DE823914C - Verfahren zur Herstellung von Alkalisalzen des Penicillins - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Alkalisalzen des Penicillins

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DE823914C
DE823914C DEP26395A DEP0026395A DE823914C DE 823914 C DE823914 C DE 823914C DE P26395 A DEP26395 A DE P26395A DE P0026395 A DEP0026395 A DE P0026395A DE 823914 C DE823914 C DE 823914C
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penicillin
acid
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butanol
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DEP26395A
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Winston Kennay Anslow
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Glaxo Laboratories Ltd
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Glaxo Laboratories Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Alkalisalzen des Penicillins Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Alkal.isalzen des Penicillins, wobei die in der vorliegenden Beschreibung verwendete Bezeichnung Alkali auch die Ammoniumgruppe N H4 umfassen soll.
  • Die Extraktion des Penicillins aus der Nährlösung, in welcher es erzeugt wird, und seine Reinigung sowie die Herstellung seiner Alkalisalze in praktisch reiner Form haben viele Schwierigkeiten bereitet. In den Patenten 8o5 669 und 818 2.4 sind X'erfahren zur Herstellung von. hochgradig reinen Penicillinsalzen beschrieben, gemäß welchen rohes Penicillin oder Metallsalze desselben in die Salze gewisser primärer organischer Basen umgewandelt wird bzw. werden.
  • In den angeführten Patenten ist ferner angegeben, wie die Salze des Penicillins von organischen Basen in die Metallsalze, beispielsweise in das Natriumsalz, übergeführt werden können. Zu diesem Zweck behandelt man die Penicillinsalze organischer Basen unter geeigneten Bedingungen mit einer Säure, wie z. B. Phosphorsäure, extrahiert das freigewordene Penicillin mit einerrLösungsmittel, wieChloroform, extrahiert den organischen Extrakt mit wässerigem Natriumhydroxyd und; trocknet den wässerigen Extrakt durch Einfrieren nm Vakuum.
  • Die Schwierigkeiten, die bei der Herstellung von Alkalisalzen des Penicillins und insbesondere des Natriumsalzes in angemessener Reinheit auftreten, haben ihren Grund darin, daß diese Salze in Wasser löslich sind.
  • Die vorliegende Erfindung bezweckt die Überwindung dieser Schwierigkeit und die Schaffung eines verbesserten Verfahrens, nach welchem Alkalisalze des Penicillins mittels einer neuartigen und stark vereinfachten: Arbeitsmethode in praktisch reinem Zustand hergestellt werden können.
  • Es wurde gefunden, daß beim Zusammenbringen eines Salzes aus Penicillin und,- einer geeigneten organischen Base mit einem Alkalisalz einer geeigneten Säure in Gegenwart eines geeigneten flüssigen Mediums, gemäß machstehender Definition., eine Basenaustauschreaktion eintritt, wobei sich das Alkalisalz des Penicillins bildet und aus dem flüssigen Medium auskristallisiert, aus welchem es isoliert werden kann, während das bzw. die anderen Reaktionsprodukte in gelöstem Zustand im genannten Medium zurückbleiben.
  • Die in der vorliegenden Beschreibung verwendete Bezeichnung reine geeignete organische Base« umfaßt jede primäre, sekundäre oder tertiäre organische Base, die Penicillin, nicht rasch zerstört und mit diesem kristallisierte Salze bildet. Bevorzugterweise werden jetzt die folgenden Verbindungen verwendet, die also im der Bedeutung der genannten. Bezeichnungspezifischeingeschlossensind: Cyclohexylamin, Methylcyclohexylamim, Monoäthylamin, Triäthylamin, Isopropylamin, n-Butylamin, N-Athylpiperidin, Phenyläthylamiu, N-Äthylhexahydropicolin und N-Äthylpyrrolidin.
  • Die in der vorliegenden Beschreibung verwendete Bezeichnung »eitle geeignete Säure« umfaßt jede aliphatische Säure, die Penicillin unter den Reaktionsbedingungen nicht rasch zerstört und nicht mehr als acht Kohlenstoffatome in der geraden al.iphatischen Kette enthält, wobei jedoch Ameisensäure nicht eingeschlossen ist. Es hat sich gezeigt, daß im allgemeinen als geeignete Säure zweckmäßigerweise eine aliphatische Monocarbonsäure oder eine alkyl- oder arylsubstituierte aliphatische Monocarhonsäure verwendet wird. Beispiele solcher Säuren sindEssigsäure,Propionsäure,Valeriansäure, Capronsäure und Caprylsäure, wobei Essigsäure bevorzugt wird. Aliphatrische Säuren, welche vom Alkyl- oder Arylgruppen verschiedene Substituenten tragen, sind für das erfindungsgemäße Verfahren nicht geeignet.
