JP2000319098A - 炭化珪素単結晶の製造方法及び製造装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 成長方向における結晶欠陥の密度及びばらつ
きが小さく、格子歪の無い、しかも大口径かつ安定した
品質の炭化珪素単結晶を、安定した条件下で連続的に製
造することができる炭化珪素単結晶の製造方法及び製造
装置を提供する。 【解決手段】 溶融または気化した珪素原料４１を、反
応系の外方から珪素原料４１が気化する温度以上に加熱
された炭素原料３４、３５中に導入し、炭素原料３４、
３５と珪素原料４１との反応により生成した炭化珪素ガ
ス及び珪素ガスを含む反応ガスを、炭素原料３４、３５
より低温に保持された炭化珪素種結晶基板５上に到達せ
しめ、炭化珪素種結晶基板５上に炭化珪素単結晶８を成
長させることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、珪素原料を炭素原
料と反応させて炭化珪素単結晶を得る炭化珪素単結晶の
製造方法及び製造装置に関し、特に、溶融または気化し
た珪素原料を炭素原料中に導入して炭化珪素ガスを生成
し、この炭化珪素ガスを炭化珪素種結晶基板上に到達せ
しめて炭化珪素単結晶を成長せしめる炭化珪素単結晶の
製造方法及び製造装置に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】炭化珪素は、ダイヤモンドに近い硬度を
有し、熱的、化学的に非常に安定した物質で、しかもエ
ネルギーバンドギャップが広い（約３ｅＶ）半導体材料
であることから、従来からの研磨材、耐火材、発熱材等
としての用途の他、高温下でも使用可能な耐環境素子材
料、耐放射線素子材料、電力制御用パワー素子材料、短
波長発光素子材料等としての利用が期待されている。

【０００３】炭化珪素単結晶を作製する方法としては、
通常、昇華法が用いられている（例えば、特表平３−５
０１１１８号公報等参照）。図８は、従来の昇華法が適
用された炭化珪素単結晶の製造装置を示す断面図であ
り、図において、符号１は黒鉛製の中空のルツボであ
り、有底筒状のルツボ本体２と、ルツボ本体２の上端部
に着脱自在に設けられた黒鉛製の蓋板３とから構成され
ている。このルツボ本体２の底部には粉末状の炭化珪素
原料４が貯留され、また、蓋板３の下面には炭化珪素種
結晶基板５が装着されている。そして、このルツボ１の
外側には加熱保温用のヒーター６、７が取り付けられ、
炭化珪素種結晶基板５が炭化珪素原料４より低温になる
様に温度制御されている。

【０００４】この製造装置を用いて炭化珪素単結晶を製
造するには、ルツボ本体２の底部に粉末状の炭化珪素原
料４を所定量置き、蓋板３の下面に炭化珪素種結晶基板
５を装着し、蓋板３をルツボ本体２に固定する。その
後、このルツボ１内をＡｒ等の不活性ガス雰囲気とし、
ヒーター６、７により炭化珪素原料４及び炭化珪素種結
晶基板５をそれぞれ所望の温度に加熱する。ここでは、
粉末状の炭化珪素原料４は加熱により分解・昇華し、炭
化珪素ガスとなって上昇し、成長温度域に保温された炭
化珪素種結晶基板５に到達し、炭化珪素単結晶８として
エピタキシャル成長する。

【０００５】また、気化した珪素と固体炭素との反応を
利用して炭化珪素単結晶を成長する方法も用いられてい
る。図９は、従来の珪素と炭素との反応を利用した炭化
珪素単結晶の製造装置を示す断面図であり、図におい
て、符号１１はルツボ本体２の底部に貯留された珪素原
料、１２はルツボ本体２内かつ珪素原料１１の上部に配
置され気化した珪素ガスと反応する炭素材である。この
炭素材１２は、多数の貫通孔１３ａが穿設された炭素板
１３と、炭素板１３上に充填された炭素粉粒体１４とに
より構成されている。

【０００６】この製造装置を用いて炭化珪素単結晶を製
造するには、ルツボ本体２の底部に塊状もしくは粉末状
の珪素原料１１を所定量置き、蓋板３の下面に炭化珪素
種結晶基板５を固定し、蓋板３をルツボ本体２に固定す
る。その後、このルツボ１内を減圧し、ヒーター７によ
り珪素原料１１を加熱して溶融・気化させ、ヒーター６
により炭化珪素種結晶基板５を加熱し炭化珪素単結晶の
成長温度で保温する。

【０００７】ここでは、珪素原料１１は加熱により溶融
・気化し、珪素ガスとなって上昇し、炭素板１３の貫通
孔１３ａ及び炭素粉粒体１４中を通過する。珪素ガスは
この炭素材１２中を通過する間にこの炭素材１２と反応
して炭化珪素ガスを発生する。この炭化珪素ガスは、成
長温度域に保温された炭化珪素種結晶基板５に到達し、
炭化珪素単結晶８としてエピタキシャル成長する。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】ところで、従来の方法
においては、珪素ガスや溶融状態の珪素が生じるため
に、生じた珪素がルツボの材料である黒鉛と反応してし
まい、ルツボがダメージを受けるという問題点があっ
た。このため、最悪の場合にはルツボに穴があいてしま
い、内部に収容した珪素ガスや珪素融液が外部に漏れ出
して製造を中断せざるを得ない事態に陥る虞があった。
この場合、不具合の生じたルツボを新しいルツボと交換
して再度単結晶の成長を行うことになるが、交換用のル
ツボを購入するための費用や、交換したルツボを成長に
必要な温度まで加熱するまでの時間的損失が発生し、製
造コストの上昇、生産性の低下等の問題点が生じる。

【０００９】特に、従来の昇華法においては、粉末状の
炭化珪素原料４を加熱すると、ＳｉＣの他にＳｉ、Ｓｉ
₂Ｃ、ＳｉＣ₂等が分解・昇華ガスとして発生するが、昇
華ガス中の珪素成分の占める量が炭素成分に対して全体
として等モル以上になるために、粉末状の炭化珪素原料
４の組成が昇華過程で徐々に炭素過剰になる。したがっ
て、粉末状の炭化珪素原料４が昇華する過程において
は、上記の分解・昇華ガスのそれぞれの分圧が経時的に
変化するために、炭化珪素単結晶中に結晶欠陥が発生し
易くなり、得られた炭化珪素単結晶の結晶性が低下する
こととなる。

【００１０】また、従来の珪素と炭素との反応を利用し
た単結晶成長方法においては、炭素材への珪素ガス供給
量を所定量に制御するのが困難であるために、ＳｉＣ、
Ｓｉ、Ｓｉ₂Ｃ、ＳｉＣ₂等の反応ガスの各成分の比を高
精度で制御することが困難で、その結果、成長の過程で
結晶欠陥が生じ易くなり、得られた炭化珪素単結晶の結
晶性が低下するという問題点があった。

