DE970144C - Verfahren zur Gewinnung von fluechtigen Bestandteilen aus Gasen durch Absorption bei erniedrigter Temperatur - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von fluechtigen Bestandteilen aus Gasen durch Absorption bei erniedrigter Temperatur

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DE970144C
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Dr Josef Schmidt
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Carl Still GmbH and Co KG
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/14Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption

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Description

  • Verfahren zur Gewinnung von flüchtigen Bestandteilen aus Gasen durch Absorption bei erniedrigter Temperatur Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung von flüchtigen Bestandteilen aus Gasen durch Absorption mittels einer Absorptionsflüssigkeit unter erhöhtem Druck bei erniedrigter Temperatur und durch Entspannung der angereicherten Lösung bis auf einen wesentlich niedrigeren Druck, so daß die beim Entspannen durch Verdampfung von Absorptionsflüssigkeit und von absorbiertem Stoff auftretende Wärmeentziehung der von der Flüssigkeit bei der Absorption insgesamt aufgenommenen Wärmemenge entspricht, und besteht darin, die Höhe des Entspannungsdrucks mittels eines Thermostaten, welcher von der konstant zu haltenden Temperatur der in die Absorption zurückgeführten Absorptionsflüssigkeit beeinflußt wird, selbsttätig in der Weise einzustellen, daß derselbe die Förderleistung der hinter die Entspannungsvorrichtung angeschlossenen Vakuumkompressionspumpe etwa durch Beeinflussung ihres Antriebsmotors einregelt; denn es ist einleuchtend, daß bei der selbstverständlichen Konstanz der in die Entspannungsvorrichtung eintretenden Absorptionslösungsmenge der durch die Absaugwirkung der Pumpe herbeigeführte Entspannungsdruck sich um so niedriger einstellt, je größer die volumetrische undmassenmäßigeFörderleistungderPumpeist.
  • Das Verfahren der Erfindung bietet sehr bedeutsame Vorteile für die Durchführung einer Absorption bei erniedrigter Temperatur. Es läßt sich mit seiner Hilfe eine niedriger, unter Umständen sogar bedeutend niedriger als die gewöhnliche Temperatur liegende Anfangstemperatur der Absorptionsflüssigkeit konstant und bei dauerndem Gleichgewicht in dem System aufrechterhalten, ohne daß ein entsprechend tief tem- periertes Kühlmittel bzw. eine besondere Kälteerzeugungsanlage erforderlich ist. Es genügen zur Sicherung dieses Ergebnisses die mit der Absorption und der zugehörigen Austreibung unmittelbar einhergehenden Vorgänge und die dazu normalerweise ohnehin erforderlichen Vorrichtungen. Dadurch allein werden alle die Vorteile gesichert, die der Anwendung von erniedrigten Temperaturen bei der Absorption eigen sind. Diese Eigenart und Erfolge des Verfahrens bedeuten eine weitgehende Vereinfachung und Verbilligung und damit einen erheblichen Fortschritt gegenüber bekannten Verfahren. Dazu tritt die aus der Vermeidung von wesentlicher Wärmezufuhr beim Austreiben liegende Ersparnis sowohl an Wärmeaufwand wie auch an Einrichtungen für die Wärmebéhandlung der Absorptionslösung und ihr notwendiges Wiederabkühlen von einer vorübergehend erhöhten bis wieder auf die zum Absorbieren notwendige erniedrigte Temperatur. Die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren aus der Entspannung austretende Absorptionsflüssigkeit ist unmittelbar zur Wiederverwendung in der Absorptionsphase geeignet und fertig.
  • Da die aus der Entspannungsvorrichtung in die Absorptionsvorrichtung zurückgehende Menge der abgekühlten Absorptionsflüssigkeit um diejenige Teilmenge kleiner ist, welche aus ihr in der Entspannungsvorrichtung als Dampf weggeführt worden ist, wird nach einem weiteren Erfindungsmerkmal eine dieser Fehlmenge gleich große Teilmenge von wiederbelebter oder frischer Absorptionsflüssigkeit der Absorptionsvorrichtung zusätzlich zugeführt und, damit dieselbe mindestens annähernd auf die zum Absorbieren vorgesehene erniedrigte Temperatur gebracht wird, mit dem aus der Entspannungsvorrichtung abziehenden Dämpfegemisch in mittelbaren Gegenstromwärmeaustausch gebracht. Da dieses Dämpfegemisch die beim Entspannen erreichte tiefste Temperatur besitzt und an Gesamtmasse die Masse der erforderlichen zusätzlichen Teilmenge von Absorptionsflüssigkeit erheblich übertrifft, ist die in diesem Wärmeaustausch liegende Kälterückgewinnung in ausreichendem Umfang zu verwirklichen.
  • Es kann unter Umständen erwünscht erscheinen, die Entspannung bis auf einen niedrigeren Absolutdruck fortzuführen, als das geschilderte Wärme- und Temperaturengleichgewicht in beiden Phasen nötig macht, z. B. um hierdurch den Grad der Austreibung zu verbessern. Damit nun in einem solchen Falle das Wärmegleichgewicht wiederhergestellt wird, wird nach einem weiteren Erfindungsmerkmal der angereicherten Absorptionslösung zwischen der Absorption und der Entspannung eine dementsprechende, im Verhältnis zu dem gesamtenWärmeumsatz aber beschränkteWärmemenge von außen zugeführt. Die unten folgende Beschreibung gibt hierfür eine vorteilhafte Ausführungsform an, bei der die zusätzliche Wärmezufuhr zu der Absorptionslösung in der Absorptionsvorrichtung vorgenommen wird.
