CN1134081C - 高分子电解质型燃料电池的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种高分子电解质型燃料电池,该电池具备一对电极,配置在前述电极间的高分子电解质膜,以及具有向前述电极提供气体的通道的导电性隔层。前述电极的至少一个形成于前述高分子电解质膜表面或多孔导电性基材表面,且由面向前述高分子电解质膜的多孔催化剂层组成。
Description
技术领域
本发明涉及高分子电解质型燃料电池及其制造方法。
背景技术
一般,将载有贵金属的炭粉配置在多孔导电性基材上可制得高分子电解质型燃料电池的电极。具体来讲,首先使载有贵金属的炭粉(催化剂粉末)分散在异丙醇等有机溶剂中,调制出油墨。然后,通过筛网印刷法和转印法将油墨涂布在基材上形成催化剂层。此外,也有利用刮刀将催化剂粉末的淤浆涂布在树脂片上,使催化剂粉末片状化的方法。
前述方法中,预先在油墨中加入了成孔材料,形成了包含成孔材料的催化剂层。然后,对电极进行烧结,在催化剂层内形成微细孔,确保整个电极中的气体扩散。此外,由于油墨中包含载有聚四氟乙烯(PTFE)的炭粉,所以,所得电极的拒水性较高。
通过热压等方法使以上制得的电极与高分子电解质膜结合,形成了电极—高分子电解质膜结合体。
如上所述,利用传统方法制造电极时必须经过除去成孔材料的步骤。具体来讲,需要烧结电极或洗涤的步骤。所以,传统的电极制造工序较复杂。
另一方面,从增加电极的反应面积考虑,最好将催化剂粉末直接涂布在高分子电解质膜上形成催化剂层。
但是,从高分子电解质膜的膨润性和高分子电解质膜对印刷机的固定性考虑,要利用印刷法等直接在高分子电解质膜上形成催化剂层是非常困难的。
发明内容
本发明是具备一对电极、配置在前述电极间的高分子电解质膜、具有向前述电极提供气体的通道的导电性隔层的高分子电解质型燃料电池,前述电极的至少一个由形成于前述高分子电解质膜表面的多孔催化剂层组成。
前述多孔催化剂层最好通过将分散了催化剂粉末的油墨喷射到前述高分子电解质膜表面而形成。这里,催化剂粉末是指载有贵金属的炭粉。
此外,本发明是具备一对电极,配置在前述电极间的高分子电解质膜,以及具有向前述电极提供气体的通道的导电性隔层的高分子电解质型燃料电池,涉及前述电极的至少一个形成于多孔导电性基材表面、且由面向前述高分子电解质膜的多孔催化剂层组成的高分子电解发型燃料电池。
前述多孔催化剂层最好通过将分散了催化剂粉末的油墨喷射到前述多孔导电性基材表面而形成。
本发明涉及包括将分散了催化剂粉末的油墨喷射到高分子电解质膜或多孔导电性基材表面而形成多孔催化剂层,从而获得电极的步骤在内的高分子电解质型燃料电池的制造方法。
前述油墨中最好含有载有贵金属的炭粉,或含有载有贵金属的炭粉和高分子电解质,或含有载有贵金属的炭粉、高分子电解质和经过拒水处理的炭粉。前述经过拒水处理的炭粉的拒水处理可通过聚四氟乙烯(PTFE)等含氟树脂等进行。
附图说明
图1是制造本发明的高分子电解质型燃料电池用电极时的喷射涂布装置例示图。
图2是实施例1和比较例1制得的单电池的电流—电压特性图。
图3是实施例2和比较例1制得的单电池的电流—电压特性图。
图4是通过喷射涂布在炭纸上形成的多孔催化剂层的截面模拟图。
图5是通过筛网印刷法在炭纸上形成的催化剂层的截面模拟图。
具体实施方式
本发明的高分子电解质型燃料电池的电极具有一定特征。即,本发明的高分子电解质型燃料电池具备形成于高分子电解质膜表面的多孔催化剂层组成的电极,或形成于多孔导电性基材表面、且由面向高分子电解质膜的多孔催化剂层组成的电极。
