JP2002087882A - 半導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子及びその製造方法 - Google Patents
半導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子及びその製造方法Info
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- Thermistors And Varistors (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 室温付近での抵抗値を高く、しかもＢ定数の
勾配を小さく、また高温でのＢ定数の勾配を大きくする
と共に、製造ロット間の電気特性にばらつきが少ない半
導体磁器組成物と、それを用いた半導体磁器素子とその
製造方法を提供することを目的とする。 【解決手段】 ランタンコバルト系化合物に対し、２価
の元素と４価の元素とを添加した負の抵抗温度特性の半
導体磁器組成物の構成としたものであり、これにより、
電子機器の消費電力量を低減し、常温付近での突入電流
を抑制することができる半導体磁器素子を得ることがで
きる。
勾配を小さく、また高温でのＢ定数の勾配を大きくする
と共に、製造ロット間の電気特性にばらつきが少ない半
導体磁器組成物と、それを用いた半導体磁器素子とその
製造方法を提供することを目的とする。 【解決手段】 ランタンコバルト系化合物に対し、２価
の元素と４価の元素とを添加した負の抵抗温度特性の半
導体磁器組成物の構成としたものであり、これにより、
電子機器の消費電力量を低減し、常温付近での突入電流
を抑制することができる半導体磁器素子を得ることがで
きる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は負の抵抗温度特性を
有し、特に突入電流制御用、モーター起動用または液面
検知用等の素子に用いられる半導体磁器組成物とこれを
用いた半導体磁器素子及びその製造方法に関するもので
ある。
有し、特に突入電流制御用、モーター起動用または液面
検知用等の素子に用いられる半導体磁器組成物とこれを
用いた半導体磁器素子及びその製造方法に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】従来の半導体磁器組成物とこれを用いた
半導体磁器素子は、特開平１１−１１６３３４号公報に
記載されたものが知られている。
半導体磁器素子は、特開平１１−１１６３３４号公報に
記載されたものが知られている。
【０００３】図１は従来の半導体磁器素子の外観斜視図
である。
である。
【０００４】図１において、１はランタンコバルト系酸
化物を主成分とする半導体磁器素子であり、この半導体
磁器素子１の両主面には一対の電極２，３を形成してい
る。
化物を主成分とする半導体磁器素子であり、この半導体
磁器素子１の両主面には一対の電極２，３を形成してい
る。
【０００５】以上のように構成された半導体磁器素子に
ついて、以下にその製造方法を説明する。
ついて、以下にその製造方法を説明する。
【０００６】まず、コバルトとランタンのモル比が所望
のものとなるように秤量して配合し、これに副成分とし
て、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，
Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎの中から選ばれる少なく
とも一種類の元素からなる酸化物を添加し、混合物を得
る。
のものとなるように秤量して配合し、これに副成分とし
て、Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，
Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎの中から選ばれる少なく
とも一種類の元素からなる酸化物を添加し、混合物を得
る。
【０００７】次に、この混合物に純水を加え、湿式混合
した後に乾燥し、９００〜１２００℃で仮焼して仮焼物
を得る。
した後に乾燥し、９００〜１２００℃で仮焼して仮焼物
を得る。
【０００８】次に、この仮焼物にバインダーを加えて混
合、濾過、乾燥した後に加圧成形して成形体を形成し、
この成形体を１２００〜１６００℃で焼成し、前記半導
体磁器素子１を得る。
合、濾過、乾燥した後に加圧成形して成形体を形成し、
この成形体を１２００〜１６００℃で焼成し、前記半導
体磁器素子１を得る。
【０００９】次に、前記半導体磁器素子１の両主面に銀
パラジウムペーストを塗布して焼き付けて前記電極２，
３を形成し半導体磁器素子１を形成する。
パラジウムペーストを塗布して焼き付けて前記電極２，
３を形成し半導体磁器素子１を形成する。
【００１０】以上のように構成された半導体磁器素子１
は、前記電極２，３を回路間に接続して使用され、室温
での抵抗値が高く、温度の上昇と共に抵抗値が減少する
負の抵抗温度特性を有し、初期（室温）の高抵抗が回路
電源のスイッチを入れた瞬間に回路に流入する突入電流
（過電流）を制御するとともに、自己発熱して抵抗値が
小さくなり、定常状態では消費電力量を低減させること
ができるという作用を有し、室温の温度変化に対しては
抵抗値の変動が小さくて消費電力が比較的小さい。
は、前記電極２，３を回路間に接続して使用され、室温
での抵抗値が高く、温度の上昇と共に抵抗値が減少する
負の抵抗温度特性を有し、初期（室温）の高抵抗が回路
電源のスイッチを入れた瞬間に回路に流入する突入電流
（過電流）を制御するとともに、自己発熱して抵抗値が
小さくなり、定常状態では消費電力量を低減させること
ができるという作用を有し、室温の温度変化に対しては
抵抗値の変動が小さくて消費電力が比較的小さい。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記従
来の半導体磁器組成物及びこれを用いた半導体磁器素子
は、出発原料となるランタン化合物及びコバルト化合物
に含まれる不純物の影響を受けやすく、製造ロットの異
なる出発原料を用いると半導体磁器素子の電気特性（抵
抗値、Ｂ定数）が大きく変動し製造ロット間の電気特性
にばらつきが大きいという問題点を有する。
来の半導体磁器組成物及びこれを用いた半導体磁器素子
は、出発原料となるランタン化合物及びコバルト化合物
