JP2001068119A - 高分子電解質型燃料電池およびその電極の製造法 - Google Patents

高分子電解質型燃料電池およびその電極の製造法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 電極反応面積が大きく、ガスの拡散が容易で
ある高性能な電極を備えた高分子電解質型燃料電池を提
供する。 【解決手段】 高分子電解質膜、その膜を挟んだ一対の
電極および各電極にガスを供給する流路を形成した導電
性セパレータを具備し、前記電極が、高分子電解質膜の
少なくとも一方の面に形成された多孔質触媒層を具備す
る高分子電解質型燃料電池。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高分子電解質型燃
料電池およびその電極の製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】高分子電解質型燃料電池の電極として
は、一般に、貴金属を担持した炭素微粉末を多孔質導電
性電極基材上に配したものが用いられる。これらの電極
は、貴金属を担持した炭素微粉末をイソプロピルアルコ
ールなどの有機溶媒を用いてインク化し、これをスクリ
ーン印刷法や転写法を用いて基材上に配することで形成
されるのが一般的である。これとは別に電極触媒粉末を
スラリー化して、樹脂製のシート上にドクターブレード
法等を用いて配し、電極をシート化して用いる方法もあ
る。
【０００３】これらの電極では、電極内でのガス拡散が
妨げられないように、予めインク中に造孔材を加え、電
極形成後、焼成してミクロな細孔を電極内に形成させる
などの対策がとられている。さらに、ポリテトラフルオ
ロエチレン（ＰＴＦＥ）を担持した炭素粉末等をインク
中に混合して、電極の撥水性を高める方法がとられるこ
とが多い。また、電極と高分子電解質膜との接合体とし
ては、このようにして作製された電極と高分子電解質膜
とをホットプレスなどの方法で接合したものが用いられ
ている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従来の電極は、電極形
成後、造孔材を取り去る必要がある。しかし、造孔材を
取り去るためには、形成した電極を一度焼成するかある
いは洗浄することが必要となり、電極の製造工程がより
複雑になる。
【０００５】また、本来触媒層は高分子電解質膜に直接
塗布することが、電極反応面積の拡大の観点から有効で
ある。しかし、高分子電解質膜上に電極を印刷法等によ
り形成することは、高分子電解質膜の膨潤性、膜のチャ
ック性の観点から非常に難しい。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、高分子電解質
膜、その膜を挟んだ一対の電極および各電極にガスを供
給する流路を形成した導電性セパレータを具備し、前記
電極が、高分子電解質膜の少なくとも一方の面に形成さ
れた多孔質触媒層を具備する高分子電解質型燃料電池に
関する。また、本発明は、高分子電解質膜、その膜を挟
んだ一対の電極および各電極にガスを供給する流路を形
成した導電性セパレータを具備し、前記電極が、多孔質
導電性電極基材上に形成され、前記高分子電解質膜に面
する多孔質触媒層を具備する高分子電解質型燃料電池に
関する。
【０００７】前記多孔質触媒層は、触媒粒子を分散させ
たインクを高分子電解質膜上または多孔質導電性電極基
材上に微粒子化して吹き付けることにより形成されてい
ることが好ましい。特に、触媒粒子を分散させたインク
を高分子電解質膜上または多孔質導電性電極基材上にス
プレー塗布して形成されていることが好ましい。
【０００８】前記触媒粒子を分散させたインクは、貴金
属を担持した炭素微粉末、貴金属を担持した炭素微粉末
と高分子電解質、または貴金属を担持した炭素微粉末と
高分子電解質とフッ素系樹脂で撥水処理をした炭素微粉
末とを含有することが好ましい。
【０００９】また、本発明は、触媒粒子を分散させたイ
ンクを高分子電解質膜上または多孔質導電性電極基材上
に微粒子化して吹き付けることにより多孔質触媒層を形
成する工程、好ましくは前記インクをスプレー塗布して
多孔質触媒層を形成する工程を有する高分子電解質型燃
