JP2000513233A - 廃ガスからの酢酸の生物学的生産 - Google Patents
廃ガスからの酢酸の生物学的生産Info
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Abstract
(57)【要約】
油精製、カーボンブラック、コークス、アンモニアおよびメタノール生産のような工業的過程からの廃ガスを有用な生成物に転化するための方法および装置が開示される。当該方法は、廃ガスをバイオリアクターに導入することを包含し、そこでそれらがバイオリアクター内で嫌気性細菌により有機酸、アルコール、水素、ＳＣＰおよび有機酸の塩のような多様な生成物に醗酵される。これらの価値ある最終生成物がその後回収され、分離されそして精製される。
Description
【発明の詳細な説明】
廃ガスからの酢酸の生物学的生産
本発明は、有機酸、単一細胞タンパク質（「ＳＣＰ」）、水素、アルコールお
よび有機酸の塩のような生成物、材料、中間体などをある工業的過程の廃ガス流
から生産するための生物学的方法、処理、微生物および装置に向けられ、また、
より具体的には、この変換を成し遂げるための嫌気性条件下での連続気体基質醗
酵を利用する方法に関する。
有機酸、アルコール、水素および有機酸の塩を生産するための慣習的方法は石
油由来の供給原料の化学合成である。急速に上昇する石油の価格は、これらの価
値ある物資を、復活できるかもしくは廃棄物を供給原料として利用する醗酵法に
よる生産にかなりの興味を生じさせた。単一細胞タンパク質は醗酵の副生成物と
して生産されて動物飼料補足物(supplement)として使用される。
慣習的な工業的過程により生産される巨大な量の大気汚染物質および温室ガス
に関する増大する懸念もまた存在する。環境保護局(Environmental Protection
Agency)は、最近、年間に600万トンを越える一酸化炭素およびほぼ400万トンの
水素が工業複合体により放出されたと推定した。この廃一酸化炭素および水素の
本質的部分すなわちおよそ260万トンの一酸化炭素および50万トンの水素は、カ
ーボンブラック製造およびコークス生産の結果である。大量の一酸化炭素もしく
は水素は、アンモニア工業（1991年に125,144トンの一酸化炭素）、石油精製（1
000バレルあたり８トン）、製鋼工場（生産された鋼１トンあたり１５２ポンド
）および木材の硫酸塩パルプ化（パルプ１トンあたり２８６ポンド）によっても
また生産される。1991年にはアジピン酸工業は40,773トンの一酸化炭
素を生じさせ、これは価値あるまたは易燃焼性の燃料として燃焼されてきた。多
くの場合、これらのガスは大気に直接放出されて環境に過重汚染の重荷をおく。
典型的には、工業製品の製造からの廃ガスは低圧かつ低温で放出される。現在
の技術はこれらの希釈ガスをこうした条件下で利用し得ない。これらの廃流から
水素もしくは一酸化炭素を分離かつ回収するのに現存する技術を適合させること
は高価かつ非実用的であろう。
前述に照らして、石油由来の供給原料の化学合成以外による、上記廃ガスを利
用するための、そして有機酸、アルコール、水素および有機酸の塩のような生成
物、材料、中間体などを生産するための費用効率のよいかつ実用的な方法、微生
物および装置の必要性が存在する。
発明の要約
本発明に従えば、有機酸、アルコール、水素、単一細胞タンパク質および／も
しくは有機酸の塩のような生成物、材料、中間体などが、工業的過程の廃一酸化
炭素、水素および／もしくは二酸化炭素から生産され、それにより同時にエネル
ギーおよび化学的供給原料を節約しつつ環境汚染を低下させる。
本発明の例示的方法に従えば、希釈ガス混合物の所望の成分が、直接経路によ
り廃ガス成分を利用して所望の化合物を生産する嫌気性細菌の１種もしくはそれ
以上の培養株を含有するバイオリアクターに導入される。化合物は、生産される
化合物に適する回収方法を利用して、別個の容器（１個もしくは複数）中で水相
から回収される。回収方法の例は、抽出、蒸留もしくはそれらの組み合わせ、ま
たは他の効率的な回収方法を包含する。細菌が水相から取り出され、そして毒性
を避けかつ高細胞
濃度を維持するよう再循環され、こうして反応速度を最大にする。細胞分離は、
所望の場合は、遠心分離、膜限外濾過もしくは他の技術により成し遂げられる。
本発明の主目的は、一酸化炭素、水素および／もしくは二酸化炭素からの有機
酸、水素、単一細胞タンパク質、アルコールおよび／もしくは有機酸の塩のよう
な生成物、中間体、材料などの生産のための方法および／もしくは微生物の提供
である。
本発明の別の目的は、油精製、カーボンブラック、コークス、アンモニアおよ
びメタノール生産のような工業的過程の廃ガス流からの有機酸、アルコール、水
素、単一細胞タンパク質および／もしくは塩のような品目の生産のための方法、
微生物および装置の提供である。
本発明のなおさらなる目的は、カーボンブラックの製造で見出される同一組成
の廃ガス流からの酢酸および／もしくはエタノールの生産方法の提供である。
本発明のなお別のかつより具体的な目的は、酢酸を包含する有機酸、アルコー
ル、水素、単一細胞タンパク質および有機酸の塩のような有用な生成物へのある
工業的過程の廃ガス流の変換を成し遂げる嫌気性条件下での連続気体基質醗酵を
伴う方法、微生物および装置の提供である。
本発明の他の目的および応用可能性のさらなる範囲は付随する図面とともに解
釈される後に続く詳述された記述から明らかとなることができ、ここで同様の部
分は同様の参照数字により呼称される。
図１は廃ガスからの酢酸の生産方法の概略図である。
図２は廃ガスからのＣＭＡの生産方法の概略図である。
図３は廃ガスからのエタノールの生産方法の概略図である。
図４は本発明の態様に従った連続醗酵系の図解表示である。
図５は対時間細胞濃度（ＯＤ）のグラフでの実例である。
図６は対時間酢酸（ＨＡＣ）のグラフでの表示である。
本明細書で使用されるところの「廃ガス」もしくは「廃ガス流」という用語は
、他の元素もしくは気体状態の二酸化炭素、窒素およびメタンを包含する化合物
と混合され、かつ、典型的には直接もしくは燃焼によるかのいずれかで大気に放
出もしくは排気される一酸化炭素および水素を意味する。通常、放出は標準的な