【００１１】珪素ガス供給量を制御するのが困難である
理由は、珪素ガス供給量を制御するには、珪素原料の気
化量を温度を調整することでコントロールするが、珪素
原料の量が経時的に変化し、ルツボ内の温度環境が変わ
り、珪素ガス供給量を一定にコントロールすることが難
しいからである。

【００１２】また、品質の高い単結晶を成長させるため
には、炭素材と炭化珪素種結晶基板の温度を所定の温度
範囲内に制御することが必要であるが、珪素原料の気化
量を一定に保つために温度調整を行うと、炭素材と炭化
珪素種結晶基板の温度も影響を受けてしまうため、珪素
ガス供給量のみを一定にコントロールすることは、実際
上難しいからである。

【００１３】本発明は、上記の事情に鑑みてなされたも
のであって、成長方向における結晶欠陥の密度及びばら
つきが小さく、格子歪の無い、しかも大口径かつ安定し
た品質の炭化珪素単結晶を、安定した条件下で連続的に
製造することができる炭化珪素単結晶の製造方法及び製
造装置を提供することを目的とする。

【００１４】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は次の様な炭化珪素単結晶の製造方法及び製
造装置を提供した。すなわち、請求項１記載の炭化珪素
単結晶の製造方法は、溶融または気化した珪素原料を、
反応系の外方から前記珪素原料が気化する温度以上に加
熱された炭素原料中に導入し、該炭素原料と前記珪素原
料との反応により生成した炭化珪素ガス及び珪素ガスを
含む反応ガスを、前記炭素原料より低温に保持された炭
化珪素種結晶基板上に到達せしめ、該炭化珪素種結晶基
板上に炭化珪素単結晶を成長させることを特徴としてい
る。

【００１５】請求項２記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項１記載の炭化珪素単結晶の製造方法におい
て、前記炭素原料は、炭素粉粒体を充填してなる炭素
層、多孔質炭素構造体、多数の貫通孔を穿設してなる炭
素板のいずれか１種、または２種以上の組み合わせによ
り構成されていることを特徴としている。

【００１６】請求項３記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項２記載の炭化珪素単結晶の製造方法におい
て、前記炭素粉粒体は、平均粒径が１００μｍ〜５ｍｍ
の炭素粒子であることを特徴としている。

【００１７】請求項４記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項１、２または３記載の炭化珪素単結晶の製造
方法において、前記炭素原料は、炭化珪素を含有するこ
とを特徴としている。

【００１８】請求項５記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項１ないし４のいずれか１項記載の炭化珪素単
結晶の製造方法において、前記炭化珪素種結晶基板の温
度範囲を１５００〜２５００℃とし、前記炭素原料の温
度範囲を該炭化珪素種結晶基板の温度より高くかつその
差が４００℃を越えない範囲としたことを特徴としてい
る。

【００１９】請求項６記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項１ないし５のいずれか１項記載の炭化珪素単
結晶の製造方法において、前記珪素原料および／または
前記炭素原料を、連続的または間欠的に供給することを
特徴としている。

【００２０】請求項７記載の炭化珪素単結晶の製造方法
は、請求項１ないし６のいずれか１項記載の炭化珪素単
結晶の製造方法において、導入された前記珪素原料の容
量に見合う反応ガスの容量を該反応系の外方へ排出、成
長した炭化珪素単結晶を該反応系の外方へ移動、のいず
れか一方または双方を行いつつ、炭化珪素単結晶を成長
させることを特徴としている。

【００２１】請求項８記載の炭化珪素単結晶の製造装置
は、炭素原料が貯留されるとともに、頂部下面に炭化珪
素種結晶基板が取り付けられるルツボと、該ルツボを加
熱し保温する加熱手段と、珪素原料を貯留し加熱保温す
る原料容器と、該原料容器内の珪素原料を溶融状態もし
くは気化した状態で前記ルツボ内に導入する珪素導入管
とを備えてなることを特徴としている。

【００２２】請求項９記載の炭化珪素単結晶の製造装置
は、請求項８記載の炭化珪素単結晶の製造装置におい
て、少なくとも前記ルツボの内壁を炭化珪素としたこと
を特徴としている。

【００２３】請求項１０記載の炭化珪素単結晶の製造装
置は、請求項８記載の炭化珪素単結晶の製造装置におい
て、少なくとも前記珪素導入管の内壁を、炭化珪素およ
び／またはその複合材としたことを特徴としている。

【００２４】請求項１１記載の炭化珪素単結晶の製造装
置は、請求項８、９または１０記載の炭化珪素単結晶の
製造装置において、前記炭素原料は、前記珪素原料の流
動方向に沿って複数段配置されていることを特徴として
いる。

【００２５】請求項１２記載の炭化珪素単結晶の製造装
置は、請求項８ないし１１のいずれか１項記載の炭化珪
素単結晶の製造装置において、前記加熱手段は、前記炭
素原料を加熱保温する第１の加熱手段と、該第１の加熱
手段と独立に制御され前記炭化珪素種結晶基板を加熱保
温する第２の加熱手段とを備えてなることを特徴として
いる。

【００２６】本発明の炭化珪素単結晶の製造方法では、
溶融または気化した珪素原料を、反応系の外方から前記
珪素原料が気化する温度以上に加熱された炭素原料中に
導入することにより、炭素原料に対する珪素原料の供給
量が所要量に制御される。これにより、反応に係わる炭
化珪素ガス及び珪素ガスを含む反応ガス中の各成分の比
を一定に保つことが可能になる。

【００２７】このようにして生成した反応ガス中の各成
分の比が一定であるから、前記炭素原料より低温に保持
された炭化珪素種結晶基板上に到達せしめることで、該
炭化珪素種結晶基板上に、成長方向における結晶欠陥の
密度及びばらつきが小さい炭化珪素単結晶が容易に得ら
れる。その理由は、反応ガス中の各成分の比に適した結
晶成長条件で温度、圧力等を選択的に制御することによ
り、反応ガス中の各成分の比を一定に保つことが出来る
ので、この制御が容易になり、しかも安定化するからで
ある。この結果、得られた炭化珪素単結晶中の結晶欠陥
の密度を、好ましい値である５．０×１０個／ｃｍ²以
下にすることが可能である。

【００２８】珪素原料としては、製造する炭化珪素単結
晶の品質に合わせた純度の一般に市販されている珪素を
用いればよい。一例として、半導体用の高い比抵抗の炭
化珪素結晶を製造する場合には、結晶欠陥の抑制及び価
電子制御が容易であることから高純度のもの、例えば、
純度８ナイン以上の半導体グレードの珪素を用いること
が好ましい。

