CN111900422A - 一种燃料电池的催化层及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种燃料电池的催化层及其制备方法,由如下原料组成:碳载贵金属催化剂、离子聚合物和表面活性剂;碳载贵金属催化剂包括碳载体和附着在碳载体上的贵金属;离子聚合物与碳载体的重量比(即I/C比)为0.5~2:1;表面活性剂与碳载体的重量比为0.1%~5%:1;表面活性剂为机硅和/或有机氟表面活性剂。表面活性剂对碳载贵金属催化剂进行表面处理;将离子聚合物和表面处理后的催化剂加入溶剂中,制得催化层浆料。根据本申请燃料电池的催化层的制备方法,利用有机硅或有机氟表面活性剂能够降低油/水界面的表面张力,还在低能疏水表面润湿扩展,使离子聚合物容易铺展在碳载催化剂表面,覆盖更多贵金属粒子,提高催化剂利用率,提高膜电极性能。
Description
技术领域
本申请属于燃料电池技术领域,具体涉及一种燃料电池的催化层及其制备方法。
背景技术
目前,质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种直接将化学能转化为电能的清洁能源。它具有转化效率高、高功率密度、可低温运行和无污染等优点,在动力汽车、中小型电站和移动电子设备等具有广泛的应用前景。膜电极(MEA)是质子交换膜的核心部件,由阳极气体扩散层、阳极催化层、质子交换膜、阴极催化层、阴极气体扩散层组成,膜电极的性能直接决定着燃料电池的性能,制备高性能高功率的膜电极对于燃料电池的商业化具有重大意义。膜电极催化层是发生化学反应的场所,通常由贵金属催化剂(如Pt/C)和离子聚合物(如Nafion)组成,其中碳载催化剂颗粒实现传导电子,离子聚合物则负责传导质子,两者共同形成复杂的网状多孔结构可以传导反应气体和水。理想的催化层结构是离子聚合物连续而且均一地覆盖在碳载催化剂颗粒表面,厚度不要影响反应气体的供给的网络状结构。
但是,实际上现有工艺将碳载催化剂颗粒、离子聚合物和溶剂混合,只通过超声波、球磨、机械剪切等方法,难以形成理想的催化层结构,离子聚合物分布不均一的状态。没有覆盖离子聚合物的贵金属催化剂,由于不能形成三相界面,电化学反应不能进行。这部分催化剂没有被利用,导致催化剂的浪费,使得膜电极的性能难以提升。
因此,如何提供一种能够提高催化剂的利用率的燃料电池的催化层及其制备方法成为本领域技术人员急需解决的问题。
发明内容
因此,本申请要解决的技术问题在于提供一种燃料电池的催化层及其制备方法,能够提高催化剂的利用率。
为了解决上述问题,本申请提供了一种燃料电池的催化层,包括如下原料组成:碳载贵金属催化剂、离子聚合物和表面活性剂;
碳载贵金属催化剂包括碳载体和附着在碳载体上的贵金属;
离子聚合物与碳载体的重量比(I/C比)为0.5~1.5:1;
表面活性剂与碳载体的重量比为0.1%~5%:1;
表面活性剂为机硅和/或有机氟表面活性剂。
优选地,贵金属占碳载贵金属催化剂重量的10%~80%。
优选地,贵金属包括Pt、Pd、Ru、Ir,PtPd、PtRu、PtIr中任一种或至少两种混合;和/或,碳载体为导电炭黑、碳纳米管或者碳纳米纤维中的任一种。碳载贵金属催化剂、离子聚合物和表面活性剂;
优选地,离子聚合物为全氟磺酸树脂。
优选地,有机硅表面活性剂包括季铵盐型阳离子聚硅氧烷表面活性剂、聚醚非离子型聚硅氧烷表面活性剂、磷酸酯盐阴离子型聚硅氧烷表面活性剂中的任一种或者多种组合。
优选地,有机氟表面活性剂包括季铵盐型阳离子氟碳表面活性剂、醇胺盐型阴离子氟碳表面活性剂、丙烯酸酯非离子氟碳表面活性剂、甜菜碱型两性离子氟碳表面活性剂中的任一种或者多种组合。
根据本申请的再一方面,提供了一种燃料电池的催化层的制备方法,包括如下步骤:
步骤(1):采用表面活性剂对碳载贵金属催化剂进行表面处理;
步骤(2):将离子聚合物和经过表面处理后的碳载贵金属催化剂加入到溶剂中,制得催化层浆料;
步骤(3):将所述催化层浆料制成催化层。
优选地,将催化层浆料喷涂或者涂布到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
优选地,表面处理的方法包括混合分散、表面喷涂的任一种或两种组合。
优选地,混合分散的方法包括混合后超声处理或者机械剪切法、球磨分散、将碳载贵金属催化剂浸渍于表面活性剂中、两者混合搅拌中的任一种或两种组合。
优选地,溶剂包括水、乙醇、异丙醇、正丙醇的一种或者多种组合。
本申请提供的燃料电池的催化层,利用有机硅或者有机氟表面活性剂能够大大降低油/水界面的表面张力,同时还可在低能疏水表面润湿扩展,即“超润湿性”或“超铺展性”。对碳载催化剂颗粒表面进行有机硅或者有机氟的表面活性剂处理,大大地降低了其表面张力,这样含氟的离子聚合物能够比较容易地铺展在碳载催化剂颗粒表面,覆盖更多的贵金属粒子,提高了贵金属催化剂的利用率,膜电极的性能也大大提高,解决了由于现有的离子聚合物(如Nafion)是具有低表面能的氟化物高分子,而碳载催化剂颗粒是表面能比较高,因此两者的吸附力较弱,没有覆盖离子聚合物的贵金属催化剂较多,在反应中没有被充分利用的问题。
附图说明
图1为本申请实施例1-2以及对比例1中的单电池极化曲线对比图;
图2为本申请实施例1-2以及对比例2中的单电池极化曲线对比图;
图3为实施例1电极催化层的结构示意图;
图4为对比例1电极催化层的结构示意图。
具体实施方式
实施例1