煙突の温度および圧下で起こる。従って、本発明の方法は、これらの大気汚染物
質を有機酸、アルコールおよび有機酸の塩のような有用な生成物に変換するのに
適する。これらの生成物は、酢酸、プロピオン酸および酪酸；メタノール、エタ
ノール、プロパノールおよびｎ−ブタノール；加えて酢酸マグネシウムカルシウ
ム（ＣＭＡ）および酢酸カリウム（ＫＡ）のような塩を包含するがしかしこれら
に制限されない。
一酸化炭素および水もしくは水素および二酸化炭素をアルコールならびに酸お
よび酸の塩に変換することが知られている嫌気性細菌は、アセトバクテリウム
キブイ(Acetobacterium kivui)、Ａ．ウーディイ（A.woodii)、クロストリジウ
ム アセチクム(Clostridium aceticum)、ブチリバクテリウム メチロトロフィ
クム(Butyribacterium methylotrophicum)、Ｃ．アセトブチリクム(C．acetobut
ylicum)、Ｃ．フォルモアセチクム(C．formoaceticum)、Ｃ．クルイベリ(C．klu
yveri)、Ｃ．テルモアセチクム(C．thermoaceticum)、Ｃ．テルモセルム(C．the
rmocellum)、Ｃ．テルモヒドロスルフリクム(C．thermohydrosulfuricum)、Ｃ．
テルモサッカロリチクム(C．thermosaccharolyticum)、ユーバクテリウ
ム リモスム(Eubacterium limosum)、Ｃ．ルジュングダーリイ（C．ljungdahli
i)ＰＥＴＣおよびペプトストレプトコッカス プロダクツス(Peptostreptococcu
s productus)を包含する。一酸化炭素および水から水素を産生することが知られ
ている嫌気性細菌は、ロドスピリルム ルブルム(Rhodospirillum rubrum)およ
びロドシュードモナス ゲラチノサ(Rhodopseudomonas gelatinosa)を包含する
。
より具体的には、アセトバクテリウム キブイ（Acetobacterium kivui)、ペ
プトストレプトコッカス プロダクツス(Peptostreptococcus productus)、アセ
トバクテリウム ウーディイ(Acetobacterium woodii)、クロストリジウム テ
ルモアセチクム(Clostridium thermoaceticum)およびユーバクテリウム リモス
ム(Eubacterium limosum)のような細菌種は、反応：
４ＣＯ＋２Ｈ2Ｏ→ＣＨ3ＣＯＯＨ＋２ＣＯ2 ｄＧ＝−39kcal／反応（１）
によりアセテートを産生する。
多くの嫌気性細菌はまた、水素および二酸化炭素から酢酸を産生することも知
られている。これらの細菌単離物は、Ａ．キブイ(A．kivui)、Ｐ． プロダクツ
ス(P．productus)およびアセトバクテリウム属(Acetobacterium)の種を包含し、
これらは等式
４Ｈ2＋２ＣＯ2→ＣＨ3ＣＯＯＨ＋２Ｈ2 ｄＧ＝−25kJ／反応（２）
に従って水素および二酸化炭素を嫌気的に酸化することによりホモ酢酸醗酵を利
用する。
アセトバクテリウム ウーディイ(Acetobacterium woodii)およびアセトアネ
ロビウム ノテレ(Acetoanaerobium noterae)は上の反応に従って水素および二
酸化炭素からアセテートを産生するが、しかし、アセテ
ートに加えて、Ａ．ノテレ(A．noterae)は若干のプロピオネートおよびブチレー
トを産生する。別の化学独立栄養細菌クロストリジウム アセチクム(Clostridi
um aceticum)は、グリシンデカルボキシラーゼ経路を使用して二酸化炭素からア
セテートを産生する。
Ａ．キブイ(A．kivui)、Ｐ．プロダクツス(P．productus)およびＡ．ウーディ
イ(A．woodii)のような若干の細菌は一酸化炭素および水もしくは水素および二
酸化炭素のいずれかからアセテートを産生する。Ｐ．プロダクツス(P．productu
s)はとりわけ迅速な変換速度を与え、また、一酸化炭素に対する高耐性を示すが
；しかしながら、この生物体は等式（２）を上回る等式（１）に従う好みを示す
。
これらの列挙された細菌に加え、一酸化炭素および水もしくは水素および二酸
化炭素から酢酸もしくはエタノールを産生する付加的なクロストリジウム(clost
ridia)の２種の株が単離されている。１種は桿形のグラム陽性の非好熱性嫌気菌
クロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahlii)ＥＲＩ２
であり、これは優れた酢酸収量を与え、かつ、生成物の回収を大きく高める低ｐ
Ｈではたらく。Ｃ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)ＥＲＩ２はグルコース
の活発な酢酸発生醗酵を実施する。それはまたまれに胞子を形成し、そして六単
糖もしくは水：二酸化炭素の主に酢酸発生の醗酵を実施する。それは周毛性鞭毛
で運動性である。ＥＲＩ２と称されるＣ．ルジュングダーリイ（C．ljungdhalii
)のこの新規株は天然の水源から単離され、そして、アメリカン タイプ カル
チャー コレクション(American Type Culture Collection)（ＡＴＣＣ）、メリ
ーランド州ロックビルに1992年12月８日に寄託された（受託番号５５３８０）。
本発明の生成物の製造において、上で列挙された細菌の「混合株」が利用され
てよい。混合株により、２種もしくはそれ以上の嫌気性細菌の混合された培養物
が意味される。この混合株は、本明細書に記述される方法において使用される場
合、有機酸（酢酸などのような）もしくはそれらの塩、アルコール、水素、ＳＣ
Ｐなどを産生する。
本発明の開発において、この変換を高効率で演じる(enact)嫌気性細菌の新規
株が単離されている。加えて、醗酵条件に対する改変は、いくつかの株において
酢酸の代わりにエタノールの産生をもたらし得る。利用される特定の微生物（１
種もしくは複数）に依存して、廃ガスからの生成物の形成において考慮されなけ
ればならない変数は、栄養素の構成要素および濃度、培地、圧、温度、ガス流速
、液体流速、反応ｐＨ、攪拌速度（連続攪拌タンク反応器(Continuously Stirre
