JP2001307771A - 非水系二次電池 - Google Patents
非水系二次電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 サイクル特性と放電保存特性とを同時に飛躍
的に向上させた非水系二次電池を提供する。 【解決手段】 非水電解液は０．１重量％以上のビニレ
ンカーボネートを電池作製後の最初の充電前の状態で含
み、且つ、電池容器内に二酸化炭素を封入する。
的に向上させた非水系二次電池を提供する。 【解決手段】 非水電解液は０．１重量％以上のビニレ
ンカーボネートを電池作製後の最初の充電前の状態で含
み、且つ、電池容器内に二酸化炭素を封入する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、サイクル特性と放
電保存特性とを飛躍的に向上させた非水系二次電池に関
する。
電保存特性とを飛躍的に向上させた非水系二次電池に関
する。
【０００２】
【従来の技術】近年のノート型パーソナルコンピュータ
ー，携帯電話に代表される電子機器の急激な普及によ
り、充電により繰り返し使用の可能な非水系二次電池で
あるリチウムイオン二次電池が高いエネルギー密度をセ
ールスポイントとして需要を大きく拡大している。リチ
ウムイオン二次電池は一般的に、リチウムを吸蔵放出可
能な正極と負極、及び非水溶媒に電解質としてリチウム
塩を溶解してなる非水電解液とから構成されており、両
極間をリチウムイオンが移動することによって充放電を
行う機構をとっている。
ー，携帯電話に代表される電子機器の急激な普及によ
り、充電により繰り返し使用の可能な非水系二次電池で
あるリチウムイオン二次電池が高いエネルギー密度をセ
ールスポイントとして需要を大きく拡大している。リチ
ウムイオン二次電池は一般的に、リチウムを吸蔵放出可
能な正極と負極、及び非水溶媒に電解質としてリチウム
塩を溶解してなる非水電解液とから構成されており、両
極間をリチウムイオンが移動することによって充放電を
行う機構をとっている。
【０００３】このリチウムイオン二次電池の電池特性を
向上させるために、種々の添加剤を電池内に加えるとい
う試みがこれまでに検討されてきている。例えば、特開
平７−１７６３２３号公報には、電解液中に二酸化炭素
を溶存させて、サイクル寿命を向上させる技術が開示さ
れている。しかしながら、二酸化炭素を含有させただけ
では、保存特性、特に放電状態での保存特性が充分では
ないということがわかった。
向上させるために、種々の添加剤を電池内に加えるとい
う試みがこれまでに検討されてきている。例えば、特開
平７−１７６３２３号公報には、電解液中に二酸化炭素
を溶存させて、サイクル寿命を向上させる技術が開示さ
れている。しかしながら、二酸化炭素を含有させただけ
では、保存特性、特に放電状態での保存特性が充分では
ないということがわかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来技術の問題点を解決することを目的としたものであ
り、サイクル特性と同時に、優れた放電保存特性を発揮
する非水系二次電池を提供するものである。
従来技術の問題点を解決することを目的としたものであ
り、サイクル特性と同時に、優れた放電保存特性を発揮
する非水系二次電池を提供するものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１の発明は、正極、負極、その両極間に介装
されたセパレーター、非水溶媒と溶質とからなる非水電
解液、及びこれらが収納されている容器で構成される非
水系二次電池において、該非水電解液は０．１重量％以
上のビニレンカーボネートを電池作製後の最初の充電前
の状態で含み、且つ、電池容器内に二酸化炭素を封入し
ていることを特徴とする非水系二次電池、を提供する。
に、請求項１の発明は、正極、負極、その両極間に介装
されたセパレーター、非水溶媒と溶質とからなる非水電
解液、及びこれらが収納されている容器で構成される非
水系二次電池において、該非水電解液は０．１重量％以
上のビニレンカーボネートを電池作製後の最初の充電前
の状態で含み、且つ、電池容器内に二酸化炭素を封入し
ていることを特徴とする非水系二次電池、を提供する。
【０００６】非水電解液に用いられる非水溶媒として
は、例えば、プロピレンカーボネート，エチレンカーボ
ネート等の環状カーボネート、ジエチルカーボネート，
ジメチルカーボネート，エチルメチルカーボネート等の
鎖状カーボネート、γ−ブチロラクトン等の環状エステ
ル、酢酸エチル，プロピオン酸メチル，プロピオン酸エ
チル等の鎖状エステル、テトラヒドロフラン，２−メチ
ルテトラヒドロフラン等の環状エーテル、１，２−ジメ
トキシエタン等の鎖状エーテルが挙げられ、これらが単
独もしくは混合されて用いられる。
は、例えば、プロピレンカーボネート，エチレンカーボ
ネート等の環状カーボネート、ジエチルカーボネート，
ジメチルカーボネート，エチルメチルカーボネート等の
鎖状カーボネート、γ−ブチロラクトン等の環状エステ
ル、酢酸エチル，プロピオン酸メチル，プロピオン酸エ
チル等の鎖状エステル、テトラヒドロフラン，２−メチ
ルテトラヒドロフラン等の環状エーテル、１，２−ジメ
トキシエタン等の鎖状エーテルが挙げられ、これらが単
独もしくは混合されて用いられる。
【０００７】非水電解液に用いられる溶質としては、例
