WO2019124256A1 - 液晶ポリエステル組成物および成形体 - Google Patents

Abstract

液晶ポリエステルと、α－オレフィンに由来する繰り返し単位と、α，β－不飽和酸のグリシジルエステルとに由来する繰返し単位と、を含むオレフィン系共重合体と、板状フィラーと、を含み、この液晶ポリエステル、このオレフィン系共重合体およびこの板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、この液晶ポリエステルの含有量が５０質量％を超え８０質量％以下であり、このオレフィン系共重合体の含有量が５質量％以上２０質量％未満であり、この板状フィラーの含有量が１５質量％以上３０質量％以下であり、この液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）に対するこのオレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）の比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下である液晶ポリエステル組成物。

Description

液晶ポリエステル組成物および成形体

　本発明は、液晶ポリエステル組成物および成形体に関するものである。
　本願は、２０１７年１２月１８日に、日本に出願された特願２０１７－２４２１４３号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

　液晶ポリエステルは、流動性および耐熱性が高く、寸法精度の高い成形品が成形できることが知られている。液晶ポリエステルは通常、単体で用いられることは少なく、各種用途における要求特性（例えば、曲げ強度）を満たすために、充填材を含有させた液晶ポリエステル組成物として用いられている。このような液晶ポリエステル組成物から得られる成形体は、軽量でありながら強度が高いことが知られている。

　近年では、上述したような液晶ポリエステルの特長を活かし、高強度が要求される自動車用の外板部材の形成材料として、現行の金属材料の代わりに液晶ポリエステルを用いることが検討されている。液晶ポリエステルを自動車用の外板部材の形成材料として用いることにより、現行品よりも軽量な自動車用の外板部材が得られる。

　しかしながら、上述の液晶ポリエステル組成物から得られる成形体は、液晶ポリエステル単体から得られる成形体と比べて衝撃強度が低いという問題がある。

　このような問題を解決するため、ゴムのような衝撃改質材を含有させた液晶ポリエステル組成物を用いることが考えられる。特許文献１および特許文献２には、衝撃改質材を含有させた液晶性樹脂組成物が記載されている。

　特許文献１に記載の液晶性樹脂組成物は、液晶性樹脂に、ガラス繊維等の繊維状充填材及びタルク等の非繊維状充填材から選択される少なくとも１種の無機充填剤と、オレフィン系共重合体及びスチレン系共重合体から選択される少なくとも１種の共重合体とを、前記液晶性樹脂が６５～９３質量％、前記無機充填剤が５～２０質量％、前記共重合体が２～１０質量％になるように配合されている。

　特許文献２に記載の液晶性樹脂組成物は、液晶性樹脂に、マイカ、タルク及びガラスフレーク等の板状充填剤と、オレフィン系共重合体及びスチレン系共重合体から選択される少なくとも１種の共重合体とを、前記液晶性樹脂が６４～７８質量％、前記板状充填剤が２０～３０質量％、前記共重合体が２～６質量％になるように配合されている。

日本国特許第５６８０７８８号公報 特開２０１５－０２１１１０号公報

　しかしながら、特許文献１および特許文献２に記載されている液晶性樹脂組成物を自動車用の外板部材のような大型の成形体の形成材料に用いるためには、さらなる流動性の向上が必要である。

　本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、衝撃強度が高い成形体を成形可能であり、かつ流動性が高い液晶ポリエステル組成物および成形体を提供することを目的とする。

　上記の課題を解決するため、本発明は以下の態様を含む。
［１］液晶ポリエステルと、
　α－オレフィンに由来する繰返し単位とα，β－不飽和酸のグリシジルエステルに由来する繰返し単位とを含むオレフィン系共重合体と、
　板状フィラーと、を含み、
　前記液晶ポリエステル、前記オレフィン系共重合体および前記板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、
　前記液晶ポリエステルの含有量が５０質量％を超え８０質量％以下であり、
　前記オレフィン系共重合体の含有量が５質量％以上２０質量％未満であり、
　前記板状フィラーの含有量が１５質量％以上３０質量％以下であり、
　前記液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）に対する前記オレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）の比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下である液晶ポリエステル組成物。

　前記みかけ溶融粘度（Ｖ１）（Ｐａ・ｓ）とは、前記液晶ポリエステルの流動開始温度よりも１０℃高い測定温度において、せん断速度１００００ｓ^－１としたときの前記液晶ポリエステルの溶融粘度を表し、
　前記みかけ溶融粘度（Ｖ２）（Ｐａ・ｓ）とは、前記液晶ポリエステルの流動開始温度よりも１０℃高い測定温度において、せん断速度１００００ｓ^－１としたときの前記オレフィン系共重合体の溶融粘度を表す。

［２］［１］に記載の液晶ポリエステル組成物から形成される成形体。

　本発明の一態様によれば、衝撃強度が高い成形体を成形可能であり、かつ流動性が高い液晶ポリエステル組成物および成形体が提供される。

＜液晶ポリエステル組成物＞
　本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、液晶ポリエステルと、オレフィン系共重合体と、板状フィラーと、を含む。

　なお、本明細書においては、液晶ポリエステルと、オレフィン系共重合体と、板状フィラーとを含む混合物を「液晶ポリエステル組成物」とする。また、前記混合物をペレット状に成形したものも、同様に「液晶ポリエステル組成物」と称する場合がある。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、後述する成形体の形成材料として用いられる。

［液晶ポリエステル］
　本実施形態に係る液晶ポリエステルは、溶融状態で液晶性を示す液晶ポリエステルであり、２５０℃以上４５０℃以下の温度で溶融するものであることが好ましい。なお、本実施形態に係る液晶ポリエステルは、液晶ポリエステルアミドであってもよいし、液晶ポリエステルエーテルであってもよいし、液晶ポリエステルカーボネートであってもよいし、液晶ポリエステルイミドであってもよい。本実施形態に係る液晶ポリエステルは、原料モノマーとして芳香族化合物のみを用いてなる全芳香族液晶ポリエステルであることが好ましい。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルの典型的な例としては、芳香族ヒドロキシカルボン酸と、芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物とを重合（重縮合）させてなるもの；複数種の芳香族ヒドロキシカルボン酸を重合させてなるもの；芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物とを重合させてなるもの；およびポリエチレンテレフタレートなどのポリエステルと、芳香族ヒドロキシカルボン酸とを重合させてなるものが挙げられる。ここで、芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジカルボン酸、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンは、それぞれ独立に、その一部または全部に代えて、その重合可能な誘導体が用いられてもよい。