d Tank Reactor)を利用する場合）、接種レベル、阻害を避けるための最大基質
（導入されるガス）濃度ならびに阻害を避けるための最大生成物濃度を包含する
。
本発明の例示的態様に従い、また、図面の図１に示されるように、変換過程の
第一段階は嫌気性細菌のための栄養培地（１０）の調製である。栄養培地の含有
物は利用される嫌気性菌の型および所望の生成物を基礎として変動することがで
きる。栄養素は、連続攪拌（ＣＳＴＲ）、固定化細胞（ＩＣＲ）、細流床(Trick
le Bed)（ＴＢＲ）、バブルカラム(Bubble Column)、ガスリフト醗酵槽(Gas Lif
t Fermenters)、もしくは他の適する醗酵反応器を包含する型の１個もしくはそ
れ以上の容器および／もしくは塔から成るバイオリアクターもしくは醗酵槽（１
２）に定常的に供給される。バイオリアクター（１２）内に、ガス変換過程で利
用される単一もしくは混合された種のいずれかの嫌気性細菌の培養物が存
する。ＣＴＲＳ、ＴＢＲ、バブルカラムおよびガスリフト醗酵槽については、こ
れらの細菌は反応器の液相全体に分散して生存するが、しかし、ＩＣＲについて
は、細菌は内部充填物媒体に付着する。この充填物媒体は、最大表面積、高物質
移送速度、低い圧力低下、均一な気体および液体分配を提供しなければならず、
また、栓形成、詰まり、ネスチング(nesting)および壁にワールチャネリング(wa
ll channeling)を最小にしなければならない。こうした媒体材料の例は、セラミ
ックバールサドル(Berl saddle)、ラシッヒ環(Raschig ring)もしくは他の高性
能充填物である。
廃ガス（１４）はバイオリアクター（１２）に連続的に導入される。ガスはこ
の過程の効率を最大にする時間の期間、バイオリアクター（１２）中に保持され
る。不活性および反応されない基質ガスを含有する排気ガス（１６）がその後放
出される。液体流出物（１８）が遠心分離器、中空ファイバー膜もしくは他の濾
過装置（２０）に進められて浮遊されて運ばれる微生物を分離する。これらの微
生物（２２）は、より迅速な反応速度を生じる高細胞濃度を維持するためにバイ
オリアクター（１２）に戻される（細胞再循環）。
当該方法の次の段階は、浸透物もしくは遠心分離物（２４）からの所望の生物
学的に産生された生成物（１種もしくは複数）の分離である。図１に描かれた態
様において、浸透物もしくは遠心分離物（２４）は抽出チャンバー（２６）に進
められ、ここでそれは溶媒（２８）と接触される。溶媒（２８）は、所望の最終
生成物に対する高分配係数、高回収係数、ヒトに対する低毒性、細菌に対する低
毒性、水との不混和性、適切に高い沸点を有すべきであり、またバイオリアクタ
ーの構成要素と乳
濁液を形成すべきでない。溶媒と水相との間の溶質の分配は、熱力学的実行可能
性および最終生成物を取り出すのに必要とされる溶媒の量を決定することができ
る。典型的な溶媒は、適する溶媒中の二級および三級アミン、トリブチルホスフ
ェート、酢酸エチル、トリオクチルホスフィンオキシドおよび適する共溶媒中の
関連化合物、長鎖アルコール、ヘキサン、シクロヘキサン、クロロホルムならび
にテトラクロロエチレンを包含する。
水相（３０）中の栄養素および物質はバイオリアクター（１２）に戻され、そ
して溶媒／酸／水溶液（３２）が蒸留カラム（３４）に進み、そこでそれは酸お
よび水（３６）から溶媒（２８）を分離するのに十分な温度に加熱される。溶媒
（２８）は、抽出に至適の温度に温度を低下させる冷却チャンバー（３８）を通
って蒸留カラム（３４）から進み、その後再使用のため抽出チャンバー（２６）
に戻る。酸および水の溶液（３６）は最終蒸留カラム（４０）に進み、ここで所
望の最終生成物（４２）が水から分離されそして取り出される。水（４４）は栄
養素の調製のため再循環される。
図２は廃ガス（４８）からの道路除氷剤、酢酸マグネシウムカルシウム（ＣＡ
Ｍ）（４６）の生産方法を示す。この方法は溶媒抽出による図１の酢酸法に同一
である。すなわち、同一の生物体、栄養素および過程条件が、反応容器を包含す
る連続醗酵で使用される。同様に、中空ファイバー膜、遠心分離もしくは他の濾
過装置による細胞再循環がこの方法において同一に使用される。最後に、抽出チ
ャンバーでの酢酸の抽出、次いで酸を含まない培地の再循環が使用される。
抽出後、ＣＭＡの生産方法は図１の酢酸の生産方法と大きく異なる。
ＣＭＡ法において、酢酸および少量の水を含有する溶媒（５０）がＣＭＡ生産の
ための反応容器（５２）に送られる。溶媒流の水含量は酢酸抽出に使用される溶
媒に依存する。再度、適する共溶媒中の二級および三級アミン、トリブチルホス
フェート、酢酸エチル、トリオクチルホスフィンオキシドならびに適する共溶媒
中の関連化合物、長鎖アルコール、ヘキサン、シクロヘキサン、クロロホルムな
らびにテトラクロロエチレンのような溶媒が使用されてよく、結果を左右する。
ＣＭＡのための反応容器（５２）は、最も適しては連続攪拌タンク反応器(Conti
nuous Stirred Tank Reactor）（ＣＳＴＲ）であるが、とは言え他の反応器系が
使用されてよい。水中の苦石灰および酸化マグネシウムの混合物（５４）が酢酸
および水を含有する溶媒に添加される。反応が起こり、飽和レベルもしくはその
下で水性溶液中でＣＭＡを生産する。
ＣＭＡ、水および溶媒（５６）が、その後、水および溶媒相を分離するため沈
降装置（５８）に送られる。溶媒相（６０）は再循環のため抽出チャンバーに戻
される。ＣＭＡ／水（６２）は乾燥／ペレット化（６４）に送られてペレットに
されたＣＭＡ生成物を生産する。
酢酸カリウム（ＫＡ）は、苦石灰の代わりに苛性カリ（もしくは酸化カリウム
）を用いることにより代替生成物として生産され得る。ＫＡは50パーセント水性
溶液として生産されるため、乾燥およびペレット化は必要とされない。
図３は廃ガスからのエタノールの生産方法を示す。図１におけるように、廃ガ
ス（６６）および栄養素（６８）が微生物の培養物を含有する反応器（７０）に
供給される。反応器は図１の叙述において上述された型のいずれであってもよい
。エタノール生産過程で使用される生物体は
酢酸／アセテートの代わりにエタノールを産生することが可能でなくてはならな
