JP2000277146A - 角型非水電解液二次電池 - Google Patents
角型非水電解液二次電池Info
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Abstract
保存時の膨れおよびインピーダンスの増加を抑制した角
型非水電解液二次電池を提供するものである。 【解決手段】 正極、負極、セパレータおよび非水電解
液を備えた角型非水電解液二次電池であって、非水電解
液は、0.05〜0.3モル/Lの濃度のテトラフルオ
ロホウ酸リチウム、0.75モル/L以上の濃度のヘキ
サフルオロリン酸リチウム電解質を含み、かつこの電解
質の総濃度が1.3モル/L以下であることを特徴とす
る。
Description
次電池に関する。
れる非水電解液二次電池は、高エネルギー密度を有する
ことから、一体型ビデオカメラ、CDプレーヤー、MD
プレーヤー、パソコン、携帯情報データ端末機、携帯電
話等のコードレスの携帯型電子機器の電源として注目さ
れている。
びており、小型・軽量化への要求が進む中で、例えば自
動車内での保存や船舶等での輸送などにおける高温状態
での保存特性の改良への要求がある。特に、角型二次電
池において高温状態の保存は、電池の形状から外装缶の
膨れが問題になっている。さらに、軽量化が進む中で外
装缶を例えばアルミニウム等にすると、前記外装缶の膨
れはより顕著になるという問題があった。
力特性を高めるに非水電解液中に溶解される非水電解質
としてイオン電導性の高いヘキサフルオロリン酸リチウ
ム(LiPF6)を使用することが検討されている。し
かしながら、角型非水電解液二次電池において電池諸特
性を維持しつつ高温保存時のガス発生による二次電池の
膨れやインピーダンスの増加を抑制することは未だ充分
に満足する結果が得られていない。
性等の諸特性を維持しつつ、高温保存時の膨れおよびイ
ンピーダンスの増加を抑制した角型非水電解液二次電池
を提供しようとするものである。
の本発明に係わる角型非水電解液二次電池は、正極、負
極、セパレータおよび非水電解液を備えた角型非水電解
液二次電池であって、非水電解液は、0.05〜0.3
モル/Lの濃度のテトラフルオロホウ酸リチウム、0.
75モル/L以上の濃度のヘキサフルオロリン酸リチウ
ム電解質を含み、かつこの電解質の総濃度が1.3モル
/L以下であることを特徴とするものである。
えば炭素質導電性粒子と結着剤とを含有する導電性中間
層が介在された構造を有することが好ましい。
解液二次電池を詳細に説明する。
極、セパレータおよび非水電解液を備える。
非水電解液を説明する。
する。
剤とを含有する。前記活物質としては、例えばLiCo
O2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCo(1-x)Nix
O2(xは0<x<1を示す)、LiCo(1-y)MyO
2(Mは、Co,Ni以外の金属で、例えばIn,Sn
等を示し、yは0<y<0.1を示す)等のリチウム−
遷移金属複合酸化物を挙げることができる。これらのリ
チウム−遷移金属複合酸化物は,2種以上の混合物で用
いることができる。
板、アルミニウムメッシュ材等を挙げることができる。
導電性中間層を配置した構造を有することが好ましい。
び放電状態では導体であり、使用に際しての電流が制限
されないが、100%充電(満充電)を超えてさらに充
電を続けた場合、高抵抗体になる性質を有する。例え
ば、通常の電池使用状態では比抵抗が1Ω・cm以下の
導電性を示すが、過充電状態になると、その100倍以
上の比抵抗を示す。
粒子と結着剤とを含有することが好ましい。
ァーネスブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブ
ラックなどのカーボンブラック類、粉末状黒鉛、粉末状
膨張黒鉛などのグラファイト類、炭素繊維粉砕物、黒鉛
化炭素繊維粉砕物、等を挙げることができる。特に、カ
ーボンブラック類は薄膜成形性に優れ、かつ通常の使用
時における導電性が高く、さらに過充電時の抵抗増大機
能が優れているため好適である。
されないが、前記導電性中間層の薄膜化および過充電時
における前記導電性中間層の高抵抗体化の観点から0.