料電池用電極の製造法に関する。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明の高分子電解質型燃料電池
の電極は、高分子電解質膜の少なくとも一方の面または
多孔質導電性電極基材上に形成された多孔質触媒層を具
備する。前記多孔質触媒層中には、従来の電極が有する
触媒層に比べ、多くの微細な孔が存在する。このため、
電極反応面積が拡大され、ガスの拡散が容易となる。微
細な孔の好ましい平均直径は０．０４〜１μｍであり、
触媒層の好ましい比容積は０．０４ｃｍ3／ｇ以上、好
ましくは０．０６ｃｍ3／ｇ以上である。
【００１１】前記多孔質触媒層は、触媒粒子を分散させ
たインクを微粒子化して吹き付けることにより、高分子
電解質膜上または多孔質導電性電極基材上に直接形成さ
れることが好ましい。このときインクを平均粒子径１０
〜５０μｍに微粒子化して被付着面上に付着させること
が好ましい。
【００１２】インクを微粒子化する好ましい方法として
は、インクを高分子電解質膜上または多孔質導電性電極
基材上にスプレー塗布する方法が挙げられる。前記工程
では、例えばスプレーノズルから触媒粒子を分散させた
インクが任意の圧力で噴射される。噴射されたインクは
微粒子化されているため、高分子電解質膜上または多孔
質導電性電極基材上にインクが付着する前に溶剤の大部
分が蒸発する。そのため、被付着面上に触媒粒子が堆積
するように付着して多孔質触媒層が形成される。また、
高分子電解質膜を溶剤で膨潤させることなく直接高分子
電解質膜上に多孔質触媒層を形成することが可能にな
り、高分子電解質膜と多孔質触媒層との接合性を強くす
ることができる。
【００１３】スプレー塗布の条件は、溶剤の種類などに
よって異なるため一概にはいえないが、好適な条件は、
ノズル孔径０．５〜２ｍｍ、霧化圧力（ノズルからの噴
射圧力）０．５〜３ｋｇｆ／ｃｍ2、ノズル高さ（被付
着面とノズルとの距離）５〜３０ｃｍである。また、前
記工程に用いられるインク中での触媒粒子（数個の触媒
粒子とインクに混合されている高分子電解質などが絡み
合ってなる粒子）の好ましい平均粒子径は１〜１０μｍ
であり、インク中での触媒粒子の好ましい含有比率は１
〜７重量％、固形分の好ましい含有比率は５〜２０重量
％である。また、インクの粘度は５０Ｐ以下が好まし
い。
【００１４】触媒粒子としては、例えば貴金属を担持し
た炭素微粉末が好ましく用いられる。触媒粒子を分散さ
せたインクには、触媒粒子の他に、高分子電解質、フッ
素系樹脂で撥水処理した炭素微粉末、撥水剤、高分子電
解質などを一緒に含有させることもできる。
【００１５】溶剤としては、例えばブタノール、エトキ
シエタノール、ペンチルアルコール、酢酸ブチルなどが
好ましく用いられる。これらは単独で用いてもよく、２
種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちで
は、噴射により気化し易い点などから、特にブタノー
ル、酢酸ブチルが好ましい。
【００１６】高分子電解質膜としては、Ｄｕ Ｐｏｎｔ
社製のＮａｆｉｏｎ膜に代表されるパーフルオロスルフ
ォン酸膜、ヘキスト社製の炭化水素系膜などが好ましく
用いられ、多孔質導電性電極基材としては、カーボンペ
ーパー、カーボンクロス、カーボン−ＰＴＦＥ複合シー
ト（カーボンとＰＴＦＥを練り合わせてシート化したも
の）などが好ましく用いられ、撥水剤としては、ＰＴＦ
Ｅなどのフッ素系樹脂が好ましく用いられる。
【００１７】本発明に用いられる各電極にガスを供給す
る流路を形成した導電性セパレータとしては、電極面に
沿ってガスを供給できるものであれば従来から一般に用
いられているものを特に限定なく用いることができる。
また、前記電極とセパレータとを積層して得られる高分
子電解質型燃料電池の形状等にも特に限定はない。
【００１８】
【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説
明する。
【００１９】《実施例１》２５重量％白金担持カーボン
粉末（平均粒子径１００〜５００ｎｍ）２０ｇ、Ｎａｆ
ｉｏｎ溶液（樹脂成分５重量％、米国アルドリッチ社
製）２２５ｇ、溶剤としてブタノール２５０ｇおよび市
販の界面活性剤（日本サーファクタント工業製のＮＰ−
１０）数滴からなる混合物を、ボールミル法により混合
し、触媒粒子を分散させたインクを調製した。得られた
