JP2000340425A - 磁気抵抗効果薄膜 - Google Patents
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Abstract
薄膜を提案する。 【解決手段】 強磁性粒子を非磁性膜にて覆った磁気抵
抗効果薄膜1であり、強磁性粒子2は基板5上に作製さ
れ、非磁性膜3を介した電極4間の抵抗が、磁場の印加
により従来の磁気抵抗効果材料に比べて非常に大きく変
化する。例えば、強磁性粒子は、MnSb、MnAs、砒化クロ
ム、Fe、Co、Ni等の材料で構成され、非磁性膜は、Sb、
Au、Cu、Ag、Al、As、Bi、Si、Ge、GaAs、AlAs、InAs、
InSb、GaN、AlN 、ZnO 、ZnSe、CdTe、CdS 、酸化アン
チモン、酸化マンガン、酸化アルミニウム等の材料で構
成される。
Description
用して情報の記録・再生或いは微弱な磁場の検出を行う
磁気抵抗効果薄膜に関するものである。
ーの高感度化、及び磁気記録における高性能磁気ヘッド
の開発が盛んに行われている。これら磁気センサー、磁
気ヘッドはともに、磁性材料からなる部分の磁場の印加
による抵抗の変化を読み出す構造になっているので、外
部磁場の変化に対して大きな磁気抵抗変化を示す材料を
得るための研究が進められている。
料としては、異方的磁気抵抗効果を示すパーマロイ合金
等の薄膜が使われてきたが、パーマロイ合金等の磁気抵
抗変化率は2〜3%と小さく(IEEE Transactions on M
agnetics,Vol.MAG-11, No.4,p.1018 (1975))、将来的に
高度情報化社会の必要とする性能は出せないという限界
が来ていた。ここで、磁気抵抗の変化率は、 ΔR/R=100(%)×(Rmax−Rmin)/Rmin のように、最大抵抗値Rmaxと最小抵抗値Rminの差で磁場
印加による抵抗の変化分を定義し、それとRminとの比で
定義する。
と非磁性層を交互に積層した人工格子における、非磁性
層を介して反平行に磁気的にカップルした磁性層の磁化
の向きに依存した、巨大磁気抵抗効果がある。最近の研
究の一例は、Fe/Crの人工格子膜(Physical Review Le
tters,Vol.61,No.21,p.2472(1988))がある。このような
人工格子は、従来のパーマロイ合金等に比べ格段に大き
な磁気抵抗効果を示し盛んに研究が行われ、Co/Cuの人
工格子膜では、室温で65%の磁気抵抗効果が観測され
た(Applied Physics Letters,Vol.58,No.23,p.2710(19
91))。
金属層/非磁性絶縁層/強磁性金属層のサンドイッチ構
造からなるいわゆるスピンバルブ膜である。このスピン
バルブ膜は、一方の強磁性金属層に交換バイアスを及ぼ
して磁化の方向を固定し、他方の強磁性金属層の磁化の
方向が変化する際の磁気抵抗の変化を読み出すものであ
る。最近の精力的な研究の成果によって、磁気抵抗効果
は室温で10〜20%程度まで大きくなった(Physical
Review Letters,Vol.74,No.16,p.3273(1995)や、日本応
用磁気学会誌Vol.19,No.2,p.369(1995))。
得るために、非磁性金属、半導体や絶縁体膜のマトリッ
クスの中に強磁性体微粒子を分散させた、いわゆるグラ
ニュラー磁性膜の研究も盛んになりつつある。このよう
なグラニュラー磁性膜においては、磁場のない状態では
各磁性体微粒子の磁化が不規則な方向を向いて抵抗が高
いのに対し、磁場の印加によってそれらの磁化が一方向
に揃うことによって抵抗が減少し、磁気抵抗効果が発現
する。開発当初は低温でだけの効果であったが(Physic
al Review Letters,Vol.68,No.25,p.3745(1992)、Physi
