CN100506373C - 基于混合碳载体的改进的聚合物电解质膜燃料电池电催化剂 - Google Patents

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Abstract

一种使用了改进的催化剂的用于质子交换膜燃料电池的膜电极组件。该催化剂为第一催化剂和第二催化剂的混合物。第一催化剂为形成在BET表面积为大约250m2/g的Vulcan XC72碳上的重量百分含量为50%的Pt。第二催化剂为形成在BET表面积为大约800m2/g的Ketjen炭黑上的重量百分含量为50%的Pt。第一催化剂与第二催化剂的比率为1∶1。

Description

基于混合碳载体的改进的聚合物电解质膜燃料电池电催化剂
技术领域
本发明主要涉及氢燃料电池系统，且更具体而言，涉及一种用于使用改进的电极催化剂的聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)的膜电极组件(MEA)。
背景技术
氢是一种非常具有吸引力的燃料源，这是因为氢清洁并可以用于在燃料电池中高效地产生电能.在作为车辆电源的氢燃料电池的研发中，汽车工业要消耗大量的资源。这样的车辆将会是更高效的并且会比当今使用内燃机的车辆产生更少的排放物。
氢燃料电池是一种电化学装置，其包括阳极和阴极以及位于两电极之间的电解质。阳极接收氢气，阴极接收氧或空气。氢气在阳极发生离解产生自由氢质子和电子。氢质子穿过电解质到达阴极。氢质子与阴极的氧和电子反应产生水。来自阳极的电子不能穿过电解质，由此在被传送至阴极之前被引导流过负载作功。所做的功用于使车辆工作。很多燃料电池组合成电池堆来产生所需的功率。
PEMFCs是一种流行的用于车辆的燃料电池。在PEMFC中，氢(H2)为阳极反应物，即燃料，而氧为阴极反应物，即氧化剂。阴极反应物可以是纯氧或者是空气(O2和N2的混合物)。PEMFC一般包括固体聚合物电解质质子传导膜，比如全氟磺酸膜。阳极和阴极一般包括细细分散的催化剂颗粒，通常为铂(Pt)，其被担载在碳颗粒上并与离聚物混合。阳极、阴极和膜的组合限定出膜电极组件(MEA)。膜电极组件对生产商来说是相对较贵的，并且需要一定的条件来有效工作。这些条件包括适当的水管理和湿化，以及对催化剂中毒成分比如一氧化碳(CO)的控制。
图1为用于PEMFC的简化的膜电极组件10的截面图。膜电极组件10包括阴极12、阳极14和被夹在其间的薄聚合物电解质质子传导膜16。阴极12包括气体扩散层18和贴近膜16形成在扩散层18表面上的阴极催化剂层20，如图所示。催化剂层20包括具有粘附在其上的铂颗粒24的分散的碳颗粒22。同样，阳极14包括气体扩散层26和贴近膜16形成在扩散层26表面上的阳极催化剂层28，如图所示。催化剂层28包括具有粘附在其上的铂颗粒32的分散的碳颗粒30。
铂催化剂在阳极14上离解氢燃料形成氢质子和电子，并在阴极12上结合电子、氢质子和氧生成水。在完成这一化学操作中，阴极催化剂层20和阳极催化剂层28可以是相同的。PEMFC的性能受到发生在阴极12中的氧还原反应(ORR)的限制，这是由于氧原子与阳极14中的氢原子相比更大，因而移动更慢。由此，氧在阴极12与铂的反应比氢在阳极14与铂的反应更慢。因而，提供使氧原子与催化剂层20内的铂颗粒24良好接触的催化剂区域是很重要的。
不同颗粒尺寸的粉末状碳可以使铂颗粒附接到其上。所希望的是使碳颗粒的尺寸足够小以提供更大的表面积用于接收铂。然而，当碳颗粒的尺寸减小时，催化剂层的孔隙率减小，这将减弱催化剂层传输气体包括氢气和氧气的能力，以及减弱催化剂层排出水的能力。
