DEP0035600DA - Verfahren zur Herstellung von Oxo-Verbindungen des Diphenylmethans - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Oxo-Verbindungen des Diphenylmethans

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DEP0035600DA
DEP0035600DA DEP0035600DA DE P0035600D A DEP0035600D A DE P0035600DA DE P0035600D A DEP0035600D A DE P0035600DA
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DE
Germany
Prior art keywords
acid
production
diphenylmethane
oxo compounds
fatty
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Expired
Application number
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English (en)
Inventor
Siegfried Dr. Hetlingen Lange
Wilhelm Dr. Reinbek Schuler
Original Assignee
Haarmann & Reimer chemische Fabrik zu Holzminden GmbH, Holzminden
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Description

"Verfiiiirea ear Seret elXatuc von Oxo^Tezw Bindungen dee Mfätayiffietli®»®«5'
Msa hat SCftone and Aldehyde durch Cmjdetlon eefcnnd&rer bew» friolrer AlfcohoA*»· durch Uaieetg mn £j£arboneäureehleriden mit Allci fXgiiik« ede? All^laagae·» siuausaXeen eovrie nach friedel-Crafte ame Ifeenolathern oder ejranatiechea EoiiXenmeeoretoffen durch Behend» lung eit Stureehloriden is Gegenwart von Alairdniiachloridj oder nach der Methode von lioeenmund duroh Be* h^adluag'von SSurehalogeniden mit fc&tatytieeh erregtem Waeeereteffy oder nach der Gattermann ♦ eehen Phenol« Aldehyd-^yntae«** hergestellt. Auoh hat man 'Kstmta durch trockene BeetilXatioh elate üemengee der Kalfcealae einer aromatischen SMure und einer I'etteäure gewonnen und auch dae &effiiseii einer aromatieohea und einer aliphatischen Sfture über auf 45ö® erhitatee ShoivIumojiyd geleitet» DiaryXfcetoae»nie Methyl«* benshydryl«4cetett.hat man jedoch bisher auf recht
•umständliche >#is« hergestellt, nämlich aus Methylbenzhydril-earbinol, aus Dioxy-diphenyl-earbinol oder aus Oxy«äthoxy-diphenyl-pro pan.
Bb wurde nun die überraschende Beobachtung gemacht, dass man Oxoverbindungen des PiphenyIxaethane fort eilhaft herstellen kann, wenn iaan das Gemisch einer diarylierten Fettsäure oder ihre kernsubstituierten Verbindungen der allgemeinen Formel 1 . C (CgHc)2 · CooH , worin E ein Um βerstoffatorn oder ein/Alkylreet bedeutet, mit einer Pettsäure, deren Ester oder Anhydrid bei höherer Teaiperatur rsit einem Kohlendioxyd abspaltenden Katalysator behandelt wird, indem das Fettsäuregemisch, voraugoweiee unter Zusatz eines Verdünnungeoder IfSsungejaittele^ wie Aceton, in flüssigem Zustand auf den Kontakt gebracht wird. Kach einer besonderen ^usführungaform der Brfindaag wird das Fettsäuregeaiβoh in gasförmigem Zustand über einen auf eines Träger niedergeschlagenen Vatalysator, vorzugsweise über einen Thoriuakontakt, bei Temperaturen von etwa 450° geleitet.
r^&eo -aubst i ext-trafa*»—
Als diarylierte Fettsäuren kommen beispiels
weise ©!phenylessigsäure, ^iipheny !propionsäure und die höheren Homologen in. Frag«. Diese diarylierten Fettsäuren werden erfindungegemäss mit Fettsäuren wie Amelsensäure, Essigsäure oder den höheren Homologen o.der deren Anhydriden gemischt und sub des Gemiseh^iatalytiseh Kohlendioxid abgespalten. Bei Verwendung von ameisensäure entstehen diarylierte Acetaldehyde, bei Verwendung von tusigBäure, propionsäure usw. dagegen diarylierte Ketone«
ausser Thoriumoxyd' Aluminiumoxyd^iitanoxyd «vdgi-«? Beispiel. 1:
1 Kol Diphenyleseigsäure wird in 2 Mol Esi;ig-
eäure in der Hitae gelöst. Dieser Lösung wird zur Verhinderung des Auskrletallisierens der Diphenylessigeäure 150 g Aceton zugesetzt. Diese Lösung wird aus