インクを図１に示すようなスプレー塗工装置を用いて高
分子電解質膜であるＮａｆｉｏｎ膜（Ｄｕ Ｐｏｎｔ製
のＮａｆｉｏｎ１１２）に、ノズル孔径０．５〜２ｍ
ｍ、霧化圧力０．５〜３ｋｇｆ／ｃｍ2、ノズル高さ５
〜３０ｃｍの条件でインクが平均粒子径１０〜５０μｍ
に微粒子化されるようにスプレー塗布して多孔質触媒層
を形成し、高分子電解質膜のもう一方の面にも同様に多
孔質触媒層を形成した。
【００２０】図１中、容器１にはインクが入れられ、攪
拌羽根にて常時攪拌される。容器１中のインクはポンプ
２によりスプレーノズル３に圧入される。スプレーノズ
ル３から噴射されなかったインクは容器１に循環回収さ
れる。スプレーノズル３は２個のアクチュエーターによ
り任意の速度で２次元的に走査することが可能である。
高分子電解質膜４の上には６０ｍｍ角にカットされたマ
スキング用の枠５が配置されており、この上をスプレー
ノズル３がインクを微粒子化しながら移動する。
【００２１】両面に多孔質触媒層を形成した高分子電解
質膜を、予めＮＤ−１溶液（ダイキン工業製のフッ素樹
脂系撥水剤の分散液）中に浸漬後焼成する撥水処理を施
し、形成された触媒層と同サイズにカットした膜厚３６
０μｍのカーボンペーパー（東レ製）で挟み、これを単
電池用の電流−電圧特性測定装置にセットし、単電池を
構成した。前記単電池の燃料極に水素ガスを、空気極に
空気を流し、電池温度を８０℃、燃料利用率を９０％、
空気利用率を３０％に設定し、水素ガスは７５℃、空気
は６５℃の露点になるようにガスを加湿した。得られた
電池の電流−電圧特性を図２に示す。
【００２２】《比較例１》実施例１で用いたのと同じイ
ンクを用いて従来から一般に行われているスクリーン印
刷法により触媒層を形成した。スクリーン印刷法を用い
る場合、高分子電解質膜上に印刷することは困難である
ため、従来通り、前記と同じ撥水処理を施したカーボン
ペーパー上にインクを印刷して電極を作成した。ここで
は、１００メッシュのスクリーンを用いた。印刷後、電
極を８０℃で充分に乾燥させて溶剤を取り除いた後、２
枚の電極で高分子電解質膜を挟み、実施例１と同様の単
電池を構成し、同様の操作を行った。得られた電池の電
流−電圧特性を図２に示す。
【００２３】《実施例２》高分子電解質膜の代わりに撥
水処理を施したカーボンペーパー上にインクをスプレー
塗布して多孔質触媒層を形成したこと以外は、実施例１
と同様の操作を行った。得られた電池の電流−電圧特性
を、比較例１の結果とともに図３に示す。
【００２４】図２および図３は、本発明に係る多孔質触
媒層を備えた電極を用いた電池の特性の方が、スクリー
ン印刷法により作成した電極を用いた電池よりも優れて
いることを示している。
【００２５】実施例２で得られた電極の断面および比較
例１で得られた電極の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥ
Ｍ）により観察したところ、前者の電極では、ガスの拡
散が容易に行える微細な孔が触媒層全体に形成されてい
ることが確認された。一方、後者の電極では、カーボン
ペーパー上に触媒層が緻密に形成されており、微細な孔
が少なく、しかも電極全体に均一に形成されていないこ
とが分かった。図４にカーボンペーパー上にスプレー塗
布により形成された多孔質触媒層の断面の模式図を、図
５にカーボンペーパー上にスクリーン印刷法により形成
された触媒層の断面の模式図を示す。
【００２６】図４および図５中、１３は微細な孔、１４
は触媒層、１５はカーボンペーパーを表す。インクを微
粒子化して電極を作成した場合には、図４に示すよう
に、触媒層中にガスの拡散が容易に行える微細な孔１３
が電極全体に形成されており、電極構造としては最適で
ある。これに対し、スクリーン印刷法により電極を作成
した場合には、図５に示すように、触媒層がカーボンペ
ーパー上に緻密に形成されており、微細な孔１３が少な
く、電極全体に形成されていない。これらのことは、触
媒粒子を分散させたインクを高分子電解質膜上あるいは
カーボンペーパー上にスプレー塗布して作成した電極
は、従来のスクリーン印刷法により作成した電極に比べ
て構造的にも性能的にも優れていることを示している。
【００２７】
【発明の効果】本発明の高分子電解質型燃料電池の電極
が具備する多孔質触媒層中には、従来の電極が有する触