cal Review Letters, Vol.68, No.25, p.3749 (199
2))、その後の研究で室温でも数%の磁気抵抗効果が実
現され(特開平8-264858号公報)、強磁性金属−非磁性
金属の組み合わせでは18%の磁気抵抗効果も実現され
ている(特開平8-67966 号公報) 。
としては、低温で約500%もの磁気抵抗効果を示すUN
iGa が知られている(Journal of Magnetism and Magne
ticMaterials,Vol.104 〜107,p.19(1992)) 。しかし、
これは低温でのみ観測される現象であった。
ロブスカイト型酸化物における巨大磁気抵抗効果が挙げ
られる(特開平8-133894号公報、特開平9-249497号公
報、特開平9-263495号公報等)。しかしながら、このペ
ロブスカイト型酸化物は、低温では何桁もの磁気抵抗の
変化を示すものの、室温では高々数%(Nature,Vol.395,
No.6703,p.677(1998))と極端な性能劣化を示し、実用を
目指す上では大きな問題がある。
ーネットを用いた医療/教育/商用接続サービスの広が
りを背景にして、大容量記憶技術の更なる発展が望まれ
ている。そのためには、非常に高感度の磁気抵抗効果素
子の開発が必須である。本発明は、かかる事情に鑑みて
なされたものであり、その目的は、室温にて超巨大な磁
気抵抗効果を示す薄膜を提供することにある。
決するために、強磁性粒子を非磁性膜にて覆い、その非
磁性膜を介した電極間の抵抗が磁場の印加により変化す
る磁気抵抗効果薄膜を提案するものである。このような
磁気抵抗効果薄膜においては、従来の磁気抵抗効果材料
に比べて2桁も大きな磁気抵抗効果、即ち室温でも35
00%に及ぶ超巨大な磁気抵抗効果が発現することを見
い出した。
は、基板上に成膜したものであり、強磁性粒子の粒子径
が3〜100nm(ナノメートル)であり、非磁性膜の
厚みが1〜100nmである。強磁性粒子の粒子径を3
〜100nmにするのは、粒子径が3nmより小さくな
ると強磁性の効果を完全に失ってしまい、また100n
m以上では通常の異方的磁気抵抗効果が支配的になって
しまうからである。また、非磁性膜の厚みを1〜100
nmにするのは、その厚みが1nm以下では非磁性膜の
性能が劣化し、100nm以上では磁気抵抗効果が相対
的に小さくなって実用的でないからである。更にこのよ
うな薄膜のサイズは、来たるべき大容量記憶技術に照ら
し合せても、十分に微細であり、実用化がすぐにでも可
能であるという利点がある。
は、強磁性粒子が分散した少なくとも1層の磁性層と、
それを覆う少なくとも1層の非磁性膜を有するものでも
良く、或いはこの(強磁性粒子が分散した磁性層/それ
を覆う非磁性膜)の組み合わせが複数繰り返された積層
膜を有するものでも良い。
膜との組み合わせ態様としては、強磁性粒子がMnSbで非
磁性膜がSbであって、電極に用いる材料が金属、特にIn
やAu等であることが望ましい。本発明において実現され
た磁気抵抗効果は、磁場を印加することによって非磁性
層を流れる電子の強磁性粒子による散乱が変化すること
によって発生し、且つそれらをナノメートル(nm)オ
ーダーで積層することによって巨大な効果を出すに至っ
たものであるから、材料の組み合わせはこれらに限定す
るものではなく、強磁性粒子はMnSb、MnAs、砒化クロム
のような化合物強磁性体でも良いし、Fe、Co、Niのよう
な金属元素強磁性体でも良い。一方、非磁性膜はAu、C
u、Ag、Alのような良導電金属でも良いし、As、Biのよ
うな低伝導度金属や、Si、GeのようなVI族半導体、GaA
s、AlAs、InAs、InSb、GaN、AlNのようなIII−V族半導
体、ZnO 、ZnSe、CdTe、CdS のようなII−VI族半導体で
も良く、また導電性が良くない酸化アンチモン、酸化マ
