DE69906724T2

DE69906724T2 - Antimonsilikatsorptionsmittel zur abtrennung von metallionen

Info

Publication number: DE69906724T2
Application number: DE69906724T
Authority: DE
Inventors: Olavi Risto HARJULA; Teresia Johanna MOLLER; Suheel Amin; Alan Dyer; Martyn Pillinger; Andrew Jonathan NEWTON; Heikki Esko TUSA; Maurice Webb
Original assignee: Ineos Silicas Ltd
Current assignee: Ineos Silicas Ltd
Priority date: 1998-05-14
Filing date: 1999-05-13
Publication date: 2004-03-04
Anticipated expiration: 2019-05-14
Also published as: DE69906724D1; US20040065620A1; JP2002515587A; RU2219996C2; GB9904169D0; JP4331898B2; KR20010071256A; AU3833599A; KR100641533B1; US7332089B2; EP1080473B1; EP1080473A1; WO1999059161A1

Description

Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft die Entfernung von Metallionen aus einer Lösungsphase. Sie kann, um ein Beispiel zu nennen, für die Entfernung von Radionukliden aus einer Lösung verwendet werden, aber es sollte klar sein, dass die Erfindung in keiner Weise auf Radionuklide eingeschränkt ist.
Hintergrund
In der Kernindustrie werden große Volumina wässriger Abfallströme erzeugt, die Radionuklide und andere verschmutzende Metallspezies enthalten. Es ist wünschenswert, derartige Abfälle für eine maximale Kapazitätsausnützung in einem minimalen Volumen zu entsorgen. Actiniden-Elemente, Spaltprodukte, Aktivierungsprodukte und Schwermetalle werden typischerweise aus solchen Abfällen entfernt. Es werden Techniken wie eine Ausflockung oder ein Ionenaustausch zur Entfernung dieser Spezies eingesetzt, und im Allgemeinen sind sie erfolgreich. Allerdings kann es sein, dass die Entfernung bestimmter Radionuklide problematischer ist als die von anderen. Zum Beispiel sind Strontium-Ionen mittels bekannter Ionenaustausch-Verfahren schwer zu entfernen, wenn sie in einem sauren Medium vorliegen. Außerdem können andere Ionen, die in der Lösung vorhanden sind, beispielsweise Ca²⁺, Mg²⁺ Na⁺ und K⁺, die Aufnahme von Strontium stören. Zu im Handel erhältlichen Materialien für die Entfernung von Sr gehören Clinoptilolit (ein Zeolitmineral), Natriumtitanate (Allied Signal, USA), Titansilicat CST (UOP, USA) und das auf Titanoxid basierende SrTreat (Selion OY, Finnland), die in neutralem/alkalischem Medium besser wirksam sind.
Im Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry (1996) 204, 75 wird die Verwendung von Antimonsilicat als Adsorbens für Strontium in sauren Medien offenbart. Im SU-929209A wird die Verwendung von Kationenaustauschern auf der Basis von Antimonsiliciumoxid als Adsorbenzien für divalente Metallionen in sauren Medien offenbart.
Darlegung der Erfindung
Gemäß einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Material bereit gestellt, das Antimonsilicat umfasst, das mit einem oder mehreren Elementen dotiert ist, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht.
In einem weiteren Aspekt stellt die Erfindung die Verwendung des Materials gemäß dem ersten Aspekt als Sorbens bei der Entfernung von Metallionen aus einem flüssigen Medium bereit.
Die Metallionen können radioaktive Metallionen sein.
Die radioaktiven Metallionen können Sr-, Cs-, Co-, Pu- oder Am-Ionen umfassen.
Die radioaktiven Metallionen können aus einem sauren flüssigen Medium entfernt werden, das als Hintergrund Ionen wie Na-, K-, Mg-, und Ca-Ionen in einer Konzentration, die höher als die Konzentration der radioaktiven Metallionen ist, enthält.
Die radioaktiven Metallionen können selektiv aus einem sauren flüssigen Medium entfernt werden, das als Hintergrund Ionen wie Na-, K-, Mg-, und Ca-Ionen enthält, wobei die Hintergrund-Ionen im flüssigen Medium zurück bleiben.
Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegende Erfindung wird ein Verfahren zum Extrahieren von Metallionen aus einer wässrigen Lösung bereit gestellt, das das Inkontaktbringen der wässrigen Lösung mit dem Material gemäß dem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung umfasst.
