DE1967320C2 - Verfahren zur Herstellung von wasserfreien 6-(1-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von wasserfreien 6-(1-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren

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DE1967320C2
DE1967320C2 DE19691967320 DE1967320A DE1967320C2 DE 1967320 C2 DE1967320 C2 DE 1967320C2 DE 19691967320 DE19691967320 DE 19691967320 DE 1967320 A DE1967320 A DE 1967320A DE 1967320 C2 DE1967320 C2 DE 1967320C2
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DE19691967320
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Harvey Eugene West Chester Pa. Alburn
Donald Eugene Norristown Pa. Clark
Norman Howard Wynnewood Pa. Grant
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Wyeth LLC
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American Home Products Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D499/21Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring with a nitrogen atom directly attached in position 6 and a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. an ester or nitrile radical, directly attached in position 2
    • C07D499/44Compounds with an amino radical acylated by carboxylic acids, attached in position 6
    • C07D499/74Compounds with an amino radical acylated by carboxylic acids, attached in position 6 with carbocyclic rings directly attached to the carboxamido radical

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Description

worin π 2 oder 3 ist, dadurch gekennzeichnet, daß man
(I) die hydratisierte Form einer Verbindung der oben angegebenen allgemeinen Formel mit einer Methanol/Wasser-Mischung, die bis zu 50 Volumprozent Wasser enthält, bei Temperaturen von Raumtemperatur bis zu 35° C in Kontakt bringt, und
(II) die unlöslichen Kristalle abtrennt und trocknet 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine hydratisierte Form der 6-(l-Aminocyclohexancarboxamido)-penicillansäure mit Methanol bei einer Temperatur im Bereich von 0° bis 100C, falls gewünscht, in Gegenwart von Absorptionsholzkohle, die anschließend abfiltriert wird, in Kontakt bringt. Wasser zusetzt, die Lösung langsam auf 20° C erwärmt., dann bei 20° bis 25° C langsam rührt und anschließend die wasserfreie 6-(l-Aminocyclohexancarboxamido)-penicillansäure bei einer Temperatur im Bereich von 30° bis 6O0C abtrennt und trocknet
Diese Erfindung betrifft ganz allgemein die Herstellung von kristallinen, wasserfreien Formen von bestimmten 6-( 1 -Aminocycloalkylcarboxamidoj-penicillansäuren.
Die vollständig hydratisierte Form von 6-(l-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren und ein einfaches, wirtschaftliches Verfahren für ihre Herstellung wurden bereits in der US-Patentschrift 3194 802 beschrieben. Unter der hier verwendeten Bezeichnung »vollständig hydratisierte Formen« werden solche kristalline Formen verstanden, die pro Penicillinmolekül wenigstens ein Wassermolekül chemisch gebunden enthalten, z. B. zumindest das Monohydrat des Penicillins.
Die 6-(l-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren in den bisher bekannten Formen sind wegen ihres breiten, antibakteriellen Aktivitätsspektrums anerkannterweise wertvoll, und sie sind bei Geflügel und Säugern, und insbesondere bei Menschen für die Behandlung von infektiösen, durch gram-positive und gram-negative Bakterien verursachten Erkrankungen mittels parenteraler oder oraler Verabreichung als therapeutische Mittel brauchbar.
Wie in der US-Patentschrift 31 94 802 beschrieben, werden die bekannten, vollständig hydratisierten Verbindungen gewöhnlich dadurch hergestellt, daß man ein geeignetes, in 4-Stellung substituiertes 2,5-Oxazolidendion (auch als NNCarboxyaminosäureanhydrid be^ kännt) mit 6-Aminopenicillansäüfe umsetzt. Die Reak-! tion soll in einer kalten, Wässerigen Lösung, die mehrere Stunden lang bei einer Temperatur im Bereich Von gerade eben über dem Gefrierpunkt des Wässerigen Gemisches bis zu etwa 37eC, und vorzugsweise von 0° bis 10° C, gerührt wifd, durchgeführt werden,
Die nach dem vorstehend beschriebenen Verfahren hergestellten ö-il-AminocycIoalkylcarboxamidoJ-penicillansäuren enthalten von etwa 3 bis etwa 11 % Wasser, wobei der Wassergehalt nach dem Karl Fischer-Verfahren bestimmt wird. Daraus ergibt sich, daß die so hergestellten Verbindungen in Form ihrer vollständigen Hydrate, z. B. gewöhnlich zumindest als Monohydrat, vorliegen.