えば、 ＬｉＢＦ4，ＬｉＰＦ6，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＡｓ
Ｆ6， ＬｉＳｂＦ6，ＬｉＩ，ＬｉＢｒ，ＬｉＣｌ，Ｌ
ｉＡｌＣｌ4，ＬｉＨＦ2，ＬｉＳＣＮ，ＣＦ3ＳＯ3Ｌ
ｉ，Ｃ4Ｆ3ＳＯ3Ｌｉ，（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ，（ＣＦ
3ＳＯ2）3ＣＬｉ，（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）2ＮＬｉ等が挙げら
れ、これらが単独もしくは混合されて用いられる。溶質
濃度としては、０．１〜３．０ｍｏｌ／リットルの範囲
で選ばれるが、０．５〜２．０ｍｏｌ／リットルの範囲
が好ましい。
えば、 ＬｉＢＦ4，ＬｉＰＦ6，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＡｓ
Ｆ6， ＬｉＳｂＦ6，ＬｉＩ，ＬｉＢｒ，ＬｉＣｌ，Ｌ
ｉＡｌＣｌ4，ＬｉＨＦ2，ＬｉＳＣＮ，ＣＦ3ＳＯ3Ｌ
ｉ，Ｃ4Ｆ3ＳＯ3Ｌｉ，（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ，（ＣＦ
3ＳＯ2）3ＣＬｉ，（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）2ＮＬｉ等が挙げら
れ、これらが単独もしくは混合されて用いられる。溶質
濃度としては、０．１〜３．０ｍｏｌ／リットルの範囲
で選ばれるが、０．５〜２．０ｍｏｌ／リットルの範囲
が好ましい。
【０００８】ビニレンカーボネートは、非水電解液の重
量に対して０．１重量％以上含まれることが好ましい。
０．１重量％未満ではサイクル特性だけでなく、放電保
存特性の向上が充分ではない。さらに好ましいビニレン
カーボネートの含有量は１〜３重量％である。二酸化炭
素ＣＯ2の電池容器内への封入方法としては、ＣＯ2をバ
ブリングすることにより溶解させた電解液を使用すると
いう方法が挙げられる。また、他の方法としては、封口
前電池缶を入れた箱内をほぼ真空状態にした後電池缶内
に電解液を注液し、その後ＣＯ2で箱内を満たし、ある
時間経過後に電池缶を封口するという方法や、封口前電
池缶を入れた箱内をほぼ真空状態にした後ＣＯ2で箱内
を満たし、その後電池缶内に電解液を注液し、ある時間
経過後に電池缶を封口するという方法が挙げられる。
量に対して０．１重量％以上含まれることが好ましい。
０．１重量％未満ではサイクル特性だけでなく、放電保
存特性の向上が充分ではない。さらに好ましいビニレン
カーボネートの含有量は１〜３重量％である。二酸化炭
素ＣＯ2の電池容器内への封入方法としては、ＣＯ2をバ
ブリングすることにより溶解させた電解液を使用すると
いう方法が挙げられる。また、他の方法としては、封口
前電池缶を入れた箱内をほぼ真空状態にした後電池缶内
に電解液を注液し、その後ＣＯ2で箱内を満たし、ある
時間経過後に電池缶を封口するという方法や、封口前電
池缶を入れた箱内をほぼ真空状態にした後ＣＯ2で箱内
を満たし、その後電池缶内に電解液を注液し、ある時間
経過後に電池缶を封口するという方法が挙げられる。
【０００９】請求項２の発明は、該非水溶媒はγ−ブチ
ロラクトンを６０体積％以上含み、且つ、該溶質は少な
くともテトラフルオロホウ酸リチウムを含む１種以上の
リチウム塩であることを特徴とする請求項１記載の非水
系二次電池、を提供する。γ−ブチロラクトンは高沸点
であるため安全性に優れ、高誘電率，低粘度を兼ね備え
た性質を有し、電解液溶媒として好ましい。本発明の電
池における電解液溶媒全体に占めるγ−ブチロラクトン
の割合は、その下限として好ましくは６０体積％以上で
ある。また、γ−ブチロラクトンの割合の上限は１００
％である。電解液の溶媒成分においてγ−ブチロラクト
ンの含量が高いことは、この電解液を用いた電池とし
て、高容量，良好なサイクル特性だけでなく低温充放
電，急速充放電などに優れた電池特性を示すため好まし
いものとなる。
ロラクトンを６０体積％以上含み、且つ、該溶質は少な
くともテトラフルオロホウ酸リチウムを含む１種以上の
リチウム塩であることを特徴とする請求項１記載の非水
系二次電池、を提供する。γ−ブチロラクトンは高沸点
であるため安全性に優れ、高誘電率，低粘度を兼ね備え
た性質を有し、電解液溶媒として好ましい。本発明の電
池における電解液溶媒全体に占めるγ−ブチロラクトン
の割合は、その下限として好ましくは６０体積％以上で
ある。また、γ−ブチロラクトンの割合の上限は１００
％である。電解液の溶媒成分においてγ−ブチロラクト
ンの含量が高いことは、この電解液を用いた電池とし
て、高容量，良好なサイクル特性だけでなく低温充放
電，急速充放電などに優れた電池特性を示すため好まし
いものとなる。
【００１０】該溶質は、テトラフルオロホウ酸リチウム
（以下、ＬｉＢＦ4とする）単独でも構わないが、Ｌｉ
ＢＦ4に他の溶質が混合された例として、ヘキサフルオ
ロリン酸リチウム（以下、ＬｉＰＦ6とする）が５０モ
ル％以下の量含まれる、という場合が挙げられる。
（以下、ＬｉＢＦ4とする）単独でも構わないが、Ｌｉ
ＢＦ4に他の溶質が混合された例として、ヘキサフルオ
ロリン酸リチウム（以下、ＬｉＰＦ6とする）が５０モ
ル％以下の量含まれる、という場合が挙げられる。