ンガン、酸化アルミニウム等の酸化膜からなる絶縁膜で
も良く、その方が磁気抵抗効果が大きくなることがわか
った。
温度、飽和磁場等の磁気的性質を制御するために、上記
に挙げた強磁性体のうち複数の種類のものを混合した
り、Al、Si、Ti、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、R
u、Rh、Pd、Ag、Cd、In、Sn、Te、Hf、Ta、W、Re、O
s、Ir、Pt、Au、Hg、Tl、Pb、Biの元素のうち少なくと
も一種を適宜添加しても良い。さらに、磁気抵抗の印加
磁場に対する感度等を制御するために、上記に挙げた非
磁性膜のうち複数の種類のものを混合したり、Ti、V、
Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Cd、In、S
n、Te、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Hg、Tl、Pbの元
素のうち少なくとも一種を適宜添加しても良い。例え
ば、MnSb-Sb の組み合わせでは、磁場に対する可逆に抵
抗が変化する領域での0.05テスラ(即ち500エル
ステッド)以内における最大磁場感度が、1テスラ当り
200%程度であったが、Sbの替わりに半導体であるGa
Asを非磁性膜に用いることによって、その値は1テスラ
当り800%程度まで増加することがわかった。
効果薄膜は、例えば分子線エピタキシー法、電子ビーム
蒸着法、スパッタリング法、電着法等の公知の成膜方法
を用いて製造することができる。強磁性体粒子は、基板
の表面エネルギーと強磁性体そのものの表面エネルギー
の差や、或いはそれぞれの材料の相分離などのプロセス
を用いて形成される。基板上に強磁性体粒子を作製した
後、非磁性膜を形成する。形成された強磁性粒子や非磁
性膜の構造は、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡、
走査型プローブ顕微鏡等で評価することが出来る。な
お、磁気抵抗効果薄膜の表面には、窒化シリコンや、酸
化シリコン等の酸化防止膜が設けられても良いし、ある
いは非磁性膜自身を酸化することによって非磁性膜の導
電性、ひいては磁気抵抗効果を制御しても良い。
Au、Ag等の金属が電極として設けられ、電流はこの電極
間を非磁性膜を介して流れ、非磁性膜に覆われた強磁性
粒子の磁気的な相互作用によって、非常に大きな磁気抵
抗効果が発現する。電極の配置は、2つの向かい合った
電流用電極間に2つの電圧用電極を設置し、電流用電極
間に電流を流したときに発生する電圧用電極間の電圧の
変化分を読み取る4探針法及び4端子法、電圧用電極と
電流用電極を共通にする2端子法、任意の4つの電極を
設置して用いるvan der Pauw法(Philips Tchnical Rev
iew,Vol.20,No.8,p.220(1958/59))を用いることができ
る。さらに実際のデバイスに応用するには、マルチエレ
メント構造やコビノ構造(IEEE Transactions on Magne
tics,Vol.34, No.4,p.1300 (1998))等、発生する磁気抵
抗効果を精度良くかつ効率的に読み出せるように電極構
造を任意に変えることができる。電極は、発生する磁気
抵抗効果を精度良く読み取る様に配置することが望まし
い。更に、磁気抵抗効果薄膜に異方性があるときには、
その異方性に従った配置に電極を配置することで、試料
と磁場との相互配置の違いによる磁気抵抗効果を読み取
ることができる。
ス、プラスティック、或いはMgO 等の酸化物を用いるこ
とが出来る。通常のメモリやセンサーの用途には安価な
ガラス、プラスティック基板が適しているが、半導体基
板上にも作製できるので、既存の半導体エレクトロニク
スとの適合性もよい。
