JP2001288436A - ゴム接着用ホットメルト接着剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 有機溶剤を用いないで接着し、環境温度に係
らず安定した接着力と、接合部の柔軟性を阻害しないゴ
ム接着用ホットメルト接着剤、テープ又はシートの提
供。 【解決手段】 引張切断時強さが２．０ＭＰａ以下２０
℃キシレン可溶成分が２０重量％以下のポリプロピレン
系樹脂とブレンドした場合に得られる樹脂組成物の引張
切断時伸びＥＢ（％）が、下記式を充足するオレフィン
系共重合体を含有ゴム接着用ホットメルト接着剤。 Ｓ［２／６］≧−８００（Ｓ［２／６］は、引張切断時
伸びＥＢ（％）を縦軸に、オレフィン系共重合体の含有
重量分率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の５次
重回帰により求められる重回帰式のＰａ＝０．２０〜
０．６０（Ｐａは樹脂組成物中に含有されるオレフィン
系共重合体の含有重量分率を示す）の区間領域の重回帰
曲線を最少２乗法により近似して得られる一次直線
（式）の勾配を示す。）

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、異種もしくは同種
のゴム同士、ゴムと金属等のゴムと異種材料間のゴム接
着用ホットメルト接着剤に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、タイヤ、コンベアベルト、ホー
ス、ライニング製品等のゴム接着複合体は、未加硫ゴム
材料を積層した後、加硫接着することにより製造されて
いる。しかし、上記ゴム材料を積層すると、未加硫のゴ
ム材料相互間の相溶性が悪かったり、加硫速度や架橋形
態等が大幅に相違し、共加硫性がなかったりする場合が
あるため、強固に接着したゴム接着複合体が得られない
という問題があった。また、コンクリート建造物などの
防水工法としての防水シートにゴムシートを使用するこ
とが知られているが、ゴムシートは、成形・加硫等の大
きさが施工現場の広さに比べて遥かに小さいため、施工
の現場で多数枚のゴムシートを縦横に継ぎ足す必要があ
った。そのため、従来は多数枚のゴムシートを施工現場
に広げ、その縁を重ねてゴムシートの縁に接着剤を塗布
して接着していた。前記接着剤として、主に溶剤系ポリ
クロロプレン接着剤が用いられており、通常、該ポリク
ロロプレン接着剤は、有機溶剤が用いられているため、
施工時に有機溶剤が揮散し、人体に対する安全衛生面、
環境保護面で好ましくない。 一方、有機溶剤を用いな
い接着剤としてゴムラテックスに粘着付与樹脂が配合さ
れた水系の接着剤が提案されているが、強固に接着させ
ることは困難であり、剥離が発生しやすいという接着力
の面で問題がある。更に、ゴム同士の接着法として、接
着すべき両ゴム間に高圧法ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレン等のプラスチック材料を介在させる方
法が知られているが、接合部が固くなるため、ゴム接着
複合体の柔軟性を低下させる欠点があった

【０００３】かかる状況において、本発明者らは、ある
特定の新規なオレフィン系共重合体を必須成分として構
成される新規なゴム接着用ホットメルト接着剤を用いる
ことにより、これらの課題が解決されされることを見出
し、本発明に至った。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明者らは、柔軟性
と耐熱性と耐寒性と耐候性のバランスに優れた熱可塑性
組成物を提供できる特定の重合体を必須として構成され
る新規なゴム接着用ホットメルト接着剤、及び該ゴム接
着用ホットメルト接着剤からなるテープ又はシートを提
供する点に関するものであり、詳しくは、有機溶剤を用
いないで接着し、接合体の置かれる環境温度に係らず低
温環境下や高温環境下でも安定した接着力と、接着した
接合部の柔軟性を阻害しない、新規なゴム接着用ホット
メルト接着剤、及び該ゴム接着用ホットメルト接着剤か
らなるテープ又はシートを提供する点に存するものであ
る。

【０００５】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明のうち
第一の発明は、（１）ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠して測
定した引張切断時強さが２．０ＭＰａ以下であり、かつ
（２）２０℃キシレン可溶成分が２０重量％以下のポリ
プロピレン系樹脂とブレンドした場合に得られる樹脂組
成物の引張切断時伸びＥＢ（％）が、下記関係式（式
１）を充足するオレフィン系共重合体を含有するゴム接
着用ホットメルト接着剤に係るものである。 Ｓ［２／６］≧−８００ （式１） （Ｓ［２／６］は、樹脂組成物の引張切断時伸びＥＢ
（％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸に、樹脂組
成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の５次重回帰
により求められる重回帰式のＰａ＝０．２０〜０．６０
（Ｐａは樹脂組成物中に含有されるオレフィン系共重合
体の含有重量分率を示す）の区間領域の重回帰曲線を最
少２乗法により近似して得られる一次直線（式）の勾配
を示す。なお、上記の重回帰式は、少なくとも、Ｐａ＝
０．００、０．２０、０．３０、０．４０、０．５０、
０．６０、０．７０の７点におけるデータを含むことを
必須とし、更にそれ以上の場合には、全Ｐａ値が、相互
に０．１０以下の一定の間隔であることを必須とす
る。） また、本発明のうち第二の発明は、上記のゴム接着用ホ
ットメルト接着剤からなるテープ又はシートに係るもの
である。

【０００６】

【発明の実施の形態】後述の観点から、本発明で使用さ
れるオレフィン系共重合体は、ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準
拠して測定した引張切断時強さが２．０ＭＰａ以下のオ
レフィン系共重合体であり、好ましくは、１．８ＭＰａ
以下、更に好ましくは１．６ＭＰａ以下、更に好ましく
は１．４ＭＰａ以下、更に好ましくは１．２ＭＰａ以
下、更に好ましくは１．０ＭＰａ以下、特に好ましくは
０．８ＭＰａ以下である。該範囲を外れると、得られる
オレフィン系共重合体及び、該オレフィン系共重合体を
含む熱可塑性樹脂組成物の柔軟性に劣るため、それを含
んで構成されるゴム接着用ホットメルト接着剤としての
接着力に劣り、また接着した接合部の柔軟性を阻害す
る。

【０００７】更に、同じく後述の観点からは、式（１）
において、好ましくは、 Ｓ［２／６］≧−８００ より好ましくは、 Ｓ［２／６］≧−２００ 特に好ましくは、 Ｓ［２／６］≧−１００ 最も好ましくは、 Ｓ［２／６］≧−５０ である。

【０００８】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
が（式１）の関係を充足しない場合、得られるオレフィ
ン系共重合体及び、該オレフィン系共重合体を含む熱可
塑性樹脂組成物の柔軟性と耐熱性と耐寒性と耐候性のバ
ランスに劣るため、それを含んで構成されるゴム接着用
ホットメルト接着剤を使用して得られる接合体の置かれ
る環境温度によっては、安定した接着力に劣り、また接
着した接合部の柔軟性を阻害する。

【０００９】なお、樹脂組成物の引張切断時伸びＥＢ
（％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸に、樹脂組
成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の５次重回帰
により求められる重回帰式は、オレフィン系共重合体の
含有重量分率Ｐａが０．００、０．２０、０．３０、
０．４０、０．５０、０．６０、０．７０の各ブレンド
組成点におけるデータを用いて計算されることが好まし
い。

【００１０】ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠して得られた、
樹脂組成物の引張切断時伸びＥＢ（％）は、たとえば試
験片形状をダンベル状３号型とし、引張速度２００ｍｍ
／ｍｉｎの引張速度で測定することができる。また試験
片の数は３個とし、相加平均値を測定結果として使用す
ることができる。但し、より精度の高い測定結果を得る
為には、試験片の数は好ましくは５個以上、より好まし
くは７個以上更に好ましくは９個以上であり、得られた
引張切断伸び値を相加平均して結果として用いることが
できる。また、イレギュラーな低伸び切断の結果を割愛
する為には、測定結果の中央値又は、中央をはさむ２個
の平均値の８０％以下の引張切断伸びを示す結果を割愛
し、残りの測定結果を相加平均して求められる結果を用
いることが好ましい。

【００１１】また、オレフィン系共重合体と、２０℃キ
シレン可溶成分が２０重量％以下のポリプロピレン系樹
脂とのブレンドは、各成分を、通常の混練り装置、たと
えばラバーミル、ブラベンダーミキサー、バンバリーミ
キサー、加圧ニーダー、ルーダー、二軸押出機等を用い
て混練すればよい。混練り温度は、混合された成分のす
べてが溶融する温度であり、通常１６０〜２５０℃とさ
れ、好ましくは１８０〜２４０℃とされる。得られた樹
脂組成物は、ＪＩＳ Ｋ ６７５８に準拠した方法で、所
定の厚さにプレス成形し、引張試験のサンプルとする。

【００１２】なお、上記の５次の重回帰式は、たとえ
ば、「化学者及び化学技術者のための統計的方法（第２
版）」（（株）東京化学同人発行）６・３及び６・４に
示される方法で算出することができる。また、最少二乗
法を用いて直線回帰して得られる重相関係数Ｒ及び、勾
配Ｓは、たとえば、「化学者及び化学技術者のための統
計的方法（第２版）」（（株）東京化学同人発行）６・
３及び６・４に示される方法で算出することができる。