【００１１】請求項３の発明は、電池作成後の最初の充
電から６０日以内に、３．９〜４．２Ｖのある電圧値で
１日〜３週間の期間放置しておくことを特徴とする請求
項１または２記載の非水系二次電池、を提供する。
電から６０日以内に、３．９〜４．２Ｖのある電圧値で
１日〜３週間の期間放置しておくことを特徴とする請求
項１または２記載の非水系二次電池、を提供する。
【００１２】これに関しては、電池作製後の最初の充電
時に、ある一定電流値で３．９〜４．２Ｖのある電圧値
まで充電し、さらにその電圧値を保持したまま電流値が
０〜１０ｍＡの範囲になるまで充電を続けた後電流を停
止し、その状態で１日〜３週間の期間放置しておく、と
いう方法が好ましい例として挙げられる。特に、電池作
成後の最初の充電から３０日以内に、１週間〜２週間の
期間放置しておくことが好ましい。
時に、ある一定電流値で３．９〜４．２Ｖのある電圧値
まで充電し、さらにその電圧値を保持したまま電流値が
０〜１０ｍＡの範囲になるまで充電を続けた後電流を停
止し、その状態で１日〜３週間の期間放置しておく、と
いう方法が好ましい例として挙げられる。特に、電池作
成後の最初の充電から３０日以内に、１週間〜２週間の
期間放置しておくことが好ましい。
【００１３】また、電池作製後の最初の充電より後の充
電時に行なっても構わない。例えば、前記のように充電
を行った後に、ある一定電流値で３．０Ｖ〜３．９Ｖの
ある電圧値に達するまで放電して電流を停止し、その後
再び前記のように充電を行った後に放置する、という方
法がある。このときの充電雰囲気および放置雰囲気の温
度は２０〜６０℃であることが好ましい。
電時に行なっても構わない。例えば、前記のように充電
を行った後に、ある一定電流値で３．０Ｖ〜３．９Ｖの
ある電圧値に達するまで放電して電流を停止し、その後
再び前記のように充電を行った後に放置する、という方
法がある。このときの充電雰囲気および放置雰囲気の温
度は２０〜６０℃であることが好ましい。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明の実施形態である非水系電
解液を使用したリチウムイオン二次電池について以下に
説明する。リチウムイオン二次電池に用いられる正極活
物質としては、リチウムをイオン状態で収蔵・放出可能
なＬｉxＭI (1-y)ＭII yＯ2（０＜ｘ≦１．１，０≦ｙ≦
１，ＭI及びＭIIはＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉから
選ばれる少なくとも一種の元素）、ＬｉxＭｎ(2-y)Ｍy
Ｏ4（０＜ｘ≦１．１，０≦ｙ≦１，ＭはＬｉ，Ａｌ，
Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｇａから選ばれる少なくとも
一種の元素）等のリチウム複合金属酸化物が挙げられ
る。
解液を使用したリチウムイオン二次電池について以下に
説明する。リチウムイオン二次電池に用いられる正極活
物質としては、リチウムをイオン状態で収蔵・放出可能
なＬｉxＭI (1-y)ＭII yＯ2（０＜ｘ≦１．１，０≦ｙ≦
１，ＭI及びＭIIはＣｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉから
選ばれる少なくとも一種の元素）、ＬｉxＭｎ(2-y)Ｍy
Ｏ4（０＜ｘ≦１．１，０≦ｙ≦１，ＭはＬｉ，Ａｌ，
Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｇａから選ばれる少なくとも
一種の元素）等のリチウム複合金属酸化物が挙げられ
る。
【００１５】リチウムイオン二次電池に用いられる負極
活物質としては、リチウムをイオン状態で収蔵・放出可
能な、コークス、グラファイト、非晶質カーボン等の炭
素質材料、Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ａｌ，Ｉｎ，Ｚｎ
等の元素を含むアモルファス金属酸化物及びアモルファ
ス合金等が挙げられる。上記電極活物質をバインダーお
よび溶媒と混合してスラリー化し、集電体上に塗布後乾
燥させて電極としている。バインダーの例としては、ラ
テックス（例えば、スチレン−ブタジエン共重合体ラテ
ックス，メチルメタクリレート−ブタジエン共重合体ラ
テックス，アクリロニトリル−ブタジエン共重合体ラテ
ックス）、セルロース誘導体（例えば、カルボキシメチ
ルセルロースのナトリウム塩及びアンモニウム塩）、フ
ッ素ゴム（例えば、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロ
プロピレンとテトラフルオロエチレンとの共重合体）や
フッ素樹脂（例えば、ポリフッ化ビニリデン，ポリテト
ラフルオロエチレン，フッ化ビニリデンとヘキサフルオ
ロプロピレンの共重合体，フッ化ビニリデンとクロロト
リフルオロエチレンの共重合体）などが挙げられる。溶
媒の例としては、酢酸エチル、２−エトキシエタノール
（エチレングリコールモノエチルエーテル）、Ｎ−メチ
ルピロリドン（ＮＭＰ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミ
ド（ＤＭＦ）、ジメチルスルフォキシド（ＤＭＳＯ）、
テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、水等が挙げられる。集