(1)称取Pt含量为70wt%的Pt/C催化剂4.2mg,浸渍在浓度为0.5wt%的聚醚非离子型聚硅氧烷表面活性剂12.6mg(聚醚非离子型聚硅氧烷为催化剂中碳载体的5wt%)中,超声波分散20分钟,在110℃干燥2小时,粉碎得到经表面处理后的碳载贵金属催化剂4.3mg。
(2)在上述催化剂中,加入全氟磺酸离子聚合物溶液(5wt%Nafion,Chemours公司)12.6mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为0.5:1)、异丙醇232.7mg(固含量为2wt%)混合后,经超声波分散成催化层浆料。
(3)将催化层浆料喷涂到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
实施例2
(1)称取Pt含量为70wt%的Pt/C催化剂4.2mg,喷涂上浓度为0.1wt%的醇胺盐型阴离子氟碳表面活性剂1.3mg(醇胺盐型阴离子氟碳为催化剂碳载体的0.1wt%)中,在110℃干燥2小时,粉碎得到经表面处理后的碳载贵金属催化剂4.3mg。
(2)在上述催化剂中,加入全氟磺酸离子聚合物溶液(5wt%Nafion,Chemours公司)37.8mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为1.5:1)、加入乙醇268.6mg(固含量为2wt%)混合后,经剪切搅拌分散成催化层浆料。
(3)将催化层浆料涂布到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
实施例3
(1)称取Pt含量为46wt%、Co含量为5wt%的PtCo/C催化剂5.1mg,浸渍在浓度为0.5wt%的聚醚非离子型聚硅氧烷表面活性剂10mg(聚醚非离子型聚硅氧烷为催化剂碳载体的2wt%)中,超声波分散20分钟,在110℃干燥3小时,粉碎得到经表面处理后的碳载贵金属催化剂5.2mg。
(2)在上述催化剂中,加入全氟磺酸离子聚合物溶液(25wt%Aquivion,Solvay公司)8mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为0.8:1)、异丙醇351.5mg(固含量为2wt%)混合后,经超声波分散成催化层浆料。
(3)将催化层浆料喷涂到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
实施例4
(1)称取Pt含量为46.4wt%、Co含量为5wt%的PtCo/C催化剂5.1mg,喷涂上浓度为0.5wt%的丙烯酸酯非离子氟碳表面活性剂和聚醚非离子型聚硅氧烷表面活性剂1:1的混合液15mg(表面活性剂占催化剂碳载体的3wt%),在110℃干燥3小时,粉碎得到经表面处理后的碳载贵金属催化剂5.2mg。
(2)在上述催化剂中,加入全氟磺酸离子聚合物溶液(25wt%Aquivion,Solvay公司)10mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为1:1)、乙醇376.3mg(固含量为2wt%)混合后,经剪切搅拌分散成催化层浆料。
(3)将催化层浆料涂布到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
对比例1
(1)称取将Pt含量为70wt%的Pt/C催化剂4.2mg,不经过任何表面处理,直接加入全氟磺酸离子聚合物溶液(5wt%Nafion,Chemours公司)25.2mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为1:1)、异丙醇249mg(固含量为2wt%)混合,经超声波分散成催化层浆料。
(2)将催化层浆料涂布到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
对比例2
(1)称取Pt含量为46wt%、Co含量为5wt%的PtCo/C催化剂5.1mg,不经过任何表面处理,直接加入全氟磺酸离子聚合物溶液(25wt%Aquivion,Solvay公司)8mg(离子聚合物与碳载体的重量比即I/C比为0.8:1)、乙醇349mg(固含量为2wt%)混合,经超声波分散成催化层浆料。
(2)将催化层浆料喷涂到质子交换膜上,干燥即得膜电极催化层。
产品测试
1.测试对象
对实施例1-4以及对比例1-2进行测试
2.制备膜电极
按阳极催化层Pt载量为0.1mg/cm2,阴极催化层Pt载量为0.4mg/cm2,分别超声波喷涂在Nafion211质子交换膜的两侧,形成CCM,活性区域面积为5cm*5cm,在CCM两侧贴合上5cm*5cm的气体扩散层(SGL公司),即制得膜电极。
3.测试方法
将膜电极置于单电池中,在电池温度为70℃,阴阳极背压为10psi,相对湿度为100%阴阳极完全增湿的条件下,活化处理2小时,反复放电使其充分活化。
4.电池性能测试条件
燃料气体为氢气,氧化剂为空气,电池温度为70℃,阴阳极背压均为10psi,阴阳极相对湿度为100%。
5.测试结果
