JP3537086B2 - スピンエレクトロニクス材料およびその作製方法 - Google Patents
スピンエレクトロニクス材料およびその作製方法Info
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Description
た電子現象を発揮するスピンエレクトロニクス材料およ
びその作製方法に関するものである。
(IT)革命という言葉がよく聞かれるようになった。
これは、エレクトロニクス等の飛躍的な技術革新に支え
られた情報産業のグローバリズムが実際のものとなりつ
つある現状を反映している。多量の情報を送り、受け取
り、蓄積し、そして必要な時に処理するためのエレクト
ロニクスがIT革命の基盤技術として存在し、更なる技
術革新を目指して激しい研究開発が全世界的に行われて
いる。このような現状で、電子の持つスピンの属性を積
極的に活用する新しいエレクトロニクス、すなわちスピ
ンエレクトロニクスが注目を集めている。その理由を大
きく2つにわけて述べる。
ゆる強磁性体を用いたストレージ技術である。既にデバ
イス実用化がなされており、例えばハードディスクの読
み取りヘッド等には、強磁性体金属からなる多層膜構造
が用いられている。更に、強磁性体のスピン偏極状態に
メモリー効果があることを利用した、消費電力無しでも
情報を記憶できる不揮発性の磁気ランダムアクセスメモ
リの研究開発も盛んに行われている(特開2000−
40355号公報、特開2000−156531号公
報参照)。
向けた研究も行われるようになった。スピンの特性を利
用した、量子コンピュータや量子通信は、暗号処理技術
を大幅に変える可能性があり、国家規模での研究が推進
されている分野でもある。磁性半導体から、既存のエレ
クトロニクスで既に使用されているIII−V族半導体
(例えばGaAs)へのスピン偏極電子注入は、この量
子通信の単位操作の一つであり、低温ではその現象が確
認されている(Nature,Vol.402,78
7−790(1999)、Nature,Vol.4
02,790−792(1999)参照)。
る、新しい材料が求められている。例えば、ストレージ
には、室温で磁石となるFe、Co、Niあるいはその
合金が用いられているが、これらは光エレクトロニクス
材料として活用されているGaAsのようなIII−V
族半導体とヘテロ構造を形成するには、極めて都合が悪
い。その理由は、これらの元素はIII−V族半導体に
取り込まれると、電気的な不純物となったり、新しいス
ピン偏極電子を持たない副生成物となったりして、II
I−V族半導体作製プロセスに馴染まないからである
(Physics of semiconducto
r device,S.M.Sze,John Wil
ey & Sons,Inc.ISBN 0−471−
09837−X、磁性体ハンドブック(朝倉書店)、
ISBN 4−254−13004−X参照)。
強磁性体とIII−V族半導体とのヘテロ構造も、基礎
的研究が活発に行われているスピンエレクトロニクス材
料の有力候補である(Applied Physic
s Letters,Vol.68,No.20,28
90−2892(1996)、Applied Ph
ysics Letters,Vol.70,No.1
5,2046−2048(1997)参照)。この材料
は、安定なヘテロ界面を形成するために注目を集めてい
るが、MnがIII−V族半導体に取り込まれると浅い
不純物準位を形成し、III−V族半導体の電気的特性
を大きくかえるため、これらもIII−V族半導体作製
プロセスには馴染まないという難点を持っている(Ph
ysics of semiconductor de
vice,S.M.Sze,John Wiley &
Sons,Inc.ISBN 0−471−0983
7−X参照)。
偏極度が高いと予想されているペロブスカイト酸化物
(特開平9−263495号公報、Nature,
Vol.395,677−680(1998)参照)
や、Cr酸化膜(AppliedPhysics Le
tters, Vol.76,No.25,3789−
3791(1997)参照)も盛んに研究されている
が、これらはエレクトロニクスに活用されている半導体
と結晶構造が全く異なることから、根本的に半導体エレ
クトロニクス材料とは相性が悪く、半導体基板上に作製
することでさえ非常に難しいという大きな欠点がある。
も、スピンエレクトロニクス材料として注目を集めてお
り、実際、前述のスピン偏極電子注入実験は、これらの
材料を用いて行われた(Nature,Vol.40
2,787−790(1999)、Nature,V
ol.402,790−792(1999)参照)。し
かしながら、例えばその実験に用いられた(Ga,M
n)Asの強磁性転移温度は、高々120Kであり、実
用デバイス材料として用いることは、実質的に不可能で
ある(Science,Vol.281,951−95
6(1998)参照)。
エレクトロニクス材料に含まれた際に形成するエネルギ
ー準位がよく研究されている(Physics of
semiconductor device,S.M.
