JP2001522741A - Ｕｖ阻止性を有するハロポリマーポリ（アルキレンナフタレート）多層フィルム - Google Patents

Ｕｖ阻止性を有するハロポリマーポリ（アルキレンナフタレート）多層フィルム

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JP2001522741A
JP2001522741A JP2000520302A JP2000520302A JP2001522741A JP 2001522741 A JP2001522741 A JP 2001522741A JP 2000520302 A JP2000520302 A JP 2000520302A JP 2000520302 A JP2000520302 A JP 2000520302A JP 2001522741 A JP2001522741 A JP 2001522741A
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ツァイ，ミンリアン・ローレンス
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アライドシグナル・インコーポレイテッド
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Abstract

(57)【要約】 本発明はポリ（クロロトリフルオロエチレン）（ＰＣＴＦＥ）のようなハロポリマーの少なくとも１層、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）のようなナフタレン含有ポリマーの少なくとも１層、および中間接着剤層を有する同時押出または積層多層フィルムを提供する。さらに本発明は，中間接着剤層によってハロポリマーの少なくとも１層を、ナフタレン含有ポリマーの少なくとも１層の表面に同時押出または積層させることを含む配向多層フィルムの製造法を提供する。多層フィルムは一軸または二軸に延伸させることが出来、そして第２の中間接着剤層によって任意の熱可塑性ポリマー層を、ハロポリマー層、ナフタレン含有ポリマー層のいずれか一方または両方の第２の表面に結合させることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 発明の分野 本発明は多層フィルムに関する。より詳細には、本発明は、少なくとも１層の
ポリ（クロロトリフルオロエチレン）（ＰＣＴＦＥ）のようなハロポリマー、少
なくとも１層のポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）、ポリ（ブチレンナフ
タレート）（ＰＢＮ）等およびそれらのコポリマーおよびブレンドを含むような
ナフタレン含有ポリマー、ならびに中間接着剤層を有する同時押出または積層フ
ィルムに関する。 関連技術の説明 多層ポリマーフィルムを製造することは当該業界では周知である。例えば米国
特許第４，６７７，０１７号及び第５，１３９，８７８号を参照されたい（いず
れも参照として本明細書に取り入れてある）。これらは熱可塑性フルオロポリマ
ー層および、好ましくは中間接着剤層によって該熱可塑性フルオロポリマー層に
結合された熱可塑性ポリマー層を有する多層フィルムを示している。これらのフ
ィルムは周知の積層および／または同時押出法によって作ることができる。積層
法は参照として本明細書に取り入れてある米国特許第３，３５５，３４７号によ
り公知でもある。これら多層フィルムは対称的でも、非対称であも、配向であっ
ても、非配向であってもよい。フィルムの配向または延伸は米国特許第４，６７
７，０１７号及び第５，１３９，８７８号に示されるように当該業界では公知で
もある。
【０００２】 多くの感光性物質は劣化する傾向があるので、特に戸外で使用される感光性物
質を保護するのに十分な透明度を有する透明又は半透明フィルムを作ることは当
該業界における問題であった。食品、医薬品、ペイント、接着剤、バイオマテリ
アル、化学薬品等を保護するのに用いられるフィルムは良好な耐熱性及び環境安
定性、優れた水分バリヤー、ＵＶ阻止性、ならびに可視光波長における透明性を
必要とする。
【０００３】 フルオロポリマーは著しいＵＶ光安定性のために通常戸外の用途に用いられて
いる。該ポリマーにはポリ（テトラフルオロエチレン−コ−エチレン）（ＥＴＦ
Ｅ）及びテトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレンコポリマー（ＦＥ
Ｐ）等がある。これらは殆どのＵＶ光波長領域（すなわち２００ｎｍ−４００ｎ
ｍ）において透明であるので、極めて安定性があるけれども、下部の内容物を適
切に保護することができない。
【０００４】 当該業界では、ＵＶ阻止性を付与するためにＵＶ吸収剤、たとえばベンゾトリ
アゾール誘導体、ヒンダードアミン類、ヒドロキシベンゾフェノン誘導体等を用
いることも公知である。しかし、これらのＵＶ吸収剤は、フィルム表面に移行す
る傾向があるために、食品との直接接触及び医薬用に認可されるかまたは低濃度
で用いるように制限される低分子量物質（すなわち１，０００未満の分子量）で
ある。該物質はあまり熱安定性ではない。その結果、特に薄いフィルムでそのＵ
Ｖ阻止性は効果がなくかつ限定される。フルオロポリマーを除き、殆どの水分バ
リヤーポリマーはＵＶ安定性がない。たとえばポリ（ビニリデンクロリド）（Ｐ