现有技术中已公知多种用作催化剂层20和28的催化剂。当前，最好的膜电极组件催化剂包括粘附在碳载体上的40-50％(重量百分含量)的铂(Pt)。两种已公知的用作膜电极组件的催化剂包括形成在BET表面积为大约250m2/g的Vulcan XC72碳上的重量百分含量为50％的铂(以下被称作催化剂1)，以及形成在BET表面积为大约800m2/g的Ketjen炭黑上的重量百分含量为50％的铂(以下被称作催化剂2)。BET是有多少氮被吸附到碳颗粒表面上的量度，其可与表面积，即粉末状碳颗粒的尺寸相关。由此BET表面积定义了碳的孔隙率。更高的BET表面积值具有更小的碳颗粒，以使更多的铂粘附在其上。较低的BET表面积值具有更大的碳颗粒，其提供更小的表面积，但是提供更大的孔隙率可以使水和气体通过扩散层18和26，以及膜16和催化剂层20和28。由此，催化剂1具有比催化剂2更大的孔隙率，但是具有比催化剂2更小的铂进行吸附的碳的表面积。
图2为示出了用于催化剂1和2的氧和空气极化曲线的曲线图，图中垂直轴为电压，水平轴为电流密度。催化剂1和2具有0.4mg Pt/cm2的铂密度(担载量)，150kPa，T电池＝80C，露点(dewpts)＝80/80C，化学计量＝2.0氢阳极和在阴极，纯氧为9.5或者空气为2.0。催化剂1层的厚度大约为13-14μm，而催化剂2层的厚度为大约10μm。催化剂1的电化学铂表面积(55m2/g)与催化剂2担载的铂表面积66m2/g相比更小。
曲线图中线40为催化剂1在氧为阴极氧化剂时的电压，曲线图中线42为催化剂2在氧为阴极氧化剂时的电压，曲线图中线44为催化剂1在空气为阴极氧化剂时的电压，曲线图中线46为催化剂2在空气为阴极氧化剂时的电压。垂直轴上的电压不包括引起穿过膜16产生电压降(没有E-IR)的膜电极组件10的内阻。基于氧极化曲线，催化剂2超过催化剂1有20-30mV的增加。
纯氧氧化剂的燃料电池性能给出催化剂1和催化剂2最佳的动力学控制性能。对于使用空气作为阴极氧化剂的低电流密度，ORR仍然受到动力学控制，因此催化剂2具有最佳的性能。这可能是由于在更小的碳颗粒上铂的高的分散性造成的。但是，对于使用空气的更高电流密度，作为溢流等的结果会产生传质限制。溢流是当催化剂层的孔太小而不能使水除去时发生的现象。传质较差可能是由于包含催化剂2的催化剂层中的孔更小导致的。
发明内容
根据本发明的教导，公开了一种使用改进的电极催化剂的用于PEMFC的膜电极组件。该膜电极组件包括阳极、阴极和在其间的聚合物电解质膜。阳极包括气体扩散层和贴近该电解质膜的阳极催化剂层。阴极包括气体扩散层以及贴近该电解质膜的阴极催化剂层.在一个实施例中，用于阳极催化剂层和阴极催化剂层中的一个或者两个的催化剂为第一催化剂和第二催化剂的组合。第一催化剂为在BET表面积为大约250m2/g的Vulcan XC72碳上重量百分含量大约为50％的Pt。第二催化剂为在BET表面积为600-1000m2/g范围内的Ketjen炭黑上重量百分含量为50％的铂.在一个实施例中，第二催化剂的BET表面积为大约800m2/g，而第一催化剂与第二催化剂的比例为1∶1。
通过下面的描述和所附的权利要求并结合附图，本发明的其它优点和特征将变得更加明显。
附图说明
图1为根据本发明的一个实施例的使用改进催化剂的用于PEMFC的膜电极组件的截面平面图；
图2为示出了两种不同催化剂的对于氧和空气的燃料电池性能的极化曲线的曲线图，图中垂直轴为电压，水平轴为电流密度；和
图3为图2所示的曲线图，但是图中包括使用本发明催化剂的燃料电池的性能。