In der FR 15 22 196 wurde offenbart, daß bestimmte 6-(l-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren in teildehydratisierten und wasserfreien Formen nach einem neuen Verfahren gemäß dieser Erfindung hergestellt werden können. Die Bezeichnung »teildehydratisierte und wasserfreie Formen«, wie sie hier verwendet wird, bezeichnet jene kristallinen Formen der obenerwähnten Penicillansäuren. die nicht mehr als ein halbes Molekül Wasser chemisch gebunden enthalten.
Die obenerwähnten, teildehydratisierten und wasserfreien Formen der ö-O-AminocycIolakylcarboxamido)-penicillansäuren weisen gegenüber ihren hydratisierten Verbindungen eine unterschiedliche Kristallstruktur und größere Lagerstabilität auf, die in Verbindung mit ihrer größeren Dichte die Wirksamkeit der Herstellung der Verbindungen in Kapseldosis-Form erhöht. Darüber hinaus wird ihre therapeutische Wirksamkeit nicht beeinträchtigt und sie ist, bezogen auf Gewichtsbasis, im Wesentlichen gleich derjenigen der hydratisierten
Formen.
Es wurde nun ein verbessertes Verfahren zur Herstellung dieser wasserfreien Formen gefunden, das erhöhte Ausbeuten liefert und die Bildung neuer Methanolate einbezieht, die sich unter Bildung der Wasserfreien Formen der Penicilline zersetzen,
Die Erfindung schafft ein Verfahren zur Herstellung von 6-(l-Aminocyc|oalkylcarbaxmTiido)-penici||ansäuren der allgemeinen Formel
CH, O S CH3
(CH2),, C —C —NH-CH-CH C
V/
CH2
NH1
CO-N-CH3
CH- COOH
worin π 2 oder 3 ist, wobei man
(I) die hydratisierte Form einer Verbindung der oben angegebenen Formel mit einer Methanol/Wasser-Mischung, die bis zu etwa 50 Volumprozent Wasser enthält, bei Temperaturen von Raumtemperatur bis zu 35° C, in Kontakt bringt, und
(I I) die unlösliche^ Kristalle abtrennt und trocknet.
In einer Ausführjngsform dieses Verfahrens wird das hydratisierte Ausgangsmaterial der Methanol/Wasser-Mischung bei einer Temperatur von etwa 0° bis etwa 30°C zugegeben und so lange gerührt oder bewegt, bis es gelöst ist. Die Lösung wird dann bei einer Temperatur von Raumtemperatur bis 35°C stehengelassen, bis die unlösliche, teildehydratisierte oder wasserfreie Form der Verbindung auskristallisiert ist. Dieses Verfahren kann durch Zugabe von Wasser zur Erniedrigung der Löslichkeit der letzteren Verbindung unterstützt werden, und es ist weiterhin vorteilhaft, die Lösung mit dem Material, dessen kristallisation vorgesehen ist, zu impfen. Die Ausgangslösunt kann _»ei 0° bis 5°C in Methanol allein hergestellt ui.d anschließend Wasser zugegeben werden, worauf man c e Lösung sich langsam auf etwa Raumtemperatur, 15° bis 25° C, erwärmen läßt, gegebenenfalls unter mehrstündigem Rühren bei Raumtemperatur, bevor die Filtration erfolgt.