い。一般に、4.0〜5.5の低醗酵ｐＨが栄養素制限と結合されて必要とされる。こ
れらの低下されたｐＨレベルではたらくことが可能である上に列挙された細菌が
、エタノール生産のこの方法において使用され得る。
廃ガスは、必要とされる栄養素と一緒にエタノール産生が可能な生物体の培養
物を含有する反応器に供給される。エタノールが、図１におけると類似の様式で
生成物として生産される。細胞再循環（７２）が反応器中の細胞濃度を高めるた
めに使用されてよいが、しかし、この操作はこの過程をはたらかせるのに必要と
されない。培地中に希釈エタノールを含有する細胞再循環装置からの浸透物（７
４）は蒸留（７６）に送られ、ここで水（７８）およびエタノール（８０）が分
離される。95パーセントエタノールが蒸留カラムの頂上から出、また、水（消費
された培地）がカラムの底部から出る。消費された培地は水の再循環として反応
器に戻される。95パーセントエタノールはモレキュラーシーブ系（８２）に送ら
れて無水エタノール（８４）を生産する。
かように、本発明に従えば、今や、価値ある化学的供給原料の消費を低下させ
るのみならず、しかしまた多くの産業の廃ガス流から危険な大気汚染物質を除去
する気体基質醗酵により、価値ある有機酸、アルコールもしくは有機酸の塩を生
産することが可能である。これらの化学物質を生物学的に得るための従来の方法
は糖の醗酵を基礎とした。
上に記述された方法において、当該方法は１大気圧以上で実施されることが好
ましい。好ましくは、それは30大気圧まで、またより好ましくは20大気圧まで、
そして最も好ましくは15大気圧までの圧で実施される
ことが好ましい。
以下の特定の実施例は本発明を具体的に説明するがしかしこれを制限しないた
めに提出される。他の方法で示されない限り、明細書および請求の範囲中の全て
の部分およびパーセンテージは体積を基礎とする。
実施例１
カーボンブラック廃ガスからの酢酸の生産
この実施例は、カーボンブラック製造の炉排気のものに合致する組成の廃ガス
を酢酸に変換するのに利用される方法に向けられる。この廃ガスは、約13パーセ
ントの一酸化炭素、14パーセントの水素および５パーセントの二酸化炭素の組成
を有し、残存する68パーセントは主として痕跡の酸素およびイオウ化合物を含む
窒素である。この廃ガスは、不十分な空気でのガスもしくは油の部分的酸化の結
果として生産されて無定形炭素を生じ、約1.2ポンドの一酸化炭素が1ポンドの元
素炭素あたり生産される。これらの廃ガスは重大な大気汚染の問題を生じ、そし
てまた、現在は回収されていない価値ある化学的供給原料の資源を代表する。
本方法の開発において、カーボンブラック廃ガスから酢酸を生産するための２
個の別個の経路が研究された。直接経路は、それぞれ等式（１）および（２）に
従って一酸化炭素および水もしくは水素および二酸化炭素を酢酸に直接変換する
。間接経路は水ガス交代反応(water gas shiftreaction)、次いで水素および二
酸化炭素からの酢酸の生産により一酸化炭素および水の水素および二酸化炭素へ
の変換を伴う。この間接経路は当該技術のより小さく効率的な利用であることが
見出された。
試験された酢酸源(acetogen)を表１に要約する。一酸化炭素から直接酢酸を産
生するこれらの細菌のうち、Ａ．キブイ(A．kivui)および新規
に単離された株Ｃ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)ＥＲＩ２は一酸化炭素
および水素双方の利用についてはるかに優れた速度を示す。さらなる実験はこれ
らの２種の嫌気性細菌を使用して進行した。
一酸化炭素および水素を同時に利用する細菌に対する明らかな利点が存在する
。これは廃ガスの最も効率的な使用を提供し、そして最大量の大気汚染物質を除
去するとみられる。
酢酸を生産するための記述された方法のベンチスケール操作
図面の図４に示されるように、かつ、本発明の一態様に従い、ベンチスケール
の連続的変換系がニュー ブランズウィック サイエンティフィク カンパニー
(New Brunswick Scientific Co.，Inc.)、ニュージャージー州エディソンからの
バイオフロー(BioFlo)ＩＩＣ醗酵槽（１５０）を包含することが示される。醗酵
槽（１５０）は、攪拌モーター、ｐＨ制御器、泡制御器、サーモスタット、溶解
酸素プローブ、栄養素ポンプおよび2.5L培養容器を装備される。作業容積は可変
である（1.5〜2.0L）。他の可変の稼動パラメータは、培地供給速度（希釈速度
）、ガス流速（ガス保持時間）、撹拌（rpm）を包含する。排出される、すなわ
ち排気ガスは、水トラップおよびサンプリング口を介して排出フードに固定され
た冷却器を通って醗酵槽（１５０）を出る。
培養培地（１５２）は嬬動ポンプ（コール パーマー(Cole Parmer)からの）
により交差流中空ファイバーモジュール（１５４）を通って再循環される。再循
環速度は約80〜100mL/分である。中空ファイバーモジュール（１５４）は以下の
特徴を有する；表面積は0.35ft2であり、孔径は0.２μｍであり、そして管腔径
は１mmである。浸透物（１５６）は貯蔵タンク（１５８）にポンプで送られる（
供給物貯蔵）。培養物細胞
はライン（１５５）に沿って醗酵槽に戻される。
２段階混合機および沈降器構成部品を包含する向流酢酸抽出系は、第一および
第二混合機（１６０）および（１６２）ならびに第一および第一沈降タンク（１
６４）および（１６６）を包含する。貯蔵（１５８）からの浸透物（１６８）は
流量制御器（１７０）を通って混合機（１６０）にポンプで送られる。溶媒（１
７２）は流量制御器（１７６）を通って溶媒貯蔵（１７４）から混合機（１６２
）にポンプで送られる。混合機（１６０）および混合機（１６２）双方は、水相
および溶媒相の良好な混合を達成するための攪拌機構を装備される。混合機（１
６０）および（１６２）からの双方の相の混合物は、それぞれ沈降器（１６４）
および（１６６）に導かれる。相分離は沈降器中で成し遂げられる。沈降器（１
６４）からの水相（１７８）は混合機（１６２）にポンプで送られ、沈降器（１
６４）からの溶媒相（１８０）は分離器（１８２）にポンプで送られ、沈降器（