  • Für das Verfahren ist es nach der vorstehenden Schilderung wesentlich, daß in der Entspannungs-fe, um zur Schaffung des Wärmegleichgewichtes eine bestimmte Wärmemenge in Form von latenter Verdampfungswärme abzuführen, eine bestimmte Teilmenge an verdampfbarem Stoff aus der in diese Stufe eingeführten Absorptionslösung als Dampf verflüchtigt und entfernt wird. Diese insgesamt verflüchtigte Dampfmenge muß jedenfalls größer als die beim Entspannen ausgetriebene Masse von absorbiertem Stoff sein; denn diese absorbierte Stoffmenge liefert ja in der Austreibung durch ihre Überführung vom flüssigen in den dampf- oder gasförmigen Zustand nur genau denselben Beitrag an Wärmeentziehung in Form von latenter Verdampfungswärme, wie sie in der Absorptionsstufe in Form von Lösungswärme der Absorptionsflüssigkeit zugeführt hat. Es kommen aber natürlich in dieser Absorptionsstufe zusätzlich auch noch andere Wärmezufuhren, vor allem aus der Eigenwärme des behandelten Ausgangsgases, in Betracht. Grundsätzlich wird das sonach erforderliche Mehr an erzeugter Dampfmenge in der Entspannungsstufe durch Mitverdampfen eines Teils der Absorptionsflüssigkeit gedeckt. Nach einer Weiterbildung der Erfindung kann man nun diesen erforderlichen Mehrbetrag an verdampftem Stoff zum Teil dadurch schaffen, daß man der angereicherten Absorptionslösung vor ihrem Üb ertritt in die Entspannungsvorrichtung zur Erhöhung ihrer Konzentration an dem absorbierten Stoff eine zusätzliche Menge desselben in flüssiger Form zumischt.
  • Hiermit wird also in der Entspannungsstufe die Masse des verdampften Stoffes in Form von Dämpfen des absorbierten Stoffes vermehrt und dadurch die entsprechende Wärmebindung vergrößert, dabei jedoch nicht der Austreibungsgrad der Absorptionsflüssigkeit verschlechtert, weil für die Endkonzentration der ausgegasten Absorptionslösung an dem absorbierten Stoff lediglich der in der Entspannungsvorrichtung gehaltene Entspannungsdruck und die hier herrschende Temperatur maßgebend sind. Diese Durchführungsweise des Verfahrens ergibt Vorteile und größere Freiheiten für die stoffliche Wahl des Absorptionsmittels. Man braucht dann nämlich nicht mehr darauf Rücksicht zu nehmen, daß die gewählte Absorptionsflüssigkeit fähig ist, unter den Arbeitsbedingungen der Entspannung in genügendem Maße mit zu verdampfen; man kann also beispielsweise eine auch unter diesen Bedingungen verhältnismäßig schwer flüchtige Absorptionsflüssigkeit wählen, und man erzielt dadurch ein Abtriebsdämpfegemisch, das den absorbierten Stoff in höherer Konzentration bzw. Reinheit enthält.
  • Für den Fall, daß sich zur Durchführung des Verfahrens ein unerwünscht niedriger Unterdruck beim Entspannen als notwendig erweisen würde, kann es zweckmäßig sein, in die Entspannungsvorrichtung ein permanentes Gas oder Wasserdampf einzuführen, die für die wegzuführenden Dämpfe als volumenvergrößernde und damit den Teildruck erniedrigende Gasatmosphäre wirken, so daß der in der Vorrichtung anzuwendende absolute Entspannungsdrnck entsprechend höher sein kann. Für die Wahl von solchem einzuführendem Gas oder Wasserdampf sind natürlich Rücksichten darauf maßgebend, daß dieselben später von den dampfförmig beigemengten Nutzstoffen ohne Schwierigkeit wieder getrennt werden können, z. B. etwa durch Kompression, und daß sie nicht wie z. B.
  • Wasserdampf bei zu niedrigen Temperaturen durch Vereisung störend wirken können.
  • Die Zeichnung gibt eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Einrichtung in einer schematisch gehaltenen Ansicht, teilweise im senkrechten Schnitt, wieder.
  • Als Anwendungsfall des Verfahrens wird in der nachstehenden Erläuterung die Absorption von Acetylen, das in einem Spaltgas als Umwandlungserzeugnis enthalten ist, mittels Aceton unter erhöhtem Druck und erniedrigter Temperatur beschrieben; dies ist jedoch lediglich ein besonderes Ausführungsbeispiel ohne irgendwie beschränkende Bedeutung. Die verfahrens- und betriebsmäßigen Einzelheiten sind in dem unten folgenden besonderen Zahlenbeispiel zusammengestellt.