Es ist zweckmäßig, die Ausgangslösung der Penicillansäure-Verbindung mit Absorptionsholzkohle zu behandeln und dann, falls gewünscht, unter Verwendung einer Filterhilfe zu filtrieren.
Methanol ist zur Bewirkung einer Dehydratisierung besonders brauchbar, weil es dazu neigt, mit den Penicillinen Methanolate zu bilden, wobei diese Methanolate leicht in die wasserfreie Form umgewandelt werden. So bildet 6-(1-Aminocyclopentancarboxamido)-penicillansäure ein stabiles Methanolat, das isoliert und bei Temperaturen von etwa 400C bis etwa 1000C unter Bildung der wasserfreien Form des Penicillins getrocknet werden kann. Es wird angenommen, daß die 6-(1-Aminocyclohexanrarboxamido)-penicillansäure in Lösung ein unstabiles Methanolat bildet, wobei man glaubt, daß dessen Bildung die Auflösung der hydratisierten Form dieses Penicillins in dem Methanol erleichtert und das beobachtete Trocknen des isolierten wasserfreien Penicillins bei Raumtemperatur unter Bildung des wasserfreien Penicillins ermöglicht. Der pH-Wert liegt üblicherweise im Bereich von etwa 3,0 bis 7,0, jedoch kann, wie nachfolgend festgestellt, auch eine basische Verbindung vorliegen.
Es ist zweckmäßig, das Produkt z, B, in einem Luftofen bei einer Temperatur im Bereich von Raumtemperatür bis 1000C, vorzugsweise bei RäUnv temperatur, wie oben angegeben, oder bei 30° bis 6O0C, zu trocknen.
Diese Verfahren haben den ihnen eigenen Vorteil, da3 sie bei Temperaturen bis herab zu Raumtemperatur durchgeführt werden können, wodurch sogar weiterhin die Möglichkeit der hydrolytischen Zerstörung der 6-( 1 - Aminocycioalkylcarboxamido)-penicillansäuren
verringert werden kann, die in Gegenwart von Wasser gegeben ist.
Es wurde weiterhin gefunden, daß, wenn das oben beschriebene Verfahren zur Hersteilung der 6-(i-Aminocyclopentancarboxamido)-penicillansäure dieser Erfindung in Gegenwart einer basischen Verbindung durchgeführt wird, die Dehydratisierung bei Temperaturen bis herab zu etwa Raumtemperatur besonders erleichtert wird. Viele derartige basische \ erbindungen bieten sich als solche dem Fachmann an, beispielsweise Natriumacetat, Natriumeitrat, Natriumtartrat, Kaliummaleat, Kaliumsuccinat, Pyridin, Anilin, Natriumbicarbonat, Kaliumbicarbonat und Ammoniak. Wie oben angegeben, ist es vorteilhaft, diese Dehydratisierungsverfahren bei niederen Temperaturen durchzuführen, so daß der hydrolytische Abbau minimal gehalten wird.
Durch die oben beschriebenen Verfahren ist es möglich, die wasserfreien Penicilline dieser Erfindung erfolgreich herzustellen. Andererseits wurde jedoch festgestellt, 'Jaß Trocknen allein nicht die gewünscnte Umbildung bewirkt. Um dies zu beweisen, wurden Versuche unterschiedlicher Art unternor. men.
Werden jedoch die erfindungsgemäß hergestellten dehydratisierten Verbindungen in Wasser gelöst, so sind sie anscheinend mit den bekannten, in Wasser gelösten Verbindungen identisch, und man kann sie in der bekannten hydratisierten Form bei niederer Temperatur auskristallisieren, wobei Kristal'isationsverfahren für einen geringeren Wassergehalt bereits bekannt sind. Es konnte weiterhin kein Anzeichen dafür gefunden werden, daß die erfindungsgemäß hergestellten dehyriratisierten Verbindungen in festem Zustand sich in ihre entsprechende hydratisierte Form umwandeln. Weiterhin werden die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen leicht unter Bildung der bekannten hydratisierten Verbindungen umgewandelt, indem man die ersteren in Wasser bei irgendeinem pH-Wert lost und unterhalb einer Temperatur von 40°C auskristallisiert oder gefriertrocknet.