ＶｄＣ）はＵＶ光下では黄変して脆くなる。ポリオレフィンのような他の水分バ
リヤーポリマーも苛酷なＵＶ環境下ではそのシェルフライフを延ばすためにＵＶ
安定化を必要とする。
【０００５】 ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）が優れたＵＶ阻止性を有することは
公知であった。しかし、結晶化速度が極めて遅いために、ＰＥＮは非常に脆くて
そのキャストフィルムは単独では自立性フィルムとして用いることができない。
したがって、配向ＰＥＮフィルムだけが市販されている。しかし、既に高配向構
造であるために、医薬用としてブリスターパッケ−ジに熱成形することができな
い。ＰＥＮポリマーはＰＶｄＣまたはＰＣＴＦＥに比べて水分バリヤー性に欠け
ており、その結果、水分包装材として用いられることはめったにない。ＰＥＮポ
リマーは耐薬品性に欠けることは公知であり、したがって単独で戸外用に用いら
れることはめったにない。ポリ（クロロトリフルオロエチレン）（ＰＣＴＦＥ）
ポリマーは優れた水分バリヤー性があり、ＵＶ阻止性を欠くにもかかわらず非粘
着性である。 発明の要約 本発明は中間接着剤層によって少なくとも１つのナフタレン含有ポリマー層に
結合された少なくとも１つのハロポリマー層を含む多層フィルムを提供する。
【０００６】 本発明はまた少なくとも１層のハロポリマー及び、中間接着剤層によって該ハ
ロポリマー層に結合された少なくとも１つのナフタレン含有ポリマー層を含む多
層フィルムの製造法を提供する。
【０００７】 本発明はさらに少なくとも１層のハロポリマーを、中間接着剤層によって１層
のナフタレン含有ポリマーに積層させることを含む多層フィルム製造法を提供す
る。
【０００８】 本発明はすぐれたＵＶ阻止性、非粘着表面のみならず水分保護を有する多層フ
ィルムを達成する。ナフタレン含有フィルムとハロポリマーフィルムの組合せは
ＵＶ波長（すなわち２００−４００ｎｍ）の光を阻止し、可視光範囲（すなわち
４００−８００ｎｍ）で透明であり、外界雰囲気で安定で、優れた水分バリヤー
性および耐薬品性を有する多層フィルムを提供する。
【０００９】 ＰＥＮポリマー層とＰＣＴＦＥ層の組合せであって、可視光範囲で透明性を維
持しながらＵＶ波長における光を阻止するだけでなく、ＰＣＴＦＥによってもた
らされる優れた水分保護と耐薬品性によって環境的に安定でもある多層フィルム
を製造することが望ましいであろう。また中間接着剤ポリマーによってＰＥＮフ
ィルムとＰＣＴＦＥフィルムを結合させて、ＰＥＮキャストフィルムの脆性を緩
和してフィルムを実用に適するようにすることによって多層フィルムを製造する
ことも望ましいであろう。 好適な態様の詳細な説明 本発明の実施において、ナフタレン含有ポリマー層に結合されたハロポリマー
層からなる多層フィルムを調製する。該ハロポリマー層は中間接層によって該ナ
フタレン含有ポリマー層に結合される。
【００１０】 ハロポリマー層は、約２ないし約２０個の炭素原子を有し、そこにおいて少な
くとも１個の炭素原子が少なくとも１個のハロゲン原子及びその混合物で置換さ
れているフルオロポリマー、クロロポリマーまたはフルオロクロロポリマーのホ
モポリマー及びコポリマーからなることができる。
【００１１】 適切なハロポリマーの具体的な例にはポリ（クロロトリフルオロエチレン）（
ＰＣＴＦＥ）ホモポリマーおよびコポリマー、エチレンクロロトリフルオロエチ
レンコポリマー、エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー、フッ素化エチレ
ン−プロピレンコポリマー類（ＦＥＰ）、ペルフルオロアルコキシポリマー（Ｐ
ＦＡ）、ポリ（ビニリデンフルオリド）、ポリ（ビニリデンクロリド）、ポリ（
ビニルクロリド）、テトラフルオロエチレンのホモポリマー及びコポリマー、ヘ
キサフルオロプロピレンのホモポリマー及びコポリマー、ビニリデンフルオリド
のホモポリマーおよびコポリマー、ならびにこれらの混合物がある。
【００１２】 本発明の構造物の第２成分はハロポリマー層に結合されるナフタレン含有ポリ
マーの層である。本発明の開示に有用なナフタレン含有ポリマーはポリマー鎖の
不可欠部分としてカルボニルエステルまたはカルボンアミド反復官能基の存在を
特徴とする。該ナフタレン含有ポリマーは容易に市販されるかまたは当該業界で
周知の方法によって容易に製造することもできる。
【００１３】 ポリエステルの具体的例は下記一般式によって表される反復モノマー単位を有
するポリエステルである。
【００１４】
【化１】 −（Ｏ＝）Ｃ−Ｒ−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−Ｒ1−Ｏ−、又は −Ｏ−Ｒ−ＯＣ（＝Ｏ）−Ｒ1−Ｃ（＝Ｏ）− 式中Ｒはナフタレン単位、およびＲ1は少なくとも２個の炭素原子を有するアル キレン基、好ましくは約２ないし約１２個の炭素原子を有するアルキレンまたは
アリーレン基、好ましくは置換もしくは無置換のフェニレン、アルキレンフェニ
レンもしくはジアルキレンフェニレンであり、この場合に脂肪族部分は１ないし
約７個の炭素原子を有し、ここで許される置換基はアルキル、アルコキシまたハ
ロである。
【００１５】 ポリアミドの具体的例は下記一般式によって表される反復モノマー単位を有す
るポリアミドである。
【００１６】
