JP2001011293A - 熱板溶着性が改良された樹脂組成物 - Google Patents

熱板溶着性が改良された樹脂組成物

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Abstract

(57)【要約】 【課題】熱板に樹脂の炭化物が残らず、且つ、樹脂の細
い糸を出さない、熱板溶着性が改善された樹脂組成物の
提供を目的とする。 【解決手段】（A）ポリエステル樹脂９８〜１重量％、
（B）ポリカーボネート樹脂 １〜９８重量％、（C）コ
アシェルコポリマー0.5〜１８重量％、および（D）数平
均分子量30,000以上のポリテトラフルオロエチレン0.01
〜４重量％（A〜Dの合計を100重量％とする）、を含む
樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリカーボネート
樹脂を含むポリエステル樹脂組成物に関し、特に、熱板
溶着法により自動車用ランプ等を製造するのに最適な樹
脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】熱可塑性樹脂は、その軽量性、加工性、
経済性等の利点から、自動車用材料としてひろく使用さ
れている。熱可塑性樹脂から自動車のリアコンビネーシ
ョンハウジング、電気回路ボックス、電池等を製造する
際には、樹脂を溶着する必要がある。かかる溶着を行な
う方法には、大きく分けて３種類ある。すなわち、接着
剤を用いる方法、摩擦熱による方法（振動溶着法）、お
よび加熱による方法（熱板溶着法）である。このうち、
接着剤を用いる方法は、溶剤を使用するため、環境上好
ましくなく、またサイクルタイムも長いという欠点があ
る。振動溶着法は、樹脂の粉が飛び散るため作業環境が
悪くなる、デザインに制限がある、および溶着部が汚い
等の問題があり、未だ一部でしか実施されていない。熱
板溶着法は、最も広く用いられているが、以下のような
欠点を有する。第1に、樹脂を熱板に押し当てたとき材
料の一部が熱板に残り、それらが炭化したものが溶着強
度を下げ、従って、製品の歩留まりを下げる。そのため
に定期的に樹脂のかすを取り除く作業が必要となる。第
2に、樹脂を熱板から引き離す時に、樹脂が糸を引き、
細い糸状物が成形品に残ってしまう。これらの問題は特
にランプレンズなど光学製品においては致命的となる。
【０００３】上記問題を解決するために、熱板溶着機に
おいて特殊なシートを用いたり、溶着機と非接触で溶着
する方法が採用されている。しかし、これらの方法は設
備投資を必要とするだけでなく、本質的な解決法とはい
えない。
【０００４】
【本発明が解決しようとする課題】そこで、本発明は、
組成物を改善することによって上記の問題を解決するこ
と、具体的には熱板に樹脂の炭化物が残らず、且つ、樹
脂の細い糸を出さない、熱板溶着性が改善された樹脂組
成物の提供を目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は下記
の樹脂組成物である。（A）ポリエステル樹脂９８〜１
重量％、（B）ポリカーボネート樹脂 １〜９８重量％、
（C）コアシェルコポリマー0.5〜１８重量％、および
（D）数平均分子量30,000以上のポリテトラフルオロエ
チレン0.01〜４重量％（A〜Dの合計を100重量％とす
る）、を含む樹脂組成物。
【０００６】また、本発明は、上記（C）コアシェルコ
ポリマーが、アクリレートゴムまたはブタジエンゴムか
らなるコアに、ビニル芳香族、ビニルシアニド、アルキ
ルアクリレート、アルキルメタクリレート、アクリル酸
及びメタクリル酸からなる群より選ばれる少なくとも1
種の、シェルを形成するモノマーを重合させてなること
を特徴とする樹脂組成物である。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明における（A）ポリエステ
ル樹脂としては、公知の樹脂を使用することができる。
例としては、ジカルボン酸またはその誘導体とジオール
との反応により得られる重縮合ポリエステル；ジカルボ
ン酸またはその誘導体と環状エーテル化合物との反応に
より得られる重縮合ポリエステル；ジカルボン酸の金属
塩とジハロゲン化合物との反応により得られる重縮合ポ
リエステル；環状エステル化合物の開環重合反応により
得られる重縮合ポリエステルが挙げられる。
【０００８】ジカルボン酸としては、脂肪族ジカルボン
酸または芳香族ジカルボン酸が使用できる。脂肪族ジカ
ルボン酸としては、例えばシュウ酸、コハク酸、アジピ