に含まれる不純物の影響を受けやすく、製造ロットの異
なる出発原料を用いると半導体磁器素子の電気特性（抵
抗値、Ｂ定数）が大きく変動し製造ロット間の電気特性
にばらつきが大きいという問題点を有する。
【００１２】本発明は上記従来の問題点を解決するもの
で、室温付近での抵抗値を高く、しかもＢ定数の勾配を
小さく、また高温でのＢ定数の勾配を大きくすると共
に、製造ロット間の電気特性にばらつきが少ない半導体
磁器組成物と、それを用いた半導体磁器素子とその製造
方法を提供することを目的とするものである。
で、室温付近での抵抗値を高く、しかもＢ定数の勾配を
小さく、また高温でのＢ定数の勾配を大きくすると共
に、製造ロット間の電気特性にばらつきが少ない半導体
磁器組成物と、それを用いた半導体磁器素子とその製造
方法を提供することを目的とするものである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、以下の構成を有するものである。
に、以下の構成を有するものである。
【００１４】本発明の請求項１に記載の発明は、特にラ
ンタンコバルト系化合物に対し、２価の元素と４価の元
素とを添加した負の抵抗温度特性の半導体磁器組成物と
した構成を有しており、本発明は従来のランタンコバル
ト系化合物からなる半導体磁器は２価の元素又は４価の
元素の何れかの含有量が多くなるに従って室温の抵抗値
が低く、かつ室温付近及び高温領域でのＢ定数が小さく
なる傾向を示すことを見出した。
ンタンコバルト系化合物に対し、２価の元素と４価の元
素とを添加した負の抵抗温度特性の半導体磁器組成物と
した構成を有しており、本発明は従来のランタンコバル
ト系化合物からなる半導体磁器は２価の元素又は４価の
元素の何れかの含有量が多くなるに従って室温の抵抗値
が低く、かつ室温付近及び高温領域でのＢ定数が小さく
なる傾向を示すことを見出した。
【００１５】従って主成分のランタンコバルト系化合物
半導体磁器に対しアクセプターとして作用する２価の元
素と、ドナーとして作用する４価の元素を積極的に適量
添加することにより、ランタン化合物及びコバルト化合
物の出発原料に含まれる微量の２価、４価の元素を相互
に電荷補償し、ランタンコバルト系化合物半導体磁器の
室温抵抗値及び室温付近のＢ定数の勾配、定常状態（高
温での）でのＢ定数への影響力を弱め、安定させた好適
な負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得るこ
とができるという優れた作用効果が得られる。
半導体磁器に対しアクセプターとして作用する２価の元
素と、ドナーとして作用する４価の元素を積極的に適量
添加することにより、ランタン化合物及びコバルト化合
物の出発原料に含まれる微量の２価、４価の元素を相互
に電荷補償し、ランタンコバルト系化合物半導体磁器の
室温抵抗値及び室温付近のＢ定数の勾配、定常状態（高
温での）でのＢ定数への影響力を弱め、安定させた好適
な負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得るこ
とができるという優れた作用効果が得られる。
【００１６】本発明の請求項２に記載の発明は、特にラ
ンタンコバルト系化合物に対し添加する２価の元素の総
量と４価の元素の総量との差が０．０５ｍｏｌ％以内と
した請求項１に記載の半導体磁器組成物の構成を有して
おり、これにより、主成分のランタンコバルト系化合物
からなる半導体磁器素子の電荷補償を行い安定した室温
抵抗値及び、室温付近のＢ定数の勾配を小さく、定常状
態（高温での）でのＢ定数を大きく安定させた好適な負
の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得ることが
できるという優れた作用効果が得られる。
ンタンコバルト系化合物に対し添加する２価の元素の総
量と４価の元素の総量との差が０．０５ｍｏｌ％以内と
した請求項１に記載の半導体磁器組成物の構成を有して
おり、これにより、主成分のランタンコバルト系化合物
からなる半導体磁器素子の電荷補償を行い安定した室温
抵抗値及び、室温付近のＢ定数の勾配を小さく、定常状
態（高温での）でのＢ定数を大きく安定させた好適な負
の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得ることが
できるという優れた作用効果が得られる。
【００１７】本発明の請求項３に記載の発明は、特にラ
ンタンコバルト系化合物に対し添加する２価の元素と４
価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以内の範囲とした請求
項１に記載の半導体磁器組成物の構成を有しており、こ
れにより、室温の抵抗値が高く、かつ室温付近のＢ定数
を小さく、また高温でのＢ定数が大きい安定した好適な
負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得ること
ができるという優れた作用効果が得られる。
ンタンコバルト系化合物に対し添加する２価の元素と４
価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以内の範囲とした請求
項１に記載の半導体磁器組成物の構成を有しており、こ
れにより、室温の抵抗値が高く、かつ室温付近のＢ定数
を小さく、また高温でのＢ定数が大きい安定した好適な
負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物を得ること
ができるという優れた作用効果が得られる。
【００１８】本発明の請求項４に記載の発明は、特に２
価の元素をＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ
の群の内から選ばれた少なくとも一種類、４価の元素を
Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｍｎの群の内か
ら選ばれた少なくとも一種類とした請求項１に記載の半
導体磁器組成物の構成を有しており、これにより、室温
での抵抗値と室温付近のＢ定数の勾配、及び高温領域の
Ｂ定数の勾配に特に効果を有する元素を規定し、室温で
の抵抗値が高く、かつ室温付近のＢ定数が小さく、また
高温でのＢ定数が大きい安定した好適な負の抵抗温度特
性を有する半導体磁器組成物を得ることができるという
優れた作用効果が得られる。