Die Ionen können radioaktive Ionen sein. Die Ionen können Strontium-Ionen sein. Die wässrige Lösung kann einen pH von unter 7 aufweisen.
Es wurde von den Erfindern gefunden, dass das erfindungsgemäße Material hoch wirksam als Ionenaustauschermaterial für das selektive Entfernen von Metallionen, z. B. Sr-, Co-, Pu- und Am-Ionen, aus wässrigen Lösungen ist.
Das Material bewirkt das selektive Entfernen der Metallionen Sr, Co, Pu und Am aus einer Lösung, die Hintergrund-Metallionen, beispielsweise Na, K, Mg und Ca, enthält, wobei die Hintergrund-Ionen in der Lösung zurück bleiben.
Es wurde gefunden, dass das Material besonders wirksam bei der Entfernung radioaktiver Ionen ist. Die radioaktiven Ionen können eines oder mehrere aus der Gruppe von Metallionen umfassen, die aus Sr-, Cs-, Co- oder Pu-Ionen besteht. Es können auch Ionen toxischer Schwermetalle entfernt werden.
Es wurde gefunden, dass das Material bei der Entfernung vieler Ionen eine ähnliche Wirksamkeit wie im Handel erhältliche Ionenaustauscher-Materialien hat, und es wurde gefunden, dass es bei der Entfernung einiger bestimmter Ionen viel wirksamer ist, als es im Handel erhältliche Materialien sind. Das Material ist beispielsweise bei der Entfernung von Sr-, Co-, Pu- und Am- Ionen wirksamer als viele herkömmliche Ionenaustauscher. Das Material ist sehr wirksam bei der Entfernung von Sr-Ionen aus einer wässrigen Lösung.
Es wurde gefunden, dass das Material besonders gut bei der Entfernung von Sr-Ionen aus sauren Medien ist. Im Gegensatz dazu sind bekannte Ionenaustauscher schlecht bezüglich der Entfernung of Metallionen, insbesondere von Sr, aus sauren wässrigen Medien.
Die K_d-Werte für mehrere Nuklide in verschiedenen „Modell"-Testmedien bei Verwendung eines Materials, das von den Erfindern hergestelltes Antimonsilicat umfasst, das aber nicht mit Wolfram, Niob oder Tantal dotiert ist, sind in der Tabelle 1 gezeigt. Der K_d-Wert wird nach der Gleichung 1 berechnet.
Kd = (Ai – A)·V/Ai·m (1) wobei Ai die anfängliche Kationenkonzentration ist, A ist die Kationenkonzentration nach dem Kontakt mit dem Ionenaustauscher, V ist das Volumen der Lösung, und m ist die Masse des Ionenaustauschermaterials. K_d ist eine Abschätzung der Prozesskapazität des Materials. K_d ist ein Maß für die Verteilung des Isotops zwischen der festen und der flüssigen Phase.
Das für die Tabelle 1 verwendete antimonsilicathaltige Material ist bezüglich der Sr-Aufnahme viel wirksamer als z. B. im Handel erhältliche Materialien wie CST und Clinoptilolit; siehe auch 2 und die Tabellen 1, 2 und 3. Das antimonsilicathaltige Material ist auch bezüglich der Sr-Aufnahme in Gegenwart anderer Kationen, wie Na⁺, viel wirksamer als im Handel erhältliche Materialien; siehe 7.
Das Material kann amorph oder kristallin sein, aber vorzugsweise ist es kristallin. Vorzugsweise zeigt das Muster der Röntgenbeugung des kristallinen Materials Charakteristika von kristallinem Antimonsilicat.
Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Materials bereit gestellt, das Antimonsilicat umfasst, das mit einem oder mehreren Elementen) dotiert ist, das bzw. die aus der Gruppe ausgewählt ist bzw. sind, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht, wobei das Verfahren die Umsetzung einer siliciumhaltigen Verbindung, einer antimonhaltigen Verbindung und einer Verbindung, die das eine Element oder die mehreren Elemente enthält, unter Polymerisationsbedingungen in der flüssigen Phase umfasst.