ン酸等の脂肪酸があげられる。また、シクロヘキサンジ
カルボン酸などの脂環式ジカルボン酸もあげることがで
きる。芳香族ジカルボン酸としては、例えばテレフタル
酸、イソフタル酸、フタル酸、クロロフタル酸などがあ
げられる。これらを単独で、または２種以上組み合わせ
て使用することができる。また、ジカルボン酸の誘導体
としては、酸無水物、エステル化合物、酸塩化物、例え
ばカリウムやナトリウムなどのアルカリ金属塩などがあ
げられる。
【０００９】ジオールは、脂肪族ジオールまたは芳香族
ジオールのいずれであってもよい。脂肪族ジオールとし
ては、例えばエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ブタン-1、4-ジオール、ヘキサメチレングリコール
などの二価アルコール類があげられ、好ましくはエチレ
ングリコールまたはブタン-1、4-ジオールである。芳香
族ジオールとしては、例えばビスフェノールＡ、レゾル
シノールなどがあげられる。これらを単独で、または２
種以上組み合わせて使用することができる。
【００１０】環状エーテル化合物としては、例えばエチ
レンオキシド、プロピレンオキシドなどがあげられる。
ジハロゲン化合物としては、上記ジオールの２つの水酸
基をハロゲン原子、例えば塩素または臭素で置換して得
られる化合物を使用することができる。環状エステル化
合物としては、例えばε−カプロラクトンなどをあげる
ことができる。
【００１１】本発明において好ましく使用される（A）
ポリエステル樹脂は、芳香族ジカルボン酸、特にテレフ
タル酸、イソフタル酸またはオルトフタル酸と、エチレ
ングリコールまたはブチレングリコールとから得られる
ポリエチレンテレフタレート樹脂、および前記テレフタ
ル酸等と1，4−ブタンジオールとから得られるポリブチ
レンテレフタレートである。（A）ポリエステル樹脂の
配合量は、樹脂組成物の９８〜１重量％、好ましくは８
０〜５重量％、より好ましくは６０〜１５重量％であ
る。前記上限値を超えると耐衝撃性が悪くなり、前記下
限値未満であると耐薬品性が悪くなる。
【００１２】本発明における（B）ポリカーボネート樹
脂としては、公知のホスゲン法または溶融法により作ら
れた芳香族ポリカーボネート（例えば特開昭63-215763
号及び特開平2-124934号公報参照）を使用することがで
きる。ポリカーボネート樹脂は、カーボネート成分およ
びジフェノール成分よりなる。カーボネート成分を導入
するための前駆物質としては、例えばホスゲン、ジフェ
ニルカーボネートなどが挙げられる。また、ジフェノー
ル成分としては、例えば、2,2-ビス（4-ヒドロキシフェ
ニル）プロパン（いわゆるビスフェノールA）；2,2-ビ
ス（3,5-ジブロモ-4-ヒドロキシフェニル）プロパン；
2,2-ビス（3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル）プロ
パン；1,1-ビス（4-ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ン；1,1-ビス（3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル）
シクロヘキサン；1,1-ビス（4-ヒドロキシフェニル）デ
カン；1,4-ビス（4-ヒドロキシフェニル）プロパン；1,
1-ビス（4-ヒドロキシフェニル）シクロドデカン；1,1-
ビス（3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル）シクロド
デカン；4,4-ジヒドロキシジフェニルエーテル；4,4-チ
オジフェノール；4,4-ジヒドロキシ-3,3-ジクロロジフ
ェニルエーテル；および4,4-ジヒドロキシ-2,5-ジヒド
ロキシジフェニルエーテルなどが挙げられる。これらを
単独で、または組み合わせて使用できる。また、この他
に、3つ以上のフェノール性水酸基を有する化合物を使
用することも可能である。
【００１３】本発明において好適な（B）ポリカーボネ
ート樹脂は、例えばゼネラル・エレクトリック社から市
販されているビスフェノールＡポリカーボネート樹脂で
あるＬＥＸＡＮ（登録商標）１０１及びＬＥＸＡＮ（登
録商標）１２１などがある。（B）ポリカーボネート樹
脂の配合量は、１〜９８重量％、好ましくは１５〜９０
重量％、より好ましくは３０〜８０重量％である。ある
いは、成分（B）は、芳香族コポリエステルカーボネー
トであってもよい。これは、公知の芳香族ジオールに由
