JP2000080225A - ポリブテン樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】透明性、耐熱性、復元性、柔軟性に優れたポリ
ブテン樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】ポリブテン樹脂組成物は、（Ａ）1-ブテン
から導かれる繰り返し単位の含有割合が７０モル％以上
であるポリブテン系重合体と、（Ｂ）プロピレンから導
かれる繰り返し単位の含有割合が７０モル％以上９９モ
ル％以下であるポリプロピレン系重合体とからなり、前
記（Ａ）ポリブテン系重合体を９９〜１重量％の割合で
含有し、前記（Ｂ）ポリプロピレン系重合体を１〜９９
重量％の割合で含有し、固体粘弾性の温度分散で測定し
たガラス転移温度を示すｔａｎδのピークが−１００〜
１００℃の間に１つだけ存在することを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリブテン樹脂組
成物に関し、さらに詳しくは、透明性、耐熱性、復元
性、柔軟性に優れたポリブテン樹脂組成物に関するもの
である。

【０００２】

【発明の背景】ポリブテンの柔軟性、耐衝撃性改質のた
めに、ポリオレフィン系エラストマーを少量添加する方
法が知られている。しかしながら、従来の方法では耐衝
撃性は向上するものの、機械的特性、透明性に更なる向
上が求められていた。

【０００３】また、耐衝撃性、透明性の良好なポリブテ
ンを得る方法として、ポリブテンに特定のα−オレフィ
ン共重合体を加える方法が知られている。しかしなが
ら、従来の方法では、耐衝撃性、透明性、低温脆化性の
面で優れているものの、柔軟性の向上が求められてい
た。

【０００４】このような状況のもと、透明性、耐熱性、
復元性、柔軟性に優れたポリブテン樹脂組成物が求めら
れている。

【０００５】

【発明の目的】本発明は上記のような従来技術に鑑みて
なされたものであって、透明性、耐熱性、復元性、柔軟
性に優れたポリブテン樹脂組成物を提供することを目的
としている。

【０００６】

【発明の概要】本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、
（Ａ）1-ブテンから導かれる繰り返し単位の含有割合が
７０モル％以上であるポリブテン系重合体と、（Ｂ）プ
ロピレンから導かれる繰り返し単位の含有割合が７０モ
ル％以上９９モル％以下であるポリプロピレン系重合体
とからなり、前記（Ａ）ポリブテン系重合体を９９〜１
重量％の割合で含有し、前記（Ｂ）ポリプロピレン系重
合体を１〜９９重量％の割合で含有し、固体粘弾性の温
度分散で測定したガラス転移温度を示すｔａｎδのピー
クが−１００〜１００℃の間に１つだけ存在することを
特徴としている。

【０００７】また本発明に係るポリブテン樹脂組成物
は、（Ａ）1-ブテンから導かれる繰り返し単位が７０モ
ル％以上であるポリブテン系重合体と、（Ｂ'）プロピ
レンから導かれる繰り返し単位が７０モル％以上９９モ
ル％以下である非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系
重合体とからなり、前記（Ａ）ポリブテン系重合体を９
９〜１重量％の割合で含有し、前記（Ｂ'）非晶性又は
低結晶性のポリプロピレン系重合体を１〜９９重量％の
割合で含有することを特徴としている。このポリブテン
樹脂組成物は、固体粘弾性の温度分散で測定したガラス
転移温度を示すｔａｎδのピークが−１００〜１００℃
の間に１つだけ存在することが好ましい。

【０００８】また、本発明に係るポリブテン樹脂組成物
は、前記（Ｂ'）非晶性又は低結晶性のポリプロピレン
系重合体が下記一般式（Ｉ）又は（II）で表される遷移
金属化合物を含む触媒により製造されたものであること
が好ましい。

【０００９】Ｍ¹ Ｌ¹ _x … （Ｉ） （式中、Ｍ¹ は周期表第４族から選ばれる遷移金属原子
を示し、ｘは遷移金属原子Ｍ¹ の原子価を満たす数であ
り、Ｌ¹ は遷移金属原子に配位する配位子を示し、少な
くとも１個のＬ¹ はシクロペンタジエニル骨格を有する
配位子であり、シクロペンタジエニル骨格を有する配位
子以外のＬ¹ は、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、
炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有
基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲン原子、水素
原子である。） Ｌ² Ｍ¹ Ｘ³ ₂ …（II） （式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子を示し、Ｌ
² は、非局在化π結合基の誘導体であり、金属Ｍ¹ 活性
サイトに拘束幾何形状を付与しており、Ｘ³ は、互いに
同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子
又は２０個以下の炭素原子、ケイ素原子もしくはゲルマ
ニウム原子を含有する炭化水素基、シリル基もしくはゲ
ルミル基を示す。）本発明に係るポリブテン樹脂組成物
は、透明性、耐熱性、復元性、柔軟性に優れている。

【００１０】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るポリブテン樹
脂組成物について具体的に説明する。本発明に係るポリ
ブテン樹脂組成物は、後述するような（Ａ）ポリブテン
と、（Ｂ）ポリプロピレンとからなる。

【００１１】（Ａ）ポリブテン系重合体 本発明で用いられるポリブテン系重合体は、1-ブテンの
単独重合体又は1-ブテンと1-ブテン以外の炭素原子数が
２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも一種
のオレフィンとの共重合体であり、1-ブテンから導かれ
る繰り返し単位の含有割合（1-ブテン含量）が７０モル
％以上、好ましくは７３モル％以上である重合体であ
る。ここでブテン以外の炭素原子数が２〜２０のα−オ
レフィンとしては、エチレン、プロピレン、1-ペンテ
ン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オクテン、1
-デセンなどが挙げられる。

【００１２】このようなポリブテン系重合体は、１３５
℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が通常０．５
〜８ｄｌ／ｇ、好ましくは１．０〜４ｄｌ／ｇの範囲に
あり、密度が通常０．９１５〜０．８９５ｇ／ｃｍ³ 、
好ましくは０．９１５〜０．９００ｇ／ｃｍ³ の範囲に
あることが望ましい。

【００１３】本発明ではポリブテン系重合体として、Ｘ
線回折法によって測定した結晶化度が１５％以上の結晶
性のポリブテン系重合体（Ａ'）を用いることが好まし
い。上記のようなポリブテン系重合体は、1-ブテンと、
必要に応じて1-ブテン以外の炭素原子数が２〜２０のα
−オレフィンから選ばれる少なくとも一種のオレフィン
とをオレフィン重合用触媒の存在下に重合させて得られ
る。

【００１４】このようなオレフィン重合用触媒として
は、（ａ）バナジウム、ジルコニウム、チタンなどの遷
移金属の化合物と、（ｂ）有機アルミニウム化合物（有
機アルミニウムオキシ化合物）及び／又はイオン化イオ
ン性化合物とからなる触媒などが使用できる。具体的に
は、固体状チタン触媒成分と有機アルミニウム化合物と
からなるチタン系触媒、可溶性バナジウム化合物と有機
アルミニウム化合物とからなるバナジウム系触媒、周期
表第４族から選ばれる遷移金属のメタロセン化合物と、
有機アルミニウムオキシ化合物及び／又はイオン化イオ
ン性化合物とからなるメタロセン系触媒などが挙げられ
る。これらのうちでは特に後述するような一般式（Ｉ）
又は（II）で表される遷移金属化合物を含むメタロセン
系触媒が好ましい。

【００１５】（Ｂ）ポリプロピレン系重合体 本発明で用いられるポリプロピレン系重合体は、プロピ
レンと、エチレン及び炭素原子数が４〜２０のα−オレ
フィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンとの共
重合であり、プロピレンから導かれる繰り返し単位の含
有割合（プロピレン含量）が７０〜９９モル％、好まし
くは７５〜９５モル％の範囲にある共重合体である。こ
こで炭素原子数が４〜２０のα−オレフィンとしては、
1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、1-オ
クテン、1-デセンなどが挙げられる。

【００１６】このようなポリプロピレン系重合体は、２
３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトフローレー
ト（ＭＦＲ）が０．１〜５０ｇ／10分、好ましくは０．
５〜２０ｇ／10分の範囲にあり、密度が通常０．８５５
〜０．９１０ｇ／ｃｍ³ 、好ましくは０．８５５〜０．
９０５ｇ／ｃｍ³ の範囲にあることが望ましい。また、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で
測定したＭｗ／Ｍｎは特に限定されないが通常３．５以
下、好ましくは３．０以下であることが望ましい。

【００１７】本発明ではポリプロピレン系重合体とし
て、Ｘ線回折法によって測定した結晶化度が３０％以下
の非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系重合体
（Ｂ'）を用いることが好ましい。 このような（Ｂ）
ポリプロピレン系重合体は、下記一般式（Ｉ）又は（I
I）で表される遷移金属化合物を含む触媒、例えば
（ａ）下記一般式（Ｉ）又は（II）で表される遷移金属
化合物と、（ｂ）（ｂ-1) 有機アルミニウム化合物、
（ｂ-2) アルミノキサン及び（ｂ-3)イオン化イオン性
化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物とからなる
触媒を用いて、プロピレンと、必要に応じてエチレン及
び炭素原子数が４〜２０のα−オレフィンから選ばれる
少なくとも１種のオレフィンとを重合することにより得
ることができる。

