにより、得られる組成物は、
優れた耐熱性を有し、さらには、機械的強度と靭性のバ
ランス、高温時の寸法安定性、制振性の効果を発揮する
ことができる。

【００５３】上記粘度比の範囲を有する（Ａ）成分およ
び（Ｂ）成分を用いる場合にのみ、液晶性樹脂（Ｂ）の
オレフィン系樹脂中での配向状態が良好となるためと考
え、上記範囲を外れると、液晶性樹脂の配向が十分でな
く、本発明の効果が十分に発揮されない。

【００５４】さらに本発明の効果を鮮明に発揮するため
には、溶融混合温度、剪断速度１０（１／秒）における
オレフィン系樹脂（Ａ）の液晶性樹脂（Ｂ）に対する溶
融粘度比（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液
晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度]）が、０．３〜１．２、特
に０．４〜１．１であることが好ましい。

【００５５】すなわち、溶融混合温度におけるオレフィ
ン系樹脂（Ａ）の液晶性樹脂（Ｂ）に対する溶融粘度比
は、剪断速度にかかわらず一定ないしは一定に近いほう
が、均一な樹脂組成物を製造する点で好ましい。

【００５６】ここで溶融混合温度とは、オレフィン系樹
脂（Ａ）と液晶性樹脂（Ｂ）を溶融混練し、組成物とす
る時およびさらに成形加工による成形品を得る時の温度
をいう。

【００５７】本発明においては、上記のような（Ａ）成
分および（Ｂ）成分を用いることにより、ＡＳＴＭ Ｄ
６４８にしたがい測定した、熱変形温度（応力１．８２
ＭＰａ）が９０℃以上の組成物を得ることが可能であ
り、好ましい態様においては１００℃以上、さらには１
１０℃以上の組成物を得ることが可能となる。

【００５８】また、本発明のオレフィン系樹脂組成物を
シート成形する時に予め発泡剤を添加しておけば、発泡
体とすることが可能であり、発泡体の製造において通常
使用する熱分解型発泡剤は、用いるオレフィン系樹脂の
溶融温度より高く、液晶性樹脂の融点より少なくとも３
０℃以上低い分解温度を有するものであれば、特に限定
されず、例えば重炭酸ナトリウム、炭酸アンモニウム、
重炭酸アンモニウム、アジド化合物、ほう水素化ナトリ
ウム等の無機系熱分解型発泡剤、例えばアゾジカルボン
アミド、アゾビスイソブチロニトリル、Ｎ，Ｎ’−ジニ
トロソペンタメチレンテトラミン、Ｐ，Ｐ’−ジニトロ
ソペンタメチレンテトラミン、Ｐ，Ｐ’−オキシビスベ
ンゼンスルホニルヒドラジン、アゾジカルボン酸バリウ
ム、トリヒドラジノトリアジン、５−フェニルテトラゾ
ール等が挙げられ、分解温度や分解速度の調整が容易で
ガス発生量が多く、衛生上優れたアゾジカルボンアミド
が好ましい。

【００５９】熱分解発泡剤の量は、オレフィン系樹脂
（Ａ）および液晶性樹脂（Ｂ）の合計量１００重量部に
対し、０〜３０重量部が好ましく、１〜２０重量部がよ
り好ましい。

【００６０】また、発泡体の発泡倍率は、組成や製品に
必要な性能、用途に応じて適宜選択されるが、通常２〜
５０倍、好ましくは２〜３０倍、より好ましくは３〜２
０倍の範囲である。低倍率発泡成形体とする場合には、
１．１〜２倍とすることも勿論可能である。

【００６１】本発明の特性を損なわない範囲で成形品に
導電性を付与するために導電性フィラー及び／又は導電
性ポリマーを使用することが可能であり、特に限定され
るものではないが、導電性フィラーとして、通常樹脂の
導電化に用いられる導電性フィラーであれば特に制限は
無く、その具体例としては、金属粉、金属フレーク、金
属リボン、金属繊維、金属酸化物、導電性物質で被覆さ
れた無機フィラー、カーボン粉末、黒鉛、炭素繊維、カ
ーボンフレーク、鱗片状カーボンなどが挙げられる。

【００６２】金属粉、金属フレーク、金属リボンの金属
種の具体例としては銀、ニッケル、銅、亜鉛、アルミニ
ウム、ステンレス、鉄、黄銅、クロム、錫などが例示で
きる。

【００６３】金属繊維の金属種の具体例としては鉄、
銅、ステンレス、アルミニウム、黄銅などが例示でき
る。

【００６４】かかる金属粉、金属フレーク、金属リボ
ン、金属繊維はチタネート系、アルミ系、シラン系など
の表面処理剤で表面処理を施されていても良い。

【００６５】金属酸化物の具体例としてはＳｎＯ₂ （ア
ンチモンドープ）、Ｉｎ₂ Ｏ₃ （アンチモンドープ）、
ＺｎＯ（アルミニウムドープ）などが例示でき、これら
はチタネート系、アルミニウム系、シラン系などの表面
処理剤で表面処理を施されていても良い。