01〜10μm、より好ましくは0.04〜1μmの粒
度にすることが望ましい。
脂、ポリオレフィン樹脂、スチレン系樹脂、アクリル系
樹脂のような熱可塑性エラストマー系樹脂、またはフッ
素ゴムのようなゴム系樹脂を用いることができる。具体
的には、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニ
リデン、ポリフッ化ビニル、ポリエチレン、ポリアクリ
ロニトリル、ニトリルゴム、ポリブタジエン、ブチルゴ
ム、ポリスチレン、スチレン−ブタジエンゴム、水添ス
チレン−ブタジエンゴム、多硫化ゴム、ニトロセルロー
ス、シアノエチルセルロース、カルボキシメチルセルロ
ース党が挙げられる。これらの結着剤の中でエラストマ
ー、ゴム架橋体または極性基を導入した変成体は、前記
集電体と前記活物質層との密着性の向上および過充電時
の抵抗増大効果の向上の観点から好適である。
素質導電性粒子に対して10重量%以上、100重量%
未満配合されることが好ましい。前記結着剤の配合量を
10重量%未満にすると、前記集電体に対する導電性中
間層の密着性が低下する恐れがある。一方、前記結着剤
の配合量が100重量%以上にすると導電性中間層の導
電性が損なわれ、比抵抗が1Ω・cm以上になり、常用
の正極の内部抵抗が高くなったり、過充電時の抵抗増大
効果も低減される。より好ましい前記炭素質導電性粒子
に対する前記結着剤の配合量は、20〜70重量%であ
る。
より好ましくは0.5〜10μmの厚さを有することが
望ましい。前記導電性中間層の厚さを0.1μm未満に
すると、前記集電体と前記活物質層とが直接接合するバ
イパス部分が局所的に形成され、過充電時の導電性中間
層部分の抵抗増大による電流遮断効果が不十分になる恐
れがある。一方、前記導電性中間層の厚さが30μmを
超えると、正極に占める前記導電性中間層の割合が増大
し、活物質含有層の比率が相対的に低下して容量の低減
化を生じる恐れがある。
1〜30g/m2、より好ましくは1.5〜10g/m2
にすることが望ましい。
えば次のような方法により作製することができる。
炭素質導電性粒子と結着剤とを含む分散剤をグラビアロ
ールコータ、ブレードコータ、ロールコータ、バーコー
タ等により塗布し、乾燥して導電性中間層を形成する。
つづいて、前記導電性中間層上に活物質および結着剤を
含むペーストを塗布し、乾燥することにより活物質含有
層を形成して正極を作製する。このような導電性中間層
の形成工程においては、塗布、乾燥時に結着剤が表面に
集合する、いわゆる膜張りの生成を回避して結着剤と炭
素質導電性粒子が均一に分散させることが好ましい。
ウム合金、または充放電時にリチウムイオンを可逆的に
吸蔵・放出、もしくはインターカレート・ディインターカ
レートするグラファイト、コークス、カーボン、ポリア
セン等の炭素質材料を含むペーストを銅箔のような集電
体に保持させたものを用いることができる。
有する。
の濃度のテトラフルオロホウ酸リチウム(LiB
F4)、0.75モル/L以上の濃度のヘキサフルオロ
リン酸リチウム(LiPF6)を含み、かつこれらの総
濃度が1.3モル/L以下である特徴を有する。
満にすると、高温保存時のガス発生やインピーダンスの
増加を抑制することが困難になる。一方、前記LiBF
4の量が0.3モル/Lを超えると、サイクル特性や出
力特性が低下する恐れがある。
満にすると、イオン伝導度が低くなって、サイクル特性
や出力特性が低下するばかりか、容量が低下する恐れが
ある。
1.3モル/Lを超えると、過充電時に電池が異常に発
熱した際リチウムと電解液との反応が起こりやすくな
り、電池の発熱が増大して安全性が低下する恐れがあ
る。
が、前記導電性中間層を過充電時に高抵抗体化させる観
点から、環状炭酸エステルを含有することが好ましい。