【００１３】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
においては、同じく、樹脂組成物の表面性状安定性の観
点からは、上記の関係に加えて、下記（式２）の関係を
満足することが更に好ましい。 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．１５ （式２） （Ｒ[３／５]、Ｒ［２／６］は、樹脂組成物の引張切断
時伸びＥＢ（％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸
に、樹脂組成物中に含有されるオレフィン系共重合体の
含有重量分率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の
５次重回帰により求められる重回帰式のＰａ＝０．３０
〜０．５０、Ｐａ＝０．２０〜０．６０（Ｐａは樹脂組
成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
率を示す）の区間領域の重回帰曲線を最少２乗法により
近似して得られる一次直線の重相関係数を示す。なお、
上記の重回帰式は、少なくとも、Ｐａ＝０．００、０．
２０、０．３０、０．４０、０．５０、０．６０、０．
７０の７点におけるデータを含むことを必須とし、更に
それ以上の場合には、全Ｐａ値が、相互に０．１０以下
の一定の間隔であることを必須とする。）

【００１４】かかる関係において、好ましくは、 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．２０ より好ましくは、 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．２５ 更に好ましくは、 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．３０ 特に好ましくは、 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．３５ もっとも好ましくは、 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．４０ である。

【００１５】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
が、（式１）及び（式２）の関係を充足しない場合に
は、得られる熱可塑性樹脂組成物が、経時的に表面にブ
リードを発生させる等の表面性状安定性に劣る場合があ
るため、それを含んで構成されるゴム接着用ホットメル
ト接着剤を使用して得られる接合体の置かれる環境温度
によっては、経時的に接着力が低下する場合がある。

【００１６】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
においては、同じく、樹脂組成物の表面性状安定性の観
点からは、上記の関係に加えて、下記（式３）の関係を
満足することが更に好ましい。 Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−５０ （式３） （Ｓ[３／５]、Ｓ［２／６］は、樹脂組成物の引張切断
時伸びＥＢ（％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸
に、樹脂組成物中に含有されるオレフィン系共重合体の
含有重量分率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の
５次重回帰により求められる重回帰式のＰａ＝０．３０
〜０．５０、Ｐａ＝０．２０〜０．６０（Ｐａは樹脂組
成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
率を示す）の区間領域の重回帰曲線を最少２乗法により
近似して得られる一次直線（式）の勾配を示す。）

【００１７】かかる関係において、好ましくは、 Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−７０ より好ましくは、 Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−９０ 特に好ましくは、 Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−１１０ 最も好ましくは、 Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−１２０ である。

【００１８】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
が、（式２）及び（式３）の関係を充足しない場合に
は、得られるオレフィン系共重合体及び、該オレフィン
系共重合体を含む熱可塑性樹脂組成物の柔軟性と耐熱性
と耐寒性と耐候性のバランス及び、表面性状安定性に劣
る場合があるため、それを含んで構成されるゴム接着用
ホットメルト接着剤を使用して得られる接合体の置かれ
る環境温度によっては、安定した接着力を得られない場
合があり、また、接着した接合部の柔軟性を阻害する懸
念がある。

【００１９】なお、本発明の（２）に記載されている、
２０℃キシレン可溶成分が２０重量％以下のポリプロピ
レン系樹脂におけるポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とは、
後述の（ｉ−４）として詳述されるポリプロピレン系樹
脂から選択され、かつ後述の下記の要件を満たすポリプ
ロピレン系樹脂である。なお、ポリプロピレン系樹脂の
２０℃キシレン可溶成分は以下の方法・条件に順じて得
られる数字のことである。すなわち、２００ｍｇ程度の
ポリプロピレン系樹脂を秤量し、キシレン１００ｍｌに
混ぜ、キシレンを沸騰させた状態で５０分間溶解させ
る。所定時間後、室温にて２０分間放冷した後、０℃の
氷水にてポリプロピレン系樹脂を結晶化させる。その後
２０℃の恒温水槽中にて１時間保持する。次いで、キシ
レン可溶成分とキシレン不溶成分をフィルター分離し、
キシレン不溶成分を真空乾燥機にて恒量になるまで乾燥
し、キシレン不溶成分重量を求め、原試料との重量差か
らキシレン可溶成分重量を求めた。キシレン可溶成分
（重量％）はキシレン可溶成分重量の原試料重量に対す
る百分率として求められる。

【００２０】また、２０℃キシレン可溶成分が２０重量
％以下のポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、合わせて示差
走査熱量計（ＤＳＣ）を用い測定した結晶化温度Ｔｃ
（℃）と結晶化熱△Ｈ（ｍｊ／ｍｇ）が下記関係を満た
すことが好ましい。（なお、ＤＳＣの測定は、ＪＩＳ
Ｋ ７１２１及び、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に準拠し、たと
えば、ＤＳＣ２２０Ｃ（セイコ−電子工業社製）にを用
い、昇温及び恒温過程のいずれも１０℃／ｍｉｎの速度
で測定を行う。） −１０≦[△Ｈ−（Ｔｃ×１．４）−６２]≦１０ より好ましくは、 −８≦[△Ｈ−（Ｔｃ×１．４）−６２]≦８ 更に好ましくは、 −６≦[△Ｈ−（Ｔｃ×１．４）−６２]≦６ である。

【００２１】２０℃キシレン可溶成分が２０重量％以下
のポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が該範囲を外れると、オ
レフィン系共重合体をブレンドして得られる熱可塑性樹
脂組成物の柔軟性と耐熱性と耐寒性と耐候性のバランス
に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供できる特定のオレフ
ィン系共重合体を正確に判定することができない。

【００２２】次に、２０℃キシレン可溶成分が２０重量
％以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｘ）としては、ア
イソタクチック又はシンジオタクチックシ−クエンス構
造を主として有する結晶性のポリプロピレンで、ホモタ
イプやコモノマーを含むランダムタイプが好ましく、よ
り好ましくはコモノマーを含むランダムタイプのポリプ
ロピレン系樹脂である。なお、該ポリプロピレン系樹脂
は、気相重合法、バルク重合法、溶媒重合法を採用する
ことができ、また、重合体の数平均分子量についても特
に制限はないが、好ましくは１０，０００〜１，００
０，０００に調整される。

【００２３】２０℃キシレン可溶成分が２０重量％以下
であるポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造する方法とし
ては、一般的には、いわゆるチタン含有固体状遷移金属
成分と有機金属成分を組み合わせて用いるチーグラー・
ナッタ型触媒、又はシクロペンタジエニル骨格を少なく
とも１個有する周期律表第４族〜第６族の遷移金属化合
物及び助触媒成分からなるメタロセン触媒を用いて、ス
ラリー重合、気相重合、バルク重合で、プロピレンの単
独重合体を得たり、又はプロピレンとそれら以外の炭素
数２〜１２のオレフィンから選ばれる１種以上のオレフ
ィンとを共重合させることによって共重合体を得たりす
る方法をあげることができる。なお、市販の該当品を用
いることも可能である。

【００２４】以上のパラメ−タを充足しない場合、得ら
れるオレフィン系共重合体及び、該オレフィン系共重合
体を含む熱可塑性樹脂組成物の柔軟性と耐熱性と耐寒性
と耐候性のバランスに劣る場合があるため、それを含ん
で構成されるゴム接着用ホットメルト接着剤を使用して
得られる接合体の置かれる環境温度によっては、安定し
た接着力を得られない場合があり、また、接着した接合
部の柔軟性を阻害する懸念がある。

【００２５】次に、本発明で使用されるオレフィン系共
重合体及び、該オレフィン系共重合体を含む熱可塑性樹
脂組成物の柔軟性の点において、上記の特性に加えて下
記特性を充足することが好ましい。すなわち、本発明で
使用されるオレフィン系共重合体は ＪＩＳ Ｋ７２０
３に準拠し測定されたホモポリプロピレン樹脂とブレン
ドして得られる熱可塑性樹脂組成物の曲げ弾性率（Ｕａ
(ＭＰａ)）が下記式の関係を充足することが好ましい。 Ｕａ≦１．５×Ｓａ×（Ｔａ／１００）^3.3 より好ましくは、 Ｕａ≦１．４×Ｓａ×（Ｔａ／１００）^3.3 更に好ましくは、 Ｕａ≦１．３×Ｓａ×（Ｔａ／１００）^3.3 特に好ましくは Ｕａ≦１．２×Ｓａ×（Ｔａ／１００）^3.3 である。上記範囲を外れると、得られるオレフィン系共
重合体及び、該オレフィン系共重合体を含む熱可塑性樹
脂組成物の柔軟性に劣る場合があるため、それを含んで
構成されるゴム接着用ホットメルト接着剤としての接着
力に劣り、また、接着した接合部の柔軟性を阻害する懸
念がある。なお、上記式において、Ｕａはブレンドに用
いたホモポリプロピレン樹脂のＪＩＳ Ｋ７２０３に準
拠し測定された曲げ弾性率（ＭＰａ）を表し、Ｔａは熱
可塑性樹脂組成物中のホモポリプロピレン樹脂の添加重
量部数（重量％）を表す。

【００２６】次に、本発明で使用されるオレフィン系共
重合体は、エチレン、炭素数３〜２０のα−オレフィ
ン、ポリエン化合物、環状オレフィン及びビニル芳香族
化合物から選択される２種類以上のモノマー成分を共重
合して得られる共重合体、又は、これらのモノマ−を用
いた単独重合により得られる重合体が、共重合体に相当
する構造を有する共重合体に関するものであり、かかる
オレフィン系共重合体を構成するモノマ−の具体例とし
ては下記（ａ）〜（ｄ）のモノマーが例示される。