【００１８】（ａ）遷移金属化合物 本発明において非晶性又は低結晶性ポリプロピレンを製
造するのに好適に用いられる触媒を構成する遷移金属化
合物は、下記一般式（Ｉ）又は（II）で表される遷移金
属化合物である。

【００１９】Ｍ¹ Ｌ¹ _x … （Ｉ） 式中、Ｍ¹ は周期表第４族から選ばれる遷移金属原子を
示し、具体的には、ジルコニウム、チタン又はハフニウ
ムであり、好ましくはチタン又はハフニウムである。

【００２０】ｘは遷移金属原子Ｍ¹ の原子価を満たす数
であり、遷移金属原子Ｍ¹ に配位する配位子Ｌ¹ の個数
を示す。Ｌ¹ は遷移金属原子に配位する配位子を示し、
少なくとも１個のＬ¹ はシクロペンタジエニル骨格を有
する配位子であり、シクロペンタジエニル骨格を有する
配位子以外のＬ¹ は、炭素原子数が１〜２０の炭化水素
基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素
含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲン原子、
水素原子などである。

【００２１】Ｌ¹ が示すシクロペンタジエニル骨格を有
する配位子としては、たとえばシクロペンタジエニル
基、メチルシクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペ
ンタジエニル基、トリメチルシクロペンタジエニル基、
テトラメチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシ
クロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル
基、メチルエチルシクロペンタジエニル基、プロピルシ
クロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペンタジ
エニル基、ブチルシクロペンタジエニル基、メチルブチ
ルシクロペンタジエニル基、ヘキシルシクロペンタジエ
ニル基などのアルキル置換シクロペンタジエニル基又は
インデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロインデニル基、フ
ルオレニル基などを例示することができる。これらの基
は、炭素原子数が１〜２０の（ハロゲン化）炭化水素
基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲ
ン原子などで置換されていてもよい。

【００２２】上記一般式（Ｉ）で表される遷移金属化合
物がシクロペンタジエニル骨格を有する配位子を２個以
上含む場合には、そのうち２個のシクロペンタジエニル
骨格を有する配位子同士は、（置換）アルキレン基、
（置換）シリレン基などの２価の結合基を介して結合さ
れていてもよい。このような２個のシクロペンタジエニ
ル骨格を有する配位子が２価の結合基を介して結合され
ている遷移金属化合物としては後述するような一般式
（Ｉ-2）で表される遷移金属化合物が挙げられる。

【００２３】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
以外の配位子Ｌ¹ としては、具体的に下記のようなもの
が挙げられる。炭素原子数が１〜２０の炭化水素基とし
ては、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、
アリールアルキル基、アリール基などが挙げられ、より
具体的には、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキ
シル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシルなどの
アルキル基；シクロペンチル、シクロヘキシル、ノルボ
ルニル、アダマンチルなどのシクロアルキル基；ビニ
ル、プロペニル、シクロヘキセニルなどのアルケニル
基；ベンジル、フェニルエチル、フェニルプロピルなど
のアリールアルキル基；フェニル、トリル、ジメチルフ
ェニル、トリメチルフェニル、エチルフェニル、プロピ
ルフェニル、ビフェニル、ナフチル、メチルナフチル、
アントリル、フェナントリルなどのアリール基が挙げら
れる。

【００２４】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
てはヒドロキシ基；メトキシ、エトキシ、プロポキシ、
ブトキシなどのアルコキシ基；フェノキシ、メチルフェ
ノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフトキシなどのアリー
ロキシ基；フェニルメトキシ、フェニルエトキシなどの
アリールアルコキシ基などが挙げられる。

【００２５】イオウ含有基としては前記酸素含有基の酸
素がイオウに置換した置換基、ならびにメチルスルフォ
ネート、トリフルオロメタンスルフォネート、フェニル
スルフォネート、ベンジルスルフォネート、p-トルエン
スルフォネート、トリメチルベンゼンスルフォネート、
トリイソブチルベンゼンスルフォネート、p-クロルベン
ゼンスルフォネート、ペンタフルオロベンゼンスルフォ
ネートなどのスルフォネート基；メチルスルフィネー
ト、フェニルスルフィネート、ベンジルスルフィネー
ト、p-トルエンスルフィネート、トリメチルベンゼンス
ルフィネート、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート
などのスルフィネート基が挙げられる。

【００２６】ケイ素含有基としてはメチルシリル、フェ
ニルシリルなどのモノ炭化水素置換シリル；ジメチルシ
リル、ジフェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリル；
トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリプロピルシ
リル、トリシクロヘキシルシリル、トリフェニルシリ
ル、ジメチルフェニルシリル、メチルジフェニルシリ
ル、トリトリルシリル、トリナフチルシリルなどのトリ
炭化水素置換シリル；トリメチルシリルエーテルなどの
炭化水素置換シリルのシリルエーテル；トリメチルシリ
ルメチルなどのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリ
ルフェニルなどのケイ素置換アリール基などが挙げられ
る。

【００２７】ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素
原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。このよ
うな遷移金属化合物は、例えば遷移金属の原子価が４で
ある場合、より具体的には下記一般式（Ｉ-1）で示され
る。

【００２８】Ｒ¹ Ｒ² Ｒ³ Ｒ⁴ Ｍ¹ … （Ｉ-1) 式中、Ｍ¹ は、前記と同様の周期表第４族から選ばれる
遷移金属原子を示し、好ましくはチタン又はハフニウム
である。

【００２９】Ｒ¹ は、シクロペンタジエニル骨格を有す
る基（配位子）を示し、Ｒ² 、Ｒ³ 及びＲ⁴ は、互いに
同一でも異なっていてもよく、シクロペンタジエニル骨
格を有する基（配位子）、炭素原子数が１〜２０の（ハ
ロゲン化）炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、ケ
イ素含有基、ハロゲン原子、水素原子などを示す。

【００３０】本発明では上記一般式（Ｉ-1) で示される
遷移金属化合物において、Ｒ² 、Ｒ ³ 及びＲ⁴ のうち少
なくとも１個がシクロペンタジエニル骨格を有する基
（配位子）である化合物、例えばＲ¹ 及びＲ² がシクロ
ペンタジエニル骨格を有する基（配位子）である化合物
が好ましく用いられる。また、Ｒ¹ 及びＲ² がシクロペ
ンタジエニル骨格を有する基（配位子）である場合、Ｒ
³ 及びＲ⁴ はアルキル基、シクロアルキル基、アルケニ
ル基、アリールアルキル基、アリール基、アルコキシ
基、アリーロキシ基、トリアルキルシリル基、スルフォ
ネート基、ハロゲン原子又は水素原子であることが好ま
しい。

【００３１】以下に、前記一般式（Ｉ-1）で表され、Ｍ
¹ がジルコニウムである遷移金属化合物について具体的
な化合物を例示する。ビス（インデニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（インデニル）ジルコニウムジブロミ
ド、ビス（インデニル）ジルコニウムビス（p-トルエン
スルフォネート）、ビス（4,5,6,7-テトラヒドロインデ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（フルオレニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ビス（シクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジブロミド、ビス（シクロペンタジ
エニル）メチルジルコニウムモノクロリド、ビス（シク
ロペンタジエニル）エチルジルコニウムモノクロリド、
ビス（シクロペンタジエニル）シクロヘキシルジルコニ
ウムモノクロリド、ビス（シクロペンタジエニル）フェ
ニルジルコニウムモノクロリド、ビス（シクロペンタジ
エニル）ベンジルジルコニウムモノクロリド、ビス（シ
クロペンタジエニル）ジルコニウムモノクロリドモノハ
イドライド、ビス（シクロペンタジエニル）メチルジル
コニウムモノハイドライド、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジメチルジルコニウム、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジフェニルジルコニウム、ビス（シクロペンタジエ
ニル）ジベンジルジルコニウム、ビス（シクロペンタジ
エニル）ジルコニウムメトキシクロリド、ビス（シクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムエトキシクロリド、ビス
（シクロペンタジエニル）ジルコニウムビス（メタンス
ルフォネート）、ビス（シクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムビス（p-トルエンスルフォネート）、ビス（シク
ロペンタジエニル）ジルコニウムビス（トリフルオロメ
タンスルフォネート）、ビス（メチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ジメチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ジメ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムエトキシクロ
リド、ビス（ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムビス（トリフルオロメタンスルフォネート）、ビス
（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（メチルエチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ビス（プロピルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メチルプロピルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス
（ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（メチルブチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ビス（メチルブチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムビス（メタンスルフォネート）、
ビス（トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ペンタメチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ヘ
キシルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロリドなど。