この環状炭酸エステルとしては、例えばエチレンカーボ
ネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネー
ト、ビニレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、バレ
ロラクトン、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒ
ドロフラン、3−ジオキソラン、スルホラン等を挙げる
ことができる。特に、エチレンカーボネート、プロピレ
ンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカー
ボネートが好適である。
溶媒としては、エーテル類、ケトン類、ニトリル類、ア
ミド類、スルホン系化合物、鎖状カーボネート類、鎖状
エステル類、芳香族炭化水素類等から選ばれる1種また
は2種以上の混合物を挙げることができる。これらのう
ちでエーテル類、ケトン類、鎖状カーボネート類、鎖状
エステル類が好ましい。
溶媒を具体的に例示すると、ジメトキシエタン、アニソ
ール、1,4−ジオキサン、4−メチル−2−ペンタノ
ン、シクロヘキサン、アセトニトリル、プロピオニトリ
ル、ブチロニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチル
スルホキシド、シメチルカーボネート、ジエチルカーボ
ネート、エチルメチルカーボネート、蟻酸メチル、蟻酸
エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、プロ
ピオン酸エチル等を挙げることができる。
ポリプロピレンのような合成樹脂からなる多孔性フィル
ムが用いられる。
用いられるが、固体状、例えばゾル状、ゲル状等、また
は固体状と溶液状の混合形態であってもよい。
層との間に導電性中間層を介在させると、過充電時にお
ける電池の安全性を確保することが可能になる。ただ
し、導電性中間層を有する正極を用いると、高温保存時
においてインピーダンスの増大が大きくなって電池特性
を低下させる恐れがある。特定の電解質を特定の量で含
有する前記非水電解液を用いることによって、インピー
ダンスの増大を抑制して電池特性の低下を防ぐことがで
きる。
電池を図1を参照して説明する。
アルミニウムから作られる外装缶1は、例えば正極端子
を兼ね、底部内面に絶縁フィルム2が配置されている。
発電要素である電極体3は、前記外装缶1内に収納され
ている。前記電極体3は、負極4とセパレータ5と正極
6とを前記正極6が最外周に位置するように渦巻状に捲
回した後、扁平状にプレス成形することにより作製した
ものである。中心付近にリード取出穴を有する例えば合
成樹脂からなるスペーサ7は、前記外装缶1内の前記電
極体3上に配置されている。
部に例えばレーザ溶接により気密に接合されている。前
記蓋体8の中心付近には、負極端子の取出し穴9が開口
されている。負極端子10は、前記蓋体8の穴9にガラ
ス製または樹脂製の絶縁材11を介してハーメティック
シールされている。前記負極端子10の下端面には、リ
ード12が接続され、かつこのリード12の他端は前記
電極体3の負極4に接続されている。
全体に被覆されている。スリット14を有する下部側絶
縁紙15は、前記外装缶1の底面に配置されている。二
つ折りされたPTC素子(Positive Temperature Coe
fficient)16は、一方の面が前記外装缶1の底面と前
記下部側絶縁紙15の間に介装され、かつ他方の面が前
記スリット14を通して前記絶縁紙15の外側に延出さ
れている。外装チューブ17は、前記外装缶1の側面か
ら上下面の絶縁紙13、15の周辺まで延出するように
配置され、前記上部側絶縁紙13および下部側絶縁紙1