  • Das zu behandelnde Spaltgas wird unter erhöhtem Druck, beispielsweise ix Atm., und mit annähernd gewöhnlicher Temperatur, etwa 30"C, durch die Rohrleitung I in den unteren Teil einer Absorptionskolonne 2 eingeführt und verläßt dieselbe am Kopf durch die Rohrleitung 3. Der unterhalb des Einführungsrohres I gelegene Fußteil der Kolonne ist mit einem Heizmantel 4 versehen, dem ein Heizmittel, etwa gespannter Heizdampf, bei 5 zugeführt und bei 6 abgeführt werden kann. Statt dessen kann jede beliebige andere geeignete Heizvorrichtung, sei es eine Beheizungsschlange im Sumpf der Kolonne oder auch ein außerhalb derselben angeordneter Wiederaufkocher, vorgesehen werden. Für die Grundform des Verfahrens tritt diese Beheizung nicht in Wirksamkeit. Die Absorptionsflüssigkeit, Aceton, wird am Kopf der Kolonne 2 auf deren oberstem Boden durch die Rohrleitungen 7 und 8 bei stark erniedrigter Temperatur, beispielsweise mit etwa 400 C, zugeführt. Beim Durchlauf durch die Kolonne abwärts wird die Absorptionsflüssigkeit durch das entgegenströmende, wesentlich wärmere Gas und die beim Absorbieren auftretende Lösungswärme, außerdem durch äußere Wärmeeinstrahlung erwärmt, so daß sie am Fuß der Kolonne 2 in angereichertem Zustand durch die Rohrleitung 9, II, in der sich das Regelventil 10 befindet, mit einer beachtlich erhöhten Temperatur, beispielsweise mit 100 C, abgeführt wird. Zugleich kühlt sich das durch die Kolonne geleitete Ausgangsgas bis zu seinem obenliegenden Austritt auf nahezu die Temperatur des hier zugeführten Acetons, beispielsweise bis auf -38"C, ab. Das erwähnte Regelventil 10 wird von dem Höhenstandsregler 12 so gesteuert, daß der Flüssigkeitsstand im Kolonnensumpf dauernd gleich hoch und die Abflußmenge konstant bleibt. Die Fortsetzungsrohrleitung 14 ist unter Zwischenfügung des Regelungs- und Entspannungsventils I5 an das waagerechte Zufuhrrohr I6 angeschlossen, das sich in dem weiträumigen Entspannungsbehälter I7 befindet und mit einer Anzahl von gleichmäßig über die Grundfläche verteilten Zerstäubungsvorrichtungen I8, etwa üblichen Spiraldüsen, versehen ist. Der Entspannungsbehälter 17 ist im Raum erhöht angeordnet und besitzt einen nach unten gezogenen verengten Fußteil 19 zum Sammeln und Abfließen der behandelten Flüssigkeit.
  • In seinem mittleren Höhenteil ist das weitere waagerechte, gelöcherte Zufuhrrohr 20 angeordnet, durch welches gegebenenfalls ein Fremdgas, Wasserdampf od. dgl. in den Entspannungsraum eingeleitet werden kann; normalerweise tritt es nicht in Funktion. Die im Fußteil 19 gesammelte Flüssigkeit ist das durch Entspannen und Entgasen wiederbelebte und danach erneut zum Absorbieren dienende Aceton. Dieses wird durch das Fallrohr 2I, dessen Gesamthöhe der durch den Unterdruck bestimmten barometrischen Fallhöhe entspricht, in den tiefer stehenden Behälter 22 abgeführt, aus diesem durch die Saugleitung 23 der Förder-und Druckpumpe 24 entnommen und über deren Druckleitung 25 in das Zutrittsrohr 7 am Kopf der Kolonne 2 übergeführt. Am Kopf des Entspannungsbehälters I7 geht die Dämpferohrleitung 26 ab, welche in den Röhrenwärmeaustauscher 27 einmündet. In dieser Vorrichtung findet eine Erwärmung des mit tiefer Temperatur zutretenden Dämpfegemisches bis annähernd auf gewöhnliche Temperatur statt. Das so erwärmte Dämpfegemisch tritt am Fuß des Wärmeaustauschers 27 durch die Rohrleitung 28 aus und in den ersten Zylinder einer Unterdruck erzeugenden dreistufigen Kompressionspumpe 29 ein. Diese Pumpe 29 dient dazu, um in dem Entspannungsbehärter 17 den erforderlichen, sehr niedrig liegenden Entspannungsunterdruck aufrechtzuerhalten. Der hiermit gegebene starke Druckabfall des mit Acetylen angereicherten Acetons vom Austritt aus dem Fuß der Kolonne 2 bis zum Eintritt in das Innere des Entspannungsbehälters I7 wird teils in dem Regelventil I5 teils in den Zerstäuberdüsen I8 verbraucht und für eine Feinvernebelung durch diese Düsen ausgenutzt, welche die Entgasung und die hiermit beabsichtigte Austreibung des aufgenommenen Acetylens begünstigt.
  • Die in der Vorrichtung I7 vor sich gehende Entgasung und Verdampfung des absorbierten Stoffes, Acetylen, und der Absorptionsflüssigkeit, Aceton, erzeugt eine Erniedrigung der Anfangstemperatur, mit der die angereicherte Absorptionslösung zutritt und die sie durch die Erwärmung in der Absorptionsstufe angenommen hat. Erfindungsgemäß wird nun der durch die Pumpe 29 geschaffene Unterdruck in dem Entspannungsbehälter I7 auf eine solche Höhe eingestellt, daß die durch die Verdampfung herbeigeführte erniedrigte Endtemperatur der zugeführten Absorptionsflüssigkeit bei ihrem Abgang aus dem Fußteil 19 ebenso hoch wie die an ihrem Wiedereintritt 7 in die Kolonne 2 vorgesehene tiefste Temperatur, nach der obigen Beispielsangabe etwa -40"C, ist. Um dieses Ergebnis selbsttätig durch eine entsprechende Regelung des Ganges der Pumpe 29 zu sichern, wird erfindungsgemäß in die Rohrleitung 7 eine Regelvorrichtung 30 eingebaut, welche einen Thermostaten 31 enthält.
