JP2001084835A - 絶縁体組成物、絶縁体ペーストおよび積層電子部品 - Google Patents
絶縁体組成物、絶縁体ペーストおよび積層電子部品Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 比較的低温で焼結可能で、低誘電率であり、
積層電子部品における絶縁体層を形成するのに適した熱
膨張係数を与え得る、絶縁体組成物を提供する。 【解決手段】 ＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯを主成分
として含むとともに、さらにＡｌ2 Ｏ3 を含む、結晶化
ガラス組成物と、非晶質珪酸塩ガラス組成物と、セラミ
ック組成物とを含み、結晶化ガラス組成物における主成
分の組成比が、添付の図１に示す３元組成図において、
点Ａ（３０，２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、
点Ｃ（４５，５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３
０）で囲まれた領域内にある、絶縁体組成物。結晶化ガ
ラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組成物とセラミック組
成物との含有比率を変えることにより、絶縁体組成物の
焼結後の熱膨張係数を容易に変えることができる。
積層電子部品における絶縁体層を形成するのに適した熱
膨張係数を与え得る、絶縁体組成物を提供する。 【解決手段】 ＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯを主成分
として含むとともに、さらにＡｌ2 Ｏ3 を含む、結晶化
ガラス組成物と、非晶質珪酸塩ガラス組成物と、セラミ
ック組成物とを含み、結晶化ガラス組成物における主成
分の組成比が、添付の図１に示す３元組成図において、
点Ａ（３０，２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、
点Ｃ（４５，５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３
０）で囲まれた領域内にある、絶縁体組成物。結晶化ガ
ラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組成物とセラミック組
成物との含有比率を変えることにより、絶縁体組成物の
焼結後の熱膨張係数を容易に変えることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、たとえば厚膜印
刷多層回路基板のような積層電子部品において電気絶縁
材料として用いられる絶縁体組成物、この絶縁体組成物
と有機ビヒクルとを混合してなる絶縁体ペースト、およ
びこの絶縁体ペーストを焼成して得られた絶縁層を有す
る多層回路基板のような積層電子部品に関するものであ
る。
刷多層回路基板のような積層電子部品において電気絶縁
材料として用いられる絶縁体組成物、この絶縁体組成物
と有機ビヒクルとを混合してなる絶縁体ペースト、およ
びこの絶縁体ペーストを焼成して得られた絶縁層を有す
る多層回路基板のような積層電子部品に関するものであ
る。
【０００２】より特定的には、この発明は、絶縁体組成
物または絶縁体ペーストを比較的低温で焼結可能とする
とともに、これらを焼成して得られた絶縁層を、低誘電
率としながら、熱膨張係数を自由に変更できるようにす
るための改良に関するものである。
物または絶縁体ペーストを比較的低温で焼結可能とする
とともに、これらを焼成して得られた絶縁層を、低誘電
率としながら、熱膨張係数を自由に変更できるようにす
るための改良に関するものである。
【０００３】
【従来の技術】近年、ＩＣおよびＬＳＩのような半導体
集積回路素子の発展の成果として、各種の電子機器の小
型化および高密度化が急速に進められ、それに伴い、半
導体集積回路素子を搭載するための回路基板に対して
も、小型化および高密度化が要求され、回路基板におけ
る電気配線の微細化や多層化が進められている。
集積回路素子の発展の成果として、各種の電子機器の小
型化および高密度化が急速に進められ、それに伴い、半
導体集積回路素子を搭載するための回路基板に対して
も、小型化および高密度化が要求され、回路基板におけ
る電気配線の微細化や多層化が進められている。
【０００４】上述のように多層化された回路基板とし
て、その製造方法に基づいて分類すると、次のようなも
のがある。
て、その製造方法に基づいて分類すると、次のようなも
のがある。
【０００５】（１）絶縁体層となる複数のセラミックグ
リーンシートを用意し、これらセラミックグリーンシー
ト上に、導体層となる導体パターンを形成し、次いで、
これら導体パターンを形成した複数のセラミックグリー
ンシートを積層して積層体を得、この積層体を焼成して
得られた、積層技術による多層回路基板。
リーンシートを用意し、これらセラミックグリーンシー
ト上に、導体層となる導体パターンを形成し、次いで、
これら導体パターンを形成した複数のセラミックグリー
ンシートを積層して積層体を得、この積層体を焼成して
得られた、積層技術による多層回路基板。
【０００６】（２）基材となるセラミック焼結板または
セラミックグリーンシート上に、絶縁体層となる絶縁体
ペーストを印刷により塗布し、この段階で焼成した後、
導体層となる導体ペーストを印刷により塗布し、再び焼
成し、以後、絶縁体ペーストの塗布、焼成、導体ペース
トの塗布、焼成、といった各工程を繰り返して得られ
た、印刷技術による逐次焼成タイプの多層回路基板。
セラミックグリーンシート上に、絶縁体層となる絶縁体
ペーストを印刷により塗布し、この段階で焼成した後、
導体層となる導体ペーストを印刷により塗布し、再び焼
成し、以後、絶縁体ペーストの塗布、焼成、導体ペース
トの塗布、焼成、といった各工程を繰り返して得られ
た、印刷技術による逐次焼成タイプの多層回路基板。
【０００７】（３）基材となるセラミック焼結板または
セラミックグリーンシート上に、絶縁体層となる絶縁体
ペーストの印刷により塗布し、次いで、導体層となる導
体ペーストを印刷により塗布し、以後、これら絶縁体ペ
ーストの塗布、導体ペーストの塗布、といった各工程を
繰り返して積層体を得、その後、得られた積層体を一括
して焼成することによって得られた、印刷技術による同
時焼成タイプの多層回路基板。
セラミックグリーンシート上に、絶縁体層となる絶縁体
ペーストの印刷により塗布し、次いで、導体層となる導
体ペーストを印刷により塗布し、以後、これら絶縁体ペ
ーストの塗布、導体ペーストの塗布、といった各工程を
繰り返して積層体を得、その後、得られた積層体を一括
して焼成することによって得られた、印刷技術による同
時焼成タイプの多層回路基板。
【０００８】他方、一般に、導体中を伝播する信号の速
度は、その周囲を形成する材料の誘電率が高いほど遅れ
ることが知られており、高速伝播用としての電気絶縁材
料は、低誘電率であることが求められている。
度は、その周囲を形成する材料の誘電率が高いほど遅れ
ることが知られており、高速伝播用としての電気絶縁材
料は、低誘電率であることが求められている。
【０００９】このような低誘電率の電気絶縁材料とし
て、たとえばコージェライトが知られている。このコー
ジェライトは、また、低熱膨張係数の材料としても知ら
れている。
て、たとえばコージェライトが知られている。このコー
ジェライトは、また、低熱膨張係数の材料としても知ら
れている。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】たとえば、上記（２）
または（３）の多層回路基板の場合、基材の熱膨張係数
と絶縁体層の熱膨張係数とをマッチングさせることが重
要であり、これらの間での熱膨張係数にミスマッチがあ
ると、得られた多層回路基板が反るという問題に遭遇す
る。特に、基材としてアルミナを用い、絶縁体層として
上述のコージェライトを用いると、コージェライトの熱
膨張係数が低いので、反りが顕著に現れてしまう。
または（３）の多層回路基板の場合、基材の熱膨張係数
と絶縁体層の熱膨張係数とをマッチングさせることが重
要であり、これらの間での熱膨張係数にミスマッチがあ
ると、得られた多層回路基板が反るという問題に遭遇す
る。特に、基材としてアルミナを用い、絶縁体層として
上述のコージェライトを用いると、コージェライトの熱
膨張係数が低いので、反りが顕著に現れてしまう。
【００１１】また、多層回路基板において回路配線を与
えるために形成される導体層を構成する導体は、一般的
に１０ｐｐｍ／℃以上の高い熱膨張係数を有しており、
そのため、上記（１）の多層回路基板の場合には、導体
層と絶縁体層との間での熱膨張係数のミスマッチ、上記
（２）および（３）の多層回路基板の場合には、導体層
と基材および絶縁体層との間での熱膨張係数のミスマッ
チも生じ得る。そして、このような導体層に関する熱膨
張係数のミスマッチによっても、反りの問題を引き起こ
す。また、この反りの度合いは、導体層によって与えら
れる回路配線の密度によって左右される。
えるために形成される導体層を構成する導体は、一般的
に１０ｐｐｍ／℃以上の高い熱膨張係数を有しており、
そのため、上記（１）の多層回路基板の場合には、導体
層と絶縁体層との間での熱膨張係数のミスマッチ、上記
（２）および（３）の多層回路基板の場合には、導体層
と基材および絶縁体層との間での熱膨張係数のミスマッ
チも生じ得る。そして、このような導体層に関する熱膨
張係数のミスマッチによっても、反りの問題を引き起こ
す。また、この反りの度合いは、導体層によって与えら
れる回路配線の密度によって左右される。
【００１２】このようなことから、絶縁体層の材料とし
ては、低誘電率でありながら、基材の材料や導体層によ
る回路設計に応じて、熱膨張係数のミスマッチをできる
だけ低減できるように、その熱膨張係数を容易に変え得
るものであることが望まれるところである。
ては、低誘電率でありながら、基材の材料や導体層によ
る回路設計に応じて、熱膨張係数のミスマッチをできる
だけ低減できるように、その熱膨張係数を容易に変え得
るものであることが望まれるところである。
【００１３】そこで、この発明の目的は、上述した要望
を満たした絶縁体層の材料となり得る、絶縁体組成物お
よび絶縁体ペーストを提供しようとすること、ならび
に、絶縁体ペーストを用いて得られる多層回路基板のよ
うな積層電子部品を提供しようとすることである。
を満たした絶縁体層の材料となり得る、絶縁体組成物お
よび絶縁体ペーストを提供しようとすること、ならび
に、絶縁体ペーストを用いて得られる多層回路基板のよ
うな積層電子部品を提供しようとすることである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】この発明は、ＳｉＯ2 、
ＭｇＯおよびＣａＯを主成分として含むとともに、さら
にＡｌ2 Ｏ3 を含む、結晶化ガラス組成物と、非晶質珪
酸塩ガラス組成物と、セラミック組成物とを含む、絶縁
体組成物にまず向けられるものであって、上述した技術
的課題を解決するため、結晶化ガラス組成物における主
成分の重量％による組成比（ＳｉＯ2 ，ＭｇＯ，Ｃａ