非磁性膜を介して流れる電流によって生じる抵抗が、強
磁性粒子の相互作用によって磁場の印加時に変化する。
そのためには、強磁性粒子の大きさと、強磁性粒子間の
距離を適当に取り、強磁性粒子間の相互作用による電子
の散乱確率の変化が、非磁性膜を含めた総抵抗に寄与す
る割合を大きく取ることが必要である。
て説明する。図1は、本発明の実施例である磁気抵抗効
果薄膜1を模式的に示す断面図であり、強磁性粒子2は
基板5上に作製され、非磁性膜3がそれらの強磁性粒子
を覆い、同時に非磁性膜を介した抵抗の変化を電極4間
に定電圧或いは定電流の印加により読み取る。
薄膜の製造実施例を示す。 (基板表面の清浄化)基板としては半導体基板であるGa
As(001)を用い、その表面をエッチングし、かつ表面エ
ネルギーを調整するために硫化アンモニウム溶液に1時
間浸漬させた。この浸漬時間については特に制限がない
が、GaAs基板表面が完全に硫黄によって終端化されるた
めの時間が必要である。余分な硫黄を超純水で洗い流し
た後、基板を真空チャンバー内に導入した。そして、1
0-8torr程度の真空中で400℃程度まで基板を加熱
し、更に余分な硫黄をGa As 表面から追い出し、数層
程度の硫黄がGaAs表面を終端した表面を作製した。更に
真空度を10-9torr以下程度まで改善し、再度基板を5
00℃程度まで加熱し、表面を清浄化した。
板上にMnSbを蒸着した。本実施例では、分子線エピタキ
シー法を用いて、MnSbの蒸着を行った。このときの温度
は300℃以下、望むべくは50〜250℃の間で蒸着
する。また、その蒸着量はMnSbが完全に基板表面を覆っ
たときにその厚みが0.5〜15nmになるように調整
した。尤も、実際は均一な膜は形成されず、MnSbは粒状
の円盤が基板上に点在する状態となる。蒸着速度につい
ては特に制限はないが、膜厚(粒子径)の制御が可能な
ように0.01〜0.1nm/秒にすることが望まし
い。このような蒸着制御によって、3〜100nmの粒
子径を持った強磁性体粒子を適当な間隔で基板上に作製
することが可能になった。ここではMnSbの設計膜厚を
0.7nmとし、100℃で成長を行い、平均で直径が
20nm程度で高さが2nmの円盤状の強磁性粒子が基
板上に作製された。
を劣化させずに、基板温度を室温程度まで下げ、Sb非磁
性膜を10nm蒸着した。この際の蒸着温度にも特に制
限がないが、平坦な膜を作製するために室温以下が望ま
しい。
に平均で直径が20nm程度で高さが2nmの円盤状の
強磁性粒子を形成し、10nmのSb非磁性膜を室温にて
蒸着して強磁性粒子を被覆したものである。
Inを用い、ハンダコテにて電極付けを行った。ハンダコ
テの温度に制限はないが、磁気抵抗効果を示す薄膜の材
料の特性を劣化させずに電極付けが行われるためには、
Inの場合、160〜250℃程度にすることが望まし
い。また、電極配置は、van der Pauw法に従った。
2及び図3に示した。図中矢印は、磁場掃引の順序を表
す。また、この測定において磁場掃引は毎秒0.07テ
スラで行った。図2の磁気抵抗効果曲線より明らかなよ
うに、試料に垂直に磁場を印加した場合、この薄膜の磁
気抵抗効果は1.5テスラ付近では約1600%にも達
していることが明らかになった。更に、図3の磁気抵抗
効果曲線より明らかなように、試料に平行に磁場を印加
した場合は、0.5テスラで約550%の磁気抵抗効果
を示し、即ち磁場に対してより敏感になり、また1.5
テスラ付近では約1400%の磁気抵抗効果を示した。
温にて測定したものであるが、詳細を掲載しない別途試
験により−230℃から130℃までの間でこの薄膜の
磁気的特性に変化がないことを確認し、少なくともこの
温度範囲で同様な磁気抵抗効果が現れることが明らかと
なった。この様子を図4に示す。この特性は、実際に磁
気センサーや磁気ヘッドにこの薄膜を応用したときに、