  • Dieser wird von der Temperatur der durch das Rohr 7 geleiteten Flüssigkeit beeinflußt. Der hierdurch empfangene Impuls wird durch eine Verbindungsleitung 32 auf die Vorrichtung 33 übertragen, welche durch die Zwischenverbindung 34 die Zufuhr an elektrischer Energie zu dem Antriebsmotor 35 regelt, der über die Zwischengetriebe 36 die Pumpe 29 antreibt. Hierdurch wird dafür gesorgt, daß die Pumpe 29 selbsttätig immer diejenige Förderleistung entwickelt und damit denjenigen Unterdruck in der Verdampfungsvorrichtung 17 erzeugt, welcher in dieser gerade die erforderliche Verdampfung und daraus folgende Temperaturerniedrigung aufrechterhält.
  • Die Kompressionspumpe 29 verdichtet das angesaugte Gasdampfgemisch von Acetylen und Aceton im allgemeinen bis auf atmosphärischen Druck; mit diesem Druck tritt es aus dem letzten Kompressionszylinder durch die Rohrleitung 38 in den Schlußkühler 39 über und wird hierin durch kaltes Kühlwasser bis auf gewöhnliche Temperatur abgekühlt. Durch diesen Schlußkühler und ebenso auch schon durch die (nicht mitgezeichneten) Zwischenkühler der Kompressionspumpe 29 wird ein Teil des mitgeführten Absorptionsmittels, des Acetons, als Kondensat verflüssigt, während das Acetylen wegen seines sehr niedrigen Siedepunktes durchgehend gasförmig bleibt.
  • Das gebildete Gemisch von Gas und Kondensat wird aus dem Schlußkühler 39 durch die Rohrleitung 40 in den unter atmosphärischem Druck stehenden Behälter 41 abgeführt. Dieser besitzt eine Zufuhr 42 von frischem Aceton zur Ausgleichung von unvermeidlichen Abgängen. Das im Behälter 41 gesammelte Aceton, welches nur geringfügige Mengen an gelöstem Acetylen enthält, wird nun über die Saugleitung43 der Förder- und Druckpumpe 44 entnommen und erfindungsgemäß in einer Menge, welche der in der Entspannungsvorrichtung I7 als Dampf durch die Rohrleitung 26 weggeführten Menge von Aceton gleich ist, über die Pumpendruckleitung45 durch den Röhreninnenraum des Wärmeaustauschers 27 als Heizmittel geführt und hierbei durch Gegenstromwärmeaustausch bis auf nahezu die in der Rohrleitung 26 herrschende Eintrittstemperatur des abkühlenden Gasdampfgemisches, beispielsweise bis auf -35"C, heruntergekühlt. Mit dieser Temperatur wird es durch die Abgangsrohrleitung46 der Zufuhrstelle 8 am Kopf der Absorptionskolonne 2 zugeleitet. Es besitzt hier zwar eine wenig höhere Temperatur als die ebendaselbst durch das Zufuhrrohr 7 zugeleitete Hauptmenge der Absorptionsflüssigkeit von beispielsweise -40"C; da jedoch die durch 8 zugeleitete Teilmenge von Absorptionsflüssigkeit nur einen kleinen Bruchteil der Gesamtmenge darstellt, spielt der ihr entsprechende Kältefehlbetrag in dem ganzen System keine Rolle, da er innerhalb der kleinen Schwankungen liegt, welche ohnehin durch passende Betriebsführung ausgeglichen werden müssen.
  • Aus dem Behälter 41 wird das erhaltene Acetylengas, welches das Roherzeugnis der Gewinnung darstellt, über die Rohrleitung47 durch das Gebläse 48 abgezogen und kann unmittelbar den weiteren Verarbeitungen zugeführt werden. Da es jedoch eine gewisse Menge Dampf des bei 56"C siedenden, also stark flüchtigen Acetons enthält, ist es vorteilhaft, das Gasdampfgemisch zunächst durch die Waschkolonne 49 zu schicken, welche von oben her mit Wasser durch das Zufuhrrohr 50 berieselt wird. Da Aceton eine um ein Vielfaches größere Löslichkeit in Wasser als Acetylen besitzt, wird hierbei das im Rohacetylen mitgeführte Aceton durch Auswaschung zurückgewonnen. Das beladene Auswaschungswasser zieht am Fuß der Waschkolonne 49 durch die Abgangsrohrleitung 5I ab. Das gewaschene Acetylen wird am Kopf der Kolonne 49 durch die Rohrleitung 52 heraus- und--in den speichernden Gasbehälter 53 hineingeführt. Aus diesem kann es durch die Abgangsrohrleitung 54 mit der Absperrvorrichtung 55 nach Bedarf entnommen werden.
  • Die am Fußteil der Absorptionskolonne 2 durch den Heizmantel 4 zu schaffende Wärmezufuhr wird in solchen Fällen benutzt, wo es erwünscht erscheint, den in der Entspannungsvorrichtung I7 vor sich gehenden Umfang der Wärmeentziehung durch Verdampfung zu vergrößern und damit das Austreibungsergebnis zu verbessern, ohne dabei die sich einstellende Tiefsttemperatur unter den gewünschten Grad herabzudrücken. Grundsätzlich könnte diese zusätzliche Wärmezufuhr an jeder beliebigen Stelle des Weges der Absorptionsflüssigkeit vom unteren Teil der Kolonne 2 bis zum Eintritt in die Verdampfungsvorrichtung 17 vorgenommen werden. Die dargestellte Anordnung der besagten Wärmezufuhr in Form einer Beheizung des Fußteils der Kolonne 2 unterhalb der Eintrittsstelle I des Ausgangsgases verbessert jedoch schon innerhalb der Kolonne durch einen Rektifikationseffekt den Grad und die Schärfe der Auswaschung des zu absorbierenden Stoffes, sobald als in dem Gas noch andere, weniger leicht absorbierbare Anteile vorhanden sind. Dies letztere ist aber praktisch immer der Fall, weil ja von einem Gasgemisch beim Absorbieren jeder einzelne Gasbestandteil, je nacb seiner Löslichkeit, neben dem gewünschten Stoff in die Absorptionsflüssigkeit mit übergeht.