einem Tropftrickter ita Vurleaf von einigen Stantten auf einen auf Blmeetein aufgezogenen und auf 450° erhitzten Thoriuntoxydkontakt getropft« Kachdem alles augegeben ißt, Yitröc^zxir Durchepiilung der Apparatur noch 20 oem Bssigeäure auf getropft. Las iieaktions* produkt bildet zwei Schichten. Iise jeea*.<te Keaktionsprodukt wird mit festem HatrlumBarbonat ver» Betzij bis keine Kohleneäureentwicklung mehr auftritt. Bie wässrige όchicht wird abgetrennt and ait Ather geschüttelt. IUeeer Äther^. wird mit der nicht wässrigen Phase vereinigt und alt Xalgiumohlorid getrocknet. Ber Jther wird abgetrieben und dann im VsJtaam destilliert . Das BenzüiydryImethylketon geht bei Z ma Hg zwischen 101 und 104° über. Aaabeute: 140,7 g * 67 der theoretischen. Iiae so gewonnene Erzeugnis erstarrt nach einigen Ta&en »u einer kristallinen Masse, die nach dem Oakrletalllsieren bei 61° scnmilzt. Beispiel 2;
In gaas analoger weise läset eich Benzhydryläthylketon gewinnen, Indem zinn anetelle der Essigsäure Propionsäure verwendet. Paß Benzhydryl-äthyl-keton stellt eine farblose PlUssigkeit vom Kp6 118-119° dar.
Beispiel 3:
1 Mol Diphenylessigsäure wird in 11 Mol Ameisensäure unter Zueatz von 50 ecm Aceton ale iösungemittel 1» der Hitae gelöst. Die lösung wird aue einem elektrisch beheizten Tropftrlchter auf einen auf etwa 450° geheizten Thoriumoxydkontakt, der auf Blmeeteln aufgesogen ist, getropft. Ilechdem alles augetropft ist, was mehrere Stunden dauert, werden zur Durchepülung der Apparatur weitere 20 ecm Ameisensäure aufgetropft. Bae Reaktloaeprodukt bildet 2 Schichten. Im siedenden Wasserbad werden der Formaldehyd und dae Aceton abgetrennt. Ler Mckstand wird mit festem IiBtrlat·
JU Karbonat alkalisch gemacht, bis keine Kohlensäureentwicklung mehr auftritt. Me wässrige Schicht wird abgetrennt und mit Ather ausgeschüttelt, der ätherische Auszug mit des nicht wässrigen Anteil vereinigt und mit Katriumeulfat getrocknet. Der Äther wird abgetrie-
ben«εκτ daim^® Vakuum destilliert« Der Mpkeiiy!acetaldehyd geht bei 2-3 ma fig zwiechen 108 und 110° über« Aaebeute 114.5 g » 54 f> der theoretischen* Beieplel ,4;
1 Mol φ* oL -Pi-p-tolyl-äthan- ^ · carbonsäure wiasi alt 10 Iol Jimeisensäureaethyleeter unter &rwärmeit
gelöst und wie mich, ύmi vorstehenden Beispielen über einem Slioriumoxydkontakt umgesetzt * Es wird eier oL »öl * Si-p-tclyl-ppopioa-aldehyd in einer Auebeute von etwa 46 $ der theoretischen erhalten* Beiapifel .5:
Bin Mol diphenylesßigsäureiji^d^^2,i? M©1 tt-£uttereäure in der Eitae gelSst;-wad'^^5~eca Acttoii sugeffugt* Bei 470° wird die Lösung auf eine» auf Bimastein mi 'gezogenen Al«»iniumoxyäkontakt getropft* An* soil! ie se enä wird alt einigen com Aeeton nachgespült*
De® Iieeittienepredulit bildet nach Zu&utz vom ffeaeer 2 Bciiiciitene Is wird mix^jJJitrernung der SEure mit übereoliu.® siges Katriuia%4ieg«^srb©iiat Tersetgte Bann wird die nieiit wässrige Sciiicht nach SueatK vcxi Atlier mit jEaloiusoiilorid getrocknet* Mach dem AMestillieren des Äthers und Aoetens wir« das (fa *4j^<^-**fy ^4d^^ ,^^tl^X ^h^i^^1s^^iijü Ira Vakuum destilliert » Kp,
« 121-123°* Ausbeute 56 g*
Die erhaltenen Ketone und Aldehyde eignen sich als AUSgangeetoffe für die Herstellung zahlreicher wertvoller/ bisher nicht oder nur £uf unwirteehaftlicheit
aagfinglißher Breeugnisse wie echstoffe^-, Hellmittel ^

Claims (2)

ί £ t e s t a ö β ρ r ii e fe e ,
1. ) Verfahren ssur Herstellung Ton ö2to«¥er-Windungen des DlphBaylsietliaiisl dadurch gekennzeichnet* Ü.&.BB das Oeaiscii einer Aiaryliertea Fetteiure ©der Ihre kernsubstituierten Verbindungen der allgemeinen Porael H . C (CgHg)g . CCOH, worin R ein laeeereteffatom oder einen AlkyIreat bedeutet» mit einer Pettaaures deren Bster oder Anhydrid bei Iioiierer Temperatur mit einem Kohlendioxyd abspaltenden Katalysator behandelt -wird* lade» das Fettsäuregealsch, vorzugsweise unter Sweats eines Terdumiungs- oder LSaungsmittelBi wie Aeetonf in fliteeigeia Zustand auf den Itontakt gebracht wird«
2. ) Verfahren nach Anspruch If dadurch gekennzeichnet , dass das Fetts&uregeaisch in gasförmigem Zustand über einen auf einem Träger niedergeschlagenen Hatfilyoators vorzugsweise über einen Thorliuakont akt, bei Temperaturen von etwa 450°^. geleitet wird.

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