DE968643C - Verfahren zur Herstellung von Epoxyestern hoehermolekularer Fettsaeuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Epoxyestern hoehermolekularer Fettsaeuren

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DE968643C
DE968643C DEB28212A DEB0028212A DE968643C DE 968643 C DE968643 C DE 968643C DE B28212 A DEB28212 A DE B28212A DE B0028212 A DEB0028212 A DE B0028212A DE 968643 C DE968643 C DE 968643C
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Description

AUSGEGEBEN AM 13. MÄRZ 1958
B 28213 IVb 1120
Fettsäuren
Die Erfindung' bezieht sich auf ein Verfahren, zur Epoxydierung von Estern höharmolekularer ungesättigter Fettsäuren, mit Waisserstoffperoxyd,, Essigsäure und einer geringen Menge Schwefelsäure bei verhältnismäßig hoher Temperatur.
Bisher hat man. bei der bekanntesten, Methode zur Epoxydation der Ester ungesättigter Fettsäuren eine zuvor bereitete Peressdgsäurelösüng verwendet. Derartige Lösungen sind im allgemeinen Gleichgewichtsgemische' von Wasserstöffperoxyd und; Peressigsäure. Unter den im allgemeinen für die Epoxydation angewendeten Reaktionsbedingungen wird von diesem Gemisch im wesentlichen nur die Persäure verbraucht, und es erfolgt nur eins geringe oder keine weitere Bildung von, Peirsäune aus Wasserstoffperoxyd. Dieses Verfahren ist recht kostspielig, da 20% des verfügbaren Sauerstoff eis unausgenutizt bleiben. Deshalb hat man für Epoxydierungen seit langem »in situ« durchgeführte Verfahren zu entwickeln gesucht, bei denen Wasserstoffperoxyd einer Lösung der ungesättigten Verbindung in einer aliphatischen Carbonsäure unter Bedingungen zugesetzt wird, bei dienen sich die entsprechende Persäuire bildet. Derartige Ver-
709 9OT/24
fahren sind für Hydroxy lief ungen mitWasserstoffperoxyd üblich.
Trotz des offensichtlichen Vorteils, ^iner »in situ« durchgeführten Epoxydätion hat man ia diesen: Richtung wenig Fortschiritte gemacht, weil es außerordentlich schwierig ist, Reaktioinsbsdingungen zu finden, weiche dlie gewünschte Persäurehildung begünstigen,, glaichzeiitig aber das gewünschte Endprodukt, das. Epoxyderivat, nicht zerstören. Die gleichen Bedingungen nämlich, welche die; Bildung dbr Persäure begünstigen, nämlich' ein bemerkenswert; hohes· Molverhältnis von aliphatischer Säure zu. Wasserstoff peroxy d, hohe Temperaturen, hohe Azidität, lange Reaktionszeiten, wirken bekanntlich auf die Beständigkeit der Epoxydverbindüngen schädlich.
Bei dem einzigen bekanntgewordenen Verfahren der Epoxydation. »in situ« verwendet man Ameisensäure und Wasserstoffperoxyd. Hierbei sind die Reaktionszeiten jedoch lang, die Ameisensäure ist schwierig wiederzugewinnen, weil ihr Siedepunkt im wesentlichen der gleiche wie der des Wassers ist," ferner ist die Ameisensäure verhältnismäßig kostspielig. Peraniedsensäure, die bei dieser Reaktion als Zwischenprodukt gebildete Persäure, ist sehr unbeständig.
Epoxyfettsäureester finden Anwendung als Schmiermittiel, Schmierölzusätze, Stabilisatoren, Weichmacher, Textilöle usw. Für ihre Verwendung als Stabilisatoren und Weichmacher für Polyvinylchloridharze .sind Verträglichkeit und Wärmebeständigkeit wichtig. Da die Ester ungesättigter Fettsäuiren mit Polyvinylchloridharzen schlecht verträglich sind, ist es- sehr wichtig, daß der Restgehalt eines Epoxyfettsäureester-Weichmachers. an ungesättigtem Ester niedrig liegt (niedrige Jodzahl), um Ausscheidungen und ähnliche Schwierigkeiten zu vermeiden. Ferner müssen derartige Epoxystabilisatoiren und -weichmacher bei den erhöhten Temperaturen beständig sein, die bei der Verarbeitung der Plaste angewendet werden.
Das hier beschriebene »in situ« durchgeführte A^erfahren führt zu Produkten mit im wesentlichen niedrigeren Jodzahlen als die bisher »in situ« unter Verwendung von Ameisensäure: hergestellten Produkte. Ferner ist das bei der erfindungsgemäßen: Arbeitsweise in geringen Mengen entstandene Nebenprodukt des Epoxyesters ein Acetoxyderivat, welches beständiger als die entsprechende, aus Ameisensäure entstehende Formoxyverbiraidung1 ist. Die letztgenannte Verbindung neigt dazu, unter gewissen Lagerungs- und Verarbeitungsbedingungen Ameisensäure abzuspalten.
