ES2203837T3 - Procedimiento para eliminar no de gases de escape de motores. - Google Patents
Procedimiento para eliminar no de gases de escape de motores.Info
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Abstract
LA INVENCION SE REFIERE A UN PROCEDIMIENTO PARA ELIMINAR NO DEL GAS DE ESCAPE DE MOTORES DE COMBUSTION INTERNA, SIENDO CONDUCIDO EL GAS DE ESCAPE QUE CONTIENE NO A UN PRIMER ELECTRODO (1), EN EL QUE EL NO SE OXIDA ANODICAMENTE OBTENIENDOSE NO SUP,+ , EL NO + SE LLEVA A CONTINUACION A TRAVES DE UN EL ECTROLITO FIJO (2) CONDUCTOR DE NO + , QUE SE CONECTA EL PRIMER ELECTRODO (1), A UN SEGUNDO ELECTRODO (3) EN EL QUE SE REDUCE CATODICAMENTE EL NO.
Description
Procedimiento para eliminar NO de gases de escape
de motores.
La invención concierne a un procedimiento para
eliminar NO del gas de escape de motores de combustión,
especialmente para su aplicación en un vehículo automóvil.
La legislación sobre gases de escape, que se va
haciendo cada vez más rigurosa, requiere el desarrollo de sistemas
de postratamiento de gases de escape cada vez más potentes para
vehículos automóviles. Para satisfacer valores límites futuros se
siguen varias direcciones en el desarrollo de gases de escape de
motor pobres:
Los óxidos de nitrógeno se convierten en
nitrógeno y agua utilizando un agente reductor, amoníaco o un
hidrocarburo, en un catalizador adecuado, y se convierten
adicionalmente en dióxido de carbono utilizando un hidrocarburo.
Los catalizadores DENOX desarrollados hasta
ahora disponen de una actividad y selectividad aún demasiado
pequeñas. Además, está en general limitada la estabilidad a largo
plazo en el gas de escape.
El catalizador consiste en dos componentes, un
material acumulador de NO_{x} y un catalizador de tres vías. Los
óxidos de nitrógeno se fijan químicamente como nitrato en el
componente acumulador durante el funcionamiento pobre del motor y se
liberan en una fase de regeneración durante fases estequiométricas
o ricas de funcionamiento del motor y se convierten en nitrógeno en
el catalizador de tres vías.
La resistencia aún demasiado pequeña del material
acumulador de NO_{x} frente a SO_{x} y su limitada estabilidad
térmica impiden actualmente la utilización de serie de este tipo de
catalizador.
Los óxidos de nitrógeno se acumulan en un
material adecuado del gas de escape y, después de una carga
completa del acumulador de NO_{x}, se hace que, mediante una
conmutación de compuerta correspondiente en la conducción del gas de
escape, retornen por medio del gas de aspiración a la cámara de
combustión del motor, en donde tiene lugar la reducción del NO
durante la combustión.
Una capacidad de carga aún insuficiente del
acumulador de NO_{x} y su limitada vida útil en el gas de escape
impiden hasta ahora la utilización de serie del procedimiento
SNR.
Todos los procedimientos expuestos se encuentran
actualmente aún en estadio de desarrollo y no se pueden utilizar en
los vehículos de serie.
El documento US 5,409,591 describe un
procedimiento para determinar con sensores el contenido de NO en
gases de escape de un motor de combustión. En este procedimiento se
toma NO del gas de escape para generar una señal de detector y se
le transporta a través de un electrólito sólido.
El documento DE 195 27 693 expone un
procedimiento para la reducción de NO en gases de escape de motores
de combustión, en el que se reduce catalíticamente NO en un cátodo
a N_{2} y O^{2-}, y los iones O^{2-} se transmiten
seguidamente a un ánodo a través de un electrólito sólido conductor
de O^{2-}. Dichos iones se descargan allí y se entregan como
moléculas de O_{2}.
Los documentos DE 36 44 090 y EP 0.566.071
exponen un procedimiento para la reducción de gases de motores de
combustión que contienen NO_{x}, a cuyo fin se reduce NO_{x}
catalíticamente con H_{2}. El hidrógeno se forma por electrólisis
mediante un electrólito sólido o una membrana conductora de H^{+}
a partir del vapor de agua contenido en el gas de escape.
El documento US 3,950,944 muestra una disposición
en la que se separa O_{2} electrolíticamente del gas de escape de
un motor de combustión. A continuación, se conduce el gas de escape
a un catalizador de tres vías y el oxígeno formado es conducido por
el aire de aspiración a la cámara de combustión del motor, siendo
hecho reaccionar en ella.