Bezüglich des Verfahrens zur Herstellung des erfindungsgemäßen Materials können die siliciumhaltigen Verbindungen und die antimonhaltigen Verbindungen Verbindungen sein, die kürzlich zur Synthese von Antimonsilicaten verwendet wurden, beispielsweise in J. Solid State Chem., 99, 173 (1992). Zum Beispiel kann die siliciumhaltige Verbindung Si(OC₂H₅)₄ (TEOS) oder Na₂Si₃O₇ (Natriumsilicat) oder ein anderes geeignetes Ausgangsmaterial sein. Die siliciumhaltigen Verbindungen können in einem geeigneten Lösemittel gelöst, wie z. B. Wasser oder Ethanol, bereit gestellt werden. Die antimonhaltige Verbindung kann z. B. KSb(OH)₆ oder SbCl₅ sein. Die antimonhaltige Verbindung kann in Wasser oder einem anderen geeigneten Lösemittel gelöst werden. Vorzugsweise umfasst die antimonhaltige Verbindung Sb(V) und nicht Sb(III).
Das Molverhältnis Si : Sb liegt unter ungefähr 20. Vorzugsweise liegt das Molverhältnis Si : Sb unter 5. Stärker bevorzugt liegt das Verhältnis Si : Sb im Bereich von 3 : 1 bis 1 : 3. Am stärksten bevorzugt ist es, dass das Molverhältnis Si : Sb bei 1 : 1 bis 1 : 2 liegt.
Das Reaktionsprodukt kann für eine bestimmte Zeit getrocknet werden, z. B. einige Tage lang. Das Reaktionsprodukt kann über Nacht getrocknet werden. Das Reaktionsprodukt wird bei einer Temperatur von knapp über Umgebungstemperatur bis ungefähr 800°C getrocknet. Insbesondere liegt die Trocknungstemperatur bei 40°C bis 800°C. Bevorzugter liegt die Trocknungstemperatur bei 40°C bis 100°C. Typischerweise kann das Reaktionsprodukt über Nacht bei einer Temperatur von ungefähr 40°C bis ungefähr 70°C getrocknet werden.
8 zeigt, wie der Wert des Verteilungskoeffizienten K_d für ⁸⁵Sr von der Trocknungstemperatur abhängt, die für ein Material aus Antimonsilicat verwendet wurde, das aber nicht mit Wolfram, Niob oder Tantal dotiert war.
Die Verbindungen kann man miteinander umsetzen indem man sie mischt. Die Mischzeit kann variieren, z. B. von ungefähr einer Stunde bis zu mehreren Tagen. Vorzugsweise liegt die Mischzeit bei einer Stunde bis zu acht Stunden. Die Mischzeit kann jedoch viel kürzer oder viel länger als die als Beispiel angegebene Zeit sein.
Die Bedingungen für die Polymerisation können durch die Gegenwart eines geeigneten Polymerisationskatalysators, z. B. einer Säure, bereit gestellt werden. Die Säure kann z. B. HNO₃, HCl oder H₂SO₄ sein. Die Säure kann der antimonhaltigen Verbindung vor der Zugabe der siliciumhaltigen Verbindungen zugegeben werden oder danach.
Das Reaktionsprodukt kann bei einer Stufe oder mehreren Stufen vor oder während des Trocknens filtriert und/oder mit Wasser gewaschen werden.
Das eine Element oder die mehreren Elemente, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht, kann bzw. können hier im Folgenden als die Dotierungsmittelspezies bezeichnet werden.
Das erfindungsgemäße Material kann mit lediglich einem Element aus der Gruppe, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht, dotiert werden. Das Material kann mit zwei oder mehreren Elementen aus der Gruppe, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht, dotiert werden.
Wolfram und/oder Niob sind die bevorzugten Dotierungsmittelspezies.
Das Molverhältnis Sb : Si : Dotierungsmittel kann für einen Fall, bei dem das Verhältnis Sb : Si ungefähr 1 : 1 ist, im Bereich von ungefähr 1 : 1 : 0,005 bis ungefähr 1 : 1 : 2 liegen. Im Allgemeinen werden bessere Ergebnisse erhalten, wenn die Menge des Dotierungsmittels, Sb : Si : Dotierungsmittel, bei ungefähr 1 : 1 : 0,01 bis ungefähr 1 : 1 : 0,5 liegt. Allerdings kann es sein, dass die optimale Menge des Dotierungsmittel nicht immer in dem genannten Bereich liegt, da andere Faktoren, wie das Verhältnis Si : Sb, der Typ der Synthesereagenzien, die Trocknungszeiten und -temperaturen, die optimale Menge des Dotierungsmittels beeinflussen können. Auch hängt die optimale Menge des Dotierungsmittels vom Typ des Ions, das aus der Lösung entfernt werden soll, ab.