具体实施方式
对本发明用于PEMFC中膜电极组件的催化剂的实施例的下述讨论本质上仅是示例性的，因而绝非旨在对本发明或者其应用或者使用进行限定。
如上所述，基于图2所示的极化曲线，催化剂2在氧中在整个电流密度范围内具有相对于催化剂1的20-30mV的增大。为了在空气中整个电流密度范围内获得这一优点，本发明建议混合催化剂1和催化剂2以提供改进的催化剂。在一个实施例中，两种催化剂以1∶1的比例混合。本发明的催化剂相比于单独的催化剂1和催化剂2具有改进，因为它可以在电流密度的适用范围内提供高于催化剂1和催化剂2任意一种的电压输出。因此，在膜电极组件中的催化剂层可以制备得更薄，即更少的Pt担载量，就可以获得与具有更高Pt担载量的催化剂相同的电压输出。通过结合催化剂1和2，改进了孔尺寸和碳的表面积之间的协调。通过在具有分散更好的Pt颗粒的更高表面积的催化剂(催化剂2)，和具有增大的孔隙率的更低表面积(更大的碳颗粒)的催化剂(催化剂1)之间形成平衡，该催化剂层得到了优化。
图3为包括本发明的催化剂性能的图2所示的曲线图。对于使用空气的低电流密度来说，使用本发明建议的催化剂的燃料电池的性能相比单独使用催化剂2的燃料电池的性能略微降低。但是，在使用空气的高电流密度条件下，电池的性能仿效催化剂1，但整体具有30mV的增强.担载量为0.4mg/cm2的本发明的催化剂的厚度为大约14μm，这与催化剂1的厚度相似。这表明本发明的催化剂具有与催化剂1相似的总体孔隙率，使得传质限制跟随相同的趋势．本发明催化剂的优点在于不仅生成了来自于催化剂1的具有所需的孔隙率的催化剂层，而且由于来自于催化剂2的铂的高分散度的贡献而获得了更高的电催化活性。
根据本发明，本发明的改进催化剂可以用在阴极催化剂层20和/或阳极催化剂层28中。据信在全部催化剂层20和28中都使用该催化剂可以获得最大的利益。
催化剂1和催化剂2的变型可组合以提供根据本发明的催化剂。比如，除Vulcan和Ketjen炭黑外，其它碳载体也可以用在阳极14和阴极12中，比如BET表面积为50-100m2/g的乙炔黑，以及BET表面积为1500-2000m2/g的Black Pearls.此外，也可以使用这些不同的碳载体的混合物，比如乙炔黑、Ketjen炭黑、Vulcan、Black Pearls等的组合。根据本发明，所希望的是得到的催化剂是两种或者两种以上的具有低的表面积碳和高的表面积碳的催化剂的组合。
另外，在催化剂1和2中可以使用其它重量百分含量的铂。比如，催化剂1可包括担载在Vulcan上的重量百分含量为20％的Pt，而催化剂2可包括担载在Ketjen炭黑上的重量百分含量为70％的Pt。催化剂1可包括担载在Vulcan上的重量百分含量为50％的Pt，而催化剂2可包括担载在Ketjen炭黑上的重量百分含量为10％的Pt。催化剂1可包括担载在Vulcan上的重量百分含量为30％的Pt，而催化剂2可包括担载在Ketjen炭黑上的重量百分含量为30％的Pt。还可以使用其它合适重量百分含量的铂。催化剂1和催化剂2的比例还可以不是1∶1。比如，催化剂1与催化剂2的比例可为1∶5到5∶1，1∶2到2∶1或者1∶0.8等。
还可以使用其它催化剂金属，比如铂合金。比如，催化剂金属可以为PtRu，比如可以为担载在Vulcan上的PtRu与担载在Ketjen炭黑上的PtRu的组合.催化剂金属可以为担载在碳上的任意合适重量百分含量的催化剂金属。催化剂金属可以是PtCo、PtFe、PtMi、PtSn、PiTi、PtRu，或者具有任意合适的过渡金属的任何其它的Pt合金，或者其它非贵金属催化剂.