  • Gemäß der vorliegenden. Erfindung kennzeichnet sich das Verfahren zur Herstellung vom Alkalisalzen des Penicillins dadurch, daß ein Penicillinsalz und eine geeignete organische Base nach obiger Definition in Gegenwart eines geeigneten flüssigen Mediums gemäß nachstehender Definition mit einem Alkalisalz einer geeigneten Säure entsprechend obiger Definition umgesetzt wird.
  • Als geeignetes flüssiges Medium kann irgendein Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch verwendet werden, in welehem das Penicillinsalz der organischen Base und desAlkalisalz der geeigneten, Säure in gewissem Ausmaß löslich sind, in welchem jedoch das Alkalisalz des Penicillins praktisch unlöstich ist. Ferner sohlte das Salz aus der organischen Base und der geeigneten Säure, welches sich bei der Reaktion bildet, zweckmäßigerweise im flüssigen Medium löslich sein, um flicht zusammen mit dem Alkalisalz des Penicillins gefällt zu werden. Das flüss i,ge Medium sollte keine Verunreinigungen enthalten', die das Penicillin zerstören. Als geeignetes flüssiges Medium wird hier bevorzugterweise eineinwertiger Alkohol oder ein Gemisch von einwertigen Alkoholen verwendet. Beispiele solcher Alkohole sind Isopropylalkohol, Butanol, Amylalkoliol, Benzylalkohol, Äthanol und n; Octylalkohol, wobei Butanol bevorzugt wird. Zweiwertige Glykole haben sich als ungeeignet erwiesen; man kann jedoch Äthylenglykol.monoäthyläther verwenden. Gewisse Lösungsmittel, die an sich für das erfindungsgemäße Verfahren ungeeignet sind, können verwendet werden, sofern. sie mit einer genügenden Menge eines geeigneten Lösungsmittels, wie z. B. eines einwertigen Alkohols, gemischt werden. So kann man ein Gemisch von Petroläther und Butanol verwenden, welches i Volumenteil Petroläther auf 2,5 Volumenteile Butanol enthält.
  • Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung wird also als geeignetes flüssiges Medium ein einwertiger Alkohol oder ein Gemisch, welches einen oder mehrere einwertige Alkohole enthält, verwendet.
  • Es wird bevorzugt, eine Suspension des Salzes der organischen Base im flüssigen Medium und eine Suspension oder eire Gel des Alkalisalzes im gleichen Medium herzustellen und die eine dieser Suspensionen der anderen zuzusetzen, worauf das Gemisch gewünschten-falls gerührt und/oder erwärmt wird, um die gewünschte Reaktion in Gang zu setzen.
  • Es sei erwähnt, daß beim Erwärmen von kristallisiertem Natriumacetat, welches 3 Moleküle Wasser enthält, mit einer angemessenen Menge Butanol eine plötzliche Veränderung der Form des Natriumacetats von der Blättchenform in die Form feiner Nadeln eintritt, welche die gesamte Flüssigkeit ausfüllen und sie ineinegelartige Substanz verwandeln, die zweckmäßigerweise zur Ausführung der Reaktion verwendet werden kann.
  • Die zu erläuternden Zwecken angegebenem folgenden Beispiele sollen dazu dienen, die Erfindung leichter verständlich, zu machen. Beispiel i 216,5 g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 1250 cm" Butanol suspendiert und teilweise gelöst und unter Rühren in ein aus 75 g kristallinem N atriumacetat (3 HZ O) und 5oo cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Beim Eintragen des Cyclohexylaminsalzes in das Gel wird das Gemisch klar, wobei sich beide. Komponenten auflösen. Nach wenigen Sekunden beginnt das Natriumsalz des Penicillins in Platten auszukristallisieren. Die Abscheidung ist nach 1'/2 Stunden beendet. Ausbeute i 19 g; Testwert 1615 I.E./mg.