【００２９】炭素原料としては、非晶質炭素やガラス状
カーボン等の無定形炭素、もしくは黒鉛が好適に用いら
れる。炭素原料の純度は、製造する炭化珪素単結晶の品
質に合わせた純度のものを用いればよい。この炭素原料
の純度を上げるには、例えば、２５００℃以上で炭化処
理し、その後ハロゲンガス等を用いて２０００℃以上で
高純度化処理すればよい。

【００３０】この炭素原料の構造としては、珪素ガスと
の接触反応が効率よく起こりかつガス通過が容易な構造
であればよく、炭素粉粒体を充填してなる炭素層、多孔
質炭素構造体、多数の貫通孔を穿設してなる炭素板のい
ずれか１種、または２種以上の組み合わせにより構成す
ることが好ましい。炭素板としては、多数の貫通孔が穿
設された炭素板の他に、多数の孔が形成された炭素板、
気孔率の高い炭素板等を単独、もしくはこれら複数種を
組み合わせて用いてもよい。また、炭素板を目皿とし、
その上に比表面積の大きい多孔質の炭素体、炭素粉粒体
を堆積した炭素層を設けた構成としてもよい。

【００３１】この炭素粉粒体は、粉砕されたままの一次
粒子、凝集体、造粒体のいずれの形状であってもよく、
その平均粒径は１００μｍ〜５ｍｍのものが好ましい。
その理由は、粒径が１００μｍより小さいと目皿を通り
抜けてしまい、保持できなくなったり、珪素ガスが透過
する流量が小さくなり、結晶成長速度が遅くなるからで
あり、粒径が５ｍｍを越えると、珪素ガスとの接触面積
が小さくなり、未反応のまま通り抜けてしまう珪素ガス
の量が増加し、該炭素粉粒体と珪素ガスとの反応が不均
一に進み、成長する炭化珪素単結晶の組成が化学量論的
組成からズレてしまうからである。

【００３２】また、前記炭素原料は、炭素を主成分とし
たものであればよく、もちろん炭素のみでもよいが、炭
化珪素を予め混合したものでもよい。例えば、炭素粉粒
体と炭化珪素粉体との混合物等であってもよい。さら
に、結晶成長中に珪素と炭素から生成した炭化珪素が共
存していてもよい。

【００３３】炭化珪素種結晶基板としては、成長させた
い炭化珪素単結晶と同一の結晶構造を有する炭化珪素の
結晶を用いることが好ましい。この種結晶基板の成長結
晶面は、成長させたい炭化珪素単結晶に合った面方位で
あることが好ましく、例えば、Ｃ軸垂直面（｛０００
１｝面）、Ｃ軸平行面（｛１１００｝面）等が好適に用
いられる。この炭化珪素種結晶基板の表面は、断面内分
布の均一な単結晶を成長させるために、研磨により平坦
面としておくことが望ましい。

【００３４】特に、高純度で結晶欠陥の無い高品質の炭
化珪素単結晶を成長させるのでなければ、一般に入手す
ることのできる炭化珪素単結晶を用いればよい。例え
ば、アチソン法、昇華法、本発明の製造方法等により得
られた炭化珪素単結晶を加工して基板としたもの、ある
いはそれを加工した種結晶が使用可能である。また、こ
の種結晶基板の結晶面は、（１０００）面がエピタキシ
ャル成長させる上で好ましいが、（１０００）面からず
らして加工した種も使用することができる。

【００３５】炭化珪素種結晶基板の温度範囲は１５００
〜２５００℃が好ましく、結晶の多型制御、成長速度制
御の点を考慮すると１７００〜２３００℃が好ましい。
この種結晶基板の温度が１５００℃より低いと、珪素と
炭素との反応性が低下し、未反応の珪素が種結晶基板の
表面に到達するので、成長した単結晶の組成が炭化と珪
素の原子比１：１より珪素リッチとなり、化学量論的組
成からずれた組成となるからであり、また、多型混入が
起こり易いからである。また、２５００℃より高いと、
種々の結晶欠陥が導入され易くなるとともに、多型混入
が起こり易くなるからである。

【００３６】炭素原料の温度範囲は、該炭化珪素種結晶
基板の温度より高くかつその差が４００℃を越えない範
囲が好ましい。その理由は、炭化珪素種結晶基板との温
度差が４００℃を越えると、成長する炭化珪素単結晶中
に結晶欠陥や格子歪が導入され易くなるからである。以
上の点を考慮すると、炭素原料の温度範囲は、炭化珪素
種結晶基板との温度差が４００℃以内かつ１６００℃以
上とすることが好ましい。また、珪素原料のガス分圧を
考慮すると、炭素原料の温度範囲は１７００〜２６００
℃がより好ましい。

【００３７】炭素原料は、流動する珪素原料との接触面
積を大きくするために、珪素原料の流動方向に複数段配
置した構成とするのが好ましい。また、最終段を炭化珪
素、または炭素原料と炭化珪素粒子との混合粉で構成す
ると、珪素原料が最終段を通過する間に反応ガスとして
Ｓｉ、Ｓｉ₂Ｃ、ＳｉＣ₂、ＳｉＣ等を発生させるので、
炭化珪素種結晶基板の昇華及び表面インクルージョンの
形成を抑制することができる。また、炭素原料を連続供
給する場合、最終段より前段に供給するのが好ましい。
それは、供給の際に生じる炭素の微粒子が飛散して炭化
珪素種結晶基板に付着する等の不具合を防止することが
できるからである。

【００３８】本発明の炭化珪素単結晶の製造装置では、
炭素原料が貯留されるとともに、頂部下面に炭化珪素種
結晶基板が取り付けられるルツボと、該ルツボを加熱し
保温する加熱手段と、珪素原料を貯留し加熱保温する原
料容器と、該原料容器内の珪素原料を溶融状態もしくは
気化した状態で前記ルツボ内に導入する珪素導入管とを
備えたことにより、溶融状態もしくは気化した状態の珪
素原料を、ルツボ内に貯留された炭素原料に直接導入す
ることが可能になり、炭素原料に対する珪素原料の供給
量が所要量に制御される。これにより、反応に係わる反
応ガス中の各成分の比が一定に保たれる。

【００３９】この反応ガスを炭化珪素種結晶基板に接触
させることで、結晶欠陥の密度及びばらつきが小さく、
格子歪の無い化学量論的組成の炭化珪素単結晶が成長す
る。これにより、成長方向における結晶欠陥の密度及び
ばらつきが小さく、格子歪の無い安定した品質の炭化珪
素単結晶を、長時間安定して製造することが可能にな
る。

