JP2001266854A - 非水電解液二次電池用電極の製造法 - Google Patents
非水電解液二次電池用電極の製造法Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】 非水電化液二次電池を充放電時の活物質の膨
張・収縮によって、金属集電体と活物質合剤、また活物
質合剤間で密着性が低下し、金属集電体からの活物質合
剤の脱落や、活物質合剤のクラック等により極板の電気
抵抗が増大して電池特性、特に充放電サイクル特性を低
下させるという問題があった。 【解決手段】 非水電解液二次電池用極板に用いる結着
剤をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラ
フルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体
（ＦＥＰ）とし、極板を熱処理するときの温度をＦＥＰ
の融点（２４０〜２７０℃）よりも高温で、かつＰＴＦ
Ｅの融点（３２０〜３５０℃）よりも低温とする。
張・収縮によって、金属集電体と活物質合剤、また活物
質合剤間で密着性が低下し、金属集電体からの活物質合
剤の脱落や、活物質合剤のクラック等により極板の電気
抵抗が増大して電池特性、特に充放電サイクル特性を低
下させるという問題があった。 【解決手段】 非水電解液二次電池用極板に用いる結着
剤をポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラ
フルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体
（ＦＥＰ）とし、極板を熱処理するときの温度をＦＥＰ
の融点（２４０〜２７０℃）よりも高温で、かつＰＴＦ
Ｅの融点（３２０〜３５０℃）よりも低温とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は非水電解液二次電池
の、とくにその電極の製造法に関するものである。
の、とくにその電極の製造法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、民生用電子機器のポータブル化、
コードレス化が進んでいる。従来これら電子機器の駆動
用電源としての役割を、ニッケルカドミウム電池あるい
は密閉型小型鉛蓄電池が担っていたが、ポータブル化、
コードレス化が定着するに従い駆動用電源となる二次電
池の高エネルギー密度化、小型軽量化の要望が強くなっ
ている。また近年はノート型パソコンの急速な市場の拡
大に代表されるように高率充放電が可能な電池が要望さ
れている。
コードレス化が進んでいる。従来これら電子機器の駆動
用電源としての役割を、ニッケルカドミウム電池あるい
は密閉型小型鉛蓄電池が担っていたが、ポータブル化、
コードレス化が定着するに従い駆動用電源となる二次電
池の高エネルギー密度化、小型軽量化の要望が強くなっ
ている。また近年はノート型パソコンの急速な市場の拡
大に代表されるように高率充放電が可能な電池が要望さ
れている。
【０００３】このような状況から、高い充放電電圧を示
すリチウム二次電池、例えば特開昭６３−５９５０７号
公報に示されているものではＬｉＣｏＯ2を正極活物質
に用い、リチウムイオンの吸蔵、放出を利用した非水電
解液二次電池が開示されている。
すリチウム二次電池、例えば特開昭６３−５９５０７号
公報に示されているものではＬｉＣｏＯ2を正極活物質
に用い、リチウムイオンの吸蔵、放出を利用した非水電
解液二次電池が開示されている。
【０００４】非水電解液二次電池用正極板は、正極活物
質、導電剤、結着剤を溶媒中で混練してペースト化し、
このペーストを金属集電体に塗布して乾燥させた後、圧
延して極板を作製するのが一般的である。
質、導電剤、結着剤を溶媒中で混練してペースト化し、
このペーストを金属集電体に塗布して乾燥させた後、圧
延して極板を作製するのが一般的である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記従来
の構成では、電池を充放電した際に活物質の膨張・収縮
によって、金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤間
の密着性が低下し、このため金属集電体から活物質合剤
が脱落したり、活物質合剤のクラック等が発生して極板
の電気抵抗が増大し、電池特性、特に充放電サイクル特
性を低下させていた。
の構成では、電池を充放電した際に活物質の膨張・収縮
によって、金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤間
の密着性が低下し、このため金属集電体から活物質合剤
が脱落したり、活物質合剤のクラック等が発生して極板
の電気抵抗が増大し、電池特性、特に充放電サイクル特
性を低下させていた。
【０００６】本発明はこのような従来の課題を解決する
ものであり、金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤
間の結着力を向上させる事で電池特性に優れた非水電解
液二次電池を提供することを目的とするものである。
ものであり、金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤
間の結着力を向上させる事で電池特性に優れた非水電解
液二次電池を提供することを目的とするものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】上記の課題を解決するために、本
発明の電極の製造法はリチウムと可逆的に反応する材料
を主構成材料とし、結着剤を含むペーストを金属集電体
に塗布する電極の製造法であって、結着剤がポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレ
ン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）から
なり、ペーストを金属集電体に塗布した後に電極を熱処
理するときの温度がＦＥＰの融点（２４０〜２７０℃）
よりも高温で、かつＰＴＦＥの融点（３２０〜３５０
℃）よりも低温とするものである。
発明の電極の製造法はリチウムと可逆的に反応する材料
を主構成材料とし、結着剤を含むペーストを金属集電体
に塗布する電極の製造法であって、結着剤がポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレ
ン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）から
なり、ペーストを金属集電体に塗布した後に電極を熱処
理するときの温度がＦＥＰの融点（２４０〜２７０℃）
よりも高温で、かつＰＴＦＥの融点（３２０〜３５０
℃）よりも低温とするものである。
【０００８】これにより、電極中の結着剤のＦＥＰが融
点以上の温度で溶融し、活物質合剤と金属集電体との界
面に均一に分散する。このことによって、金属集電体と
活物質合剤との結着力が向上し、集電体と活物質合剤と
の密着性を向上させることができる。
点以上の温度で溶融し、活物質合剤と金属集電体との界
面に均一に分散する。このことによって、金属集電体と
活物質合剤との結着力が向上し、集電体と活物質合剤と
の密着性を向上させることができる。
【０００９】また、ＰＴＦＥの融点よりも低い温度で熱
処理を行うことにより、熱処理後の圧延工程においてＰ
ＴＦＥが固化することなく繊維化が促進し、活物質合剤
同士が３次元的に絡まり合い活物質合剤間の結着力が向
上し、クラック等の発生を抑制することができる。
処理を行うことにより、熱処理後の圧延工程においてＰ
ＴＦＥが固化することなく繊維化が促進し、活物質合剤
同士が３次元的に絡まり合い活物質合剤間の結着力が向
上し、クラック等の発生を抑制することができる。
【００１０】これらの結果、金属集電体と活物質合剤、
また活物質合剤間の結着力を向上させることが可能とな
る。
また活物質合剤間の結着力を向上させることが可能とな
る。
【００１１】ＰＴＦＥに対するＦＥＰの混合比は０．１
以上０．９以下が望ましく、特に０．５とすることが望
ましい。
以上０．９以下が望ましく、特に０．５とすることが望
ましい。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面とともに説明す
る。
る。
【００１３】図１に本実施例で用いた円筒形電池の縦断
面図を示す。図１において１は耐有機電解質性のステン
レス鋼板を加工した電池ケース、２は安全弁を設けた封
口板、３は絶縁パッキングを示す。４は極板群であり、
これは正極板５および負極板６がセパレータ７を介して
複数回渦巻状に巻回されている。
面図を示す。図１において１は耐有機電解質性のステン
レス鋼板を加工した電池ケース、２は安全弁を設けた封
口板、３は絶縁パッキングを示す。４は極板群であり、
これは正極板５および負極板６がセパレータ７を介して
複数回渦巻状に巻回されている。
【００１４】そして正極板５からは正極リード５ａが引
き出されていて封口板２に接続され、負極板６からは負
極リード６ａが引き出されていて電池ケース１の底部に
接続されている。８は絶縁リングで、極板群４の上下に
それぞれ設けられている。
き出されていて封口板２に接続され、負極板６からは負
極リード６ａが引き出されていて電池ケース１の底部に
接続されている。８は絶縁リングで、極板群４の上下に
それぞれ設けられている。
【００１５】以下、正極板５、負極板６、電解液等につ
いて詳しく説明する。
いて詳しく説明する。
【００１６】正極板５は正極活物質であるＬｉＣｏＯ2
の粉末１００重量部に、アセチレンブラック５重量部、
ＰＴＦＥとＦＥＰの混合物（ＰＴＦＥ／ＦＥＰ＝１／
１）１０重量部を混合し、これをカルボキシメチルセル
ロースの水溶液に混濁させてペースト状にした。このペ
ーストをアルミニウム箔の両面に塗着、乾燥後３００℃
で１５分間熱処理を行った。このものをロールプレス機
によって０．１７ｍｍに圧延し、幅３５ｍｍ、長さ２５