Ｏ）が、図１に示す３元組成図において、点Ａ（３０，
２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、点Ｃ（４５，
５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３０）で囲まれ
た領域内にあることを特徴としている。
ＭｇＯおよびＣａＯを主成分として含むとともに、さら
にＡｌ2 Ｏ3 を含む、結晶化ガラス組成物と、非晶質珪
酸塩ガラス組成物と、セラミック組成物とを含む、絶縁
体組成物にまず向けられるものであって、上述した技術
的課題を解決するため、結晶化ガラス組成物における主
成分の重量％による組成比（ＳｉＯ2 ，ＭｇＯ，Ｃａ
Ｏ）が、図１に示す３元組成図において、点Ａ（３０，
２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、点Ｃ（４５，
５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３０）で囲まれ
た領域内にあることを特徴としている。
【００１５】上述のような結晶化ガラス組成物は、通
常、これを与える原料を溶融後急冷して得られるもので
あるが、この明細書において、「結晶化ガラス組成物」
の用語は、「結晶相を有しているガラス組成物」および
／または「熱処理により結晶相を析出する能力を備えた
ガラス組成物」の意味で用いられる。
常、これを与える原料を溶融後急冷して得られるもので
あるが、この明細書において、「結晶化ガラス組成物」
の用語は、「結晶相を有しているガラス組成物」および
／または「熱処理により結晶相を析出する能力を備えた
ガラス組成物」の意味で用いられる。
【００１６】この発明において、好ましくは、結晶化ガ
ラス組成物は、主成分１００重量部に対して、Ａｌ2 Ｏ
3 を５〜２８重量部含む。
ラス組成物は、主成分１００重量部に対して、Ａｌ2 Ｏ
3 を５〜２８重量部含む。
【００１７】また、結晶化ガラス組成物は、結晶化温度
以上で熱処理した場合、メルウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳ
ｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、
カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3 、Ｃａ3 Ｓｉ2 Ｏ7 、
Ｃａ2 ＳｉＯ4 およびＣａ3ＳｉＯ5 のうちの少なくと
も１種）、ゲーレナイト（Ｃａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）なら
びにディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ2 Ｏ6 ）のうちの少
なくとも１種の結晶相を析出するものであることが好ま
しい。
以上で熱処理した場合、メルウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳ
ｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、
カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3 、Ｃａ3 Ｓｉ2 Ｏ7 、
Ｃａ2 ＳｉＯ4 およびＣａ3ＳｉＯ5 のうちの少なくと
も１種）、ゲーレナイト（Ｃａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）なら
びにディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ2 Ｏ6 ）のうちの少
なくとも１種の結晶相を析出するものであることが好ま
しい。
【００１８】なお、上述のような特定の結晶相は、熱処
理後に析出するのが通常であるが、熱処理前に既に一部
析出している場合もある。また、これら特定の結晶相以
外の結晶相が含まれることもあり、このような他の結晶
相についても、熱処理後に析出したり、熱処理前に既に
一部析出していたりすることがある。
理後に析出するのが通常であるが、熱処理前に既に一部
析出している場合もある。また、これら特定の結晶相以
外の結晶相が含まれることもあり、このような他の結晶
相についても、熱処理後に析出したり、熱処理前に既に
一部析出していたりすることがある。
【００１９】また、結晶化ガラス組成物は、主成分１０
０重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3 を０〜２０重量部、ならび
にＬｉ2 Ｏ、Ｋ2 ＯおよびＮａ2 Ｏのうちの少なくとも
１種を０〜５重量部含んでいてもよい。
０重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3 を０〜２０重量部、ならび
にＬｉ2 Ｏ、Ｋ2 ＯおよびＮａ2 Ｏのうちの少なくとも
１種を０〜５重量部含んでいてもよい。
【００２０】また、この発明において、非晶質珪酸塩ガ
ラス組成物は、好ましい実施態様では、ほう珪酸ガラス
を含む。この場合、ほう珪酸ガラスは、ＳｉＯ2 を７５
重量％以上含むことが好ましい。また、ほう珪酸ガラス
は、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏを含み、Ｓｉ
Ｏ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏの重量％による組成比（Ｓ
ｉＯ2 ，Ｂ2 Ｏ3 ，Ｋ2 Ｏ）が、図２に示す３元組成図
において、点Ｅ（７５，２５，０）、点Ｆ（７５，２
０，５）、点Ｇ（８５，１０，５）、および点Ｈ（８
５，１５，０）で囲まれた領域内にあることが好まし
い。
ラス組成物は、好ましい実施態様では、ほう珪酸ガラス
を含む。この場合、ほう珪酸ガラスは、ＳｉＯ2 を７５
重量％以上含むことが好ましい。また、ほう珪酸ガラス
は、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏを含み、Ｓｉ
Ｏ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏの重量％による組成比（Ｓ
ｉＯ2 ，Ｂ2 Ｏ3 ，Ｋ2 Ｏ）が、図２に示す３元組成図
において、点Ｅ（７５，２５，０）、点Ｆ（７５，２
０，５）、点Ｇ（８５，１０，５）、および点Ｈ（８
５，１５，０）で囲まれた領域内にあることが好まし
い。
【００２１】また、この発明において、セラミック組成
物は、好ましい実施態様では、アルミナ（Ａｌ
2 Ｏ3 ）、フォルステライト（Ｍｇ2 ＳｉＯ4 ）および
クォーツ（ＳｉＯ2 ）のうちの少なくとも１種を含む。
物は、好ましい実施態様では、アルミナ（Ａｌ
2 Ｏ3 ）、フォルステライト（Ｍｇ2 ＳｉＯ4 ）および
クォーツ（ＳｉＯ2 ）のうちの少なくとも１種を含む。
【００２２】また、この発明に係る絶縁体組成物におい
て、セラミック組成物の含有量は、５０重量％以下であ
ることが好ましい。
て、セラミック組成物の含有量は、５０重量％以下であ
ることが好ましい。
【００２３】また、この発明における特定的な実施態様
では、結晶化ガラス組成物の焼結後の熱膨張係数が７ｐ
ｐｍ／℃以上、かつ非晶質珪酸塩ガラス組成物の焼結後
の熱膨張係数が４ｐｐｍ／℃以下に選ばれ、その結果、
絶縁体組成物の焼結後の熱膨張係数が２〜１２ｐｐｍ／
℃の範囲内にあるようにされる。
では、結晶化ガラス組成物の焼結後の熱膨張係数が７ｐ
ｐｍ／℃以上、かつ非晶質珪酸塩ガラス組成物の焼結後
の熱膨張係数が４ｐｐｍ／℃以下に選ばれ、その結果、
絶縁体組成物の焼結後の熱膨張係数が２〜１２ｐｐｍ／
℃の範囲内にあるようにされる。
【００２４】また、この発明に係る絶縁体組成物の焼成
後において、好ましくは、セラミック組成物による結晶
相以外に、メルウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳｉ2 Ｏ8 ）、
モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、カルシウム珪
酸塩（ＣａＳｉＯ3 、Ｃａ3Ｓｉ2 Ｏ7 、Ｃａ2 ＳｉＯ
4 およびＣａ3 ＳｉＯ5 のうちの少なくとも１種）、ゲ
ーレナイト（Ｃａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）ならびにディオプ
サイド（ＣａＭｇＳｉ 2 Ｏ6 ）のうちの少なくとも１種
の結晶相を析出するようにされる。
後において、好ましくは、セラミック組成物による結晶
相以外に、メルウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳｉ2 Ｏ8 ）、
モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、カルシウム珪
酸塩（ＣａＳｉＯ3 、Ｃａ3Ｓｉ2 Ｏ7 、Ｃａ2 ＳｉＯ
4 およびＣａ3 ＳｉＯ5 のうちの少なくとも１種）、ゲ
ーレナイト（Ｃａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）ならびにディオプ
サイド（ＣａＭｇＳｉ 2 Ｏ6 ）のうちの少なくとも１種
の結晶相を析出するようにされる。
【００２５】上述したような絶縁体組成物は、通常、粉
末状とされ、これに有機ビヒクルを添加し混合すること
によって、ペースト状とされる。この絶縁体ペースト
は、たとえば絶縁体層を形成するため、適宜の基材上に
印刷等により厚膜状に付与され、焼成される。
末状とされ、これに有機ビヒクルを添加し混合すること
によって、ペースト状とされる。この絶縁体ペースト
は、たとえば絶縁体層を形成するため、適宜の基材上に
印刷等により厚膜状に付与され、焼成される。
【００２６】このように、この発明は、また、上述の絶
縁体組成物と有機ビヒクルとを含む、絶縁体ペーストに
も向けられるとともに、上述の絶縁体ペーストを焼成し
て得られた絶縁体層を備える多層回路基板のような積層
電子部品にも向けられる。この発明に係る積層電子部品
は、この絶縁体層と、銀系、銅系または金系の導体ペー
ストを焼成して得られた導体層とを積層した構造を有し
ている。
縁体組成物と有機ビヒクルとを含む、絶縁体ペーストに
も向けられるとともに、上述の絶縁体ペーストを焼成し
て得られた絶縁体層を備える多層回路基板のような積層
電子部品にも向けられる。この発明に係る積層電子部品
は、この絶縁体層と、銀系、銅系または金系の導体ペー
ストを焼成して得られた導体層とを積層した構造を有し
ている。
【００２７】
【発明の実施の形態】図３には、この発明の一実施形態
による積層電子部品１が断面図で示されている。この積
層電子部品１は、コンデンサを構成するものであるが、
図示したような構造のコンデンサは、多層回路基板に備
える基本的要素の一例であると理解することもできる。
による積層電子部品１が断面図で示されている。この積
層電子部品１は、コンデンサを構成するものであるが、
図示したような構造のコンデンサは、多層回路基板に備
える基本的要素の一例であると理解することもできる。
【００２８】積層電子部品１は、たとえばアルミナから