Allgemein wird ein Ester einer ungesättigten höheren Fettsäure, d. h. einer C16- bis. C22-Säure, zwischen etwa 60 und; iio° mit Wasserstoffperoxyd, Essigsäure und einer geringen Menge Schwefelsäure V2 bis 21 Stunden, behandelt.
Die. Reaktion kann entweder in An- oder in'Ab-Wesenheit eines Lösungsmittels durchgeführt werden. Im allgemeinen erhält man bei Temperaturen am oberen Ende des bevorzugten Temperaturbereiches etwas· bessere Ausbeuten an dem gewünschten epoxyd'ierten Produkt, wenn, ein Lösungsmittel anwesend ist, obgleich dies nicht unbedingt notwendig· ist.
Die Anwesenheit von etwa 0,5 bis 5 °/o Schwefelsäure im Reaktionsgemiscb, bezogen auf das· Gesamtgewicht von Essigsäure und wäßrigem Wasserstoffperoxyd, ist notwendig, um bei den hohen Temperaturen und kurzen 'Reaktionszeiten hohe Ausbeuten an Epoxyverbindung zu erhalten.
Die verwendete' Menge an Schwefelsäure beeinflußt Offenbar die Höhe des Umsetzungsgrades, und die Schwefelsäure scheint in irgendeiner Weise in den Mechanismus der Epoxydation einzugreifen. Wenn, die Schwefelsäuremenge niedrig liegt1, erfolgt die Epoxydation nur unvollständig.
Andere Mineralsäureini, selbst die als Katalysatoren der Persäurebildung bekannten, wirken bei dieser Reaktion nicht so wie Schwefelsäure und können nicht verwendet werden,.
Ferner soll der Gehalt an Essigsäure je Mol ungesättigtem Ester 0,25 bis- 1 Mol betragen,. Die Menge Wasserstoffperoxyd soll etwa 1 Mol für jede in dem zu epoxydierenden'Produkt vorhandene Äthylenbindung betragen. Im. allgemeinen· wird ein geringer Überschuß verwendet.
. In der folgenden Tabelle sind' die Ergebnisse der Epoxydation von Buityloleat von einer anfäng- go liehen Jodzahl von 74 angegeben.
Die einzelnen Versuche wurden bei einer Temperatur von 60 bis 65 ° in Benzol als Lösungsmittel durchgeführt, .wobei 0,5 Mol Essigsäure je Mol Ester und ein io%iger Überschuß an 5o°/oigem Wasserstoffperoxyd verwendet wurden. Die Menge der Schwefelsäure wurde wie angegeben variiert.
Epoxy- Epoxy- Jodzahl Reaktions
H2SO4 sauerstoff- ester- Produktes zeit
0/
/0
gehalt
%
ausbeute
%
31,4 Stunden/
Minuten
O,I 2,39 53,i 6,3 29:3c
ο·,5 3,21 7!,3 4,0 19 :1 0'
I,O 3,54 78,6 4,9 21 T5
1,25 3,32 73,7 3,9 i; :oj-
i,5o 3,53 78,4 7,7 " .00
2,00 3,62 80,5 6,5 14:00
3,oo 3,6i 80,3 7,3 11 :oo
5,oo 3,35 74,5 6,0 5:05
10,00 .3,00 66,6 5,6 4:05
19,00 2,85 63,3 4:05
Die nachfolgenden Beispiele dienen der Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens·.
Beispiel 1
100 g Butyloleat (Jodzahl· 74, entsprechend 0,29 Mol Äthylengruppen) wurden in einen mit Rückflußkühler, Thermometer und mechanischem Rührer ausgestatteten Dreihalskolben eingewogen. Nun wurden 9,2 g Eisessig (o·, 153 Mol) zugesetzt und das Gemisch auf 500 erwärmt. Dann wurden 1,24 g Schwefelsäure (500Mg) und anschließend langsam innerhalb von 2 Stunden 20,6 g 5o%iges
Wasserstoffperoxyd (0,303 Mol) zugesetzt. Die Temperatur wurde dann auf 6o° gesteigert und zwischen 60 und 65 ° gehalten], bis die Reaktion vollständig beendet war.* Von Zeit zu Zeit wurden Proben .des Reaktionsgutes abgezogen und! ihr H2 O2- Gehalt titrimetrisch ermittelt. Als etwa noch 5 bis 1©% nicht umgesetztes H2O2 vorhanden waren, was gewöhnlich nach 8 bis io· Stunden der Fall war, wurde das Reaktionsgernisch in einem Scheidetrichter von der wäßrigen Schicht getrennt. Die ölschicht wurde mehrmals mit warmem Waisser gewaschen, bis sie essdgsäurefrei war, mit wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und filtriert. Das klare, hellgelbe Öl wurde auf seinen. Prozentgehalt an Epoxysauerstoff nach der Methode von Swern u. a. (»Analytical Chemistry«, Bd. 19, S. 414 [1947] und auf seine Jodzahl nach der Methode von Hanus untersucht (»Scotts Standard; Methods of Chemical Analysis«, herausgegeben von N. H.
Furman, Bd. 2, S. 1767). Die Analyse dieses. Öls ergab:
%-Gehalt an Epoxysauerstoff 3,40