Sze,John Wiley & Sons,In
c.ISBN 0−471−09837−X参照)。特
にGaAsにおいては、その半絶縁化のためのドーパン
トとして、ごく普通に使われている元素である。このC
rとAsの化合物としては、MnP型CrAs、Cu2
Sb型Cr2Asが良く知られているが、ともに反強磁
性体であり、スピンエレクトロニクス材料としての応用
の道筋はなかった(磁性体ハンドブック,(朝倉書
店)、ISBN 4−254−13004−X参照)。
なお、CrAsの磁気的状態を物理的専門用語を用いて
言うと、正確には「らせん磁性」という。また、結晶構
造や、その組成が明らかになっていない高次の化合物と
して、CrAs化合物における強磁性も報告されている
が、その強磁性転移温度は0℃より低い(Journa
l of the Physical Society
of Japan,Vol.15,No.11,200
7−2012,1960参照)。即ち、CrのAs化合
物は、スピンエレクトロニクス材料としては、全く注目
されていなかったということである。
トロニクスを展開する上で、材料としての特性が優れて
いるのみならず、既存の半導体エレクトロニクス材料と
の相性も良好な新材料の開発が望まれている。ここで、
材料の特性としては、室温以上の転移温度と高いスピン
偏極率とを備えていることが最低限望まれており、既存
の半導体エレクトロニクス材料との相性としては、作製
プロセスの互換性、ヘテロ構造が作製可能であること、
ヘテロ構造作製時に特性を劣化させる副生成物が現れな
いことが望まれる。
のであり、材料の特性として、室温以上の転移温度と高
いスピン偏極率とを備え、また既存の半導体エレクトロ
ニクス材料との相性として、作製プロセスの互換性、ヘ
テロ構造が作製可能であること、ヘテロ構造作製時に特
性を劣化させる副生成物が現れないことといった要求を
満たすことができるスピンエレクトロニクス材料および
その作製方法を提供することを目的とする。
に、請求項1に記載の発明は、スピンに依存した電子現
象を発揮するスピンエレクトロニクス材料において、閃
亜鉛鉱型CrAsからなり強磁性転移温度が少なくとも
350Kより高い、ことを特徴としている。
依存した電子現象を発揮するスピンエレクトロニクス材
料において、GaAs、AlAs、InAsあるいはそ
れらの混晶からなる閃亜鉛鉱型III−V族半導体と、
閃亜鉛鉱型CrAsとのヘテロ接合からなる、ことを特
徴としている。
請求項1または2に記載の発明の構成に加えて、上記閃
亜鉛鉱型CrAsに、Li、Be、B、C、N、O、
P、Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、C
a、Sc、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、
Zn、Ga、Ge、Se、Br、Rb、Sr、Y、Z
r、Nb、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、I
n、Sn、Sb、Te、I、Cs、Ba、La、Hf、
Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Hg、T
l、Pb、Biの元素のうち少なくとも一種類を添加
し、スピン偏極度、磁化の大きさや異方性、あるいは強
磁性転移温度の制御を行う、ことを特徴としている。
た電子現象を発揮するスピンエレクトロニクス材料の作
製方法において、閃亜鉛鉱型半導体エレクトロニクス材
料からなる基板を300℃を越えない温度に保持し、そ
の基板上に非熱平衡気相成長法を用いてCrとAsを同
時蒸着して作製する、ことを特徴としている。
請求項4に記載の発明の構成に加えて、上記閃亜鉛鉱型
半導体エレクトロニクス材料からなる基板は、閃亜鉛鉱
型GaAsからなる基板である、ことを特徴としてい
る。
請求項4に記載の発明の構成に加えて、上記蒸着時のC
r分子線のビーム等価圧力をAs4分子線のビーム等価
圧力より低く設定する、ことを特徴としている。