La invención se basa en el problema de crear un
procedimiento para eliminar NO de gases de escape de motores con el
cual se superen las desventajas existentes en los procedimientos
conocidos, especialmente respecto de actividad, selectividad y
estabilidad a largo plazo.
Este problema se resuelve con el procedimiento
según la reivindicación 1. Ejecuciones ventajosas de la invención
son objeto de más reivindicaciones.
Según la invención, se utiliza un electrólito
sólido electroquímico conductor de NO^{+} que está dispuesto
entre dos electrodos, que extrae NO del gas de escape al aplicar
una tensión eléctrica y que lo transporta a una celda de
acumulación. Se oxida entonces NO anódicamente a NO^{+} en el
lado del gas de escape y se le transporta como tal a través del
electrólito sólido. En el cátodo se reducen después los cationes de
óxido de nitrógeno a NO.
Como electrólito sólido sirve en general un
material sólido conductor de cationes. Como ejemplo de ejecución
cabe citar óxido de beta-aluminio permutado con
NO^{+} o Ag^{+}.
El procedimiento según la invención puede
utilizarse para cumplir con valores límite futuros de
desnitrogenación de gases de escape de motores en vehículos
automóviles. Puede utilizarse especialmente para eliminar óxidos de
nitrógeno en el gas de escape de vehículos automóviles que
funcionan en régimen pobre o que funcionan con \lambda = 1 o con
mezcla pobre.
Con los óxidos de nitrógeno acumulados en el lado
del cátodo se puede proceder de maneras diferentes en un paso
siguiente:
Caso
A
Retorno del NO a la cámara de combustión del
motor a través del aire de aspiración (según el principio SNR)
(figura 2).
Caso
B
Conversión del NO en condiciones
estequiométricas/ricas del gas de escape en motores Otto que
funcionan con mezcla pobre (inyección directa o inyección por tubo
de aspiración) (figura 3).
Caso
C
Conversión del NO con agentes reductores gaseosos
(por ejemplo, hidrocarburo, CO, H_{2}) que son generados o
llevados a bordo del vehículo automóvil (figura 4).
Caso
D
Reducción catalítica del NO con H_{2} que se
transporta también como H^{+} (proveniente del agua del lado del
gas de escape) a través del electrólito sólido o a través de una
membrana adicional conductora de H^{+} (por ejemplo, PEM, membrana
de intercambio de protones) (figura 5).
Caso
E
Desdoblamiento del NO en el lado del cátodo, en
un catalizador adecuado, con liberación del N_{2} (gaseoso) y
conducción del oxígeno de desdoblamiento por medio de un conductor
de iones O^{2-} en sí conocido (figura 6).
Se explicará la invención con más detalle
haciendo referencia a las figuras. Muestran:
la figura 1, un esquema de principio del
desarrollo del procedimiento según la invención,
las figuras 2 a 6, variantes del procedimiento
correspondientes a los casos A a E mencionados,
la figura 7, una estructura de ensayo para
realizar el procedimiento según la invención, y
la figura 8, la evolución de la tensión U (a la
izquierda, en voltios) y la intensidad de corriente I (a la
derecha, en mA) en función del tiempo (en minutos), medido en una
estructura de ensayo según la figura 7.
La figura 1 muestra el principio de
funcionamiento del procedimiento según la invención. Se aprecian
los dos electrodos (ánodo 1, cátodo 3, entre los cuales se mantiene
una diferencia de tensión determinada por medio de una fuente de
tensión externa, así como el electrólito sólido 2 conductor de
cationes entre los dos electrodos 1, 3. Como electrólito sólido 2
se utiliza, por ejemplo, un óxido de beta-aluminio
permutado con NO^{+}. El gas de escape del motor de combustión
recorre el recinto del ánodo. En el ánodo 1 se oxida el NO a
NO^{+} según la reacción
NO \rightarrow NO^{+} +
e^{-}
Los iones NO^{+} se transportan a través del
electrólito sólido 2 y se reducen a NO en el cátodo 3 según la
reacción
NO^{+} + e^{-}
\rightarrow
NO
En las figuras 2 a 6 se representa con detalle la
forma en que puede procederse con los óxidos de nitrógeno así
acumulados en el lado del cátodo (variantes A a E) del
procedimiento.