１６６）からの水相（１８４）はラフィネート貯蔵（１８６）にポンプで送られ
、そして沈降器（１６６）からの溶媒相（１８８）は混合機（１６０）にポンプ
で送られる。ラフィネートはライン（１９０）に沿ってＣＳＴＲ ５０に再循環
される。この再循環ライン（１９０）は阻害因子を除去するために（１９２）で
部分的に浸出される。
酢酸を負荷された溶媒（１８０）は予加熱器（１９６）を通って蒸留フラスコ
（１９４）にポンプで送られる。蒸留フラスコ（１９４）は、液相およびガス相
中の温度を監視しかつ制御する２個の熱電対（１９６）および（１９８）を装備
される。蒸留のための加熱温度は酢酸の最大揮発を達成するよう設定される。酢
酸蒸気は冷却器（１００）中で凝縮さ
れ、そしてフラスコ（１０２）中に収集される。ストリップされた溶媒（１０４
）は冷却コイル（１０６）を通って溶媒貯蔵（１７４）にポンプで送られる。
図４に図解されるような記述された方法のべンチスケール操作を実験室で組立
、至適化された条件下での量的収量を決定した。培養物に供給された栄養素混合
物は以下のようであった。すなわち
１．リン酸一カリウム 3.00g/L
リン酸二カリウム 3.00g/L
硫酸アンモニウム 6.00g/L
塩化ナトリウム 6.00g/L
硫酸マグネシウムニ水和物 1.25ｇ/L
から成る80.0mlの塩
２．1.0gの酵母抽出物
３．1.0gのトリプチカーゼ
４．3.0mlのＰＦＮ（フェニング(Pfenning)）痕跡金属溶液
塩化第一鉄四水和物 1500mg
硫酸亜鉛七水和物 100mg
塩化マンガン四水和物 30mg
ホウ酸 300mg
塩化コバルト六水和物 200mg
塩化銅一水和物 10mg
塩化ニッケル六水和物 20mg
モリブデン酸ナトリウムニ水和物 30mg
セレン酸ナトリウム 10mg
蒸留水 1000ml
５．10.0mlのビタミンＢ類
塩酸ピリドキサル 10mg
リボフラビン 50mg
塩酸チアミン 50mg
ニコチン酸 50mg
Ｄ−パントテン酸カルシウム 50mg
リポ酸 60mg
ｐ−アミノ安息香酸 50mg
葉酸 20mg
ビオチン 20mg
シアノコバラミン 50mg
蒸留水 1000ml
６．0.5gの塩酸システイン
７．0.06gの塩化カルシウム二水和物
８．2.0gの炭酸水素ナトリウム
９．1.0mlのリサズリン(Resazurin)（0.01％）
１０．920.0mlの蒸留水
Ａ．キブイ(A．kivui)との使用のためには栄養素溶液を6.6にｐＨ調節した一方
、新規株Ｃ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)ＥＲＩ２についてはｐＨを4.
9に調節した。より低いｐＨではたらく能力は酢酸の回収で大きな利点である。
この溶液をその後、20％二酸化炭素および80％窒素雰囲気で20分間散布し(sparg
ed)、その後嫌気的に移させ(transferred)そして15分間オートクレーブした。
多数の実験を、連続攪拌反応器（ＣＳＴＲ）および固定化細胞反応器（ＩＣＲ
）の双方で実施した。得られた結果を以下のデータに例示する。
細菌株Ａ．キブイ(A．kivui)およびＣ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)Ｅ
ＲＩ２を利用するＣＳＴＲ実験
ＣＳＴＲならびに嫌気性細菌Ｃ．ルジュングダーリイ（C．ljungdahlii)ＥＲ
Ｉ２およびＡ．キブイ(A．kivui)とともに稼働するベンチスケール系は、ニュー
ブランズウィック サイエンティフィク（New Brunswick Scientific)のバイ
オフロー(BioFlo)ＩＩｃ醗酵槽、細胞再循環のための中空ファイバー膜ユニット
ならびに抽出および蒸留カラムから成った。栄養素混合物を、１分あたり3.2立
方センチメートルの速度でバイオリアクターに供給した。反応器の容量は2.5リ
ットルであり、その内で1.5リットルの一定の液体レベルを維持した。液体を、
１分あたりおよそ500立方センチメートルの速度で導入されたガスと共に１分あ
たり１000回転までの可変速度で攪拌した。至適ガス保持時間は３分の範囲内で
あった。ガス供給は細菌によるその取り込みとともに変動し、これは順に細胞密
度の関数となった。
バイオリアクターからの液体を、１分あたり55ないし70ミリリットルの速度で
中空ファイバー膜に進めた。中空ファイバお膜から、浸透物を１分あたり1.5ミ
リリットルの速度で集めた。この浸透物の分析は、この段階の酢酸／アセテート
濃度が１リットルあたり20グラムの過剰の範囲にわたることを示す。4.9のｐＨ
で稼動させれば、この生成物の42パーセントは、Ｃ．ルジュングダーリイ(C．lj
ungdahlii)ＥＲＩ２を使用して、酸の形態であった。Ａ．キブイ(A．kivui)につ
いては、酸の収量は1.4パーセントのみであった。変換速度および生成物収量を
包含する
２種の細菌についての多様な試行の結果を表２および３に要約する。
細菌株Ｃ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)ＥＲＩ２を利用するＩＣＲ実験
細胞を支持するための織物を充填された２インチ外径×24インチ高さのガラス
チューブおよび固定化培地としてのエンカマト(Enkamat)７０２０から成る固定
化細胞反応器（ＩＣＲ）もまた、当該酢酸生産方法において試験した。酢酸生成
嫌気菌としてＣ．ルジュングダーリイ（C．ljungdahlii)ＥＲＩ２を用い、100パ
ーセントの一酸化炭素および79パーセントの水素を20分のガス保持時間で変換し
た。取り出された液体中の酢酸濃度は１リットルあたりおよそ6.0グラムであっ
た。ＩＣＲ研究の結果を表４に要約する。
ＩＣＲは、反応器を稼働させるためのエネルギー費用が大きく低下されること
において、工業的スケールへのある魅力を有する。充填物材料、溶液相および圧
の適正な選択がＣＳＴＲのものに近づく生産を生じうる。
酢酸回収
多様な溶媒を浸透物からの酢酸回収について試験し、結果を表５に要約する。
トリブチルホスフェートは高分配係数および高沸点の双方を有すると同定された
。溶媒および細胞分離器からの浸透物を２段階抽出過程において混合した。ある
いは、抽出力ラムを使用し得た。浸透物を３リットルフラスコに導入し、ここで