(Theorie 4,49) Jodzahl 8,5
Beispiel 2
100 g Butyloleat (Jodzahl 74, entsprechend 0,29 Mol Äthylengruppen) wurden, in einen mit Rückflußkühler, Thermometer und mechanischem Rührer ausgestatteten Dreihalskolben eingewogen.. Dann setzte man 20· g Benzol und 9,2 g Eisessig (0,153 Mol) zu und erwärmte das. Gemisch auf 50'0 Nun wurden 1,24 g 5o%iga Schwefelsäure und dann2i,78g5ofl/ttiges Wasserstoffperoxyd (0,32 MoL)
langsam im Verlaufe von 2 Stunden zugesetzt. Die Temperatur wurde dann auf 6o° erhöht und zwischen 60 und 65 ° gehalten, bis die Reaktion beendet war. Der Fortgang dler Reaktion, wurde durch titrimetrische Bestimmung des· nicht in Reaktion getretenen Wasserstoffperoxyds, in Proben des Reaktionsgemisches überwacht. Nach 12 bis 14 Stunden waren etwa 5 bis 10%» nicht umgesetzt. Das Reaktionsgemisch wurde in einem Scheidetrichter von der wäßrigen Schicht getrennt. Die ölschicht
wurde mehrmals, mit warmem Wasser (40· bis 45 °) gewaschen, bis. sie essigsäurefrei war. Benzol und die letzten Spuren Wasser wurden bei 60 bis 700 unter 5 bis io· mm Druck entfernt. Das klare hellgelbe öl wurde mit folgendem Ergebnis analysiert:
Epoxysauerstoffgehalt 3,60%
(Theorie 4,49)
Jodzahl 5)4
Beispiel 3
Zu 100 g Butyloleat (Jodzahl 74, entsprechend 0,29 Mol an Äthylengruppen), 40 g Toluol, 8,75 g Eisessig (0,146 Mol) und 1,24 g 5o°/oige Schwefelsäure werden in einem mit Rückflußkühler, Thetrmo>meter und mechanischem Rührer ausgestatteten Dreihalskolben innerhalb 1 Stunde 23,76 g 5o°/oiges Wasserstoffperoxyd (0,349 Mol) unter Erhitzen des Gemisches auf 95 ° zugesetzt. Die Reaktion wurde zwischen 90 und 950 etwa eine weitere Stunde fortgesetzt, die ölschicht dann, wie oben beschrieben, aufgearbeitet und analysiert.
Epoxysauerstoffgehalt ...
Jodzahl
3, (Theorie 4,49)
Beispiel 4
80 g Benzol, 18,4 g Eisessig (0,306 Mol) und 2)6 g 5o°/oige Schwefelsäuirei wurden in dieser Reihenfolge zu 200 g Butyloleat (0,58 Mol) in einem mit RückfLußkühler, Thermometer und mechanischem Rührer ausgestatteten Kolben zugesetzt, dasReaktionsgernisch auf 8o° erwärmt und 47,5 g 5o%iges Wasserstoffperoxyd (0,70 Mol) langsam im Verlaufe von 40 Minuten zugesetzt. 8σ Die Reaktion wurde weitere 2V2 Stunden bei: 80 bis 85 ° fortgesetzt, dann wurde das Reaktionsgemisch abgekühlt und die ölschicht, wie oben beschrieben, aufgearbeitet. Die Untersuchung des klaren,, hellgelben Öls ergab:
Epoxysauerstoff
Jodzahl ·
3>58°/o
(Theorie 4,49) 4,8
Beispiel 5
200 g Sojabohnenöl (Jodzahi 135, entsprechend 1,06 Mol an Äthylengruppen), 40· g Benzol, 33 g Eisessig (0,55 Mol) und 1,07 g 5o%ige Schwefelsäure wurden in einem mit Rückflußkühler, Thermometer und mechanischem Rührer ausgestatteten Dreihalskolben gemischt. Dann setzte man langsam im Verlaufe von 1,2 Stunden bei 200 74,88 g 5o°/oigeis Wasserstoffperoxyd (1,1 Mol) zu. Das Reaktionsgemisch wurde auf 6o° erwärmt und ioo 15 Stunden auf dieser Temperatur gehalten und die ölschicht dann, wie oben, beschrieben, aufgearbeitet. Die Untersuchuing des isolierten Produktes ergab:
Epoxysauerstoff
Jodzahl
5,75% (Theorie 7,8) 9,2
Beispiel 6
100 g des Butylmischesters der Fettsäuren von Baumwallsaatöl (Jodzahl 66,7, entsprechend 0,262 Mol), 8,2 g Eisessig (0,137 Mol) und 0,26g 960MgC Schwefelsäure wurden in einem, mit Rückflußkühler, Thermometer und mechanischem Ruh- n5 rer ausgestatteten Kolben gemischt. Dann setzte man im Verlaufe 1Zs Stunde bei Raumtemperatur 18,58 g 5o%iges Wasserstoffperoxyd zu (0,273 Mol), erwärmte die Reaktionsmischung auf 6o° und hielt sie weitere 21 Stunden bei 60 bis 65°. Die Öl- 12» schicht wurde wie oben aufgearbeitet. Die Untersuchung des hellgefärbten Öls ergab:
Epoxysauerstoff
Jodzahl
3.09 %> (Theorie 4,03)
2,8 .
Die in den Beispielen hergestelliten· Ester haben zwar als Weichmacher für besondöre Harze besondere Vorteile, die erfindungsgemäße Epoxydierung ist jedoch allgemein, auf Ester der ungesättigten höheren Fettsäuren mit aliphatischen Alkoholen gerader oder verzweigter Kette anwendbar.