【００２７】（ａ）α−オレフィン 本発明で使用される、炭素数３〜２０のα−オレフィン
としては、直鎖状及び分岐状のα−オレフィンが含ま
れ、たとえば、直鎖状のα−オレフィンとしては、プロ
ピレン、1−ブテン、１−ペンテン、1−ヘキセン、１−
へプテン、1−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１
−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テ
トラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１
−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、
１−エイコセン等が例示され、分岐状のα−オレフィン
としては、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−
ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１
−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等
が例示され、好ましくは直鎖状のプロピレン、１−ブテ
ン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−
デセン 等である。

【００２８】（ｂ）ポリエン化合物 本発明において好適に使用されるポリエン化合物として
は、二重結合間に単結合を１つ挟んだいわゆる共役ポリ
エン化合物や、それ以外の非共役ポリエン化合物が含ま
れる。共役ポリエン化合物としては、脂肪族共役ポリエ
ン化合物及び脂環族共役ポリエン化合物等があげられ
る。脂肪族共役ポリエン化合物としては直鎖状脂肪族共
役ポリエン化合物及び、分岐状脂肪族共役ポリエン化合
物が含まれる。また、脂肪族共役ポリエン化合物及び脂
環族共役ポリエン化合物は、アルコキシ基、アリール
基、アリールオキシ基、アラルキル基、アラルキルオキ
シ基等を含んでいてもよい。脂肪族共役ポリエン化合物
としては、たとえば、１，３−ブタジエン、イソプレ
ン、２−エチル−１，３−ブタジエン、２−プロピル−
１，３―ブタジエン、２−イソプロピル−１，３−ブタ
ジエン、２−ヘキシル−１，３−ブタジエン、２，３−
ジメチル−１，３−ブタジエン、２，３−ジエチル−
１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエ
ン、２−メチル−１，３−ヘキサジエン、２−メチル−
１，３−オクタジエン、２−メチル−１，３−デカジエ
ン、２，３−ジメチル−１，３−ペンタジエン、２，３
−ジメチル−１，３−ヘキサジエン、２，３−ジメチル
−１，３−オクタジエン、２，３−ジメチル−１，３−
デカジエン等が例示される。脂環族共役ポリエン化合物
としては、たとえば、２−メチル−１，３−シクロペン
タジエン、２−メチル−１，３−シクロヘキサジエン、
２，３−ジメチル−１，３−シクロペンタジエン、２，
３−ジメチル−１，３−シクロヘキサジエン、２−クロ
ロ−１，３−ブタジエン、２，３−ジクロロ−１，３−
ブタジエン、１−フルオロ−１，３−ブタジエン、２−
クロロ−１，３−ペンタジエン、２−クロロ−１，３−
シクロペンタジエン、２−クロロ−１，３−シクロヘキ
サジエン等が例示される。

【００２９】非共役ポリエン化合物としては、脂肪族非
共役ポリエン化合物、脂環族非共役ポリエン化合物及び
芳香族非共役ポリエン化合物等があげられる。脂肪族非
共役ポリエン化合物としては直鎖状脂肪族非共役ポリエ
ン化合物及び分岐状脂肪族非共役ポリエン化合物が含ま
れる。また、脂肪族非共役ポリエン化合物、脂環族非共
役ポリエン化合物及び芳香族非共役ポリエン化合物は、
アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラル
キル基、アラルキルオキシ基等を含んでいてもよい。脂
肪族非共役ポリエン化合物のとしては、たとえば、１，
４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘ
プタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジ
エン、１，８−ノナジエン、１，９−デカジエン、１，
１３−テトラデカジエン、１，５，９−デカトリエン、
３−メチル−１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，
４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエ
ン、４−エチル−１，４−ヘキサジエン、３−メチル−
１，５−ヘキサジエン、３．３−ジメチル−１，４−ヘ
キサジエン、３，４−ジメチル−１，５−ヘキサジエ
ン、５−メチル−１，４−ヘプタジエン、５−エチル−
１，４−ヘプタジエン、５−メチル−１，５−ヘプタジ
エン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、５−エチル
−１，５−ヘプタジエン、３−メチル−１，６−ヘプタ
ジエン、４−メチル−１，６−ヘプタジエン、４，４−
ジメチル−１，６−ヘプタジエン、４−エチル−１，６
−ヘプタジエン、４−メチル−１，４−オクタジエン、
５−メチル−１，４−オクタジエン、４−エチル−１，
４−オクタジエン、５−エチル−１，４−オクタジエ
ン、５−メチル−１，５−オクタジエン、６−メチル−
１，５−オクタジエン、５−エチル−１，５−オクタジ
エン、６−エチル−１，５−オクタジエン、６−メチル
−１，６−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタ
ジエン、６−エチル−１，６−オクタジエン、６−プロ
ピル−１，６−オクタジエン、６−ブチル−１．６−オ
クタジエン、４−メチル−１，４−ノナジエン、５−メ
チル−１，４−ノナジエン、４−エチル−１，４−ノナ
ジエン、５−エチル−１，４−ノナジエン、５−メチル
−１，５−ノナジエン、６−メチル−１，５−ノナジエ
ン、５−エチル−１，５−ノナジエン、６−エチル−
１，５−ノナジエン、６−メチル−１，６−ノナジエ
ン、７−メチル−１，６−ノナジエン、６−エチル−
１，６−ノナジエン、７−エチル−１，６−ノナジエ
ン、７−メチル−１，７−ノナジエン、８−メチル−
１，７−ノナジエン、７−エチル−１，７−ノナジエ
ン、５−メチル−１，４−デカジエン、５−エチル−
１，４−デカジエン、５−メチル−１，５−デカジエ
ン、６−メチル−１，５−デカジエン、５−エチル−
１，５−デカジエン、６−エチル−１，５−デカジエ
ン、６−メチル−１，６−デカジエン、６−エチル−
１，６−デカジエン、７−メチル−１，６−デカジエ
ン、７−エチル−１，６−デカジエン、７−メチル−
１，７−デカジエン、８−メチル−１，７−デカジエ
ン、７−エチル−１，７−デカジエン、８−エチル−
１，７−デカジエン、８−メチル−１，８−デカジエ
ン、９−メチル−１，８−デカジエン、８−エチル−
１，８−デカジエン、６−メチル−１，６−ウンデカジ
エン、９−メチル−１，８−ウンデカジエン、６，１０
−ジメチル１，５，９−ウンデカトリエン、５，９−ジ
メチル−１，４，８−デカトリエン、４−エチリデン８
−メチル−１，７−ノナジエン、１３−エチル−９−メ
チル−１，９，１２−ペンタデカトリエン、５，９，１
３−トリメチル−１，４，８，１２−テトラデカジエ
ン、８，１４，１６−トリメチル−１，７，１４−ヘキ
サデカトリエン、４−エチリデン−１２−メチル−１，
１１−ペンタデカジエン等が例示される。脂環族非共役
ポリエン化合物としては、たとえば、ビニルシクロヘキ
セン、５−ビニル２−ノルボルネン、５−エチリデン−
２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、
５−イソプロペニル−２−ノルボルネン、シクロヘキサ
ジエン、ジシクロペンタジエン、シクロオクタジエン、
２，５−ノルボルナジエン、２−メチル−２，５−ノル
ボルナジエン、２−エチル−２，５−ノルボルナジエ
ン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、
２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボル
ネン、６−クロロメチル−５−イソプロペニル−２−ノ
ルボルネン、１，４−ジビニルシクロヘキサン、１，３
−ジビニルシクロヘキサン、１，３−ジビニルシクロペ
ンタン、１，５−ジビニルシクロオクタン、１−アリル
−４−ビニルシクロヘキサン、１，４−ジアリルシクロ
ヘキサン、１−アリル−５−ビニルシクロオクタン、
１，５−ジアリルシクロオクタン、１−アリル−４−イ
ソプロペニルシクロヘキサン、１−イソプロペニル−４
−ビニルシクロヘキサン、１−イソプロペニル−３−ビ
ニルシクロペンタン、メチルテトラヒドロインデン等が
例示される。芳香族非共役ポリエン化合物としては、た
とえば、ジビニルベンゼン、ビニルイソプロペニルベン
ゼン等があげられる。

【００３０】（ｃ）環状オレフィン化合物 本発明で使用されるオレフィン系共重合体を構成するに
使用される，環状オレフィンとしては、たとえば、ノル
ボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボ
ルネン、５−プロピルノルボルネン、５，６−ジメチル
ノルボルネン、１−メチルノルボルネン、７−メチルノ
ルボルネン、５，５，６−トリメチルノルボルネン、５
−フェニルノルボルネン、５−ベンジルノルボルネン、
５−エチリデンノルボルネン、５−ビニルノルボルネ
ン、１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４
ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−メチ
ル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４
ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２−エチ
ル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４
ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２，３−
ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，
４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２
−ヘキシル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，
４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン、２
−エチリデン−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，
３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレ
ン、２−フルオロ−１，４，５，８−ジメタノ−１，
２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタ
レン、１，５−ジメチル−１，４，５，８−ジメタノ−
１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナ
フタレン、２−シクロへキシル−１，４，５，８−ジメ
タノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒ
ドロナフタレン、２，３−ジクロロ−１，４，５，８−
ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オク
タヒドロナフタレン、２−イソブチル−１，４，５，８
−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オ
クタヒドロナフタレン、１，２−ジヒドロジシクロペン
タジエン、５−クロロノルボルネン、５，５−ジクロロ
ノルボルネン、５−フルオロノルボルネン、５，５，６
−トリフルオロ−６−トリフルオロメチルノルボルネ
ン、５−クロロメチルノルボルネン、５−メトキシノル
ボルネン、５，６−ジカルボキシルノルボルネンアンハ
イドレート、５−ジメチルアミノノルボルネン、５−シ
アノノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロ
ペンテン、４−メチルシクロペンテン、３，４−ジメチ
ルシクロペンテン、３，５−ジメチルシクロペンテン、
３−クロロシクロペンテン、シクロへキセン、３−メチ
ルシクロへキセン、４−メチルシクロヘキセン、３，４
−ジメチルシクロヘキセン、３−クロロシクロヘキセ
ン、シクロへプテン等が例示される。