  • In der Zeichnung ist in die Verbindungsrohrieitung II, I4 zwischen der Absorptionskolonne 2 und der Entspannungsvorrichtung I7 die Vorrichtungs8 eingeschaltet, an welche ein Zufuhrrohr 56 mit der Absperrvorrichtung 57 angeschlossen ist. Durch diese Anordnung kann gegebenenfalls der angereicherten, durch die Rohrleitung II ankommenden Absorptionslösung vor ihrem Übertritt durch die Rohrleitung 14 in die Entspannungsvorrichtung eine zusätzliche Menge des absorbierten Stoffes in flüssiger Form zugeführt und in der Vorrichtung 58 mit ihr gemischt werden, so daß die Konzentration der Absorptionslösung an dem absorbierten Stoff erhöht wird. Die Anwendung dieses Verfahrensmittels kommt naturgemäß nur dann in Betracht, wenn der absorbierte Stoff in reiner Form unter den daselbst herrschenden Arbeitsbedingungen, d. h. unter dem von der Absorption herrührenden Druck und bei gewöhnlicher Temperatur, flüssig existieren kann, was zwar nicht bei dem hier als Beispiel vorgesehenen Acetylen, wohl aber bei einer großen Anzahl anderer wertvoller, für eine Absorption in Betracht kommender Stoffe, z. B. bei Gasolkohlenwasserstoffen, der Fall sein kann. Diese Erhöhung der Konzentration der Absorptionslösung an dem absorbierten Stoff in der Mischvorrichtung 58 ergibt in der Entspannungsvorrichtung 17 eine Vergrößerung der Verdampfungsleistung, die für die hier beabsichtigte Temperaturerniedrigung förderlich und wertvoll sein kann.
  • Das in der Zeichnung bei der Entspannungsvorrichtung I7 mit vorgesehene Zufuhrrohr 20 zur Einleitung vom Fremdgas oder Wasserdampf in den Entspannungsraum kommt für die geschilderte Absorption von Acetylen mittels Aceton nicht in Betracht, kann aber für andere Absorptionsmittel und zu absorbierende Stoffe die oben für seine Anwendung dargelegte Bedeutung haben.
  • Zahlenbeispiel Das in die Absorption eintretende Ausgangsgas besteht aus 2080 Nm3/h Spaltgas mit 10,3 Volumprozent Acetylen (C2 H2), 19,7 Volumprozent Methan (CH4) und 70 Volumprozent Wasserstoff (H2) und besitzt eine Anfangstemperatur von 300 C. Es wird in der Absorptionskolonne bei einem Druck von 11 Atm. abslut im Gegenstrom mit 5000 kg/h Aceton (Siedepunkt 56°C) behandetlt, das mit - 40°C auf den Kopf der Kolonne 2 auffließt. Diese niedrige Temperatur des Absorptionsmittels ist zulässig, da der Erstarrungspunkt des Acetons viel tiefer, bei-94°c, loegt. In der Kolonne wird das Ausgangsgas durch die kältere Absorptionsflüssigkeit bis nahe auf deren Eintrittstemperatur, nämlich bis - 38°C, abgekühlt. Zugliech erwärmt sich das Aceton, und zwar gemäß der untern folgenden Rechnung bis auf - 10°C. Unter den vorgenannten Bedingungen wird aus dem Ausgangsgas das Acetylen zu 97 % ausgewaschen; dies sind also 2080. 10,3.0,97 = 208 Nm3/h = 242 kg/h Acetylen.
  • 100 Der gesamte Wärmeübergang in der Absorptionskolonne an das Aceton setzt sich wie folgt zusammen: Abkühlung des Gases (ohne das Acetylen) von+30 bis - 38°C, d. h. um 68°C: (2080-208) # 0,336# 68 ..... = 42 800 kcal/h Abkühlung des gasförmigen Acetylens von +30 bis - 10°C, d. h. um 40"C: 208#0,456#40 ..................... = 3800kcal/h Lösungswärme, d. h. Verdampfungswärme, von 242 kg Acetylen: 242 . 140 = = 33 900 kcal/h Wärmeeinstrahlung, geschätzt ....... 500 kcal/h Gesamter Wärmeübergang ................ 8I ooo kcal/h Diese Wärme wird von der angereicherten Absorptionsflüssigkeit, dem Aceton + Acetylen, aufgenommen, deren Menge 5000 + 242 = 5 242 kg/h und deren spezifische Wärme 0,52 je kg beträgt. Die Temperattur 81000 der Flüssigkeit erhöht sich daher um 5 242 # 0,52 = rund 30°C oder von - 40 auf - 10°C, wie schon oben erwähnt.
  • Diese angereicherte Absorptionslösung wird einem Entspannungsgefäß zugeführt und darin von ihrem Absorptionsdruck, 11 Atm. = II # 760 = 8 360 mm Hg, bis auf einen bestimmten Unterdruck, der durch eine Vakuumpumpe erzeugt wird, entspannt. Dabei wird sowohl das gelöste Acetylen ausgegast, d. h. vom flüssigen in den gasförmigem Zustand übergeführt, als auch ein Teil des flüssigen Acetons verdampft und in die Gasatmosphäre des Acetylens hinein übergeführt.