価の元素をＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ
の群の内から選ばれた少なくとも一種類、４価の元素を
Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｍｎの群の内か
ら選ばれた少なくとも一種類とした請求項１に記載の半
導体磁器組成物の構成を有しており、これにより、室温
での抵抗値と室温付近のＢ定数の勾配、及び高温領域の
Ｂ定数の勾配に特に効果を有する元素を規定し、室温で
の抵抗値が高く、かつ室温付近のＢ定数が小さく、また
高温でのＢ定数が大きい安定した好適な負の抵抗温度特
性を有する半導体磁器組成物を得ることができるという
優れた作用効果が得られる。
【００１９】本発明の請求項５に記載の発明は、特にラ
ンタンコバルト系化合物がＬａxＣｏＯ3（但し、０．６
≦ｘ≦０．９９）からなる請求項１に記載の半導体磁器
組成物の構成を有しており、ＬａＣｏＯ3系化合物半導
体磁器は、Ｌａ／Ｃｏの比率が１／１より大きくなると
長期の保管、使用においてランタンが空気中の水分を吸
収して電気特性を損なうおそれがあり、また０．６／１
より小さくなると室温での抵抗値が小さく、かつ室温付
近及び高温領域でのＢ定数が小さくなり好ましくない。
ンタンコバルト系化合物がＬａxＣｏＯ3（但し、０．６
≦ｘ≦０．９９）からなる請求項１に記載の半導体磁器
組成物の構成を有しており、ＬａＣｏＯ3系化合物半導
体磁器は、Ｌａ／Ｃｏの比率が１／１より大きくなると
長期の保管、使用においてランタンが空気中の水分を吸
収して電気特性を損なうおそれがあり、また０．６／１
より小さくなると室温での抵抗値が小さく、かつ室温付
近及び高温領域でのＢ定数が小さくなり好ましくない。
【００２０】したがって、これにより、長期の保管、使
用において電気特性の劣化が少なく、室温での抵抗値が
大きく、かつ室温付近のＢ定数が小さく、また高温領域
でのＢ定数が大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物を得ることができるという優れた作用効
果が得られる。
用において電気特性の劣化が少なく、室温での抵抗値が
大きく、かつ室温付近のＢ定数が小さく、また高温領域
でのＢ定数が大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物を得ることができるという優れた作用効
果が得られる。
【００２１】本発明の請求項６に記載の発明は、特に、
ランタンコバルト系化合物に２価の元素と４価の元素を
添加した負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物か
らなる半導体磁器の表面に一対の電極を形成した半導体
磁器素子の構成としたものであり、これにより、請求項
１の項目で説明したごとく室温での抵抗値を高く、かつ
室温付近のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ定数を大
きい好適な負の抵抗温度特性を有する半導体磁器素子を
得ることができるという作用効果が得られる。
ランタンコバルト系化合物に２価の元素と４価の元素を
添加した負の抵抗温度特性を有する半導体磁器組成物か
らなる半導体磁器の表面に一対の電極を形成した半導体
磁器素子の構成としたものであり、これにより、請求項
１の項目で説明したごとく室温での抵抗値を高く、かつ
室温付近のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ定数を大
きい好適な負の抵抗温度特性を有する半導体磁器素子を
得ることができるという作用効果が得られる。
【００２２】本発明の請求項７に記載の発明は特に、半
導体磁器組成物のランタンコバルト系化合物に対し添加
する２価の元素の総量と４価の元素の総量との差が０．
０５ｍｏｌ％以内とした請求項６に記載の半導体磁器素
子の構成としたものであり、これにより、室温での抵抗
値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また高温領
域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器素子を得ることができるという作用効果が得ら
れる。
導体磁器組成物のランタンコバルト系化合物に対し添加
する２価の元素の総量と４価の元素の総量との差が０．
０５ｍｏｌ％以内とした請求項６に記載の半導体磁器素
子の構成としたものであり、これにより、室温での抵抗
値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また高温領
域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器素子を得ることができるという作用効果が得ら
れる。
【００２３】本発明の請求項８に記載の発明は、特に、
半導体磁器組成物のランタンコバルト系化合物に対し添
加する２価の元素と４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％
以内の範囲とした請求項６に記載の半導体磁器素子の構
成としたものであり、これにより、室温での抵抗値を高
く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ
定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半導体磁
器素子を得ることができるという作用効果が得られる。
半導体磁器組成物のランタンコバルト系化合物に対し添
加する２価の元素と４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％
以内の範囲とした請求項６に記載の半導体磁器素子の構
成としたものであり、これにより、室温での抵抗値を高
く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ
定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有する半導体磁
器素子を得ることができるという作用効果が得られる。
【００２４】本発明の請求項９に記載の発明は、特に、
２価の元素はＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚ
ｎの群の内から選ばれた少なくとも一種類、４価の元素
はＳｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｍｎの群の内
から選ばれた少なくとも一種類とした請求項６に記載の
半導体磁器素子の構成としたものであり、これにより、
室温での抵抗値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さ
く、また高温領域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度
特性を有する半導体磁器素子を得ることができるという
作用効果が得られる。
２価の元素はＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚ
ｎの群の内から選ばれた少なくとも一種類、４価の元素
はＳｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｍｎの群の内
から選ばれた少なくとも一種類とした請求項６に記載の
半導体磁器素子の構成としたものであり、これにより、
室温での抵抗値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さ
く、また高温領域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度
特性を有する半導体磁器素子を得ることができるという
作用効果が得られる。
【００２５】本発明の請求項１０に記載の発明は、所定
量のランタン化合物、コバルト化合物、２価の元素化合
物及び４価の元素化合物とを混合した後、この混合物に
ランタン化合物とコバルト化合物とが化学反応する温度
領域で仮焼を行い仮焼粉を形成し、次にこの仮焼粉を用
いて成形、焼成して焼結体を形成し、この焼結体の表面
に一対の電極を形成する半導体磁器素子の製造方法であ
り、これにより、室温での抵抗値を高く、かつ室温付近
のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ定数を大きい好適
な負の抵抗温度特性を有するランタンコバルト系化合物
半導体磁器素子を再現性良く生産することができるとい
う作用効果が得られる。
量のランタン化合物、コバルト化合物、２価の元素化合
物及び４価の元素化合物とを混合した後、この混合物に
ランタン化合物とコバルト化合物とが化学反応する温度
領域で仮焼を行い仮焼粉を形成し、次にこの仮焼粉を用
いて成形、焼成して焼結体を形成し、この焼結体の表面
に一対の電極を形成する半導体磁器素子の製造方法であ
り、これにより、室温での抵抗値を高く、かつ室温付近
のＢ定数を小さく、また高温領域のＢ定数を大きい好適
な負の抵抗温度特性を有するランタンコバルト系化合物
半導体磁器素子を再現性良く生産することができるとい
う作用効果が得られる。
【００２６】本発明の請求項１１に記載の発明は、特
に、所定量のランタン化合物とコバルト化合物を混合し
た後、この混合物にランタン化合物とコバルト化合物と
が化学反応する温度領域で仮焼を行い仮焼粉を形成し、
この仮焼粉に２価の元素と４価の元素とを、２価の元素
の総量と４価の元素の総量の差が０．０５ｍｏｌ％以内
で、かつ２価、４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以内
の範囲となるように添加した半導体磁器組成物を形成
し、この半導体磁器組成物を用いて成形、焼成して焼結
体を形成し、この焼結体の表面に一対の電極を形成する
半導体磁器素子の製造方法であり、これにより、室温で
の抵抗値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また
高温領域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有
するランタンコバルト系化合物半導体磁器素子を再現性
良く生産することができるという作用効果が得られる。
に、所定量のランタン化合物とコバルト化合物を混合し
た後、この混合物にランタン化合物とコバルト化合物と
が化学反応する温度領域で仮焼を行い仮焼粉を形成し、
この仮焼粉に２価の元素と４価の元素とを、２価の元素
の総量と４価の元素の総量の差が０．０５ｍｏｌ％以内
で、かつ２価、４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以内
の範囲となるように添加した半導体磁器組成物を形成
し、この半導体磁器組成物を用いて成形、焼成して焼結
体を形成し、この焼結体の表面に一対の電極を形成する
半導体磁器素子の製造方法であり、これにより、室温で
の抵抗値を高く、かつ室温付近のＢ定数を小さく、また
高温領域のＢ定数を大きい好適な負の抵抗温度特性を有
するランタンコバルト系化合物半導体磁器素子を再現性
良く生産することができるという作用効果が得られる。
【００２７】
【発明の実施の形態】（実施の形態１）以下、実施の形
態１を用いて、本発明の特に請求項１，４，６，９，１
０に記載の発明について説明する。
態１を用いて、本発明の特に請求項１，４，６，９，１
０に記載の発明について説明する。
【００２８】まず、出発原料としてＬａ（ＯＨ）3とＣ
ｏ3Ｏ4をＣｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまり
ランタンコバルト系酸化物がＬａ0.96ＣｏＯ3の場合）
となるように各粉末を秤量し混合した。
ｏ3Ｏ4をＣｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまり
ランタンコバルト系酸化物がＬａ0.96ＣｏＯ3の場合）
となるように各粉末を秤量し混合した。
【００２９】次に、配合混合した粉末に（表１）に示す
ように２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、４
価の元素原子に換算して所定量になるように秤量して添
加した。尚、（表１）において×印を付けたものは本発
明の範囲外を示す。
ように２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、４
価の元素原子に換算して所定量になるように秤量して添
加した。尚、（表１）において×印を付けたものは本発
明の範囲外を示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】次に得られた粉末に純水を加え、ボールミ