La figura 2 muestra una primera variante del
procedimiento (caso A) en la que el NO presente en el lado del
cátodo es hecho retornar a la cámara de combustión del motor por
medio del aire de aspiración. En la cámara de combustión del motor
se efectúa entonces, análogamente al procedimiento SNR
anteriormente mencionado, la reducción del NO durante la
combustión.
Este procedimiento tiene las ventajas siguientes:
En el procedimiento SNR, que actualmente se encuentra en
desarrollo, no se conoce hasta ahora ningún material acumulador de
NO con estabilidad suficientemente grande a largo plazo. El
procedimiento descrito puede sustituir completamente a la
acumulación de NO por medio de un absorbente de NO. Otra ventaja
reside en el funcionamiento continuo del procedimiento. El
procedimiento SNR basado en la adsorción de NO tiene que ser hecho
funcionar cíclicamente debido a la fase de adsorción y la fase de
desorción.
La figura 3 muestra el caso B, en el que el NO
presente en el lado del cátodo se convierte en condiciones
estequiométricas o ricas del gas de escape en motores Otto que se
hacen funcionar con mezcla pobre (inyección directa o inyección por
tubo de aspiración). Se controla aquí el flujo de gas de escape por
medio de una compuerta para este gas. En un motor hecho funcionar
en régimen pobre se conducen los gases de escape de dicho motor al
recinto del ánodo, en donde el NO se oxida a NO^{+} según la
invención. En funcionamiento estequiométrico (\lambda = 1) o rico
(\lambda < 1) se conduce el gas de escape a través del recinto
del cátodo enriquecido con NO y luego se le lleva a un catalizador
de tres vías en sí conocido.
Ventajas: Para su aplicación en motores Otto
hechos funcionar con mezcla pobre se encuentran en desarrollo
catalizadores acumuladores de NO_{x}. Debido a la pequeña
resistencia frente a SO_{x} y altas temperaturas, el material
acumulador de NO_{x} (acumulador de nitrato) representa aquí un
problema especial. Gracias al procedimiento descrito, se puede
prescindir completamente de este componente.
La figura 4 muestra una ejecución en la que el NO
presente en lado del cátodo se convierte utilizando un agente
reductor en un catalizador (caso C). El agente reductor gaseoso,
por ejemplo hidrocarburos, CO, H_{2}, se introduce en el recinto
del cátodo. Como catalizador puede utilizarse en particular un
catalizador de tres vías o un catalizador de desdoblamiento de NO.
El catalizador puede estar dispuesto en el cátodo 3 o colocado a
continuación del recinto del cátodo. El agente reductor puede
generarse a bordo del vehículo automóvil o llevarse en un
depósito.
La reducción del NO en el lado del cátodo con el
agente reductor gaseoso puede llevarse a cabo con alta selectividad
debido a la ausencia de oxígeno. Se logran así mayores grados de
conversión de NO junto con, al mismo tiempo, una demanda reducida de
agente reductor.
La figura 5 muestra el caso D como ejecución
adicional de la invención, en la que el NO presente en el lado del
cátodo se convierte por reducción catalítica con H_{2}. El
electrólito sólido 2, por ejemplo
beta-Al_{2}O_{3}, aparte de transportar iones
NO^{+}, puede transportar también iones H^{+}. El cátodo 3 está
revestido con un catalizador DENOX en sí conocido. En la estructura
representada, aparte de iones NO^{+}, también iones H^{+}
atraviesan el electrólito sólido 2. Los iones H^{+} provienen del
agua existente en el gas de escape del motor según la reacción:
2 H_{2}O \rightarrow
O_{2} + 4H^{+} +
4e^{-}
Los iones H^{+} se reducen a H_{2} en el
cátodo según la reacción
2H^{+} + 2e^{-}
\rightarrow
H_{2}
En el catalizador DENOX del cátodo 3 se efectúa
la reacción
NO + H_{2} \rightarrow
N_{2} +
H_{2}O.
Aparte de la ejecución descrita, en la que se
transportan tanto iones NO^{+} como H^{+} a través del
electrólito sólido 2, es posible también una disposición
alternativa en la que, aparte de un electrólito sólido conductor de
NO^{+}, está presente además otro electrólito sólido conductor de
iones H^{+}, por ejemplo una PEM (membrana de intercambio de
protones).
La reducción de NO con hidrógeno generado al
mismo tiempo en el cátodo puede llevarse a cabo de manera muy
selectiva debido a la ausencia de oxígeno. Otra ventaja estriba en
la generación de oxígeno a bordo contenida en el procedimiento. El
oxígeno dispone de un alto potencial de reducción.