電体の例としては、正極においては、Ａｌ，Ｔｉ，ステ
ンレススチール等の１０〜５０μｍ程度の厚みの金属製
箔あるいはメッシュ等が用いられるが、特にＡｌ製の金
属製箔あるいはメッシュ等を用いることが好ましい。負
極においては、Ｃｕ，Ｎｉ，ステンレススチール等の１
０〜５０μｍ程度の厚みの金属製箔あるいはメッシュ等
が用いられるが、特にＣｕ製の金属製箔あるいはメッシ
ュ等を用いることが好ましい。
活物質としては、リチウムをイオン状態で収蔵・放出可
能な、コークス、グラファイト、非晶質カーボン等の炭
素質材料、Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ａｌ，Ｉｎ，Ｚｎ
等の元素を含むアモルファス金属酸化物及びアモルファ
ス合金等が挙げられる。上記電極活物質をバインダーお
よび溶媒と混合してスラリー化し、集電体上に塗布後乾
燥させて電極としている。バインダーの例としては、ラ
テックス（例えば、スチレン−ブタジエン共重合体ラテ
ックス，メチルメタクリレート−ブタジエン共重合体ラ
テックス，アクリロニトリル−ブタジエン共重合体ラテ
ックス）、セルロース誘導体（例えば、カルボキシメチ
ルセルロースのナトリウム塩及びアンモニウム塩）、フ
ッ素ゴム（例えば、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロ
プロピレンとテトラフルオロエチレンとの共重合体）や
フッ素樹脂（例えば、ポリフッ化ビニリデン，ポリテト
ラフルオロエチレン，フッ化ビニリデンとヘキサフルオ
ロプロピレンの共重合体，フッ化ビニリデンとクロロト
リフルオロエチレンの共重合体）などが挙げられる。溶
媒の例としては、酢酸エチル、２−エトキシエタノール
（エチレングリコールモノエチルエーテル）、Ｎ−メチ
ルピロリドン（ＮＭＰ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミ
ド（ＤＭＦ）、ジメチルスルフォキシド（ＤＭＳＯ）、
テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、水等が挙げられる。集
電体の例としては、正極においては、Ａｌ，Ｔｉ，ステ
ンレススチール等の１０〜５０μｍ程度の厚みの金属製
箔あるいはメッシュ等が用いられるが、特にＡｌ製の金
属製箔あるいはメッシュ等を用いることが好ましい。負
極においては、Ｃｕ，Ｎｉ，ステンレススチール等の１
０〜５０μｍ程度の厚みの金属製箔あるいはメッシュ等
が用いられるが、特にＣｕ製の金属製箔あるいはメッシ
ュ等を用いることが好ましい。
【００１６】リチウムイオン二次電池に用いられるセパ
レーターとしては、ポリエチレンおよびポリプロピレン
等のポリオレフィン系樹脂製微多孔膜が挙げられる。加
えて、セパレーターは電極上に固定されたバインダーを
含む絶縁性物質粒子の集合体層であってもよい。絶縁性
物質粒子としては、以下に示すような無機物であっても
よいし、有機物であってもよい。無機物としては、例え
ば、Ｌｉ2Ｏ，ＢｅＯ，Ｂ2Ｏ3，Ｎａ2Ｏ，ＭｇＯ，Ａｌ
2Ｏ3，ＳｉＯ2，Ｐ2Ｏ5，Ｋ2Ｏ，ＣａＯ，ＴｉＯ2，Ｃ
ｒ2Ｏ3，Ｆｅ2Ｏ3，ＺｎＯ，ＺｒＯ2，ＢａＯ等の酸化
物、一般的にアルミノケイ酸塩に代表されるゼオライト
と呼ばれる結晶物質、ＢＮ，ＡｌＮ，Ｓｉ3Ｎ4，Ｂａ3
Ｎ2等の窒化物、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、ＭｇＣＯ3，Ｃ
ａＣＯ3等の炭酸塩、ＣａＳＯ4，ＢａＳＯ4等の硫酸
塩、磁器の一種であるジルコン（ＺｒＯ2・ＳｉＯ2）、
ムライト（３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）、ステアタイト
（ＭｇＯ・ＳｉＯ2）、フォルステライト（２ＭｇＯ・
ＳｉＯ2）、コージェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2Ｏ3・
５ＳｉＯ2）等が挙げられる。
レーターとしては、ポリエチレンおよびポリプロピレン
等のポリオレフィン系樹脂製微多孔膜が挙げられる。加
えて、セパレーターは電極上に固定されたバインダーを
含む絶縁性物質粒子の集合体層であってもよい。絶縁性
物質粒子としては、以下に示すような無機物であっても
よいし、有機物であってもよい。無機物としては、例え
ば、Ｌｉ2Ｏ，ＢｅＯ，Ｂ2Ｏ3，Ｎａ2Ｏ，ＭｇＯ，Ａｌ
2Ｏ3，ＳｉＯ2，Ｐ2Ｏ5，Ｋ2Ｏ，ＣａＯ，ＴｉＯ2，Ｃ
ｒ2Ｏ3，Ｆｅ2Ｏ3，ＺｎＯ，ＺｒＯ2，ＢａＯ等の酸化
物、一般的にアルミノケイ酸塩に代表されるゼオライト
と呼ばれる結晶物質、ＢＮ，ＡｌＮ，Ｓｉ3Ｎ4，Ｂａ3
Ｎ2等の窒化物、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、ＭｇＣＯ3，Ｃ
ａＣＯ3等の炭酸塩、ＣａＳＯ4，ＢａＳＯ4等の硫酸
塩、磁器の一種であるジルコン（ＺｒＯ2・ＳｉＯ2）、
ムライト（３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）、ステアタイト
（ＭｇＯ・ＳｉＯ2）、フォルステライト（２ＭｇＯ・
ＳｉＯ2）、コージェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2Ｏ3・