【００３２】なお上記例示において、シクロペンタジエ
ニル環の二置換体は、1,2-及び1,3-置換体を含み、三置
換体は、1,2,3-及び1,2,4-置換体を含む。またプロピ
ル、ブチルなどのアルキル基は、n-、i-、sec-、tert-
などの異性体を含む。

【００３３】また上記のようなジルコニウム化合物にお
いて、ジルコニウムを、チタン又はハフニウムに置換え
た化合物を挙げることもできる。２個のシクロペンタジ
エニル骨格を有する配位子が２価の結合基を介して結合
されている遷移金属化合物としては、例えば下記式（Ｉ
-2）で表される化合物が挙げられる。

【００３４】

【化１】

【００３５】式中、Ｍ¹ は、周期表第４族の遷移金属原
子を示し、具体的には、ジルコニウム、チタン又はハフ
ニウムであり、好ましくはチタン又はハフニウムであ
る。Ｒ⁵ 、Ｒ⁶ 、Ｒ⁷ 及びＲ⁸ は、互いに同一でも異な
っていてもよく、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、
炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含
有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、窒素含有基、リン
含有基、ハロゲン原子又は水素原子を示す。Ｒ⁵ 、
Ｒ⁶ 、Ｒ⁷ 及びＲ⁸ で示される基のうち、互いに隣接す
る基の一部が結合してそれらの基が結合する炭素原子と
ともに環を形成していてもよい。なお、Ｒ⁵ 、Ｒ⁶ 、Ｒ
⁷ 及びＲ⁸ が各々２ヶ所に表示されているが、それぞれ
例えばＲ⁵ とＲ⁵ などは、同一の基でもよくまた相異な
る基でもよい。Ｒで示される基のうち同一の符号のもの
は、それらを継いで、環を形成する場合の好ましい組み
合せを示している。

【００３６】炭素原子数が１〜２０の炭化水素基として
は、前記Ｌ¹ と同様のアルキル基、シクロアルキル基、
アルケニル基、アリールアルキル基、アリール基などが
挙げられる。

【００３７】これらの炭化水素基が結合して形成する環
としてはベンゼン環、ナフタレン環、アセナフテン環、
インデン環などの縮環基、及び前記縮環基上の水素原子
がメチル、エチル、プロピル、ブチルなどのアルキル基
で置換された基が挙げられる。

【００３８】炭素原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基としては、前記炭素原子数が１〜２０の炭化水素基
にハロゲンが置換した基が挙げられる。酸素含有基とし
てはヒドロキシ基及び前記Ｌ¹ と同様のアルコキシ基、
アリーロキシ基、アリールアルコキシ基などが挙げられ
る。

【００３９】イオウ含有基としては前記酸素含有基の酸
素がイオウに置換した置換基などが挙げられる。ケイ素
含有基としては、前記Ｌ¹ と同様のモノ炭化水素置換シ
リル、ジ炭化水素置換シリル、トリ炭化水素置換シリ
ル、炭化水素置換シリルのシリルエーテル、ケイ素置換
アルキル基、ケイ素置換アリール基などが挙げられる。

【００４０】窒素含有基としてはアミノ基；メチルアミ
ノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルアミ
ノ、ジブチルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどのア
ルキルアミノ基；フェニルアミノ、ジフェニルアミノ、
ジトリルアミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニルア
ミノなどのアリールアミノ基又はアルキルアリールアミ
ノ基などが挙げられる。

【００４１】リン含有基としてはジメチルフォスフィ
ノ、ジフェニルフォスフィノなどのフォスフィノ基など
が挙げられる。ハロゲン原子としては、前記Ｌ¹ と同様
のものが挙げられる。

【００４２】これらのうち炭素原子数が１〜２０の炭化
水素基又は水素原子であることが好ましく、特にメチ
ル、エチル、プロピル、ブチルの炭素原子数が１〜４の
炭化水素基、炭化水素基が結合して形成されたベンゼン
環、炭化水素基が結合して形成されたベンゼン環上の水
素原子がメチル、エチル、n-プロピル、iso-プロピル、
n-ブチル、iso-ブチル、tert-ブチルなどのアルキル基
で置換された基であることが好ましい。

【００４３】Ｘ¹ 及びＸ² は、互いに同一でも異なって
いてもよく、前記Ｌ¹ と同様の炭素原子数１〜２０の炭
化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素
基、酸素含有基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲ
ン原子、又は水素原子を示す。

【００４４】これらのうち、ハロゲン原子、炭素原子数
１〜２０の炭化水素基又はスルフォネート基であること
が好ましい。Ｙ¹ は、炭素原子数が１〜２０の２価の炭
化水素基、炭素原子数が１〜２０の２価のハロゲン化炭
化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含
有基、２価のスズ含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、
−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｇｅ−、−Ｓｎ−、−ＮＲ
⁹−、−Ｐ（Ｒ⁹)−、−Ｐ（Ｏ)(Ｒ⁹)−、−ＢＲ⁹−又は
ＡｌＲ⁹−〔ただし、Ｒ⁹ は、互いに同一でも異なって
いてもよく、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素
原子数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、水素原子又
はハロゲン原子である〕を示す。

【００４５】Ｙ¹ が示す炭素原子数が１〜２０の２価の
炭化水素基として具体的には、メチレン、ジメチルメチ
レン、1,2-エチレン、ジメチル-1,2-エチレン、1,3-ト
リメチレン、1,4-テトラメチレン、1,2-シクロヘキシレ
ン、1,4-シクロヘキシレンなどのアルキレン基；ジフェ
ニルメチレン、ジフェニル-1,2-エチレンなどのアリー
ルアルキレン基などが挙げられる。

【００４６】炭素原子数が１〜２０の２価のハロゲン化
炭化水素基として具体的には、クロロメチレンなどの上
記炭素原子数が１〜２０の２価の炭化水素基をハロゲン
化した基などが挙げられる。

【００４７】２価のケイ素含有基としては、シリレン、
メチルシリレン、ジメチルシリレン、ジエチルシリレ
ン、ジ（n-プロピル）シリレン、ジ（i-プロピル）シリ
レン、ジ（シクロヘキシル）シリレン、メチルフェニル
シリレン、ジフェニルシリレン、ジ（p-トリル）シリレ
ン、ジ（p-クロロフェニル）シリレンなどのアルキルシ
リレン基；アルキルアリールシリレン基；アリールシリ
レン基；テトラメチル-1,2-ジシリレン、テトラフェニ
ル-1,2-ジシリレンなどのアルキルジシリレン基；アル
キルアリールジシリレン基；アリールジシリレン基など
が挙げられる。

【００４８】２価のゲルマニウム含有基としては、上記
２価のケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した
基などが挙げられる。２価のスズ含有基としては、上記
２価のケイ素含有基のケイ素をスズに置換した基などが
挙げられる。

【００４９】また、Ｒ⁹ は、前記Ｌ¹ と同様の炭素原子
数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が１〜２０のハ
ロゲン化炭化水素基又はハロゲン原子である。これらの
うち、ジメチルシリレン、ジフェニルシリレン、メチル
フェニルシリレンなどの置換シリレン基が特に好まし
い。

【００５０】以下に、前記式（Ｉ-2）で表される遷移金
属化合物について具体的な化合物を例示する。 エチレ
ン-ビス（インデニル）ジメチルジルコニウム、エチレ
ン-ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、エチ
レン-ビス（インデニル）ジルコニウムビス（トリフル
オロメタンスルフォネート）、エチレン-ビス（インデ
ニル）ジルコニウムビス（メタンスルフォネート）、エ
チレン-ビス（インデニル）ジルコニウムビス（p-トル
エンスルフォネート）、エチレン-ビス（インデニル）
ジルコニウムビス（p-クロルベンゼンスルフォネー
ト）、 エチレン-ビス（4,5,6,7-テトラヒドロインデ
ニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン-ビ
ス（シクロペンタジエニル)(フルオレニル）ジルコニウ
ムジクロリド、イソプロピリデン-ビス（シクロペンタ
ジエニル)(メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ジメチルシリレン-ビス（シクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレン-
ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロリド、ジメチルシリレン-ビス（ジメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレ
ン-ビス（トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロリド、 ジメチルシリレン-ビス（インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレン-ビス
（インデニル）ジルコニウムビス（トリフルオロメタン
スルフォネート）、ジメチルシリレン-ビス（4,5,6,7-
テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン-ビス（シクロペンタジエニル)(フル
オレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレ
ン-ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、メチ
ルフェニルシリレン-ビス（インデニル）ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2,3,5-トリ
メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2,4,7-トリメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス（2-メチル-4-tert-ブチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピ
リデン-(シクロペンタジエニル)(フルオレニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ジメチルシリレン-(3-tert-ブチル
シクロペンタジエニル)(インデニル）ジルコニウムジク
ロリド、イソプロピリデン-(4-メチルシクロペンタジエ
ニル)(3-メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン-(4-tert-ブチルシクロペンタジエニ
ル)(3-メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、イ
ソプロピリデン-(4-tert-ブチルシクロペンタジエニル)
(3-tert-ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン-(4-メチルシクロペンタジエニル)(3-
メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチル
シリレン-(4-tert-ブチルシクロペンタジエニル)(3-メ
チルインデニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチルシ
リレン-(4-tert-ブチルシクロペンタジエニル)(3-tert-
ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、ジメチル
シリレン-(3-tert-ブチルシクロペンタジエニル)(フル
オレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン
-(3-tert-ブチルシクロペンタジエニル)(フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロリドなど。