　芳香族ヒドロキシカルボン酸および芳香族ジカルボン酸のようなカルボキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、カルボキシル基をアルコキシカルボニル基またはアリールオキシカルボニル基に変換してなるもの（すなわち、エステル）、カルボキシル基をハロホルミル基に変換してなるもの（すなわち、酸ハロゲン化物）、およびカルボキシル基をアシルオキシカルボニル基に変換してなるもの（すなわち、酸無水物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジオールおよび芳香族ヒドロキシアミンのようなヒドロキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、ヒドロキシル基をアシル化してアシルオキシル基に変換してなるもの（すなわち、ヒドロキシル基のアシル化物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシアミンおよび芳香族ジアミンのようなアミノ基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、アミノ基をアシル化してアシルアミノ基に変換してなるもの（すなわち、アミノ基のアシル化物）が挙げられる。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルは、下記式（１）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（１）」ということがある。）を有することが好ましく、繰返し単位（１）と、下記式（２）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（２）」ということがある。）と、下記式（３）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（３）」ということがある。）とを有することがより好ましい。

（１）－Ｏ－Ａｒ^１－ＣＯ－
（２）－ＣＯ－Ａｒ^２－ＣＯ－
（３）－Ｘ－Ａｒ^３－Ｙ－

（Ａｒ^１は、フェニレン基、ナフチレン基またはビフェニリレン基を表す。Ａｒ^２およびＡｒ^３は、それぞれ独立に、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基または下記式（４）で表される基を表す。ＸおよびＹは、それぞれ独立に、酸素原子またはイミノ基（－ＮＨ－）を表す。Ａｒ^１、Ａｒ^２またはＡｒ^３で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。）

（４）－Ａｒ^４－Ｚ－Ａｒ^５－

（Ａｒ^４およびＡｒ^５は、それぞれ独立に、フェニレン基またはナフチレン基を表す。Ｚは、酸素原子、硫黄原子、カルボニル基、スルホニル基またはアルキリデン基を表す。Ａｒ^４又はＡｒ^５で表される前記基にある水素原子は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、アルキル基またはアリール基で置換されていてもよい。）

　前記ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子およびヨウ素原子が挙げられる。
　前記アルキル基としては、炭素数１～１０のアルキル基が好ましく、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ヘキシル基、２－エチルヘキシル基、ｎ－オクチル基およびｎ－デシル基が挙げられる。
　前記アリール基としては、炭素数６～２０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ｏ－トリル基、ｍ－トリル基、ｐ－トリル基、１－ナフチル基および２－ナフチル基が挙げられる。前記水素原子がこれらの基で置換されている場合、その数は、Ａｒ^１、Ａｒ^２またはＡｒ^３で表される前記基毎に、それぞれ独立に、２個以下が好ましく、１個がより好ましい。

　前記アルキリデン基としては、炭素数１～１０のアルキリデン基が好ましく、例えば、メチレン基、エチリデン基、イソプロピリデン基、ｎ－ブチリデン基および２－エチルヘキシリデン基が挙げられる。

　繰返し単位（１）は、所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（１）としては、Ａｒ^１がｐ－フェニレン基であるもの（例えば、ｐ－ヒドロキシ安息香酸に由来する繰返し単位）、およびＡｒ^１が２，６－ナフチレン基であるもの（例えば、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰返し単位）が好ましい。
　なお、本明細書において「由来」とは、原料モノマーが重合するために、重合に寄与する官能基の化学構造が変化し、その他の構造変化を生じないことを意味する。

　繰返し単位（２）は、所定の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（２）としては、Ａｒ^２がｐ－フェニレン基であるもの（例えば、テレフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ^２がｍ－フェニレン基であるもの（例えば、イソフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ^２が２，６－ナフチレン基であるもの（例えば、２，６－ナフタレンジカルボン酸に由来する繰返し単位）、およびＡｒ^２がジフェニルエ－テル－４，４’－ジイル基であるもの（例えば、ジフェニルエ－テル－４，４’－ジカルボン酸に由来する繰返し単位）が好ましい。

　繰返し単位（３）は、所定の芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシルアミンまたは芳香族ジアミンに由来する繰返し単位である。繰返し単位（３）としては、Ａｒ^３がｐ－フェニレン基であるもの（例えば、ヒドロキノン、ｐ－アミノフェノールまたはｐ－フェニレンジアミンに由来する繰返し単位）、およびＡｒ^３が４，４’－ビフェニリレン基であるもの（例えば、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、４－アミノ－４’－ヒドロキシビフェニルまたは４，４’－ジアミノビフェニルに由来する繰返し単位）が好ましい。

　前記液晶ポリエステルにおける繰返し単位（１）の含有量は、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量（すなわち、前記液晶ポリエステルを構成する各繰返し単位の質量をその各繰返し単位の式量で割ることにより、各繰返し単位の物質量相当量（モル）を求め、それらを合計した値）に対して、３０モル％以上が好ましく、３０モル％以上８０モル％以下がより好ましく、４０モル％以上７０モル％以下がさらに好ましく、４５モル％以上６５モル％以下がとりわけ好ましい。

　前記液晶ポリエステルにおける繰返し単位（２）の含有量は、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、３５モル％以下が好ましく、１０モル％以上３５モル％以下がより好ましく、１５モル％以上３０モル％以下がさらに好ましく、１７．５モル％以上２７．５モル％以下がとりわけ好ましい。

　繰返し単位（３）の含有量は、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、３５モル％以下が好ましく、１０モル％以上３５モル％以下がより好ましく、１５モル％以上３０モル％以下がさらに好ましく、１７．５モル％以上２７．５モル％以下がとりわけ好ましい。

　１つの側面として、本実施形態に係る液晶ポリエステルは、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、繰返し単位（１）の含有量が、３０～８０モル％、好ましくは４０～７０モル％、より好ましくは４５～６５モル％であり；繰返し単位（２）の含有量が、１０～３５モル％、好ましくは１５～３０モル％、より好ましくは１７．５～２７．５モル％であり；繰返し単位（３）の含有量が、１０～３５モル％、好ましくは１５～３０モル％、より好ましくは１７．５～２７．５モル％である。
　但し、繰返し単位（１）、繰返し単位（２）および繰返し単位（３）の合計含有量は１００モル％を超えない。

　繰返し単位（１）の含有量が多いほど、溶融流動性や耐熱性や強度・剛性が向上し易いが、あまり多いと、溶融温度や溶融粘度が高くなり易く、成形に必要な温度が高くなり易い。すなわち、繰返し単位（１）の含有量が上記範囲内であれば、溶融流動性や耐熱性が向上し易く、成形体にしたときに強度・剛性が向上し易くなり、かつ溶融温度や溶融粘度が高くなりすぎず、成形に必要な温度も高くなりすぎない。