【００６６】導電性物質で被覆された無機フィラーにお
ける導電性物質の具体例としてはアルミニウム、ニッケ
ル、銀、カーボン、ＳｎＯ₂ （アンチモンドープ）、Ｉ
ｎ₂Ｏ₃ （アンチモンドープ）などが例示できる。また
被覆される無機フィラーとしては、マイカ、ガラスビー
ズ、ガラス繊維、炭素繊維、カーボンナノチューブ、チ
タン酸カリウムウィスカー、硫酸バリウム、酸化亜鉛、
酸化チタン、ホウ酸アルミニウムウィスカー、酸化亜鉛
系ウィスカー、酸化チタン酸系ウィスカー、炭化珪素ウ
ィスカーなどが例示できる。被覆方法としては真空蒸着
法、スパッタリング法、無電解メッキ法、焼き付け法な
どが挙げられる。またこれらはチタネート系、アルミ
系、シラン系などの表面処理剤で表面処理を施されてい
ても良い。

【００６７】カーボン粉末はその原料、製造法からアセ
チレンブラック、ガスブラック、オイルブラック、ナフ
タリンブラック、サーマルブラック、ファーネスブラッ
ク、ランプブラック、チャンネルブラック、ロールブラ
ック、ディスクブラックなどに分類される。本発明で用
いることのできるカーボン粉末は、その原料、製造法は
特に限定されないが、アセチレンブラック、ファーネス
ブラックが特に好適に用いられる。またカーボン粉末
は、その粒子径、表面積、ＤＢＰ吸油量、灰分などの特
性の異なる種々のカーボン粉末が製造されている。本発
明で用いることのできるカーボン粉末は、これら特性に
特に制限は無いが、強度、電気伝導度のバランスの点か
ら、平均粒径が５００ｎｍ以下、特に５〜１００ｎｍ、
更には１０〜７０ｎｍが好ましい。また表面積（ＢＥＴ
法）は１０ｍ² ／ｇ以上、更には３０ｍ² ／ｇ以上が好
まし。またＤＢＰ給油量は５０ｍｌ／１００ｇ以上、特
に１００ｍｌ／１００ｇ以上が好ましい。また灰分は
０．５％以下、特に０．３％以下が好ましい。

【００６８】かかるカーボン粉末はチタネート系、アル
ミ系、シラン系などの表面処理剤で表面処理を施されて
いても良い。また溶融混練作業性を向上させるために造
粒されたものを用いることも可能である。

【００６９】シートまたはフィルムに代表される成形品
あるいは発泡体は、しばしば表面の平滑性が求められ
る。かかる観点から、本発明で用いられる導電性フィラ
ーは、高いアスペクト比を有する繊維状フィラーより
も、粉状、粒状、板状、鱗片状、或いは樹脂組成物中の
長さ／直径比が２００以下の繊維状のいずれかの形態で
あることが好ましい。

【００７０】本発明で用いられる導電性ポリマーの具体
例としては、ポリアニリン、ポリピロール、ポリアセチ
レン、ポリ（パラフェニレン）、ポリチオフェン、ポリ
フェニレンビニレンなどが例示できる。

【００７１】上記導電性フィラー及び／又は導電性ポリ
マーは、２種以上を併用して用いても良い。かかる導電
性フィラー、導電性ポリマーの中で、特にカーボンブラ
ックが強度、コスト的に特に好適に用いられる。

【００７２】本発明で用いられる導電性フィラー及び／
又は導電性ポリマーの含有量は、用いる導電性フィラー
及び／又は導電性ポリマーの種類により異なるため、一
概に規定はできないが、導電性と流動性、機械的強度な
どとのバランスの点から、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合
計１００重量部に対し、１〜２５０重量部、好ましくは
３〜１００重量部の範囲が好ましく選択される。

【００７３】また導電性を付与した場合、十分な帯電防
止性能を得る意味で、その体積固有抵抗が１０¹⁰Ω・ｃ
ｍ以下であることが好ましい。但し上記導電性フィラ
ー、導電性ポリマーの配合は一般に強度、流動性の悪化
を招きやすい。そのため目標とする導電レベルが得られ
れば、上記導電性フィラー、導電性ポリマーの配合量は
できるだけ少ない方が望ましい。目標とする導電レベル
は用途によって異なるが、通常体積固有抵抗が１００Ω
・ｃｍを越え、１０¹⁰Ω・ｃｍ以下の範囲である。