５ＳｉＯ2）等が挙げられる。
【００１７】有機物としては、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニ
リデン、ポリアクリロニトリル、ポリメタクリル酸メチ
ル、ポリアクリル酸エステル、ポリテトラフルオロエチ
レン及びポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂、ポリア
ミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカ
ーボネート樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ケイ
素樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ポ
リウレタン樹脂、ポリエチレンオキサイド及びポリプロ
ピレンオキサイド等のポリエーテル樹脂、エポキシ樹
脂、アセタール樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂等の樹脂粒
子が挙げられる。以上の絶縁性物質粒子のうち、無機物
粒子が好ましく、特に酸化物粒子が好ましい。
ピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニ
リデン、ポリアクリロニトリル、ポリメタクリル酸メチ
ル、ポリアクリル酸エステル、ポリテトラフルオロエチ
レン及びポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂、ポリア
ミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカ
ーボネート樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ケイ
素樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ポ
リウレタン樹脂、ポリエチレンオキサイド及びポリプロ
ピレンオキサイド等のポリエーテル樹脂、エポキシ樹
脂、アセタール樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂等の樹脂粒
子が挙げられる。以上の絶縁性物質粒子のうち、無機物
粒子が好ましく、特に酸化物粒子が好ましい。
【００１８】絶縁性物質粒子の集合体層を形成する方法
としては、絶縁性物質粒子とバインダーとを溶媒に分散
し、これを絶縁性物質粒子集合体層を形成する面に塗布
した後、溶媒を蒸発させる方法がある。この場合に使用
可能なバインダーとしては、ラテックス（例えば、スチ
レン−ブタジエン共重合体ラテックス，メチルメタクリ
レート−ブタジエン共重合体ラテックス，アクリロニト
リル−ブタジエン共重合体ラテックス）、セルロース誘
導体（例えば、カルボキシメチルセルロースのナトリウ
ム塩及びアンモニウム塩）、フッ素ゴム（例えば、フッ
化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとテトラフル
オロエチレンとの共重合体）やフッ素樹脂（例えば、ポ
リフッ化ビニリデン，ポリテトラフルオロエチレン，フ
ッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合
体，フッ化ビニリデンとクロロトリフルオロエチレンの
共重合体）などが挙げられる。これらのうち、フッ素ゴ
ムやフッ素樹脂等のフッ素系バインダーが好ましい。溶
媒としては、酢酸エチル、２−エトキシエタノール（エ
チレングリコールモノエチルエーテル）、Ｎ−メチルピ
ロリドン（ＮＭＰ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド
（ＤＭＦ）、ジメチルスルフォキシド（ＤＭＳＯ）、テ
トラヒドロフラン（ＴＨＦ）、水等が挙げられる。
としては、絶縁性物質粒子とバインダーとを溶媒に分散
し、これを絶縁性物質粒子集合体層を形成する面に塗布
した後、溶媒を蒸発させる方法がある。この場合に使用
可能なバインダーとしては、ラテックス（例えば、スチ
レン−ブタジエン共重合体ラテックス，メチルメタクリ
レート−ブタジエン共重合体ラテックス，アクリロニト
リル−ブタジエン共重合体ラテックス）、セルロース誘
導体（例えば、カルボキシメチルセルロースのナトリウ
ム塩及びアンモニウム塩）、フッ素ゴム（例えば、フッ
化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとテトラフル
オロエチレンとの共重合体）やフッ素樹脂（例えば、ポ
リフッ化ビニリデン，ポリテトラフルオロエチレン，フ
ッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合
体，フッ化ビニリデンとクロロトリフルオロエチレンの
共重合体）などが挙げられる。これらのうち、フッ素ゴ
ムやフッ素樹脂等のフッ素系バインダーが好ましい。溶
媒としては、酢酸エチル、２−エトキシエタノール（エ
チレングリコールモノエチルエーテル）、Ｎ−メチルピ
ロリドン（ＮＭＰ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド
（ＤＭＦ）、ジメチルスルフォキシド（ＤＭＳＯ）、テ