Beispiel!
Anhydrat von 6-(I -Aminocyclohexancarboxamido)-penicillansäure
0,75 g ö^l-Aminocyclohexancarboxamido^penicil·
iansäuremonohydrat wird in 10 ml Methanol/Wasser
(75%/25% VoL) suspendiert und 30 Minuten lang bei
Raumtemperatur aufbewahrt. Die unlöslichen Kristalle werden bei Raumtemperatur abgetrennt und im
Vakuum getrocknet Man erhält wasserfreie 6-(1-Aminocyclohexancarboxamido)-penicillansäure (0,7 g; 98% Ausbeute),
In der gleichen Weise wird weiterhin wasserfreie 6-(1-AminocycIohexancarboxamido)-penicil!ansäure
(0,7 g; 98% Ausbeute) erhalten, wenn das oben angegebene Verfahren mit 0,75 g Monohydrat-Ai'sgangsmaterial und einem 50%igen Methanol-50%igem Wassergemisch auf Volumenbasis durchgeführt wird.
Beispiel 2
Methanol (2,5 1) wird in einen 5-Liter-DreihaIskolben, der mit Rührwerk und Thermometer ausgestattet ist, eingebracht und auf 5°C abgekühlt 8-(l-Aminocyciohexancarboxamido)-penicillansäure (500 g) und Absorptionsholzkohle (50 g) werden zugegeben und das Gemisch 30 Minuten lang bei 5° C gerührt. (Über 8° C würde das wasserfreie Produkt auszukristallisieren beginnen.) Das Gemisch wird durch einen Büchner-Trichter filtriert, der mit Kieselgur vorbeschichtet wurde. Der Kieselgur-Holzkohlen-Filterkuchen wird mit kaltem Methanol (500 ml) gewaschen. Nachdem sichergestellt ist, daß die gesamte Holzkohle durch die Filtration entfernt worden ist, wird das klare, blaB-bernsteinfarbene Filtrat in einen 5-Liter-DreihalskoIben, der mit Rührwerk und Thermometer ausgestattet ist, überführt Bei 5U bis 100C werden 300 ml Wasser zugegeben. Die Lösung wird mit 4,5 g der wasserfreier Form der 6-(l-Aminocyclohexancarboxamido)-peniciI-lansäure geimpft. Dann wird die Lösung langsam im Verlaufe von 30 Minuten auf 200C erwärmt und weitere 2 Stunden bei 20° bis 25° C langsam gerührt.
Das weiße, kristalline Produkt wird durch einen Büchner-Trichter abfiltriert, mit Methanol (500 ml) gewaschen und in einem Luftofen bei 45° bis 50° C getrocknet Man erhält 330 bis 380 g (73 bis 84% der Theorie) des gewünschten wasserfreien Produktes, das maximal 1% Feuchtigkeit (bestimmt nach dem Karl Fischer-Verfahren) enthält.

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von wasserfreien 6-(l-Aminocycloalky]carboxamido)-pen!cillansäuren der allgemeinen Formel
CH-, O S CH3
(CH2),, C —C—NH—CH-CH C
CH2
NH-,
CO-N-
CH3
CH-COOH
DE19691967320 1969-06-03 1969-06-03 Verfahren zur Herstellung von wasserfreien 6-(1-Aminocycloalkylcarboxamido)-penicillansäuren Expired DE1967320C2 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US10781818B2 (en) 2012-03-06 2020-09-22 Ziehl-Abegg Se Axial fan

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1522196A (fr) * 1966-05-13 1968-04-19 American Home Prod Procédé de production de pénicilline déshydratées

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