【００３１】（ｄ）ビニル芳香族化合物 本発明で使用されるオレフィン系共重合体を構成するに
使用されうるビニル芳香族化合物としては、たとえばス
チレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビ
ニルキシレン、モノクロルスチレン、ジクロルスチレ
ン、モノブロムスチレン、ジブロムスチレン、フルオロ
スチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、エチルスチ
レン、ビニルナフタレン等が例示される。

【００３２】更に本発明においては、本発明の目的のひ
とつであるゴム接着用ホットメルト接着剤の安定した接
着力の観点からは、上記モノマ−の中から選択された特
定のモノマ−の組み合わせからなる重合体を使用するこ
とが好ましく、かかる好ましい重合体の例としては下記
(1)〜(19)の組み合わせがあげられる。 (1)エチレン 及び、炭素数３〜２０のα−オレフィンを
必須とし、任意にポリエン化合物、環状オレフィン及び
ビニル芳香族化合物から選択される１種類以上のモノマ
ー成分を共重合して得られるオレフィン系共重合体 (2)エチレン及び炭素数４〜２０のα−オレフィンを必
須として、任意にポリエン化合物、環状オレフィン及び
ビニル芳香族化合物から選択される１種類以上のモノマ
ー成分を共重合して得られるオレフィン系共重合体 (3)エチレン、プロピレン、及び炭素数４〜２０のα−
オレフィンを必須成分として、任意にポリエン化合物、
環状オレフィン及びビニル芳香族化合物から選択される
１種類以上のモノマー成分を共重合して得られるオレフ
ィン系共重合体 (4)プロピレン、及び炭素数４〜２０のα−オレフィン
を必須成分として、任意にポリエン化合物、環状オレフ
ィン及びビニル芳香族化合物から選択される１種類以上
のモノマー成分を共重合して得られるオレフィン系共重
合体 (5)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィンからな
るオレフィン系共重合体 (6)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及びポ
リエン化合物からなるオレフィン系共重合体 (7)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及び環
状オレフィン化合物からなるオレフィン系共重合体 (8)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及びビ
ニル芳香族化合物からなるオレフィン系共重合体 (9)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン、ポリ
エン化合物及びビニル芳香族化合物からなるオレフィン
系共重合体 (10)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィンからなるオレフィン系共重合体 (11)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィン及びポリエン化合物からなるオレフィン系共重合
体 (12)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィン及び環状オレフィン化合物からなるオレフィン系
共重合体 (13)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィン及びビニル芳香族化合物からなるオレフィン系共
重合体 (14)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィン、ポリエン化合物及びビニル芳香族化合物からな
るオレフィン系共重合体 (15)プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレフィンを共
重合して得られるオレフィン系共重合体 (16)プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及び
ポリエン化合物からなるオレフィン系共重合体 (17)プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及び
環状オレフィン化合物からなるオレフィン系共重合体 (18)プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン及び
ビニル芳香族化合物からなるオレフィン系共重合体 (19)プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレフィン、ポ
リエン化合物及びビニル芳香族化合物からなるオレフィ
ン系共重合体

【００３３】これらのうち、本発明のゴム接着用ホット
メルト接着剤が、特に低温環境下での安定した接着力を
有するという観点からは、下記の特定の組み合わせから
なる重合体を使用することが好ましい。 (2)エチレン及び炭素数４〜２０のα−オレフィンを必
須として、任意にポリエン化合物、環状オレフィン及び
ビニル芳香族化合物から選択される１種類以上のモノマ
ー成分を共重合して得られるオレフィン系共重合体。 (3)エチレン、プロピレン、及び炭素数４〜２０のα−
オレフィンを必須成分として、任意にポリエン化合物、
環状オレフィン及びビニル芳香族化合物から選択される
１種類以上のモノマー成分を共重合して得られるオレフ
ィン系共重合体

【００３４】これらのうち、本発明のゴム接着用ホット
メルト接着剤の耐候性という観点からは、下記の特定の
組み合わせからなる重合体を使用することが好ましい。 (5)エチレン、炭素数４〜２０のα−オレフィンからな
るオレフィン系共重合体 (10)エチレン、プロピレン、炭素数４〜２０のα−オレ
フィンからなるオレフィン系共重合体

【００３５】次に、本発明で使用されるオレフィン系共
重合体は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、ＪＩＳ
Ｋ ７１２２に準拠して測定した場合に、結晶の融解に
基く１Ｊ／ｇ以上のピーク、及び結晶化に基づく１Ｊ／
ｇ以上のピークのいずれをも有しないことが好ましい。
更には、本発明で使用されるオレフィン系共重合体のガ
ラス転移温度（Ｔｇ）が、好ましくは１０℃以下、より
好ましくは０℃以下、特に好ましくは−５℃以下であ
る。この条件を満足しない場合は、それを含んで構成さ
れる、ゴム接着用ホットメルト接着剤の低温環境下での
安定した接着性に劣る場合がある。

【００３６】示差走査熱量計は、たとえばセイコー電子
工業社製 ＤＳＣ２２０Ｃを用い、昇温及び降温過程の
いずれも１０℃／ｍｉｎの速度で測定を行う。

【００３７】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）によって測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が５以
下であることが好ましく、より好ましくは４以下であ
り、更に好ましくは３以下である。分子量分布が広すぎ
る場合には、低分子量成分のブリードアウトが増加し、
それを含んで構成されるゴム接着用ホットメルト接着剤
が、特に高温環境下での安定した接着力を得られない場
合がある。

【００３８】分子量分布はゲルパーミエイションクロマ
トグラフ（ＧＰＣ）法（たとえば、Ｗａｔｅｒｓ社製、
１５０Ｃ／ＧＰＣ装置）により行う。溶出温度は１４０
℃、使用カラムは、たとえば昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ
Ｐａｃｋｅｄ ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ、分子量標準
物質はポリスチレン（たとえば、東ソー社製、分子量６
８−８，４００，０００）を用いる。得られたポリスチ
レン換算重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍ
ｎ）、更にこの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を分子量分布とする。
測定サンプルは約５ｍｇの重合体を５ｍｌのｏ−ジクロ
ロベンゼンに溶解、約１ｍｇ／ｍｌの濃度とする。得ら
れたサンプル溶液の４００μｌをインジェクションし、
溶出溶媒流速は１．０ｍｌ／ｍｉｎとし、屈折率検出器
にて検出する。

【００３９】次に、本発明で使用されるオレフィン系共
重合体は、温度１３５℃におけるテトラリン溶媒による
極限粘度［η］が好ましくは０．１〜１０．０ｄｌ／ｇ
であり、より好ましくは０．２〜７．０ｄｌ／ｇであ
り、更に好ましくは０．３〜５．０ｄｌ／ｇである。該
極限粘度が低すぎると、得られるオレフィン系共重合体
の耐熱性に劣る場合があるため、それを含んで構成され
るゴム接着用ホットメルト接着剤が、特に高温環境下で
の接着力に劣る場合があり、一方、該極限粘度が高すぎ
ると、得られるオレフィン系共重合体の柔軟性に劣る場
合があるため、それを含んで構成されるゴム接着用ホッ
トメルト接着剤を接着した接合部の柔軟性を阻害する懸
念がある。

【００４０】極限粘度［η］の測定は、１３５℃テトラ
リン中でウベローデ粘度計を用いて行う。サンプルは３
００ｍｇを１００ｍｌテトラリンに溶解し、３ｍｇ／ｍ
ｌの溶液を調製した。更に当該溶液を１／２、１／３、
１／５に希釈し、それぞれを１３５℃（±０．１℃）の
恒温油槽中で測定する。それぞれの濃度で３回繰り返し
測定し、得られた値を平均して用いる。

【００４１】次に、本発明で使用されるオレフィン系共
重合体は、公知のチーグラー・ナッタ型触媒又は公知の
シングルサイト触媒（メタロセン系等）を用いて製造す
ることができるが、得られる重合体の組成分布の均一性
という観点からは、公知のシングルサイト触媒（メタロ
セン系等）が好ましく、かかるシングルサイト触媒の例
としては、たとえば特開昭５８−１９３０９号公報、特
開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６
号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−
３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、
特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０
７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８
７３１３号公報、特開平１０−５０８０５５号公報、特
開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５
５号公報、等に記載のメタロセン系触媒、特開平１０−
３１６７１０号公報、特開平１１−１００３９４号公
報、特開平１１−８０２２８号公報、特開平１１−８０
２２７号公報、特表平１０−５１３４８９号公報、特開
平１０−３３８７０６号公報、特開表１１−７１４２０
号公報記載の非メタロセン系の錯体触媒を例示すること
ができるが、これらの中でも、一般的にはメタロセン触
媒が使用され、その中でも好適なメタロセン触媒の例と
しては、シクロペンタジエン形アニオン骨格を少なくと
も１個有し、かつ得られる重合体の柔軟性という観点か
らは、Ｃ₁対称構造を有する周期表第３族〜第１２族の
遷移金属錯体が好ましい。更に、 高分子量の重合体を
得るに際してのメタロセン触媒を用いた好適な製造方法
の例として、特願平１１−２０６０５４の方法を例示す
ることができる。