トラヒドロフラン（ＴＨＦ）、水等が挙げられる。
【００１９】絶縁性物質粒子の集合体層中のバインダー
量は、体積比で絶縁性物質粒子の１／５００〜３／５と
なるようにすることが好ましく、より好ましくは１／５
００〜１／２、さらに好ましくは１／５００〜１／５で
ある。以下に本発明の実施形態について実施例を挙げて
さらに説明する。
量は、体積比で絶縁性物質粒子の１／５００〜３／５と
なるようにすることが好ましく、より好ましくは１／５
００〜１／２、さらに好ましくは１／５００〜１／５で
ある。以下に本発明の実施形態について実施例を挙げて
さらに説明する。
【００２０】
【実施例１】まず、電池材料作製方法について説明す
る。 ［正極］ 活物質としてリチウムコバルト複合酸化物Ｌ
ｉＣｏＯ2を１００重量部、導電剤としてリン片状グラ
ファイトとアセチレンブラックをそれぞれ２．５重量
部、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤ
Ｆ）３．５重量部をＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）中
に分散させてスラリーを調製する。このスラリーを正極
集電体としての厚さ２０μｍのアルミニウム箔の両面に
ダイコーターで塗布し、１３０℃で３分間乾燥後、ロー
ルプレス機で圧縮成形する。このとき、正極の活物質目
付量は２５０ｇ／ｍ2，活物質かさ密度は３．００ｇ／
ｃｍ3になるようにする。これを幅４０ｍｍに切断して
帯状にする。
る。 ［正極］ 活物質としてリチウムコバルト複合酸化物Ｌ
ｉＣｏＯ2を１００重量部、導電剤としてリン片状グラ
ファイトとアセチレンブラックをそれぞれ２．５重量
部、バインダーとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤ
Ｆ）３．５重量部をＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）中
に分散させてスラリーを調製する。このスラリーを正極
集電体としての厚さ２０μｍのアルミニウム箔の両面に
ダイコーターで塗布し、１３０℃で３分間乾燥後、ロー
ルプレス機で圧縮成形する。このとき、正極の活物質目
付量は２５０ｇ／ｍ2，活物質かさ密度は３．００ｇ／
ｃｍ3になるようにする。これを幅４０ｍｍに切断して
帯状にする。
【００２１】［負極］ 活物質としてグラファイト化し
たメソフェーズピッチカーボンファーバー（ＭＣＦ）９
０重量部とリン片状グラファイト１０重量部、バインダ
ーとしてカルボキシメチルセルロースのアンモニウム塩
１．４重量部とスチレン−ブタジエン共重合体ラテック
ス１．８重量部を精製水中に分散させてスラリーを調製
する。このスラリーを負極集電体としての厚さ１２μｍ
銅箔の両面にダイコーターで塗布し、１２０℃で３分間
乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形する。このとき、負
極の活物質目付量は１０６ｇ／ｍ2，活物質かさ密度は
１．３５ｇ／ｃｍ3になるようにする。これを幅４２ｍ
ｍに切断して帯状にする。
たメソフェーズピッチカーボンファーバー（ＭＣＦ）９
０重量部とリン片状グラファイト１０重量部、バインダ
ーとしてカルボキシメチルセルロースのアンモニウム塩
１．４重量部とスチレン−ブタジエン共重合体ラテック
ス１．８重量部を精製水中に分散させてスラリーを調製
する。このスラリーを負極集電体としての厚さ１２μｍ
銅箔の両面にダイコーターで塗布し、１２０℃で３分間
乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形する。このとき、負
極の活物質目付量は１０６ｇ／ｍ2，活物質かさ密度は
１．３５ｇ／ｃｍ3になるようにする。これを幅４２ｍ
ｍに切断して帯状にする。
【００２２】［非水電解液］ γ−ブチロラクトンとエ
チレンカーボネートが８０：２０の体積比で混合されて
いる溶媒に、溶質としてＬｉＢＦ4を濃度１．５ｍｏｌ
／リットルとなるように溶解させ、さらにビニレンカー
ボネートを２．０重量％添加することにより調製する。
そして、この電解液中に１００ｍｌ当り１リットル／分
の流量でＣＯ2をバブリングして溶解させる。次に、電
池作製方法について説明する。
チレンカーボネートが８０：２０の体積比で混合されて
いる溶媒に、溶質としてＬｉＢＦ4を濃度１．５ｍｏｌ
／リットルとなるように溶解させ、さらにビニレンカー
ボネートを２．０重量％添加することにより調製する。
そして、この電解液中に１００ｍｌ当り１リットル／分
の流量でＣＯ2をバブリングして溶解させる。次に、電
池作製方法について説明する。
【００２３】上記の帯状正極と帯状負極及び厚さ２５μ
ｍ、幅４４ｍｍのポリエチレン製微多孔膜セパレーター
を、帯状負極，セパレーター，帯状正極，セパレーター
の順に重ね、正極が負極からはみ出さないように、負極
がセパレーターからはみ出さないようにして、渦巻状に
複数回捲回することで電極板積層体を作製する。この電
極板積層体を平板状にプレス後、アルミニウム製容器に
収納し、アルミニウム製リードを正極集電体から導出し
て電池蓋に、ニッケル製リードを負極集電体から導出し
て電池蓋の負極端子に溶接する。さらにこの容器内に前
記した非水電解液を注入し封口する。こうして作製され
るリチウムイオン二次電池は、縦６．３ｍｍ，横３０ｍ