与以往的高分子电解质型燃料电池的电极所具有的催化剂层相比,前述多孔催化剂层中存在大量微细孔。所以,其电极反应面积大于以往,易于气体扩散。微细孔的平均孔径较好为0.04~1μm。此外,多孔催化剂层的比容一般应在0.04cm3/g以上,更好是在0.06cm3/g以上。
使分散了催化剂粉末的油墨微粒化,直接吹附在高分子电解质膜或多孔导电性基材表面可形成前述多孔催化剂层。这种情况下,要求使油墨形成平均粒径为10~50μm的微粒化,附着在被附面上。
获得多孔催化剂层的较好的方法包括将油墨喷射到高分子电解质膜或多孔导电性基材表面的方法(喷射涂布)等。喷射涂布时,可以任意的压力从喷射喷嘴将分散了催化剂粉末的油墨喷射到目的物上。喷射的油墨被微粒化,在附着在高分子电解质膜或多孔导电性基材表面前,其大部分溶剂已蒸发。因此,催化剂粉末以堆积在被附着面上的方式附着,即使不使用成孔材料也可形成多孔催化剂层。此外,喷射涂布时,高分子电解质膜不会因溶剂而膨润,所以,多孔催化剂层可直接形成于高分子电解质膜表面,这样高分子电解质膜和多孔催化剂层的结合性有所增强。
喷射涂布的条件因溶剂种类而异。例如,较理想的喷嘴孔径为0.5~2mm,较理想的来自喷嘴的喷射压力为0.5~3kgf/cm2。被附着面和喷嘴间的距离较好为5~30cm。
用于喷射涂布的油墨中,数个催化剂粉末粒子和高分子电解质等交络形成二次粒子。二次粒子的平均粒径较好为1~10μm。
催化剂粉末最好是载有贵金属的炭粉。前述催化剂粉末的平均粒径可以为100~1000nm。分散了催化剂粉末的油墨中除了催化剂粉末之外,还可含有高分子电解质、用含氟树脂进行过拒水处理的炭粉和拒水剂等。这里的拒水剂最好使用PTFE等含氟树脂。
此外,油墨中的催化剂粉末的含量最好为l~7重量%。油墨中的固形组分的含量最好为5~20重量%。油墨的粘度最好在50P以下。
用于油墨的溶剂最好为丁醇、乙氧基乙醇、戊醇、乙酸丁酯等,它们可单独使用,也可2种以上组合使用。其中,从喷射后容易气化考虑,最理想为丁醇和乙酸丁酯。
高分子电解质膜最好是以杜邦公司生产的Nafion膜(例如,nafion112)为代表的全氟磺酸膜(membrane comprising perfluorosulfonic acid)等。
多孔导电性基材最好使用炭纸、炭布(碳纤交编织物)、碳-PTFE复合片状物(碳和PTFE混合后片状化而获得的材料)等。
本发明所用的导电性隔层是以往常用的沿电极面可向电极提供气体的隔层,对其无特别限定。对层叠电极—高分子电解质膜结合体和隔层而获得的高分子电解质型燃料电池的形状等也无特别限定。
以下,根据实施例对本发明进行具体说明。
实施例1
由20g在75重量份的炭粉中载有25重量份的铂而形成的催化剂粉末(平均粒径为100~500nm)、225g Nafion溶液(树脂组分为5重量%,美国ァルドリ
チ公司制)、作为溶剂的250g丁醇和数滴市售的表面活性剂(日本サ-フクタント工业(NIHON SURFACTANT KOGYO K.K.)生产的NP-10)调制成油墨,调制时可采用球磨机。
用图1所示喷射涂布装置将所得油墨喷射到作为高分子电解质膜的Nafion膜(杜邦公司生产的Nafion112)的两个表面,形成多孔催化剂层。
前述喷射涂布装置中,喷嘴孔径为0.5~2mm,来自喷嘴的喷射压力为0.5~3kgf/cm2,被附着面和喷嘴间的距离为5~30cm。另外,进行调整使油墨微粒化形成平均粒径为10~50μm的微粒。
图1中,将油墨装入容器1中,经常用搅拌叶轮进行搅拌。容器1中的油墨通过泵2被压入喷射喷嘴3中,未从喷射喷嘴3喷出的油墨被循环回收到容器1中。喷射喷嘴3可通过2个作动器以任意的速度进行二维扫描。高分子电解质膜4上配置了具有边长为60mm的四方口的遮蔽用框架5,喷射喷嘴3可在喷射油墨的同时在其上移动。