なる板状の基材２を備え、基材２上には、コンデンサの
一方の電極となる導体層３が形成され、導体層３上に
は、誘電体として作用する絶縁体層４が形成され、絶縁
体層４上には、コンデンサの他方の電極となる導体層５
が形成されている。また、導体層５を取り囲むように、
導体層５と同じ材料からなるガード層６が形成されてい
る。
なる板状の基材２を備え、基材２上には、コンデンサの
一方の電極となる導体層３が形成され、導体層３上に
は、誘電体として作用する絶縁体層４が形成され、絶縁
体層４上には、コンデンサの他方の電極となる導体層５
が形成されている。また、導体層５を取り囲むように、
導体層５と同じ材料からなるガード層６が形成されてい
る。
【００２９】このような積層電子部品１において、導体
層３および５ならびにガード層６は、銀系、銅系または
金系の導体ペーストを付与し焼成することによって形成
されたものである。
層３および５ならびにガード層６は、銀系、銅系または
金系の導体ペーストを付与し焼成することによって形成
されたものである。
【００３０】また、絶縁体層４は、この発明に係る絶縁
体組成物を含む絶縁体ペーストを付与しかつ焼成するこ
とによって形成されたものである。
体組成物を含む絶縁体ペーストを付与しかつ焼成するこ
とによって形成されたものである。
【００３１】この発明に係る絶縁体組成物等の具体例に
ついては、その実施例に基づき、後述する。
ついては、その実施例に基づき、後述する。
【００３２】なお、図３に示した積層電子部品１の構造
は一例に過ぎない。たとえば、基材上での、導体層およ
び絶縁体層の積層順序および付与パターン等は任意に変
更することができる。
は一例に過ぎない。たとえば、基材上での、導体層およ
び絶縁体層の積層順序および付与パターン等は任意に変
更することができる。
【００３３】また、積層電子部品１の製造方法について
も、種々の方法を採用することができる。すなわち、前
述した「従来の技術」の項で説明した（１）ないし
（３）の多層回路基板の各々のための製造方法を適宜採
用することができる。
も、種々の方法を採用することができる。すなわち、前
述した「従来の技術」の項で説明した（１）ないし
（３）の多層回路基板の各々のための製造方法を適宜採
用することができる。
【００３４】この発明に係る絶縁体組成物等の具体例に
ついて、以下の実施例に基づき、詳細に説明する。
ついて、以下の実施例に基づき、詳細に説明する。
【００３５】
【実施例１】この発明に係る絶縁体組成物は、結晶化ガ
ラス組成物と、非晶質珪酸塩ガラス組成物と、セラミッ
ク組成物とを含むものである。また、この発明は、この
ような絶縁体組成物を含む絶縁体ペーストおよび絶縁体
ペーストを焼成して得られた絶縁体層を備える積層電子
部品にも向けられる。このような発明の実施例を、次の
ような概要の実験例１〜６に基づいて順次説明する。
ラス組成物と、非晶質珪酸塩ガラス組成物と、セラミッ
ク組成物とを含むものである。また、この発明は、この
ような絶縁体組成物を含む絶縁体ペーストおよび絶縁体
ペーストを焼成して得られた絶縁体層を備える積層電子
部品にも向けられる。このような発明の実施例を、次の
ような概要の実験例１〜６に基づいて順次説明する。
【００３６】 実験例１…結晶化ガラス組成物中の主成分の組成、 実験例２…結晶化ガラス組成物中のＡｌ2 Ｏ3 の含有
量、 実験例３…結晶化ガラス組成物中の添加成分の含有量、 実験例４…非晶質珪酸塩ガラス組成物の組成、 実験例５…結晶化ガラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組
成物とセラミック組成物との混合粉末すなわち絶縁体組
成物、 実験例６…絶縁体組成物を含むペーストを用いて構成し
た積層電子部品。
量、 実験例３…結晶化ガラス組成物中の添加成分の含有量、 実験例４…非晶質珪酸塩ガラス組成物の組成、 実験例５…結晶化ガラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組
成物とセラミック組成物との混合粉末すなわち絶縁体組
成物、 実験例６…絶縁体組成物を含むペーストを用いて構成し
た積層電子部品。
【００３７】（実験例１）結晶化ガラス組成物の出発原
料として、ＳｉＯ2 、ＭｇＣＯ3 、ＣａＣＯ3 およびＡ
ｌ2 Ｏ3 をそれぞれ準備し、これらを、表１に示すよう
な組成比（重量部）となるように混合した後、得られた
混合物を、１５００〜１７５０℃の温度下で溶融させて
溶融ガラスを作製した。その後、この溶融ガラスを純水
中へ投入して急冷した後、粉砕してガラス粉末を得た。
料として、ＳｉＯ2 、ＭｇＣＯ3 、ＣａＣＯ3 およびＡ
ｌ2 Ｏ3 をそれぞれ準備し、これらを、表１に示すよう
な組成比（重量部）となるように混合した後、得られた
混合物を、１５００〜１７５０℃の温度下で溶融させて
溶融ガラスを作製した。その後、この溶融ガラスを純水
中へ投入して急冷した後、粉砕してガラス粉末を得た。
【００３８】
【表１】
【００３９】表１に示した各試料において、Ａｌ2 Ｏ3
の含有量は２５重量部というように一定とされ、主成分
であるＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯの組成比が異なら
されている。各試料に係る主成分の組成比は、図１の３
元組成図においてプロットされている。図１において、
ａ１〜ａ８の各符号は、表１の試料番号に対応してい
る。
の含有量は２５重量部というように一定とされ、主成分
であるＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯの組成比が異なら
されている。各試料に係る主成分の組成比は、図１の３
元組成図においてプロットされている。図１において、
ａ１〜ａ８の各符号は、表１の試料番号に対応してい
る。
【００４０】次に、これらガラス粉末の各々に、有機バ
インダおよび溶媒としてのトルエンを添加しかつ混合
し、次いで、ボールミルで十分混錬することによって、
ガラス粉末を均一に分散させたスラリーを調製した。次
いで、このスラリーを、減圧下で脱泡処理した。
インダおよび溶媒としてのトルエンを添加しかつ混合
し、次いで、ボールミルで十分混錬することによって、
ガラス粉末を均一に分散させたスラリーを調製した。次
いで、このスラリーを、減圧下で脱泡処理した。
【００４１】次に、このようにして得られたスラリーか
ら、ドクターブレードを用いたキャスティング法によ
り、フィルム上に厚み０．２ｍｍのグリーンシートをそ
れぞれ成形し、これらグリーンシートを、それぞれ、乾
燥させ、フィルムから剥がし、そして、打ち抜くことに
よって、所定の大きさのグリーンシートとした。
ら、ドクターブレードを用いたキャスティング法によ
り、フィルム上に厚み０．２ｍｍのグリーンシートをそ
れぞれ成形し、これらグリーンシートを、それぞれ、乾
燥させ、フィルムから剥がし、そして、打ち抜くことに
よって、所定の大きさのグリーンシートとした。
【００４２】次いで、これらグリーンシートを複数枚積
層し、プレス成形することによって、成形体を得た。
層し、プレス成形することによって、成形体を得た。
【００４３】次に、これら成形体を、それぞれ、毎時２
００℃の速度で昇温しながら、９００℃で１時間焼成
し、結晶化ガラス焼結体を得た。
００℃の速度で昇温しながら、９００℃で１時間焼成
し、結晶化ガラス焼結体を得た。
【００４４】そして、これら結晶化ガラス焼結体につい
て、比誘電率（εr ）、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）、熱膨
張係数、９００℃以下での焼結可否、および結晶相をそ
れぞれ評価した。
て、比誘電率（εr ）、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）、熱膨
張係数、９００℃以下での焼結可否、および結晶相をそ
れぞれ評価した。
【００４５】より具体的には、比誘電率については、１
０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５ｍｍの寸法であって、その一
方の面の全面に銀電極を形成し、他方の面には周辺にガ
ードを有するパターンをもって銀電極を形成した試料を
用意し、この試料の静電容量を、ＬＣＲメータにて、周
波数１ＭＨｚ、電圧１Ｖｒｍｓおよび温度２５℃の各条
件で、測定し、この静電容量から比誘電率を算出するよ
うにした。
０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５ｍｍの寸法であって、その一
方の面の全面に銀電極を形成し、他方の面には周辺にガ
ードを有するパターンをもって銀電極を形成した試料を
用意し、この試料の静電容量を、ＬＣＲメータにて、周
波数１ＭＨｚ、電圧１Ｖｒｍｓおよび温度２５℃の各条
件で、測定し、この静電容量から比誘電率を算出するよ
うにした。
【００４６】絶縁抵抗については、比誘電率の場合と同
じ寸法の試料を用い、温度８５℃および相対湿度８５％
の各条件下で、１００Ｖの直流電圧を１０００時間印加
した後の試料に対して、５０Ｖの直流電圧をさらに６０
秒印加した後に測定した。この絶縁抵抗の測定は、絶縁
信頼性を評価しようとするものである。
じ寸法の試料を用い、温度８５℃および相対湿度８５％
の各条件下で、１００Ｖの直流電圧を１０００時間印加
した後の試料に対して、５０Ｖの直流電圧をさらに６０
秒印加した後に測定した。この絶縁抵抗の測定は、絶縁
信頼性を評価しようとするものである。
【００４７】熱膨張係数については、２ｍｍ×２ｍｍ×
１０ｍｍの寸法の試料を用い、３０℃〜４００℃の温度
範囲における平均熱膨張係数を測定した。
１０ｍｍの寸法の試料を用い、３０℃〜４００℃の温度
範囲における平均熱膨張係数を測定した。
【００４８】結晶相については、Ｘ線回折分析を行な
い、評価試料表面のＸ線回折パターンにより同定した。
い、評価試料表面のＸ線回折パターンにより同定した。
【００４９】上述の評価結果が、表２に示されている。
なお、表１および表２において、試料番号に＊を付した
ものは、この発明の範囲外のものである。
なお、表１および表２において、試料番号に＊を付した
ものは、この発明の範囲外のものである。
【００５０】
【表２】
【００５１】なお、表２ならびに後掲の表４、表６およ
び表１０の「結晶相の有無」の欄において、「Ｍｅｒ」
はメルウィナイト、「Ｍｏ」はモンティセライト、「Ｃ
Ｓ」はカルシウム珪酸塩、「Ｇｅｈ」はゲーレナイト、
および「Ｄｉ」はディオプサイドをそれぞれ示してい
る。
び表１０の「結晶相の有無」の欄において、「Ｍｅｒ」
はメルウィナイト、「Ｍｏ」はモンティセライト、「Ｃ
Ｓ」はカルシウム珪酸塩、「Ｇｅｈ」はゲーレナイト、
および「Ｄｉ」はディオプサイドをそれぞれ示してい
る。
【００５２】表１、表２および図１を参照しながら、こ
の発明に係る絶縁体組成物に含まれる結晶化ガラス組成
物中の主成分の組成範囲の限定理由について説明する。
の発明に係る絶縁体組成物に含まれる結晶化ガラス組成
物中の主成分の組成範囲の限定理由について説明する。
【００５３】結晶化ガラス組成物の主成分であるｘＳｉ
Ｏ2 −ｙＭｇＯ−ｚＣａＯ（ただし、ｘ、ｙおよびｚは
重量％）については、図１に示す３元組成図における、