  • 70 g dieses Produktes werden. zwecks Herstellung einer klaren Lösung in 280 cm3 9o o/oigem Aceton (Volumprozent) gelöst. Bei Zusatz von 3080 cm3 unverdünntem Acetons wird das, Produkt in quantitativer Ausbeute zurückgewonnen.
  • Beispiel 2 4,33 g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in o,8 g feingepulvertes, wasserfreies Natriumacetat, welches in tocms Butanol von, etwa 6o° suspendiert und teilweise gelöst ist, eingetragen. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt und während: 5 Minuten bei etwa 6o° gehalten, während welcher Zeit das Gemisch beinahe klar wird, wobei sich das Natriumsalz des Penicillins abzuscheiden beginnt. Man kühlt das Reaktionsgemisch ab und läBt es während 2 Stunden stehen. Ausbeute 1,4 g; Testwert 156o 1.E./mg.
  • Beispiel 3 ,4,33g des Cyclohexylaminsalzes des. Penicillins werden in 25cm3 Amylalkohol suspendiert und- teilweise gelöst und hierauf -in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und io cm3 Amylalkohol bestehendes. Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen, Das Gemisch wird erhitzt und bei etwa 6o° gehalten und dann während etwa 2 Minuten geschüttelt, nach welcher Zeit sich das Natriumsalz des Penicillins abzuscheiden beginnt. Man kühlt das Reaktionsgemisch ab und läßt es während 2 Stunden stehen. Ausbeute 1,85 g; Testwert 1620 1.E./mg.
  • Beispiel 4 4.33g des Cyclohexylami.nsalzes des Penicillins werden irr 25 cm3 Benzylalkohol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3H20) und to cm3 Benzylalkohol bestehendes. Gel, welches eine Temperatur von etwa 60° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Gemisch wird erhitzt und während l Minute bei etwa 6o° gehalten, nach welcher Zeit es vol.lständng klar geworden ist. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, wobei sich bald das Natriumsalz des Penicillins in dünnen Platten abzuscheiden beginnt. Die Kristalle werden, nachdem man sie Während: 2 StUnden stehengelassen hat, abfiltriert. Ausbeute o,9 g; Testwert 1475I.E./mg.
  • Beispiel 5 4.33 g des Cyclohexylamimalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf bei etwa 6o° 1 g feingepulvertem Natriumpropionat, welches in io cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst ist, zugesetzt. Das Gemisch wird kräftig gerührt und während 5 Minuten bei etwa 6o° gehalten. Das. Natriu.msalz des Penicillins beginnt in hexagonalen Platten auszukristallisieren. Man kühlt das Gemisch ab und läBt es während 2 Stunden stehen. Ausbeute 1,9 g; Testwert 151o I.E./mg.
  • Beispiel 6 4,33g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Buta.nol suspendiert und teilweise gelöst undhierauf in ein aus 1,2gNatriumisobutyrat und lo cms Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Natriumsalz des Penicillins scheidet sich inlänglichen Platten ab, welche, nachdem man sie abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen hat, abfiltriert werden. Ausbeute 47 g; Testwert 1625 I.E./mg.
  • Beispiel? 4,33g des Cyclohexylarninsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und, hierauf i:i ein aus 1,25 g Natriumvalerat und io em3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und, durch einfaches Erhitzen hergestellt worden) ist, eingetragen. Das Natriumsalz des Penicillins wird filtriert, nachdem man es abgekühlt und während 2 Stunden steheng@elassen hat. Ausbeute 1,7 g; Testwert 1665 1.E./mg.
  • Beispiel 8 4,33g des Cyclohexylamirisalzes dies Penicillins werden irv 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in eine aus 1,5 g capronsaurem Natrium und to cm3 Butanol bestehende Lösung, welche eine Temperatur von etwa 6o° aufweist, eingetragen. Das Gemisch wird vollständig klar und scheidet rasch das Natriumsalz dies Penicillins in hexagonalen Platten ab. Man kühlt das Reaktionsgemisch ab und läßt es während 2 Stunden stehen. Ausbeute l,8 g; Testwert 1585 I.E./mg.