【００４０】少なくとも前記ルツボの内壁を炭化珪素と
した場合、珪素によりルツボがダメージを受ける虞が無
くなる。例えば、ルツボに穴があいて内部に収容した珪
素ガスや珪素融液が外部に漏れ出して製造を中断せざる
を得ない事態に陥る等の不具合が生じる虞が無くなり、
従来において問題とされた、交換用のルツボを購入する
ための費用や、交換したルツボを成長に必要な温度まで
加熱するまでの時間的損失が発生する虞が無くなり、製
造コストの上昇や、生産性の低下等が生じる虞も無くな
る。

【００４１】

【発明の実施の形態】本発明の炭化珪素単結晶の製造方
法及び製造装置の各実施形態について図面に基づき説明
する。 ［第１の実施形態］図１は本発明の第１の実施形態の炭
化珪素単結晶の反応装置（製造装置）を示す断面図、図
２は同装置の要部拡大断面図であり、図において、符号
２１は黒鉛製のルツボ、２２は黒鉛製の原料容器、２３
は炭化珪素製の珪素導入管、２４はルツボ２１、原料容
器２２及び珪素導入管２３を収納するための減圧可能な
筐体、２５は筐体２４に設けられて該筐体２４内部の圧
力を制御するための排気装置、２６は筐体２４内を雰囲
気制御するためにＡｒ、Ｎ₂等の不活性ガスを導入する
ためのラインであり、導入と排気をバランスすることに
より減圧から常圧付近までの圧力制御を行うことが可能
になっている。

【００４２】ルツボ２１は、有底筒状の黒鉛製のルツボ
本体３１と黒鉛製の蓋板３２により構成され、このルツ
ボ本体３１内には、ガスが通る貫通孔３３が多数形成さ
れた炭素板３４が水平に配置され、炭素板３４の上及び
ルツボ本体３１の底部には炭素粉粒体を堆積した炭素層
３５がそれぞれ配置されている。また、蓋板３２の下面
中央部には、炭化珪素単結晶８を成長させるために（１
０００）面を結晶面とする炭化珪素種結晶基板５が装着
されている。

【００４３】また、このルツボ２１は高温になるため、
炭素繊維製の断熱材３６で周囲が覆われている。断熱材
３６とルツボ２１の間に空間を設けてもよい。この断熱
材３６には、ルツボ２１を加熱・保温するための高周波
コイル（加熱手段）３７が巻回されている。このルツボ
２１内の炭素層３５、炭化珪素種結晶基板５各々の温度
の制御は、高周波コイル３７を炭素層３５の部分と炭化
珪素種結晶基板５の部分に分割して設け、これら分割部
分各々をルツボ２１内全体の温度勾配が所望の値になる
ように制御することにより行われる。なお、断熱材３６
の上端部中央には、ルツボ２１の温度を図示しない放射
温度計で測定するための温度測定穴３８が形成されてい
る。

【００４４】原料容器２２は、原料となる珪素４１を貯
留・加熱し、溶融状態で保温するためのもので、周囲に
は珪素４１を加熱・保温するための黒鉛ヒーター４２が
配置され、原料容器２２及び黒鉛ヒーター４２は熱遮蔽
のための炭素繊維製の断熱材４３で覆われている。珪素
４１の温度は、上部より放射温度計（図示せず）で測温
する。なお、断熱材４３の上端部中央には、珪素４１の
温度を図示しない放射温度計で測定するための温度測定
穴３８が形成されている。この原料容器２２は、反応装
置内あるいは反応装置の外のいずれに設置してもよい。

【００４５】この原料容器２２としては、溶融状態の珪
素４１の温度に耐え、かつ、溶出やアウトガスにより内
部に収容する珪素４１の純度を悪化させる虞の無いもの
であればよく、例えば、黒鉛製の容器、黒鉛製の容器内
に石英ルツボを設置した構造のもの、黒鉛製の容器の内
面に炭化珪素をコートしたもの、炭化珪素製の容器等が
好適に用いられる。

【００４６】珪素導入管２３は、原料容器２２内の珪素
４１を溶融状態でルツボ２１底部に導入するためのもの
で、この珪素導入管２３の周囲には、加熱・保温のため
の円筒状の黒鉛ヒーター５１が配置され、珪素導入管２
３及び黒鉛ヒーター５１は断熱のための炭素繊維製の断
熱材５２で覆われている。

【００４７】この珪素導入管２３の一方の先端部２３ａ
には、図２に示すように、融液あるいはガス状の珪素４
１の漏洩を防止するために密度の高い封止材である炭素
繊維フェルトのパッキング材５３が嵌め込まれ、この先
端部２３ａはルツボ本体３１の底部に設けられた炭化珪
素製のスパージャー５４に、パッキング材５３を介して
珪素導入管２３と同じ材質のナット５５により締結され
ている。なお、スパージャー５４には、珪素４１をガス
化してルツボ２１内に導入するのに好適な様に、適当に
調整した穴５６が多数形成されている。

【００４８】また、他方の先端部２３ｂは、先端部２３
ａと同様に、原料容器２２の底部にパッキング材（図示
せず）を介してナット５５により締結されている。珪素
導入管２３のＬ字型の曲げ部分は一体加工が難しいた
め、該珪素導入管２３と同じ材質の材料でエルボ５７を
作製し、パッキング材を用いてネジ嵌合することにより
Ｌ字型に加工されている。

【００４９】この珪素導入管２３の材質は、後述する高
温に耐え、かつ、溶出やアウトガスにより内部を流動す
る珪素４１の純度を悪化させないものであれば良く、例
えば、炭化珪素、石英、黒鉛等の材料を単独あるいは２
種以上組み合わせて使用することができる。

【００５０】また、珪素導入管２３とルツボ２１及び原
料容器２２との接合部分は、溶融した珪素４１またはガ
ス化した珪素が外部に漏れないような構造、例えば、ね
じ止め方式が好適に用いられる。また、パッキング材と
しては、耐熱性はもちろんのこと、高温におけるシール
性の高いものが好ましく、更に好ましくは熱膨張係数が
異なる材料の熱膨張差を吸収することができるものであ
ればなおよい。例えば、発泡性の黒鉛の圧縮シートや密
度の高い炭素繊維フェルトが好適である。

【００５１】筐体２４内部の全圧は、高度の減圧から常
圧より少し高い程度、例えば０．０１〜１０００Ｔｏｒ
ｒの圧力範囲で制御できることが好ましい。黒鉛製のル
ツボ２１を使用した場合は、黒鉛が通気性があるので、
ルツボ２１内の全圧はこれとほぼ同じ圧力になる。