【化２】 −Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−Ｒ1−ＮＨ−、又は −ＮＨ−Ｒ−ＮＨＣ（＝Ｏ）−Ｒ1−Ｃ（＝Ｏ）− 式中Ｒはナフタレン単位及びＲ1は少なくとも２個の炭素原子のアルキレン基、 好ましくは約２ないし約１２個の炭素原子を有するアルキレンまたはアリーレン
基、好ましくは置換もしくは無置換のフェニレン、アルキレンフェニレン、また
はジアルキレンフェニレンであり、この場合に脂肪族部分は１ないし約７個の炭
素原子を有し、ここで許される置換基はアルキル、アルコキシまたはハロである
。
【００１７】 Ｒのナフタレン単位はジオール、ジアミン、ジカルボン酸、またはジカルボキ
シレートを原料とすることができ、すなわち１，５−ナフタレンジオール、１，
５−ナフタレンジアミン、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレ
ンジカルボン酸、ジメチル−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、２，６−
ナフタレンジオール、２，６−ナフタレンジアミン、２，７−ナフタレンジカル
ボン酸がある。
【００１８】 適当なナフタレン含有ポリマーは非限定的にポリ（エチレンナフタレート）（
ＰＥＮ）、ポリ（ブチレンナフタレート）（ＰＢＮ）、ならびにそれらのコポリ
マーおよび混合物である。前記関連ポリエステルまたはポリアミドの前記反復単
位から形成された混合物及びコポリマーを用いることもできる。例示のために、
そして非限定的に、該ポリエステルコポリマーにはポリ（エチレンテレフタレー
ト−コ−エチレンナフタレート）（ＰＥＴ−ｃｏ−ＰＥＮ）、ポリ（ブチレンテ
レフタレート−コ−エチレンナフタレート）（ＰＢＴ−ｃｏ−ＰＥＮ）、ＰＥＴ
−ｃｏ−ＰＢＮ、ＰＢＴ−ｃｏ−ＰＢＮ等がある。
【００１９】 各ハロポリマー層とナフタレン含有ポリマー層との好ましい結合手段は当該業
界では「結合（ｔｉｅ）」層ともいう接着剤層である。本発明によれば、適当な
接着剤ポリマーは非限定的に、不飽和ポリカルボン酸及びその酸無水物からなる
群から選ばれる少なくとも１官能性部分を有する変性ポリオレフィン組成物を含
む。他の接着剤は変性又は無変性のエチレンと不飽和カルボン酸および酸無水物
のとコポリマーであることができる。接着剤はアクリル酸、アルキルアクリル酸
、アクリレート、アルキルアクリレート及び不飽和カルボン酸及び酸無水物で変
性することができる該混合物のホモポリマーまたはコポリマーであることができ
る。不飽和カルボン酸及び酸無水物にはマレイン酸及び酸無水物、フマル酸およ
び酸無水物、クロトン酸及び酸無水物、シトラコン酸及び酸無水物、イタコン酸
および酸無水物等がある。これらの中最も好ましいものは無水フマル酸である。
他の接着剤層には非限定的に米国特許第５，１３９，８７８号に記載されている
ようなオレフィンのアルキルエステルおよびα，β−エチレン性不飽和カルボン
酸のアルキルエステルのコポリマーがある。好ましい変性ポリオレフィン組成物
は、変性ポリオレフィンの総重量を基準にして約０．００１ないし約１０重量パ
ーセントの官能性部分を含む。より好ましくは、官能性部分は約０．００５ない
し約５重量パーセント、もっとも好ましくは約０．０１ないし約２重量パーセン
トを占める。変性ポリオレフィン組成物は米国特許第５，１３９，８７８号に記
載されているように最高約４０重量パーセントの熱可塑性エラストマーおよびア
ルキルエステルを含むこともできる。
【００２０】 本発明の多層フィルムは種々の構造を有することができる。典型的なフィルム
構造物はナフタレン含有ポリマー層、接着剤層及びハロポリマー層を含む３層構
造を含む。他の典型的なフィルム構造物はナフタレン含有ポリマー層、接着剤層
、ハロポリマー層、第２の接着剤層及び第２のナフタレン含有ポリマー層を含む
５層構造である。別の変形はハロポリマー層、接着剤層、ナフタレン含有層、他
の接着剤層、及び他のハロポリマー層を含む５層構造である。これらは多くの考
えられる組合せの中の僅か３種類の多層フィルム構造物であり、ハロポリマーの
層とナフタレン含有ポリマー層の順序及び厚さの変更を行うことができる。
【００２１】 本発明の多層フィルムは、同時押出、押出積層及び接着積層法を含む多層フィ
ルムを製造するのに有用な通常の方法によって製造することができる。適切な同
時押出法が米国特許第５，１３９，８７８号及び第４，６７７，０１７号に記載
されている。同時押出法は標準ダイ、サーキュラーダイのようなマルチマニホー
ルドダイのみならずフラットキャストフィルムおよびキャストシートを作るため
の多層フィルムを形成するのに用いられるようなマルチマニホールドダイを有す
るフィードブロックの使用を含む方法を包含する。
【００２２】 同時押出フィルムの１つの利点は、ハロポリマー、結合層組成物、及びナフタ
レン含有ポリマーのフィルム層のみならず任意にさらに多くのフィルム層のそれ
ぞれの溶融層を結合させて１プロセス工程で単一フィルム構造にする多層フィル
ムの形成である。同時押出法によって多層フィルムを製造するには、各個々のフ
ィルムを形成するのに用いられる構成成分がフィルム押出プロセスに適合するこ
とが必要である。この点における「適合（ｃｏｍｐａｔｉｂｌｅ）」という用語
はフィルムを形成するのに用いられるフィルム形成組成物が同時押出を可能とす
るように十分に類似の溶融性を有することを意味する。問題の熔融性には、たと
えば融点、メルトフロー指数、見かけの粘度のみならず溶融安定性がある。良好