【００４２】続いて本発明で使用される新規なオレフィ
ン系共重合体と熱可塑性樹脂から導かれる、熱可塑性樹
脂組成物について説明する。

【００４３】本発明で使用される熱可塑性樹脂組成物
は、（ｉ）熱可塑性樹脂、（ii）本発明で使用されるオ
レフィン系共重合体を必須成分として含んでなる熱可塑
性樹脂組成物である。それぞれの使用量は特に制限はな
いが柔軟性と耐熱性という観点からは、熱可塑性樹脂組
成物を構成する熱可塑性樹脂／オレフィン系共重合体の
重量比が１／９９〜９５／５であることが好ましく、よ
り好ましくは３／９７〜９０／１０、特に好ましくは５
／９５〜９０／１０である。

【００４４】本発明で使用される熱可塑性樹脂組成物に
用いられる成分（ｉ）は、熱可塑性樹脂である。（ｉ）
は、公知の各種熱可塑性樹脂から広範に選択することが
できるが、たとえば高密度ポリエチレン、中密度ポリエ
チレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレ
ン（ＬＬＤＰＥ）等のポリエチレン系樹脂、ポリプロピ
レン系樹脂、ポリブテン系樹脂、ポリ−４−メチル−ペ
ンテン−１系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリエステル
系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系
樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリアセタール
系樹脂、ポリカーボネート系樹脂等があげられる。好ま
しくは（ｉ−１）ポリオレフィン系樹脂である。より好
ましくは（ｉ−２）炭素数２以上の脂肪族オレフィンを
主成分とするポリオレフィン系樹脂であり、更に好まし
くは、（ｉ−３）炭素数３以上脂肪族オレフィンを主成
分とするポリオレフィン系樹脂であり、特に好ましく
は、（ｉ−４）ポリプロピレン系樹脂である。

【００４５】（ｉ−４）ポリプロピレン系樹脂として
は、アイソタクチック又はシンジオタクチックシ−クエ
ンス構造を主として有する結晶性のポリプロピレンで、
ホモタイプやコモノマーを含むランダムタイプ、又は、
多段重合によるブロックポリプロピレン等広範な構造の
ものが使用可能である。なお、該ポリプロピレン系樹脂
は、気相重合法、バルク重合法、溶媒重合法及び任意に
それらを組み合わせて多段重合を採用することができ、
また、重合体の数平均分子量についても特に制限はない
が、好ましくは１０，０００〜１，０００，０００に調
整される。

【００４６】（ｉ−４）ポリプロピレン系樹脂の結晶性
の指標としては、たとえば、融点、結晶融解熱量などが
用いられ、融点は８０℃〜１７６℃、結晶融解熱量は３
０Ｊ／ｇ〜１２０Ｊ／ｇの範囲にあることが好ましい。
更には、融点は１２０℃〜１７６℃、結晶融解熱量は６
０Ｊ／ｇ〜１２０Ｊ／ｇの範囲にあることが好ましい。
結晶の融点が低すぎる、又は融解熱量が低すぎると、得
られる熱可塑性樹脂組成物の耐熱性が低下する場合があ
るため、それを含有するゴム接着用ホットメルト接着剤
の高温環境下での接着力が低下する場合がある。

【００４７】（ｉ−４）ポリプロピレン系樹脂を製造す
る方法としては、一般的には、いわゆるチタン含有固体
状遷移金属成分と有機金属成分を組み合わせて用いるチ
ーグラー・ナッタ型触媒、又はシクロペンタジエニル骨
格を少なくとも１個有する周期律表第４族〜第６族の遷
移金属化合物及び助触媒成分からなるメタロセン触媒を
用いて、スラリー重合、気相重合、バルク重合、溶液重
合等又はこれらを組み合わせた重合法で一段又は多段
で、プロピレンを単独重合することによって単独重合体
を得たり、又はプロピレンとそれら以外の炭素数２〜１
２のオレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとを
一段又は多段で共重合させることによって共重合体を得
たりする方法をあげることができる。なお、市販の該当
品を用いることも可能である。

【００４８】本発明で使用される熱可塑性樹脂組成物
は、ＪＩＳ Ｋ７２０３に準拠し測定された曲げ弾性率
（Ｕｂ(ＭＰａ)）が下記式の関係を充足することが好ま
しい。 Ｕｂ≦１．５×Ｓｂ×（Ｔｂ／１００）^3.3 より好ましくは、 Ｕｂ≦１．４×Ｓｂ×（Ｔｂ／１００）^3.3 更に好ましくは、 Ｕｂ≦１．３×Ｓｂ×（Ｔｂ／１００）^3.3 特に好ましくは Ｕｂ≦１．２×Ｓｂ×（Ｔｂ／１００）^3.3 である。上記範囲を外れると、熱可塑性樹脂組成物の柔
軟性に劣る場合があるため、得られるゴム接着用ホット
メルト接着剤の接着力及び、接着した接合部の柔軟性を
阻害する場合がある。なお、上記式において、Ｕｂは
（ａ）のＪＩＳ Ｋ７２０３に準拠し測定された曲げ弾
性率（ＭＰａ）を表し、Ｔｂは熱可塑性樹脂組成物中の
（ａ）の添加重量部数（％）を表す。

【００４９】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、該オレフィン系共重合体を含む熱可塑性樹脂組成
物は、本発明の目的を損なわない範囲において、必要に
応じて他の公知の各種樹脂、ゴム、その他の成分を選択
して適宜配合することが可能であり、本発明で使用され
る熱可塑性樹脂組成物は、（ｉ）熱可塑性樹脂、（ii）
本発明で使用されるオレフィン系共重合体、（iii）そ
の他のエラストマーを必須成分として含んでなる熱可塑
性樹脂組成物として用いることもできる。（i）は、熱
可塑性樹脂としては、各種エチレン系樹脂、各種ポリプ
ロピレン系樹脂、各種ポリブテン系樹脂、各種ポリメチ
ルペンテン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、エチレンとア
クリル酸系モノマ−との共重合体樹脂、エチレンと酢酸
ビニル系モノマ−との共重合体樹脂、エチレンとメタク
リル酸系モノマ−との共重合体樹脂、アクリル樹脂、ポ
リエステル系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、ナイロン
系樹脂、ポリビニルアルコ−ル系樹脂等々から選択して
用いることができ、（iii）その他のエラストマーとし
ては、たとえば、エチレン／α−オレフィン系共重合体
ゴム、エチレン／α−オレフィン／ポリエン系共重合体
ゴム、スチレン系ゴムとしてスチレン−ブタジエン−ス
チレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−イソプ
レン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、水添スチ
レン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰ
Ｓ）、水添スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共
重合体（ＳＥＢＳ）等、ジエン系ゴム、公知の架橋性ゴ
ムが例示され、また必要に応じて，これらの組成物にそ
の他の成分を添加することも可能であり、かかる添加可
能な成分としては、ロジン系樹脂、ポリテルペン系樹
脂、合成石油樹脂、クロマン系樹脂、フェノール系樹
脂、キシレン系樹脂、及びイソプレン系樹脂等があげら
れる。

【００５０】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、該オレフィン系共重合体を含む熱可塑性樹脂組成
物は、必要に応じて、従来公知の方法により、イオウ架
橋、過酸化物架橋、金属イオン架橋、シラン架橋、樹脂
架橋などの架橋を行うこともできる。架橋剤としては、
ゴムの加硫に一般的に用いられている架橋剤を用いるこ
とができ、硫黄、フェノール樹脂、金属酸化物、金属水
酸化物、金属塩化物、ｐ−キノンジオキシム又はビスマ
レイミド系の架橋剤などを例示することができる。架橋
剤は単独でも使用できるが、架橋速度を調節するため
に、架橋促進剤を併用してもよい。架橋促進剤として
は、鉛丹、ジベンゾチアゾイルサルファイドなどの酸化
剤を用いることができる。また分散剤として酸化亜鉛の
ような金属酸化物やステアリン酸などを併用してもよ
い。金属酸化物としては、酸化亜鉛、酸化マグネシウ
ム、酸化鉛、酸化カルシウムなどが用いられ、好ましく
は酸化亜鉛又は酸化マグネシウムである。また、本発明
で使用される熱可塑性樹脂組成物は、架橋剤の存在下で
動的架橋して架橋物を得ることができる。