温度に対して安定な動作を示すデバイスを作製できるこ
とを示唆するものであり、非常に実用的価値の高い特性
である。
においては、従来のものより磁気抵抗変化率が2桁も大
きいものであった。したがって、熱的安定性に優れた非
常に高感度な磁気抵抗効果材料が本発明によって初めて
実現されたことが明らかである。
非磁性膜を3nmにした。このときのMnSb粒は、直径が
20nm程度、高さが3〜5nm程度になり、その単位
平方センチメートル当りのドット数は約9×1010個で
あった。大きな磁気抵抗効果を得るためには、ドットの
密度とドットの平面方向の面積の積が、単位面積を超え
ない範囲であることが必要である。このような試料を長
方形に切り出し、2端子法にて定電圧を印加し、その電
流変化及び抵抗変化を実施例1と同様に空気中、室温に
て測定した。磁場の印加速度は実施例1と異なり、毎秒
0.003テスラで行った。
大な磁気抵抗効果を観測した。図5は、その電流/電圧
特性の磁場依存性である。測定は室温、空気中で行っ
た。電圧が80ボルトの時には、磁場のある無しで電流
値が変化し、それに対応する磁気抵抗の変化率は、35
00%にも達していることがわかる。図の曲線の傾きか
ら、電圧をさらに印可することによってこの変化率は増
加すると予想される。図中矢印は、電圧掃引の順序を示
す。図6は、電圧が68ボルトの時の抵抗の変化の様子
を磁場に対して描いたものである。抵抗の変化が0.5
テスラ程度の比較的小さな磁場で完了していることがわ
かる。0.5テスラという磁場の大きさは、永久磁石で
も発生可能な程度のものである。
ス領域に電圧を設定することによって、この磁場の値は
更に小さくすることができた。その様子を図7に示す。
0.08テスラで、抵抗の磁場に対する変化がほぼ完了
していることがわかる。更に重要なのは、この磁気抵抗
効果が不可逆性になっていることである。このような低
い磁場で駆動する磁気抵抗効果が不可逆性を持っている
ことからこの材料そのものがメモリーとして応用可能で
あることが明らかである。なお、実施例1及び実施例2
を比較すると明らかなように、電極の配置を変えること
によって、磁場を印加したときに発生する電圧の変化分
が正になるか負になるかを変えることができる。
室温での磁気抵抗変化率の大きさを示し、比較した。
磁性粒子を非磁性膜にて覆うことにより、その非磁性膜
を介した電極間の抵抗が磁場の印加により室温付近でも
超巨大に変化し、しかも熱的安定性に優れた磁気抵抗効
果薄膜が提供される。
る。
磁場を印加した場合の磁気抵抗効果曲線を示す図であ
る。
磁場を印加した場合の磁気抵抗効果曲線を示すグラフで
ある。
磁化の温度依存性を示すグラフである。
電流/電圧特性の磁場依存性を示すグラフである。
2端子間定電圧が68ボルトの時の2端子電気抵抗の磁
場依存性を示すグラフである。
2端子間定電圧が44ボルトの時の2端子電気抵抗の磁
場依存性を示すグラフである。
Claims (4)
- 【請求項1】 強磁性粒子を非磁性膜にて覆い、その非
磁性膜を介した電極間の抵抗が磁場の印加により変化す
るようにしたことを特徴とする磁気抵抗効果薄膜。 - 【請求項2】 強磁性粒子の粒子径が3〜100nmで
あり、非磁性膜の厚みが1〜100nmであることを特
徴とする請求項1に記載の磁気抵抗効果薄膜。 - 【請求項3】 強磁性粒子が分散した少なくとも1層の
磁性層と、それを覆う少なくとも1層の非磁性層を有す
ることを特徴とする請求項1又は2に記載の磁気抵抗効
果薄膜。 - 【請求項4】 強磁性粒子と非磁性膜との組み合わせが
MnSb-Sb であり、電極に用いる材料がIn、Au、Cu、Ag、
Al等の材料であることを特徴とする請求項1乃至3の何
れか一項に記載の磁気抵抗効果薄膜。
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