ｍ，高さ４８ｍｍの大きさで、公称放電容量は６２０ｍ
Ａｈである。電池内の活物質量は、正極：約４．９ｇ
（＝約０．０５ｍｏｌ）、負極：約２．３ｇである。
ｍ、幅４４ｍｍのポリエチレン製微多孔膜セパレーター
を、帯状負極，セパレーター，帯状正極，セパレーター
の順に重ね、正極が負極からはみ出さないように、負極
がセパレーターからはみ出さないようにして、渦巻状に
複数回捲回することで電極板積層体を作製する。この電
極板積層体を平板状にプレス後、アルミニウム製容器に
収納し、アルミニウム製リードを正極集電体から導出し
て電池蓋に、ニッケル製リードを負極集電体から導出し
て電池蓋の負極端子に溶接する。さらにこの容器内に前
記した非水電解液を注入し封口する。こうして作製され
るリチウムイオン二次電池は、縦６．３ｍｍ，横３０ｍ
ｍ，高さ４８ｍｍの大きさで、公称放電容量は６２０ｍ
Ａｈである。電池内の活物質量は、正極：約４．９ｇ
（＝約０．０５ｍｏｌ）、負極：約２．３ｇである。
【００２４】このようにして作製した電池を以下の条件
で評価した。２５℃雰囲気下、３１０ｍＡ（０．５Ｃ）
の電流値で電池電圧４．２Ｖまで充電し、さらに４．２
Ｖを保持するようにして電流値を３１０ｍＡから絞り始
めるという方法で、合計６時間電池作製後の最初の充電
を行った。充電終了直前の電流値はほぼ０の値となって
いた。そして、２５℃雰囲気下で２週間放置した。その
後、２５℃雰囲気下、６２０ｍＡの電流値で電池電圧
４．２Ｖまで充電し、さらに４．２Ｖを保持するように
して電流値を６２０ｍＡから絞り始めるという方法で、
合計３時間充電を行い、そして６２０ｍＡの電流値で電
池電圧３．０Ｖまで放電するというサイクルを５００回
繰り返した。
で評価した。２５℃雰囲気下、３１０ｍＡ（０．５Ｃ）
の電流値で電池電圧４．２Ｖまで充電し、さらに４．２
Ｖを保持するようにして電流値を３１０ｍＡから絞り始
めるという方法で、合計６時間電池作製後の最初の充電
を行った。充電終了直前の電流値はほぼ０の値となって
いた。そして、２５℃雰囲気下で２週間放置した。その
後、２５℃雰囲気下、６２０ｍＡの電流値で電池電圧
４．２Ｖまで充電し、さらに４．２Ｖを保持するように
して電流値を６２０ｍＡから絞り始めるという方法で、
合計３時間充電を行い、そして６２０ｍＡの電流値で電
池電圧３．０Ｖまで放電するというサイクルを５００回
繰り返した。
【００２５】また、別の電池を用いて、電池電圧３．０
Ｖまで放電した後に６５℃の恒温槽中にて保存を行い、
開回路電圧の変化を調べた。
Ｖまで放電した後に６５℃の恒温槽中にて保存を行い、
開回路電圧の変化を調べた。
【００２６】
【実施例２】電解液中にビニレンカーボネートを０．１
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
【００２７】
【実施例３】電解液中にビニレンカーボネートを１．０
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
【００２８】
【実施例４】電解液中にビニレンカーボネートを３．０
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
【００２９】
【実施例５】電解液中にビニレンカーボネートを５．０
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
【００３０】
【実施例６】電解液中にビニレンカーボネートを６．０
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
重量％添加する、ということ以外は実施例１と同様にし
た。
【００３１】
【比較例１】電解液中にビニレンカーボネートを添加し
ない、ということ以外は実施例１と同様にした。
ない、ということ以外は実施例１と同様にした。
【００３２】
【比較例２】電解液中にＣＯ2を溶解させない、という
こと以外は実施例１と同様にした。
こと以外は実施例１と同様にした。
【００３３】
【比較例３】電解液中にビニレンカーボネートを添加し
ない、及び電解液中にＣＯ2を溶解させない、というこ
と以外は実施例１と同様にした。上記評価の結果を表１
に示す。
ない、及び電解液中にＣＯ2を溶解させない、というこ
と以外は実施例１と同様にした。上記評価の結果を表１
に示す。
【００３４】
【表１】
【００３５】ビニレンカーボネートを添加し、且つＣＯ
2を封入することにより、放電保存特性とサイクル特性
両方の向上が見られる。
2を封入することにより、放電保存特性とサイクル特性
両方の向上が見られる。
【００３６】
【実施例７】電池作製後の最初の充電時の充電電圧を
４．１Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
４．１Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００３７】
【実施例８】電池作製後の最初の充電時の充電電圧を
４．０Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
４．０Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００３８】
【実施例９】電池作製後の最初の充電時の充電電圧を