【００５１】本発明で使用される熱可塑性樹脂組成物を
得る方法として、上記で説明した各成分を、通常の混練
り装置、たとえばラバーミル、ブラベンダーミキサー、
バンバリーミキサー、加圧ニーダー、ルーダー、二軸押
出機等を用いて混練すればよい。混練り装置としては、
密閉式及び開放式のいずれの装置であってもよいが、不
活性ガスによって置換できる密閉式タイプの装置が好ま
しい。混練り温度は、混合された構成成分のすべてが溶
融する温度であり、通常１６０〜２５０℃とされ、好ま
しくは１８０〜２４０℃とされる。混練り時間は、混合
された構成成分の種類、量及び混練り装置の種類に依存
するため一概に論じられないが、加圧ニーダー、バンバ
リーミキサーなどの混練り装置を使用する場合には、通
常、約３〜１０分程度とされる。なお、混練り工程にお
いては、各構成成分を一括して混練りしてもよく、また
一部の構成成分を混練りした後、残部の構成成分を添加
して混練りを継続する多段分割混練り法を採用すること
もできる。

【００５２】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、熱可塑性樹脂組成物の付加成分として、老化防止
剤、酸化防止剤、オゾン劣化防止剤、紫外線吸収剤、光
安定剤等の各種安定剤を適宜配合することができる。ま
た、帯電防止剤、スリップ剤、内部剥離剤、着色剤、分
散剤、アンチブロッキング剤、滑剤、防曇剤などの添加
剤を適宜配合することができる。

【００５３】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、熱可塑性樹脂組成物は、付加成分として、ガラス
繊維、炭素繊維、金属繊維、ガラスビーズ、アスベス
ト、マイカ、炭酸カルシウム、チタン酸カリウムウィス
カー、タルク、アラミド繊維、硫酸バリウム、ガラスフ
レーク、フッ素樹脂等の充填剤、ナフテン油、パラフィ
ン系鉱物油等の鉱物油系軟化剤等を適宜配合することが
できる。

【００５４】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、熱可塑性樹脂組成物は、付加成分として、難燃剤
を適宜配合することができる。難燃剤の具体例として
は、アンチモン系難燃剤、水酸化アルミニウム、水酸化
マグネシウム、ほう酸亜鉛、グァニジン系難燃剤、ジル
コニウム系難燃剤等の無機化合物、ポリりん酸アンモニ
ウム、エチレンビストリス（２−シアノエチル）ホスフ
ォニウムクロリド、トリス（トリブロモフェニル）ホス
フェート、トリス（トリブロモフェニル）ホスフェー
ト、トリス（３−ヒドロキシプロピル）ホスフィンオキ
シド等のりん酸エステル及びりん化合物、塩素化パラフ
ィン、塩素化ポリオレフィン、パークロロシクロペンタ
デカン等の塩素系難燃剤、ヘキサブロモベンゼン、エチ
レンビスジブロモノルボルナンジカルボキシイミド、エ
チレンビステトラブロモフタルイミド、テトラブロモビ
スフェノールＡ誘導体、テトラブロモビスフェノール
Ｓ、テトラブロモジペンタエリスリトール等の臭素系難
燃剤及びそれらの混合物を例示することができる。

【００５５】本発明で使用されるオレフィン系共重合体
及び、熱可塑性樹脂組成物は、付加成分として発泡剤を
配合することにより，発泡体として使用することも可能
である。かかる発泡に好適に使用し得る発泡剤の具体例
としては、重炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウム、炭
酸アンモニウム等の幹発泡剤、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペ
ンタメチレンテトラミン等のニトロソ化合物、アゾカル
ボナミド、アゾイソブチロニトリル等のアゾ化合物、ベ
ンゼンスルフォニルヒドラジン、ｐ，ｐ’−オキシビス
（ベンゼンスルフォニルヒドラジド）、トルエンスルフ
ォニルヒドラジド、トルエンスルフォニルヒドラジド誘
導体等のスルフォニルヒドラジド等が例示できる。また
発泡加工には適宜発泡助材を用いることができる。発泡
助材の具体例としては、サリチル酸、尿素及びその化合
物等を例示することができる。

【００５６】本発明において、高周波加工が要求される
場合には、任意の極性ポリマーを添加することができ
る。かかる極性ポリマーの具体例としては、エチレンと
アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、クロトン酸
等のモノカルボン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン
酸、シトラコン酸等のジカルボン酸やそのモノエステ
ル、メチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチ
ルアクリレート等のアクリル酸又はメタクリル酸エステ
ル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等の飽和カルボン
酸のビニルエステル及びそのアイオノマーから選ばれた
１つ又は、２つ以上のコモノマーとの共重合体又は、多
元共重合体が例示できる。

【００５７】本発明のゴム接着用ホットメルト接着剤
は、粘着付与剤は必須の構成要素ではないが、タック性
の向上その他の目的で添加してもよい。粘着付与剤とし
ては、たとえば、ロジン、ダンマル等の天然ロジン樹
脂、変性ロジン及びその誘動体、テルペン系樹脂及びそ
の変性体、脂肪族系炭化水素樹脂、芳香族炭化水素系樹
脂、アルキルフェノール樹脂、クロマンインデン樹脂の
いわゆる粘着付与剤があげられる。これらのうち、テル
ペンフェノール、α―ポリテルペン等のテルペン類が好
ましい化合物である。具体的には、ＹＳレジンＴＯ―１
０５、クリアロン（以上、ヤスハラケミカル社製）、ア
ルコン、エステルガム、ペンセル（以上、荒川化学社
製）等が例示される。

【００５８】本発明のゴム接着用ホットメルト接着剤
は、本発明のゴム接着用ホットメルト接着剤からなる層
を含んで構成される層を少なくと最外層の一つとして１
層有する、２層以上の多層積層体として使用することも
できる、かかる積層体としては、各層を構成する材料が
相互に同じでも、異なっていてもかまわなく、かかる各
層を構成する材料としては、本発明に使用される熱可塑
性樹脂組成物の他の公知の各種樹脂、エラストマー、そ
の他の成分から選択することが可能である。かかる材料
のうち熱可塑性樹脂としては、各種エチレン系樹脂、各
種ポリプロピレン系樹脂、各種ポリブテン系樹脂、各種
ポリメチルペンテン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、エチ
レンとアクリル酸系モノマ−との共重合体樹脂、エチレ
ンと酢酸ビニル系モノマ−との共重合体樹脂、エチレン
とメタクリル酸系モノマ−との共重合体樹脂、アクリル
樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリカ−ボネ−ト系樹脂、
ナイロン系樹脂、ポリビニルアルコ−ル系樹脂等々から
選択して用いることができ、エラストマ−としては、た
とえば、エチレン／α−オレフィン系共重合体ゴム、エ
チレン／α−オレフィン／ポリエン系共重合体ゴム、ス
チレン系ゴム、水添スチレン系ゴム、ジエン系ゴム、公
知の架橋性ゴムが例示され、その他の成分としては、織
布、不織布等から選ばれる材料、各種安定剤、各種添加
剤、充填剤、鉱物油系軟化剤、難燃剤、高周波加工助
材、ロジン系樹脂、ポリテルペン系樹脂、合成石油樹
脂、クロマン系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹
脂、及びイソプレン系樹脂等があげられ、これらを適宜
配合することができる。

【００５９】上記ゴム接着用ホットメルト接着剤の製法
は特に限定されないが、たとえば各成分をドライブレン
ド又は、通常の混練装置、たとえばラバーミル、ブラベ
ンダーミキサー、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、
ルーダー、二軸押出機等を用いて混練した後、インフレ
ーション法やＴ型ダイスによる押出し法、１軸延伸法、
２軸延伸法、カレンダ−ロ−ル等によって、単層テープ
又はシ−トとして調製することもでき、また、インフレ
ーションフィルム製造装置やＴダイフィルム製造装置な
どを用いて共押出法、押出コーティング法（押出ラミネ
ート法ともいう。）などの技術を採用して積層テープ又
はシ−トとして調製することもできる。得られるシート
の厚さは特に限定されないが、好ましくは０．００１〜
５ｍｍ、さらに好ましくは０．００５〜２ｍｍ程度が好
ましい。

【００６０】また、本発明は、上記のゴム接着用ホット
メルト接着剤からなるテープ又はシートは無色透明であ
ってもよいが、上記原材料を着色し、又は印刷を施すな
どして、種々の用途に供することができる。

【００６１】更に、テープ又はシ−ト又を，特に巻き物
として使用する場合には，引き出し性すなわち自己剥離
性という観点からは、剥離紙を挟んだり、離型剤、たと
えば、シリコーン系のものやポリエチレンイミンの長鎖
アルキル基付加物を主成分とするもの等の塗膜が設けら
れ、自背面との親和性を更に低下せしめることができ
る。又、離型剤その他の添加剤を配合し、表面の滑り性
を改善する等、必要に応じ各種の機能性添加剤を使用す
ることは、本発明の効果を損ねない範囲内において可能
である。

【００６２】本発明により得られたゴム接着用ホットメ
ルト接着剤、及び該ゴム接着用ホットメルト接着剤から
なるテープ又はシートは、ゴム同士又はゴムとゴム以外
の材料間の接着に好適に用いられる。ここでいうゴム
は、加硫ゴム又は未加硫ゴムが適用され、たとえば、ゴ
ムとしては、ブチルゴム、イソプレンゴム、ブタジエン
ゴム、エチレンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジ
エンゴム、スチレンブタジエンゴム、スチレンブタジエ
ンゴム、クロロプレンゴム、天然ゴム、アクリルゴム、
オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー等
があげられる。ゴム以外の材料としては紙、布、皮革、
木材、各種合成樹脂、金属、ステンレス、アルミ板、化
粧合板、鋼板、石材、ガラス等があげられる。