ルで湿式混合後、脱水乾燥し、粉体にしてこの粉体をラ
ンタン原子がコバルト原子と反応して未反応のランタン
化合物が残らないように１０００℃で仮焼を行った。
ルで湿式混合後、脱水乾燥し、粉体にしてこの粉体をラ
ンタン原子がコバルト原子と反応して未反応のランタン
化合物が残らないように１０００℃で仮焼を行った。
【００３２】その後、ボールミルで湿式粉砕、脱水乾燥
し、純水とバインダーとしてポリビニールアルコール
（ＰＶＡ）を添加し、顆粒状に造粒した後、円板状の成
形体を作製した。
し、純水とバインダーとしてポリビニールアルコール
（ＰＶＡ）を添加し、顆粒状に造粒した後、円板状の成
形体を作製した。
【００３３】次に、前記円板状の成形体を匣詰めし、所
望の焼結密度を有してぺロブスカイト構造の焼結体が得
られるように、所定の焼成温度で焼成し焼結体を得た。
望の焼結密度を有してぺロブスカイト構造の焼結体が得
られるように、所定の焼成温度で焼成し焼結体を得た。
【００３４】次いで、この焼結体の両主面にＡｇ−Ｐｄ
ペーストをスクリーン印刷して塗布した後、大気中で焼
き付けて一対の電極を形成し、半導体磁器素子を得た。
ペーストをスクリーン印刷して塗布した後、大気中で焼
き付けて一対の電極を形成し、半導体磁器素子を得た。
【００３５】以上のように製造した半導体磁器素子につ
いて、比抵抗、Ｂ定数特性を測定して、従来例と比較
し、前記の（表１）に示した。
いて、比抵抗、Ｂ定数特性を測定して、従来例と比較
し、前記の（表１）に示した。
【００３６】ここで、比抵抗、Ｂ定数特性は直流四端子
法を用いて、この半導体磁器素子の比抵抗ρとＢ定数の
各電気特性を測定した。このとき、比抵抗（ρ）は２５
℃の雰囲気中で測定した値である。
法を用いて、この半導体磁器素子の比抵抗ρとＢ定数の
各電気特性を測定した。このとき、比抵抗（ρ）は２５
℃の雰囲気中で測定した値である。
【００３７】また、Ｂ定数は温度変化による抵抗値の変
化を示す定数であり、温度Ｔ１、及びＴ２における抵抗
をそれぞれＲ１及びＲ２、自然体数をｌｎとし、（式
１）のように定義され、Ｂ定数の数値が大きいほど温度
による抵抗変化が大きい。
化を示す定数であり、温度Ｔ１、及びＴ２における抵抗
をそれぞれＲ１及びＲ２、自然体数をｌｎとし、（式
１）のように定義され、Ｂ定数の数値が大きいほど温度
による抵抗変化が大きい。
【００３８】（式１） Ｂ定数＝〔lnR1−lnR2〕／（1／T1−1／T2） したがって、前記の（式１）をもとに、Ｂ定数、Ｂ(25/
50)とＢ(100/150)はそれぞれ以下の（式２）、（式３）
を用いて算出した。
50)とＢ(100/150)はそれぞれ以下の（式２）、（式３）
を用いて算出した。
【００３９】（式２） Ｂ(25/50)＝〔lnR50−lnR25〕／〔1／T(50+237.15)−1
／T(25+237.15)〕 （式３） Ｂ(100/150)＝〔lnR150−lnR100〕／〔1／T(150+237.1
5)−1／T(100+237.15)〕 測定して得られたＢ定数特性の判定は、高温領域のＢ(1
00/150)において、４０００Ｋ以上の場合を良品とし、
４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
／T(25+237.15)〕 （式３） Ｂ(100/150)＝〔lnR150−lnR100〕／〔1／T(150+237.1
5)−1／T(100+237.15)〕 測定して得られたＢ定数特性の判定は、高温領域のＢ(1
00/150)において、４０００Ｋ以上の場合を良品とし、
４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
【００４０】（表１）に示すように、主成分Ｌａ0.96Ｃ
ｏＯ3に副成分として２価の元素化合物と４価の元素化
合物の両方を添加することにより高温でのＢ定数を４０
００Ｋ程度に維持しながら、低温でのＢ定数をより低下
させることができることを確認した。
ｏＯ3に副成分として２価の元素化合物と４価の元素化
合物の両方を添加することにより高温でのＢ定数を４０
００Ｋ程度に維持しながら、低温でのＢ定数をより低下
させることができることを確認した。
【００４１】以上のように本発明の実施の形態１に示す
半導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子及びそ
の製造方法により、室温付近での抵抗値を高く、しかも
Ｂ定数の勾配を小さくまた高温でのＢ定数の勾配を大き
くすると共に、製造ロット間の電気特性のばらつきを低
減することができた。
半導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子及びそ
の製造方法により、室温付近での抵抗値を高く、しかも
Ｂ定数の勾配を小さくまた高温でのＢ定数の勾配を大き
くすると共に、製造ロット間の電気特性のばらつきを低
減することができた。
【００４２】（実施の形態２）以下、実施の形態２を用
いて、本発明の特に請求項２〜４及び６〜８及び１１に
記載の発明について説明する。尚、本実施の形態２の半
導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子は、基本
的に実施の形態１と同じ構成であるので、詳細な説明は
省略し、ここでは特徴とする部分について説明する。
いて、本発明の特に請求項２〜４及び６〜８及び１１に
記載の発明について説明する。尚、本実施の形態２の半
導体磁器組成物とこれを用いた半導体磁器素子は、基本
的に実施の形態１と同じ構成であるので、詳細な説明は
省略し、ここでは特徴とする部分について説明する。
【００４３】まず、出発原料としてＬａ(ＯＨ)3とＣｏ3
Ｏ4をＣｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまりラ
ンタンコバルト系酸化物が、Ｌａ0.96ＣｏＯ3の場合）
となるように各粉末を秤量し混合した。
Ｏ4をＣｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまりラ
ンタンコバルト系酸化物が、Ｌａ0.96ＣｏＯ3の場合）
となるように各粉末を秤量し混合した。
【００４４】次に、配合混合した粉末に（表２）に示す
ように、２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、