【００５１】また上記のような化合物中のジルコニウム
を、チタン又はハフニウムに代えた化合物を挙げること
もできる。本発明では、前記式（Ｉ-2）で表される遷移
金属化合物としてより具体的には下記一般式（Ｉ-3）又
は（Ｉ-4）で表される遷移金属化合物が挙げられる。

【００５２】

【化２】

【００５３】式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子
を示し、具体的にはジルコニウム、チタン又はハフニウ
ムであり、好ましくはチタン又はハフニウムである。Ｒ
¹¹は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数
が１〜６の炭化水素基を示し、具体的には、メチル、エ
チル、n-プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチ
ル、sec-ブチル、tert-ブチル、n-ペンチル、ネオペン
チル、n-ヘキシル、シクロヘキシルなどのアルキル基；
ビニル、プロペニルなどのアルケニル基などが挙げられ
る。

【００５４】これらのうちインデニル基に結合した炭素
原子が１級のアルキル基が好ましく、さらに炭素原子数
が１〜４のアルキル基が好ましく、特にメチル基及びエ
チル基が好ましい。

【００５５】Ｒ¹²、Ｒ¹⁴、Ｒ¹⁵及びＲ¹⁶は、互いに同一
でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子又は
Ｒ¹¹と同様の炭素原子数が１〜６の炭化水素基を示す。
Ｒ¹³は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子
又は炭素原子数が６〜１６のアリール基を示し、具体的
には、フェニル、α-ナフチル、β-ナフチル、アントリ
ル、フェナントリル、ピレニル、アセナフチル、フェナ
レニル、アセアントリレニル、テトラヒドロナフチル、
インダニル、ビフェニリルなどが挙げられる。これらの
うちフェニル、ナフチル、アントリル、フェナントリル
であることが好ましい。

【００５６】これらのアリール基は、フッ素、塩素、臭
素、ヨウ素などのハロゲン原子；メチル、エチル、プロ
ピル、ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル、
ノニル、ドデシル、アイコシル、ノルボルニル、アダマ
ンチルなどのアルキル基；ビニル、プロペニル、シクロ
ヘキセニルなどのアルケニル基；ベンジル、フェニルエ
チル、フェニルプロピルなどのアリールアルキル基；フ
ェニル、トリル、ジメチルフェニル、トリメチルフェニ
ル、エチルフェニル、プロピルフェニル、ビフェニル、
α−又はβ−ナフチル、メチルナフチル、アントリル、
フェナントリル、ベンジルフェニル、ピレニル、アセナ
フチル、フェナレニル、アセアントリレニル、テトラヒ
ドロナフチル、インダニル、ビフェニリルなどのアリー
ル基などの炭素原子数が１〜２０の炭化水素基；トリメ
チルシリル、トリエチルシリル、トリフェニルシリルな
どの有機シリル基で置換されていてもよい。

【００５７】Ｘ¹ 及びＸ² は、互いに同一でも異なって
いてもよく、前記一般式（Ｉ-2）中のＸ¹ 及びＸ² と同
様である。これらのうち、ハロゲン原子又は炭素原子数
が１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。

【００５８】Ｙ¹ は、前記一般式（Ｉ-2）中のＹ¹ と同
様である。これらのうち、２価のケイ素含有基、２価の
ゲルマニウム含有基であることが好ましく、２価のケイ
素含有基であることがより好ましく、アルキルシリレ
ン、アルキルアリールシリレン又はアリールシリレンで
あることがより好ましい。

【００５９】以下に上記一般式（Ｉ-3）で表される遷移
金属化合物の具体的な化合物を例示する。rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-メチル-4-(β-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-メチル-4-(1-アントリル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(2-アントリル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-(9-アントリル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(p-フルオロフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-(ペンタフルオロフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(p-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(m-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(o-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(o,p-ジクロロフェニル) フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ブロモフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-トリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-(m-トリル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(o-トリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(o,o'-ジメチルフェニル)-1-インデニル) ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-(p-エチルフェニル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-(p-i-プロピルフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-(p-ベンジルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-(p-ビフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(m-ビフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-(p-トリメチルシリレンフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-(m-トリメチルシリレンフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-フェニル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチルシリレン-ビス
｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジ-(i-プロピル）シリレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジ-(n-ブチル）シリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジシクロヘキシルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-ト
リル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフ
ェニル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルゲルミレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルス
タニレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジメチ
ル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムメチルクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムクロリドＳＯ₂Ｍｅ、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムクロリドＯＳＯ₂Ｍｅ、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-エチル-4-(β-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-エチル-4-(2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-エチル-4-(5-アセナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-(9-アントリル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-(9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-(o-メチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-(m-メチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-(p-メチルフェニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-(2,3-ジメチルフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-(2,4-ジメチルフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-(2,5-ジメチルフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-エチル-4-(2,4,6-トリメチルフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(o-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(m-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(p-クロロフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(2,3-ジクロロフェ
ニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(2,6-ジクロロフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(3,5-ジクロロ
フェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(2-ブロモフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(3-ブロモフェ
ニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-ブロモフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-ビフェニリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-トリメチルシリルフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナフチル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(β-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(2-メチル-1-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(5-アセナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-アントリ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-n-プロピル-4-(9-フェナント
リル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(α-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(β-ナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(8-メチル-9-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(5-アセナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-アントリル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-(2-i-プロピル-4-(9-フェナントリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(2-メチル-1-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(5-アセナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(9-アントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-s-ブチル-4-(9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-(2-n-ペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-(2-n-ペンチル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
(2-n-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル
-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-
(β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(2-
メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4
-(5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-
(9-アントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-n-ブチル-4-(9-
フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(β-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(2-メチル-1-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(5-アセナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(9-アントリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-i-ブチル-4-(9-フェナントリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-(2-ネオペンチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-ネオペンチル-4-(α-ナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-(2-n-ヘキシル-4-フェニルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-(2-n-ヘキシル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-
ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-(9-アントリル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-(9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1
-(2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-
(9-アントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(9-
フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(4-
ビフェニリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチレン-ビ
ス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-(2-エチル
-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、r
ac-エチレン-ビス｛1-(2-エチル-4-(α-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビ
ス｛1-(2-n-プロピル-4-(α-ナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルゲルミル-ビス
｛1-(2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルゲルミル-ビス｛1-(2-エチル
-4-(α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルゲルミル-ビス｛1-(2-n-プロピル-4
-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリドな
ど。

【００６０】また上記のような化合物中のジルコニウム
をチタン又はハフニウムに代えた化合物を挙げることも
できる。本発明では、通常前記一般式（Ｉ-3）で表され
る遷移金属化合物のラセミ体が触媒成分として用いられ
るが、Ｒ型又はＳ型を用いることもできる。

【００６１】このような一般式（Ｉ-3）で表される遷移
金属化合物は、Journal of Organometallic Chem.288(1
985)、第63〜67頁、ヨーロッパ特許出願公開第0,320,76
2 号明細書及び実施例に準じて製造することができる。

【００６２】次に、一般式（Ｉ-4）で表される遷移金属
化合物について説明する。

【００６３】

【化３】

【００６４】式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子
を示し、具体的にはジルコニウム、チタン又はハフニウ
ムであり、好ましくはチタン又はハフニウムである。Ｒ
²¹及びＲ²²は、互いに同一でも異なっていてもよく、炭
素原子数が１〜２０の炭化水素基、炭素原子数が１〜２
０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有
基、ケイ素含有基、窒素含有基、リン含有基、ハロゲン
原子又は水素原子を示し、具体的には、前記Ｒ⁵ 〜Ｒ⁸
と同様の原子又は基が挙げられる。

【００６５】これらのうちＲ²¹は、炭素原子数が１〜２
０の炭化水素基であることが好ましく、特にメチル、エ
チル、プロピルの炭素原子数が１〜３の炭化水素基であ
ることが好ましい。

【００６６】Ｒ²²は、水素原子又は炭素原子数が１〜２
０の炭化水素基であることが好ましく、特に水素原子又
は、メチル、エチル、プロピルの炭素原子数が１〜３の
炭化水素基であることが好ましい。