点Ａ（３０，２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、
点Ｃ（４５，５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３
０）で囲まれた領域内に、この発明の範囲内の試料ａ１
〜ａ５が入っている。
Ｏ2 −ｙＭｇＯ−ｚＣａＯ（ただし、ｘ、ｙおよびｚは
重量％）については、図１に示す３元組成図における、
点Ａ（３０，２５，４５）、点Ｂ（３０，５，６５）、
点Ｃ（４５，５，５０）、および点Ｄ（４５，２５，３
０）で囲まれた領域内に、この発明の範囲内の試料ａ１
〜ａ５が入っている。
【００５４】これら試料ａ１〜ａ５によれば、酸化物セ
ラミックとしては比較的大きい熱膨張係数を有するメル
ウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライ
ト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉ
Ｏ3 、Ｃａ3 Ｓｉ2 Ｏ7 、Ｃａ2 ＳｉＯ4 およびＣａ3
ＳｉＯ5 のうちの少なくとも１種）、ゲーレナイト（Ｃ
ａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）ならびにディオプサイド（ＣａＭ
ｇＳｉ2 Ｏ6 ）のうちの少なくとも１種の結晶相が析出
しており、９００℃以下の温度で焼結可能であり、ま
た、比誘電率が１１以下、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９
を超え、電気絶縁材料として好ましい特性を与えてい
る。
ラミックとしては比較的大きい熱膨張係数を有するメル
ウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライ
ト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉ
Ｏ3 、Ｃａ3 Ｓｉ2 Ｏ7 、Ｃａ2 ＳｉＯ4 およびＣａ3
ＳｉＯ5 のうちの少なくとも１種）、ゲーレナイト（Ｃ
ａ2 Ａｌ2 ＳｉＯ7 ）ならびにディオプサイド（ＣａＭ
ｇＳｉ2 Ｏ6 ）のうちの少なくとも１種の結晶相が析出
しており、９００℃以下の温度で焼結可能であり、ま
た、比誘電率が１１以下、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９
を超え、電気絶縁材料として好ましい特性を与えてい
る。
【００５５】また、これら試料ａ１〜ａ５によれば、７
ｐｐｍ／℃以上の熱膨張係数を有するため、これら結晶
化ガラス組成物を、後述する実験例４において評価する
熱膨張係数の低い珪酸塩非晶質ガラス組成物と混合した
場合、後述する実験例５において評価するように、絶縁
体組成物としての熱膨張係数を容易に変更できることが
理解される。
ｐｐｍ／℃以上の熱膨張係数を有するため、これら結晶
化ガラス組成物を、後述する実験例４において評価する
熱膨張係数の低い珪酸塩非晶質ガラス組成物と混合した
場合、後述する実験例５において評価するように、絶縁
体組成物としての熱膨張係数を容易に変更できることが
理解される。
【００５６】他方、この発明の範囲外にある試料ａ６に
よれば、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗
の劣化を引き起こしている。
よれば、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗
の劣化を引き起こしている。
【００５７】また、この発明の範囲外にある試料ａ７お
よびａ８によれば、熱膨張係数が７ｐｐｍ／℃未満とな
って、熱膨張係数の低い珪酸塩非晶質ガラス組成物との
混合による熱膨張係数の容易な変更をあまり期待するこ
とができない。
よびａ８によれば、熱膨張係数が７ｐｐｍ／℃未満とな
って、熱膨張係数の低い珪酸塩非晶質ガラス組成物との
混合による熱膨張係数の容易な変更をあまり期待するこ
とができない。
【００５８】（実験例２）ガラス粉末が、表３に示すよ
うな組成となるようにしたことを除いて、実験例１の場
合と同様の操作を実施して、結晶化ガラス焼結体を得
た。
うな組成となるようにしたことを除いて、実験例１の場
合と同様の操作を実施して、結晶化ガラス焼結体を得
た。
【００５９】
【表３】
【００６０】表３からわかるように、この実験例２で
は、結晶化ガラス組成物中の主成分としてのＳｉＯ2 、
ＭｇＯおよびＣａＯの組成比については、この発明の範
囲内、すなわち図１に示す３元組成図において、点Ａ、
点Ｂ、点Ｃおよび点Ｄで囲まれた範囲内にあるが、Ａｌ
2 Ｏ3 の含有量が、主成分１００重量部に対して、０〜
３５重量部の範囲内で異ならされている。
は、結晶化ガラス組成物中の主成分としてのＳｉＯ2 、
ＭｇＯおよびＣａＯの組成比については、この発明の範
囲内、すなわち図１に示す３元組成図において、点Ａ、
点Ｂ、点Ｃおよび点Ｄで囲まれた範囲内にあるが、Ａｌ
2 Ｏ3 の含有量が、主成分１００重量部に対して、０〜
３５重量部の範囲内で異ならされている。
【００６１】また、表３に示した試料ａ９〜ａ１７の各
々について、実験例１の場合と同様の方法により、比誘
電率、絶縁抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結可
否、および結晶相をそれぞれ評価した結果が、表４に示
されている。なお、表３および表４において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の範囲あるいは好ましい
範囲から外れたものである。
々について、実験例１の場合と同様の方法により、比誘
電率、絶縁抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結可
否、および結晶相をそれぞれ評価した結果が、表４に示
されている。なお、表３および表４において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の範囲あるいは好ましい
範囲から外れたものである。
【００６２】
【表４】
【００６３】表３および表４を参照しながら、結晶化ガ
ラス組成物中のＡｌ2 Ｏ3 含有量の好ましい範囲につい
て説明する。
ラス組成物中のＡｌ2 Ｏ3 含有量の好ましい範囲につい
て説明する。
【００６４】試料ａ１１〜ａ１４およびａ１７において
は、ＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯからなる主成分１０
０重量部に対して、Ａｌ2 Ｏ3 が５〜２８重量部添加さ
れている。これによって、９００℃以下の温度にて焼結
可能であり、また、比誘電率が１２以下であり、絶縁抵
抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電気絶縁材料として好ま
しい特性を与えている。
は、ＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯからなる主成分１０
０重量部に対して、Ａｌ2 Ｏ3 が５〜２８重量部添加さ
れている。これによって、９００℃以下の温度にて焼結
可能であり、また、比誘電率が１２以下であり、絶縁抵
抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電気絶縁材料として好ま
しい特性を与えている。
【００６５】また、これら試料ａ１１〜ａ１４およびａ
１７によれば、７ｐｐｍ／℃以上の熱膨張係数を有して
いるため、実験例１における試料ａ１〜ａ５の場合と同
様、熱膨張係数の低い非晶質珪酸塩ガラス組成物と混合
することにより、絶縁体組成物としての熱膨張係数を容
易に変更できることが理解される。
１７によれば、７ｐｐｍ／℃以上の熱膨張係数を有して
いるため、実験例１における試料ａ１〜ａ５の場合と同
様、熱膨張係数の低い非晶質珪酸塩ガラス組成物と混合
することにより、絶縁体組成物としての熱膨張係数を容
易に変更できることが理解される。
【００６６】他方、試料ａ９およびａ１０は、Ａｌ2 Ｏ
3 を含まないので、この発明の範囲外にあるものであ
る。試料ａ９およびａ１０のように、Ａｌ2 Ｏ3 の含有
量が５重量部未満の場合には、９００℃以下では焼結不
十分となり、絶縁抵抗の劣化を引き起こしている。
3 を含まないので、この発明の範囲外にあるものであ
る。試料ａ９およびａ１０のように、Ａｌ2 Ｏ3 の含有
量が５重量部未満の場合には、９００℃以下では焼結不
十分となり、絶縁抵抗の劣化を引き起こしている。
【００６７】また、試料ａ１５およびａ１６のように、
Ａｌ2 Ｏ3 の含有量が２８重量部を超える場合には、同
様に、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗の
劣化を引き起こしている。
Ａｌ2 Ｏ3 の含有量が２８重量部を超える場合には、同
様に、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗の
劣化を引き起こしている。
【００６８】（実験例３）結晶化ガラス組成物の出発原
料として、さらに、Ｈ3 ＢＯ3 、Ｋ2 ＣＯ3 、Ｎａ2 Ｃ
Ｏ3 およびＬｉ2 ＣＯ3 をそれぞれ準備したこと、およ
び、ガラス粉末が、表５に示すような組成となるように
したことを除いて、実験例１の場合と同様の操作を実施
して、結晶化ガラス焼結体を得た。
料として、さらに、Ｈ3 ＢＯ3 、Ｋ2 ＣＯ3 、Ｎａ2 Ｃ
Ｏ3 およびＬｉ2 ＣＯ3 をそれぞれ準備したこと、およ
び、ガラス粉末が、表５に示すような組成となるように
したことを除いて、実験例１の場合と同様の操作を実施
して、結晶化ガラス焼結体を得た。
【００６９】
【表５】
【００７０】表５からわかるように、この実験例３で
は、結晶化ガラス組成物中のＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯ
およびＡｌ2 Ｏ3 の組成比については、表１に示した試
料ａ３と同様であり、この発明の範囲内にあるが、Ｂ2
Ｏ3 、Ｋ2 Ｏ、Ｌｉ2 ＯおよびＮａ2 Ｏの少なくとも１
種の添加成分が添加されており、これら添加成分の含有
量が異ならされている。
は、結晶化ガラス組成物中のＳｉＯ2、ＭｇＯ、ＣａＯ
およびＡｌ2 Ｏ3 の組成比については、表１に示した試
料ａ３と同様であり、この発明の範囲内にあるが、Ｂ2
Ｏ3 、Ｋ2 Ｏ、Ｌｉ2 ＯおよびＮａ2 Ｏの少なくとも１
種の添加成分が添加されており、これら添加成分の含有
量が異ならされている。
【００７１】また、表５に示した試料ａ１８〜ａ２９の
各々について、実験例１の場合と同様の方法により、比
誘電率、絶縁抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結
可否、および結晶相をそれぞれ評価した結果が、表６に
示されている。なお、表５および表６において、試料番
号に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外
れたものである。
各々について、実験例１の場合と同様の方法により、比