それを流入する溶媒と混合した。１部分の浸透物に対し１部分の溶媒の比が良好
にはたらき、かつ高回収率を与えた。合わせられた液体を混合機から４リットル
の沈降チャンバーに進め、そこで溶媒／酢酸混合物が水および栄養素からより低
い密度の相として分離する。およそ15分の保持時間を沈降タンク中で使用した。
より低い密度の相を抽出しそして蒸留フラスコに供給した。ラフィネートを第一
沈降器から第二混合器に進め、そこでそれを再度溶媒と接触させ、その後第二沈
降チャンバーから取り出した。これは酢酸のより完全な抽出を見込み；酸の回収
はトリブチルホスフェートを使用して82パーセントから96パーセント以上まで増
大した。この沈降器からの溶媒／酢酸混合物を第一混合機に戻す一方、水および
有機物のラフィネートをバイオリアクターに戻した。
蒸留ユニットは沸騰マントルを伴う５リットルフラスコであった。還流を伴う
共通の蒸留カラムを完全な酸回収のために使用し得た。トリブチルホスフェート
の高沸点のため、ほぼ完全な回収が一段階で成し遂げられる。溶媒／酢酸混合物
を120℃に加熱し、酢酸を凝縮コイル中の頭頂で収集した。この単一段階の系に
おいて70パーセントの蒸留効率が達成された。
溶媒混合物もまた試し、そして混合溶媒の分配係数を表６に要約する。
実施例２
カーボンブラック廃ガスからの酢酸の生産
より高圧で
細胞反応における物質移動は系を増大された圧で稼働させることによりさらに
高められ得る。単純なバッチ実験を実施してこの系の力学を試験した。反応速度
が、有効保持時間の対応する低下を伴って圧に対し直線的比率で増大したことが
見出された。増大された圧で稼働させることの別の利点は、反応器の容積もまた
直線的様式で低下され得る、すなわち、10大気圧での稼働は１気圧で稼働する反
応器の10分の１の容積をもつ反応器を必要とすることである。図５および６は増
大された圧でのそ
れぞれ細胞密度および酢酸濃度の増大を示す。この酢酸濃度は大気圧でのバッチ
反応器についての典型的なバッチ濃度をはるかに越える。
実施例３
界面活性剤を含むカーボンブラック廃ガスからの酢酸の生産
物質移動は界面活性剤の使用によってもまた増大される。表７は多様な商業的
界面活性剤の存在下でのＣ．ルジュングダーリイ（C．ljungdahlii)ＥＲＩ２で
実施された一酸化炭素取り込み試験の結果を表す。各場合において、100（パー
セント）の対照値はバッチ醗酵における一酸化炭素取り込みを、また、サンプル
値は界面活性剤の存在下でのバッチ醗酵における対照のパーセントを表す。 実施例４
カーボンブラック廃ガスからのＣＭＡの生産
窒素中の主要成分として約14パーセントの一酸化炭素、17パーセントの水素お
よび４パーセントの二酸化炭素を含有するカーボンブラック廃ガスを、６気圧37
度に維持されかつクロストリジウム ルジュングダーリイ(Clostridium ljungda
hlii)単離物ＥＲ１２、ＡＴＣＣ寄託物５５３８０を含有する160Lの連続攪拌タ
ンク反応器中に散布する。廃ガスは、不十分な空気での炭化水素の部分的酸化の
結果として生産されて無定形炭素を生じ、１ポンドの元素炭素あたり約1.2ポン
ドの一酸化炭素が生産される。これらの廃ガスは重大な大気汚染問題を生じ、そ
してまた、現在回収されていない価値ある化学的供給原料の資源を代表する。ガ
ス保持時間（標準的状態でのガス流速に対する反応器容積の比と定義される）を
0.52分に維持する。水、塩基性塩(base salts)、ビタミンＢ類、窒素源および硫
化物源を含有する水性液体培地を、1.05時間-1の液体希釈速度（反応器容積に対
する液体流速の比と定義される）で反応器に供給する。この反応器中の攪拌速度
は322rpmであり、温度は37℃であり、そして稼働ｐＨは5.03である。これらの条
件下での一酸化炭素の転化は83パーセントであり、また、水素の転化は54パーセ
ントであった。中空ファイバー膜細胞再循環ユニットを使用して反応器の内側で
10.5g/Lの細胞濃度を維持した。13.2g/Lの酢酸／アセテートを含有する反応器か
らの希釈酢酸／アセテート生成物流を３段階向流抽出装置に送り、ここでそれを
溶媒で抽出する。供給物に対する溶媒の比は４に対し１である。酢酸／アセテー
ト生成物流中の酢酸は3.7g/Lである。抽出器を離れる溶媒中の酢酸濃度は16.7g/
Lである。抽出からの水（培地）は再循環とし
て醗酵槽に戻される。
苦石灰／酸化マグネシウムを溶媒相中で直接酢酸に添加してＣＭＡを生じさせ
る。反応後、飽和されたＣＭＡ溶液を乾燥およびペレット化に送り、３／７のモ
ル比のＣａ2+／Ｍｇ2+を含有する1.15ポンドのＣＭＡが酢酸１ポンドあたり形成
される。
実施例５
カーボンブラック廃ガスからの酢酸の生産
窒素中に約14パーセントの一酸化炭素、17パーセントの水素および４パーセン
トの二酸化炭素を含有するカーボンブラック廃ガスを、1.58気圧、37℃で稼働し
かつクロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahlii)単離物
ＥＲＩ２、ＡＴＣＣ寄託物５５３８０を含有する144Lの細流床反応器中に散布す
る。細流床反応器はラシッヒ環もしくはバールサドルのような商業的充填物で充
填されたカラムであり、ここで液体およびガスがカラムを通る流れにより相互と
接触される。本実施例において、液体およびガス双方が同時の様式で頂上からカ
ラムに入るが、とは言え向流（ガスが底部に入り、液体が頂上に入る）が可能で
ある。ガス保持時間を0.46分に維持し、そして液体培地希釈速度は0.57時間-1で
ある。液体培地は実施例１でと同一の構成要素を含有する。反応器中の攪拌を、
60gpmの再循環速度を使用する液体再循環により提供する。反応器中の稼働ｐＨ
は5.05である。これらの条件下での一酸化炭素の転化は57パーセントであり、ま
た、水素転化は58パーセントである。中空ファイバーユニットを使用して反応器
の内側で13.6g/Lの細胞濃度を維持する。
6.4g/Lの複合酢酸／アセテートおよび２g/Lの酢酸を含有する希釈酢
酸／アセテート生成物流を３段階向流抽出力ラムに送る。供給物に対する溶媒の
比は１：４である。反応器を離れる溶媒中の酢酸は10g/Lである。抽出ユニット
からの水（培地）を再循環として反応器に戻す。