な接着および生成するフィルムの幅全体にわたり比較的均一な厚さを有する多層
フィルムを確実に製造するためにはこのような適合性の存在することが重要であ
る。当該技術分野で公知のように、同時押出法で有用なほどには適合性がないフ
ィルム形成組成物は劣悪な界面積層、劣悪な物理的性状のみならず劣悪な外観を
有するフィルムを生成することが多い。
【００２３】 当業者は、必要以上の実験を行わずに所望の物理的性状を有するポリマーを選
択して隣接層間の相対的性質の最適組合せを求めるために、前記の適合性を容易
に検討することができる。同時押出法を用いる場合には、多層フィルムを形成さ
せるのに用いられる成分が、共通のダイを通す押出を可能にするために、比較的
狭い温度範囲内で適合することが重要である。
【００２４】 あるいはまた、本発明の多層フィルムは、積層させ、それによって事前加工フ
ィルムプライから多層フィルム構造物を形成させることによって製造することが
できる。フィルム積層法に用いられる基本的な方法は溶融、湿潤結合および熱再
活性化である。他の接着剤を用いずに熱と圧力を用いて２つ以上のフィルムプラ
イを積層させる方法である溶融は、積層させるフィルムが容易に界面接着を形成
するポリマーからなる場合にのみ用いることができる。湿潤結合及び熱再活性化
は接着剤を用いるのにて不適合なフィルムを積層させるのに用いられる。
【００２５】 典型的には、積層は、層を結合させて単一フィルムとするのに十分な熱と圧力
の条件下で、本発明の個々の層を相互に位置決めすることによって行われる。典
型的には、ハロポリマー、接着剤、およびナフタレン含有ポリマー層は相互に位
置ぎめされ、結合物は、米国特許第３，３５５，３４７号（参照として本明細書
に取り入れてある）に記載されているような当該技術分野で周知の方法によって
一対の加熱積層ローラーのチップに通す。ポリマー層は１回のパスで積層させる
ことが出来、その場合に溶融ポリマー、水性もしくは溶剤性接着剤、または無溶
剤接着剤であることができる接着剤層は、好ましくは表面にコロナ処理を行った
後接着促進層を下塗り（すなわちプライマー）して、ナフタレン含有ポリマーと
ハロポリマーとを結合させる。ポリマー層は多重パスで積層させることも出来、
その場合には第１パス（ステーション）でハロポリマーと接着剤層をまず結合さ
せ、ついで第２パス（ステーション）でナフタレン含有ポリマーの積層を行う。
積層の加熱は約１２０℃から約１７５５℃、好ましくは約１５０℃から約１７５
℃にわたる温度、および約５ｐｓｉｇ（０．０３４ＭＰａ）から約１００ｐｓｉ
ｇ（０．６９ＭＰａ）にわたる圧力において、約５秒から約５分間、好ましくは
約３０秒から約１分間行うことができる。
【００２６】 多層フィルムは、３層以上の構造であろうとなかろうと、当業者が周知の方法
を用いて任意の方向に延伸又は配向させることができる。このような方法の例に
は米国特許第４，５１０，３０１号に示されているものがある。このような配向
作業においては、フィルムは、キャスティングロールから取出されるフィルムの
移動方向に一致する方向（当該技術分野では「縦」方向ともいう）または縦方向
と直角の方向（業界では「横」方向ともいう）に一軸配向させるか、または縦方
向と横方向の両方に二軸配向させることもできる。本発明の多層フィルムは当該
技術分野では公知の方法によって多成分物品を製造するのにとくに有用である。
たとえば、本発明はフィルムやチュ−ビングのような同時押出物品、フィルムや
シートのような積層品、および射出成形品及びブロー成形品を調製するのに用い
ることができる。本発明はまた医薬品用ブリスターパッケ−ジのような熱成形三
次元物品を成形するのにも有用である。これは適当な型の周りにフィルムを形成
させて業界で周知の方法で加熱することによって行うことができる。本発明のフ
ィルムは縦方向、横方向、または両方向に少なくとも１．５倍、好ましくは３倍
以上、より好ましくは３倍以上ないし約１０倍延伸させるのに十分な寸法安定性
を有する。
【００２７】 多層フィルム構造物の各層は異なる厚さを有するけれども、後延伸多層フィル
ム構造物中のハロポリマー層及びナフタレン含有ポリマー層のそれぞれのフィル
ムの厚さは好ましくは約０．０５ミル（１．３μｍ）ないし約１００ミル（２５
４０μｍ）、より好ましくは約０．０５ミル（１．３μｍ）ないし約５０ミル（
１２７０μｍ）、もっともこのましくは約０．５０ミル（１２．７μｍ）ないし
約１０ミル（２５４μｍ）である。後延伸接着剤層の厚さはさまざまであるが、
通常約０．０２ミル（０．５μｍ）ないし約１２ミル（３０５μｍ）、好ましく
は約０．０５ミル（１．３μｍ）ないし約１．０ミル（２５μｍ）、もっとも好
ましくは約０．１ミル（２５μｍ）ないし約０．８ミル（２０μｍ）である。容
易にたわみやすいフィルムをもたらすのでこのような厚さが好ましいけれども、
特殊の要望を満足させ、しかも本発明の範囲に入るための他のフィルム厚さを製
造することもでき、考えられるこのような厚さには室温（約２０℃）ではあまり
たわみやすくない板、厚いフィルムおよびシートが含まれる。
【００２８】 本発明の１つの好ましい態様はナフタレン含有ポリマー層に結合されたハロポ
リマー層を含み、その場合に中間接着剤層が好ましい結合手段である多層フィル
ム構造物を提供する。別の態様では、任意の熱可塑性ポリマー層を第２の中間接
着剤層によってナフタレン含有ポリマー層またはハロポリマー層の第２の面に結