【００５２】スパージャー５４は、ルツボ２１内でガス
状の珪素４１と炭素層３５をより均一に効率よく接触さ
せるように、珪素ガスを拡散させる効果を有する向きや
形状を有したものとすることができる。例えば、コーン
状で放射状に細孔を開けた構造、細孔を開けたパイプ状
の構造のもの、あるいはそれらを複数組み合わせた構造
のものを用いることができる。スパージャー５４のより
具体的なものとしては、炭化珪素質の多孔板、嵩密度の
低い焼結炭化珪素、炭化珪素に細かい穴を開けたもの等
がある。

【００５３】次に、本実施形態の炭化珪素単結晶の反応
装置を用いて炭化珪素単結晶を成長させる方法について
説明する。まず、原料となる珪素４１を原料容器２２に
収納し、その原料容器２２を黒鉛ヒーター４２（あるい
は高周波加熱装置）を用いて所定の温度に加熱し、珪素
４１を溶融させる。

【００５４】原料容器２２とルツボ２１を連結する珪素
導入管２３は、珪素４１の固化を防ぐ必要があるため、
少なくとも珪素４１の融点１４１４℃以上に加熱する。
加熱源としては、１４１４℃以上に加熱できるものであ
ればいずれでも良く、例えば、黒鉛ヒーターが好適に用
いられる。

【００５５】原料容器２２内の珪素４１を溶融させ、原
料容器２２の珪素４１の液面をルツボ２１の珪素導入管
２３接続部より高く設定することで、溶融した珪素４１
を原料容器２２からルツボ２１内に、珪素導入管２３を
経由して供給する。この時、サイホンの原理により、珪
素導入管２３の配管位置を、原料容器２２の珪素４１の
液面、ルツボ２１の珪素導入管２３接続部より高く設定
することができる。あるいは、原料容器２２内を不活性
ガスで加圧して原料容器２２からルツボ２１内に珪素導
入管２３を経由して圧送することも可能である。

【００５６】次に、ルツボ２１内でガス状態の珪素４１
と、炭素原料である炭素板３４及び炭素層３５、３５を
接触させるために、溶融状態の珪素４１をルツボ２１導
入時に気化させる。珪素４１の気化は、ルツボ２１に接
続された珪素導入管２３の出口に設けられたスパージャ
ー５４により行われる。

【００５７】スパージャー５４の温度を、内部全圧で珪
素４１が気化する温度以上、例えば、炭素層３５、３５
と同じ程度に高温に設定することで、溶融状態の珪素４
１はガス化される。この時、ルツボ２１内に導入される
融液状態の珪素４１は導入のために圧力を受けているの
で、融液状態の珪素４１がそのままルツボ２１内に導入
され、溜まらないようにスパージャー５４の細孔が調整
される。

【００５８】スパージャー５４で蒸発、拡散した気体状
の珪素４１は、加熱された炭素板３４及び炭素層３５、
３５に均一に効率よく接触させられ、反応して炭化珪素
ガスとなる。また炭素粉を用いた場合は、珪素ガスと炭
素との衝突接触面積を稼ぐために、目皿上に堆積させた
ものを複数枚配置することができる。

【００５９】次に、炭素層３５、３５の温度制御につい
て説明する。ルツボ２１内の炭素原料である炭素板３４
及び炭素層３５、３５、炭化珪素種結晶基板５各々の温
度の制御は、全体の温度勾配を所望の値になるように制
御するのが好ましい。例えば、高周波炉では各々の側面
部分に当る高周波コイル３７の巻回密度を上げる、ある
いは高周波コイル３７を炭素材の部分、炭化珪素種結晶
基板５の部分に分割して設けることもできる。

【００６０】炭化珪素単結晶の成長機構、即ち珪素ガス
が炭素と接触し、炭化珪素種結晶基板５上に炭化珪素単
結晶８として成長するメカニズムは複雑である。ルツボ
２１内のガス状の珪素４１は炭素板３４及び炭素層３
５、３５、炭素層３５内の炭素ガス等と接触反応した結
果、反応ガスとして、気相中に、ＳｉＣの他、Ｓｉ、Ｓ
ｉ₂Ｃ、ＳｉＣ₂等の各種成分が生成すると考えられてい
る。

【００６１】珪素供給速度、炭素材温度、ルツボ内圧
力、不活性ガス圧等の条件を組合わせることにより、こ
の反応ガス中の各成分の組成比を調整することができ
る。上記した温度条件等及び装置の容量、構造等に従っ
て最適な条件を選ぶことにより、炭化珪素種結晶基板５
の表面に炭化珪素単結晶８を安定して成長させることが
できる。

【００６２】実際に成長させる際には、炭素原料と炭化
珪素単結晶の成長点との間の距離を一定に保ちながら炭
化珪素単結晶を成長させる方法を採ることができる。ル
ツボ２１内で時間とともに炭化珪素単結晶８が成長する
場合に、炭素原料（炭素板３４及び炭素層３５、３５）
と炭化珪素単結晶８の成長点との間の距離を一定に保つ
ことにより、結晶成長に必要な炭化珪素種結晶基板５と
炭素原料の温度勾配を所望の値に維持することができ
る。また、成長する空間が狭くなる等の不都合を無くす
こともできる。

【００６３】この場合、連続的あるいは一定時間毎に炭
化珪素単結晶８を引き上げる方法が好ましい。例えば、
炭化珪素単結晶８の成長方向と逆方向に移動可能な種結
晶台座を設け、炭化珪素単結晶８が成長して台座が移動
しても、高さ方向に十分な容積を有するルツボを用いる
ことができる。さらに種結晶の台座の移動する部分すな
わち摺動部分に炭化珪素単結晶が成長しない機構を設け
ることができる。例えば、台座を常時回転させる、ある
いは炭化珪素が成長しないよう摺動部分の温度を種結晶
の温度より高く設定する方法を採ることができる。成長
中に台座を常時回転させることにより炭化珪素種結晶基
板５を回転させれば、温度、ガス組成等が均質化し、不
所望な結晶の成長を抑制する効果もある。

【００６４】図３は、本実施形態の炭化珪素単結晶の反
応装置の変形例を示す概略構成図であり、珪素４１をル
ツボ２１内に連続的に供給するために、原料容器２２に
並列に第２の原料容器６１を設置している。この原料容
器２２と第２の原料容器６１とは珪素導入管６２により
連結されている。この原料容器２３と第２の原料容器６
１を連結する珪素導入管６２および原料容器２２とルツ
ボ２１を連結する珪素導入管２３は、珪素４１の固化を
防ぐ必要があるため、例えば、少なくとも珪素４１の融
点１４１４℃以上に加熱されている。なお、加熱源とし
ては、１４１４℃以上に加熱できるものであればよく、
例えば、黒鉛ヒーター等が好適に用いられる。この加熱
源の外側は熱損失を防ぐために炭素繊維等の断熱材で覆
うのが好ましい。