【００７４】本発明においてオレフィン系樹脂組成物に
機械強度その他の特性を付与するために充填剤を使用す
ることが可能であり、繊維状、板状、粉末状、粒状など
の充填剤を使用することができる。具体的には例えば、
ガラス繊維、ＰＡＮ系やピッチ系の炭素繊維、ステンレ
ス繊維、アルミニウム繊維や黄銅繊維などの金属繊維、
芳香族ポリアミド繊維などの有機繊維、石膏繊維、セラ
ミック繊維、アスベスト繊維、ジルコニア繊維、アルミ
ナ繊維、シリカ繊維、酸化チタン繊維、炭化ケイ素繊
維、ロックウール、チタン酸カリウムウィスカー、チタ
ン酸バリウムウィスカー、ほう酸アルミニウムウィスカ
ー、窒化ケイ素ウィスカーなどの繊維状、ウィスカー状
充填剤、マイカ、タルク、カオリン、シリカ、炭酸カル
シウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイク
ロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、ワラステナイ
ト、酸化チタン、酸化亜鉛、ポリリン酸カルシウム、グ
ラファイトなどの粉状、粒状あるいは板状の充填剤が挙
げられる。上記充填剤中、ガラス繊維および導電性が必
要な場合にはＰＡＮ系の炭素繊維が好ましく使用され
る。ガラス繊維の種類は、一般に樹脂の強化用に用いる
ものなら特に限定はなく、例えば長繊維タイプや短繊維
タイプのチョップドストランド、ミルドファイバーなど
から選択して用いることができる。また、上記の充填剤
は２種以上を併用して使用することもできる。なお、本
発明に使用する上記の充填剤はその表面を公知のカップ
リング剤（例えば、シラン系カップリング剤、チタネー
ト系カップリング剤など）、その他の表面処理剤で処理
して用いることもできる。

【００７５】また、ガラス繊維はエチレン／酢酸ビニル
共重合体などの熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬
化性樹脂で被覆あるいは集束されていてもよい。

【００７６】上記の充填剤の添加量は、オレフィン系樹
脂（Ａ）、液晶性樹脂（Ｂ）の合計１００重量部に対
し、通常、０．５〜２００重量部であり、好ましくは５
〜１５０重量部、より好ましくは１０〜１１０重量部で
ある。

【００７７】さらに本発明においてオレフィン系樹脂
（Ａ）と液晶性樹脂（Ｂ）の相溶性をさらに向上させる
ことが必要な場合、酸無水物あるいは多価エポキシ化合
物を添加することが可能である。酸無水物の例として
は、無水安息香酸、無水イソ酪酸、無水イタコン酸、無
水オクタン酸、無水グルタル酸、無水コハク酸、無水酢
酸、無水ジメチルマレイン酸、無水デカン酸、無水トリ
メリト酸、無水１，８−ナフタル酸、無水フタル酸、無
水マレイン酸などが挙げられ、中でも無水コハク酸、無
水１，８−ナフタル酸、無水フタル酸、無水マレイン酸
などが好ましく用いられる。また、多価エポキシ化合物
は、分子内に２個以上のエポキシ基を有する化合物であ
る。好ましくは多価エポキシ化合物は、エポキシ当量１
００〜１０００の多官能エポキシ化合物から選択され
る。そのような多価エポキシ化合物としては、例えばノ
ボラック樹脂（フェノールノボラック、クレゾールノボ
ラック等）とエピクロルヒドリンとを反応させて得られ
るノボラック型エポキシ化合物が挙げられる。または、
１分子に２個以上の活性水素を有する化合物とエピクロ
ルヒドリンまたは2-メチルエピクロルヒドリンとを反応
させて得られる化合物が挙げられる。１分子に２個以上
の活性水素を有する化合物としては、例えば多価フェノ
ール類（ビスフェノールＡ、ビスヒドロキシジフェニル
メタン、レゾルシン、ビスヒドロキシジフェニルエーテ
ル、テトラブロモビスフェノールＡ等）、多価アルコー
ル類（エチレングリコール、ネオペンチルグリコール、
グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリ
トール、ジエチレングリコール、ポリプロピレングリコ
ール、ビスフェノールＡ‐エチレンオキシド付加物、ト
リスヒドロキシエチルイソシアヌレート等）、アミノ化
合物（例えばエチレンジアミン、アニリン等）、多価カ
ルボキシ化合物（例えばアジピン酸、フタル酸、イソフ
タル酸等）が挙げられる。そのような多価エポキシ化合
物の例としては、例えばテレフタル酸ジグリシジルエス
テル、トリグリシジルシアヌレート、ヒドロキノンジグ
リシジルエーテル、N,N'- ジグリシジルアニリン等が挙
げられる。その他に、線状脂肪族エポキシ化合物、例え
ばブタジエンダイマージエポキシド、エポキシ化大豆油
など、脂環式エポキシ化合物、例えばビニルシクロヘキ
センジオキシド、ジシクロペンタジエンジエポキシド等
などが挙げられる。これらを単独でまたは２種以上組合
せて使用する。