　繰返し単位（２）の含有量と繰返し単位（３）の含有量との割合は、［繰返し単位（２）の含有量］／［繰返し単位（３）の含有量］（モル／モル）で表して、０．９／１～１／０．９が好ましく、０．９５／１～１／０．９５がより好ましく、０．９８／１～１／０．９８がさらに好ましい。

　なお、本実施形態に係る液晶ポリエステルは、繰返し単位（１）～（３）を、それぞれ独立に、２種以上有してもよい。また、前記液晶ポリエステルは、さらに繰返し単位（１）～（３）以外の繰返し単位を有してもよい。繰返し単位（１）～（３）以外の繰返し単位の含有量は、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、０モル％以上１０モル％以下が好ましく、０モル％以上５モル％以下がより好ましい。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルは、繰返し単位（３）として、ＸおよびＹがそれぞれ酸素原子であるものを有すること、すなわち、所定の芳香族ジオールに由来する繰返し単位を有することが、溶融粘度が低くなり易いので、好ましく、繰返し単位（３）として、ＸおよびＹがそれぞれ酸素原子であるもののみを有することが、より好ましい。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルは、それを構成する繰返し単位に対応する原料モノマーを溶融重合させ、得られた重合物（以下、「プレポリマー」ということがある。）を固相重合させることにより、製造することが好ましい。これにより、耐熱性や強度・剛性が高い高分子量の液晶ポリエステルを操作性良く製造することができる。溶融重合は、触媒の存在下に行ってもよく、この触媒の例としては、酢酸マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、三酸化アンチモンなどの金属化合物や、４－（ジメチルアミノ）ピリジン、１－メチルイミダゾールなどの含窒素複素環式化合物が挙げられ、含窒素複素環式化合物が好ましく用いられる。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルの流動開始温度は、２７０℃以上が好ましく、２７０℃以上４００℃以下がより好ましく、２８０℃以上３８０℃以下がさらに好ましい。

　本実施形態に係る液晶ポリエステルの流動開始温度が高いほど、液晶ポリエステルの耐熱性や強度・剛性が向上する傾向がある。一方で、液晶ポリエステルの流動開始温度が４００℃を超えると、液晶ポリエステルの溶融温度や溶融粘度が高くなる傾向がある。そのため、液晶ポリエステルの成形に必要な温度が高くなる傾向がある。すなわち、前記液晶ポリエステルの流動開始温度が上記範囲内であれば、液晶ポリエステルの耐熱性や強度・剛性が向上し、かつ液晶ポリエステルの溶融温度や溶融粘度は高くなりすぎず、液晶ポリエステルの成形に必要な温度も高くなりすぎない。

　本明細書において、液晶ポリエステルの流動開始温度は、フロー温度または流動温度とも呼ばれ、液晶ポリエステルの分子量の目安となる温度である（小出直之編、「液晶ポリマー－合成・成形・応用－」、株式会社シーエムシー、１９８７年６月５日、ｐ．９５参照）。流動開始温度は、毛細管レオメーターを用いて、液晶ポリエステルを９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ^２）の荷重下４℃／分の速度で昇温しながら溶融させ、内径１ｍｍおよび長さ１０ｍｍのノズルから押し出すときに、４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）の粘度を示す温度である。

［オレフィン系共重合体］
　本実施形態に係るオレフィン系共重合体は、液晶ポリエステル中に分散され、衝撃吸収材（衝撃改質材ともいう）としての機能を有する。衝撃吸収材は、成形体外部からの衝撃を吸収する。
　１つの側面として、本発明の液晶ポリエステル組成物では、液晶ポリエステルが連続相を形成し、オレフィン系共重合体が分散相を形成している。
　別の側面として、本発明の液晶ポリエステル組成物では、オレフィン系共重合体が分散しているため、前記液晶ポリエステル組成物からに任意に採取する複数の試料において単位質量中のオレフィン系共重合体の含有量が同じである。
　本実施形態にかかるオレフィン系共重合体は、（ａ）α－オレフィンに由来する繰返し単位（以下、繰返し単位（ａ）と称する）と、（ｂ）α，β－不飽和酸のグリシジルエステルに由来する繰返し単位（以下、繰返し単位（ｂ）と称する）と、を含む。　前記繰返し単位（ａ）の含有量は、前記オレフィン系共重合体の総質量に対して、５０質量％以上９９質量％以下であることが好ましい。
　前記繰返し単位（ｂ）の含有量は、前記オレフィン系共重合体の総質量に対して、０．１質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％以上２０質量％以下であることがより好ましく、２質量％以上４質量％以下であることがさらに好ましい。
　また、繰返し単位（ａ）の含有量と、繰返し単位（ｂ）の含有量とは、オレフィン系共重合体の総質量に対する繰返し単位（ａ）及び繰返し単位（ｂ）の合計の含有量が１００質量％以下となるように、組み合わせられる。
　１つの側面として、繰返し単位（ａ）および繰返し単位（ｂ）の合計の含有量は、オレフィン系共重合体の総質量に対して、８０質量％以上１００質量％以下であることが好ましく、９０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。

　オレフィン系共重合体は、さらに（ｃ）エチレン系不飽和エステルに由来する繰返し単位（以下、繰返し単位（ｃ）と称する）を含むことが好ましい。
　ここでいう「エチレン系不飽和エステル」とは、化学式Ｒ_１－ＣＯ－Ｏ－Ｒ_２で示される化合物であり、Ｒ_１およびＲ_２はそれぞれ独立に、ビニル基、ビニル基の誘導体、メチル基またはエチル基であり、かつＲ_１およびＲ_２の少なくとも一方が、前記ビニル基または前記ビニル基の誘導体である化合物である。
　ここでいう「ビニル基の誘導体」とは、ビニル基中の二つの炭素に結合する一つ以上の水素原子をそれぞれ独立にメチル基またはエチル基にて置換したものである。
　前記繰返し単位（ｃ）を含む場合、前記繰返し単位（ｃ）の含有量は、オレフィン系共重合体の総質量に対して、０質量％を超え５０質量％以下であることが好ましい。

　また、繰返し単位（ａ）の含有量と、繰返し単位（ｂ）の含有量と、繰返し単位（ｃ）の含有量とは、オレフィン系共重合体の総質量に対する繰返し単位（ａ）～（ｃ）の合計の含有量が１００質量％以下となるように、組み合わせられる。
　１つの側面として、繰返し単位（ａ）～（ｃ）の合計の含有量は、オレフィン系共重合体の総質量に対して、８０質量％以上１００質量以下であることが好ましく、９０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。
　オレフィン系共重合体は、さらに繰返し単位（ａ）～（ｃ）以外の繰返し単位を含んでもよい。
　１つの側面として、本実施形態に係るオレフィン系共重合体は、α－オレフィンに由来する繰返し単位（繰返し単位（ａ））と、α，β－不飽和酸のグリシジルエステルに由来する繰返し単位（繰返し単位（ｂ））と、所望によりエチレン系不飽和エステルに由来する繰返し単位（繰返し単位（ｃ））とを含む。
　また別の側面として、本実施形態に係るオレフィン系共重合体は、α－オレフィンに由来する繰返し単位（繰返し単位（ａ））と、α，β－不飽和酸のグリシジルエステルに由来する繰返し単位（繰返し単位（ｂ））と、所望によりエチレン系不飽和エステルに由来する繰返し単位（繰返し単位（ｃ））と、前記繰返し単位（ａ）～（ｃ）以外の繰返し単位とを含む。