誘電率、絶縁抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結
可否、および結晶相をそれぞれ評価した結果が、表６に
示されている。なお、表５および表６において、試料番
号に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外
れたものである。
【００７２】
【表６】
【００７３】表５および表６を参照しながら、結晶化ガ
ラス組成物中のＢ2 Ｏ3 の含有量の好ましい範囲につい
て説明する。
ラス組成物中のＢ2 Ｏ3 の含有量の好ましい範囲につい
て説明する。
【００７４】試料ａ１８においては、ＳｉＯ2 、ＭｇＯ
およびＣａＯの主成分１００重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3
が２０重量部添加されている。このように、Ｂ2 Ｏ3 を
２０重量部以下の含有量をもって添加されても、９００
℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比誘電率が１
２以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電
気絶縁材料として好ましい特性を維持している。
およびＣａＯの主成分１００重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3
が２０重量部添加されている。このように、Ｂ2 Ｏ3 を
２０重量部以下の含有量をもって添加されても、９００
℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比誘電率が１
２以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電
気絶縁材料として好ましい特性を維持している。
【００７５】他方、試料ａ１９においては、主成分１０
０重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3 を３０重量部含有してい
る。このように、Ｂ2 Ｏ3 の添加量が２０重量部を超え
る場合には、熱膨張係数が７未満となってしまう。
０重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3 を３０重量部含有してい
る。このように、Ｂ2 Ｏ3 の添加量が２０重量部を超え
る場合には、熱膨張係数が７未満となってしまう。
【００７６】次に、表５および表６を参照しながら、結
晶化ガラス組成物中のＫ2 Ｏ、Ｌｉ 2 ＯおよびＮａ2 Ｏ
の含有量の好ましい範囲について説明する。
晶化ガラス組成物中のＫ2 Ｏ、Ｌｉ 2 ＯおよびＮａ2 Ｏ
の含有量の好ましい範囲について説明する。
【００７７】試料ａ２０、ａ２２、ａ２４、ａ２６およ
びａ２８では、主成分１００重量部に対して、Ｋ2 Ｏ、
Ｌｉ2 ＯおよびＮａ2 Ｏの少なくとも１種が合計で５重
量部以下の含有量をもって添加されている。これによっ
て、９００℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比
誘電率が１２以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９
を超え、電気絶縁材料として好ましい特性を維持してい
る。
びａ２８では、主成分１００重量部に対して、Ｋ2 Ｏ、
Ｌｉ2 ＯおよびＮａ2 Ｏの少なくとも１種が合計で５重
量部以下の含有量をもって添加されている。これによっ
て、９００℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比
誘電率が１２以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９
を超え、電気絶縁材料として好ましい特性を維持してい
る。
【００７８】他方、試料ａ２１、ａ２３、ａ２５、ａ２
７およびａ２９のように、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 ＯおよびＮａ
2 Ｏの少なくとも１種の添加量が合計で５重量部を超え
る場合には、絶縁抵抗の劣化を引き起こしている。
７およびａ２９のように、Ｌｉ2 Ｏ、Ｋ2 ＯおよびＮａ
2 Ｏの少なくとも１種の添加量が合計で５重量部を超え
る場合には、絶縁抵抗の劣化を引き起こしている。
【００７９】この実験例３における好ましい範囲内にあ
る試料ａ１８、ａ２０、ａ２２、ａ２４、ａ２６および
ａ２８によっても、前述した表１および表２に示した試
料ａ１〜ａ５の場合と同様、熱膨張係数の低い非晶質珪
酸塩ガラス組成物と混合することにより、絶縁体組成物
としての熱膨張係数を容易に変更できることが理解され
る。
る試料ａ１８、ａ２０、ａ２２、ａ２４、ａ２６および
ａ２８によっても、前述した表１および表２に示した試
料ａ１〜ａ５の場合と同様、熱膨張係数の低い非晶質珪
酸塩ガラス組成物と混合することにより、絶縁体組成物
としての熱膨張係数を容易に変更できることが理解され
る。
【００８０】（実験例４）非晶質珪酸塩ガラス組成物の
出発原料として、ＳｉＯ2 、Ｈ3 ＢＯ3 およびＫ 2 ＣＯ
3 をそれぞれ準備し、これらを、表７に示すような組成
比（重量％）となるように混合した後、得られた混合物
を、１５００〜１７５０℃の温度下で溶融させて溶融ガ
ラスを作製した。その後、この溶融ガラスを純水中へ投
入して急冷した後、粉砕して非晶質ガラス粉末を得た。
出発原料として、ＳｉＯ2 、Ｈ3 ＢＯ3 およびＫ 2 ＣＯ
3 をそれぞれ準備し、これらを、表７に示すような組成
比（重量％）となるように混合した後、得られた混合物
を、１５００〜１７５０℃の温度下で溶融させて溶融ガ
ラスを作製した。その後、この溶融ガラスを純水中へ投
入して急冷した後、粉砕して非晶質ガラス粉末を得た。
【００８１】
【表７】
【００８２】表７に示した各試料に係る非晶質珪酸塩ガ
ラス組成物の組成は、図２の３元組成図においてプロッ
トされている。図２において、ｂ１〜ｂ８の各符号は、
表７の試料番号に対応している。
ラス組成物の組成は、図２の３元組成図においてプロッ
トされている。図２において、ｂ１〜ｂ８の各符号は、
表７の試料番号に対応している。
【００８３】次に、これらガラス粉末の各々に対して、
実験例１の場合と同様の処理および操作を実施し、非晶
質ガラス焼結体を得た。
実験例１の場合と同様の処理および操作を実施し、非晶
質ガラス焼結体を得た。
【００８４】そして、これらの非晶質ガラス焼結体につ
いて、比誘電率、絶縁抵抗、熱膨張係数および９００℃
以下での焼結可否を、それぞれ、実験例１の場合と同様
の方法により評価した。これらの評価結果が、表８に示
されている。なお、表７および表８において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外れ
たものである。
いて、比誘電率、絶縁抵抗、熱膨張係数および９００℃
以下での焼結可否を、それぞれ、実験例１の場合と同様
の方法により評価した。これらの評価結果が、表８に示
されている。なお、表７および表８において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外れ
たものである。
【００８５】
【表８】
【００８６】表７、表８および図２を参照しながら、非
晶質珪酸塩ガラス組成物についての好ましい組成につい
て説明する。
晶質珪酸塩ガラス組成物についての好ましい組成につい
て説明する。
【００８７】ｘＳｉＯ2 −ｙＢ2 Ｏ3 −ｚＫ2 Ｏ（ただ
し、ｘ、ｙおよびｚは重量％）組成の非晶質ガラス組成
物について、図２に示す３元組成図における、点Ｅ（７
５，２５，０）、点Ｆ（７５，２０，５）、点Ｇ（８
５，１０，５）、および点Ｈ（８５，１５，０）で囲ま
れた領域内に、好ましい組成を有する試料ｂ１〜ｂ５が
入っている。
し、ｘ、ｙおよびｚは重量％）組成の非晶質ガラス組成
物について、図２に示す３元組成図における、点Ｅ（７
５，２５，０）、点Ｆ（７５，２０，５）、点Ｇ（８
５，１０，５）、および点Ｈ（８５，１５，０）で囲ま
れた領域内に、好ましい組成を有する試料ｂ１〜ｂ５が
入っている。
【００８８】これら試料ｂ１〜ｂ５によれば、９００℃
以下の温度で焼結可能であり、また、比誘電率が１２以
下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電気絶
縁材料として好ましい特性を与えている。
以下の温度で焼結可能であり、また、比誘電率が１２以
下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超え、電気絶
縁材料として好ましい特性を与えている。
【００８９】また、試料ｂ１〜ｂ５によれば、４ｐｐｍ
／℃以下の熱膨張係数を有しているため、前述の実験例
１〜３において作製された熱膨張係数の高い結晶化ガラ
ス組成物と混合することにより、絶縁体組成物としての
熱膨張係数を容易に変更できることが理解される。
／℃以下の熱膨張係数を有しているため、前述の実験例
１〜３において作製された熱膨張係数の高い結晶化ガラ
ス組成物と混合することにより、絶縁体組成物としての
熱膨張係数を容易に変更できることが理解される。
【００９０】他方、上述の好ましい範囲から外れる試料
ｂ６では、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵
抗の劣化を引き起こしている。
ｂ６では、９００℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵
抗の劣化を引き起こしている。
【００９１】また、同様に好ましい範囲から外れる試料
ｂ７およびｂ８では、絶縁抵抗の劣化を引き起こしてい
る。
ｂ７およびｂ８では、絶縁抵抗の劣化を引き起こしてい
る。
【００９２】（実験例５）この実験例５では、前述の実
験例１〜３において評価した結晶化ガラス組成物と実験
例４で評価した非晶質珪酸塩ガラス組成物とを混合する
とともに、これにセラミック組成物を加えて得られた絶
縁体組成物としての混合粉末についての評価が行なわれ
る。特に、この実験例５では、結晶化ガラス組成物を代
表して、表３および表４に示した試料ガラスａ１７が選
ばれ、非晶質珪酸塩ガラスを代表して、表７および表８
に示した試料ガラスｂ５が選ばれ、これらガラスａ１７
およびガラスｂ５を含むとともにセラミック組成物を含
む混合粉末としての特性を確認することが行なわれる。
験例１〜３において評価した結晶化ガラス組成物と実験
例４で評価した非晶質珪酸塩ガラス組成物とを混合する
とともに、これにセラミック組成物を加えて得られた絶
縁体組成物としての混合粉末についての評価が行なわれ
る。特に、この実験例５では、結晶化ガラス組成物を代
表して、表３および表４に示した試料ガラスａ１７が選
ばれ、非晶質珪酸塩ガラスを代表して、表７および表８
に示した試料ガラスｂ５が選ばれ、これらガラスａ１７
およびガラスｂ５を含むとともにセラミック組成物を含
む混合粉末としての特性を確認することが行なわれる。
【００９３】上述したセラミック組成物として、結晶性
のＳｉＯ2 （クォーツ）、Ａｌ2 Ｏ 3 （アルミナ）およ