来するカーボネート単位に加えて、芳香族ジオールと炭
素数6〜18の脂肪族ジカルボン酸とに由来するエステル
単位を有する。それらの製造には、芳香族ポリカーボネ
ートの製造方法として既に公知であるホスゲン法、溶融
法を用いることができる。（米国特許第4,238,596号、
第4,238,597号及び第3,169,121号明細書参照）。
【００１４】本発明における成分（Ｃ）コアシェルコポ
リマーは、ゴム状コアに、１つ又はそれ以上のシェルを
形成するモノマーがグラフト重合されてなるコポリマー
である。例えば、アクリレート系ゴム、ブタジエン系ゴ
ム、ポリオルガノシロキサン、またはこれらの複合ゴム
からなるコアに、シェルとしてポリスチレン、ポリメタ
クリレート等をグラフトしたものが挙げられる。コアシ
ェルコポリマーおよびその製造方法並びにコアシェルコ
ポリマーを耐衝撃性改良剤としてポリカーボネート樹脂
及びポリエステル樹脂と組み合わせて使用することが、
例えば、米国特許第３８６４４２８号、同第４１８０４
３４号、同第４２５７９３７号及び同第４２６４４８７
号に記載されている。また、特開平９−３０２２０６号
公報には、ポリカーボネート樹脂及び／又はポリエステ
ル樹脂、ポリオレフィンゴムグラフトコポリマー及びコ
アシェルコポリマーを配合した耐候性に優れた熱可塑性
組成物が開示されている。しかし、これらの文献は樹脂
組成物の熱溶着性については言及しておらず、またコア
シェルコポリマーとポリテトラフルオロエチレンとを共
に配合することは何ら示唆しない。
【００１５】本発明において好ましく使用されるコアシ
ェルコポリマーは、コアがアクリレートゴム、又はブタ
ジエンゴムからなる。アクリレートゴムは、メチルメタ
クリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリ
レート、イソプロピルメタクリレート、ブチルメタクリ
レート、などのアクリル酸エステルから誘導されるゴム
であり、好ましくはメチルメタクリレート、エチルメタ
クリレート、ブチルメタクリレート又はそれらの混合物
から得られるものである。該コアにグラフト重合されて
シェルを形成するモノマーとして好ましいのは、ビニル
芳香族、ビニルシアニド、アルキルアクリレート、アル
キルメタクリレート、アクリル酸及びメタクリル酸から
なる群より選ばれる少なくとも1種である。該コア及び
／又はシェルを形成するモノマーには、架橋剤及び／又
はグラフト化剤として作用し得る多官能化合物、例えば
ブチレンジアクリレート、ジビニルベンゼンを含むこと
が好ましい。本発明において特に好ましく使用されるの
は、ブタジエンコアにメチルメタクリレートおよびスチ
レンを重合させたメチルメタクリレート・ブタジエン・
スチレン重合体（MBS）である。（C）コアシェルコポリ
マーの配合量は、樹脂組成物の0.5〜１８重量％、好ま
しくは１〜１５重量％、より好ましくは３〜１３重量％
である。前記下限値未満であると、熱板溶着性改善の効
果が十分でなく、一方、前記上限値を超えると、成形性
および機械的強度の低下を来たす。
【００１６】本発明における成分（Ｄ）ポリテトラフル
オロエンチレンは自体公知である。また、特開平９−１
８３８９３号には、ポリエステルカーボネート樹脂、ポ
リカーボネート樹脂、リン酸エステルおよびポリテトラ
フルオロエンチレンを含む組成物が開示されており、ポ
リテトラフルオロエチレンは難燃性を改良するためにリ
ン酸エステルと共に配合されている。該文献は熱溶着性
について言及しておらず、またコアシェルコポリマーと
ポリテトラフルオロエチレンとを共に配合することを何
ら示唆しない。本発明において使用される成分（Ｄ）ポ
リテトラフルオロエンチレンとしては、公知のいずれの
製造法により得られるものであってもよい。好ましく
は、懸濁重合法あるいは乳化重合法により得られるもの
である。
【００１７】本発明におけるポリテトラフルオロエチレ
ンは、数平均分子量が30,000以上であることが必要であ
る。分子量が該値より小さいものでは、熱板溶着性改善
の効果が十分ではない。本発明を限定する趣旨でなく、
以下、推測される理由を述べる。熱板溶着の際には、熱
板近傍の樹脂は溶融されるが、熱板から離れた部分は溶
融されない。分子鎖の長いポリテトラフルオロエチレン
は、上記樹脂溶融部と非溶融部とに亘って存在し、一部
が非溶融部に固定され、他の部分が溶融樹脂部内に伸び
る。樹脂が熱板から引き離される際には、溶融樹脂部内
に伸びたポリテトラフルオロエチレン鎖に絡みついた溶