另外,准备好被切成与所得多孔催化剂层的尺寸相同的膜厚为360μm的炭纸(东丽株式会社(Toray Industries,Inc.)制)。将其浸在PTFE分散液(大金工业株式会社(DAIKIN INDUSTRIES,LTD.)生产的ND-1)中后,通过烧结进行拒水处理。
接着,用经过拒水处理的炭纸夹住两面都形成了多孔催化剂层的高分子电解质膜。将所得电极—高分子电解质膜结合体固定在单电池用电流—电压特性测定装置中,构成单电池。然后,在前述单电池的燃料极中导入氢气,在其空气极中导入空气,并分别将电池温度、燃料利用率和空气利用率设定在80℃、90%和30%。另外,还对气体进行加湿处理使氢气和空气的露点分别达到75℃和65℃。所得电池的电流—电压特性如图2所示。
比较例1
采用与实施例1相同的油墨,利用以往常用的筛网印刷法形成催化剂层。但是,采用筛网印刷法时,很难在高分子电解质膜表面进行印刷。因此,象以往一样,在与实施例1同样的经过拒水处理的炭纸上通过筛网印刷涂布油墨。这里使用100筛孔(孔数/英寸2)孔的筛网。在80℃使所得电极充分干燥并除去溶剂后,用2个电极夹住高分子电解质膜,构成与实施例1同样的单电池,进行同样操作。所得电池的电流—电压特性如图2所示。
实施例2
用2张经过拒水处理的炭纸代替高分子电解质膜,将油墨喷射到每张炭纸的单面上形成多孔催化剂层。然后,将形成的催化剂层作为内侧,与实施例1同样,用2张前述炭纸夹住高分子电解质膜,获得电极—高分子电解质膜结合体,除此之外,其他操作与实施例1相同,所得电池的电流—电压特性和比较例1的结果一起如图3所示。
从图2和图3可看出,本发明的具备多孔催化剂层的单电池的特性优于采用了利用筛网印刷法制得的电极的单电池。
然后,用扫描型电子显微镜(SEM)观察实施例2制得的电极的截面和比较例1制得的电极的截面。其结果是,可确认前一种电极的整个催化剂层中形成了气体能够容易地扩散的微细孔。后一种电极的炭纸上致密地形成了催化剂层,微细孔很少,且没有在整个电极中均匀形成。
图4是通过喷射涂布在炭纸上形成的多孔催化剂层的截面模拟图。图5是通过筛网印刷法在炭纸上形成的催化剂层的截面模拟图。图4和图5中,13表示微细孔,14表示催化剂层,15表示炭纸。
通过喷射涂布制作电极时,如图4所示,在整个催化剂层形成了大量气体能够容易地扩散的微细孔13。由于催化剂层中存在大量微细孔,所以,电极反应面积增大,使气体的扩散变得容易。因此,这种构造最适合电极。
此外,含有催化剂粉末的油墨被喷射到高分子电解质膜或多孔导电性基材表面时,油墨在附着于高分子电解质和多孔导电性基材之前,油墨中的大部分溶剂已蒸发。所以,与其说油墨被涂布在高分子电解质膜或多孔导电性基材表面,不如说催化剂粉末以堆积的方式附着。这样形成的多孔催化剂层进一步成为气体扩散性高的电极。由于喷射涂布时油墨中的大部分溶剂已蒸发,所以,不会因溶剂而使高分子电解质膜膨润,高分子电解质膜和催化剂层间的结合性能也很强。
用筛网印刷法制作电极时,如图5所示,炭纸上致密地形成了催化剂层,微细孔13很少。
这说明将分散了催化剂粉末的油墨喷射涂布在高分子电解质膜或炭纸表面而制得的电极与利用传统的筛网印刷法制得的电极相比,前者在结构上和性能上都优于后者。
Claims (2)
1.高分子电解质型燃料电池的制造方法,其特征在于,具备将分散了催化剂粉末的油墨喷射到高分子电解质膜或多孔导电性基材表面而形成多孔催化剂层,从而获得电极的步骤。
2.如权利要求1所述的高分子电解质型燃料电池的制造方法,其特征还在于,前述油墨含有载有贵金属的炭粉,或载有贵金属的炭粉和高分子电解质,或载有贵金属的炭粉、高分子电解质和经过拒水处理的炭粉。
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