  • Die mit der Verdampfung beider Stoffe einhergehende Wärmeentziehung wird dadurch, daß der Entspannungsunterdruck auf der erfindungsgemäßen Höhe gehalten wird, ebenso groß wie die in der Absorption vor sich gegangene gesamte Wärmezufuhr zu der Absorptionslösung eingestellt. In diesem Fall ist die Temperaturerniedrigung der Lösung beim Entspannen genauso groß wie ihre vorherige Temperaturerhöhung, d. h., die Lösung nimmt am Schluß wieder ihre Anfangstemperatur für die Absorption von -40°C an.
  • Die nachstehende Rechnung zeigt, daß zur Erreichung dieses Ergebnisses der Entspannungsunterdruck gleich I3 mm Hg bei der besagten Endtemperatur von 400 C sein muß. Dann stellen sich nämlich (bei Zugrundelegung der theoretischen Verdampfungsgleichgewichte, d. h. vollständiger Sättigung) folgende Teildrücke und Teilvolumina bei -40°C ein: Acetylen 8 mm Hg, entsprechend 208 Nm3/h bzw. 242 kg/h Aceton 5 mm Hg, entsprechend I30 Nm3/h bzw. 338 kg/h Dampfgemisch I3 mm Hg, entsprechend 338 Nm3/h bzw. 580 kg/h Bei einer Verdampfungswärme von I40 kcal je kg jedes der beiden Stoffe errechnet sich die im Entspannungsgefäß abgeführte Verdampfungswärme zu 580 # 140 = 81 200 EW, also in der Tat praktisch ebenso groß wie der oben festgestellte Größenwert der gesamten Wärmezufuhr bei der Absorption.
  • Die Entfernung des Acetylens aus der Acetonlösung beim Entspannen kann natürlich nicht eine vollständige sein. Man findet bei Berücksichtigung der bekannten Löslichkeitsziffern, daß in der Acetonlösung rund 4,5% des Acetylengebahts, also 0,045 # 242 = 11 kg/h Acetylen, zurückbleiben. Das macht auf die Absorptionslösungsmenge von 5000 kg/h nur J/453 oder 0,0022 oder 0,22 Gewichtsprozent, also eine sehr geringe Anfangsbeladung beim Absorbieren aus. Der eingangs genannte Auswaschungsgrad von 97 01o ist daher anstandslos erreichbar.
  • Nach obigen Rechnungsergebnissen werden von der in die Entspannung eintretenden Absorptionsmittelmenge, 5000 kg/h Aceton, aus dem Entspannungsgefäß 338 kg/h als Dampf herausgetragen; die in die Absorption zurückkehrende Menge ist also nur 5000-338 = 4662 kg/h, und nur diese Anteilmenge besitzt die Temperautr von - 40°C. Es müssen also die fehlenden 338 kg/h Aceton zunächst aus einem gespeicherten Vorrat hinzugenommen werden, wo sie im allgemeinen bei gewöhnlicher Temperatur, etwa + 20°C, verfügbar sind. Man muß also diese Zusatzmenge ebenfalls erst auf wenigstens annähernd-40°éC abkühlen. Der dazu notwendige Kältebedarf von 338 0,52 {20 - (-40)] = 1054 kcal/h kann mühelos aus der Kälte der bedeutend größeIen, nämlich 58okg/h betragenden Gesamtmasse des aus dem Entspannungsgefäß abziehenden Dämpfegemisches von annähernd -40°C gedeckt werden. Wenn dabei dies Kälterückgewinnug beispielsweise nur bis zu etwa 80% gelingt, also ein Fehlbetrag von etwa 20% gleich rund 300 kecal/ h verbleibt, so kann dieser Unterschied an- standslos aus einem beim Entspannen zu schaffenden Plus an Wärmeentziehung gedeckt werden. Schon nach den obigen Ergebniszahlen war rechnerisch ein solches Plus von 81200-81000 = 200 200 kcal/h verfügbar.
  • Aus obigem Zahlenbeispiel läßt sich nun auch ohne weiteres der zahlenmäßige Nachweis dafür ableiten, daß für die Erfindung in der Tat der beim Entspannen eingehaltene Absolutdruck bestimmend für das Gleichgewicht zwischen den Wärmemengen ist, die in der Absorption zugeführt und in der Entspannung abgeführt werden.
  • Wenn man für obiges Beispiel den Entspannungsdruck statt auf I3 mm Hg auf 10,4 mm Hg einstellt, so ermittelt sich die Endtemperatur der ausgegasten Acetonlösung zu 20C tiefer, also zu -420C, wie folgt: Acetylen 6,I mm Hg, entsprechend 208 Nm3/h bzw. 242 kg/h Aceton 4,3 mm Hg, entsprechend I47 Nm3/h bzw. 382 kg/h Dampfgemisch 10,4 mm Hg, entsprechend 355 Nm3/h bzw. 624 kg/h Die im Entspannungsgefäß aus der Acetonlösung abgeführte Verdampfungswärme ist dann 624140 = 87 400 kcal/h.
  • Da die eingeführte beladene Acetonlösungsmenge dieselbe geblieben ist, so verändert sich die Temperaturerniedrigung, die im obeigen Beispielsfall 30°C be-30#87 400 trug, angenähert auf das Maß = rund 32°C.
  • 81 200 Es wird also beim Entspannen die Endtemperatur -42°C anstatt, wie gewollt, -40"C erzielt. Diese niedrigere Temperatur ist dann wieder die Anfangstemperatur des Absorptionsmittels beim Absorbieren.