结合图1所示,实施例1在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.691V;实施例2在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.715V;对比例1在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.620V。并且实施例1、实施例2分别是经过有机硅表面活性剂或者有机氟表面活性剂处理,而对比例1没有经过表面处理,实施例1和实施例2制备的膜电极单电池的性能在相同条件测试,在1A/cm2的电流密度下,电池电压比对比例1分别高72mV和95mV。
结合图2所示,实施例3所示,在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.687V;实施例4在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.715V;对比例2在1A/cm2的电流密度下,电压达到0.630V。并且实施例3、实施例4分别是经过有机硅表面活性剂或者有机氟表面活性剂处理,而对比例2没有经过表面处理,实施例3和实施例4制备的膜电极单电池的性能在相同条件测试,在1A/cm2的电流密度下,电池电压比对比例2分别高57mV和85mV。
本申请中离子聚合物是指含有磺酸基团的具有质子交换能力的全氟磺酸树脂如Chemours公司的Nafion树脂或者溶液、Solvay公司的Aquivion溶液。
以上仅为本申请的较佳实施例而已,并不用以限制本申请,凡在本申请的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本申请的保护范围之内。以上仅是本申请的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本申请技术原理的前提下,还可以做出若干改进和变型,这些改进和变型也应视为本申请的保护范围。
本领域的技术人员容易理解的是,在不冲突的前提下,上述各有利方式可以自由地组合、叠加。
以上仅为本申请的较佳实施例而已,并不用以限制本申请,凡在本申请的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本申请的保护范围之内。以上仅是本申请的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本申请技术原理的前提下,还可以做出若干改进和变型,这些改进和变型也应视为本申请的保护范围。
Claims (10)
1.一种燃料电池的催化层,其特征在于,由如下原料制成:碳载贵金属催化剂、离子聚合物和表面活性剂;
所述碳载贵金属催化剂包括碳载体和附着在所述碳载体上的贵金属;
所述离子聚合物与所述碳载体的重量比为0.5~1.5:1;
所述表面活性剂与所述碳载体的重量比为0.1%~5%:1;
所述表面活性剂为机硅和/或有机氟表面活性剂。
2.根据权利要求1中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述贵金属占所述碳载贵金属催化剂重量的10%~80%。
3.根据权利要求2中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述贵金属包括Pt、Pd、Ru、Ir,PtPd、PtRu、PtIr中任一种或至少两种混合;和/或,所述碳载体为导电炭黑、碳纳米管或者碳纳米纤维中的任一种。
4.根据权利要求1中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述离子聚合物为全氟磺酸树脂。
5.根据权利要求1中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述有机硅表面活性剂包括季铵盐型阳离子聚硅氧烷表面活性剂、聚醚非离子型聚硅氧烷表面活性剂、磷酸酯盐阴离子型聚硅氧烷表面活性剂中的任一种或者多种组合。
6.根据权利要求1中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述有机氟表面活性剂包括季铵盐型阳离子氟碳表面活性剂、醇胺盐型阴离子氟碳表面活性剂、丙烯酸酯非离子氟碳表面活性剂、甜菜碱型两性离子氟碳表面活性剂中的任一种或者多种组合。
7.一种如权利要求1-6中任一种燃料电池的催化层的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤(1):采用表面活性剂对碳载贵金属催化剂进行表面处理;
步骤(2):将离子聚合物和经过表面处理后的碳载贵金属催化剂加入到溶剂中,制得催化层浆料;
步骤(3):将所述催化层浆料制成催化层。
8.根据权利要求7中所述的一种燃料电池的催化层的制备方法,其特征在于,所述表面处理的方法包括混合分散、喷涂中的任一种或两种组合。
9.根据权利要求8中所述的一种燃料电池的催化层,其特征在于,所述混合分散的方法包括混合后超声处理或者球磨分散、机械剪切法、将碳载贵金属催化剂浸渍于表面活性剂中、两者混合搅拌中的任一种或两种组合。
10.根据权利要求7中所述的一种燃料电池的催化层的制备方法,其特征在于,所述溶剂包括水、乙醇、异丙醇、正丙醇中的一种或者多种组合。
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Legal Events
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---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20201106 |