酢酸を含有する溶媒を蒸留に送って酸および溶媒を回収する。真空溶媒蒸留カ
ラムおよび酢酸蒸留カラムを分離で使用する。氷酢酸が最終生成物として生産さ
れる。
実施例６
カーボンブラック廃ガスからの酢酸カリウムの生産
実施例４のカーボンブラック廃ガスを使用してＣＭＡの代わりに酢酸カリウム
を作成する。全ての醗酵および溶媒抽出条件は同じままである。苛性カリ（酸化
カリウム）を使用して酢酸と反応させて溶媒相中で直接酢酸カリウムの50パーセ
ント溶液を生じさせる。
実施例７
コークス炉廃ガスからのＳＣＰの生産
約６パーセントの一酸化炭素、２パーセントの二酸化炭素、57パーセントの水
素、５パーセントの窒素および27パーセントの気体炭水化物を含有するコークス
炉廃ガスを、実施例４で前に記述されたように細胞再循環を伴う連続攪拌タンク
反応器に供給する。この反応器を使用して希酢酸もしくはエタノールのような生
成物を生産する。加えて、反応器の内側の細胞濃度は13.6g/Lである。これらの
細胞（微生物）を、動物飼料としての細菌の単一細胞タンパク質を生産するため
に収穫し得る。細胞を含有する反応器からのパージ流を乾燥機に送って乾燥単一
細胞タンパク質を処理する。
実施例８
精製装置廃ガスからの水素の生産
約45パーセントの一酸化炭素、50パーセントの水素および５パーセントのメタ
ンを含有する精製装置(refinery)廃ガスを、1993年３月18日にアメリカン タイ
プ カルチャー コレクション(American Type Culture Collection)、メリーラ
ンド州ロックヴィルに寄託されそして寄託物受託番号５５４０４を与えられたバ
チルス スミトリイ（Bacillus smithlii)単離物ＥＲＩＨ２を含有する、50℃か
つ数インチの水圧で稼働する１Lの)ＣＳＴＲ中に散布する。反応器への培地は1.
0g/Lのトウモロコシ浸積液(steep liqour)である。廃ガス中の一酸化炭素を水と
一緒に二酸化炭素および水素に転化する。90パーセント転化で、出口ガス流は、
3.2パーセントの一酸化炭素、64.4パーセントの水素、28.8パーセントの二酸化
炭素および3.6パーセントのメタンを含有する。一酸化炭素、二酸化炭素および
メタンを溶媒抽出によりガス流から取り出す。
実施例９
カーボンブラック廃ガスからの他の化学物質の生産
窒素中に約14パーセントの一酸化炭素、17パーセントの水素および４パーセン
トのメタンを含有するカーボンブラック廃ガスを、37°かつ数インチの水圧で稼
働する１LのＣＳＴＲ中に散布する。反応器中の培地は、水、ビタミンＢ類、塩
および鉱物を含有する基礎塩混合物である。反応器中の単一もしくは混合培養物
は、メタノール、プロパノール、ブタノール、プロピオン酸、酪酸の液相生成物
もしくは他の所望の生成物を生産する。この系は本質的に実施例６でと同一に設
定される。希釈生成物形成の後、生成物を、抽出、蒸留もしくは他の公知の生成
物回収技術から成る適する生成物回収系で回収する。複数の生成物が生産される
場合は段階的生成物回収系を使用する。
かように、本発明の結果として、廃ガスを有機酸例えば酢酸を包含する酸、ア
ルコール、水素、ＳＣＰもしくは有機酸の塩に転化するための高度に効果的な改
良方法が提供され、それによりとりわけ主目的が完全に実現されることが認識さ
れることができる。改変および／もしくは変更が、具体的に説明された態様にお
いて本発明からの離脱なしになされうることが企図されかつ先行する記述および
付随する図面から当業者に明らかであることができる。従って、前述の記述およ
び付随する図面は好ましい態様を具体的に説明するのみでありかつ制限していな
いこと、また、本発明の真の技術思想および範囲は付録として付けられた請求の
範囲への言及により決定されることが明白に意図される。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ１２Ｐ 7/52 Ｃ１２Ｐ 7/52
21/00 21/00 Ｂ
(81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，
ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ
Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ
，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，
ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，Ｓ
Ｚ，ＵＧ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ
，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ
，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＺ，
ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＨＵ，Ｉ
Ｌ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＫ
，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，
ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，Ｒ
Ｕ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ
，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １．有機酸もしくはその塩、アルコール、水素およびＳＣＰから成る群から選択 される生成物の生産方法であって、廃ガス系を前記生成物に転化して前記生成物 を含有する培地を生産することが可能な嫌気性細菌を用いてバイオリアクター中 の水性栄養培地中で一酸化炭素および水もしくは二酸化炭素および水素を含有す る廃ガスを醗酵させること；前記バイオリアクターから生成物を含有する前記培 地の一部を連続的に取り出すこと；そしてそれから生成物を回収すること、を含 んで成る方法。 ２．廃ガスが一酸化炭素および水を含有する、請求の範囲１に記載の方法。 ３．廃ガスが二酸化炭素および水素を含有する、請求の範囲１に記載の方法。 ４．前記廃ガスが工業的過程により生じられる、請求の範囲１〜３のいずれかに 記載の方法。 ５．工業的過程が、カーボンブラック、アンモニア、メタノールもしくはコーク スの製造であるか、または石油精製である、請求の範囲４に記載の方法。 ６．前記細菌が、一酸化炭素もしくは二酸化炭素の気体基質の嫌気性醗酵により 有機酸もしくはアルコールを産生する種のものである、請求の範囲１に記載の方 法。 ７．前記細菌が、一酸化炭素もしくは二酸化炭素の気体基質の嫌気性醗酵により 水素を産生する種のものである、請求の範囲１に記載の方法。 ８．前記細菌が、一酸化炭素もしくは二酸化炭素の気体基質の嫌気性醗酵により 単一細胞タンパク質を産生する種のものである、請求の範囲１ に記載の方法。 ９．前記生成物が、酢酸、プロピオン酸、酪酸、メタノール、エタノール、プロ パノール、ｎ−ブタノール、水素、単一細胞タンパク質もしくは有機酸の塩であ る、請求の範囲１〜８のいずれかに記載の方法。 １０．前記有機酸の塩が酢酸の塩である、請求の範囲９に記載の方法。 １１．前記酢酸の塩が酢酸マグネシウムカルシウムもしくは酢酸カリウムである 、請求の範囲１０に記載の方法。 １２．前記バイオリアクターが、連続攪拌タンク反応器、固定化微生物細胞バイ オリアクター、細流床バイオリアクター、バブルカラムバイオリアクターもしく はガスリフトバイオリアクターである、請求の範囲１〜１１のいずれかに記載の 方法。 １３．前記バイオリアクターが１大気圧以上の圧で維持される、請求の範囲１〜 １２のいずれかに記載の方法。 １４．前記回収段階が、生成物を含有する前記取り出された培地を細胞分離ユニ ットを通過させること、細菌をバイオリアクターに戻して高細菌濃度を維持する こと、そして細菌を含まない生成物を含有する流を生じさせることにより前記生 成物および前記細菌を分離することを包含する、請求の範囲１〜１３のいずれか に記載の方法。 １５．前記分離が、遠心分離、中空ファイバー膜濾過、沈降もしくは限外濾過に より成し遂げられる、請求の範囲１４に引用されるような方法。 １６．方法がいかなる細胞分離の非存在下でも実施される、請求の範囲１４に引 用されるような方法。 １７．前記再生物の前記回収が、（ａ）生成物を含有する前記取り出された培地 を向流混合容器中で所望の生成物に対する高親和性を有する水 と不混和性の溶媒と接触させること、そしてその後（ｂ）場合によっては（ａ） の生成物を蒸留して溶媒および生成物を回収すること、により成し遂げられる、 請求の範囲１〜１３のいずれかに記載の方法。 １８．前記生成物の前記回収が蒸留により達成される、請求の範囲１〜１３のい ずれかに記載の方法。 １９．前記嫌気性細菌が、アセトバクテリウム キブイ(Acetobacterium kivui) 、Ａ．ウーディイ(A．woodii)、ブチリバクテリウム メチロトロフィクム(Btyr ibacterium methylotrophicum)、クロストリジウムアセチクム(Clostridium ace ticum)、Ｃ．アセトブチリクム(C．acetobutylicum)、Ｃ．フォルモアセチクム( C．formoaceticum)、Ｃ．クルイベリ(C．kluyveri)、Ｃ．テルモアセチクム(C． thermoaceticum)、Ｃ．テルモセルム(C．thermocellum)、Ｃ．テルモヒドロスル フリクム(C．thermohydrosulfuricum)、Ｃ．テルモサッカロリチクム(C．thermo saccharolyticum)、ユーバクテリウム リモスム(Eubacterium limosum)、クロ ストリジウム ルジュングダーリイ(Clostridium ljungdahlii)ＰＥＴＣ、ペプ トストレプトコックカス プロダクツス(Peptostreptococcus productus)、ロド スピリルム ルブルム(Rhodospirillumrubrum)もしくはロドシュードモナス ゲ ラチノサ(Rhodopseudomonas gelatinosa)である、請求の範囲１〜１８のいずれ かに記載の方法。 ２０．酸嫌気性細菌がＣ．ルジュングダーリイ(C．ljungdahlii)ＥＲＩ−２もし くはＢ．スミトリイ(B．smithlii)ＥＲＩ−Ｈ２である、請求の範囲１〜１８の いずれかに記載の方法。 ２１．前記嫌気性細菌が混合培養物である、請求の範囲１〜２０のいずれかで引 用されるような方法。 ２２．廃ガス流がカーボンブラックを作成するための工業的過程から生じられ、 かつ、生成物が酢酸もしくはその塩である、請求の範囲１〜２１のいずれかに記 載の方法。 ２３．微生物クロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahli i)単離物ＥＲＩ２の生物学的に純粋な培養物。 ２４．微生物バチルス スミトリイ(Bacillus smithlii)株ＥＲＩ−Ｈ２の生物 学的に純粋な培養物。 ２５．クロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahlii)単離 物ＥＲＩ２の単離された培養物。 ２６．クロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahlii)単離 物ＥＲＩ２、ＡＴＣＣ５５３８０。 ２７．単離された微生物バチルス スミトリイ(Bacillus smithlii)株ＥＲＩ− Ｈ２。 ２８．バチルス スミトリイ(Bacillus smithlii)株ＥＲＩ−Ｈ２、ＡＴＣＣ５ ５４０４。 ２９．クロストリジウム ルジュングダーリイ（Clostridium ljungdahlii)単離 物ＥＲＩ２、ＡＴＣＣ５５３８０を含有する混合培養物。 ３０．バチルス スミトリイ(Bacillus smithlii)株ＥＲＩ−Ｈ２、ＡＴＣＣ５ ５４０４を含有する混合培養物。 ３１．請求の範囲１〜２２の方法のいずれかにより生産される生成物。
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