【００７８】本発明の酸無水物または多価エポキシ化合
物の配合量は、成形性および熱安定性の点からオレフィ
ン系樹脂（Ａ）と液晶性樹脂（Ｂ）の合計１００重量部
に対して０．０１〜５重量部が好ましく、より好ましく
は０．０５〜３重量部、特に好ましくは０．１〜２重量
部である。酸無水物または多価エポキシ化合物を用いる
ことにより、オレフィン系樹脂（Ａ）中に分散する液晶
性樹脂（Ｂ）の分散粒子径分布幅が狭くなり、結果的に
液晶性樹脂添加による本発明の効果、特に機械的強度が
向上し、また、表面平滑性が優れた成形品を得ることが
可能である。しかし、添加する酸無水物量または多価エ
ポキシ化合物量が多すぎるとコンパウンド時および押出
成形時にガス発生あるいは反応過多によるゲル化が起こ
り押出時の分解発泡、押出加工不能、噛み込み不良、成
形品のガス焼け等の原因となり、得られた成形品も表面
外観のみならず、機械特性も低下する傾向にある。

【００７９】また、本発明のオレフィン系樹脂組成物の
製造においては、層剥離の低減のために、本発明の効果
が十分に発揮される程度に相溶化成分を添加することが
できる。相溶化成分としては、アクリル酸オリゴマー、
メタクリル酸オリゴマー、変性アクリル酸オリゴマー、
変性メタクリル酸オリゴマー、エチレン−マレイン酸無
水物共重合オリゴマー、エチレン−メチルアクリレート
共重合オリゴマー、エチレン−エチルアクリレート共重
合オリゴマー、エチレン−グリシジルメタクリレート共
重合オリゴマー、エチレン−メチルメタクリレート−グ
リシジルメタクリレートターオリゴマー、エチレン−エ
チルメタクリレート−グリシジルメタクリレートターオ
リゴマー、エチレン−メチルアクリレート−グリシジル
メタクリレートターオリゴマー、エチレン−エチルアク
リレート−グリシジルメタクリレートターオリゴマー、
エチレン−メチルメタクリレート−マレイン酸無水物タ
ーオリゴマー、エチレン−エチルメタクリレート−マレ
イン酸無水物ターオリゴマー、エチレン−メチルアクリ
レート−マレイン酸無水物ターオリゴマー、エチレン−
エチルアクリレート−マレイン酸無水物ターオリゴマー
などの直鎖型、グラフト型などが好ましく用いることが
でき、必要に応じて反応性を上げるために、チタン系、
錫系、マンガン系などのエステル交換試薬を添加するこ
とができる。また、末端変性型のオレフィン系オリゴマ
ーを用いることも可能である。これらの相溶化成分やエ
ステル交換試薬の添加量は、本発明の効果が十分に発揮
できる範囲で適宜用いることができる。

【００８０】本発明における組成物中には本発明の効果
を損なわない範囲で他の成分、例えば酸化防止剤や耐熱
安定剤（ヒンダードフェノール系、ヒドロキノン系、ホ
スファイト系およびこれらの置換体等）、耐候剤（レゾ
ルシノール系、サリシレート系、ベンゾトリアゾール
系、ベンゾフェノン系、ヒンダードアミン系等）、離型
剤及び滑剤（モンタン酸及びその金属塩、そのエステ
ル、そのハーフエステル、ステアリルアルコール、ステ
アラミド、各種ビスアミド、ビス尿素及びポリエチレン
ワックス等）、顔料（硫化カドミウム、フタロシアニ
ン、カーボンブラック等）、染料（ニグロシン等）、結
晶核剤（タルク、シリカ、カオリン、クレー等）、可塑
剤（ｐ−オキシ安息香酸オクチル、Ｎ−ブチルベンゼン
スルホンアミド等）、帯電防止剤（アルキルサルフェー
ト型アニオン系帯電防止剤、４級アンモニウム塩型カチ
オン系帯電防止剤、ポリオキシエチレンソルビタンモノ
ステアレートのような非イオン系帯電防止剤、ベタイン
系両性帯電防止剤等）、難燃剤（例えば、赤燐、メラミ
ンシアヌレート、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニ
ウム等の水酸化物、ポリリン酸アンモニウム、臭素化ポ
リスチレン、臭素化ＰＰＯ、臭素化ＰＣ、臭素化エポキ
シ樹脂あるいはこれらの臭素系難燃剤と三酸化アンチモ
ンとの組み合わせ等）、他の重合体（ポリフェニレンス
ルフィド、ポリエーテルスルフォン等）を添加すること
ができる。