【００６７】Ｒ²³及びＲ²⁴は、互いに同一でも異なって
いてもよく、炭素原子数が１〜２０のアルキル基を示
し、具体的にはメチル、エチル、n-プロピル、イソプロ
ピル、n-ブチル、イソブチル、sec-ブチル、tert-ブチ
ル、n-ペンチル、ネオペンチル、n-ヘキシル、シクロヘ
キシル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシルなど
のアルキル基；、ノルボルニル、アダマンチルなどのシ
クロアルキル基などが挙げられる。

【００６８】これらのうちＲ²³は、２級又は３級アルキ
ル基であることが好ましい。Ｘ¹ 及びＸ² は、互いに同
一でも異なっていてもよく、前記一般式（Ｉ-2）中のＸ
¹ 及びＸ² と同様である。

【００６９】Ｙ¹ は、前記一般式（Ｉ-2）中のＹ¹ と同
様である。以下に上記一般式（Ｉ-4）で表される遷移金
属化合物の具体的な化合物を例示する。

【００７０】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジ
メチル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-
n-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-ブチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-n-ペンチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-シクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-メチルシクロヘキシルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-フェニルエチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-
ジメチル-4-フェニルジクロロメチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-クロロメチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-トリメチルシリルメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（i-プロピ
ル）シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（n-ブチ
ル）シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（シクロ
ヘキシル）シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-メチ
ルフェニルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェ
ニルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシ
リレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-エチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-トリル）シリレン-
ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-クロロフェニル）
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-エチルインデ
ニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-エチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-n-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-n-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-sec-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-t-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-n-ペンチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-n-ヘキシルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-シクロヘキシルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-メチルシクロヘキシ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチ
ルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-トリメチル
シリルメチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-
トリメチルシロキシメチルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-
トリメチル-4-フェニルエチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,
3,7-トリメチル-4-フェニルジクロロメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-クロロメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチルシリレン
-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（i-プロピル）
シリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-i-プロピルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（n-ブチ
ル）シリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-i-プロピ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ（シ
クロヘキシル）シリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメチル-
4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-トリメ
チル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-
トリメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-
トリメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2,3,7-
トリメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2,3,7
-トリメチル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジ（p-トリル）シリレン-ビス｛1-（2,3,7
-トリメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジ（p-クロロフェニル）シリレン-ビ
ス｛1-（2,3,7-トリメチル-4-i-プロピルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-メチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-メチルインデニ
ル）｝ジルコニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-i-プロピル-7-メチルイン
デニル）｝ジルコニウム-ビス（メタンスルフォネー
ト）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-i-
プロピル-7-メチルインデニル）｝ジルコニウム-ビス
（p-フェニルスルフィナト）、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-（2-メチル-3-メチル-4-i-プロピル-7-メチル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4,6-ジ-i-プロピルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-i-プロピル-7-メチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-フェニル-4-i-プロピル-7-メチルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-メチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2,4,7-トリメ
チルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-イソ
プロピリデン-ビス｛1-（2,4,7-トリメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリドなど。また上記のような
化合物中のジルコニウムをチタン又はハフニウムに代え
た化合物を挙げることもできる。

【００７１】これらの中で、４位にi-プロピル，sec-ブ
チル，tert-ブチル基などの分岐アルキル基を有するも
のが、特に好ましい。本発明では、通常前記一般式（Ｉ
-4）で表される遷移金属化合物のラセミ体が触媒成分と
して用いられるが、Ｒ型又はＳ型を用いることもでき
る。

【００７２】上記のような一般式（Ｉ-4）で表される遷
移金属化合物は、インデン誘導体から既知の方法例えば
特開平４−２６８３０７号公報に記載されている方法に
より合成することができる。

【００７３】また、本発明では、（Ａ）遷移金属化合物
成分として下記式（II）で表される化合物を用いること
もできる。 Ｌ² Ｍ¹ Ｘ³ ₂ …（II） 式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子を示す。

【００７４】Ｌ² は、非局在化π結合基の誘導体であ
り、金属Ｍ1 活性サイトに拘束幾何形状を付与してお
り、Ｘ³ は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素
原子、ハロゲン原子又は２０個以下の炭素原子、ケイ素
原子もしくはゲルマニウム原子を含有する炭化水素基、
シリル基もしくはゲルミル基である。

【００７５】このような一般式（II）で表される化合物
のうちでは、下記式（II-1）で表される化合物が好まし
い。

【００７６】

【化４】

【００７７】式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子
を示し、具体的にはジルコニウム、チタン又はハフニウ
ムであり、好ましくはチタン又はハフニウムである。Ｃ
ｐは、Ｍ¹ にπ結合しており、かつ置換基Ｚ¹ を有する
置換シクロペンタジエニル基又はその誘導体を示す。

【００７８】Ｚ¹ は、酸素原子、イオウ原子、ホウ素原
子又は周期表第１４族の元素を含む配位子を示し、例え
ば−Ｓｉ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｓｉ（Ｒ²⁵ ₂)
Ｓｉ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｃ（Ｒ
²⁵ ₂)Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｃ（Ｒ²⁵）＝Ｃ
（Ｒ²⁵）−、−Ｃ（Ｒ²⁵ ₂)Ｓｉ（Ｒ²⁵ ₂)−、−Ｇｅ（Ｒ
²⁵ ₂)−などである。

【００７９】Ｙ² は、窒素原子、リン原子、酸素原子又
はイオウ原子を含む配位子を示し、例えば−Ｎ（Ｒ²⁶）
−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｐ（Ｒ²⁶）−などである。また
Ｚ¹ とＹ² とで縮合環を形成してもよい。

【００８０】上記Ｒ²⁵は水素原子又は２０個までの非水
素原子をもつアルキル、アリール、シリル、ハロゲン化
アルキル、ハロゲン化アリール基またびそれらの組み合
せから選ばれた基であり、Ｒ²⁶は炭素原子数１〜１０の
アルキル、炭素原子数６〜１０のアリール基もしくは炭
素原子数７〜１０のアラルキル基であるか、又は１個も
しくはそれ以上のＲ²⁵と３０個までの非水素原子の縮合
環系を形成してもよい。

【００８１】以下に上記一般式（II-1）で表される遷移
金属化合物の具体的な化合物を例示する。(tert-ブチル
アミド)(テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル)-1,2
-エタンジイルジルコニウムジクロリド、(tert-ブチル
アミド)(テトラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル)-1,2
-エタンジイルチタンジクロリド、（メチルアミド)(テ
トラメチル-η⁵-シクロペンタジエニル)-1,2-エタンジ
イルジルコニウムジクロリド、（メチルアミド)(テトラ
メチル-η⁵-シクロペンタジエニル)-1,2-エタンジイル
チタンジクロリド、（エチルアミド)(テトラメチル-η⁵
-シクロペンタジエニル)-メチレンチタンジクロリド、
(tert-ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル-η⁵-シ
クロペンタジエニル）シランチタンジクロリド、(tert-
ブチルアミド）ジメチル（テトラメチル-η⁵-シクロペ
ンタジエニル）シランジルコニウムジクロリド、（ベン
ジルアミド）ジメチル-(テトラメチル-η⁵-シクロペン
タジエニル）シランチタンジクロリド、（フェニルホス
フィド）ジメチル（テトラメチル-η⁵-シクロペンタジ
エニル）シランジルコニウムジベンジルなど。

【００８２】（ｂ-1)有機アルミニウム化合物 本発明において非晶性又は低結晶性ポリプロピレンを製
造するのに好適に用いられる触媒に用いられる（ｂ-1)
有機アルミニウム化合物は、例えば下記一般式（ｉ）で
示される。

【００８３】Ｒ^a _n ＡｌＸ_3-n … （ｉ） （式中、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１２の炭化水素基を示
し、Ｘはハロゲン原子又は水素原子を示し、ｎは１〜３
である。） 上記一般式（ｉ）において、Ｒ^a は炭素原子数が１〜１
２の炭化水素基、例えばアルキル基、シクロアルキル基
又はアリ−ル基であるが、具体的には、メチル基、エチ
ル基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、
ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル
基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などであ
る。

【００８４】このような有機アルミニウム化合物（ｂ-
1) としては、具体的には、トリメチルアルミニウム、
トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウ
ム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミ
ニウム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリ
アルキルアルミニウム、イソプレニルアルミニウムなど
のアルケニルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロ
リド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピル
アルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロ
リド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキル
アルミニウムハライド、メチルアルミニウムセスキクロ
リド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピ
ルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセ
スキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなど
のアルキルアルミニウムセスキハライド、メチルアルミ
ニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イ
ソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウ
ムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド、
ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルア
ルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハ
イドライドなどを挙げることができる。