  • Sie drückt dann um einen annähernd gleichen Unterschiedsbetrag von 2°C die Anfangstemperatur beim nächsten Entspannen und ebenso wiederum die Endtemperatur dabei herab. Das Temperaturengleichgewicht ist also gestört. Die vorgerechnete Verschiebung um 20C gilt für I Stunde Betriebszeit. Es müßte sich also schon nach wenigen Stunden eine starke, nach unten gehende Abweichung der Betriebstemperaturen beim Absorbieren von der gewollten normalen Temperatur einstellen.
  • Der vorstehend gedachte niedrigere Absolutdruck beim Entspannen, 10,4 statt I3 mm Hg, bedeutet nach den Ergebniszahlen eine Vergrößerung des Ans augvolumens der Vakuumpumpe auf den Betrag von 355 Nm3/h statt vorher 338 Nm3/h. Die wirklichen Ansaugvolumina in beiden Fällen sind aber 355. 760 10,4 = 25900 m3/h statt 338. 760 = 19800 m3/h.
  • 13 Die Volumenvergrößerung und angenähert daher auch die Leistungsvergrößerung für die Vakuum-25900 pumpe ist also = 1,31fach oder 31% mehr. Es entsprechen also schon geringen Abweichungen vom Temperaturengleichgewicht verhältnismäßig große Änderungen der Pumpenleistung, oder, mit anderen Worten, bei gleichbleibender Pumpenleistung ist die Temperaturenlage des Systems hochgradig stabil.
  • Folgerungen Die letzten Beispielsrechnungen für einen zu niedrig gewählten Absolutdruck beim Entspannen lassen unmittelbar erkennen, daß das dann noch fehlende Gleichgewicht ohne weiteres wiederhergestellt werden kann, wenn man nach einem weiteren Erfindung merkmal das auftretende Zuviel an Wärmeentziehung beim Entspannen durch ein gleichzeitiges oder vorheriges Plus an Wärmezufuhr zur beladenen Absorptionslösung ausgleicht.
  • Dieses Plus wäre in dem vorgerechneten Beispielsfall 87 400 - 8x 200 = 6 200 kcal/h. Diese zusätzliche Wärmezufuhr von 6 200 kcal/h würde die Anfangstemperatur der zu entspannenden Lösung um das Abweichungsmaß, 2°C, erhöhen und damit wieder die gewünschte Endtemperatur von - 40°C sichern.
  • Man würde dann, gegenüber dem Normalfall ohne zusätzliche Wärmezufuhr, den gesamten Druckabfall beim Entspannen vergrößern, hierdurch und zugleich wegen der im Mittel etwas höheren Temperaturlage das Entgasen erleichtern und mindestens praktisch den Grad der Entgasung verbessern, d. h. das Absorptionsmittel auf einen kleineren Restgehalt an absorbiertem Stoff bringen. Die verhältnismäßige Verkleinerung des Anfangsdrucks bis zum Entspannungsdruck ist in den beiden Vergleichsfällen 8360 13 = 643 fach und 8364 = 804 fach; das Verhältnis beider 10,4 804 Zahlen ist 643 = 1,25 oder im zweiten Fall 25 °/0 mehr als im ersten; das ist eine recht erhebliche Vergrößerung der Entspannungswirkung.
  • Allgemeines Aus der vorstehenden Beschreibung und demBeispiel erkennt man schon, daß das Verfahren der Erfindung nicht auf Absorptionsflüssigkeiten und zu absorbierende Gasbestandteile von bestimmter Stoffart beschränkt ist. Wesentlich ist nur, daß in der Entspannungsvorrichtung durch himeichend weit getriebene Druckerniedrigung eine hinreichend große Verdampfung von absorbiertem und außerdem von anderem Stoff durchgeführt wird; dieser letztere, zusätzliche Stoff wird im allgemeinen von der Absorptionsflüssigkeit, mindestens von Teilen derselben geliefert. Das Freimachen, d. h. Verdampfen, von absorbiertem Stoff in der Entspannungsvorrichtung gelingt natürlich immer, da es einfach die Umkehrung der vorher unter höherem Druck stattgehabten Absorption ist. Das Mitverdampfen von Absorptionsflüssigkeit erheischt, daß diese Flüssigkeit unter den Arbeitsbedingungen, die in der Entspannungsvorrichtung herrschen, in nennenswertem Maße veflüchtigbar ist. Dies wird unter anderem immer dann der Fall sein, wenn die Siedelage des Absorptionsmittels nicht sehr viel höher als die des absorbierten Stoffes ist, ein Fall, den man in der Absorptionspraxis mit Vorliebe zu verwirklichen sucht, weil hierdurch die Absorption erleichtert und verbessert wird.