【００６５】次に、この炭化珪素単結晶の製造方法の実
施例について説明する。 「実施例１」図１に示す反応装置を用いて炭化珪素単結
晶を成長させた。６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の（０００１）面
を２０ｍｍ径、厚さ２．５ｍｍに加工して炭化珪素種結
晶基板５とし、この炭化珪素種結晶基板５を黒鉛製のル
ツボ２１の蓋板３２の下面中央に装着した。なお、黒鉛
製のルツボ２１は、その内径が５ｃｍ、高さが１７ｃｍ
であった。

【００６６】この黒鉛製のルツボ２１の下端から高さ８
ｃｍの位置に、厚さ約１０ｍｍの炭素板３４を設置し
た。炭素板３４は、気孔率２３％の材料にさらに直径
１．５ｍｍの貫通孔を５ｍｍ間隔で形成し、炭素板３４
の上及びルツボ本体３１の底部に平均粒径が約２ｍｍの
黒鉛粒を各々３ｃｍの高さに堆積させて炭素層３５とし
た。一方、炭化珪素製の原料容器２２に、半導体グレー
ドの珪素４１を２００ｇ収容した。

【００６７】次いで、筐体４１内を１０^-3Ｔｏｒｒに減
圧し、その後、黒鉛製のルツボ２１を１４５０℃に、珪
素導入管２３を１４００℃にそれぞれ昇温した後３０分
間保持し、ルツボ２１等に付着したガス等を除去する熱
処理を行った。なお、このとき、原料容器２２の加熱は
行っていない。次いで、原料容器２２の温度を１７００
℃、珪素導入管２３の温度を１７００℃、炭素層３５、
３５の温度を約２４００℃、炭化珪素種結晶基板５の温
度を２１００℃に昇温した後、筐体２４内にＡｒを導入
して５０ＴｏｒｒのＡｒ雰囲気とし、結晶成長を開始し
た。

【００６８】得られた炭化珪素単結晶の先端部は円形に
近い断面形状で、径が４１．４ｍｍ、成長長さが１５．
８ｍｍであった。この単結晶の成長方向に垂直に切断
し、研磨により磨きだし、その後顕微鏡観察を行った。
その結果、インクルージョンが皆無であり、結晶欠陥が
３．５×１０個／ｃｍ²であることがわかった。また、
ラマン分光測定によるピーク位置から、この炭化珪素単
結晶は６Ｈ炭化珪素で、他の多型の混入が全く認められ
ないことを確認した。

【００６９】本実施形態の炭化珪素単結晶の製造方法に
よれば、溶融した珪素４１を、ルツボ２１の外側から炭
素原料（炭素板３４及び炭素層３５、３５）中に導入す
るので、珪素４１の供給量を所要量に制御することがで
き、反応ガスの各成分の比を一定に保つことができる。
その結果、成長方向における結晶欠陥の密度及びばらつ
きが小さく、安定した品質の炭化珪素単結晶を成長させ
ることができる。

【００７０】また、本実施形態の炭化珪素単結晶の製造
装置によれば、ルツボ２１と、溶融した珪素４１を貯留
し加熱保温する原料容器２２とを、珪素４１を溶融状態
もしくは気化した状態でルツボ２１内に導入する珪素導
入管２３で接続したので、溶融状態の珪素４１を、ルツ
ボ２１内の炭素原料に直接導入することができ、反応ガ
スの各成分の比を一定に保つことができる。その結果、
成長方向における結晶欠陥の密度及びばらつきが小さ
く、格子歪の無い安定した品質の炭化珪素単結晶を、長
時間安定して製造することができる。

【００７１】［第２の実施形態］図４は本発明の第２の
実施形態の炭化珪素単結晶の反応装置を示す断面図であ
り、上述した第１の実施形態の炭化珪素単結晶の反応装
置と異なる点は、ルツボ本体３１内に、炭素板３４を多
段（この図の場合、２段）に配置し、炭素板３４、３４
それぞれの上に炭素層３５を配置した点である。この場
合、各炭素板３４の貫通孔３３は互いにその中心をずら
して配置しガス流が直線的に通過することなく炭素板３
４にできるだけ多数回衝突接触するように配置すること
が望ましい。

【００７２】この様な構成とすることにより、気体状の
珪素４１と炭素原料（炭素板３４、３４及び炭素層３
５、３５）との接触反応を効率よく起こさせることがで
き、成長方向における結晶欠陥の密度及びばらつきが小
さく、安定した品質の炭化珪素単結晶をより短い時間で
成長させることができる。

【００７３】［第３の実施形態］図５は本発明の第３の
実施形態の炭化珪素単結晶の反応装置のルツボを示す断
面図であり、上述した第１の実施形態の炭化珪素単結晶
の反応装置と異なる点は、ルツボ本体３１内に炭化珪素
製の内ルツボ７１を設置し、この内ルツボ７１内に黒鉛
粒等の炭素粉粒体を堆積させて炭素材７２とした点であ
る。このルツボは、内ルツボ７１内に充填された炭素材
７２に溶融した珪素４１を導入し、炭素材７２と珪素４
１を直接接触させる構造である。珪素導入管の先端部２
３ａには、０．５ｍｍの穴が２カ所に形成された炭化珪
素製のスパージャー７３が設置されている。

【００７４】次に、この炭化珪素単結晶の製造方法の実
施例について説明する。 「実施例２」図５に示すルツボを用いて炭化珪素単結晶
を成長させた。６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の（０００１）面を
２０ｍｍ径、厚さ２．５ｍｍに加工して炭化珪素種結晶
基板５とし、この炭化珪素種結晶基板５を黒鉛製のルツ
ボ２１の蓋板３２の下面中央に装着した。黒鉛製のルツ
ボ２１は、内径が５ｃｍ、高さが１５ｃｍのものを用い
た。

【００７５】このルツボ２１の中に、高さ１２ｃｍの炭
化珪素製の内ルツボ７１を配置し、この内ルツボ７１の
中に平均粒径が約２ｍｍの黒鉛粒を８ｃｍの高さに堆積
させ炭素材７２とした。次いで、反応装置内を１０^-3Ｔ
ｏｒｒに減圧し、次いで、ルツボ２１を１４５０℃に、
珪素導入管を１４００℃にそれぞれ昇温させて、３０分
間保持する熱処理を行った後、ルツボ２１等に付着した
ガス等を除去する熱処理を行った。なお、このとき、原
料容器は加熱を行っていない。