【００６３】接着方法は種々の方法が適用される。たと
えば、加硫ゴムの接着方法は、この加硫ゴム成型体とも
う一方の被着体との間の接着面に、溶融した本発明のホ
ットメルト接着剤を塗布し、直ちに圧着する方法、ある
いは本発明のゴム接着用ホットメルト接着剤からなるテ
ープ又はシートを両被着体間に挟み込み、熱風炉、熱プ
レス、高周波等により溶融させて接着する方法等の、ホ
ットメルト接着において一般的な接着方法がもちいられ
る。また、未加硫ゴムの接着においては、未加硫ゴムコ
ンパウンド成型体ともう一方の被着体との間の接着面
に、溶融した本発明のホットメルト接着剤を塗布した後
に、ゴムの加硫に必要な温度、圧力を加える方法、ある
いは本発明のゴム接着用ホットメルト接着剤からなるテ
ープ又はシートを両被着体間に挟み込み、熱風炉、熱プ
レス、高周波等によってゴムの加硫に必要な温度、圧力
を加える方法等によってゴムの加硫と接着とを同時に行
うことができる。

【００６４】

【実施例】以下の実施例により本発明を更に具体的に説
明するが、これらは例示のためのものであり、本発明を
限定するものではない。 ［１］オレフィン系共重合体の合成 実施例１ 拌羽根を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器を用いて連続
的にエチレン、プロピレン、1-ブテン、５−エチリデン
−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）の共重合を行った。すな
わち、重合器下部から重合溶媒としてヘキサンを８３Ｌ
／時間、エチレン２．０Ｋｇ／時間、プロピレン８．３
Ｋｇ／時間、1-ブテン１２．７Ｋｇ／時間、５−エチリ
デン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）６．３Ｋｇ／時間の
速度で連続的に供給する。一方、重合器上部から重合器
中の重合液が１００Ｌとなるように連続的に重合液を抜
き出す。触媒としてジメチルシリル（テトラメチルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、トリフ
ェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、トリイソブチルアルミニウム（以後ＴＩＢＡと
略記）をそれぞれ０．０９２ｇ／時間、２．７５５ｇ／
時間、５．２５１ｇ／時間の速度で重合器下部から重合
器中に連続的に供給した。また、分子量調節を水素によ
り行った。共重合反応は、重合器外部に取り付けられた
ジャケットに冷却水を循環させることで５０℃で行っ
た。重合器から抜き出した重合液に少量のエタノールを
添加して重合反応を停止させ、脱モノマー、水洗浄後、
大量の水中でスチームにより溶媒を除去して共重合体を
取り出し、８０℃で昼夜減圧乾燥した。以上の操作によ
り、エチレン−プロピレン−1-ブテン−５−エチリデン
−２−ノルボルネン共重合（重合体Ａ）が２．３９Ｋｇ
／時間の速度で行われた。 ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド

【００６５】実施例２ 拌羽根を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器を用いて連続
的にエチレン、プロピレン、1-ブテン、の共重合を行っ
た。すなわち、重合器下部から重合溶媒としてヘキサン
を８３Ｌ／時間、エチレン４．５Ｋｇ／時間、プロピレ
ン１．９Ｋｇ／時間、1-ブテン１７．１Ｋｇ／時間、の
速度で連続的に供給する。一方、重合器上部から重合器
中の重合液が１００Ｌとなるように連続的に重合液を抜
き出す。触媒としてジメチルシリル（テトラメチルシク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチ
ル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、トリフ
ェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、トリイソブチルアルミニウム（以後ＴＩＢＡと
略記）をそれぞれ０．、０１２ｇ／時間、０．６４０ｇ
／時間、２．３１４ｇ／時間の速度で重合器下部から重
合器中に連続的に供給した。また、分子量調節を水素に
より行った。共重合反応は、重合器外部に取り付けられ
たジャケットに冷却水を循環させることで５０℃で行っ
た。重合器から抜き出した重合液に少量のエタノールを
添加して重合反応を停止させ、脱モノマー、水洗浄後、
大量の水中でスチームにより溶媒を除去して共重合体を
取り出し、８０℃で昼夜減圧乾燥した。以上の操作によ
り、エチレン−プロピレン−1-ブテン共重合（重合体
Ｂ）が４．４Ｋｇ／時間の速度で行われた。

【００６６】［２］オレフィン系共重合体の分析 （１）ＩＲ測定 実施例１と２で得られた共重合体をＩＲで分析したとこ
ろ、７２０ｃｍ^-1にエチレンのメチレン横ゆれ振動、１
１５４ｃｍ^-1にプロピレンのメチル分岐由来のメチル基
横ゆれ振動、７７０ｃｍ^-1に１−ブテンのエチル分岐由
来のメチル基横ゆれ振動が観察され、各モノマー成分が
共重合していることが確認された。 （２）極限粘度［η］ １３５℃テトラリン中でウベローデ粘度計を用いて行っ
た。サンプルは３００ｍｇを１００ｍｌテトラリンに溶
解し、３ｍｇ／ｍｌの溶液を調整した。更に当該溶液を
１／２、１／３、１／５に希釈し、それぞれを１３５℃
（±０．１℃）の恒温油槽中で測定した。それぞれの濃
度で３回繰り返し測定し、得られた値を平均して用い
た。 （３）分子量分布測定 分子量分布はゲルパーミエイションクロマトグラフ（Ｇ
ＰＣ）法（Ｗａｔｅｒｓ社製、１５０Ｃ／ＧＰＣ装置）
により行った。溶出温度は１４０℃、使用カラムは昭和
電工社製Ｓｈｏｄｅｘ Ｐａｃｋｅｄ ＣｏｌｕｍｎＡ
−８０Ｍ、分子量標準物質はポリスチレン（東ソー社
製、分子量６８−８，４００，０００）を用いた。得ら
れたポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均
分子量（Ｍｎ）、更にこの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を分子量分
布とする。測定サンプルは約５ｍｇの重合体を５ｍｌの
ｏ−ジクロロベンゼンに溶解、約１ｍｇ／ｍｌの濃度と
する。得られたサンプル溶液の４００μｌをインジェク
ションした。溶出溶媒流速は１．０ｍｌ／ｍｉｎとし、
屈折率検出器にて検出した。 （４）示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定 示差走査熱量計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０
Ｃ）を用いて、昇温及び恒温過程のいずれも１０℃／分
の速度で測定を行った。 （５）５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）含
量の測定 オレフィン系共重合体を熱プレスして厚み０．５ｍｍの
フィルム状に成形し、ついで赤外分光計を用いて、５−
エチリデン−２−ノルボルネン由来の（波数１６５０ｃ
ｍ^-1）ピーク透過度を求め、オレフィン系共重合体中の
５−エチリデン−２−ノルボルネン含量を算出した。

【００６７】[３]熱可塑性樹脂組成物の評価 表２、表３に示す配合を、ブラベンダー社製プラスチコ
ーダーＰＬＶ１５１型を用いて、温度２００℃、スクリ
ュー回転数１０ｒｐｍで２分間予備混練を行った後、８
０ｒｐｍで１０分間混練を行った。該組成物をＪＩＳ
Ｋ ６７５８に準拠してプレス成形を行ない、シートを
作成した。実施例に記した熱可塑性樹脂組成物の諸特性
は次の方法により測定した。 （１）引張試験：ＪＩＳ Ｋ ６２５１ 試験片形状 ダンベル状３号型 引張速度 ２００ｍｍ／ｍｉｎ 試験片の数 ３個 引張切断伸びＥＢ（％）は、 イレギュラーな低伸び切
断の結果を割愛する為に、測定結果の中央値の８０％以
下の引張切断伸びを示す結果を割愛し、残りの測定結果
を相加平均して求められる数値を用いた。 （２）耐熱試験：試験温度１１０℃、試験時間１００時
間とした以外は、ＪＩＳＫ６３０１「６．老化試験」の
空気加熱老化試験（６．３）に準拠して実施した。試験
片は試験機槽中に吊るして加熱し、この時、吊るされた
試験片は、互いに接触しあったり、試験機槽内の壁のど
の部分にも触れたりしないようにした。硬度：ＡＳＴＭ
Ｄ２２４０ （３）表面性状安定性：（２）耐熱試験前後のサンプル
の表面にべたつきやくもりが発生状態を判定した。 １：べたつきやくもりがある：判定× ２：くもりがある：判定△ ３：べたつきやくもりが発生しない：判定○