面に基づいて詳細に説明する。
導体エレクトロニクス材料と同じ閃亜鉛鉱型のCrAs
化合物を開発した。結晶構造が閃亜鉛鉱型のCrAs化
合物は今日まで全く知られておらず、今回世界で初めて
作製され、実現したものである。
は、材料の特性としては、室温以上の転移温度と高いス
ピン偏極率とを備え、また既存の半導体エレクトロニク
ス材料との相性としては、作製プロセスの互換性を有し
ている、ヘテロ構造が作製可能である、ヘテロ構造作製
時に特性を劣化させる副生成物が現れないといった良好
な特性を示し、したがって、従来スピンエレクトロニク
ス材料に要請されていた諸特性の多くを満たす画期的な
新物質となっている。
理論的計算結果を図1〜図3を用いて説明し、その後、
試料の作製方法、および作製した試料あるいは作製段階
にある試料を測定して得られた結果について、図4〜図
9を用いて説明する。
この新物質の特性の予測を行った。
Asのバンド状態密度を示す図であり、強磁性状態での
電子状態密度を、アップスピン状態と、ダウンスピン状
態とに分けて示している。また、エネルギーの原点はフ
ェルミレベルFにとり、Crの3d電子の状態密度を点
線で示している。
ャル線形化補強平面波(FLAPW)法を用いた。この
手法では、結晶中での一電子ポテンシャルの形状に対し
て如何なる近似も用いておらず、閃亜鉛鉱型の化合物に
特徴的な原子間結合の異方性を正しく記述することがで
きる。
ン)状態ではエネルギーギャップEg中にフェルミレベ
ル(電子占有最高エネルギー準位)Fが位置しており半
導体的であるのに対して、多数スピン(アップスピン)
状態では、フェルミレベルFの近傍で状態密度が連続し
ており、金属的な電子状態を示している。すなわち、閃
亜鉛鉱型CrAsの強磁性状態は、フェルミレベルF付
近の電子が完全にスピン偏極しているハーフメタリック
状態であることが、電子状態密度計算により示された。
このように、閃亜鉛鉱型CrAsの強磁性状態では、電
気伝導に寄与する電子は、磁性不純物等によるスピン反
転散乱の影響を受けない限り、完全にスピン分極してお
り、通常の強磁性体のスピン偏極度が30%程度である
のに対し、この閃亜鉛鉱型CrAsのスピン偏極度は1
00%となることがわかる。
ルギーのTM依存性を示す図である。ここで、TMは各
種の遷移金属元素(Ti、V、Cr、Mn、Fe、C
o、Ni)を表している。上記の第1原理計算は遷移金
属TMの3d軌道に代表される局在性の強い電子軌道に
対しても計算が可能であり、図2はその閃亜鉛鉱型TM
−As化合物の非磁性・強磁性・反強磁性の各磁気状態
に対して結晶の総エネルギーを計算した結果を示してい
る。ここでは、閃亜鉛鉱型TM−Asの磁気秩序(強磁
性または反強磁性)状態での総エネルギーを、各物質の
非磁性状態での総エネルギーを基準にして示している。
すなわち、各物質の磁気秩序状態でのエネルギー利得
(安定性)の目安を与えている。
磁性状態、反強磁性状態に比べて強磁性状体で最も低
く、強磁性状態が安定であることが見出された。更に、
閃亜鉛鉱型CrAsの強磁性状態の安定性は、一連の閃
亜鉛鉱型TM−As化合物の中で最も優れていることが
明かになった。
での平衡格子定数のTM依存性を示す図である。TMが
Crのときの格子定数(すなわち閃亜鉛鉱型CrAsの
格子定数)のうち、非磁性状態での格子定数は、基板と
なるGaAsの格子定数(5.65×10 -10 m)と略
一致しており、非磁性状態での閃亜鉛鉱型CrAsは、
GaAsと良好な整合性を有している。また、閃亜鉛鉱
型CrAsの強磁性状態では、磁気体積効果のために非
磁性状態より若干の体積膨張が生じ、そのため格子定数
も若干大きくなるが、それでもGaAsとの格子整合性
は十分保持され、良好であると云える。
する。閃亜鉛鉱型CrAsを作製するために、その基板
としては閃亜鉛鉱型半導体エレクトロニクス材料を用い
る。例えば、GaAs、AlAs、InAsあるいはそ
れらの混晶からなる、閃亜鉛鉱型のIII−V族半導体
である。このような閃亜鉛鉱型半導体を基板とし、その
基板上に非熱平衡気相成長法を用いて成長させることに