【００７６】次いで、原料容器を１７００℃、珪素導入
管を１８００℃、炭素材７２を約２６００℃、炭化珪素
種結晶基板５を２２５０℃にそれぞれ昇温した後、反応
装置内にＡｒを導入して７００ＴｏｒｒのＡｒ雰囲気と
し、結晶成長を開始した。得られた炭化珪素単結晶の先
端部は円形に近い断面形状で、径が４０．４ｍｍ、成長
長さが１１．７ｍｍであった。この単結晶の成長方向に
垂直に切断し、研磨により磨きだし、その後顕微鏡観察
を行った。その結果、インクルージョンが皆無であり、
結晶欠陥が２．３×１０個／ｃｍ²であることがわかっ
た。

【００７７】また、ラマン分光測定によるピーク位置か
ら、この炭化珪素単結晶は６Ｈ炭化珪素で、他の多型の
混入が全く認められないことを確認した。本実施形態に
おいても、上述した第１の実施形態の炭化珪素単結晶の
製造方法及び製造装置と全く同様に、成長方向における
結晶欠陥の密度及びばらつきが小さく、安定した品質の
炭化珪素単結晶を得ることができる。

【００７８】［第４の実施形態］図６は本発明の第４の
実施形態の炭化珪素単結晶の反応装置を示す断面図であ
り、上述した第１の実施形態の炭化珪素単結晶の反応装
置と異なる点は、ルツボ２１の直下に原料容器２２を配
置し、ルツボ２１と原料容器２２とを直管の珪素導入管
２３で連結し、原料容器２２内で気化した珪素ガスを珪
素導入管２３を介してルツボ２１内の炭素層３５に直接
導入するようにした点である。この装置では、ルツボ本
体３１内略中央に炭素板３４が配置され、炭素板３４の
上及びルツボ本体３１の底部それぞれに黒鉛粒等の炭素
粉粒体が堆積されて炭素層３５とされている。

【００７９】この様な構成とすることにより、気化した
珪素ガスを、ルツボ２１内の炭素原料に直接導入するこ
とができ、反応ガスの各成分の組成比を一定に保つこと
ができる。その結果、成長方向における結晶欠陥の密度
及びばらつきが小さく、格子歪の無い安定した品質の炭
化珪素単結晶を、長時間安定して製造することができ
る。

【００８０】また、ルツボ２１の直下に原料容器２２を
配置したので、珪素導入管２３の長さを短縮することが
できる。その結果、珪素導入管２３からの熱放散が減少
し、省エネルギーを図ることができる。また、第１の実
施形態の反応装置と比べて占有面積が狭くなるので、床
面積の有効利用を図ることができる。

【００８１】［第５の実施形態］図７は本発明の第５の
実施形態の炭化珪素単結晶の反応装置を示す断面図であ
り、上述した第１の実施形態の炭化珪素単結晶の反応装
置と異なる点は、黒鉛製のルツボ本体３１の内壁に、炭
化珪素膜８１を形成した点である。

【００８２】この装置では、ルツボ本体３１の内壁に炭
化珪素膜８１を形成したので、高硬度かつ耐熱性に優れ
た炭化珪素膜８１がルツボ本体３１の内壁を保護するこ
ととなり、珪素によりルツボ２１がダメージを受ける虞
が無くなる。したがって、ルツボに穴があいて内部に収
容した珪素ガスや珪素融液が外部に漏れ出して製造を中
断せざるを得ない事態に陥る等の不具合が生じる虞が無
くなり、従来において問題とされた、交換用のルツボを
購入するための費用や、交換したルツボを成長に必要な
温度まで加熱するまでの時間的損失が発生する虞が無く
なり、製造コストの上昇や、生産性の低下等が生じる虞
も無くなる。

【００８３】［第６の実施形態］本発明の第６の実施形
態の炭化珪素単結晶の製造方法について説明する。この
製造方法は、ルツボ内で炭素材と珪素を直接反応させる
方法で、この場合、溶融珪素のガス化を抑えるために、
ルツボ内でスパージャーと炭素材を直接接触させる構造
とする。このスパージャーの構造は、コーン状で放射状
に細孔が形成され、さらにその細孔の径が拡径されかつ
その数が増加した構造とする。また、ルツボ内の圧力は
常圧付近まで上げておけばよい。

【００８４】炭素材としては、比表面積の大きい多孔質
の炭素体、炭素粉末あるいは粒子の堆積層が好適に用い
られる。この炭素体、炭素粉末あるいは粒子の粒径は、
１００μｍ〜５ｍｍの範囲のものが好ましい。粒径が１
００μｍより小さいと炭素材と反応したガスの透過の抵
抗が大きくなる可能性があり、一方、粒径が５ｍｍを越
えると、炭素材と珪素ガスの接触面積が小さくなるの
で、生成する炭化珪素ガスの収量が少なくなり、単結晶
の成長速度が著しく低下するからである。なお、温度条
件等は、第１の実施形態の製造方法と略同一で良い。

【００８５】［第７の実施形態］本発明の第７の実施形
態の炭化珪素単結晶の製造方法について説明する。この
製造方法は、原料容器内でガス化させた珪素をルツボ内
に導入する方法であり、珪素ガスをルツボ内に導入する
ため、ルツボ内で珪素ガスを発生させるより、温度コン
トロールが容易であるという特徴がある。この場合、珪
素を原料容器内でガス化させるためには、原料容器は１
８００〜２４００℃とし、圧力は１〜１００Ｔｏｒｒと
するのが好ましい。

【００８６】また、ガスを供給する点から、原料容器を
ルツボの真下に配置し、導入管を直列に接続するのが好
ましい。導入管としては、珪素融液より温度が高い珪素
ガスと触れるために炭化珪素、炭化珪素をコーティング
した黒鉛材が好ましい。この導入管の加熱方式は第１の
実施形態と同等で良い。

【００８７】以上、本発明の各実施形態について図面に
基づき説明してきたが、具体的な構成は本実施形態に限
定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲
で設計の変更等が可能である。例えば、ルツボ２１、原
料容器２２、珪素導入管２３等の配置や、炭素層３５の
段数等は、適宜変更可能である。

【００８８】また、炭素材が減少した場合に備えて、ル
ツボ等に炭素材を供給する装置を取り付けても良い。こ
の場合、ルツボ内部の雰囲気の純度を保つために、炭素
材を予備室に搬送し、一度予備室を真空引きした後、成
長雰囲気のガスに置換し、その後予備室内からルツボ内
に炭素材を供給する構成とすることが好ましい。

【００８９】また、珪素導入管もしくは原料容器に珪素
原料の導入量を制御する制御手段を設けることにより、
炭素原料中に導入する珪素原料の供給量を制御する構成
としてもよい。また、原料容器内でドーピング剤を珪素
原料に混合することにより、ドーピング剤を添加した炭
化珪素単結晶を成長させることができる。さらに、ドー
ピング元素を気化した状態でルツボ内に供給する事も可
能である。