Vorzugsweise sollte die Konzentration des Dotierungsmittels im Material, in Gew.-%, im Bereich von ungefähr 0,5 bis ungefähr 30,0 Gew.-% liegen. Die genaue optimale Menge des Dotierungsmittels hängt u. a. vom Typ des Ions, das aus der Lösung entfernt werden soll, ab. Einige optimale Mengen für Wolfram-Dotierungsmittel sind für verschiedene Ionen in der 13 gezeigt.
Das erfindungsgemäße Material kann eine kristalline oder amorphe Struktur besitzen. Eine kristalline Struktur wird bevorzugt. Das Röntgenbeugungsmuster der kristallinen Struktur ist vorzugsweise im Wesentlichen dem Röntgenbeugungsmuster von kristallinem Antimonsilicat ähnlich, das in der 1 gezeigt ist.
Es wurde auch gefunden, dass das Dotieren eines Antimonsilicats mit einem Element oder mehreren Elementen, das bzw. die aus der Gruppe ausgewählt ist bzw. sind, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht, die Selektivität für verschiedene Ionen verändert. So kann das selektive Dotieren mit den oben genannten Dotierungsmitteln auf eine Weise gesteuert werden, dass das Antimonsilicat selektiver für bestimmte Metallionen wird. Zum Beispiel wurde gefunden, dass ein Dotieren mit W zu einer höheren Selektivität für Cäsium-Ionen führt.
Spezifische Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden nun anhand der folgenden Beispiele 6 bis 9 beschrieben. Die Beispiele dienen nur der Veranschaulichung. Es wird darauf hingewiesen, dass die Beispiele 1 bis 5 Antimonsilicat-Materialien betreffen, die nicht mit Wolfram, Niob oder Tantal dotiert sind und deshalb nicht in den Bereich der Ansprüche fallen.
Beispiele
(1) Grundlegende Herstellung
Antimonsilicate wurden mittels der folgenden beiden Verfahren hergestellt.
Verfahren A
5,26 g KSb(OH₆) wurden in 360 ml destilliertem H₂O gelöst, und das Ganze wurde dann unter Rühren zu 4,17 g TEOS, gelöst in Ethanol, gegeben. Dann wurden 2,75 ml konzentrierte HNO₃ als Polymerisationskatalysator zugegeben, und die Mischung wurde 1 Stunde bei 77°C gerührt. Das Produkt wurde mit destilliertem Wasser gewaschen und getrocknet. Das getrocknete Produkt wurde dann zur Bildung des gewünschten Materials erhitzt. Eine Röntgenbeugungsanalyse zeigte, dass die Materialien amorph waren (siehe 1). Die Tabelle 1 zeigt die K_d-Werte für verschiedene Ionen für eine Probe, die auf 450°C erhitzt worden war.
Verfahren B
SbCl₅ wurde in Gegenwart von 4 M HCl mit Natriumsilicat, Na₂Si₃O₇, gemischt, wobei der pH bei ungefähr 1 gehalten wurde. Daraus bildete sich, nachdem die Mischung über Nacht bei 60°C gehalten worden war, ein gelartiges Produkt. Das Produkt wurde filtriert, gewaschen und getrocknet, und die Röntgenbeugungsspur zeigte, dass das Material kristallin war.
Die unten beschrieben Ergebnisse wurden unter Verwendung des Materials erhalten, das mittels des obigen Verfahrens A erhalten worden war.
(2) Wirkung des pH und gleichzeitig vorhandener Metallionen
Die 2 und 3 zeigen, wie der K_d-Wert für ⁸⁵Sr als Funktion des pH in 0,1 M NaNO₃ für das wie oben bei 450°C hergestellte Antimonsilicat, das im Handel erhältliche CST, Clinoptilolit und das im Handel erhältliche SrTreat-Material variiert. Die K_d-Werte für das Antimonsilicat sind zwischen pH 3 und 13 fast konstant, und der K_d-Wert liegt bei pH 1 noch über 1000 ml/g, was bei weitem besser als bei den im Handel erhältlichen Materialien SrTreat, CST und Clinoptilolit ist.
4 zeigt, wie die K_d-Werte durch die Gegenwart von Calcium-Ionen beeinflusst werden.
5 zeigt, wie die K_d-Werte durch die Gegenwart von Mg²⁺-Ionen beeinflusst werden.
6 zeigt, wie die K_d-Werte durch die Gegenwart von K⁺-Ionen beeinflusst werden.
7 zeigt, wie die K_d-Werte durch die Gegenwart von Na⁺-Ionen beeinflusst werden.