より、蒸着されたCrとAsがその結晶構造の対称性を
継続する。非熱平衡気相成長法としては、分子線エピタ
キシー法の他に、ケミカル・ベーパー・デポジション
(CVD)法、スパッタリング法、アブレーション法
等、いかなる手段を用いても良い。更に、本発明の薄膜
は、半導体エレクトロニクス材料を作製する温度より低
い温度で作製可能であり、Crは既存の半導体エレクト
ロニクスにおいて既に広く使用されている元素なので、
既存の生産プロセスとの互換性等の相性が非常によい。
る場合は、500から650℃、望むべくは580〜6
20℃で作製した清浄表面を持つGaAs(001)基
板を用いることが望ましい。清浄表面を作製の後、閃亜
鉛鉱型CrAsの成長を行う基板温度は、室温〜400
℃、望むべくは200〜300℃であることが必要であ
る。また、非熱平衡気相成長法として分子線エピタキシ
ー法を用いる場合、基板位置におかれたヌードイオンゲ
ージのCr及びAs4分子線のビーム等価圧力について
は、Cr分子線のビーム等価圧力をAs4分子線のビー
ム等価圧力より低く設定し、As過剰であることが望ま
しい。この設定によって、Asの蒸気圧がCrの蒸気圧
に比べて格段に高いことに起因して生じるAsの不足を
防止することができる。
ン偏極度、磁化の大きさや異方性の制御、あるいは強磁
性転移温度の調整は、Li、Be、B、C、N、O、
P、Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、C
a、Sc、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、
Zn、Ga、Ge、Se、Br、Rb、Sr、Y、Z
r、Nb、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、I
n、Sn、Sb、Te、I、Cs、Ba、La、Hf、
Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Hg、T
l、Pb、Biの元素のうち少なくとも一種類を添加す
ることで行うことができる。
半導体ヘテロ構造や、窒化シリコン、酸化シリコン等の
酸化防止及び絶縁膜を、必要に応じて設けるようにして
もよい。この閃亜鉛鉱型CrAsの結晶構造は、透過型
電子顕微鏡、走査型トンネル顕微鏡、X線分析等で評価
することが出来る。
の通りである。基板として590〜600℃で作製した
清浄表面を持つGaAs(001)基板を用いた。この
表面の反射型高エネルギー電子回折像を図4に示す。電
子線の入射方向は[110]方向である。閃亜鉛鉱型の
回折パターンが見られている。
300℃にして、その表面にCrとAsの同時蒸着を行
った。その結果、閃亜鉛鉱型CrAs薄膜が成長する。
この表面の反射高エネルギー電子回折像を図5に示す。
電子線の入射方向は[110]方向である。閃亜鉛鉱型
の回折パターンがそのまま引き継がれていることがわか
る。この際、ヌードイオンゲージのCr及びAs4分子
線のビーム等価圧力はそれぞれ、2.67×10 -7 P
a、9.33×10 -4 Paであった。更に、酸化防止の
ためにGaAsキャップ層を閃亜鉛鉱型CrAs層の上
に作製した。
CrAs)の結晶構造の観察および磁気的特性の評価を
行った。
面透過型電子顕微鏡写真である。下方がGaAs基板で
その上がCrAs層である。下方のGaAs基板と同様
の結晶格子像が上方にも観察され、GaAs基板上にヘ
テロ接合した閃亜鉛鉱型CrAsが成長し、ヘテロ構造
となっているのが確認される。なお、このヘテロ構造作
製時に特性を劣化させる副生成物は現れなかった。
s)の磁化カーブを示す図である。この磁化カーブの測
定は室温(300K)のもとで行った。磁場を印加する
ことによって磁化が増加していく様子が分かる。この磁
化カーブから求められるCr原子一個当たりのモーメン
トは、約3ボーア磁子であり、この値は理論的計算から
閃亜鉛鉱型CrAsにおいて期待された値と等しい。
大図である。この拡大図に示すように、零磁場付近で