  • Weiter ist aber auch zu erkennen, daß für das Verfahren die Absoluthöhe des Entspannungsdrucks grundsätzlich keine Rolle spielt. Es ist nur um zu einer genügend weitgehenden Verdampfung und Ausgasung zu gelangen, praktisch notwendig, daß der Anfangsdruck der Absorptionslösung vor dem Entspannen ein hohes Vielfaches des Enddrucks, d. h. des Entspannungsdrucks ist. Bei Anwendung eines Unterdrucks zur Entspannung, der weit unterhalb des atmosphärischen Drucks liegt, ist dieser Bedingung immer, auch bei nur mäßig hoch liegenden Absorptionsdrücken, ohne weiteres zu genügen. Es gibt aber in der Praxis auch Fälle, z. B. die Absorption niedrigsiedender Kohlenwasserstoffe aus Restgasen der HochdruckhydIierung von Kohle, Teeren oder Schwerölen usw., wobei der gegebene Anfangsdruck der Ausgangsgase und damit der Absorption sehr hoch ist, meist mehrere hundert Atmosphären beträgt; unter solchen Ausgangsbedingungen kann eine Entspannung der hochgepreßten Absorptionsflüssigkeit schon auf einen Druck, der noch oberhalb des atmosphärischen liegt, für die Austreibung ausreichend sein und unter Umständen sogar bei verhältnismäßig hochsiedenden Absorptionsflüssigkeiten eine befriedigend starke Verdampfung und Tiefkühlung herbeiführen.
  • Demgemäß kommen für das Verfahren der Erfindung die meisten der üblichen physikalisch wirkenden Absorptionen verschiedenster Stoffe in Betracht, insbesondere auch die weitverbreitete Gewinnung von wertvollen Kohlenwasserstoffen, namentlich niedriger und tiefster Siedelagen, aus Industrie- und Naturgasen verschiedenster Art mit öligen und anderen Absorptionsmitteln, wie Benzin, Benzol, Teer- und Mineralölen, Alkoholen, Ketonen, chlorierten Kohlenwasserstoffen usw., ferner auch die Zerlegung von Gasgemischen verschiedenster Art mit wäßrigen oder wasserlöslichen oder anderen Absorptionsmitteln.
  • Bei der Absorption von Stoffgemischen, deren Einzelbestandteile verschieden stark flüchtig sind, wie z. B. die erwähnten Kohlenwasserstoffe, kann es nützlich sein, in üblicher Art den gesamten verfügbaren Druckabfall des angereicherten Absorptionsmittels in Druckstufen zu unterteilen und der ersten Vorentspannungsstufe die ohne weitere Hilfsmittel vor sich gehende Austreibung der stärkstflüchtigen, in der Regel wenigstwertvollen Gemischbestandteile zuzuweisen.
  • Üblicherweise wird meistens dieses in der Vorentspannungsstufe frei werdende Gasgemisch in das Ausgangsgas vor der Absorptionsvorrichtung wieder eingeleitet.
  • An dem gesamten Verfahrensablauf, insbesondere an der durch die Entspannung herbeizuführenden Temperaturerniedrigung ändert sich grundsätzlich nichts, wenn man der beschriebenen Entspannung auf den vorgesehenen, die Tiefsttemperatur bestimmenden Enddruck eine Teilentspannung als Vorstufe vorschaltet, weil die sämtlichen Einzelstufen durch Summierung ihrer Teilbeträge an Verdampfung und Temperaturerniedrigung praktisch ebensoviel ergeben, wie wenn sie in einer einheitlichen Stufe zusammenwirken würden.

Claims (6)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Gewinnung von flüchtigen Bestandteilen aus Gasen durch Absorption mittels einer Absorptionsflüssigkeit unter erhöhtem Druck bei erniedrigterTemperatur und durch Entspannung der angereicherten Lösung bis auf einen wesentlich niedrigeren Druck, so daß die beim Entspannen durch Verdampfung von Absorptionsflüssigkeit und von absorbiertem Stoff auftretende Wärmeentziehung der von der Flüssigkeit bei der Absorption insgesamt aufgenommenen Wärmemenge entspricht, dadurch gekennzeichnet, daß Gleichgewicht und Konstanz der Temperaturen durch Regelung des Entspannungsenddruckes herbeigeführt und aufrechterhalten werden, wobei der Entspannungsenddruck in der Weise eingestellt wird, daß der Thermostat zur Konstanthaltung der Temperatur der in die Absorption zurückgeführten Absorptionsflüssigkeit die Förderleistung der hinter die Entspannungsvorrichtung angeschlossenen Vakuumkompressionspumpe, z. B. durch Beeinflussung ihres Antriebsmotors, einregelt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß der Absorptionsvorrichtung zusätzlich eine Teilmenge von wiederbelebter oder frischer Absorptionsflüssigkeit, welche der in der Entspannungsvorrichtung als Dampf weggeführten Menge von solcher gleich ist, zugeführt wird, nachdem diese Menge mit dem aus der Entspannungsvorrichtung bei der erreichten tiefsten Temperatur abziehenden Dämpfegemisch in mittelbaren Gegenstromwärmeaustausch gebracht worden ist.
  3. 3. Verfahren nach Ansprüchen I und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der angereicherten Absorptionslösung zwischen der Absorption und der Entspannung eine beschränkte Wärmemenge von außen zugeführt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß eine Zufuhr von Wärme zu der Absorptionslösung in der Absorptionsvorrichtung vor der Austrittsstelle der Lösung vorgenommen wird.
  5. 5. Verfahren nach Ansprüchen I bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der angereicherten Absorptionslösung vor ihrem Übertritt in die Entspannungsvorrichtung zur Erhöhung ihrer Konzentration an dem absorbierten Stoff eine zusätzliche Menge desselben in flüssiger Form zugemischt wird.
  6. 6. Verfahren nach Ansprüchen I bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das aus der Entspannungsvor- richtung abziehende Dämpfegemisch nach seiner Kompression einer besonderen Absorption mit einer Waschflüssigkeit unterzogen wird, welche aus ihm die mitgeführten Anteile von Absorptionsflüssigkeit entfernt.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 527 876, 669 307, 740347; britische Patentschrift nr. 341 676; USA.-Patentschriften Nr. I 422 183, 1 422 184.
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