媒層に比べ、多くの微細な孔が存在するため、電極反応
面積が拡大され、ガスの拡散が容易となる。特に、触媒
粒子を含有するインクを高分子電解質膜または多孔質導
電性電極基材にスプレー塗布する場合には、高分子電解
質あるいは多孔質導電性電極基材にインクが付着する前
にインク中の溶剤の大部分が蒸発しやすい。したがって
高分子電解質あるいは多孔質導電性電極基材上でインク
の微粒子が広がりにくく、触媒粒子が堆積するように付
着して多孔質触媒層が形成され、ガス拡散性の高い電極
を得ることができる。また、溶剤の大部分が蒸発するた
め、高分子電解質膜を膨潤させることがなく、高分子電
解質膜と触媒層との接合性が強くなる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の高分子電解質型燃料電池用電極を製造
する際に用いるスプレー塗工装置の一例を示す概念図で
ある。
【図２】実施例１および比較例１で製造した単電池の電
流−電圧特性を示す図である。
【図３】実施例２および比較例１で製造した単電池の電
流−電圧特性を示す図である。
【図４】カーボンペーパー上にスプレー塗布により形成
された多孔質触媒層の断面の模式図である。
【図５】カーボンペーパー上にスクリーン印刷法により
形成された触媒層の断面の模式図である。
【符号の説明】
１ 容器 ２ ポンプ ３ スプレーノズル ４ 高分子電解質膜 ５ マスキング用の枠 １３ 孔 １４ 触媒層 １５ カーボンペーパー
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 内田 誠 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 安本 栄一 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 神原 輝壽 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 森田 純司 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS01 BB01 BB05 BB08 BB12 CC06 DD01 DD06 DD08 EE03 EE05 EE17 EE19 5H026 AA06 CC01 CX01 CX04 EE02 EE05 EE18 EE19

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 高分子電解質膜、その膜を挟んだ一対の
    電極および各電極にガスを供給する流路を形成した導電
    性セパレータを具備し、前記電極が、高分子電解質膜の
    少なくとも一方の面に形成された多孔質触媒層を具備す
    る高分子電解質型燃料電池。
  2. 【請求項２】 高分子電解質膜、その膜を挟んだ一対の
    電極および各電極にガスを供給する流路を形成した導電
    性セパレータを具備し、前記電極が、多孔質導電性電極
    基材上に形成され、前記高分子電解質膜に面する多孔質
    触媒層を具備する高分子電解質型燃料電池。
  3. 【請求項３】 多孔質触媒層が、触媒粒子を分散させた
    インクを高分子電解質膜上または多孔質導電性電極基材
    上に微粒子化して吹き付けることにより形成されている
    請求項１または２記載の高分子電解質型燃料電池。
  4. 【請求項４】 触媒粒子を分散させたインクが、貴金属
    を担持した炭素微粉末、貴金属を担持した炭素微粉末と
    高分子電解質、または貴金属を担持した炭素微粉末と高
    分子電解質とフッ素系樹脂で撥水処理をした炭素微粉末
    とを含有する請求項３記載の高分子電解質型燃料電池。
  5. 【請求項５】 触媒粒子を分散させたインクを高分子電
    解質膜上または多孔質導電性電極基材上に微粒子化して
    吹き付けることにより多孔質触媒層を形成する工程を有
    する高分子電解質型燃料電池用電極の製造法。
JP24213299A 1999-08-27 1999-08-27 高分子電解質型燃料電池用電極の製造法 Expired - Fee Related JP4093439B2 (ja)

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