　繰返し単位（ａ）を与える化合物としては、特に限定されず、炭素数２～１３のα―オレフィンが挙げられ、例えば、エチレン、プロピレン、ブテンなどのα―オレフィンが挙げられる。

　繰返し単位（ｂ）を与える化合物としては、炭素数２～１３のα，β－不飽和酸のグリシジルエステルが挙げられ、例えば、下記一般式（Ｂ１）で表されるα，β－不飽和酸のグリシジルエステルなどが挙げられる。

（Ｒは、エチレン系不飽和結合を有する炭素数２～１３の炭化水素基である。）
　換言すると、上記式（Ｂ１）中のＲは隣接するカルボニル基のα位およびβ位において二重結合を有する炭素数２～１３のアルケニル基を表す。

　繰返し単位（ｂ）を与える化合物としては、より具体的には、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどが例示される。

　繰返し単位（ｃ）を与える化合物としては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどカルボン酸ビニルエステル、またはアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチルなどのα、β－不飽和カルボン酸アルキルエステルなどのエチレン系不飽和エステルが挙げられる。なかでも、繰返し単位（ｃ）を与える化合物としては、酢酸ビニル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルが好ましい。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物に係るオレフィン系共重合体としては、例えば、
　繰返し単位（ａ）としてエチレンに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｂ）としてグリシジルメタクリレートに由来する繰返し単位と、からなる共重合体、
　繰返し単位（ａ）としてエチレンに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｂ）としてグリシジルメタクリレートに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｃ）としてアクリル酸メチルに由来する繰返し単位と、からなる共重合体、
　繰返し単位（ａ）としてエチレンに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｂ）としてグリシジルメタクリレートに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｃ）としてアクリル酸エチルに由来する繰返し単位と、からなる共重合体、
　繰返し単位（ａ）としてエチレンに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｂ）としてグリシジルメタクリレートに由来する繰返し単位と、繰返し単位（ｃ）として酢酸ビニルに由来する繰返し単位と、からなる共重合体などが挙げられる。

［板状フィラー］
　本発明において「板状フィラー」とは、アスペクト比が５～２００であるものをいう。本実施形態に係る板状フィラーは、特に限定されないが、例えばタルク、マイカ、グラファイト、ウォラストナイト、ガラスフレーク、硫酸バリウムまたは炭酸カルシウムが挙げられる。マイカは、白雲母であってもよいし、金雲母であってもよいし、フッ素金雲母であってもよいし、四ケイ素雲母であってもよい。

　本実施形態に係る板状フィラーは、タルクまたはマイカであることが好ましく、マイカであることが好ましい。これにより、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が向上する。

　本実施形態に係る板状フィラーの粒径は特に制限されない。例えば板状フィラーの体積平均粒径は、１５μｍ以上４０μｍ以下が好ましく、２０μｍ以上３５μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以上３０μｍ以下がさらに好ましく、２２μｍ以上３０μｍ以下がよりさらに好ましい。板状フィラーの体積平均粒径が１５μｍ以上であると、液晶ポリエステル組成物から成形される成形体の耐衝撃性がより向上する傾向がある。また、板状フィラーの体積平均粒径が４０μｍ以下であると、成形体の変形がより抑制される傾向がある。

　板状フィラーの体積平均粒径は、レーザー回折法を用いて、下記条件により測定することができる。

　［測定条件］
　測定装置：レーザー回折／散乱式粒径分布測定装置（ＨＯＲＩＢＡ株式会社製、ＬＡ－９５０Ｖ２）
　粒子屈折率：１．５３－０．１ｉ
　分散媒：水
　分散媒屈折率：１．３３

　なお、板状フィラーの体積平均粒径は、後述の溶融混練によって実質上変化しないことがわかっている。そのため、板状フィラーの体積平均粒径は、液晶ポリエステル組成物に溶融混練される前の板状フィラーの体積平均粒径を測定することによっても求めることができる。

［液晶ポリエステル組成物］
　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中の液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、５０質量％超え８０質量％以下である。液晶ポリエステルの含有量が５０質量％を超えると、液晶ポリエステル組成物の流動性や耐熱性が向上する。また、液晶ポリエステルの含有量が５０質量％を超えると、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が向上する。一方、液晶ポリエステルの含有量が８０質量％以下であると、液晶ポリエステル組成物を成形しやすくなる。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中の液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、５５質量％以上が好ましく、６０質量％以上がより好ましく、６５質量％以上がさらに好ましい。
　また、液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、７８質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましく、７０質量％以下がさらに好ましい。
　上記上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
　１つの側面として、前記液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、５５質量％以上７８質量％以下が好ましく、６０質量％以上７５質量％以下がより好ましく、６５質量％以上７０質量％以下がさらに好ましい。
　別の側面として、前記液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル組成物の総質量に対して、５０質量％超え８０質量％以下であり、好ましくは５５質量％以上７８質量％以下、より好ましくは６０質量％以上７５質量％以下、さらに好ましくは６５質量％以上７０質量％以下である。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中のオレフィン系共重合体の含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、５質量％以上２０質量％未満である。オレフィン系共重合体の含有量が５質量％以上であると、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が向上する。一方、オレフィン系共重合体の含有量が２０質量％未満であると、液晶ポリエステル組成物の流動性が十分向上する。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中のオレフィン系共重合体の含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、６質量％以上が好ましく、８質量％以上がより好ましい。また、オレフィン系共重合体の含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。
　上記上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
　１つの側面として、オレフィン系共重合体の含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、６質量％以上１５質量％以下が好ましく、８質量％以上１０質量％以下がより好ましい。
　別の側面として、オレフィン系共重合体の含有量は、液晶ポリエステル組成物の総質量に対して、５質量％以上２０質量％未満であり、好ましくは６質量％以上１５質量％以下、より好ましくは８質量％以上１０質量％以下である。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中の板状フィラーの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、１５質量％以上３０質量％以下である。板状フィラーの含有量が１５質量％未満であると、液晶ポリエステルの異方性が顕著に表れ、液晶ポリエステル組成物を成形しにくくなる。一方、板状フィラーの含有量が３０質量％超であると、相対的に液晶ポリエステルの含有量が少なくなり、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が低下する。
　すなわち、板状フィラーの含有量が上記範囲内であると、液晶ポリエステルの異方性が顕著に表れることを抑制し、液晶ポリエステル組成物を容易に成形できる。さらに、相対的に液晶ポリエステルの含有量が少なくなりすぎず、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が向上し易くなる。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物中の板状フィラーの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、２０質量％以上が好ましく、２３質量％以上がより好ましい。また、板状フィラーの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、２８質量％以下が好ましく、２５質量％以下がより好ましい。
　上記上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
　１つの側面として、前記板状フィラーの含有量は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、２０質量％以上２８質量％以下が好ましく、２３質量％以上２５質量％以下がより好ましい。
　別の側面として、前記板状フィラーの含有量は、液晶ポリエステル組成物の総質量に対して、１５質量％以上３０質量％以下であり、好ましくは２０質量％以上２８質量％以下、より好ましくは２３質量％以上２５質量％以下である。