合させる。該熱可塑性ポリマー層はポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン
、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン
、エチレン酢酸ビニル、ＰＥＴＧ、ポリアクリレート、ポリウレタン等ならびに
それらの混合物およびコポリマーのような物質であることができる。ポリアミド
はナイロン４、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン７、ナイロン８、ナイロ
ン９、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン４，２、ナイロン４，６、ナイロ
ン４，Ｉ、ナイロン６，９、ナイロン６，１０、ナイロン６，Ｉ、ナイロンＭＸ
Ｄ６、ナイロン６，１２、ナイロン６，６，６、ナイロン６，６／６１、ナイロ
ン６，６，６Ｔ、ナイロントリメチル６，２／６，２、ナイロン６，６／６，９
／６のような結晶性及び無定形ナイロンを含む。ポリエステルはポリエチレンテ
レフタレートおよびポリブチレンテレフタレートを含む。ポリオレフィンはポリ
エチレン、ポリプロピレンおよびポリブチレンを含む。
【００２９】 多層フィルム構造物の各層はＵＶ安定剤及び吸収剤、染料及び顔料のような着
色剤、充填剤、滑り添加剤、可塑剤、潤滑剤、粘着防止剤、酸化防止剤および熱
安定剤のような技術的に認められる他の添加剤を業界における周知の量で含有す
ることができる。
【００３０】 一般に用いられるＵＶ吸収剤および安定剤は、ＵＶ阻止波長を約３７５ｎｍな
いし約４００ｎｍまで拡げるために本発明の任意の層に添加することができる。
これらＵＶ吸収剤および安定剤には置換又は無置換のベンゾトリアゾール誘導体
、ベンゾトリアジン誘導体、ヒンダードアミン類、ヒドロキシベンゾフェノン誘
導体等がある。実例は２−（２′−ヒドロキシ−５′−メチルフェニル）ベンゾ
トリアゾール、２−（３′−ｔｅｒｔ−ブチル−２′−ヒドロキシ−５′−メチ
ルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３′，５′−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−２′−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２
，２′−ジヒドロキシ−４，４′−ジメトキシベンゾフェノン、２−（４，６−
ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（ヘキシル）オキシ−
フェノール、２−（４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−
トリアジン−２−イル−５−オクチルオキシ）フェノール、２−（２′−ヒドロ
キシ−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール等である。
【００３１】 ＵＶ／可視波長の阻止をより高い波長、すなわち４８０−５００ｎｍまで拡げ
るために本発明の任意の層に添加できる通常用いられる着色顔料または染料には
金属酸化物、たとえば酸化チタン、カーボンブラックおよび酸性着色顔料等があ
る。有機顔料にはアゾ化合物（モノアゾ、ジアゾ、アゾ着色酸塩類等）、非アゾ
顔料（フタロシアニン、キナクリドン類、ペリレン、ナフタレンテトラカルボン
酸誘導体等のような多環式構造）、蛍光顔料（ナフタジン等）、有機染料（アン
トラキノン、キノフタロン、ピラゾロン、キサテン、アジン等）等がある。
【００３２】 下記の非限定例は本発明を説明するのに役立つ。
【００３３】 実施例１（比較例） ポリ（クロロトリフルオロエチレン）（ＰＣＴＦＥ）ホモポリマー（密度：２
．１１ｇｒ／ｃｃ，融点：２１１℃，ＡｌｌｉｅｄＳｉｇｎａｌ Ｉｎｃ．製−
Ａｃｌｏｎ ＨＰ）を３つの加熱ゾーンおよび２つのアダプターゾーンを備えた
直径３．２ｃｍ（１．２５″）Ｋｉｌｌｉｏｎ一軸スクリュー押出機（Ｌ／Ｄ＝
２４／１）から押出した。押出バレルの温度はゾーン１−３に対して２７１℃，
３１６℃，３１６℃にセットし、アダプターは３０７℃に保った。溶融温度は３
１２℃で測定した。２８８℃に保たれた押出フィルムダイを通った後の押出物は
、ついで４９℃に保持したロールにキャストした後３２℃にセットした冷却ロー
ルに通した。得られた単層フィルムの厚さは１５μｍである。フィルムはさらに
ＵＶ−ＶＩＳ−ＮＩＲ分光光度計（Ｃａｒｙ ５Ｅ，Ｖａｒｉａｎ Ａｎａｌｙ
ｔｉｃａｌ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）で試験した。図１は単層ＰＣＴＦＥフ
ィルムのＵＶ−Ｖｉｓスペクトルである。見て分かるようにスペクトルは極めて
透明であり、すなわち約２１５ｎｍないし４００ｎｍのＵＶ波長範囲のみならず
４００ｎｍないし８００ｎｍの可視波長範囲においても透過率が８０％を上回る
。
【００３４】 実施例２ 下記構造物：ＰＣＴＦＥ／結合層／ＰＥＮをつくるためにＰＣＴＦＥホモポリ
マー（実施例１と同じ）、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）ホモポリマ
ー（融点：２８０℃，固有粘度：１．６４，ＤｕＰｏｎｔ製）、および無水マレ
イン酸変性ポリオレフィン結合樹脂（密度：０．８８ｇｒ／ｃｃ，メルトインデ