【００８１】本発明のオレフィン系樹脂組成物を取得す
る場合、剪断速度１０００（１／秒）における液晶性樹
脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比
（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂
（Ｂ）の溶融粘度]）が０．３〜１．２未満の関係、好
ましくは０．３５〜１．１５の関係、より好ましくは
０．４〜１．０の関係を満たすような温度で溶融混合す
ることによりオレフィン系樹脂（Ａ）中における液晶性
樹脂（Ｂ）の配向状態を本発明の効果を効率よく発揮す
るために好ましい状態とすることができる。さらには、
剪断速度１０（１／秒）における液晶性樹脂（Ｂ）に対
するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比([オレフィン
系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘
度]）においても０．３〜１．２未満の関係を有する、
好ましくは０．３５〜１．１５、より好ましくは０．４
〜１．０の関係を有する溶融混合温度で行うことによ
り、オレフィン系樹脂（Ａ）中における液晶性樹脂
（Ｂ）の配合状態が本発明の効果をより効率よく発揮す
るような好ましい状態とすることができる。

【００８２】また、本発明の特性を最も効率よく発揮す
るための好ましい液晶性樹脂の分散状態を実現するため
の溶融混合温度（樹脂温度を指す）としては、上記
（Ａ）成分と（Ｂ）成分の溶融粘度比を満たす温度であ
ってかつ、好ましくは用いる液晶性樹脂の融点〜融点−
４０℃、より好ましくは融点〜融点−３０℃、さらに好
ましくは融点−５℃〜融点−２０℃の範囲である。

【００８３】また、オレフィン系樹脂と液晶性樹脂の組
成物を得る場合には押出機による溶融混合が可能である
が、本発明の特性が発現する限り特に限定されず、単
軸、２軸、ニーダー等、溶融混合が可能であれば制限が
ないが、ある程度液晶性樹脂の（Ｂ）の分散状態を制御
するために好ましくは２軸押出機で混練することが好ま
しく、無論、押出機の先端に製膜用の口金をつけ、溶融
混合後、そのまま溶融成形することにより成形品を得て
もかまわない。

【００８４】その場合には、溶融混合温度、溶融成形温
度とも、上記のような温度範囲にあることが好ましい。

【００８５】また、その他の充填材および添加剤を添加
する際、前記したポリオレフィン系樹脂（Ａ）、液晶性
樹脂（Ｂ）との好ましい混合方法におけるいずれの段階
で添加してもよい。具体的には、ポリオレフィン系樹脂
および酸無水物あるいは多価エポキシ化合物、エラスト
マー等のその他の添加剤を溶融混練した後、液晶性樹
脂、充填材と混練する方法、全ての成分を一括混練する
方法、一度ポリオレフィン系樹脂と酸無水物あるいは多
価エポキシ化合物、液晶性樹脂とを混練した後に充填材
およびその他の添加剤を混練する方法、一度ポリオレフ
ィン系樹脂と酸無水物あるいは多価エポキシ化合物、液
晶性樹脂とを混練し樹脂組成物（Ｚ）とした後、得られ
た樹脂組成物（Ｚ）を用いて充填材の高濃度組成物（マ
スター）（Ｍ）を作成する方法、ポリオレフィンの一部
をアクリル酸、メタクリル酸または酸無水物あるいは多
価エポキシ化合物で変成した樹脂組成物（Ｙ）を作成
し、次いで残りのポリオレフィン、液晶性樹脂、充填材
およびその他の添加剤を混練する方法等が挙げられ、い
ずれの方法でもかまわない。

【００８６】かくして得られるオレフィン系樹脂組成物
を成形する際には、上記溶融混合温度と同様の温度で行
うことが好ましい。すなわち、剪断速度１０００（１／
秒）における液晶性樹脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹
脂（Ａ）の溶融粘度比（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶
融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度]）が０．３〜
１．２未満の関係、好ましくは０．３５〜１．１５の関
係、より好ましくは０．４〜１．０の関係を満たすよう
な温度で溶融成形することによりオレフィン系樹脂
（Ａ）中における液晶性樹脂（Ｂ）の配向状態を本発明
の効果を効率よく発揮するために好ましい状態とするこ
とができる。さらには、剪断速度１０（１／秒）におけ
る液晶性樹脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の
溶融粘度比([オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液
晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度]）においても０．３〜１．
２未満の関係を有する、好ましくは０．３５〜１．１
５、より好ましくは０．４〜１．０の関係を有する溶融
成形温度で行うことにより、オレフィン系樹脂（Ａ）中
における液晶性樹脂（Ｂ）の配合状態が本発明の効果を
より効率よく発揮するような好ましい状態とすることが
できる。

【００８７】また、本発明の特性を最も効率よく発揮す
るための好ましい液晶性樹脂の分散状態を実現するため
の溶融成形温度（樹脂温度を指す）としては、上記好ま
しい溶融粘度比となる温度であって、かつ、用いる液晶
性樹脂の融点〜融点−４０℃、特に融点〜融点−３０
℃、さらには融点−５℃〜融点−２０℃の範囲であるこ
とが好ましい。

【００８８】また、成形には射出成形、押出成形、吹込
成形、プレス成形等の公知の方法を利用することができ
るが、本発明の効果を必要とするアイテムを得る方法と
しては、好ましくは射出成形、押出成形、プレス成形等
である。なお、吹込成形においても液晶性樹脂（Ｂ）が
本発明の形態を形成可能であれば、十分特性の満足しう
る成形品が得られる。