０ｍｍに切り出した。
の粉末１００重量部に、アセチレンブラック５重量部、
ＰＴＦＥとＦＥＰの混合物（ＰＴＦＥ／ＦＥＰ＝１／
１）１０重量部を混合し、これをカルボキシメチルセル
ロースの水溶液に混濁させてペースト状にした。このペ
ーストをアルミニウム箔の両面に塗着、乾燥後３００℃
で１５分間熱処理を行った。このものをロールプレス機
によって０．１７ｍｍに圧延し、幅３５ｍｍ、長さ２５
０ｍｍに切り出した。
【００１７】負極板６は、コークスを加熱処理して得た
炭素粉末１００重量部に、スチレン系結着剤１０重量部
を混合し、これをカルボキシメチルセルロースの水溶液
に懸濁させてペースト状にした。そしてこのペーストを
厚さ０．０１５ｍｍの銅箔の表面に塗着、乾燥後厚さ
０．２ｍｍに圧延し、幅３７ｍｍ、長さ２８０ｍｍの大
きさに切り出した。
炭素粉末１００重量部に、スチレン系結着剤１０重量部
を混合し、これをカルボキシメチルセルロースの水溶液
に懸濁させてペースト状にした。そしてこのペーストを
厚さ０．０１５ｍｍの銅箔の表面に塗着、乾燥後厚さ
０．２ｍｍに圧延し、幅３７ｍｍ、長さ２８０ｍｍの大
きさに切り出した。
【００１８】正極、負極板にそれぞれリード５ａ、６ａ
を取り付け、この正、負極板をセパレータを介して渦巻
状に巻回して極板群を構成し、前記極板群を直径１３．
８ｍｍ、高さ５０ｍｍの電池ケースに収容した。
を取り付け、この正、負極板をセパレータを介して渦巻
状に巻回して極板群を構成し、前記極板群を直径１３．
８ｍｍ、高さ５０ｍｍの電池ケースに収容した。
【００１９】電解液には、炭酸エチレンと炭酸ジエチル
の等容積混合溶媒に、六フッ化リン酸リチウム１ｍｏｌ
／ｌの割合で溶解したものを用い、その所定量を極板群
４に注入した後、電池を密封口しこれを本発明の電池と
した。
の等容積混合溶媒に、六フッ化リン酸リチウム１ｍｏｌ
／ｌの割合で溶解したものを用い、その所定量を極板群
４に注入した後、電池を密封口しこれを本発明の電池と
した。
【００２０】（比較例１）結着剤としてＰＴＦＥを１０
重量部用いたこと以外は、本発明と同様な方法により電
池を作製し、これを比較例１の電池とした。
重量部用いたこと以外は、本発明と同様な方法により電
池を作製し、これを比較例１の電池とした。
【００２１】（比較例２）結着剤としてＦＥＰを１０重
量部用いたこと以外は、本発明と同様な方法により電池
を作製し、これを比較例２の電池とした。
量部用いたこと以外は、本発明と同様な方法により電池
を作製し、これを比較例２の電池とした。
【００２２】（比較例３）熱処理の温度をＦＥＰの融点
以下である２００℃で１５分間行ったこと以外は、本発
明と同様な方法により電池を作製し、これを比較例３の
電池とした。
以下である２００℃で１５分間行ったこと以外は、本発
明と同様な方法により電池を作製し、これを比較例３の
電池とした。
【００２３】（比較例４）熱処理の温度をＰＴＦＥの融
点以上である３８０℃で１５分間行ったこと以外は、本
発明と同様な方法により電池を作製し、これを比較例４
の電池とした。
点以上である３８０℃で１５分間行ったこと以外は、本
発明と同様な方法により電池を作製し、これを比較例４
の電池とした。
【００２４】以上のように構成された本発明と比較の非
水電解液二次電池について次のような評価を行った。
水電解液二次電池について次のような評価を行った。
【００２５】テープ剥離試験：極板を適当な大きさに切
断し、５ｍｍ間隔で水平方向および垂直方向にそれぞれ
カッターナイフで傷を付け、その後セロテープ（登録商
標）で剥離試験を行う。剥離後の残った活物質合剤の重
量を測定し、活物質合剤と集電体の結着力を評価した。
断し、５ｍｍ間隔で水平方向および垂直方向にそれぞれ
カッターナイフで傷を付け、その後セロテープ（登録商
標）で剥離試験を行う。剥離後の残った活物質合剤の重
量を測定し、活物質合剤と集電体の結着力を評価した。
【００２６】充放電サイクル試験：充電は温度２０℃で
充電電圧４．２Ｖ、制限電流５００ｍＡ、充電時間２時
間の定電流・定電圧充電とし、放電は２０℃で放電電流
１０００ｍＡ、放電終始電圧３．０Ｖの定電流放電とし
た。充放電サイクルを１００回繰り返し、１回目の放電
容量に対する１００回目の放電容量を放電容量維持率と
して計算した。
充電電圧４．２Ｖ、制限電流５００ｍＡ、充電時間２時
間の定電流・定電圧充電とし、放電は２０℃で放電電流
１０００ｍＡ、放電終始電圧３．０Ｖの定電流放電とし
た。充放電サイクルを１００回繰り返し、１回目の放電
容量に対する１００回目の放電容量を放電容量維持率と
して計算した。
【００２７】これらの評価結果を（表１）に示す。
【００２８】
【表１】
【００２９】（表１）において、正極の結着剤としてＰ
ＴＦＥとＦＥＰを混合したものを用いた本発明の電池は
比較例１、比較例２、比較例３、比較例４の各電池に比
べ、テープ剥離試験でアルミニウム集電体に残った活物
質合剤が多かった。比較例１及び比較例３の電池では金
属集電体と活物質合剤間の結着力が弱く、比較例２及び