４価の元素原子に換算して所定量になるように秤量して
添加した。尚、（表２）において×印を付けたものは本
発明の範囲外を示す。
ように、２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、
４価の元素原子に換算して所定量になるように秤量して
添加した。尚、（表２）において×印を付けたものは本
発明の範囲外を示す。
【００４５】
【表２】
【００４６】次に、実施の形態１と同様に、半導体磁器
素子を作製してそれぞれ比抵抗とＢ定数を測定し、その
結果を前記（表２）に示した。
素子を作製してそれぞれ比抵抗とＢ定数を測定し、その
結果を前記（表２）に示した。
【００４７】測定されたＢ定数特性の判定は、前記実施
の形態１と同様に測定して得られたＢ定数特性の判定
は、高温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上
の場合を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とし
た。
の形態１と同様に測定して得られたＢ定数特性の判定
は、高温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上
の場合を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とし
た。
【００４８】また、試料番号２８〜３１のように、２価
の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％より多い
場合には、高温でのＢ定数が４０００Ｋより小さく好ま
しくない。従って２価の元素と４価の元素量の差が０．
０５ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％より多い
場合には、高温でのＢ定数が４０００Ｋより小さく好ま
しくない。従って２価の元素と４価の元素量の差が０．
０５ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
【００４９】また、試料番号３４，３５のように、２価
の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内でも
２価の元素と４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以上で
ある場合には高温でのＢ定数が４０００Ｋより小さく好
ましくない。従って、２価の元素と４価の元素の合計量
が１．０ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内でも
２価の元素と４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以上で
ある場合には高温でのＢ定数が４０００Ｋより小さく好
ましくない。従って、２価の元素と４価の元素の合計量
が１．０ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
【００５０】以上のように本実施の形態２における半導
体磁器素子は、主成分のランタンコバルト系酸化物に副
成分として２価の元素と４価の元素を含有させ、この２
価の元素の総量と４価の元素の総量の差及びその総量を
規定することにより、室温での比抵抗及び高温でのＢ定
数を安定させた好適な負の温度特性を有し、再現性に優
れた効果を得られる。
体磁器素子は、主成分のランタンコバルト系酸化物に副
成分として２価の元素と４価の元素を含有させ、この２
価の元素の総量と４価の元素の総量の差及びその総量を
規定することにより、室温での比抵抗及び高温でのＢ定
数を安定させた好適な負の温度特性を有し、再現性に優
れた効果を得られる。
【００５１】（実施の形態３）以下、実施の形態３を用
いて、本発明の特に請求項５に記載の発明について説明
する。尚、本実施の形態３の半導体磁器組成物とこれを
用いた半導体磁器素子は、基本的に実施の形態１と同じ
構成であるので、詳細な説明は省略し、ここでは特徴と
する部分について説明する。
いて、本発明の特に請求項５に記載の発明について説明
する。尚、本実施の形態３の半導体磁器組成物とこれを
用いた半導体磁器素子は、基本的に実施の形態１と同じ
構成であるので、詳細な説明は省略し、ここでは特徴と
する部分について説明する。
【００５２】半導体磁器素子の主成分であるランタンコ
バルト系酸化物ＬａxＣｏＯ3のコバルト原子量に対する
ランタン原子量ｘを変化させ、副成分の２価の元素と４
価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内である原子に換
算して２価の元素と４価の元素量を０．０１ｍｏｌ％に
固定し、実施の形態１と同様にして半導体磁器素子を作
製し、それぞれ比抵抗とＢ定数を測定し、その結果を
（表３）に示す。尚、（表３）において×印を付けたも
のは本発明の範囲外を示す。
バルト系酸化物ＬａxＣｏＯ3のコバルト原子量に対する
ランタン原子量ｘを変化させ、副成分の２価の元素と４
価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内である原子に換
算して２価の元素と４価の元素量を０．０１ｍｏｌ％に
固定し、実施の形態１と同様にして半導体磁器素子を作
製し、それぞれ比抵抗とＢ定数を測定し、その結果を
（表３）に示す。尚、（表３）において×印を付けたも
のは本発明の範囲外を示す。
【００５３】
【表３】
【００５４】測定して得られたＢ定数特性の判定は、高
温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上の場合
を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上の場合
を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
【００５５】（表３）に示すように、主成分中のコバル
ト原子１ｍｏｌに対するランタン原子量ｘが０．６〜
０．９９ｍｏｌの範囲にある場合には、高温でＢ定数を
４０００Ｋ以上に維持しながら低温でのＢ定数を３５０
０Ｋ未満に低下させることが確認できた。
ト原子１ｍｏｌに対するランタン原子量ｘが０．６〜
０．９９ｍｏｌの範囲にある場合には、高温でＢ定数を