【００８５】また有機アルミニウム化合物（ｂ-1) とし
て、下記一般式（ii）で表される化合物を用いることも
できる。 Ｒ^an ＡｌＹ_3-n … （ii） （式中、Ｒ^a は上記と同様であり、Ｙは−ＯＲ^b 基、−
ＯＳｉＲ^c ₃ 基、−ＯＡｌＲ^d ₂ 基、−ＮＲ^e ₂ 基、−Ｓ
ｉＲ^f ₃ 基又はＮ（Ｒ^g）ＡｌＲ^h ₂ 基であり、ｎは１〜
２であり、Ｒ^b 、Ｒ^c 、Ｒ^d 及びＲ^h はメチル基、エチ
ル基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキシル
基、フェニル基などであり、Ｒ^e は水素原子、メチル
基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメチ
ルシリル基などであり、Ｒ^f 及びＲ^g はメチル基、エチ
ル基などである。） 具体的には、下記のような化合物が挙げられる。 （１）Ｒ^a _n Ａｌ（ＯＲ^b）_3-n で表される化合物、例え
ばジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニ
ウムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムメトキシド
など、（２）Ｒ^a _n Ａｌ（ＯＳｉＲ^c ₃）_3-n で表される
化合物、例えばＥｔ₂Ａｌ（ＯＳｉＭｅ₃）、（iso-Ｂ
ｕ）₂Ａｌ（ＯＳｉＭｅ₃）、（iso-Ｂｕ）₂ Ａｌ（ＯＳ
ｉＥｔ₃）など、（３）Ｒ^a _n Ａｌ（ＯＡｌＲ^d ₂）_3-n で
表される化合物、例えば、Ｅｔ₂ ＡｌＯＡｌＥｔ₂ 、
（iso-Ｂｕ）₂ ＡｌＯＡｌ（iso-Ｂｕ）₂ など、（４)
Ｒ^a _n Ａｌ（ＮＲ^e ₂）_3-n で表される化合物、例えば、
Ｍｅ₂ＡｌＮＥｔ₂ 、Ｅｔ₂ ＡｌＮＨＭe 、Ｍｅ₂ Ａｌ
ＮＨＥt 、Ｅｔ₂ ＡｌＮ（ＳｉＭｅ3）₂ 、（iso-Ｂ
ｕ）₂ ＡｌＮ（ＳｉＭｅ₃）₂ など、（５）Ｒ^a _n Ａｌ
（ＳｉＲ^f ₃ ）_3-n で表される化合物、例えば、（iso-
Ｂｕ）₂ ＡｌＳi Ｍｅ₃ など、（６）Ｒ^a _n Ａｌ（Ｎ
（Ｒ^g）ＡｌＲ^h ₂）_3-n で表される化合物、例えば、Ｅ
ｔ₂ ＡｌＮ（Ｍｅ）ＡｌＥｔ₂ 、（iso-Ｂｕ）₂ＡｌＮ
（Ｅｔ）Ａｌ（iso-Ｂｕ）₂ など。

【００８６】これらのうちでは、一般式Ｒ^a ₃ Ａｌ、Ｒ^a
_n Ａｌ（ＯＲ^b）_3-n 、Ｒ^a _n Ａｌ（ＯＡｌＲ^d ₂ ）_3-n
で表わされる化合物が好ましく、特にＲa がイソアルキ
ル基であり、ｎ＝２である化合物が好ましい。

【００８７】有機アルミニウム化合物（ｂ-1) は、組合
わせて用いることもできる。（ｂ-2)アルミノキサン 本発明において非晶性又は低結晶性ポリプロピレンを製
造するのに好適に用いられる触媒に用いられる（ｂ-2)
アルミノキサンは、従来公知のベンゼン可溶性のアルミ
ノキサンであってもよく、また特開平２−２７６８０７
号公報で開示されているようなベンゼン不溶性の有機ア
ルミニウムオキシ化合物であってもよい。

【００８８】上記のようなアルミノキサンは、例えば下
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物又は結晶水を含有する塩
類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫
酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１
セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアル
キルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加
して、吸着水又は結晶水と、有機アルミニウム化合物と
を反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷又は水蒸気
を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエン等の媒体中でトリア
ルキルアルミニウム等の有機アルミニウム化合物に、ジ
メチルスズオキシド、ジブチルスズオキシド等の有機ス
ズ酸化物を反応させる方法。

【００８９】なおこのアルミノキサンは、少量の有機金
属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミ
ノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウ
ム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解してもよ
い。

【００９０】アルミノキサンを製造する際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、具体的には、上記に
有機アルミニウム化合物（ｂ-1) として示したものと同
様のものが挙げられる。

【００９１】これらのうち、トリアルキルアルミニウム
及びトリシクロアルキルアルミニウムが特に好ましい。
有機アルミニウム化合物は、組合わせて用いることもで
きる。

【００９２】アルミノキサンの製造の際に用いられる溶
媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、
シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、
オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、
シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタ
ンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの
石油留分あるいは上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水
素、脂環族炭化水素のハロゲン化物（塩素化物、臭素化
物など）などの炭化水素溶媒が挙げられる。その他、エ
チルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を
用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭
化水素が好ましい。

【００９３】またベンゼン不溶性の有機アルミニウムオ
キシ化合物は、６０℃のベンゼンに溶解するＡｌ成分が
Ａｌ原子換算で１０％以下、好ましくは５％以下、特に
好ましくは２％以下であり、ベンゼンに対して不溶性あ
るいは難溶性である。

【００９４】このような有機アルミニウムオキシ化合物
のベンゼンに対する溶解性は、１００ミリグラム原子の
Ａｌに相当する該有機アルミニウムオキシ化合物を１０
０ｍｌのベンゼンに懸濁した後、攪拌下６０℃で６時間
混合した後、ジャケット付Ｇ−５ガラス製フィルターを
用い、６０℃で熱時濾過を行ない、フィルター上に分離
された固体部を６０℃のベンゼン５０ｍｌを用いて４回
洗浄した後の全濾液中に存在するＡｌ原子の存在量（ｘ
ミリモル）を測定することにより求められる（ｘ％）。

【００９５】（ｂ-3) イオン化イオン性化合物 本発明において非晶性又は低結晶性ポリプロピレンを製
造するのに好適に用いられる触媒に用いられる（ｂ-3)
イオン化イオン性化合物は、前記遷移金属化合物（ａ）
と反応してイオン対を形成する化合物であり、例えば特
開平１−５０１９５０号公報、特開平１−５０２０３６
号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１
７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特
開平３−２０７７０４号公報、ＵＳＰ−５３２１１０６
号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物及びカル
ボラン化合物を挙げることができる。

【００９６】ルイス酸としては、トリフェニルボロン、
トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリ
ル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,5-
ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボロン、ＭｇＣｌ₂、Ａｌ₂ Ｏ₃ 、ＳｉＯ₂-Ａ
ｌ₂ Ｏ₃ などを挙げることができる。

【００９７】イオン性化合物としては、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリn-ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェ
ロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
などを挙げることができる。

【００９８】カルボラン化合物としては、ドデカボラ
ン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアンモニウ
ム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウム（7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-ブチル
アンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバウンデ
カ）ボレートなどを挙げることができる。

【００９９】イオン化イオン性化合物（ｂ-3) は、２種
以上組合わせて用いることもできる。本発明では、上記
のような有機アルミニウム化合物（ｂ-1) 、アルミノキ
サン（ｂ-2) 及びイオン化イオン性化合物（ｂ-3) は、
これらのうちの２種以上を組合わせて用いることもでき
る。

【０１００】本発明では、上記のような触媒成分のうち
の少なくとも一種を、微粒子状担体に担持して用いても
よい。このような微粒子状担体としては、粒径１０〜３
００μｍ、好ましくは２０〜２００μｍの顆粒状ないし
は微粒子状固体が用いられる。

【０１０１】この担体としては、多孔質無機酸化物が好
ましく用いられ、具体的にはＳｉＯ ₂ 、Ａｌ₂Ｏ₃ 、Ｍ
ｇＯ、ＺｒＯ₂ 、ＴｉＯ₂ 、Ｂ₂Ｏ₃ 、ＣａＯ、Ｚｎ
Ｏ、ＢａＯ、ＴｈＯ₂ など又はこれらを含む混合物、例
えばＳｉＯ₂-ＭｇＯ、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂Ｏ₃ 、ＳｉＯ₂-Ｔ
ｉＯ₂ 、ＳｉＯ₂-Ｖ₂Ｏ₅ 、ＳｉＯ₂-Ｃｒ₂Ｏ₃ 、ＳｉＯ
₂-ＴｉＯ₂-ＭｇＯなどが用いられる。これらの中では、
ＳｉＯ₂ 及び／又はＡｌ₂Ｏ₃ を主成分とするものが好
ましい。