前述的讨论仅仅公开和描述了本发明的示例性的实施例。本领域的技术人员会容易地认识到通过这样的讨论和所附的附图以及权利要求，在不偏离下面的权利要求所限定的本发明的精神和范围的条件下，可对本发明作出各种改变、改进和变化。

Claims (27)

1.一种催化剂组合物，其包括以下组合：
具有形成在BET表面积为250m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金的第一催化剂；和
具有形成在BET表面积范围为600-1000m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金的第二催化剂。
2.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中催化剂组合物具有1:1比率的第一催化剂和第二催化剂。
3.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中第一催化剂包括重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金。
4.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中第二催化剂包括重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金。
5.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中第二催化剂具有800m2/g的BET表面积。
6.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中在第一和第二催化剂中的碳颗粒包括乙炔黑、Black Pearls、Ketjen炭黑、Vulcan中的至少一种。
7.根据权利要求1的催化剂组合物，其中Pt合金包括下述中的至少一种：PtRu、PtCo、PtFe、PtSn、PtTi。
8.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该催化剂组合物包括担载量小于0.4mg/cm2的催化剂。
9.根据权利要求1所述的催化剂组合物，其中该催化剂组合物为膜电极组件中的阳极和阴极中的一个或两个的一部分。
10.根据权利要求9所述的催化剂组合物，其中膜电极组件为质子交换膜燃料电池的一部分。
11.一种催化剂组合物，包括第一催化剂和第二催化剂的混合物，所述第一催化剂具有形成在BET表面积为250m2/g的Vulcan XC72碳颗粒上的重量百分含量为50％的Pt，而所述第二催化剂具有形成在BET表面积为800m2/g的Ketjen炭黑颗粒上的重量百分含量为50％的Pt。
12.根据权利要求11所述的催化剂组合物，其中混合物为1:1比率的第一催化剂和第二催化剂的混合物。
13.根据权利要求11所述的催化剂组合物，其中所述催化剂组合物包括担载量小于0.4mg/cm2的催化剂。
14.根据权利要求11所述的催化剂组合物，其中该催化剂组合物为膜电极组件中的阳极和阴极中的一个或两个的一部分。
15.根据权利要求14所述的催化剂组合物，其中该膜电极组件为质子交换膜燃料电池的一部分。
16.一种用在质子交换膜燃料电池中的膜电极组件，所述组件包括：
电解质膜；
位于该膜一侧的阳极；和
位于该膜相对阳极的另一侧的阴极，所述阴极包括阴极催化剂层，所述阴极催化剂层包括由第一催化剂和第二催化剂的混合物制备的催化剂组合物，所述第一催化剂具有形成在BET表面积为250m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金，而所述第二催化剂具有形成在BET表面积范围为600-1200m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金。
17.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中该催化剂组合物为1：1比率的第一催化剂和第二催化剂。
18.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中所述第一催化剂具有重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金。
19.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中所述第二催化剂具有重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金。
20.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中所述第二催化剂具有800m2/g的BET表面积。
21.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中在第一和第二催化剂中的碳颗粒包括乙炔黑、Black Pearls、Ketjen炭黑、Vulcan中的至少一种。
22.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中Pt合金包括下述中的至少一种：PtRu、PtCo、PtFe、PtSn、PtTi。
23.根据权利要求16所述的膜电极组件，其中所述催化剂组合物包括担载量小于0.4mg/cm2的催化剂。
24.一种制备催化剂组合物的方法，包括：
提供具有形成在BET表面积为250m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金的第一催化剂；
提供具有形成在BET表面积范围为600-1200m2/g的碳颗粒上的重量百分含量为10-70％的Pt或者Pt合金的第二催化剂；以及
混合第一催化剂和第二催化剂以形成该组合物。
25.根据权利要求24所述的方法，其中混合第一催化剂和第二催化剂包括按照1:1的比率混合第一催化剂和第二催化剂。
26.根据权利要求24所述的方法，其中提供第一催化剂包括提供具有在Vulcan XC72碳颗粒上形成的重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金的第一催化剂。
27.根据权利要求24所述的方法，其中提供第二催化剂包括提供具有在BET表面积为800m2/g的Ketjen炭黑颗粒上形成的重量百分含量为50％的Pt或者Pt合金的第二催化剂。
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