４０００Ｋ以上に維持しながら低温でのＢ定数を３５０
０Ｋ未満に低下させることが確認できた。
【００５６】ここで試料番号４１のように、ランタン原
子量ｘが０．６より少ない場合には、高温のＢ定数が４
０００Ｋ以下となり昇温時の抵抗値を十分小さくするこ
とが難しい。一方試料番号４７，４８のように０．９９
より多い場合には、高温のＢ定数が４０００Ｋ以上であ
るが、焼結体中の未反応の酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ3）が
大気中の水分と反応して膨潤して、半導体磁器が崩壊し
てしまう。従ってランタン原子量ｘは０．６〜０．９９
とすることが望ましい。
子量ｘが０．６より少ない場合には、高温のＢ定数が４
０００Ｋ以下となり昇温時の抵抗値を十分小さくするこ
とが難しい。一方試料番号４７，４８のように０．９９
より多い場合には、高温のＢ定数が４０００Ｋ以上であ
るが、焼結体中の未反応の酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ3）が
大気中の水分と反応して膨潤して、半導体磁器が崩壊し
てしまう。従ってランタン原子量ｘは０．６〜０．９９
とすることが望ましい。
【００５７】（実施の形態４）以下、実施の形態４を用
いて、本発明の特に請求項１１に記載の発明について説
明する。尚、本実施の形態４の半導体磁器素子の製造方
法は、基本的に実施の形態１と同じ構成であるので、詳
細な説明は省略し、ここでは特徴とする部分について説
明する。
いて、本発明の特に請求項１１に記載の発明について説
明する。尚、本実施の形態４の半導体磁器素子の製造方
法は、基本的に実施の形態１と同じ構成であるので、詳
細な説明は省略し、ここでは特徴とする部分について説
明する。
【００５８】出発原料としてＬａ(ＯＨ)3とＣｏ3Ｏ4を
Ｃｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまりランタン
コバルト系酸化物が、Ｌａ0.96ＣｏＯ3の場合）となる
ように各粉末を秤量し、混合、次いでこの粉体をランタ
ン原子がコバルト原子と反応して未反応のランタン化合
物が残らないように１０００℃で仮焼した。
Ｃｏに対するＬａのモル比が０．９６（つまりランタン
コバルト系酸化物が、Ｌａ0.96ＣｏＯ3の場合）となる
ように各粉末を秤量し、混合、次いでこの粉体をランタ
ン原子がコバルト原子と反応して未反応のランタン化合
物が残らないように１０００℃で仮焼した。
【００５９】その後、この仮焼粉末に（表４）に示すよ
うに２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、４価
のｍｏｌ％に換算して所定量秤量して添加した。
うに２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価、４価
のｍｏｌ％に換算して所定量秤量して添加した。
【００６０】
【表４】
【００６１】次に得られた粉末に純水を加え、ボールミ
ルで湿式混合後、脱水乾燥し、粉体にした。その後、ボ
ールミルで湿式粉砕、脱水乾燥し、純水とバインダーと
してポリビニールアルコール（ＰＶＡ）を添加し、顆粒
状に造粒した後、円板状の成形体を作製する。
ルで湿式混合後、脱水乾燥し、粉体にした。その後、ボ
ールミルで湿式粉砕、脱水乾燥し、純水とバインダーと
してポリビニールアルコール（ＰＶＡ）を添加し、顆粒
状に造粒した後、円板状の成形体を作製する。
【００６２】これらを匣詰めし、ペロブスカイト構造と
なり所望の焼結密度を有する焼結体が得られるような焼
成温度、大気中で焼成し半導体磁器を得た。次いでこの
半導体磁器の両面にＡｇ−Ｐｄペーストをスクリーン印
刷して塗布した後、大気中で焼き付けて電極を形成して
半導体磁器素子を得た。実施の形態１と同様にして半導
体磁器素子を作製し、それぞれ比抵抗とＢ定数を測定し
てその結果を（表４）に示した。
なり所望の焼結密度を有する焼結体が得られるような焼
成温度、大気中で焼成し半導体磁器を得た。次いでこの
半導体磁器の両面にＡｇ−Ｐｄペーストをスクリーン印
刷して塗布した後、大気中で焼き付けて電極を形成して
半導体磁器素子を得た。実施の形態１と同様にして半導
体磁器素子を作製し、それぞれ比抵抗とＢ定数を測定し
てその結果を（表４）に示した。
【００６３】測定して得られたＢ定数特性の判定は、高
温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上の場合
を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
温領域のＢ(100/150)において、４０００Ｋ以上の場合
を良品とし、４０００Ｋ以下の場合は不良品とした。
【００６４】この(表４)に示すように、仮焼後の仮焼粉
において２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価の
元素、４価の元素原子に換算して２価の元素と４価の元
素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内でなくても、仮焼後の
仮焼粉に副成分として２価の元素化合物と４価の元素化
合物を２価の元素、４価の元素原子に換算して２価の元
素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内で添加す
ると高温でのＢ定数を４０００Ｋ程度に維持しながら、
低温でのＢ定数をより低下させることができることを確
認した。
において２価の元素化合物と４価の元素化合物を２価の
元素、４価の元素原子に換算して２価の元素と４価の元
素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内でなくても、仮焼後の
仮焼粉に副成分として２価の元素化合物と４価の元素化
合物を２価の元素、４価の元素原子に換算して２価の元
素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％以内で添加す
ると高温でのＢ定数を４０００Ｋ程度に維持しながら、
低温でのＢ定数をより低下させることができることを確
認した。
【００６５】また、２価の元素と４価の元素量の差が
０．０５ｍｏｌ％以内で２価の元素と４価の元素量の合
計が１．０ｍｏｌ％以内で添加すると高温でのＢ定数を