３．９Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
３．９Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００３９】
【比較例４】電池作製後の最初の充電時の充電電圧を
４．３Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
４．３Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００４０】
【比較例５】電池作製後の最初の充電時の充電電圧を
３．８Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。上記評価の結果を表２に示す。
３．８Ｖとする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。上記評価の結果を表２に示す。
【００４１】
【表２】
【００４２】電池作製後の最初の充電時の充電電圧が
３．９Ｖ〜４．２Ｖの時、５００サイクル終了時の放電
容量保持率に優れるということがわかる。
３．９Ｖ〜４．２Ｖの時、５００サイクル終了時の放電
容量保持率に優れるということがわかる。
【００４３】
【実施例１０】電池作製後の最初の充電後の放置期間を
１日とする、ということ以外は実施例１と同様にする。
１日とする、ということ以外は実施例１と同様にする。
【００４４】
【実施例１１】電池作製後の最初の充電後の放置期間を
１週間とする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
１週間とする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００４５】
【実施例１２】電池作製後の最初の充電後の放置期間を
３週間とする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
３週間とする、ということ以外は実施例１と同様にす
る。
【００４６】
【比較例６】電池作製後の最初の充電後に放置期間は設
けない、ということ以外は実施例１と同様にする。
けない、ということ以外は実施例１と同様にする。
【００４７】
【比較例７】電池作製後の最初の充電後の放置期間を３
０日とする、ということ以外は実施例１と同様にする。
上記評価の結果を表３に示す。
０日とする、ということ以外は実施例１と同様にする。
上記評価の結果を表３に示す。
【００４８】
【表３】
【００４９】電池作製後の最初の充電後の放置期間を１
日〜３週間としたとき、５００サイクル終了時の放電容
量保持率に優れるということがわかる。
日〜３週間としたとき、５００サイクル終了時の放電容
量保持率に優れるということがわかる。
【００５０】
【発明の効果】本発明によれば、サイクル特性と放電保
存特性とを同時に飛躍的に向上させた非水系二次電池が
作製できる。
存特性とを同時に飛躍的に向上させた非水系二次電池が
作製できる。
Claims (3)
- 【請求項１】 正極、負極、その両極間に介装されたセ
パレーター、非水溶媒と溶質とからなる非水電解液、及
びこれらが収納されている容器で構成される非水系二次
電池において、該非水電解液は０．１重量％以上のビニ
レンカーボネートを電池作製後の最初の充電前の状態で
含み、且つ、電池容器内に二酸化炭素を封入しているこ
とを特徴とする非水系二次電池。 - 【請求項２】 該非水溶媒はγ−ブチロラクトンを６０
体積％以上含み、且つ、該溶質は少なくともテトラフル
オロホウ酸リチウムを含む１種以上のリチウム塩である
ことを特徴とする請求項１記載の非水系二次電池。 - 【請求項３】 電池作成後の最初の充電から６０日以内
に、３．９〜４．２Ｖのある電圧値で１日〜３週間の期
間放置しておくことを特徴とする請求項１または２記載
の非水系二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000121288A JP2001307771A (ja) | 2000-04-21 | 2000-04-21 | 非水系二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000121288A JP2001307771A (ja) | 2000-04-21 | 2000-04-21 | 非水系二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001307771A true JP2001307771A (ja) | 2001-11-02 |
| JP2001307771A5 JP2001307771A5 (ja) | 2007-04-05 |
Family
ID=18631966
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000121288A Pending JP2001307771A (ja) | 2000-04-21 | 2000-04-21 | 非水系二次電池 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001307771A (ja) |
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