【００８９】具体的には、射出成形および押出成形は一
般的には、単層であるが、多層にしてもかまわない。

【００９０】また、吹込成形の場合、通常の吹込成形機
を用いパリソンを形成した後、上記好ましい成形温度で
吹込成形を実施すればよい。また、吹込成形の形態も単
層成形体、多層成形体のいずれでもよい。押出成形（チ
ューブ用、フィルム（シート）用）についても吹込成形
と同様であり、押出機先端に得られる形状のダイを取り
付け、単層成形体、多層成形体を得る。特に厚みムラの
少ない幅広のシートを得るためには、コートハンガー
型、フィッシュテール型のダイを用いる、あるいは長ラ
ンドのもの、ダイのリップ開度を狭めたものを用いるこ
とが好ましい。また、得られた成形品を振動溶着、超音
波溶着、熱板溶着等の本発明の樹脂成形品同士あるいは
他の熱可塑性樹脂の成形品とを接着させ用いても良い。

【００９１】ここでいうフィルムとは厚みが０．２ｍｍ
以下のものであり、厚みが０．２ｍｍ超のものはシート
である。

【００９２】また、プレス成形は、液晶性樹脂の上記混
合条件と同様の条件あるいはそれ以下の温度でプレス成
形することが好ましく、得られる成形品（シート）は単
層あるいは、本願成形品に用いる樹脂組成物または他の
熱可塑性樹脂のシート、発泡体あるいはガラス繊維等の
無機物から作成された織物と多層にしてもかまわない。

【００９３】次に、本発明の成形品の製造方法の１例で
ある多層成形品を例にして説明するが、もちろん下記に
限定されるものではない。即ち、層の数もしくは材料の
数の押出機より押し出された溶融樹脂を、一つの多層用
ダイスに導入し、ダイス内もしくはダイスを出た直後に
接着せしめることにより、多層成形品を製造することが
できる。また、一旦単層成形品を製造し、その内側ある
いは外側に他の層を積層し、多層成形品を製造する方法
によってもよい。

【００９４】なお、三層以上の多層構成からなる多層成
形体を製造する場合には、押出機を適宜に増設してそれ
ぞれの押出機を共押出ダイに接続し、多層状のパリソン
を押出すことにより得られる。

【００９５】本発明の多層成形品における各層の配置に
ついては特に制限はなく、全ての層を本発明の成形品に
用いる樹脂組成物で構成してもよいし、少なくとも一層
に本発明に用いる樹脂組成物を用い、他の層にその他の
熱可塑性樹脂を用いて構成してもよい。本発明の熱可塑
性樹脂組成物からなる層は耐熱性、良好な機械強度を十
分に発揮させる上で、２層の場合は最内層、３層以上の
場合は、最内層もしくは中間層であることが好ましい。

【００９６】ここで他層として用いられる本発明の樹脂
成形品用の樹脂組成物以外の熱可塑性樹脂としては、も
ちろんポリオレフィンでも可能であるが、ポリアミド樹
脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、四フッ
化ポリエチレン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリア
ミドイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンエー
テル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテルスルホン樹
脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリチオエーテルケトン
樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、熱可塑性ポリ
ウレタン樹脂、ポリケトン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリアミ
ドエラストマ、ポリエステルエラストマなどが例示で
き、必要に応じ、これらの一種以上の熱可塑性樹脂を配
合して用いることも、それらに各種添加剤を添加して所
望の物性を付与して用いることも勿論可能である。

【００９７】本発明のポリオレフィン系樹脂組成物から
得られた成形品は機械強度と靭性が均衡して優れ、かつ
耐熱性、高温時の寸法安定性、制振性などに優れている
ことから、各種用途に使用可能であるが、シートあるい
はフィルムが最も本発明の効果が鮮明であり、例えば、
ワイパー、自動車内部天井、ドアトリム、インストロメ
ントパネルのパッド材、バンパーやサイドフレームの緩
衝材、ボンネット裏等の吸音パット、座席用材、ピラ
ー、燃料タンク、ブレーキホース、ウインドウオッシャ
ー液用ノズル、エアコン冷媒用チューブおよびそれらの
周辺部品等の自動車部品、医療器具用途部品、一般生活
器具部品、消火器および消火設備用ホース、医療用冷却
機材用チューブおよびその接続用部品やバルブ類等の医
療部品、食品、製品等の包装用フィルム、ビールコンテ
ナ等のコンテナ類、内燃機関用途、電動工具ハウジング
類などの機械部品を始め、電気・電子部品、事務用品、
建材関係部品、家具用部品など各種用途に有効であり、
特に耐熱性が必要とされるシートを加工する自動車内部
天井、ピラー、ドアトリム等の自動車内装材に好適であ
る。