　ここで、製造する液晶ポリエステル組成物に係る液晶ポリエステルの流動開始温度より１０℃高い温度に設定したキャピラリーレオメーターの炉内に液晶ポリエステルを５分間放置した後、上記温度に保持した状態でせん断速度１００００ｓ^－１であるときの溶融粘度を「液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）」として定義する。

　また、製造する液晶ポリエステル組成物に係る液晶ポリエステルの流動開始温度より１０℃高い温度に設定したキャピラリーレオメーターの炉内にオレフィン系共重合体を１０分間放置した後、上記温度に保持した状態でせん断速度１００００ｓ^－１であるときの溶融粘度を「オレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）」として定義する。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、上述した液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）に対するオレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）の比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下である。

　上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下であると、液晶ポリエステル組成物から得られる成形体の衝撃強度が向上する。上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）が１に近いほど、上記成形体の衝撃強度がより向上しやすい。具体的には、上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）は、０．３以上が好ましく、０．５以上がより好ましく、０．８以上がさらに好ましい。また、上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）は、２．８以下が好ましく、２．５以下がより好ましく、２．０以下がさらに好ましい。
　上記上限値および下限値は任意に組み合わせることができる。
　１つの側面として、上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）は、０．３以上２．８以下が好ましく、０．５以上２．５以下がより好ましく、０．８以上２．０以下がさらに好ましい。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物から得られる成形体では、液晶ポリエステル中に略球状のオレフィン系共重合体が存在していると考えられる。上記溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下であると、液晶ポリエステル中にオレフィン系共重合体が分散されやすいと推測される。液晶ポリエステル中にオレフィン系共重合体が分散されやすいと、液晶ポリエステル中に粒子径の小さなオレフィン系共重合体が多数存在しやすいと推測される。このような成形体では、オレフィン系共重合体の粒子間の距離が小さくなると考えられる。その結果、上記成形体は、クラックの伝播が抑えられ、衝撃強度が向上すると考えられる。

　また、本実施形態の液晶ポリエステル組成物によれば、成形体における衝撃強度の向上効果が高いので、衝撃吸収材であるオレフィン系共重合体の含有量を低減させることができる。その結果、本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、同等の衝撃強度を有する成形体を得るために用いられる、オレフィン系共重合体を含有させた従来の液晶ポリエステル組成物よりも、流動性が向上すると考えられる。

　本明細書において、液晶ポリエステル組成物の流動性は、流動長測定用の金型を用い、本実施形態の液晶ポリエステル組成物から得られる成形体について、樹脂の流れ方向の長さ（流動長ということがある）を測定することにより評価できる。この評価において、流動長の長さが長いほど液晶ポリエステル組成物の流動性が高いと言える。
　１つの側面として、本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、後述の＜液晶ポリエステル組成物の流動長＞に記載の方法で流動長を測定したとき、前記流動長が８００ｍｍ以上である特性を有することが好ましく、８２５ｍｍ以上９８０ｍｍ未満である特性を有することがより好ましい。

［その他の成分］
　液晶ポリエステル組成物は、さらに、板状フィラー以外の充填材、添加剤、液晶ポリエステル以外の樹脂などの他の成分を少なくとも１種含んでもよい。
　１つの側面として、本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、液晶ポリエステルと、α－オレフィンに由来する繰返し単位とα，β－不飽和酸のグリシジルエステルとに由来する繰返し単位とを含むオレフィン系共重合体と、板状フィラーと、所望により、前記板状フィラー以外の充填材、添加剤および前記液晶ポリエステル以外の樹脂からなる群から選択される少なくとも１つの他の成分と、を含んでもよい。
　前記他の成分の含有量は、液晶ポリエステル組成物の総質量に対して、０．１～３０質量％が好ましい。

　前記充填材は、繊維状充填材であってもよいし、繊維状および板状以外で、球状その他の粒状充填材であってもよい。また、充填材は、無機充填材であってもよいし、有機充填材であってもよい。繊維状無機充填材の例としては、ガラス繊維；パン系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維などの炭素繊維；シリカ繊維、アルミナ繊維、シリカアルミナ繊維などのセラミック繊維；およびステンレス繊維などの金属繊維が挙げられる。また、チタン酸カリウムウイスカー、チタン酸バリウムウイスカー、ウォラストナイトウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、窒化ケイ素ウイスカー、炭化ケイ素ウイスカーなどのウイスカーも挙げられる。繊維状有機充填材の例としては、ポリエステル繊維およびアラミド繊維が挙げられる。粒状無機充填材の例としては、シリカ、アルミナ、酸化チタン、ガラスビーズ、ガラスバルーン、窒化ホウ素、炭化ケイ素および炭酸カルシウムが挙げられる。前記板状フィラー以外の充填材の含有量は、液晶ポリエステル１００質量部に対して、０．１～１００質量部が好ましい。

　添加剤の例としては、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、界面活性剤、難燃剤および着色剤が挙げられる。添加剤の含有量は、液晶ポリエステル１００質量部に対して、０．１～５質量部が好ましい。

　液晶ポリエステル以外の樹脂の例としては、ポリプロピレン、ポリアミド、液晶ポリエステル以外のポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルイミドなどの液晶ポリエステル以外の熱可塑性樹脂；およびフェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂が挙げられる。液晶ポリエステル以外の樹脂の含有量は、液晶ポリエステル１００質量部に対して、０．１～２０質量部が好ましい。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物は、上述した液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体、板状フィラーおよび所望により他の成分を、押出機を用いて溶融混練し、ペレット状に押し出すことにより調製することが好ましい。押出機としては、シリンダーと、シリンダー内に配置された少なくとも１本のスクリュウと、シリンダーに設けられた少なくとも１箇所の供給口とを有するものが、好ましく用いられ、さらにシリンダーに設けられた少なくとも１箇所のベント部を有するものが、より好ましく用いられる。