5を前記外装缶1に固定している。このような外装チュ
ーブ17の配置により、外部に延出された前記PTC素
子16の他方の面が前記下部側絶縁紙15の底面に向け
て折り曲げられる。
二次電池は、正極、負極、セパレータおよび非水電解液
を備え、前記非水電解液が0.05〜0.3モル/Lの
濃度のテトラフルオロホウ酸リチウム、0.75モル/
L以上の濃度のヘキサフルオロリン酸リチウム電解質を
含み、かつこの電解質の総濃度が1.3モル/L以下で
あるため、サイクル特性等の諸特性を維持しつつ、高温
保存時の膨れおよびインピーダンスの増加を抑制するこ
とができる。
間層が介在された構造を有する正極を用いることによっ
て、電流上昇による前記導電性中間層が高抵抗体に変化
して電流の低減、遮断させることができる。その結果、
過充電時における電池の安全性を確保することが可能に
なる。
ような角型非水電解液二次電池を参照して詳細に説明す
る。
LiCoO2粉末89重量部、導電フィラーとしてのグ
ラファイト粉末(ロンザ社製商品名;KS6)8重量部
および結着剤としてのポリフッ化ビニリデン樹脂(呉羽
化学社製商品名;#1100)3重量部をN−メチルピ
ロリドン25重量部にデイゾルバーおよびビーズミルを
用いて攪拌、混合して活物質含有ペーストを調製した。
このペーストを前記集電体であるAl箔両面にそれぞれ
塗工した後、乾燥させ、さらにプレス、スリット加工を
施して厚さ180μmのリール状正極を作製した。
ン社製商品名;KS15)100重量部にスチレン/ブ
タジエンラテックス(旭化成社製商品名;L1571、
固形分48重量%)4.2重量部、カルボキシメチルセ
ルロース(第一製薬社製商品名;BSH12)の水溶液
(固形分1重量%)130重量部および水20重量部を
添加し、混合してペーストを調製した。つづいて、この
ペーストを厚さ10μm、幅570mmのCu箔に塗布
し、乾燥した後、プレス、スリット加工を施して厚さ1
60μmのリール状負極を作製した。
微多孔膜を挟んだ後、捲回機により渦巻き状に捲回し、
つづいて、この円筒状物を10kg/cm2の圧力で圧
縮して偏平状電極体(発電要素)を作製した。ひきつづ
き、外装缶内に前記偏平状電極体を挿入し、下記表1に
示す組成の非水電解液を注入した後、前記外装缶の開口
部に封口体をレーザ溶接することにより前述した図1に
示す構造の4種の角型非水電解液二次電池(リチウムイ
オン二次電池)を組立てた。
の二次電池について、以下に説明する試験による3サイ
クル目の外装缶の厚さ変化およびインピーダンスの変化
を測定した。
0.5CmA定電流の後、4.2V定電圧で6時間行
い、つづいて放電を1CmA定電流で、放電終止電圧
3.0Vの条件で行った。2サイクル目は、20℃で充
電を1CmA定電流の後、4.2V定電圧で3時間行
い、つづいて放電を1CmA定電流で、放電終止電圧
3.0Vの条件で行った。3サイクル目は、20℃で充
電を1CmA定電流の後、4.2V定電圧で3時間行
い、充電のまま85℃の恒温槽に保存し24時間後の外
装缶の厚さ変化とおよびインピーダンスの変化を測定し
た。ここで、1CmAとは満充電の電池を1時間で放電
し得る電流を意味する。よって、0.5CmAは1Cm
Aの0.5倍、電流量としては1/2となる。
ら1CmAで最大12Vまで充電し、電池がガス噴出、
発火しない場合は8時間通電しつづける過充電試験、満
充電から1CmAで最大32Vまで充電し、電池がガス
噴出、発火しない場合は8時間通電しつづける過充電試
験を行った。さらに、前記各二次電池について、20℃
にて、充放電電流1CmAで、4.2V〜3.0Vの繰
り返しを300回行った時の初期容量に対する容量維持
率(サイクル特性)を測定した。
の二次電池は、比較例1の二次電池に比べて、優れたサ