【００９８】

【実施例】以下に実施例を示し、本発明を更に具体的に
説明するが、本発明はこれら実施例の記載に限定される
ものではない。

【００９９】参考例１（液晶性樹脂） Ｂ−１：ｐ−ヒドロキシ安息香酸１０４３重量部、４，
４’−ジヒドロキシビフェニル１４０重量部、テレフタ
ル酸１２５重量部、固有粘度が約０．６ｄｌ／ｇのポリ
エチレンテレフタレート３２７重量部及び無水酢酸１０
１６重量部を撹拌翼、留出管を備えた反応容器に仕込
み、１００〜２５０℃で５時間、２５０〜３００℃で
１．５時間反応させた後、３００℃、１．５時間で０．
５mmHgに減圧し、さらに約０．５時間反応させ重縮合を
行った結果、芳香族オキシカルボニル単位７５．５モル
当量、芳香族ジオキシ単位７．５モル当量、エチレンジ
オキシ単位１７モル当量、芳香族ジカルボン酸単位２
４．５モル当量からなる融点２８３℃の液晶性樹脂が得
られた。溶融粘度は２９３℃で２０Ｐａ・ｓ（オリフィ
ス０．５ｍｍ直径×１０ｍｍ、ずり速度１，０００（１
／秒））であった。

【０１００】Ｂ−２：ｐ−ヒドロキシ安息香酸９０７重
量部と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸４５７重量部及
び無水酢酸８７３重量部を攪拌翼、留出管を備えた反応
容器に仕込み、１００〜２５０℃で５時間、２５０〜３
００℃で１．５時間反応させた後、３００℃、１．５時
間で０．５mmHgに減圧し、さらに約０．５時間反応させ
重縮合を行った結果、芳香族オキシカルボニル単位１０
０モル等量からなる融点２８３℃、２９３℃の溶融粘度
が２００Ｐａ・ｓ（オリフィス０．５ｍｍ直径×１０m
m、せん断速度１，０００（１／秒））の液晶性樹脂を
得た。

【０１０１】実施例１〜３、比較例１〜３ 表１に示す配合割合でＰＣＭ３０型２軸押出機（池貝鉄
鋼社製）の装置でニーディングブロックを３個ずつ２カ
所に設定したスクリューを用い、ポリプロピレン（Ａ−
１、グランドポリマー社製Ｂ１０１ＷＡＴ、ＭＦＲ０．
５（ＡＳＴＭＤ１２３８に従い、１９０℃、２１６０ｇ
の条件で測定））と液晶性樹脂（Ｂ−１、Ｂ−２）を、
樹脂温度が表１となるように溶融混練し、ストランド状
に吐出した。得られたストランドは２００ｍｍ長にカッ
トした後、８０℃で１０時間真空乾燥し、下記方法によ
り評価した。 （１）引張強度 プレス成形機（東邦プレスＴ２−４）にて１７０℃で２
００ｍｍ×１００ｍｍ×１ｍｍ厚の板状成形品を得た。
ついでＡＳＴＭ １号の１／２の大きさの試験片の型を
用いて打ち抜き加工し、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に従って引
張強度を測定した。 （２）靭性 プレス成形機（東邦プレスＴ２−４）にて１７０℃で２
００ｍｍ×１００ｍｍ×３．２ｍｍ厚の板状成形品を得
た。ついで６．４ｍｍ×１２．７ｍｍ×３．２ｍｍ厚の
成形品に打ち抜き加工し、ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従い、
Izod衝撃強度を測定した。 （３）耐熱性 プレス成形機（東邦プレスＴ２−４）にて１７０℃で２
００ｍｍ×１００ｍｍ×３．２ｍｍ厚の板状成形品を得
た。ついで１２．７ｍｍ×１２．７ｍｍ×３．２ｍｍ厚
の成形品に打ち抜き加工し、ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従
い、１．８２ＭＰａ応力時の熱変形温度を測定した。 （４）高温時寸法安定性（熱膨張係数） プレス成形機（東邦プレスＴ２−４）にて１７０℃で２
００ｍｍ×１００ｍｍ×１ｍｍ厚の板状成形品を得た。
得られた試験片を長尺方向に１０ｍｍ×２ｍｍ×１ｍｍ
厚の角柱状の成形品に切り出し、２３〜７０℃の温度範
囲で５℃／分の昇温速度で加熱し、３０℃で長尺の寸法
と６０℃での寸法を測定し、その長さの変化率を温度差
（３０℃）で割り、線膨張係数を求めた。 （５）制振性（振幅回数） プレス成形機（東邦プレスＴ２−４）にて１７０℃で２
００ｍｍ×１００ｍｍ×３．２ｍｍ厚の板状成形品を得
た。得られた成形品を１００ｍｍ×１２．７ｍｍ×３．
２ｍｍ厚に切削加工し、得られた成形品の振幅回数の測
定を２００〜３００Ｈｚの領域で行った（前置増幅器
（Ｂ＆Ｋ製２６３９Ｓ型）および電力増幅器（Ｂ＆Ｋ製
２７０６型）および２チャンネルＦＦＴ分析器（Ｂ＆Ｋ
製２０３４型）を用いる）。