Claims (2)

  1. Patentansprüche:
    i. Verfahren zur Herstellung von Epoxyestarn höhermolekularer Fettsäuren, dadurch gekennzeichnet, daß man das. Gemisch eines Esters einer ungesättigten] höharmolekularen Fettsäure mit Essigsäure (Eisessig), wäßrigem Wasserstoffperoxyd und Schwefelsäure auf 6o bis iio° erhitzt, wobei die Menge an Schwefelsäure zwischen etwa 0,5 und 5 Gewichtsprozent:, bezogen auf das. Gesamtgewicht an Essigsäure und· wäßrigem Wasserstoffperoxydi, beträgt.
  2. 2. Verfahren nach Anepruchi 1, d'adurch gekennzeichnet, daß man zu dem Gemisch aus Ester, Essigsäure und Schwefelsäure langsam das- wäßrige Wasserstoffperoxyd zusetzt.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    USA.-Patentschrift Nr. 2485 160;
    »Industrial & Engineering Chemistry«, Bd, 39 (1947), S. 847.
    © 609,516/47* 8.56 (709 901/24 3.58)
DEB28212A 1953-07-13 1953-11-03 Verfahren zur Herstellung von Epoxyestern hoehermolekularer Fettsaeuren Expired DE968643C (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3360531A (en) * 1964-10-06 1967-12-26 Ashland Oil Inc In situ epoxidation process

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2485160A (en) * 1948-10-23 1949-10-18 Rohm & Haas Process for the epoxidation of esters of oleic and linoleic acids

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US2485160A (en) * 1948-10-23 1949-10-18 Rohm & Haas Process for the epoxidation of esters of oleic and linoleic acids

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US3360531A (en) * 1964-10-06 1967-12-26 Ashland Oil Inc In situ epoxidation process

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