比較例４の電池では活物質合剤間の結着力が弱かった。
ＴＦＥとＦＥＰを混合したものを用いた本発明の電池は
比較例１、比較例２、比較例３、比較例４の各電池に比
べ、テープ剥離試験でアルミニウム集電体に残った活物
質合剤が多かった。比較例１及び比較例３の電池では金
属集電体と活物質合剤間の結着力が弱く、比較例２及び
比較例４の電池では活物質合剤間の結着力が弱かった。
【００３０】また本発明の電池のインピーダンス（１ｋ
Ｈｚの交流で測定した抵抗値）は、充放電サイクルを行
った後でも大きな変化が見られなかった。これに対し比
較例１、比較例２、比較例３、比較例４の各電池は充放
電サイクル後のインピーダンスが著しく増加していた。
Ｈｚの交流で測定した抵抗値）は、充放電サイクルを行
った後でも大きな変化が見られなかった。これに対し比
較例１、比較例２、比較例３、比較例４の各電池は充放
電サイクル後のインピーダンスが著しく増加していた。
【００３１】以上の結果から、本発明の電極の製造法で
は金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤間の結着力
を強くでき、優れた充放電サイクル特性を有する電池を
実現できることがわかる。
は金属集電体と活物質合剤、また活物質合剤間の結着力
を強くでき、優れた充放電サイクル特性を有する電池を
実現できることがわかる。
【００３２】また、本実施例において金属集電体は、ア
ルミニウム箔を用いて評価を行ったが、ステンレス箔を
用いても同様の効果が得られた。
ルミニウム箔を用いて評価を行ったが、ステンレス箔を
用いても同様の効果が得られた。
【００３３】さらに、本実施例においてリチウムと可逆
的に反応する正極材料として、ＬｉＣｏＯ2を用いた
が、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4等の含リ
チウム複合酸化物を用いても同様の効果が得られた。
的に反応する正極材料として、ＬｉＣｏＯ2を用いた
が、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4等の含リ
チウム複合酸化物を用いても同様の効果が得られた。
【００３４】さらに、上記各実施例において、円筒形電
池を用いて評価を行ったが、角形など電池形状が異なっ
ても同様の効果が得られた。
池を用いて評価を行ったが、角形など電池形状が異なっ
ても同様の効果が得られた。
【００３５】さらに、上記各実施例においては電解質と
して六フッ化リン酸リチウムを用いたが、他のリチウム
塩、例えば過塩素酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム
等でも同様の効果が得られた。
して六フッ化リン酸リチウムを用いたが、他のリチウム
塩、例えば過塩素酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム
等でも同様の効果が得られた。
【００３６】さらに、上記各実施例において、電解質の
塩濃度を１ｍｏｌ／ｌとしたが、塩濃度を０．５〜２．
０ｍｏｌ／ｌのものを用いても同様の効果が得られた。
塩濃度を１ｍｏｌ／ｌとしたが、塩濃度を０．５〜２．
０ｍｏｌ／ｌのものを用いても同様の効果が得られた。
【００３７】さらに、上記各実施例において、電解液と
して炭酸エチレンと炭酸ジエチルの混合溶媒を用いた
が、他の非水溶媒例えば、プロピレンカーボネートなど
の環状エステル、テトラヒドロフランなどの環状エーテ
ル、ジメトキシエタンなどの鎖状エーテル、プロピオン
酸メチルなどの鎖状エステルなどの非水溶媒や、これら
多元系混合溶媒を用いても同様の効果が得られた。
して炭酸エチレンと炭酸ジエチルの混合溶媒を用いた
が、他の非水溶媒例えば、プロピレンカーボネートなど
の環状エステル、テトラヒドロフランなどの環状エーテ
ル、ジメトキシエタンなどの鎖状エーテル、プロピオン
酸メチルなどの鎖状エステルなどの非水溶媒や、これら
多元系混合溶媒を用いても同様の効果が得られた。
【００３８】
【発明の効果】以上のように本発明は、非水電解液二次
電池用極板に用いる結着剤をポリテトラフルオロエチレ
ン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフル
オロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）とし、極板を熱処理
するときの温度がＦＥＰの融点（２４０〜２７０℃）よ
りも高温で、かつＰＴＦＥの融点（３２０〜３５０℃）
よりも低温で熱処理を行うことにより金属集電体と活物
質合剤、また活物質合剤間の結着力を強くすることがで
き、優れた充放電サイクル特性を有する電池を実現でき
るものである。
電池用極板に用いる結着剤をポリテトラフルオロエチレ
ン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフル
オロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）とし、極板を熱処理