【０１０２】

【表１】

【０１０３】表１からも明らかなようにオレフィン系樹
脂と液晶性樹脂の粘度比がある特定の範囲にある場合に
のみ、本発明の効果が発揮できることがわかる。

【０１０４】

【発明の効果】以上説明したように、本発明のオレフィ
ン系樹脂組成物は、強度と靭性が均衡して優れ、かつ耐
熱性、高温時の寸法安定性、制振性等に優れることから
建築部品、電気電子部品または自動車部品用途に適して
おり、特に耐熱性が必要とさせる天井材などのシートと
して用いられるものに好適である。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｆターム(参考） 4F071 AA12 AA12X AA14 AA14X AA20 AA20X AA21 AA21X AA22 AA28 AA28X AA29 AA33 AA33X AA43 AA75 AA78 AA84 AA88 AH03 AH04 AH07 AH11 AH12 AH17 AH19 BB03 BB05 BB06 BC01 BC05 BC07 4F100 AK03A AK07 AK41A AL05A AS00A AT00B BA02 BA07 EH17 GB33 JA04A JA06A JH02 JJ03 JK01 JK10 JL04 YY00A 4J002 BB031 BB051 BB071 BB081 BB121 BB141 BB171 BB211 BB231 BC031 BE021 BE031 BF001 BG041 BG051 BN051 BN061 BP011 CF032 CF042 CF052 CF082 CF092 CF122 CF132 CF182 CL082 FD010 FD020 FD060 FD070 FD090 FD100 FD110 FD130 FD160 FD170 FD320 GF00

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部に対
   して、液晶性樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混
   合してなるオレフィン系樹脂組成物であって、（Ａ）成
   分および（Ｂ）成分として、溶融混合温度、剪断速度１
   ０００（１／秒）における液晶性樹脂（Ｂ）に対するオ
   レフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比（[オレフィン系樹
   脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘
   度]）が０．３〜１．２未満の関係を有するものを用い
   たものであるオレフィン系樹脂組成物。
2. 【請求項２】ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従い測定した熱変形
   温度（応力１．８２MPa）が９０℃以上である請求項１
   記載のオレフィン系樹脂組成物。
3. 【請求項３】請求項１または２記載の液晶性樹脂（Ｂ）
   の融点が２００〜３００℃であることを特徴とするオレ
   フィン系樹脂組成物。
4. 【請求項４】液晶性樹脂が下記構造単位(I)、(II)、(II
   I)および(IV)からなる液晶性ポリエステルであることを
   特徴とする請求項１〜３いずれか記載のオレフィン系樹
   脂組成物。 【化１】 （ただし式中のＲ1 【化２】 から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ2は 【化３】 から選ばれた１種以上の基を示す。ただし式中Ｘは水素
   原子または塩素原子を示す。）
5. 【請求項５】オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部、液
   晶性樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混合し、溶
   融成形してなる成形品であり、（Ａ）成分、（Ｂ）成分
   として、剪断速度１０００（１／秒）における液晶性樹
   脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度比
   （[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／[液晶性樹脂
   （Ｂ）の溶融粘度]）が、溶融混合温度、溶融成形温度
   のいずれの条件においても０．３〜１．２未満の関係を
   有するものを用いたものである成形品。
6. 【請求項６】成形品がシートまたはフィルムである請求
   項５記載の成形品。
7. 【請求項７】請求項６記載のシートまたはフィルムであ
   る成形品を少なくとも１層含むことを特徴とする多層シ
   ートまたは多層フィルム。
8. 【請求項８】自動車内装部品に用いられる請求項６記載
   の成形品。
9. 【請求項９】自動車内装部品に用いられる請求項７記載
   の多層シートまたは多層フィルム。
10. 【請求項１０】オレフィン系樹脂（Ａ）１００重量部、
    液晶性樹脂（Ｂ）０．５〜１００重量部を溶融混合し、
    溶融成形する成形品の製造方法であって、溶融混合温度
    および溶融成形温度のいずれもが液晶性樹脂（Ｂ）の融
    点〜融点−４０℃の温度であり、かつ（Ａ）成分、
    （Ｂ）成分として、剪断速度１０００（１／秒）におけ
    る液晶性樹脂（Ｂ）に対するオレフィン系樹脂（Ａ）の
    溶融粘度比（[オレフィン系樹脂（Ａ）の溶融粘度]／
    [液晶性樹脂（Ｂ）の溶融粘度]）が、溶融混合温度、溶
    融成形温度のいずれの条件においても０．３〜１．２未
    満の関係を有するものであるものを用いることを特徴と
    する成形品の製造方法。