ックス：０．４ｇｒ／１０分、１９０℃，Ｍｉｔｓｕｉ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ
Ａｍｅｒｉｃａ，Ｉｎｃ．製）を用いて３層フィルムを同時押出した。ポリ（エ
チレンナフタレート）は１２１℃で８時間乾燥後３つの加熱ゾーンおよび２つの
アダプターゾーンを備えた直径３．８ｃｍ（１．５″）Ｋｉｌｌｉｏｎ一軸スク
リュー押出機から押出した。押出機バレル温度は２９３℃，３０７℃，３１０℃
にセット し、アダプターは３０７℃に保持した。溶融温度は３０２℃であった
。無水マレイン酸変性結合樹脂は４つの加熱ゾーンおよび２つのアダプターゾー
ンを備えた直径３．２ｃｍ（１．２５″）Ｋｉｌｌｉｏｎ一軸スクリュー押出機
から押出した。押出機のバレル温度は１９３℃，２２７℃，２７９℃，２８５℃
にセットし、アダプターは２８５℃に維持した。溶融温度は２８５℃であった。
ＰＣＴＦＥホモポリマーは実施例１に記載したと同じ方法で押出した。３層押出
物は２８８℃に保った同時押出フィルムダイを通過後４９℃に保ったロールにキ
ャストした後３２℃にセットした冷却ロールにかけた。得られた３層フィルムは
全般的な厚さは３６μｍであったが、ＰＣＴＦＥ層単独では約９μｍ、ＰＥＮ層
は約１６μｍ，結合樹脂は約１１μｍであった。
【００３５】 ３層フィルムをＵＶ−ＶＩＳ−ＮＩＲ分光光度計で試験した。図２はこの３層
フィルムのＵＶ−Ｖｉｓスペクトルである。見て分かるように、２００ｎｍない
し約３７５ｎｍのＵＶ波長は完全に阻止されたが、約３８０ｎｍないし８００ｎ
ｍの波長においてはスペクトルが極めて透明（８０％を上回る透過率）である。
このスペクトルが意味することはＰＥＮの添加が全ＵＶ波長領域を殆ど阻止する
が、可視光のすべてを透過させるということである。ＡＳＴＭ Ｆ１２４９に基
づく水蒸気透過率（ＷＶＴＲ）により測定した水分バリヤーは、３層フィルムの
場合には３７．８℃及び１００％ＲＨにおいて約０．６８２ｇｍ／ｍ2／ｄａｙ であったが、対照の１６μｍキャスト単層ＰＥＮフィルムの場合には３７．８℃
および１００％ＲＨにおいて１８．６ｇｍ／ｍ2／ｄａｙであった。これは殆ど ２７倍の水分バリヤーの改善を示す。
【００３６】 多層フィルムは対照として１６μｍキャスト単層ＰＥＮを用いて機械的性質（
ＡＳＴＮ Ｄ８８２）及び破壊抵抗（ＡＳＴＭ Ｆ１３０６）をも試験した。対
照フィルムの脆性は低い降伏伸び（すなわち約１５０％）および低い破壊抵抗（
すなわち８０ｇｒ）を示すことが測定された。他方ＰＣＴＦＥおよび接着剤層の
添加は降伏伸びを２３０％、破壊抵抗を２５０ｇｒに高めた。
【００３７】 実施例３ 実施例２に記載した３層フィルムはさらに黄色顔料（カラーマスターバッチは
Ｒｅｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｕｍにより配合）を含有する２００μｍ厚ポリエチレン
基質に積層した。ついで積層物をＵＶ−ＶＩＳ−ＮＩＲ分光光度計で試験を行い
、そのＵＶ−Ｖｉｓスペクトルを図３に示す。この実施例では２００ｎｍないし
約４００ｎｍの光の波長のより以上の阻止が実証された。
【００３８】 前記実施例で分かるように、本発明によって良好な水分バリヤー性ＵＶバリヤ
ーフィルムを調製することができる。本発明を好適な態様に関連させて明示し、
説明したけれども、それによって限定されると考えてはならず、下記クレームに
よってのみ限定されると見なすべきである。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は比較例１によって製造した単層ＰＣＴＦＥフィルムのＵＶ
−Ｖｉｓスペクトルを示す。
【図２】 図２は実施例２において本発明により製造した３層フィルムのＵ
Ｙ−Ｖｉｓスペクトルを示す。
【図３】 図３は実施例３において本発明により製造した積層構造物のＵＶ
−Ｖｉｓスペクトルを示す。
【手続補正書】
【提出日】平成１２年５月１５日（２０００．５．１５）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１５】 同時押出および、第２の中間接着剤層による第２のナフタ
レン含有層の該ハロポリマーへの結合をさらに含む請求項１４記載の方法。
【手続補正書】
【提出日】平成１３年２月１日（２００１．２．１）
【手続補正１】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正内容】
【図１】
【図２】
【図３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 25/10 Ｃ０８Ｌ 25/10 51/06 51/06 101/00 101/00 (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＵ ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ， ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，Ｍ Ｄ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ， ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ，Ｖ Ｎ，ＹＵ，ＺＷ Ｆターム(参考） 4F100 AK01D AK03C AK03D AK03E AK03J AK12D AK14A