＜成形体＞
　本実施形態の成形体は、液晶ポリエステル組成物から、公知の成形法により得ることができる。

　本実施形態の液晶ポリエステル組成物の成形法としては、溶融成形法が好ましく、その例としては、射出成形法、Ｔダイ法やインフレーション法などの押出成形法、圧縮成形法、ブロー成形法、真空成形法およびプレス成形が挙げられる。中でも射出成形法が好ましい。

　本実施形態によれば、液晶ポリエステル組成物の流動性が高く、また得られる成形体の衝撃強度が高い。そのため、本実施形態の成形体は、一般に液晶ポリエステル樹脂を適用し得るあらゆる用途に適用可能である。

　例えば、自動車分野としては、自動車内装材用射出成形体として、天井材用射出成形体、ホイールハウスカバー用射出成形体、トランクルーム内張用射出成形体、インパネ表皮材用射出成形体、ハンドルカバー用射出成形体、アームレスト用射出成形体、ヘッドレスト用射出成形体、シートベルトカバー用射出成形体、シフトレバーブーツ用射出成形体、コンソールボックス用射出成形体、ホーンパッド用射出成形体、ノブ用射出成形体、エアバッグカバー用射出成形体、各種トリム用射出成形体、各種ピラー用射出成形体、ドアロックベゼル用射出成形体、グラブボックス用射出成形体、デフロスタノズル用射出成形体、スカッフプレート用射出成形体、ステアリングホイール用射出成形体、ステアリングコラムカバー用射出成形体などが挙げられる。

　自動車外装材用射出成形体として、バンパー用射出成形体、スポイラー用射出成形体、マッドガード用射出成形体、サイドモール用射出成形体などが挙げられる。

　その他の自動車部品用射出成形体としては、自動車ヘッドランプ用射出成形体、グラスランチャンネル用射出成形体、ウェザーストリップ用射出成形体、ドレーンホース用射出成形体、ウィンドウォッシャーチューブ用射出成形体などのホース用射出成形体、チューブ類用射出成形体、ラックアンドピニオンブーツ用射出成形体、ガスケット用射出成形体などが挙げられる。

　その他、センサー、ＬＥＤランプ、コネクター、ソケット、抵抗器、リレーケース、スイッチ、コイルボビン、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント基板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、半導体、液晶ディスプレイ、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、モーターブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、コンピューター関連部品、電子レンジ部品、音響・音声機器部品、照明部品、エアコン部品、オフィスコンピューター関連部品、電話・ＦＡＸ関連部品、および複写機関連部品などが挙げられる。

　本明細書において、成形体の衝撃強度は、ＡＳＴＭ　Ｄ２５６に準拠して測定される。
　１つの側面として本実施形態の成形体は、後述の＜成形体のアイゾット衝撃強度＞に記載の方法で前記成形体のアイゾット衝撃強度を測定したとき、前記アイゾット衝撃強度が、８００Ｊ／ｍ以上であり、好ましくは９００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下、より好ましくは１０００Ｊ／ｍ以上以上１２００Ｊ／ｍ以下、さらに好ましくは１０００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下である。

　本実施形態によれば、衝撃強度が高い成形体を成形可能であり、かつ流動性が高い液晶ポリエステル組成物および成形体が提供される。

　１つの側面として、本発明の１実施形態である液晶ポリエステル組成物は、
　液晶ポリエステルと、オレフィン系共重合体と、板状フィラーとを含み；
　前記液晶ポリエステルは、前記繰返し単位（１）と前記繰返し単位（２）と前記繰返し単位（３）とを有する液晶ポリエステルであり、
　好ましくはｐ－ヒドロキシ安息香酸に由来する繰返し単位と、４，４’－ジヒドロキシビフェニルに由来する繰り返し単位と、テレフタル酸に由来する繰返し単位と、イソフタル酸に由来する繰返し単位と４，４’－ジヒドロキシビフェニルに由来する繰り返し単位を有する液晶ポリエステルであり；
　前記オレフィン系共重合体は、α－オレフィンに由来する繰り返し単位（前記繰返し単位（ａ））と、α，β－不飽和酸のグリシジルエステルとに由来する繰返し単位（前記繰返し単位（ｂ））と、所望によりエチレン系不飽和エステルに由来する繰返し単位（前記繰返し単位（ｃ））と、前記繰返し単位（ａ）～（ｃ）以外の繰返し単位と、を含み、
　前記繰返し単位（ａ）～（ｃ）の合計の含有量は、前記オレフィン系共重合体の総質量に対して、８０質量％以上１００質量以下であり、より好ましくは９０質量％以上１００質量％以下であり、
　前記繰返し単位（ｂ）の含有量は、前記オレフィン系共重合体の総質量に対して好ましくは０．５質量％以上２０質量％以下、より好ましくは２質量％以上４質量％以下であり；
　前記板状フィラーはマイカ（体積平均粒径は、１５μｍ以上４０μｍ以下が好ましく、２０μｍ以上３５μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以上３０μｍ以下がさらに好ましく、２２μｍ以上３０μｍ以下がよりさらに好ましい）であり；
　前記液晶ポリエステル、前記オレフィン系共重合体および前記板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、
　前記液晶ポリエステルの含有量が、５０質量％超え８０質量％以下であり、好ましくは５５質量％以上７８質量％以下、より好ましくは６０質量％以上７５質量％以下、さらに好ましくは６５質量％以上７０質量％以下であり、
　前記オレフィン系共重合体の含有量が、５質量％以上２０質量％未満であり、好ましくは６質量％以上１５質量％以下、より好ましくは８質量％以上１０質量％以下であり；
　前記板状フィラーの含有量が、１５質量％以上３０質量％以下であり、好ましくは２０質量％以上２８質量％以下、より好ましくは２３質量％以上２５質量％以下であり；
　前記液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）に対する前記オレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）の比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１超え３．０以下であり、好ましくは０．３以上２．８以下、より好ましくは０．５以上２．５以下、さらに好ましくは０．８以上２．０以下ある、
　液晶ポリエステル組成物である。
　別の側面として、前記液晶ポリエステル組成物は、
　前記液晶ポリエステル組成物の総質量に対して、
　前記液晶ポリエステルの含有量が、５０質量％超え８０質量％以下であり、好ましくは５５質量％以上７８質量％以下、より好ましくは６０質量％以上７５質量％以下、さらに好ましくは６５質量％以上７０質量％以下であり、
　前記オレフィン系共重合体の含有量が、５質量％以上２０質量％未満であり、好ましくは６質量％以上１５質量％以下、より好ましくは８質量％以上１０質量％以下であり；
　前記板状フィラーの含有量が、１５質量％以上３０質量％以下であり、好ましくは２０質量％以上２８質量％以下、より好ましくは２３質量％以上２５質量％以下であり；
　但し、前記液晶ポリエステル、前記オレフィン系共重合体および前記板状フィラーの合計含有量は１００質量％を超えない、
　液晶ポリエステル組成物である。
　さらに前記液晶ポリエステル組成物は、後述の＜液晶ポリエステル組成物の流動長＞に記載の方法で流動長を測定したとき、前記流動長が８００ｍｍ以上であることが好ましく、８２５ｍｍ以上９８０ｍｍ未満であってもよく；かつ
　前記液晶ポリエステル組成物は、前記液晶ポリエステル組成物から成形体を形成したとき、後述の＜成形体のアイゾット衝撃強度＞に記載の方法で測定される前記成形体のアイゾット衝撃強度が、８００Ｊ／ｍ以上であることが好ましく、９００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下であってもよく、１０００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下であってもよく、１０００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下であってもよい、
　液晶ポリエステル組成物である。
　また別の側面として、前記液晶ポリエステル組成物は、
　後述の＜液晶ポリエステル組成物の荷重たわみ温度＞に記載の方法で荷重たわみ温度を測定したとき、前記荷重たわみ温度が２３１℃以上２３６℃以下である特性を有する、液晶ポリエステル組成物である。