融樹脂が、非溶融部に引かれるようにして熱板から運び
去られる。しかし、分子鎖が短いポリテトラフルオロエ
チレンを用いると、これは樹脂溶融部と非溶融部とに亘
って存在することがほとんどできない。そのため、樹脂
が熱板から引き離される際に、溶融樹脂と共に熱板に残
留する。従って、熱板溶着性を改善するためには、ポリ
テトラフルオロエチレンの分子量が一定の大きさ以上で
あることが必要となるものと考えられる。
【００１８】（Ｄ）ポリテトラフルオロエンチレンの配
合量は、0.01〜４重量％、好ましくは0.1〜２重量％、
より好ましくは0.1〜１重量％である。上記下限値未満
であると、熱板溶着性改善の効果が十分ではなく、一方
上記上限値を超えると、ダイスウェルが生じ、樹脂を押
出す際の生産性が下がる。
【００１９】本発明の組成物は、（C）コアシェルコポ
リマーと（Ｄ）ポリテトラフルオロエンチレンとを併用
することにより、熱板溶着性を顕著に改善したものであ
る。本発明を限定する趣旨でなく、本発明の作用を推測
すると、成分（Ｄ）ポリテトラフルオロエチレンが、上
述したように、溶融した熱可塑性樹脂を熱板から運び去
り、そして、成分（Ｃ）コアシェルコポリマーが樹脂組
成物の溶融張力を強めて、運び去られる樹脂が細く糸引
き状態になるのを防ぐ。さらに、（Ｃ）コアシェルコポ
リマーは、樹脂組成物の粘度を上げる働きもあり、それ
によって樹脂の糸引きを少なくすることも考えられる。
このように成分（Ｃ）と成分（Ｄ）とを配合することに
より、熱板溶着性が顕著に改善される。
【００２０】本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を
損なわない限りにおいて、適宜樹脂の混合時、成形時
に、慣用の添加剤、例えば着色剤（顔料、染料）、熱安
定剤、酸化劣化防止剤、耐候性改良剤、滑剤、離形剤、
結晶核剤、可塑剤、難燃剤、流動性改良材、耐衝撃性改
良剤、帯電防止剤、エステル交換防止剤などを添加する
ことができる。
【００２１】本発明の樹脂組成物を製造するための方法
は特に制限はなく、通常の方法が満足に使用できる。好
ましくは、溶融混合法が用いられる。少量の溶剤の使用
も可能であるが、通常必要としない。装置としては、押
出機、バンバリーミキサー、ローラー、ニーダーなどを
例としてあげることができ、これらを回分的または連続
的に運転してよい。
【００２２】成形の方法にも特に制限はなく、種々の方
法が使用できる。例としては、射出成形、ガスアシスト
成形、冷熱サイクル成形、ブロー成形、押し出し成形、
サーモフォーミング成形などがあげられる。好ましくは
射出成形が使用される。
【００２３】
【実施例および比較例】以下の実施例により、本発明を
さらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定される
ものではない。
【００２４】I) 使用樹脂 実施例および比較例で使用した樹脂は、以下のとおりで
ある。
【００２５】実施例で使用した樹脂 (A) ポリエステル樹脂 PET：MA-580、三菱レイヨン(株)製 (B)ポリカーボネート樹脂 PC：レキサン１２５（商標：日本ジーイープラスチック
ス(株)製） (C)コアシェルコポリマー MBS：KANEACE B-56（商標）、鐘ケ淵化学工業(株)製 (D)ポリテトラフルオロエチレン TEFN-１：フレオン CD-1（商標）、数平均分子量（Mn）
＝99,000、旭アイシーアイ フロロポリマーズ(株)製
【００２６】比較例で使用した、その他の樹脂 SEBS：KRATON G1651、シェル化学社製 SEP：セプトン-1001、(株)クラレ製 TEFN-２：ルブロン L-5（商標）、数平均分子量（Mn）
＝25,000、ダイキン工業(株)製
【００２７】なお、ポリテトラフルオロエチレンの分子
量は、T.Suwa, M.Takehisa 及び S.Machi著、”Melting
and Crystallization Behavior of Poly(tetrafluoroe
thylene)． New Method for Molecular Weight Measure
ment of Poly(tetrafluoroethylene) Using a Differen
tial Scanning Calorimeter”、 Jr.,Appl.Polym.Scien
ce、 第17巻、 第3253-3257頁(1973)に示された方法を
用いて測定した。
【００２８】II) 評価方法 本発明において、熱板溶着性は下記の、糸引きレベルと