【００９０】

【発明の効果】以上説明した様に、本発明の炭化珪素単
結晶の製造方法によれば、溶融または気化した珪素原料
を、反応系の外方から前記珪素原料が気化する温度以上
に加熱された炭素原料中に導入するので、炭素原料に対
する珪素原料の供給量を所要量に制御することができ、
反応ガス中の各成分の比を一定に保つことができる。し
たがって、成長方向における結晶欠陥の密度及びばらつ
きが小さく、しかも安定した高品質の炭化珪素単結晶を
成長させることができる。

【００９１】本発明の炭化珪素単結晶の製造装置によれ
ば、炭素原料が貯留されるとともに、頂部下面に炭化珪
素種結晶基板が取り付けられるルツボと、該ルツボを加
熱し保温する加熱手段と、珪素原料を貯留し加熱保温す
る原料容器と、該原料容器内の珪素原料を溶融状態もし
くは気化した状態で前記ルツボ内に導入する珪素導入管
とを備えたので、溶融状態もしくは気化した状態の珪素
原料を、ルツボ内に貯留された炭素原料に直接導入する
ことができ、成長方向における結晶欠陥の密度及びばら
つきが小さく、格子歪の無い安定した高品質の炭化珪素
単結晶を、安定した条件下で連続的に製造することがで
きる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明の第１の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置を示す断面図である。

【図２】 本発明の第１の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置の要部拡大断面図である。

【図３】 本発明の第１の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置の変形例を示す概略構成図である。

【図４】 本発明の第２の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置を示す断面図である。

【図５】 本発明の第３の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置のルツボを示す断面図である。

【図６】 本発明の第４の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置を示す断面図である。

【図７】 本発明の第５の実施形態の炭化珪素単結晶の
反応装置を示す断面図である。

【図８】 従来の昇華法が適用された炭化珪素単結晶の
製造装置を示す断面図である。

【図９】 従来の珪素と炭素との反応を利用した炭化珪
素単結晶の製造装置を示す断面図である。

【符号の説明】

１ ルツボ ２ ルツボ本体 ３ 蓋板 ４ 炭化珪素原料 ５ 炭化珪素種結晶基板 ６、７ ヒーター ８ 炭化珪素単結晶 １１ 珪素原料 １２ 炭素材 １３ 炭素板 １３ａ 貫通孔 １４ 炭素粉粒体 ２１ ルツボ ２２ 原料容器 ２３ 珪素導入管 ２４ 筐体 ２５ 排気装置 ２６ ライン ３１ ルツボ本体 ３２ 蓋板 ３３ 貫通孔 ３４ 炭素板 ３５ 炭素層 ３６ 断熱材 ３７ 高周波コイル ３８ 温度測定穴 ４１ 珪素 ４２ 黒鉛ヒーター ４３ 断熱材 ５１ 黒鉛ヒーター ５２ 断熱材 ５３ パッキング材 ５４ スパージャー ５５ ナット ５６ 穴 ５７ エルボ ６１ 第２の原料容器 ６２ 珪素導入管 ７１ 内ルツボ ７２ 炭素材 ７３ スパージャー ８１ 炭化珪素膜

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 永戸 伸幸 千葉県千葉市緑区大野台一丁目１番１号 昭和電工株式会社総合研究所内 Ｆターム(参考） 4G077 AA02 BE08 DB02 TA04 TA11

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 溶融または気化した珪素原料を、反応系
   の外方から前記珪素原料が気化する温度以上に加熱され
   た炭素原料中に導入し、該炭素原料と前記珪素原料との
   反応により生成した炭化珪素ガス及び珪素ガスを含む反
   応ガスを、前記炭素原料より低温に保持された炭化珪素
   種結晶基板上に到達せしめ、該炭化珪素種結晶基板上に
   炭化珪素単結晶を成長させることを特徴とする炭化珪素
   単結晶の製造方法。
2. 【請求項２】 前記炭素原料は、炭素粉粒体を充填して
   なる炭素層、多孔質炭素構造体、多数の貫通孔を穿設し
   てなる炭素板のいずれか１種、または２種以上の組み合
   わせにより構成されていることを特徴とする請求項１記
   載の炭化珪素単結晶の製造方法。
3. 【請求項３】 前記炭素粉粒体は、平均粒径が１００μ
   ｍ〜５ｍｍの炭素粒子であることを特徴とする請求項２
   記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
4. 【請求項４】 前記炭素原料は、炭化珪素を含有するこ
   とを特徴とする請求項１、２または３記載の炭化珪素単
   結晶の製造方法。
5. 【請求項５】 前記炭化珪素種結晶基板の温度範囲を１
   ５００〜２５００℃とし、前記炭素原料の温度範囲を該
   炭化珪素種結晶基板の温度より高くかつその差が４００
   ℃を越えない範囲としたことを特徴とする請求項１ない
   し４のいずれか１項記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
6. 【請求項６】 前記珪素原料および／または前記炭素原
   料を、連続的または間欠的に供給することを特徴とする
   請求項１ないし５のいずれか１項記載の炭化珪素単結晶
   の製造方法。
7. 【請求項７】 導入された前記珪素原料の容量に見合う
   反応ガスの容量を該反応系の外方へ排出、成長した炭化
   珪素単結晶を該反応系の外方へ移動、のいずれか一方ま
   たは双方を行いつつ、炭化珪素単結晶を成長させること
   を特徴とする請求項１ないし６のいずれか１項記載の炭
   化珪素単結晶の製造方法。
8. 【請求項８】 炭素原料が貯留されるとともに、頂部下
   面に炭化珪素種結晶基板が取り付けられるルツボと、該
   ルツボを加熱し保温する加熱手段と、珪素原料を貯留し
   加熱保温する原料容器と、該原料容器内の珪素原料を溶
   融状態もしくは気化した状態で前記ルツボ内に導入する
   珪素導入管とを備えてなることを特徴とする炭化珪素単
   結晶の製造装置。
9. 【請求項９】 少なくとも前記ルツボの内壁を炭化珪素
   としたことを特徴とする請求項８記載の炭化珪素単結晶
   の製造装置。
10. 【請求項１０】 少なくとも前記珪素導入管の内壁を、
    炭化珪素および／またはその複合材としたことを特徴と
    する請求項８記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
11. 【請求項１１】 前記炭素原料は、前記珪素原料の流動
    方向に沿って複数段配置されていることを特徴とする請
    求項８、９または１０記載の炭化珪素単結晶の製造装
    置。
12. 【請求項１２】 前記加熱手段は、前記炭素原料を加熱
    保温する第１の加熱手段と、該第１の加熱手段と独立に
    制御され前記炭化珪素種結晶基板を加熱保温する第２の
    加熱手段とを備えてなることを特徴とする請求項８ない
    し１１のいずれか１項記載の炭化珪素単結晶の製造装
    置。