  • Beispiel 9 4,33g des Cyclohexylaminsalzes dies Penicillins werden, in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in eine aus 1,6 g caprylisa.urem Natrium und io cm3 Butanol bestehende Lösung, welche eine Temperatur von etwa 6o° aufweist, eingetragen. Man schüttelt das Reaktionsgemisch kräftig durch, worauf dasselbe abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen wird, wobei sich das Natriumsalz des Penicillins abscheidet, welches filtriert wird. Ausbeute 1,45 g; Test 16oo I.E./mg.
  • Beispiel io 4,33 g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden: im 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und! hierauf für eine aus r,8 g Natriumphenylacetat und io cm3 Butanol bestehende Lösung, welche eine Temperatur von etwa 6o° aufweist, eingetragen. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt und während 1 Minute bei etwa 6o° gehalten, nach welcher Zeit dasselbe vollständig klar geworden ist. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen, worauf das Natriumsal2 des Penicilline, welches sich abgeschieden hat, filtriert wird. Ausbeute 1,65 g; Testwert 1645 1.E./mg. Beispiel rr 4,33 g des Cyclohexylaminsalzes dies Penicillins werden in 30 cms Äthanol suspendiert und.teilweise gelöst und hierauf in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und io cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von, etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Beim Schütteln erhält man eine klare Lösung, die abgekühlt wird und' beim Stehen hexagonale Platten von Penicillinnatrium ausscheidet. Nach 2 Stunden werden die Kristalle abfiltriert. Ausbeute o,65 g; Testwert 1480 I.E./mg. Beispiel 12 4,33g des Cyclohexylaminsalzes dies Penicillins werden-in 25 cms Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf zu 1,4g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20), die in to cm3 Amylalkohol suspendiert und teilweise gelöst sind, bei etwa 6o° Innzugefügt. Das Gemisch wird geschüttelt, abgekühlt und während 2 Stunden stehengelasseni. Das abgeschiedene Natriumsalz des Penicillins wird abfiltriert. Ausbeute 1,5 g; Testwert 1595 1.E./mg.
  • Beispiel 13 4,33g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 n-Octylalkohol suspendiert und teilweise gelöst und in. ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und to cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt und während 5 Minuten bei etwa 6o° gehalten, während welcher Zeit die Abscheidung des Penicillinnatriums beginnt. Das Reaktionsgemisch wird während 2 Stunden stehengelassen und hierauf abfiltriert. Ausbeute o,6 g; Testwert 1555 I.E./mg.
  • Beispiel 14 3,9g des Isopropylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cms Butanol suspendiert und teilweise gelöst und, hierauf in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und to cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt und während 5 Minuten. bei etwa 6o° gehalten, wobei sich das Natriumsalz des Penicillins in hexagonalen Platten abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, während 2 Stunden stehengelassen und hierauf abfiltriert. Ausbeute 1,7 g; Testwert 15 r5 1.E./mg.
  • Beispiel 15 2,3g des Phenyläthylaminsalzes des Penicillins werden in 12,5 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in ein auf 0,7 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und to cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und: durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Man schüttelt das Gemisch, welches dabei rasch klar wird. Bald beginnt sich das Natriumsalz des Penicillins in, hexagonalen Platten abzuscheiden. Das Rea.ktionsgemisch wird abgekühlt und. während, 2 Stunden stehengelassen. Ausbeute o,9 g; Testwert 1625 I.E./mg.
  • Beispiel 16 4,5g des N-Äthylpiperidinsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und io cm3 Butanol bestehendes Gel, welches eine Temperatur von etwa 6o° aufweist und durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Natriumsalz des Penricillins beginnt sich rasch in. hexagona.len Platten abzuscheiden. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen, worauf das Natriumsalz des Penicillins abfiltriert wird. Ausbeute 2,2 g; Testwert 166o 1.E./mg.
  • Beispiel 17 4,5 g des N-Ät-hylpiperidiirsalzes des Penicillins werden in 25 cms Amylalkohol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf 1,25 g isovaleriansaurem Natrium, welches in to cm-' Amylalkohol suspendiert und teilweise gelöst ist, bei etwa 6o° zugesetzt. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt, wobei sich das Natriumsalz des. Penicillins abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, während 2 Stunden stehengelassen und hierauf filtriert. Ausbeute 3,3 g; Testwert 1595 1.E./ing. Beispiel 18 4,5g des N-Äthylpiperidinsalzes des Penicillins werden in 25 eins Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in eine aus 1,6 g caprylsaurem Natrium und to cm3 Butanol bestehende Lösung bei etwa 6o° eingetragen. Das Reaktionsgemisch wird kräftig geschüttelt, abgekühlt und während 2 Stünden; stehengelassen. Das Natriumsalz des Penicillins, welches sich abscheidet, wird abfiltriert. Ausbeute 3,1 g ; Testwert 166o I. E./mg.