びＭｇ2 ＳｉＯ4 （フォルステライト）の各粉末を用意
し、これらと結晶化ガラス組成物としてのガラスａ１７
と非晶質珪酸塩ガラス組成物としてのガラスｂ５とを、
表９に示すような混合粉末組成（重量％）となるように
秤量した後、有機バインダおよび溶媒としてのトルエン
を添加しかつ混合し、次いで、ボールミルで十分混錬す
ることによって、混合粉末を均一に分散させたスラリー
を調製した。次いで、このスラリーを、減圧下で脱泡処
理した。
のＳｉＯ2 （クォーツ）、Ａｌ2 Ｏ 3 （アルミナ）およ
びＭｇ2 ＳｉＯ4 （フォルステライト）の各粉末を用意
し、これらと結晶化ガラス組成物としてのガラスａ１７
と非晶質珪酸塩ガラス組成物としてのガラスｂ５とを、
表９に示すような混合粉末組成（重量％）となるように
秤量した後、有機バインダおよび溶媒としてのトルエン
を添加しかつ混合し、次いで、ボールミルで十分混錬す
ることによって、混合粉末を均一に分散させたスラリー
を調製した。次いで、このスラリーを、減圧下で脱泡処
理した。
【００９４】
【表９】
【００９５】次に、このようにして得られたスラリーか
ら、ドクターブレードを用いたキャスティング法によ
り、フィルム上に厚み０．２ｍｍのグリーンシートをそ
れぞれ成形し、これらグリーンシートを、それぞれ、乾
燥させ、フィルムから剥がし、そして、打ち抜くことに
よって、所定の大きさのグリーンシートとした。
ら、ドクターブレードを用いたキャスティング法によ
り、フィルム上に厚み０．２ｍｍのグリーンシートをそ
れぞれ成形し、これらグリーンシートを、それぞれ、乾
燥させ、フィルムから剥がし、そして、打ち抜くことに
よって、所定の大きさのグリーンシートとした。
【００９６】次いで、これらグリーンシートを複数枚積
層し、プレス成形することによって、成形体を得た。次
に、これら成形体を、それぞれ、毎時２００℃の速度で
昇温しながら、９００℃で１時間焼成し、混合粉末すな
わち絶縁体組成物からなる焼結体を得た。
層し、プレス成形することによって、成形体を得た。次
に、これら成形体を、それぞれ、毎時２００℃の速度で
昇温しながら、９００℃で１時間焼成し、混合粉末すな
わち絶縁体組成物からなる焼結体を得た。
【００９７】そして、これら絶縁体組成物の焼結体につ
いて、実験例１と同様の方法によって、比誘電率、絶縁
抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結可否および結
晶相をそれぞれ評価した。この評価結果が表１０に示さ
れている。なお、表９および表１０において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外れ
たものである。
いて、実験例１と同様の方法によって、比誘電率、絶縁
抵抗、熱膨張係数、９００℃以下での焼結可否および結
晶相をそれぞれ評価した。この評価結果が表１０に示さ
れている。なお、表９および表１０において、試料番号
に＊を付したものは、この発明の好ましい範囲から外れ
たものである。
【００９８】
【表１０】
【００９９】表９および表１０を参照すれば、好ましい
範囲内にある試料１〜１２および１６〜２８によれば、
熱膨張係数を２．０ｐｐｍ／℃以上かつ１２．０ｐｐｍ
／℃以下の範囲で自由に変更することができ、しかも、
９００℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比誘電
率が１１以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超
え、電気絶縁材料として良好な特性を示す絶縁体が得ら
れていることがわかる。
範囲内にある試料１〜１２および１６〜２８によれば、
熱膨張係数を２．０ｐｐｍ／℃以上かつ１２．０ｐｐｍ
／℃以下の範囲で自由に変更することができ、しかも、
９００℃以下の温度にて焼結可能であり、また、比誘電
率が１１以下であり、絶縁抵抗（ｌｏｇＩＲ）が９を超
え、電気絶縁材料として良好な特性を示す絶縁体が得ら
れていることがわかる。
【０１００】他方、試料１３〜１５では、セラミック粉
末の含有量が５０重量％を超えており、そのため、９０
０℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗の劣化を引き
起こしている。
末の含有量が５０重量％を超えており、そのため、９０
０℃以下では焼結不十分となり、絶縁抵抗の劣化を引き
起こしている。
【０１０１】なお、この実験例５では、結晶化ガラス組
成物として、ガラスａ１７のみを取り上げ、かつ非晶質
珪酸塩ガラス組成物としてガラスｂ５のみを取り上げ
て、混合された絶縁体組成物の評価を行なったが、実験
例１〜３で作製した他の好ましい範囲にある結晶化ガラ
ス組成物を用いても、あるいは、実験例４で作製した他
の好ましい範囲にある非晶質珪酸塩ガラス組成物を用い
ても、同様の評価結果が得られることが確認されてい
る。
成物として、ガラスａ１７のみを取り上げ、かつ非晶質
珪酸塩ガラス組成物としてガラスｂ５のみを取り上げ
て、混合された絶縁体組成物の評価を行なったが、実験
例１〜３で作製した他の好ましい範囲にある結晶化ガラ
ス組成物を用いても、あるいは、実験例４で作製した他
の好ましい範囲にある非晶質珪酸塩ガラス組成物を用い
ても、同様の評価結果が得られることが確認されてい
る。
【０１０２】（実験例６）この実験例６は、上述の実験
例５において作製した混合粉末すなわち絶縁体組成物
を、積層電子部品において絶縁体層を形成するために用
いた場合での評価を行なおうとするものである。特に、
この実験例６では、表９および表１０に示した試料２６
〜２８の各混合粉末からなる絶縁体組成物を用いて絶縁
体層が形成される。
例５において作製した混合粉末すなわち絶縁体組成物
を、積層電子部品において絶縁体層を形成するために用
いた場合での評価を行なおうとするものである。特に、
この実験例６では、表９および表１０に示した試料２６
〜２８の各混合粉末からなる絶縁体組成物を用いて絶縁
体層が形成される。
【０１０３】これら試料２６〜２８は、表９に示すよう
に、共通して、結晶化ガラス組成物としてのガラスａ１
７、および非晶質珪酸塩ガラス組成物としてのガラスｂ
５を含むが、各々の含有比率が異ならされているととも
に、セラミック組成物として、ＳｉＯ2 （クォーツ）お
よびＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）の少なくとも一方を、異な
る含有量をもって含有している。そして、表１０に示す
ように、試料２６では、１１．５ｐｐｍ／℃、試料２７
では、６．５ｐｐｍ／℃、および、試料２８では、２．
８ｐｐｍ／℃というように、異なる熱膨張係数を示して
いる。
に、共通して、結晶化ガラス組成物としてのガラスａ１
７、および非晶質珪酸塩ガラス組成物としてのガラスｂ
５を含むが、各々の含有比率が異ならされているととも
に、セラミック組成物として、ＳｉＯ2 （クォーツ）お
よびＡｌ2 Ｏ3 （アルミナ）の少なくとも一方を、異な
る含有量をもって含有している。そして、表１０に示す
ように、試料２６では、１１．５ｐｐｍ／℃、試料２７
では、６．５ｐｐｍ／℃、および、試料２８では、２．
８ｐｐｍ／℃というように、異なる熱膨張係数を示して
いる。
【０１０４】このような試料２６〜２８に係る各混合粉
末６０重量部に対して、アクリル樹脂をα−テルピネオ
ールに溶解した有機ビヒクル４０重量部を加え、これら
を混練して絶縁体ペーストを作製した。
末６０重量部に対して、アクリル樹脂をα−テルピネオ
ールに溶解した有機ビヒクル４０重量部を加え、これら
を混練して絶縁体ペーストを作製した。
【０１０５】他方、積層電子部品の基材として、厚み
０．６３５ｍｍで１０ｃｍ□のＡｌ2Ｏ3 基材とＭｇＯ
基材とをそれぞれ用意した。
０．６３５ｍｍで１０ｃｍ□のＡｌ2Ｏ3 基材とＭｇＯ
基材とをそれぞれ用意した。
【０１０６】次いで、これら基材の各々を用いて、図３
に示したような積層電子部品１を作製するとともに、図
４、図５および図６にそれぞれ示した積層電子部品７、
８および９を作製した。
に示したような積層電子部品１を作製するとともに、図
４、図５および図６にそれぞれ示した積層電子部品７、
８および９を作製した。
【０１０７】より詳細には、図３に示した積層電子部品
１を作製するため、基材２上に、銀ペーストをスクリー
ン印刷し、空気中において、９００℃の温度で焼成し
て、焼成後の厚みが約８μｍであって直径８ｍｍの円形
の導体層３を形成した。次いで、導体層３上に、絶縁体
ペーストをスクリーン印刷し、空気中において、９００
℃の温度で焼成し、焼成後の厚みが約４０μｍであって
直径６ｍｍの円形の絶縁体層４を形成した。次いで、絶
縁体層４上に、銀ペーストをスクリーン印刷し、空気中
において、９００℃の温度で焼成して、直径４ｍｍの円
形の導体層５を形成するとともに、この導体層５の周縁
から５００μｍの間隔を隔てて導体層５を取り囲むよう
に、ガード層６を形成し、目的とする積層電子部品１を
完成させた。
１を作製するため、基材２上に、銀ペーストをスクリー
ン印刷し、空気中において、９００℃の温度で焼成し
て、焼成後の厚みが約８μｍであって直径８ｍｍの円形
の導体層３を形成した。次いで、導体層３上に、絶縁体
ペーストをスクリーン印刷し、空気中において、９００
℃の温度で焼成し、焼成後の厚みが約４０μｍであって
直径６ｍｍの円形の絶縁体層４を形成した。次いで、絶
縁体層４上に、銀ペーストをスクリーン印刷し、空気中
において、９００℃の温度で焼成して、直径４ｍｍの円
形の導体層５を形成するとともに、この導体層５の周縁
から５００μｍの間隔を隔てて導体層５を取り囲むよう
に、ガード層６を形成し、目的とする積層電子部品１を
完成させた。
【０１０８】また、図４に示した積層電子部品７を作製
するため、基材１０上に、銀ペーストをスクリーン印刷
し、空気中において、９００℃の温度で焼成することに
よって、焼成後の厚みが約８μｍであって９ｃｍ□の正
方形の電極すなわち導体層１１を形成し、次いで、その
上に、絶縁体ペーストをスクリーン印刷し、空気中にお
いて、９００℃の温度で焼成することによって、焼成後
の厚みが約４０μｍであって９ｃｍ□の正方形の絶縁体
層１２を形成した。
するため、基材１０上に、銀ペーストをスクリーン印刷
し、空気中において、９００℃の温度で焼成することに
よって、焼成後の厚みが約８μｍであって９ｃｍ□の正
方形の電極すなわち導体層１１を形成し、次いで、その
上に、絶縁体ペーストをスクリーン印刷し、空気中にお
いて、９００℃の温度で焼成することによって、焼成後
の厚みが約４０μｍであって９ｃｍ□の正方形の絶縁体
層１２を形成した。
【０１０９】また、図５に示した積層電子部品８を作製
するため、基材１３上に、銀ペーストをスクリーン印刷
し、空気中において、９００℃の温度で焼成することに
よって、焼成後の厚みが約８μｍであって３ｃｍ□の正
方形の電極すなわち導体層１４を形成し、次いで、導体
層１４を覆うように、基材１３上に、絶縁体ペーストを
スクリーン印刷し、空気中において、９００℃の温度で
焼成することによって、焼成後の厚みが約４０μｍであ
って９ｃｍ□の正方形の絶縁体層１５を形成した。
するため、基材１３上に、銀ペーストをスクリーン印刷