イクル特性を有し、かつ85℃保存後の外装缶の厚さ変
化およびインピーダンスの増加量が小さく、優れた特性
を有することがわかる。
電池は過充電試験において満充電から1CmAで最大1
2Vに充電した結果は良好であるものの、満充電から1
CmAで最大32Vに充電する過酷な過充電試験では漏
液等の発生頻度が高くなる。
の特性が優れているものの、過充電試験による性能が劣
ることがわかる。
つ下記表2に示す組成の非水電解液をを用いた以外、実
施例1と同様な方法により前述した図1に示す構造の8
種の角型非水電解液二次電池(リチウムイオン二次電
池)を組立てた。
結着剤である水添スチレン−ブタジエンゴム50重量部
を添加して混合した。この混合物をトルエン・キシレン
の混合溶媒に添加し、ボールミルにより一昼夜攪拌、混
合して塗工液を調製した。つづいて、この塗工液を厚さ
20μm、幅570mmのAl箔の両面にグラビアコー
トにより塗布、乾燥して厚さ5μmの導電性中間層を形
成した。
LiCoO2粉末89重量部、導電フィラーとしてのグ
ラファイト粉末(ロンザ社製商品名;KS6)8重量部
および結着剤としてのポリフッ化ビニリデン樹脂(呉羽
化学社製商品名;#1100)3重量部をN−メチルピ
ロリドン25重量部にデイゾルバーおよびビーズミルを
用いて攪拌、混合して活物質含有ペーストを調製した。
このペーストを前記集電体であるAl箔両面に被覆され
た導電性中間層にそれぞれ塗工した後、乾燥させ、さら
にプレス、スリット加工を施して厚さ180μmの正極
を作製した。
の二次電池について、実施例1と同様な手法により3サ
イクル目の外装缶の厚さ変化およびインピーダンスの変
化を測定した。
ら1CmAで最大32Vまで充電し、電池がガス噴出、
発火しない場合は8時間通電しつづける過充電試験を行
った。さらに、前記各二次電池について、20℃にて、
充放電電流1CmAで、4.2V〜3.0Vの繰り返し
を300回行った時の初期容量に対する容量維持率(サ
イクル特性)を測定した。
の二次電池は、比較例4の二次電池に比べて、優れたサ
イクル特性を有し、かつ比較例3の二次電池に比べて8
5℃保存後の外装缶の厚さ変化およびインピーダンスの
増加量が小さく、優れた特性を有することがわかる。一
方、比較例5の二次電池は実施例3〜7の二次電池と同
等のサイクル特性および85℃保存後の外装缶の厚さ変
化が小さいものの、過酷な過充電試験において30個中
5個の二次電池がガス噴出を生じ、安全性の点問題があ
る。
実施例3〜7の二次電池は導電性中間層を介在させない
正極を備えた実施例1,2の二次電池に比べて満充電か
ら1CmAで最大32Vに充電する過酷な過充電試験に
おいて良好な特性を示すことがわかる。
イクル特性等の諸特性を維持しつつ、高温保存時の膨れ
およびインピーダンスの増加を抑制した高温状態での使
用の耐えうる高信頼性の角型非水電解液二次電池を提供
できる。
る角型リチウムイオン二次電池を示す部分切欠斜視図。
Claims (3)
- 【請求項1】 正極、負極、セパレータおよび非水電解
液を備えた角型非水電解液二次電池であって、 非水電解液は、0.05〜0.3モル/Lの濃度のテト
ラフルオロホウ酸リチウム、0.75モル/L以上の濃
度のヘキサフルオロリン酸リチウム電解質を含み、かつ
この電解質の総濃度が1.3モル/L以下であることを
特徴とする角型非水電解液二次電池。 - 【請求項2】 前記正極は、集電体と活物質層との間に
導電性中間層が介在された構造を有することを特徴とす
る請求項1記載の角型非水電解液二次電池。 - 【請求項3】 前記導電性中間層は、炭素質導電性粒子
と結着剤とを含有することを特徴とする請求項2記載の
角型非水電解液二次電池。
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