  • Beispiel 19 4.35 g des Triäthylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und, hierauf in ein aus 1,4 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und io cm3 Butanol bestehendes Gel, welches durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, bei etwa 6o° eingetragen. Das Natriumsalz des Penicillins beginnt sich rasch abzuscheiden. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen, worauf das Penicillinnatrium abfiltriert wird. Ausbeute r,6 g; Testwert 1615 1.E./mg.
  • Beispiel 20 4,35 g des Triäthylaminsalzes des Penicillins werden in 25 cm3 Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in eine aus 1,5 g capronsaurem Natrium und to cm3 Butanol bestehende Lösung von etwa 6o° eingetragen. Das Reaktionsgemisch wird kräftig geschüttelt, abgekühlt und während 2 Stunden stehengelassen. Das abgeschiedene Natriumsalz des Penicillins wird abfiltriert. Ausbeute 0,82 g: Testwert 1620 1.F'-./Mg.
  • Beispiel 21 2,25g des N-Äthylpyrrolidinsalzes des Penicillins werden in 12,5 cms Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf in ein aus 0,7 g kristallisiertem Natriumacetat (3 H20) und 5 ccm bestehendes Gel vornetwa 6o°, welches durch einfaches Erhitzen hergestellt worden ist, eingetragen. Das Gemisch wird rasch klar, wobei sich das Penicillinnat,rium bald in hexagonalen Platten abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, während 2 Stunden stehengelassen und filtriert. Ausheute t, t g; Testwert 16oo 1.E./mg.
  • Beispie122 -1.33 g des Cyclohexylamittsalzes des Penicillins, welche in 25 ccm Butanol suspendiiert und teilweise gelöst sind, werden mit t g (2'/o Überschuß) Kaliumacetat, welches in to ccm Butanol suspendiert und teilweise gelöst ist, versetzt. Das Gemisch wird erhitzt, bei so bis 6o° gehalten und während t bis 2 Minuten kräftig geschüttelt, bis alle Spuren des Natriumacetats verschwunden sind. Das Gemisch wird abgekühlt und während 30 Minuten stehengelassen. Das Kaliumsalz, welches sich in flachen Nadeln abgeschieden hat, wird abfiltriert und an der Luft getrocknet. Ausbeute 3,0 g; Testwert 1530 1.E./mg.
  • 2,05 g des obigen Produktes werden im Minimum (25 ccm) 9o o/oigem Acetons (Volumprozent) durch Schütteln gelöst. Nachdem Spuren ungelösten Materials abfiltriert worden sind, werden to Volumina (25o ccm) unverdünntes Aceton zugesetzt. Das. Kaliumsalz des Penicillins scheidet sich sofort in breiten Blättern ab, die nach 1stündigem Stehen abfiltriert und an der Luft getrocknet werden. Ausbeute 1,81 g; Testwert 156o 1.E./mg.
  • Beispiel 23 4,33 g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins, die in 25 ccm Isopropylalkohol suspendiert und teilweise gelöst sind, werden t g Kaliumacetat, welches in to ccm Isopropylalkohol von etwa 6o° suspendiert und teilweise gelöst ist, zugesetzt. Das Gemisch wird während t Minute kräftig geschüttelt, wobei sich das Kaliumsalz des Penicillins rasch in breiten Nadeln abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, während t Stunde stehengela.ssen und filtriert. Ausbeute 3,1 g; Testwert 1522I.E./mg. Beispiel 24 4,33 g des in 25 ccm Butanol suspendierten und teilweise gelösten Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden einer aus 1,49 isovaleriansaurem Natrium und to ccm Butanol bestehenden Lösung von. etwa 6o° zugesetzt. Das Gemisch wird während t Minute kräftig geschüttelt, abgekühlt und während t Stunde stehengelassen. Das Kaliumsalz des. Penicillins, weiches sich abscheidet, wird abfiltriert. Ausbeute 2,9 g; Testwert 151o I.E./mg.