　本発明の１実施形態である成形体は、
　前記液晶ポリエステル組成物から形成される成形体であり；
　前記液晶ポリエステル組成物は、後述の＜成形体のアイゾット衝撃強度＞に記載の方法でアイゾット衝撃強度を測定したとき、好ましくは８００Ｊ／ｍ以上、より好ましくは９００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下、さらに好ましくは１０００Ｊ／ｍ以上１２００Ｊ／ｍ以下であるアイゾット衝撃強度を与える組成物であり；
　後述の＜成形体の引張強度および引張伸び率＞に記載の方法で引張強度及び引張伸び率を測定したとき、
　好ましくは１１２ＭＰａ以上１２４ＭＰａ以下である引張強度を与える組成物であり、
　好ましくは８．１％以上９．７％以下である引張伸び率を与える組成物であり；
　後述の＜成形体の曲げ強度および曲げ弾性率＞に記載の方法で曲げ強度および曲げ弾性率を測定したとき、
　好ましくは１１２ＭＰａ以上１２７ＭＰａ以下である曲げ強度を与える組成物であり、
　好ましくは８３００ＭＰａ以上９５００ＭＰａ以下である曲げ弾性率を与える組成物である、
　成形体である。

　以下に本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。各測定は以下のようにして行った。

＜製造例１〔液晶ポリエステルの製造〕＞
　攪拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計および還流冷却器を備えた反応器に、ｐ－ヒドロキシ安息香酸９９４．５ｇ（７．２モル）、テレフタル酸２９９．０ｇ（１．８モル）、イソフタル酸９９．７ｇ（０．６モル）、４，４’－ジヒドロキシビフェニル４４６．９ｇ（２．４モル）および無水酢酸１３４７．６ｇ（１３．２モル）を入れ、反応器内のガスを窒素ガスで置換した後、１－メチルイミダゾール０．１８ｇを加え、窒素ガス気流下、攪拌しながら、室温から１５０℃まで３０分間かけて昇温し、１５０℃で３０分間還流させた。次いで、１－メチルイミダゾール２．４ｇを加え、副生酢酸および未反応の無水酢酸を留去しながら、１５０℃から３２０℃まで２時間５０分かけて昇温し、トルクの上昇が認められた時点で、反応器から内容物を取り出し、室温まで冷却した。得られた固形物を、粉砕機で粉砕し、窒素ガス雰囲気下、室温から２５０℃まで１時間かけて昇温し、２５０℃から２９５℃まで５時間かけて昇温し、２９５℃で３時間保持することにより、固相重合させた後、冷却して、粉末状の液晶ポリエステルを得た。この液晶ポリエステルの流動開始温度は、３２７℃であった。また見かけの溶融粘度は５．９Ｐａ・ｓであった。

＜液晶ポリエステルの流動開始温度＞
　まず、フローテスター（（株）島津製作所の「ＣＦＴ－５００型」）を用いて、液晶ポリエステル約２ｇを、内径１ｍｍおよび長さ１０ｍｍのノズルを有するダイを取り付けたシリンダーに充填した。次に、９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ^２）の荷重下、４℃／分の速度で昇温しながら、液晶ポリエステルを溶融させ、ノズルから押し出し、４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）の粘度を示す温度（流動開始温度）を測定し、液晶ポリエステルの流動開始温度とした。

＜みかけ溶融粘度（Ｖ１）、みかけ溶融粘度（Ｖ２）、溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）＞
　液晶ポリエステルの流動開始温度より１０℃高い温度に設定したキャピラリーレオメーター（株式会社東洋精機製作所製、「キャピログラフ１Ｂ」）の炉内に液晶ポリエステルまたはオレフィン系共重合体を１０分間放置した後、上記温度に保持した状態でせん断速度１００００ｓ^－１であるときの溶融粘度をそれぞれ測定した。

　得られた液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）およびオレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）から、溶融粘度比（Ｖ２／Ｖ１）を算出した。

＜液晶ポリエステル組成物の流動長＞
　本実施例で用いる厚さ１ｍｍ、幅１０ｍｍの流動長測定用の金型を用い、液晶ポリエステル組成物を、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製、「ＵＨ１０００」）にて下記条件下で成形した。取り出した成形体について、樹脂の流れ方向の長さを測定した。この試験を１０個の成形体について行い、得られた測定値の平均値を液晶ポリエステル組成物の流動長とした。結果を表２に示す。

［条件］
　シリンダー温度：（ノズル側）３４０℃；３５０℃；３４０℃；３３０℃；８０℃（ホッパー側）
　金型温度：８０℃
　計量値：２５ｍｍ
　射出速度：１００ｍｍ／秒
　ＶＰ切替：１００ＭＰａ、にて圧力切替
　保圧：１００ＭＰａ

＜液晶ポリエステル組成物の荷重たわみ温度＞
　液晶ポリエステル組成物を、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製、「ＰＮＸ４０－５Ａ」）を用いて、成形温度３４０℃、金型温度１３０℃、射出速度５０％で、１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×６．４ｍｍｔの試験片に成形した。得られた試験片の荷重たわみ温度を、ＡＳＴＭ　Ｄ６４８に準拠し、１．８２ＭＰａの荷重下、昇温速度４℃／分にて２回測定した。液晶ポリエステル組成物の荷重たわみ温度は、得られた測定値の平均値を採用した。結果を表２に示す。