【０１０２】なお上記無機酸化物には少量のＮａ₂ＣＯ
₃ 、Ｋ₂ＣＯ₃ 、ＣａＣＯ₃ 、ＭｇＣＯ₃ 、Ｎａ₂Ｓ
Ｏ₄ 、Ａｌ₂（ＳＯ₄）₃ 、ＢａＳＯ₄ 、ＫＮＯ₃ 、Ｍｇ
（ＮＯ₃） ₂ 、Ａｌ（ＮＯ₃）₃ 、Ｎａ₂Ｏ、Ｋ₂Ｏ、Ｌｉ
₂Ｏなどの炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩、酸化物成分が含有
されていてもよい。

【０１０３】微粒子状担体としては、種類及び製法によ
りその性状は異なるが、比表面積が５０〜１０００ｍ²
／ｇ、さらには１００〜７００ｍ²／ｇであり、細孔容
積が０．３〜２．５ｃｍ³ ／ｇのものが好ましく用いら
れる。

【０１０４】このような無機担体は、必要に応じて１０
０〜１０００℃、好ましくは１５０〜７００℃で焼成し
て用いることができる。微粒子状担体の吸着水量は、
１．０重量％未満であることが好ましく、さらには０．
５重量％未満であることがより好ましい。また表面水酸
基は１．０重量％以上であることが好ましく、さらには
１．５〜４．０重量％、特には２．０〜３．５重量％で
あることが好ましい。

【０１０５】ここで、担体の吸着水量（重量％）は、２
００℃の温度で、常圧、窒素流通下で４時間乾燥させた
ときの重量減を吸着水量として求められる。また担体の
表面水酸基量（重量％）は、２００℃の温度で、常圧、
窒素流通下で４時間乾燥して得られた担体の重量をＸ
（ｇ）とし、さらに該担体を１０００℃で２０時間焼成
して得られた表面水酸基が消失した焼成物の重量をＹ
（ｇ）として、下記式により計算することができる。

【０１０６】 表面水酸基量（重量％）＝｛（Ｘ−Ｙ）／Ｘ｝×１００ また、微粒子状担体として有機化合物を用いることもで
き、例えば、エチレン、プロピレン、1-ブテン、4-メチ
ル-1-ペンテンなどの炭素原子数が２〜１４のα−オレ
フィンを主成分として生成される（共）重合体あるいは
ビニルシクロヘキサン、スチレンを主成分として生成さ
れる重合体あるいは共重合体を用いることができる。

【０１０７】上記のような触媒を用いたプロピレンの重
合は、懸濁重合、溶液重合などの液相重合法あるいは気
相重合法いずれの方法においても実施することができ
る。また回分式、半連続式、連続式のいずれの方法にお
いても実施することができる。

【０１０８】液相重合法では不活性炭化水素溶媒を用い
ることができ、具体的にはプロパン、ブタン、ペンタ
ン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカ
ン、ヘキサデカンなどの脂肪族炭化水素；シクロペンタ
ン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、シクロオ
クタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キ
シレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロ
ルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水
素；ガソリン、灯油、軽油などの石油留分あるいはこれ
らの混合物などを用いることができる。

【０１０９】重合の際には、（ａ）遷移金属化合物は、
遷移金属／リットル（重合容積）で、通常１０^-8〜１０
^-3グラム原子／リットル、さらには１０^-7〜１０^-4グラ
ム原子／リットルとなる量で用いられることが望まし
い。成分（ｂ）は、遷移金属化合物（ａ）の遷移金属に
対する成分（ｂ）のアルミニウム又はホウ素との原子比
（ＡｌまたＢ／遷移金属）で、通常１０〜５００、好ま
しくは２０〜２００となる量で用いられる。

【０１１０】重合は、通常−５０〜２００℃、好ましく
は０〜１００℃の温度で、また通常、常圧〜１００ｋｇ
／ｃｍ² 、好ましくは常圧〜５０ｋｇ／ｃｍ² の圧力下
で実施することができる。重合を反応条件の異なる２段
以上に分けて行うことも可能である。

【０１１１】得られるポリプロピレンの分子量は、重合
系に水素を存在させるか、あるいは重合温度、重合圧力
を変化させることによって調節することができる。ポリブテン樹脂組成物 本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、前記（Ａ）ポリ
ブテン系重合体及び前記（Ｂ）ポリプロピレン系重合
体、好ましくは（Ａ'）結晶性のポリブテン系重合体及
び（Ｂ'）非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系重合
体からなり、（Ａ）ポリブテン系重合体を９９〜１重量
％、好ましくは９０〜１０重量％の割合で含有し、
（Ｂ）ポリプロピレン系重合体を１〜９９重量％、好ま
しくは１０〜９０重量％の割合で含有している。

【０１１２】本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、固
体粘弾性の温度分散で測定したガラス転移温度を示すｔ
ａｎδのピークが１つ、好ましくは−１００〜１００℃
の間に１つだけ存在する。これは（Ａ）ポリブテン系重
合体と（Ｂ）ポリプロピレン系重合体の非晶部同士が完
全相溶していることを示している。

【０１１３】本発明のポリブテン樹脂組成物は、公知の
方法を利用して下記のような方法で製造することができ
る。なお、以下ポリブテン系重合体として結晶性のポリ
ブテン系重合体（Ａ'）を用い、ポリプロピレン系重合
体として非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系重合体
（Ｂ'）を用いる例を示すが、結晶性のポリブテン系重
合体（Ａ'）、非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系
重合体（Ｂ'）以外のポリブテン系重合体、ポリプロピ
レン系重合体を用いた場合も同様にして製造することが
できる。 （１）結晶性のポリブテン系重合体（Ａ'）、非晶性又
は低結晶性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）、及び所
望により添加される他の成分を、押出機、ニーダー等を
用いて機械的にブレンドする方法。 （２）結晶性のポリブテン系重合体（Ａ'）、非晶性又
は低結晶性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）、及び所
望により添加される他の成分を適当な良溶媒（例えば；
ヘキサン、ヘプタン、デカン、シクロヘキサン、ベンゼ
ン、トルエン及びキシレン等の炭化水素溶媒）に溶解
し、次いで溶媒を除去する方法。 （３）結晶性のポリブテン系重合体（Ａ'）、非晶性又
は低結晶性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）、及び所
望により添加される他の成分を適当な良溶媒にそれぞれ
別個に溶解した溶液を調製した後混合し、次いで溶媒を
除去する方法。 （４）上記（１）〜（３）の方法を組合わせて行う方
法。

【０１１４】さらに、下記のような方法で製造すること
もできる。１個の重合基を用い重合を反応条件の異なる
２段以上に分けて、結晶性のポリブテン系重合体
（Ａ'）及び非晶性又は低結晶性のポリプロピレン系重
合体（Ｂ'）を重合することにより製造することができ
る。具体的には、二段重合プロセスにより、前段で結晶
性のポリブテン系重合体（Ａ'）を重合し、後段で非晶
性又は低結晶性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）を重
合するか、又は前段で非晶性又は低結晶性のポリプロピ
レン系重合体（Ｂ'）を重合し、後段で結晶性のポリブ
テン系重合体（Ａ'）を重合することにより製造するこ
とができる。

【０１１５】また、直列に連結した複数の重合器を用
い、前段の重合器で結晶性のポリブテン系重合体
（Ａ'）を重合し、次に後段の重合器で前記結晶性のポ
リブテン系重合体（Ａ'）の存在下に非晶性又は低結晶
性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）を重合するか、又
は前段の重合器で非晶性又は低結晶性のポリプロピレン
系重合体（Ｂ'）を重合し、次に後段の重合器で前記非
晶性又は低結晶性のポリプロピレン系重合体（Ｂ'）の
存在下で結晶性のポリブテン系重合体（Ａ'）を重合す
ることにより製造することもできる。

【０１１６】本発明に係るポリブテン樹脂組成物には、
本発明の目的を損なわない範囲で、耐候性安定剤、耐熱
安定剤、帯電防止剤、相溶化剤スリップ防止剤、アンチ
ブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、核剤、可
塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤
が必要に応じて配合されていてもよい。

【０１１７】本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、透
明性、耐熱性、復元性、柔軟性に優れており従来からポ
リブテン系重合体が用いられてきた用途、例えば射出成
形品、押出成形品等に広く用いることができる。また、
本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、延伸により白化
することが少ない。

【０１１８】

【発明の効果】本発明に係るポリブテン樹脂組成物は、
透明性、耐熱性、復元性、柔軟性に優れている。

【０１１９】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。

【０１２０】なお組成物の調製、測定試料の作製、各種
物性の測定は以下のように行った。溶融混練 東洋精機社製ラボプラストミルを用いて以下の条件で樹
脂の溶融混練を行った。

【０１２１】設定温度：１９０℃ サンプル量：４５ｇ 回転：異方向 回転数：５０ｒｐｍ 混練時間：５分 添加剤：イルガノックス1076^TM（チバガイギー社製）／
イルガフォス168 ^TM（チバガイギー社製）／ステアリン
酸カルシウム＝０．１重量％／０．１重量％／０．００
５重量％プレス成形 神藤金属工業社製油圧式自動圧縮成形機を用いて、光学
測定用に０．５ｍｍ厚のプレスシートを調製し、引張試
験用及び固体粘弾性測定用に１．０ｍｍ厚のプレスシー
トを以下の条件で調製した。