は、磁場を零にした時にも残留磁化が存在し、強磁性体
の特徴が如実に現れている。
る。残留磁化が零になる温度が、実用的には強磁性転移
温度に対応すると考えられる。測定器の都合により40
0K以上の測定は不可能であるが、この図から、強磁性
転移温度は確実に400Kを越えており、それほどに高
い強磁性転移温度が実現されていることがわかる。強磁
性転移温度は室温(300K)より高く、実用材料とし
て十分な特性を示している。更に、このことより、この
物質が文献調査によりその可能性が指摘されている結晶
構造不明の強磁性Cr−As化合物とは異なる物質であ
ることが証明された。
エレクトロニクス材料およびその作製方法により、結晶
構造がGaAs等の半導体エレクトロニクス材料と同じ
閃亜鉛鉱型のCrAs化合物を実現することができた。
この閃亜鉛鉱型のCrAs化合物は、材料の特性として
は、室温以上の転移温度と高いスピン偏極率とを備え、
また既存の半導体エレクトロニクス材料との相性として
は、作製プロセスの互換性を有している、ヘテロ構造が
作製可能である、ヘテロ構造作製時に特性を劣化させる
副生成物が現れないといった良好な特性を示し、したが
って、従来スピンエレクトロニクス材料に要請されてい
た諸特性の多くを満たす画期的な新物質となっている。
ン偏極した電子を用いて、情報の伝達、記録、処理を行
う次世代のインフォメーションテクノロジー(IT)技
術を実現する基盤材料として、広く使われることが期待
される。
ド状態密度を示す図である。
M依存性を示す図である。
子定数のTM依存性を示す図である。
型高エネルギー電子線回折像を示す図である。
ギー電子線回折像を示す図である。
子顕微鏡写真である。
ーブを示す図である。
る。
Claims (6)
- 【請求項1】 スピンに依存した電子現象を発揮するス
ピンエレクトロニクス材料において、 閃亜鉛鉱型CrAsからなり強磁性転移温度が少なくと
も350Kより高い、ことを特徴とするスピンエレクト
ロニクス材料。 - 【請求項2】 スピンに依存した電子現象を発揮するス
ピンエレクトロニクス材料において、 GaAs、AlAs、InAsあるいはそれらの混晶か
らなる閃亜鉛鉱型III−V族半導体と、閃亜鉛鉱型C
rAsとのヘテロ接合からなる、ことを特徴とするスピ
ンエレクトロニクス材料。 - 【請求項3】 上記閃亜鉛鉱型CrAsに、Li、B
e、B、C、N、O、P、Na、Mg、Al、Si、
P、S、Cl、K、Ca、Sc、Ti、V、Mn、F
e、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、Ge、Se、B
r、Rb、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ru、Rh、
Pd、Ag、Cd、In、Sn、Sb、Te、I、C
s、Ba、La、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、
Pt、Au、Hg、Tl、Pb、Biの元素のうち少な
くとも一種類を添加し、スピン偏極度、磁化の大きさや
異方性、あるいは強磁性転移温度の制御を行う、請求項
1または2に記載のスピンエレクトロニクス材料。 - 【請求項4】 スピンに依存した電子現象を発揮するス
ピンエレクトロニクス材料の作製方法において、 閃亜鉛鉱型半導体エレクトロニクス材料からなる基板を
300℃を越えない温度に保持し、その基板上に非熱平
衡気相成長法を用いてCrとAsを同時蒸着して作製す
る、 ことを特徴とするスピンエレクトロニクス材料の作製方
法。 - 【請求項5】 上記閃亜鉛鉱型半導体エレクトロニクス
材料からなる基板は、閃亜鉛鉱型GaAsからなる基板
である、請求項4に記載のスピンエレクトロニクス材料
の作製方法。 - 【請求項6】 上記蒸着時のCr分子線のビーム等価圧
力をAs4分子線のビーム等価圧力より低く設定する、
請求項4に記載のスピンエレクトロニクス材料の作製方
法。
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