＜成形体の引張強度および引張伸び率＞
　液晶ポリエステル組成物を、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製、「ＰＮＸ４０－５Ａ」）を用いて、成形温度３４０℃、金型温度１３０℃、射出速度５０％で、厚さ２．５ｍｍのＡＳＴＭ４号試験片に成形した。得られた試験片の引張強度および引張伸び率を、ＡＳＴＭ　Ｄ６３８に準拠し、５回測定した。成形体の引張強度および引張伸び率は、得られた測定値の平均値を採用した。結果を表２に示す。

＜成形体の曲げ強度および曲げ弾性率＞
　液晶ポリエステル組成物を、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製、「ＰＮＸ４０－５Ａ」）を用いて、成形温度３４０℃、金型温度１３０℃、射出速度５０％で、１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×６．４ｍｍｔの試験片に成形した。得られた試験片の曲げ強度および曲げ弾性率を、ＡＳＴＭ　Ｄ７９０に準拠し、３回測定した。成形体の曲げ強度および曲げ弾性率は、得られた測定値の平均値を採用した。結果を表２に示す。

＜成形体のアイゾット衝撃強度＞
　液晶ポリエステル組成物を、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製、「ＰＮＸ４０－５Ａ」）を用いて、成形温度３４０℃、金型温度１３０℃で、射出速度５０％にて、１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×６．４ｍｍｔの試験片に成形した。試験片のアイゾット衝撃強度を、ＡＳＴＭ　Ｄ２５６に準拠し、１０回測定した。この際、成形体にはノッチをつけずに試験を実施した。成形体のアイゾット衝撃強度は、得られた測定値の平均値を採用した。結果を表２に示す。

＜液晶ポリエステル組成物の製造＞
［実施例１～４、比較例１および比較例２］
　製造例１で得られた液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーを、表１に示す割合で２軸押出機（池貝鉄工株式会社製、ＰＣＭ－３０ＨＳ、スクリュー回転：同方向、Ｌ／Ｄ＝４４）を用いて、３４０℃で溶融混練し、ペレット化した。ペレット状の液晶ポリエステル組成物を得た。なお、表１に示す全ての割合は、液晶ポリエステル、オレフィン系共重合体および板状フィラーの合計１００質量％に対する割合（質量％）である。

［参考例］
　液晶ポリエステルおよび板状フィラーを、表１に示す割合で二軸押出機（池貝鉄工株式会社製、「ＰＣＭ－３０」）を用いて、シリンダー温度３４０℃で溶融混練し、ペレット状の液晶ポリエステル組成物を得た。

　全てのペレット状の液晶ポリエステル組成物を１２０℃で６時間、熱風乾燥した。

　なお、液晶ポリエステル組成物に用いたオレフィン系共重合体および板状フィラーには、以下の材料を用いた。なお、「エチレン比率」とは、オレフィン系共重合体の総質量に対するα‐オレフィン（エチレン）に由来する繰返し単位の含有量を表し、「グリシジルメタクリレート比率」とは、オレフィン系共重合体の総質量に対するα，β－不飽和酸のグリシジルエステル（グリシジルメタクリレート）に由来する繰返し単位の含有量を表し、「アクリル酸メチル比率」とは、オレフィン系共重合体の総質量に対するエチレン系不飽和エステル（アクリル酸メチル）に由来する繰返し単位を表す。

（オレフィン系共重合体）
　オレフィン系共重合体（１）：エチレン比率：７０．０質量％、グリシジルメタクリレート比率：３．０質量％、アクリル酸メチル比率：２７.０質量％、みかけ溶融粘度（Ｖ２）１６．２Ｐａ・ｓ
　オレフィン系共重合体（２）：エチレン比率：７０．２質量％、グリシジルメタクリレート比率：２．９質量％、アクリル酸メチル比率：２６．９質量％、みかけ溶融粘度（Ｖ２）１１．７Ｐａ・ｓ
　オレフィン系共重合体（３）：エチレン比率：７０．５質量％、グリシジルメタクリレート比率：３．２質量％、アクリル酸メチル比率：２６．３質量％、みかけ溶融粘度（Ｖ２）３．１Ｐａ・ｓ
　オレフィン系共重合体（４）：エチレン比率：７１．２質量％、グリシジルメタクリレート比率：３．２質量％、アクリル酸メチル比率：２５．６質量％、みかけ溶融粘度（Ｖ２）０．４Ｐａ・ｓ

（板状フィラー）
　Ａ－３１Ｓ：マイカ、株式会社ヤマグチマイカ製、平均粒子径３０μｍ（アスペクト比７５）

　得られた液晶ポリエステル組成物について、以下の基準で総合的に判定した。
　Ａ…流動長が８００ｍｍ以上であり、かつアイソッド衝撃強度が８００Ｊ／ｍ以上
　Ｂ…上記以外

　表２に示すように、本発明を適用した実施例１～４の液晶ポリエステル組成物は、流動性が高く、かつ得られる成形体の衝撃強度が高かった。

　実施例１～４の液晶ポリエステル組成物と、参考例の液晶ポリエステル組成物では、いずれも流動性が高く、かつ得られる成形体の衝撃強度も高かったが、実施例１～４の液晶ポリエステル組成物では、さらに引張伸び率が参考例の液晶ポリエステル組成物の引張伸び率よりも高かった。

　以上の結果により、本発明が有用であることが確かめられた。

　本発明によれば、衝撃強度が高い成形体を成形可能であり、かつ流動性が高い液晶ポリエステル組成物および成形体が提供できるので産業上極めて有用である。

Claims (2)

1. 　液晶ポリエステルと、
   　α－オレフィンに由来する繰り返し単位と、α，β－不飽和酸のグリシジルエステルとに由来する繰返し単位と、を含むオレフィン系共重合体と、
   　板状フィラーと、を含み、
   　前記液晶ポリエステル、前記オレフィン系共重合体および前記板状フィラーの含有量の合計を１００質量％としたとき、
   　前記液晶ポリエステルの含有量が５０質量％を超え８０質量％以下であり、
   　前記オレフィン系共重合体の含有量が５質量％以上２０質量％未満であり、
   　前記板状フィラーの含有量が１５質量％以上３０質量％以下であり、
   　前記液晶ポリエステルのみかけ溶融粘度（Ｖ１）に対する前記オレフィン系共重合体のみかけ溶融粘度（Ｖ２）の比（Ｖ２／Ｖ１）が０．１を超え３．０以下である液晶ポリエステル組成物。
2. 　請求項１に記載の液晶ポリエステル組成物から形成される成形体。