  • Beispiel 25 4,5g des in 25 ccm Butanol suspendierten und teilweise gelösten N-Äthylpiperi-dinsalzes des PenicilLins werden t g Kaliumacetat, welches in to ccm Butanol von etwa 6o° suspendiert und teilweise gelöst ist, zugesetzt. Das Gemisch wird, kräftig geschüttelt, wobei sich rasch Penicillin.kalium abscheidet. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, während; t Stunde stehengelassen und filtriert. Ausbeute 3,3 g; Testwert 153o 1.E./mg.
  • Beispiel 26 4,339 des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 25, ccm Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf 1,2 g Ammoniumacetat, welches in to ccm Butanol suspendiert und teilweise gelöst ist, bei etwa 6o° zugesetzt. Das' Gemisch wird! kräftig geschüttelt, wobei sich das Ammoniu.msalz des Penicillins in Nadeln abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während 3 Stunden stehengelassen. Das Ammorriumsalz des Penicillins wird abfiltriert. Ausbeute 1,2 g; Testwert 156o Beispiel 27 4,33g des Cyclohexylaminsalzes des Penicillins werden in 25 ccm Butanol suspendiert und, teilweise gelöst und, einer aus 1,35 g capronsaurem Ammonium und to ccm Butanol bestehenden Lösung von etwa 6o° zugesetzt. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt, wobei sich das Ammoniumsadz des Penicillins abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während t Stunde stehengelassen, worauf das Ammoniumsalz des Penicillins abfiltriert wird. Ausbeute 1.5 g; Testwert 161o 1.E./mg.
  • Beispie128 2,25 g des N-Äthylpiperidinsalzes des Penicillins werden in 12,5 ccm Butanol suspendiert und teilweise gelöst und hierauf 0,4 g in 5 ccm Butanol suspendiertem und, teilweise gelöstem Ammoniumacetat bei etwa 6o° zugesetzt. Das Gemisch wird kräftig geschüttelt, wobei sich das Ammonium-salz des Penicillins rasch abzuscheiden beginnt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und während 2 Stunden stehengelas.sen. Ausbeute 1,75 g; Testwert 15o6I.E./mg.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE: t. Verfahren zur Herstellung von Alkalisalzen bzw. des Ammonium'salzes des Penicillins, dadurch gekennzeichnet, daß ein Penicillin salz und eine organische Base, welche das Penicillin nicht zerstört und mit diesem kristallisierte Salze bildet, in Gegenwart eines flüssigen Medium@s mit einem Alkalitnetall- oder Ammoniumsalz einer aliphatischen Säure, die in der aliphatischen Kette nicht mehr als acht Koh:lenstoffatome enthält, mit Ausnahme von Ameisensäure, umgesetzt wird, wobei das genannte flüssige Medium ein solches ist, in welchem das Salz des Penicillins mit der organischen Base und das Alkalimetall- oder Ammoniumsalz der genannten, Säure bis zu einem gewissen Grad löslich sind und; in welchem das Alkalimetallsalz des Penicillins praktisch unlöslich ist, worauf das bei der Reaktion gebildete Alkalimetall-bzw. Ammoniumsalz des Penicillins beispielsweise durch Umkristallisieren weiter gereinigt wird. a. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als geeignete Säure eine aliphatische Monocarbonsäure, z. B. Essigsäure, Propionsäure, Valeriansäure, Capronsäure oder Caprylsäure, oder eine alkyl- oder arylsubstituierte Monocarbonsäure verwendet wird. 3. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als geeignete organische Base eine der folgenden Verbindungen verwendet wird: Cyclohexylamin, Isopropylamin, n-Butylamin, N-Äthylpiperidin, Phenyläthylamin, ein N-Äthylhexahydropicolin oder N-Äthylpyrrolidin. 4. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als geeignetes flüssiges Medium ein einwertiger Alkohol, z. B. Butanol, Isopropylalkohol, Amylalkoliol, Benzylalkohol, Äthanol und n-Octylalkohol, oder ein Gemisch eines oder mehrerer einwertiger Alkohole verwendet wird. 5. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als geeignete organische Base Cyclohexylamin, als geeignete Säure Essigsäure un4 als geeignetes flüssiges Medium Butanol verwendet werden.
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