プレート（熱板）付着量とで評価した。以下、他の評価
方法も含めて評価法の詳細を示す。 （1）IZOD衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ２５６に従い測定した。 （2）熱変形温度（HDT） ＡＳＴＭ Ｄ６４８に従い、４．６ｋｇ荷重で測定し
た。 （3）メルトフローインデックス（MI） ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従い、２６６℃、２．１６ｋｇ
荷重の条件で測定した。 （4）糸引きレベル 300℃又は370℃に加熱した熱板にテフロンシートを引
き、試験片を軽く押し付けた。試験片は1/4バーを用
い、1/4ｘ1/2インチの断面を試験に供した。15秒の加熱
後、試験片を引き離し断面を観察した。押し付けた断面
が引き剥がされる際に伸ばされた糸状の樹脂の長さを測
定した。試験は３回行い、最大のものを記録した。 （5）プレート付着量 300℃又は370℃に加熱した熱板にテフロンシートを引
き、試験片を軽く押し付けた。試験片は1/4バーを用
い、1/4ｘ1/2インチの断面を試験に供した。15秒の加熱
後、試験片を引き離し、糸引きの程度を観察した。溶着
試験の前後に試験片の重量を測り、両者の差をプレート
付着物とした。試験は3回行い、平均値を記録した。
【００２９】実施例１〜4および比較例１〜9 表１に示す割合（重量％）で各成分を混合し、２軸押出
し機を用いて、設定温度２８０〜３００℃、回転数３０
０〜４００ｒｐｍにて押出しし、ペレットを作成した。
このペレットから以下の各種評価用試験片を射出成形し
試験に供した。評価結果を表１に示す。
【００３０】
【表１】
【００３１】ポリエステル樹脂とポリカーボネート樹脂
を含む組成物（比較例１）に、コアシェルコポリマー
（MBS）を所定量配合すると（比較例２）、糸引きレベ
ルが顕著に低減されることが分かる。比較例３および４
のゴムはコアシェルコポリマーではなく、樹脂組成物の
溶融張力を強める作用が無いので、コアシェルコポリマ
ーと比べて糸引きレベルを低減する効果が少ない。ま
た、コアシェルコポリマーの量が、比較例１（MBSを含
まない）、比較例２（MBS５重量％）、比較例５（MBS１
０重量％）、および比較例６（MBS２０重量％）の順に
多くなるに従い、糸引きレベルは低減される。しかし、
比較例５と６とを比べると判るように、MBSの配合量が
一定レベルを超えると、樹脂組成物の耐熱性（HDT)が下
がり、機械的強度（IZOD)に問題が出てくる。実施例１
〜４と比較例５および７を比べると、コアシェルコポリ
マーに加えて、成分（D）ポリテトラフルオロエチレン
を配合することによって、プレート付着量および高温
（370℃）での糸引きレベルがさらに改善されることが
判る。コアシェルコポリマー以外のゴム（SEBS)と（D）
ポリテトラフルオロエチレンとを配合すると（比較例
９）、ある程度の付着量の改善は見られるものの、実施
例１〜４と比べて糸引きレベルにおける改善効果が低
い。また、ポリテトラフルオロエチレンの分子量が30,0
00未満では糸引きレベルおよびプレート付着量における
改善がほとんど見られない（比較例8）。
【００３２】
【発明の効果】以上のとおり、本発明の熱可塑性樹脂組
成物は（Ｃ）コアシェルコポリマーと所定の分子量の
（Ｄ）ポリテトラフルオロエチレンとを含有することに
より、熱板溶着性が顕著に改善されたものである。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】（A）ポリエステル樹脂９８〜１重量％、
    （B）ポリカーボネート樹脂 １〜９８重量％、（C）コ
    アシェルコポリマー0.5〜１８重量％、および（D）数平
    均分子量30,000以上のポリテトラフルオロエチレン0.01
    〜４重量％（A〜Dの合計を100重量％とする）、を含む
    樹脂組成物。
  2. 【請求項2】（C）コアシェルコポリマーが、アクリレー
    トゴムまたはブタジエンゴムからなるコアに、ビニル芳
    香族、ビニルシアニド、アルキルアクリレート、アルキ
    ルメタクリレート、アクリル酸及びメタクリル酸からな
    る群より選ばれる少なくとも1種の、シェルを形成する
    モノマーを重合させてなることを特徴とする請求項１記
    載の樹脂組成物。
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