【０１２２】 設定温度：２００℃ サンプルサイズ：光学測定用＝４５×４５×０．５mm 引張試験用及び固体粘弾性測定用＝８５×８５×１．０mm 予熱：６分 加圧：１００ｋｇ／ｃｍ² 、２分 冷却プレス：２０℃、１００ｋｇ／ｃｍ² 、２分固体粘弾性の測定 オリエンテック社製バイブロンII／III併用型を用い
て、以下の条件に従ってｔａｎδを測定した。

【０１２３】プレス成形した１．０ｍｍ厚のシートから
長さ６０mm、幅１０ｍｍの短冊状サンプルを切り出し、
恒温槽中にあるチャックにセットする（チャック間４０
ｍｍ）。液体窒素とヒーターで温度をコントロールする
ことにより−１５０℃から約１００℃まで２℃／分で昇
温しながら、周波数１１０Ｈｚで固体粘弾性の温度分散
を測定した。−１００℃から１００℃の間で観測される
ｔａｎδのピーク温度を記録した。

【０１２４】光学測定 ヘイズ（曇度）はＡＳＴＭ−Ｄ−１００３−６１に従っ
て測定した。引張試験 サンプルをダンベル状に打ち抜き、チャック間３０ｍ
ｍ、引張速度３０ｍｍ／分で測定した。

【０１２５】メルトフローレート（ＭＦＲ） ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８−６５Ｔに従い、ポリブテン系
重合体は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で、ポリ
プロピレン系重合体は２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条
件下で測定した。

【０１２６】共重合体の組成 共重合体の組成は、通常１０ｍｍφの試料管中で約２０
０ｍｇの共重合体を１ｍｌのヘキサクロロブタジエンに
均一に溶解させた試料の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルを、測
定温度１２０℃、測定周波数２５．０５Ｈｚ、スペクト
ル幅１５００Ｈｚ、パルス繰り返し時間４．２秒、パル
ス幅６μ秒の測定条件下で測定して決定される。

【０１２７】

【参考例１】ＭＦＲが２０ｇ／10分のホモポリ-1-ブテ
ン（A-1）を溶融混練した後、プレス成形してサンプル
を調製し、固体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試
験を行った。結果を表２に示す。

【０１２８】

【実施例１】ホモポリ-1-ブテン（A-1）８０重量部と表
１に記載のプロピレン系重合体（B-1）２０重量部とを
溶融混練した後、プレス成形してサンプルを調製し固体
粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験を行った。結
果を表２に示す。参考例１に比べて、透明性、伸び、柔
軟性が向上した。

【０１２９】

【実施例２】ホモポリ-1-ブテン（A-1）８０重量部と表
１に記載のプロピレン系重合体（B-2）２０重量部とを
溶融混練した後、プレス成形してサンプルを調製し固体
粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験を行った。結
果を表２に示す。参考例１に比べて、透明性、伸び、柔
軟性が向上した。

【０１３０】

【比較例１】ホモポリ-1-ブテン（A-1）８０重量部と表
１に記載のプロピレン系重合体（B-3）２０重量部とを
溶融混練した後、プレス成形してサンプルを調製し固体
粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験を行った。結
果を表２に示す。

【０１３１】

【比較例２】ホモポリ-1-ブテン（A-1）８０重量部と表
１に記載のプロピレン系重合体（B-4）２０重量部とを
溶融混練した後、プレス成形してサンプルを調製し固体
粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験を行った。結
果を表２に示す。

【０１３２】

【参考例２】ＭＦＲが１ｇ／10分であり、1-ブテン含量
が７５モル％の1-ブテン・プロピレン共重合体（A-2）
を溶融混練した後、プレス成形してサンプルを調製し固
体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験を行った。
結果を表２に示す。

【０１３３】

【実施例３】1-ブテン・プロピレン共重合体（A-2）８
０重量部と表１に記載のプロピレン系重合体（B-1）２
０重量部とを溶融混練した後、プレス成形してサンプル
を調製し固体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験
を行った。結果を表２に示す。参考例２に比べて、透明
性、破断点強度、伸び、柔軟性が向上した。

【０１３４】

【実施例４】1-ブテン・プロピレン共重合体（A-2）８
０重量部と表１に記載のプロピレン系重合体（B-2）２
０重量部とを溶融混練した後、プレス成形してサンプル
を調製し固体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験
を行った。結果を表２に示す。参考例２に比べて、透明
性、破断点強度、伸び、柔軟性が向上した。

【０１３５】

【比較例３】1-ブテン・プロピレン共重合体（A-2）８
０重量部と表１に記載のプロピレン系重合体（B-3）２
０重量部とを溶融混練した後、プレス成形してサンプル
を調製し固体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験
を行った。結果を表２に示す。

【０１３６】

【比較例４】1-ブテン・プロピレン共重合体（A-2）８
０重量部と表１に記載のプロピレン系重合体（B-4）２
０重量部とを溶融混練した後、プレス成形してサンプル
を調製し固体粘弾性の測定、ヘイズの測定及び引張試験
を行った。結果を表２に示す。

【０１３７】

【表１】

【０１３８】

【表２】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中 川 貴 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井化学株式会社内 Ｆターム(参考） 4J002 BB11X BB12X BB17W EZ006 FD146 4J028 AA01A AB00A AB01A AC01A AC08A AC10A AC18A AC20A AC26A AC28A BA00B BA01B BA02B BB01B BB02B BC12B BC15B BC16B BC17B BC19B BC24B BC25B BC28B BC29B CA25C CA26C CA27C CA28C CA29C CA30C EA01 EB02 EB04 EB07 EB08 EB09 EB10 EC02 GA06 GA07

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）1-ブテンから導かれる繰り返し単位
   の含有割合が７０モル％以上であるポリブテン系重合体
   と、（Ｂ）プロピレンから導かれる繰り返し単位の含有
   割合が７０モル％以上９９モル％以下であるポリプロピ
   レン系重合体とからなり、前記（Ａ）ポリブテン系重合
   体を９９〜１重量％の割合で含有し、前記（Ｂ）ポリプ
   ロピレン系重合体を１〜９９重量％の割合で含有し、固
   体粘弾性の温度分散で測定したガラス転移温度を示すｔ
   ａｎδのピークが−１００〜１００℃の間に１つだけ存
   在することを特徴とするポリブテン樹脂組成物。
2. 【請求項２】（Ａ）1-ブテンから導かれる繰り返し単位
   の含有割合が７０モル％以上であるポリブテン系重合体
   と、（Ｂ'）プロピレンから導かれる繰り返し単位の含
   有割合が７０モル％以上９９モル％以下である非晶性又
   は低結晶性のポリプロピレン系重合体とからなり、前記
   （Ａ）ポリブテン系重合体を９９〜１重量％の割合で含
   有し、前記（Ｂ'）非晶性又は低結晶性のポリプロピレ
   ン系重合体を１〜９９重量％の割合で含有することを特
   徴とするポリブテン樹脂組成物。
3. 【請求項３】 固体粘弾性の温度分散で測定したガラス
   転移温度を示すｔａｎδのピークが−１００〜１００℃
   の間に１つだけ存在する請求項２に記載のポリブテン樹
   脂組成物。
4. 【請求項４】 前記（Ｂ'）非晶性又は低結晶性のポリ
   プロピレン系重合体が下記一般式（Ｉ）又は（II）で表
   される遷移金属化合物を含む触媒により製造されたもの
   である請求項２又は３に記載のポリブテン樹脂組成物； Ｍ¹ Ｌ¹ _x … （Ｉ） （式中、Ｍ¹ は周期表第４族から選ばれる遷移金属原子
   を示し、ｘは遷移金属原子Ｍ¹ の原子価を満たす数であ
   り、Ｌ¹ は遷移金属原子に配位する配位子を示し、少な
   くとも１個のＬ¹ はシクロペンタジエニル骨格を有する
   配位子であり、シクロペンタジエニル骨格を有する配位
   子以外のＬ¹ は、炭素原子数が１〜２０の炭化水素基、
   炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、酸素含有
   基、イオウ含有基、ケイ素含有基、ハロゲン原子、水素
   原子である。） Ｌ² Ｍ¹ Ｘ³ ₂ …（II） （式中、Ｍ¹ は周期表第４族の遷移金属原子を示し、Ｌ
   ² は、非局在化π結合基の誘導体であり、金属Ｍ¹ 活性
   サイトに拘束幾何形状を付与しており、Ｘ³ は、互いに
   同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子
   又は２０個以下の炭素原子、ケイ素原子もしくはゲルマ
   ニウム原子を含有する炭化水素基、シリル基もしくはゲ
   ルミル基を示す。）