(3) Wirkung der Synthesetemperatur
Es wurden dann verschiedene Antimonsilicat-Proben durch das Erhitzen des Produkts auf verschiedene Temperaturen hergestellt. Die Proben wurden durch Erhitzen auf 100°C, 200°C, 300°C, 450°C, 600°C und 800°C hergestellt. Die 8 und 9 zeigen, wie die K_d für ⁸⁵Sr und ⁵⁷Co von der Synthesetemperatur abhängt. Ein leichtes Maximum zeigt sich bei ungefähr 300°C. Separate Ergebnisse sind für den Fall angegeben, bei dem die Säure bei der Synthese vor dem Silicat zugegeben wurde (siehe unten).
(4) Wirkung der Zugabe von Säure vor dem Silicat
Proben wurden wie oben bei verschiedenen Synthesetemperaturen hergestellt, außer dass etwas HNO₃ vor TEOS zugegeben wurde, um die Löslichkeit des KSb(OH)₆ zu erhöhen. Die Vergleiche der K_d-Werte mit und ohne vorherige Zugabe von HNO₃ sind in den 8 und 9 gezeigt. Das Material, bei dessen Herstellung die Säure vor dem Silicat zugegeben wurde, war bezüglich der Entfernung von ⁸⁵Sr und ⁵⁷Co etwas besser.
(5) Wirkung des Verhältnisses Sb : Si
Es wurden auch Synthesen durchgeführt, bei denen das Verhältnis Sb : Si variiert wurde. Die verwendeten Sb : Si-Verhältnisse lagen bei 1 : 1, 2 : 1, 3 : 1, 1 : 2 und 1 : 3. Es wurde auch eine Synthese ohne jedes Silicat durchgeführt, um Antimon(V)oxid zu erzeugen. Die Synthesetemperaturen lagen bei ungefähr 100°C und 300°C. Die K_d-Werte für ⁸⁵Sr in 0,1 M HNO₃ sind in der 10 gezeigt.
Antimon(V)oxid und das Sb : Si-Verhältnis von 1 : 2 führten zum besten Ergebnis. Wenn die Menge des Sb erhöht wird, dann tendieren die K_d-Werte für ⁸⁵Sr dazu, abzunehmen. Es wurde gefunden, dass das Sb : Si-Verhältnis, bei dem die besten Ergebnisse erhalten wurden, bei 1 : 1 bis 2 : 1 lag.
(6) Herstellung eines Wolfram-dotierten Antimonsilicats
Verfahren A
Na₂WO₄·2H₂O wurde mit KSb(OH)₆ und TEOS bei saurem pH in Molverhältnissen Sb : Si : W von 1 : 1 : 0.5, 1 : 1 : 1, 1 : 1 : 2 und 1 : 1 : 0,1 gemischt. Die Mischungen wurden über Nacht bei 77°C in einem Ofen gehalten, und ein gelartiges Produkt wurde abfiltriert und bei Raumtemperatur getrocknet. Die so erhaltenen Materialien erwiesen sich bei einer Röntgenbeugungsanalyse als amorph.
Verfahren B
Es wurde ein kristallines, Wolfram-dotiertes Material erhalten, indem 6,10 g SbCl₅ in 100 ml 4 M HCl gleichzeitig mit einer Lösung von 3,30 g Na₂WO₄·2H₂O in 100 ml Wasser zu einer Lösung von 4,46 g Natriumsilicat („Wasserglas") in 100 ml Wasser gegeben wurden. Es wurden schnell weitere 200 ml Wasser zugegeben. Es wurden mehrere verschiedene Sb : Si : W-Verhältnisse eingesetzt, und es wurde die Erhitzungszeit bei 77°C variiert. Die Röntgenbeugungsmuster waren charakteristisch für kristallines Antimonsilicat.
(7) K_d-Werte für Wolfram-dotierte Antimonsilicate
Tabelle 4 zeigt die K_d-Werte für de Entfernung von Cs, Sr und Co in 0,1 M HNO₃ unter Verwendung von Wolfram-dotierten Antimonsilicaten, die mittels der obigen beiden Verfahren A und B hergestellt worden waren.
Für Sr zeigen die K_d-Werte wenig Verbesserung gegenüber dem undotierten Antimonsilicat-Material, außer bei sehr niedrigen W-Mengen, z. B. Sb : Si : W = 1 : 1 : 0,1.
Für die Entfernung von Cs tendieren andererseits die K_d-Werte zu einem Anstieg mit ansteigender W-Konzentration, ehe sie bei höheren W-Konzentrationen abnehmen. Die W-dotierten Materialien sind im Allgemeinen selektiver für Cs als das undotierte Material.