AK14J AK15D AK17A AK18A AK19A AK25C AK25D AK25E AK25J AK27D AK41B AK41D AK41J AK46D AK51D AL01C AL01E AL07C AL07E AR00C AR00E BA03 BA05 BA06 BA07 BA10A BA10B BA10D BA15 CA04 CA05 CA06 CA07 CA13 CA17 CA19 EH202 EJ37 EJ38 GB15 GB23 GB66 GB90 JB16D JD02 JD04 JJ03 JL11C JL11E JN01 4J002 BB011 BB071 BB081 BB141 BB241 BC021 BD031 BD121 BD131 BD141 BD151 BD161 BE041 BG041 BG101 CF061 CF071 CF081 CK021 CL001 DA036 DE136 EE036 EE056 EU176 EU186 FD016 FD026 FD056 FD066 FD076 FD096 FD176 FD206 GF00

Claims (31)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも１つのハロポリマー層および、中間接着剤層によ
    って該ハロポリマー層に結合された少なくとも１つのナフタレン含有ポリマー層
    を含む多層フィルム。
  2. 【請求項２】 該中間接着剤層が少なくとも１官能性ポリオレフィンからな
    る群から選ばれるオレフィン含有ポリマー；エチレンと、アクリル酸、アルキル
    アクリル酸、アクリレートおよびアルキルアクリレートからなる群から選ばれる
    少なくとも１つのモノマーとの少なくとも１つのコポリマー；およびそれらの混
    合物を含む請求項１記載の多層フィルム。
  3. 【請求項３】 第２の中間接着剤層によって該ナフタレン含有ポリマー層に
    結合された第２のハロポリマー層をさらに含む請求項１記載の多層フィルム。
  4. 【請求項４】 第２の中間接着剤層によって該ハロポリマー層に結合された
    第２のナフタレン含有ポリマー層をさらに含む請求項１記載の多層フィルム。
  5. 【請求項５】 第２の中間接着剤層によって該ナフタレン含有ポリマー層に
    結合された１層の熱可塑性ポリマーをさらに含む請求項１記載の多層フィルム。
  6. 【請求項６】 第２の中間接着剤層によって該ハロポリマー層に結合された
    １層の熱可塑性ポリマーをさらに含む請求項１記載の多層フィルム。
  7. 【請求項７】 中間接着剤層によって該ナフタレン含有ポリマー層に結合さ
    れた１層の熱可塑性ポリマーおよび、第２の中間接着剤層によって該ハロポリマ
    ー層に結合された第２の熱可塑性ポリマー層をさらに含み、熱可塑性ポリマー層
    が独立してポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアクリロニトリル
    、ポリスチレン、ポリアクリレート、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ならびに
    それらのコポリマー及び混合物からなる群から選ばれる１つ以上の物質を含む請
    求項１記載の多層フィルム。
  8. 【請求項８】 該フィルムが一軸に配向されるか又は二軸に配向される請求
    項１記載の多層フィルム。
  9. 【請求項９】 該ハロポリマ−層が、約２ないし約２０個の炭素原子を有し
    、さらに少なくとも１つの炭素原子が少なくとも１つのハロゲン原子で置換され
    ているフルオロポリマー、クロロポリマーまたはフルオロクロロポリマーを含む
    請求項１記載の多層フィルム。
  10. 【請求項１０】 該ハロポリマー層が、ポリ（クロロトリフルオロエチレン
    ）ホモポリマーおよびコポリマー、エチレンクロロトリフルオロエチレンコポリ
    マー、エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー、フッ素化エチレン−プロピ
    レンコポリマー、ペルフルオロアルコキシポリマー、ポリ（ビニリデンフルオリ
    ド）、ポリ（ビニルフルオリド）、ポリ（ビニリデンクロリド）、テトラフルオ
    ロエチレンのホモポリマーおよびコポリマー、ヘキサフルオロプロピレンのホモ
    ポリマーおよびコポリマー、ビニリデンフルオリドのホモポリマーおよびコポリ
    マーならびにそれらの混合物からなる群から選ばれる物質を含む請求項１記載の
    多層フィルム。
  11. 【請求項１１】 該ナフタレン含有ポリマー層がポリ（エチレンナフタレー
    ト）、ポリ（ブチレンナフタレート）ならびにそれらのコポリマーおよび混合物
    からなる群から選ばれる請求項１記載の多層フィルム。
  12. 【請求項１２】 該ハロポリマー層がポリ（クロロトリフルオロエチレン）
    ホモポリマーおよびコポリマーを含み、該ナフタレン含有ポリマー層がポリ（エ
    チレンナフタレート）ホモポリマーおよびコポリマーを含む請求項１記載の多層
    フィルム。
  13. 【請求項１３】 該層中の少なくとも１つの層がＵＶ安定剤、ＵＶ吸収剤、
    着色剤、充填剤、滑り添加剤、可塑剤、潤滑剤、粘着防止剤、酸化防止剤及び熱
    安定剤の群から選ばれる１つ以上の添加剤を含む請求項１記載の多層フィルム。