４０００Ｋ程度に維持しながら、低温でのＢ定数をより
低下させることができることを確認した。
０．０５ｍｏｌ％以内で２価の元素と４価の元素量の合
計が１．０ｍｏｌ％以内で添加すると高温でのＢ定数を
４０００Ｋ程度に維持しながら、低温でのＢ定数をより
低下させることができることを確認した。
【００６６】試料番号５２，５６のように、仮焼後の調
整後２価の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％
より多い場合には、高温でのＢ定数が４０００Ｋより小
さく好ましくない。従って２価の元素と４価の元素量の
差が０．０５ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
整後２価の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％
より多い場合には、高温でのＢ定数が４０００Ｋより小
さく好ましくない。従って２価の元素と４価の元素量の
差が０．０５ｍｏｌ％以内とすることが望ましい。
【００６７】また、試料番号５８のように、仮焼後の調
整後２価の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％
以内であっても２価の元素と４価の元素量が１．０ｍｏ
ｌ％以上である場合には高温でのＢ定数が４０００Ｋよ
り小さく好ましくない。従って、２価の元素と４価の元
素の合計量が１．０ｍｏｌ％以内とすることが望まし
い。
整後２価の元素と４価の元素量の差が０．０５ｍｏｌ％
以内であっても２価の元素と４価の元素量が１．０ｍｏ
ｌ％以上である場合には高温でのＢ定数が４０００Ｋよ
り小さく好ましくない。従って、２価の元素と４価の元
素の合計量が１．０ｍｏｌ％以内とすることが望まし
い。
【００６８】
【発明の効果】以上、本発明によると、室温付近での抵
抗値を高く、しかもＢ定数の勾配を小さく、また高温で
のＢ定数の勾配を大きくすると共に、製造ロット間の電
気特性にばらつきが少ない半導体磁器組成物と、それを
用いた半導体磁器素子とその製造方法を得ることがで
き、この半導体磁器素子を電子回路間に接続することに
より電子機器の消費電力量を低減でき、常温付近での突
入電流を抑制することができる。
抗値を高く、しかもＢ定数の勾配を小さく、また高温で
のＢ定数の勾配を大きくすると共に、製造ロット間の電
気特性にばらつきが少ない半導体磁器組成物と、それを
用いた半導体磁器素子とその製造方法を得ることがで
き、この半導体磁器素子を電子回路間に接続することに
より電子機器の消費電力量を低減でき、常温付近での突
入電流を抑制することができる。
【図１】一般的な半導体磁器素子の外観斜視図
１ 半導体磁器素子 ２，３ 電極
Claims (11)
- 【請求項１】 ランタンコバルト系化合物に、２価の元
素と４価の元素を添加した負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物。 - 【請求項２】 ランタンコバルト系化合物に対し添加す
る２価の元素の総量と４価の元素の総量との差が０．０
５ｍｏｌ％以内とした請求項１に記載の半導体磁器組成
物。 - 【請求項３】 ランタンコバルト系化合物に対し添加す
る２価の元素と４価の元素の総量が１．０ｍｏｌ％以内
の範囲とした請求項１に記載の半導体磁器組成物。 - 【請求項４】 ２価の元素は、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂ
ａ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎの群の内から選ばれた少なくとも
一種類、４価の元素は、Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚ
ｒ，Ｈｆ，Ｍｎの群の内から選ばれた少なくとも一種類
とした請求項１に記載の半導体磁器組成物。 - 【請求項５】 ランタンコバルト系化合物がＬａxＣｏ
Ｏ3（但し、０．６≦ｘ≦０．９９）からなる請求項１
に記載の半導体磁器組成物。 - 【請求項６】 ランタンコバルト系化合物に、２価の元
素と４価の元素を添加した負の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物からなる半導体磁器の表面に一対の電極
を形成した半導体磁器素子。 - 【請求項７】 半導体磁器組成物のランタンコバルト系
化合物に対し添加する２価の元素の総量と４価の元素の
総量との差が０．０５ｍｏｌ％以内とした請求項６に記
載の半導体磁器素子。 - 【請求項８】 半導体磁器組成物のランタンコバルト系
化合物に対し添加する２価の元素と４価の元素の総量が
１．０ｍｏｌ％以内の範囲とした請求項６に記載の半導
体磁器素子。 - 【請求項９】 ２価の元素はＭｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ，
Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎの群の内から選ばれた少なくとも一種
類、４価の元素はＳｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈ
ｆ，Ｍｎの群の内から選ばれた少なくとも一種類とした
請求項６に記載の半導体磁器素子。 - 【請求項１０】 所定量のランタン化合物、コバルト化
合物、２価の元素化合物及び４価の元素化合物とを混合
した後、この混合物にランタン化合物とコバルト化合物
とが化学反応する温度領域で仮焼を行い仮焼粉を形成
し、次にこの仮焼粉を用いて成形、焼成して焼結体を形
成し、この焼結体の表面に一対の電極を形成する半導体
磁器素子の製造方法。 - 【請求項１１】 所定量のランタン化合物とコバルト化
合物を混合した後、この混合物にランタン化合物とコバ
ルト化合物とが化学反応する温度領域で仮焼を行い仮焼
粉を形成し、この仮焼粉に２価の元素と４価の元素とを
２価の元素の総量と４価の元素の総量の差が０．０５ｍ
ｏｌ％以内で、かつ２価、４価の元素の総量が１．０ｍ
ｏｌ％以内の範囲となるように添加した半導体磁器組成
物を形成し、この半導体磁器組成物を用いて成形、焼成
して焼結体を形成し、この焼結体の表面に一対の電極を
形成する半導体磁器素子の製造方法。
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