するときの温度がＦＥＰの融点（２４０〜２７０℃）よ
りも高温で、かつＰＴＦＥの融点（３２０〜３５０℃）
よりも低温で熱処理を行うことにより金属集電体と活物
質合剤、また活物質合剤間の結着力を強くすることがで
き、優れた充放電サイクル特性を有する電池を実現でき
るものである。
【図１】本発明の実施例に用いた円筒形電池の断面図
１ 電池ケース ２ 封口板 ３ 絶縁パッキング ４ 極板群 ５ 正極板 ５ａ 正極リード ６ 負極板 ６ａ 負極リード ７ セパレータ ８ 絶縁リング
フロントページの続き (72)発明者 村井 祐之 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 杉本 豊次 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ05 AK03 AL08 AM03 AM04 AM05 AM07 CJ02 CJ22 DJ07 DJ08 EJ01 EJ12 EJ14 HJ14 5H050 AA07 BA17 CA08 CA09 CB09 DA02 DA04 DA08 DA11 EA24 EA28 GA02 GA22 HA14
Claims (4)
- 【請求項１】 リチウムと可逆的に反応する材料を主構
成材料とし、結着剤を含むペーストを金属集電体に塗布
して電極を構成する際に、結着剤がポリテトラフルオロ
エチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキ
サフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）からなり、ペ
ーストを金属集電体に塗布した後に熱処理を行い、その
熱処理温度をＦＥＰの融点よりも高温で、かつＰＴＦＥ
の融点よりも低温とする非水電解液二次電池用電極の製
造法。 - 【請求項２】 金属集電体はアルミニウム箔、ステンレ
ス鋼箔のいずれかである請求項１記載の非水電解液二次
電池用電極の製造法。 - 【請求項３】 リチウムと可逆的に反応する材料がリチ
ウム含有複合酸化物である請求項１記載の非水電解液二
次電池用電極の製造法。 - 【請求項４】 リチウム含有複合酸化物はＬｉＣｏ
Ｏ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4のいず
れかである請求項３記載の非水電解液二次電池用電極の
製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000079749A JP2001266854A (ja) | 2000-03-22 | 2000-03-22 | 非水電解液二次電池用電極の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000079749A JP2001266854A (ja) | 2000-03-22 | 2000-03-22 | 非水電解液二次電池用電極の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001266854A true JP2001266854A (ja) | 2001-09-28 |
Family
ID=18596953
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000079749A Pending JP2001266854A (ja) | 2000-03-22 | 2000-03-22 | 非水電解液二次電池用電極の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001266854A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011150931A (ja) * | 2010-01-22 | 2011-08-04 | Daikin Industries Ltd | リチウム二次電池の電極用バインダー組成物 |
| WO2012002037A1 (ja) | 2010-06-30 | 2012-01-05 | ダイキン工業株式会社 | 電極用バインダー組成物 |
| CN114360916A (zh) * | 2022-01-07 | 2022-04-15 | 上海奥威科技开发有限公司 | 一种电极浆料组合物及其制备方法和用途 |
| WO2023204645A1 (ko) * | 2022-04-20 | 2023-10-26 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | 전극용 필름, 이를 포함하는 전극, 이차전지, 및 이의 제조 방법 |
-
2000
- 2000-03-22 JP JP2000079749A patent/JP2001266854A/ja active Pending
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