Die 11a, b, c zeigen, wie sich die K_d-Werte als Funktion des pH in 0,1 NaNO₃ ändern.
Die 12 zeigt, wie sich die K_d-Werte für Sr als Funktion der Ca(NO₃)2-Konzentration ändern.
13 zeigt, wie sich die K_d-Werte für Cs, Sr und Co als Funktion der Beladung des Materials (in Gew.-%) mit Wolfram ändern.
(8) Niob-dotierte Antimonsilicate
Zur Erzeugung eines Materials mit Si : Sb : Nb = 1 : 1 : 0,48 wurden 0,892 g einer Natriumsilicat-Lösung (27% SiO₂, 14% NaOH) mit destilliertem Wasser auf 80 ml verdünnt. Das Ganze wurde schnell zu einer gerührten Lösung von 1,22 g SbCl₅ und 0,53 g NbCl₅ in 4 M HCl (20 ml) gegeben. Die resultierende klare, farblose Lösung ließ man über Nacht bei Umgebungstemperatur, 348 K oder 473 K stehen. Die Produkte wurden durch Zentrifugation isoliert, mit destilliertem Wasser gewaschen und bei 348 K luftgetrocknet. Es wurden weitere Proben mit verschieden Si : Sb : Nb-Verhältnissen hergestellt.
(9) K_d-Werte für Niob-dotierte Antimonsilicate
Die Tabelle 5 zeigt die K_d-Werte für Cs, Sr und Co in 0,1 M HNO₃ für Niob-dotierte Antimonsilicate, die mit verschieden Molverhältnissen und bei verschiedenen Temperaturen hergestellt worden waren.
Für Cs-Ionen treten Peaks bei den K_d-Werten auf, wenn das Nb : Sb-Verhältnis im Bereich von 0,01 bis 0,05 liegt, wenn eine Synthesetemperatur von 298 K verwendet wird. Wenn jedoch eine Synthesetemperatur von 473 K verwendet wird, dann tritt der K_d-Peak in der Gegend eines Nb : Sb-Verhältnisses von ungefähr 1 : 1 auf.
Für Sr-Ionen werden maximale K_d-Werte im Allgemeinen für niedrige Konzentrationen von Nb gesehen.
Tabelle 1 Verteilungskoeffizienten (K_d) für Antimonsilicat
Tabelle 2 Verteilungskoeffizienten (K_d) für CST
Tabelle 3 Verteilungskoeffizienten (K_d) für Clinoptilolit
Tabelle 5 Verteilungskoeffizienten (L/kg) von Cs-137, Sr-90 und Co-57 in 0,1 mol/L HNO₃ für bei verschiedenen Temperaturen hergestellte Niob-dotierte Antimonsilicate (V : m = 200)

Claims

Material, das Antimonsilicat umfaßt, das mit einem oder mehreren Elementen dotiert ist, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wolfram, Niob und Tantal besteht.
Material nach Anspruch 1, wobei das eine oder die mehreren Element (e) in dem Material in einer Konzentration im Bereich von etwa 0,5 bis etwa 30,0 Gew.-% vorhanden ist/sind.
Material nach irgendeinem von Anspruch 1 und 2, wobei das Material, wie eine Röntgenbeugungsanalyse des Materials zeigt, eine kristalline Struktur aufweist.
Material nach Anspruch 3, wobei die kristalline Struktur im wesentlichen der von kristallinem Antimonsilicat ähnlich ist.
Verfahren zur Herstellung eines Materials nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Verfahren die Umsetzung einer siliciumhaltigen Verbindung, einer antimonhaltigen Verbindung und einer Verbindung, die das eine oder die mehreren Elemente) enthält, unter Polymerisationsbedingungen in der flüssigen Phase umfaßt.
Verfahren nach Anspruch 5, wobei die Polymerisationsbedingungen durch eine Säure geschaffen werden.
Verfahren nach irgendeinem von Anspruch 5 und 6, wobei das Reaktionsprodukt zur Bildung des Materials bei einer Temperatur von weniger als 800°C getrocknet wird.
Verfahren nach Anspruch 7, wobei die Temperatur unter 300°C liegt.
Verwendung eines Materials nach irgeneinem der Ansprüche 1 bis 4 als Sorptionsmaterial bei der Entfernung von Metallionen aus einem flüssigen Medium.
Verfahren zum Extrahieren von Metallionen aus einer wässrigen Lösung, das das Inkontaktbringen der wäßrigen Lösung mit einem Material nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4 umfaßt.