  14. 【請求項１４】 同時押出および、同時押出された中間接着剤層による１層
    のハロポリマーのナフタレン含有ポリマ−層への結合を含む配向された多層フィ
    ルムの製造法。
  15. 【請求項１５】 同時押出および、第２の中間接着剤層による第２のナフタ
    レン含有層の該ハロポリマーへの結合をさらに含む請求項１４記載の方法。
  16. 【請求項１６】 同時押出および、第２の中間接着剤層によるハロポリマー
    の第２の層の該ナフタレン含有ポリマー層への結合をさらに含む請求項１４記載
    の方法。
  17. 【請求項１７】 中間接着剤層による熱可塑性ポリマーの１層の該ナフタレ
    ン含有ポリマー層への結合および第２の中間接着剤層による第２の熱可塑性ポリ
    マー層の該ハロポリマー層への結合をさらに含む請求項１４記載の方法。
  18. 【請求項１８】 該フィルムを一軸に延伸させるかまたは二軸に延伸させる
    ことを含む請求項１４記載の方法。
  19. 【請求項１９】 該ハロポリマー層が約２ないし約２０個の炭素原子を有し
    、さらに少なくとも１つの炭素原子が少なくとも１つのハロゲン原子で置換され
    ているフルオロポリマー、クロロポリマーまたはフルオロクロロポリマーを含む
    請求項１４記載の方法。
  20. 【請求項２０】 該ハロポリマー層がポリ（クロロトリフルオロエチレン）
    ホモポリマー及びコポリマー、エチレンクロロトリフルオロエチレンコポリマー
    、エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー、フッ素化エチレン−プロピレン
    コポリマー、ペルフルオロアルコキシポリマー、ポリ（ビニリデンフルオリド）
    、ポリ（ビニルフルオリド）、ポリ（ビニリデンクロリド）、テトラフルオロエ
    チレンのホモポリマー及びコポリマー、ヘキサフルオロプロピレンのホモポリマ
    ー及びコポリマー、ビニリデンフルオリドのホモポリマーおよびコポリマー及び
    それらの混合物からなる群から選ばれる物質を含む請求項１４記載の方法。
  21. 【請求項２１】 該ナフタレン含有ポリマー層がポリ（エチレンナフタレー
    ト）、ポリ（ブチレンナフタレート）、それらのコポリマーおよび混合物からな
    る群から選ばれる物質を含む請求項１４記載の方法。
  22. 【請求項２２】 該ハロポリマー層がポリ（クロロトリフルオロエチレン）
    ホモポリマー及びコポリマーを含み該ナフタレン含有ポリマー層がポリ（エチレ
    ンナフタレート）ホモポリマー及びコポリマーを含む請求項１４記載の方法。
  23. 【請求項２３】 中間接着剤層によりハロポリマーの１層をナフタレン含有
    ポリマーの１層に積層させることを含む多層フィルムの製造法。
  24. 【請求項２４】 第２の中間接着剤層によりナフタレン含有ポリマー層の第
    ２の層を該ハロポリマー層に積層させることをさらに含む請求項２３記載の方法
    。
  25. 【請求項２５】 第２の中間接着剤層によりハロポリマーの第２の層を該ナ
    フタレン含有ポリマー層に積層させることをさらに含む請求項２３記載の方法。
  26. 【請求項２６】 第２の中間接着剤層により熱可塑性ポリマーの１層を該ナ
    フタレン含有ポリマー層の第２の面のみならず該ハロポリマーの第２の面にも結
    合させることをさらに含む請求項２３記載の方法。
  27. 【請求項２７】 該フィルムを一軸または二軸に延伸させることをさらに含
    む請求項２３記載の方法。
  28. 【請求項２８】 該ハロポリマー層が約２ないし約２０個の炭素原子を有し
    、さらに少なくとも１個の炭素原子が少なくとも１個のハロゲン原子で置換され
    ている少なくとも１つのフルオロポリマー、クロロポリマーまたはフルオロクロ
    ロポリマーを含む請求項２３記載の方法。
  29. 【請求項２９】 該ハロポリマー層がポリ（クロロトリフルオロエチレン）
    ホモポリマーおよびコポリマー、エチレンクロロトリフルオロエチレンコポリマ
    ー．エチレンテトラフルオロエチレンコポリマー、フッ素化エチレン−プロピレ
    ンコポリマー、ペルフルオロアルコキシポリマー、ポリ（ビニリデンフルオリド
    ）、ポリ（ビニルフルオリド）、ポリ（ビニリデンクロリド）、テトラフルオロ
    エチレンのホモポリマーおよびコポリマー、ヘキサフルオロプロピレンのホモポ
    リマー及びコポリマー、ビニリデンフルオリドのホモポリマーおよびコポリマー
    ならびにそれらの混合物からなる群から選ばれる物質を含む請求項２３記載の方
    法。
  30. 【請求項３０】 該ナフタレン含有ポリマー層がポリ（エチレンナフタレー
    ト）、ポリ（ブチレンナフタレート）、それらのコポリマー及び混合物からなる
    群から選ばれる物質を含む請求項２３記載の方法。
  31. 【請求項３１】 該ハロポリマー層がポリ（クロロトリフルオロエチレン）
    ホモポリマー及びコポリマーからなる群から選ばれる物質を含み該ナフタレン含
    有ポリマー層がポリ（エチレンナフタレート）ホモポリマー及びコポリマーから
    なる群から選ばれる物質を含む請求項２３記載の方法。
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