【００６８】[４]計算 本発明の重合体Ａとポリプロピレン系樹脂をブレンドし
て得られた実施例３〜８の熱可塑性樹脂組成物及び、実
施例９に示すポリプロピレン樹脂の引張切断時伸びＥＢ
（％）と樹脂組成物中のオレフィン系共重合体の重量分
率（Ｐａ）の関係を曲線回帰したところ、下記の５次回
帰式が得られた。寄与率（Ｒ²）は０．９９９７であっ
た。 EB = 82108×Pa⁵ - 128621×Pa⁴ + 78018×Pa³ - 23605×Pa² + 3754.3×Pa + 539.94 ・・・（式４） （式４）をＰａ＝０．２０〜０．６０の領域及び、Ｐａ
＝０．３０〜０．５０の領域で最少二乗法を用いて直線
回帰して重相関係数Ｒ［２／６］及びＲ［３／５］、勾
配Ｓ［２／６］及び勾配Ｓ［３／５］を求めた。なお、
直線回帰には、Ｐａとして、Ｐａ＝０．２０〜０．６０
の場合は０．２０と０．６０を含む０．０１刻みの数値
を（式４）に代入して得られた４１ポイントの関係を用
い、Ｐａ＝０．３０〜０．５０の場合は０．３０と０．
５０を含む０．０１刻みの数値を（式４）に代入して得
られた２１ポイントの関係を用いた。重相関係数Ｒ［２
／６］及びＲ［３／５］は以下の値となり、（式２）の
関係を充足した。 Ｒ［２／６］＝ ０．４８０４ Ｒ［３／５］＝ ０．８９９３ Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］＝０．４１８９ Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．１５ ・・・ （式２） 勾配Ｓ［２／６］及びＳ［３／５］は以下の値となり、
（式１）、（式３）の関係を充足した。 Ｓ［２／６］＝５４．２９ Ｓ［２／６］≧−８００ ・・・ （式１） Ｓ［２／６］＝−７０．３２ Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］＝−１２４．６１ Ｓ［３／５］−Ｓ［２／６］≦−５０ ・・・ （式３）

【００６９】[５]ゴム接着用ホットメルト接着剤評価 （ホットメルト接着剤シートの作成）表６の配合で、オ
レフィン系共重合体とポリプロピレン系樹脂をブラベン
ダー社製プラスチコーダーＰＬＶ１５１型を用いて、温
度２００℃、スクリュー回転数１０ｒｐｍで２分間予備
混練を行った後、８０ｒｐｍで１０分間混練を行った
後、１８０℃加熱プレスにより１５０ｍｍ×１５０ｍｍ
×０．１ｍｍシートに成形した。

【００７０】（被着体の作成）下記に示したゴム及び配
合剤ａ（いずれも重量部）を、神戸製鋼社製ＢＢ−２ミ
キサーにて混練した。その混合物と配合剤ｂを１０イン
チオープンロール上にて混練し、加硫可能なゴム配合物
を得た。１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの金型枠にシ
ボ付け用の帆布を置き、その上に前記ゴム配合物をのせ
て、１７０℃の温度条件下１０分間プレス加硫し、加硫
後に帆布を外し、片面のみシボ面の接着試験用ゴム試験
片とした。 配合剤ａ：エスプレン５１２Ｆ 住友化学工業社製 １
００、 ダイアナプロセスオイル ＰＳ４３０ 出光興産
社製 ４０、 旭６０Ｇ（ＦＥＦ カーボンブラック）旭
カーボン社製 ９０、ステアリン酸 ２ 、酸化亜鉛２
種 ５、ストラクトールＷＢ４２エスアンドエス社製
２ 配合剤ｂ：加硫促進剤ＣＢＳ １．２、加硫促進剤ＭＢ
Ｔ ０．４、粉末硫黄０．６

【００７１】（接着試験）前記被着体を１００ｍｍ×２
５ｍｍ×２ｍｍに２枚切断し、シボ面同士を重ね合わせ
た間に、前記ホットメルト接着剤シート（６０ｍｍ×２
５ｍｍ×０．１ｍｍ）を挟み、１８０℃×１０Ｋｇｆ／
ｃｍ²×１０分間の条件で圧着し、そのまま２３℃で２
４時間標準状態に置いた。この試験片を用いて各温度で
の剥離試験（ピール角度１８０°、剥離速度５０ｍｍ／
ｍｉｎ）を行った（表６）。更に、前記被着体を１５０
ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍに２枚切断し、シボ面とシボ無
し面とを重ね合わせた間に前記ホットメルト接着剤シー
ト（４０ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍ）を挟み、１８０
℃×１０Ｋｇｆ／ｃｍ²×１０分間の条件で圧着し、そ
のまま２３℃で２４時間標準状態に置いた。この試験体
の重ね合わせた両側１０ｍｍのところに標線を付けた。
試験体を保治具に取り付け、標線間が７０ｍｍになるま
で伸長し、２４時間標準状態に置いた。次に、試験体を
取り外し、標準状態に４時間静置後、試験体を観察した
ところ接合部の有害なずれや剥離等はなかった。更に、
接合部の柔軟性について曲げ弾性率（ＪＩＳ Ｋ７１０
６）を測定したところ、被着体である加硫ゴムの試験片
２枚重ねの曲げ弾性率は９９Ｋｇ／ｃｍ²であり、ま
た、ねじり剛性率（ＪＩＳ Ｋ６７３０―１９８１）で
は、被着体である加硫ゴムの試験片２枚重ねのねじり剛
性率は４４Ｋｇ／ｃｍ²であり、実施例の接合部の柔軟
性はいずれも阻害されていないかった。

【００７２】

【表１】 ＊１ＥＮＢ：５−エチリデン−２−ノルボルネン ＊２（ｆ）：トリイソブチルアルミニウム ＊３（ｇ）：トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート ＊４（ｈ）：ジメチルシリル（テトラメチルシクロペン
タジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２
−フェノキシ）チタニウムジクロライド

【００７３】

【表２】 ＰＰ−１：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重のＭＩが０．８
８（ｇ／１０ｍｉｎ）であり、エチレンを４．９重量％
含み、２０℃キシレン可溶成分が５．２％であるプロピ
レン−エチレンランダム共重合体樹脂

【００７４】

【表３】

【００７５】

【表４】 ＰＰ−２：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重のＭＩが０．５
（ｇ／１０ｍｉｎ）であるホモプロピレン樹脂

【００７６】

【発明の効果】以上説明したとおり、本発明によって、
有機溶剤を用いないで接着し、接合体の置かれる環境温
度に係らず低温環境下や高温環境下でも、安定した接着
力と、接着した接合部の柔軟性を阻害しない、新規なゴ
ム接着用ホットメルト接着剤、及び該ゴム接着用ホット
メルト接着剤からなるテープ又はシートを提供すること
ができた。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J004 AA05 AA06 AA07 AA11 AA15 AA16 AB03 BA02 FA08 FA10 4J040 CA031 CA032 DA021 DA022 DA031 DA032 DA091 DA092 DA101 DA102 DA121 DA122 DA131 DA132 DB021 DB022 DB031 DB032 DB081 DB082 DK021 DK022 EA001 EA002 ED001 ED002 EE061 EE062 EG001 EG002 EL021 EL022 JA09 JB01 LA01 LA06 LA07 LA08 MA02 MA12

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （１）ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠して測
   定した引張切断時強さが２．０ＭＰａ以下であり、かつ
   （２）２０℃キシレン可溶成分が２０重量％以下のポリ
   プロピレン系樹脂とブレンドした場合に得られる樹脂組
   成物の引張切断時伸びＥＢ（％）が、下記関係式（式
   １）を充足するオレフィン系共重合体を含有するゴム接
   着用ホットメルト接着剤。 Ｓ［２／６］≧−８００ （式１） （Ｓ［２／６］は、樹脂組成物の引張切断時伸びＥＢ
   （％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸に、樹脂組
   成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
   率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の５次重回帰
   により求められる重回帰式のＰａ＝０．２０〜０．６０
   （Ｐａは樹脂組成物中に含有されるオレフィン系共重合
   体の含有重量分率を示す）の区間領域の重回帰曲線を最
   少２乗法により近似して得られる一次直線（式）の勾配
   を示す。なお、上記の重回帰式は、少なくとも、Ｐａ＝
   ０．００、０．２０、０．３０、０．４０、０．５０、
   ０．６０、０．７０の７点におけるデータを含むことを
   必須とし、更にそれ以上の場合には、全Ｐａ値が、相互
   に０．１０以下の一定の間隔であることを必須とす
   る。）
2. 【請求項２】 （２）２０℃キシレン可溶成分が２０重
   量％以下のポリプロピレン系樹脂とブレンドした場合に
   得られる樹脂組成物の引張切断時伸びＥＢ（％）が、下
   記関係式（式２）を充足するオレフィン系共重合体を含
   有する請求項１記載のゴム接着用ホットメルト接着剤。 Ｒ［３／５］−Ｒ［２／６］≧０．１５ （式２） （Ｒ[３／５]、Ｒ［２／６］は、樹脂組成物の引張切断
   時伸びＥＢ（％）（ＪＩＳ Ｋ ６２５１に準拠）を縦軸
   に、樹脂組成物中に含有されるオレフィン系共重合体の
   含有重量分率Ｐａを横軸にプロットして得られる曲線の
   ５次重回帰により求められる重回帰式のＰａ＝０．３０
   〜０．５０、Ｐａ＝０．２０〜０．６０（Ｐａは樹脂組
   成物中に含有されるオレフィン系共重合体の含有重量分
   率を示す）の区間領域の重回帰曲線を最少２乗法により
   近似して得られる一次直線の重相関係数を示す。なお、
   上記の重回帰式は、少なくとも、Ｐａ＝０．００、０．
   ２０、０．３０、０．４０、０．５０、０．６０、０．
   ７０の７点におけるデータを含むことを必須とし、更に
   それ以上の場合には、全Ｐａ値が、相互に０．１０以下
   の一定の間隔であることを必須とする。）
3. 【請求項３】 (i)熱可塑性樹脂及び(ii)請求項１又は
   請求項２記載のオレフィン系共重合体を含有する熱可塑
   性樹脂組成物からなるゴム接着用ホットメルト接着剤。
4. 【請求項４】 請求項１〜３記載のうちの一のゴム接着
   用ホットメルト接着剤からなるテープ又はシート。