し、空気中において、９００℃の温度で焼成することに
よって、焼成後の厚みが約８μｍであって３ｃｍ□の正
方形の電極すなわち導体層１４を形成し、次いで、導体
層１４を覆うように、基材１３上に、絶縁体ペーストを
スクリーン印刷し、空気中において、９００℃の温度で
焼成することによって、焼成後の厚みが約４０μｍであ
って９ｃｍ□の正方形の絶縁体層１５を形成した。
【０１１０】また、図６に示した積層電子部品９を作製
するため、基材１６上に、絶縁体ペーストをスクリーン
印刷し、空気中において、９００℃の温度で焼成するこ
とによって、焼成後の厚みが約４０μｍであって９ｃｍ
□の正方形の絶縁体層１７を形成した。
するため、基材１６上に、絶縁体ペーストをスクリーン
印刷し、空気中において、９００℃の温度で焼成するこ
とによって、焼成後の厚みが約４０μｍであって９ｃｍ
□の正方形の絶縁体層１７を形成した。
【０１１１】次に、図３に示した積層電子部品１を用い
て、導体層３および５を対向電極としながら絶縁体層４
を誘電体層としたコンデンサの特性を測定することによ
って、絶縁体層４の特性を評価した。具体的には、周波
数１ＭＨｚ、電圧１Ｖｒｍｓ、および温度２５℃の条件
下で、ガード層６でガードをとりながら、静電容量を測
定し、求めた静電容量とコンデンサの寸法とから、比誘
電率（εr ）を算出した。また、８５℃および８５％Ｒ
Ｈの条件下で、５０Ｖの電圧を１０００時間印加した
後、直流５０Ｖを１分間印加して、絶縁抵抗（ＩＲ）を
測定した。
て、導体層３および５を対向電極としながら絶縁体層４
を誘電体層としたコンデンサの特性を測定することによ
って、絶縁体層４の特性を評価した。具体的には、周波
数１ＭＨｚ、電圧１Ｖｒｍｓ、および温度２５℃の条件
下で、ガード層６でガードをとりながら、静電容量を測
定し、求めた静電容量とコンデンサの寸法とから、比誘
電率（εr ）を算出した。また、８５℃および８５％Ｒ
Ｈの条件下で、５０Ｖの電圧を１０００時間印加した
後、直流５０Ｖを１分間印加して、絶縁抵抗（ＩＲ）を
測定した。
【０１１２】また、図４、図５および図６にそれぞれ示
した積層電子部品７、８および９を用いて、基材１０、
１３および１６の反り量をマイクロメータによって測定
した。すなわち、１０ｃｍ□を超える大きさの平板の上
で、表向きおよび裏向きの各姿勢で積層電子部品７〜９
をそれぞれ置き、表向きおよび裏向きのそれぞれについ
て積層電子部品７〜９の厚みを計測し、その差をもって
反り量とした。
した積層電子部品７、８および９を用いて、基材１０、
１３および１６の反り量をマイクロメータによって測定
した。すなわち、１０ｃｍ□を超える大きさの平板の上
で、表向きおよび裏向きの各姿勢で積層電子部品７〜９
をそれぞれ置き、表向きおよび裏向きのそれぞれについ
て積層電子部品７〜９の厚みを計測し、その差をもって
反り量とした。
【０１１３】また、図６に示した積層電子部品９におけ
る絶縁体層１７の外観を走査型電子顕微鏡にて観察し、
絶縁体層１７を構成する膜の表面にクラックが存在する
か否かを評価した。
る絶縁体層１７の外観を走査型電子顕微鏡にて観察し、
絶縁体層１７を構成する膜の表面にクラックが存在する
か否かを評価した。
【０１１４】これらの結果が表１１に示されている。な
お、表１１の「反り量」に関して、「電極（９ｃｍ）」
は図４に示した積層電子部品７に関するもので、「電極
（３ｃｍ）」は図５に示した積層電子部品８に関するも
ので、「電極なし」は図６に示した積層電子部品９に関
するものである。
お、表１１の「反り量」に関して、「電極（９ｃｍ）」
は図４に示した積層電子部品７に関するもので、「電極
（３ｃｍ）」は図５に示した積層電子部品８に関するも
ので、「電極なし」は図６に示した積層電子部品９に関
するものである。
【０１１５】
【表１１】
【０１１６】表１１に示した試料に含まれる各要素の熱
膨張係数は、次のとおりである。
膨張係数は、次のとおりである。
【０１１７】Ａｌ2 Ｏ3 基材…７．０ｐｐｍ／℃、 ＭｇＯ基材…１１．０ｐｐｍ／℃、 銀ペーストからなる導体層…１０ｐｐｍ／℃以上、 絶縁体層（試料２６）…１１．５ｐｐｍ／℃（表１０参
照）、 絶縁体層（試料２７）…６．５ｐｐｍ／℃（表１０参
照）、 絶縁体層（試料２８）…２．８ｐｐｍ／℃（表１０参
照）。
照）、 絶縁体層（試料２７）…６．５ｐｐｍ／℃（表１０参
照）、 絶縁体層（試料２８）…２．８ｐｐｍ／℃（表１０参
照）。
【０１１８】表１１から、反り量は、使用する基材の熱
膨張係数、導体層の熱膨張係数、絶縁体層の熱膨張係
数、導体層の設計面積等によって、変わることがわか
る。なお、Ａｌ2 Ｏ3 基材であって、試料２６に係る絶
縁体層を備えるものにあっては、基材の熱膨張係数より
も絶縁体層の熱膨張係数が高くかつその差が大きいた
め、クラックが発生し、それに応じて、絶縁抵抗の劣化
を引き起こしている。
膨張係数、導体層の熱膨張係数、絶縁体層の熱膨張係
数、導体層の設計面積等によって、変わることがわか
る。なお、Ａｌ2 Ｏ3 基材であって、試料２６に係る絶
縁体層を備えるものにあっては、基材の熱膨張係数より
も絶縁体層の熱膨張係数が高くかつその差が大きいた
め、クラックが発生し、それに応じて、絶縁抵抗の劣化
を引き起こしている。
【０１１９】このようなことから、基材の材質や導体膜
の材質および導体膜による回路設計に合わせて、絶縁体
層の熱膨張係数を変更あるいは制御することにより、基
材の反りを低減でき、また、クラックの発生を抑制でき
ることがわかる。
の材質および導体膜による回路設計に合わせて、絶縁体
層の熱膨張係数を変更あるいは制御することにより、基
材の反りを低減でき、また、クラックの発生を抑制でき
ることがわかる。
【０１２０】
【発明の効果】以上のように、この発明に係る絶縁体組
成物によれば、比較的低温での焼結が可能であるので、
これを含む絶縁体ペーストを比較的低温で焼成すること
により、積層電子部品に備える絶縁体層を形成すること
ができる。そのため、このような絶縁体層と、銀系、銅
系または金系の導体ペーストを焼成して得られた導体層
とを積層した構造を有する、積層電子部品を、絶縁体ペ
ーストと導体ペーストとの同時焼成によって得ることが
できる。
成物によれば、比較的低温での焼結が可能であるので、
これを含む絶縁体ペーストを比較的低温で焼成すること
により、積層電子部品に備える絶縁体層を形成すること
ができる。そのため、このような絶縁体層と、銀系、銅
系または金系の導体ペーストを焼成して得られた導体層
とを積層した構造を有する、積層電子部品を、絶縁体ペ
ーストと導体ペーストとの同時焼成によって得ることが
できる。
【０１２１】また、この発明に係る絶縁体組成物によれ
ば、結晶化ガラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組成物と
セラミック組成物との比率を変化させることにより、焼
結後の熱膨張係数を容易に変更することができる。その
ため、この絶縁体組成物を含む絶縁体ペーストを焼成し
て得られた絶縁体層と、導体ペーストを焼成して得られ
た導体層とを積層した構造を有する、積層電子部品にお
いて、絶縁体層の熱膨張係数を容易に変更または制御す
ることができ、導体層の材質あるいは導体層による回路
設計に応じて、さらには、適宜の基材上に、このような
積層構造が形成される場合には、基材の材質等に応じ
て、絶縁体層の熱膨張係数を変えることにより、反りや
クラックの発生を有利に抑制することができる。
ば、結晶化ガラス組成物と非晶質珪酸塩ガラス組成物と
セラミック組成物との比率を変化させることにより、焼
結後の熱膨張係数を容易に変更することができる。その
ため、この絶縁体組成物を含む絶縁体ペーストを焼成し
て得られた絶縁体層と、導体ペーストを焼成して得られ
た導体層とを積層した構造を有する、積層電子部品にお
いて、絶縁体層の熱膨張係数を容易に変更または制御す
ることができ、導体層の材質あるいは導体層による回路
設計に応じて、さらには、適宜の基材上に、このような
積層構造が形成される場合には、基材の材質等に応じ
て、絶縁体層の熱膨張係数を変えることにより、反りや
クラックの発生を有利に抑制することができる。
【０１２２】また、この発明に係る絶縁体組成物によれ
ば、これを焼結させたとき、低誘電率であり、かつ絶縁
信頼性の高い電気絶縁材料を与えることができる。した
がって、この絶縁体組成物は、小型化かつ高密度化さ
れ、信号の高速伝播が要求される多層回路基板等の積層
電子部品における電気絶縁材料として有利に用いること
ができる。
ば、これを焼結させたとき、低誘電率であり、かつ絶縁
信頼性の高い電気絶縁材料を与えることができる。した
がって、この絶縁体組成物は、小型化かつ高密度化さ
れ、信号の高速伝播が要求される多層回路基板等の積層
電子部品における電気絶縁材料として有利に用いること
ができる。
【０１２３】この発明に係る絶縁体組成物において、そ
こに含まれる結晶化ガラス組成物に関して、ＳｉＯ2 、
ＭｇＯおよびＣａＯからなる主成分１００重量部に対し
て、Ａｌ2 Ｏ3 を５〜２８重量部含むようにされたり、
非晶質珪酸塩ガラス組成物が、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およ
びＫ2 Ｏを含むほう珪酸ガラスであるとき、ＳｉＯ2、
Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏの重量％による組成比が、図２に
示す３元組成図において、点Ｅ、点Ｆ、点Ｇおよび点Ｈ
で囲まれた領域内にあるように選ばれたり、絶縁体組成
物中のセラミック組成物の含有量が５０重量％以下とさ
れたりすることにより、この発明に係る絶縁体組成物
を、９００℃以下で焼結させることが可能となる。した
がって、積層電子部品に備える導体層を形成するため
に、銀系、銅系または金系の導体ペーストを用いなが
ら、この導体ペーストを、絶縁体ペーストと同時に問題
なく焼成することができる。
こに含まれる結晶化ガラス組成物に関して、ＳｉＯ2 、
ＭｇＯおよびＣａＯからなる主成分１００重量部に対し
て、Ａｌ2 Ｏ3 を５〜２８重量部含むようにされたり、
非晶質珪酸塩ガラス組成物が、ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およ
びＫ2 Ｏを含むほう珪酸ガラスであるとき、ＳｉＯ2、
Ｂ2 Ｏ3 およびＫ2 Ｏの重量％による組成比が、図２に
示す３元組成図において、点Ｅ、点Ｆ、点Ｇおよび点Ｈ
で囲まれた領域内にあるように選ばれたり、絶縁体組成
物中のセラミック組成物の含有量が５０重量％以下とさ
れたりすることにより、この発明に係る絶縁体組成物
を、９００℃以下で焼結させることが可能となる。した
がって、積層電子部品に備える導体層を形成するため
に、銀系、銅系または金系の導体ペーストを用いなが
ら、この導体ペーストを、絶縁体ペーストと同時に問題
なく焼成することができる。
【図１】この発明に係る絶縁体組成物に含まれる結晶化
ガラス組成物中の主成分としてのＳｉＯ2 、ＭｇＯおよ
びＣａＯの組成範囲を示す３元組成図である。
ガラス組成物中の主成分としてのＳｉＯ2 、ＭｇＯおよ
びＣａＯの組成範囲を示す３元組成図である。
【図２】この発明に係る絶縁体組成物に含まれる非晶質
珪酸塩ガラス組成物としてのほう珪酸ガラスに含まれる
ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびとＫ2 Ｏの好ましい組成範囲
を示す３元組成図である。
珪酸塩ガラス組成物としてのほう珪酸ガラスに含まれる
ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およびとＫ2 Ｏの好ましい組成範囲
を示す３元組成図である。
【図３】この発明の一実施形態による積層電子部品１を
示す断面図である。
示す断面図である。
【図４】この発明の他の実施形態による積層電子部品７
を示す断面図である。
を示す断面図である。
【図５】この発明のさらに他の実施形態による積層電子
部品８を示す断面図である。
部品８を示す断面図である。
【図６】この発明のさらに他の実施形態による積層電子
部品９を示す断面図である。
部品９を示す断面図である。
１，７，８，９ 積層電子部品 ２，１０，１３，１６ 基材 ３，５，１１，１４ 導体層 ４，１２，１５，１７ 絶縁体層
フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G030 AA02 AA03 AA04 AA07 AA08 AA35 AA36 AA37 BA12 GA04 GA14 GA17 GA20 PA07 PA22 4G062 AA08 AA09 AA11 AA15 BB01 BB05 DA05 DA07 DB01 DC01 DC02 DC03 DC04 DD01 DE01 DF01 EA01 EA02 EA03 EB01 EB02 EB03 EC01 EC02 EC03 ED03 ED04 EE05 EE06 EF01 EG01 FA01 FA10 FB01 FC01 FD01 FE01 FF01 FG01 FH01 FJ01 FK01 FL01 GA01 GA10 GB01 GC01 GD01 GE01 HH01 HH03 HH05 HH07 HH09 HH11 HH13 HH15 HH17 HH20 JJ01 JJ03 JJ05 JJ07 JJ10 KK01 KK03 KK05 KK07 KK10 MM07 NN26 NN29 NN32 PP02 PP03 PP05 PP13 PP14 QQ07 QQ08 QQ17 5G303 AA07 AB06 AB15 AB17 BA07 BA12 CA03 CB01 CB02 CB06 CB14 CB16 CB17 CB20 CB30
Claims (13)
- 【請求項１】 ＳｉＯ2 、ＭｇＯおよびＣａＯを主成分
として含むとともに、さらにＡｌ2 Ｏ3 を含む、結晶化
ガラス組成物と、 非晶質珪酸塩ガラス組成物と、 セラミック組成物とを含む、絶縁体組成物であって、 前記結晶化ガラス組成物における前記主成分の重量％に
よる組成比（ＳｉＯ2，ＭｇＯ，ＣａＯ）が、添付の図
１に示す３元組成図において、点Ａ（３０，２５，４
５）、点Ｂ（３０，５，６５）、点Ｃ（４５，５，５
０）、および点Ｄ（４５，２５，３０）で囲まれた領域
内にある、絶縁体組成物。 - 【請求項２】 前記結晶化ガラス組成物は、前記主成分
１００重量部に対して、前記Ａｌ2 Ｏ3 を５〜２８重量
部含む、請求項１に記載の絶縁体組成物。 - 【請求項３】 前記結晶化ガラス組成物は、結晶化温度
以上で熱処理した場合、メルウィナイト（Ｃａ3 ＭｇＳ
ｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライト（ＣａＭｇＳｉＯ4 ）、
カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3 、Ｃａ3 Ｓｉ2 Ｏ7 、
Ｃａ2 ＳｉＯ 4 およびＣａ3 ＳｉＯ5 のうちの少なくと
も１種）、ゲーレナイト（Ｃａ2 Ａｌ 2 ＳｉＯ7 ）なら
びにディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ2 Ｏ6 ）のうちの少
なくとも１種の結晶相を析出するものである、請求項１
または２に記載の絶縁体組成物。 - 【請求項４】 前記結晶化ガラス組成物は、前記主成分
１００重量部に対して、Ｂ2 Ｏ3 を０〜２０重量部、な
らびにＬｉ2 Ｏ、Ｋ2 ＯおよびＮａ2 Ｏのうちの少なく
とも１種を０〜５重量部含む、請求項１ないし３のいず
れかに記載の絶縁体組成物。 - 【請求項５】 前記非晶質珪酸塩ガラス組成物は、ほう
珪酸ガラスを含む、請求項１ないし４のいずれかに記載
の絶縁体組成物。 - 【請求項６】 前記ほう珪酸ガラスは、ＳｉＯ2 を７５
重量％以上含む、請求項５に記載の絶縁体組成物。 - 【請求項７】 前記ほう珪酸ガラスは、ＳｉＯ2 、Ｂ2
Ｏ3 およびＫ2 Ｏを含み、前記ＳｉＯ2 、Ｂ2 Ｏ3 およ
びＫ2 Ｏの重量％による組成比（ＳｉＯ2 ，Ｂ2 Ｏ3 ，
Ｋ2 Ｏ）が、添付の図２に示す３元組成図において、点
Ｅ（７５，２５，０）、点Ｆ（７５，２０，５）、点Ｇ
（８５，１０，５）、および点Ｈ（８５，１５，０）で
囲まれた領域内にある、請求項５または６に記載の絶縁
体組成物。 - 【請求項８】 前記セラミック組成物は、アルミナ（Ａ
ｌ2 Ｏ3 ）、フォルステライト（Ｍｇ2 ＳｉＯ4 ）およ
びクォーツ（ＳｉＯ2 ）のうちの少なくとも１種を含
む、請求項１ないし７のいずれかに記載の絶縁体組成
物。 - 【請求項９】 前記セラミック組成物の含有量は、５０
重量％以下である、請求項１ないし８のいずれかに記載
の絶縁体組成物。 - 【請求項１０】 前記結晶化ガラス組成物の焼結後の熱
膨張係数が７ｐｐｍ／℃以上、かつ前記非晶質珪酸塩ガ
ラス組成物の焼結後の熱膨張係数が４ｐｐｍ／℃以下で
あって、当該絶縁体組成物の焼結後の熱膨張係数が２〜
１２ｐｐｍ／℃の範囲内にある、請求項１ないし９のい
ずれかに記載の絶縁体組成物。 - 【請求項１１】 当該絶縁体組成物の焼成後において、
前記セラミック組成物による結晶相以外に、メルウィナ
イト（Ｃａ3 ＭｇＳｉ2 Ｏ8 ）、モンティセライト（Ｃ
ａＭｇＳｉＯ4 ）、カルシウム珪酸塩（ＣａＳｉＯ3 、
Ｃａ3 Ｓｉ2Ｏ7 、Ｃａ2 ＳｉＯ4 およびＣａ3 ＳｉＯ
5 のうちの少なくとも１種）、ゲーレナイト（Ｃａ2 Ａ
ｌ2 ＳｉＯ7 ）ならびにディオプサイド（ＣａＭｇＳｉ
2 Ｏ6）のうちの少なくとも１種の結晶相を析出するよ
うにされている、請求項１ないし１０のいずれかに記載
の絶縁体組成物。 - 【請求項１２】 請求項１ないし１１のいずれかに記載
の絶縁体組成物と、有機ビヒクルとを含む、絶縁体ペー
スト。 - 【請求項１３】 請求項１２に記載の絶縁体ペーストを
焼成して得られた絶縁体層と、銀系、銅系または金系の
導体ペーストを焼成して得られた導体層とを積層した構
造を有する、積層電子部品。
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|---|---|---|---|
| JP25837499A JP3387458B2 (ja) | 1999-09-13 | 1999-09-13 | 絶縁体組成物、絶縁体ペーストおよび積層電子部品 |
| US09/656,362 US6444598B1 (en) | 1999-09-13 | 2000-09-06 | Insulator composition, insulator paste and laminated electronic part |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25837499A JP3387458B2 (ja) | 1999-09-13 | 1999-09-13 | 絶縁体組成物、絶縁体ペーストおよび積層電子部品 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25837499A Expired - Fee Related JP3387458B2 (ja) | 1999-09-13 | 1999-09-13 | 絶縁体組成物、絶縁体ペーストおよび積層電子部品 |
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Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7144833B2 (en) | 2003-09-29 | 2006-12-05 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Dielectric ceramic composition and laminated ceramic device using the same |
| JP2007246325A (ja) * | 2006-03-15 | 2007-09-27 | Taiheiyo Cement Corp | セラミックス接合体 |
| JP2008032753A (ja) * | 2002-08-07 | 2008-02-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 荷重センサ及びその製造方法 |
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| JP5052275B2 (ja) * | 2007-09-20 | 2012-10-17 | アズビル株式会社 | フローセンサの取付構造 |
| CN102781863B (zh) * | 2010-02-24 | 2015-01-21 | 日本山村硝子株式会社 | 玻璃组合物以及密封材料 |
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| JP6075481B2 (ja) * | 2015-02-10 | 2017-02-08 | Tdk株式会社 | ガラスセラミックス組成物およびコイル電子部品 |
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| CN100540494C (zh) * | 1998-10-16 | 2009-09-16 | 株式会社村田制作所 | 用于电路板中的结晶玻璃合成物以及烧结结晶玻璃 |
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- 1999-09-13 JP JP25837499A patent/JP3387458B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
2000
- 2000-09-06 US US09/656,362 patent/US6444598B1/en not_active Expired - Fee Related
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| JP2008032753A (ja) * | 2002-08-07 | 2008-02-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 荷重センサ及びその製造方法 |
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