Por último, la figura 6 muestra una ejecución
(caso E) en la que el NO presente en el lado del cátodo se reduce
catalíticamente a N_{2} y O^{2-}, conduciéndose seguidamente
los iones O^{2-} a través de un electrólito sólido 4 conductor de
O^{2-}. En particular, se obtiene la estructura siguiente: Al
igual que en los ejemplos de ejecución precedentes, están presentes
un ánodo 1, un electrólito sólido 2 conductor de iones NO^{+}, por
ejemplo Al_{2}O_{3} permutado con NO^{+}, y un cátodo 3. El
cátodo 3 está revestido con un catalizador de desdoblamiento de NO
en el que se desdobla el NO del lado del cátodo según la
reacción
2 NO \rightarrow N_{2} +
2 O
(ad)
O (ad) + 2e^{-}
\rightarrow
O^{2-}
Además de los elementos anteriormente descritos,
está presente otro electrodo anódicamente conectado 5, existiendo
una diferencia de tensión entre este electrodo adicional 5 y el
cátodo 3. Entre el electrodo 3 y el electrodo adicional 5 está
dispuesto un electrólito sólido 4 conductor de O^{2-}, por ejemplo
dióxido de circonio. El oxígeno de desdoblamiento O^{2-} que se
produce en el cátodo 3 es transportado a través del electrólito
sólido 4 conductor de O^{2-} hasta el electrodo adicional 5,
siendo descargado allí y entregado como molécula de O_{2}:
O^{2-} \rightarrow O
(ad) +
2e^{-}
2 O (ad) \rightarrow
O_{2} (g)
\hskip1cmcon (g): gaseoso
En la variante descrita del procedimiento se
puede prescindir completamente de la utilización de un agente
reductor. La energía eléctrica utilizada se emplea selectivamente
sólo para el transporte del NO a través del electrólito.
La figura 7 muestra una estructura de ensayo para
realizar el procedimiento según la invención. En una membrana 2 de
beta-Al_{2}O_{3} permutado con Ag^{+}
(electrólito sólido), que está expuesta en un lado a gas que
contiene NO, se aplica a través de dos electrodos 1, 3 de Pt/negro
de carbono una tensión que se va aumentando lentamente. Circula una
corriente que aumenta con la tensión. Al desconectar el gas que
contiene NO, la corriente disminuye a pesar de una tensión
constante. Por tanto, el flujo de corriente se puede atribuir
inequívocamente a la conversión de NO.
La figura 8 muestra las curvas correspondientes
de evolución de la tensión y la intensidad de corriente en función
del tiempo.
Claims (7)
1. Procedimiento para eliminar NO del gas de
escape de motores de combustión, en el que el gas de escape que
contiene NO se conduce a un primer electrodo (1) en el que el NO se
oxida anódicamente a NO^{+}, y el NO^{+} se transporta
seguidamente a un segundo electrodo (3) - en el que se reduce
catódicamente el NO - a través de un electrólito sólido (2)
conductor de NO^{+} que se une al primer electrodo (1),
caracterizado porque el NO es convertido catalíticamente en
el lado del cátodo formando N_{2} o bien es hecho retornar a la
cámara de combustión del motor.
2. Procedimiento según la reivindicación 1,
caracterizado porque el NO presente en el lado del cátodo es
conducido a la cámara de combustión del motor por medio del aire de
aspiración, siendo allí convertido.
3. Procedimiento según la reivindicación 1,
caracterizado porque el NO presente en el lado del cátodo es
convertido en condiciones estequiométricas o ricas del gas de
escape en un catalizador de tres vías.
4. Procedimiento según la reivindicación 1,
caracterizado porque el NO presente en el lado del cátodo es
convertido catalíticamente por medio de un agente reductor
gaseoso.
5. Procedimiento según la reivindicación 1,
caracterizado porque el NO presente en el lado del cátodo es
reducido catalíticamente con H_{2}, proviniendo el hidrógeno
necesario del agua del lado del gas de escape, y es transportado al
lado del cátodo a través del electrólito sólido (2) o a través de
una membrana adicional conductora de H^{+}.
6. Procedimiento según la reivindicación 1,
caracterizado porque el NO presente en el cátodo es reducido
catalíticamente a N_{2} y O^{2-}, siendo conducidos
seguidamente los iones O^{2-} a través de un electrólito sólido
(4) conductor de O^{2-} que se une al segundo electrodo (3).
7. Procedimiento según una de las
reivindicaciones precedentes, caracterizado porque el
electrólito sólido es un óxido de beta-aluminio
permutado con Ag^{+} o NO^{+}.
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