JP5285183B1 - 放射性核種吸着材の製造方法、その製造装置及び放射性核種吸着材 - Google Patents

Abstract

【課題】セシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能がさらに向上された放射性核種吸着材を得ることができる放射性核種吸着材の製造方法を提供する。
【解決手段】粒状の結晶化シリコチタネート（ＣＳＴ）が、吸着材原料供給装置３から苛性処理装置２内に供給される。苛性剤供給装置６内の１モル／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液が、粒状ＣＳＴが供給された苛性処理装置２内に供給される。所定量の水酸化ナトリウム水溶液が苛性処理装置２に供給された後、苛性処理装置２への水酸化ナトリウム水溶液の供給が停止される。粒状ＣＳＴが、苛性処理装置２内で水酸化ナトリウム水溶液に浸漬された状態で、０．５時間の間、静置され、苛性処理される。その後、苛性処理された粒状ＣＳＴが洗浄水供給装置９内の洗浄水で洗浄される。苛性処理された粒状ＣＳＴのセシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能がさらに向上される。
【選択図】図２

Description

本発明は、放射性核種吸着材の製造方法、その製造装置及び放射性核種吸着材に関し、特に、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを吸着するのに好適な放射性核種吸着材の製造方法、その製造装置及び放射性核種吸着材に関する。

原子力施設において発生する放射性核種を含む放射性廃液の処理方法の一つに、無機系吸着材及びイオン交換樹脂等により放射性核種を吸着して除去する処理方法がある。

放射性廃液に含まれる放射性核種のうち、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムは、熱源及び放射線源となるため、放射性廃液から分離処理することが望まれる。

放射性廃液に含まれる放射性セシウムと放射性ストロンチウムは化学的性質が異なるため、例えば特開２００７−２７１３０６号公報に記載されているように、セシウムとストロンチウムを異なる吸着材を用いて分離除去する方法がある。また、放射性廃液に含まれる放射性セシウムを吸着により分離処理する吸着材としては、例えば、特開２０１１−２００８５６号公報に記載されたプルシアンブルー型金属錯体、及び特許４８７９８６９号公報に記載されたカリックスなどが使用されている。また、放射性ストロンチウムを吸着する吸着材としては、例えば、特開平４−８６５９９号公報に記載された二酸化マンガンなどがある。さらに、Oji et al., WM2012 Conference, Feb.26-Mar.1, 2012, Phoenix, Arizona, USA, 12092 (2012)に提案されている吸着材は、粒状の結晶化シリコチタネート（ＣＳＴ）であって、セシウム及びストロンチウムの両者を吸着できる。この吸着材を使用すると、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを合わせて放射性廃液から分離除去することができる。

May Nyman, et al. “Characterization of UOP IONSIV IE-911”, SANDIA REPORT, SAND2001-0999, Printed June 2001, Sandia National Laboratoriesは、Ｃｓを含む放射性廃液を、ＣＳＴを充填したカラムに供給したとき、Ｚｒ、Ｎｂ及びＳｉがそのカラムに詰まってＣｓを含む放射性廃液の処理効率が低下するのを避けるために、あらかじめＣＳＴを水酸化ナトリウム溶液で処理して溶解性のＺｒ、Ｎｂ及びＳｉを除去することを記載している。

特開２００７−２７１３０６号公報 特開２０１１−２００８５６号公報 特許４８７９８６９号公報 特開平４−８６５９９号公報

Oji et al., WM2012 Conference, Feb.26-Mar.1, 2012, Phoenix, Arizona, USA, 12092 (2012) May Nyman, et al. "Characterization of UOP IONSIV IE-911", SANDIA REPORT, SAND2001-0999, Printed June 2001, Sandia National Laboratories

ＣＳＴは、前述したように、セシウム及びストロンチウムの両者を吸着できる吸着材である。セシウム及びストロンチウムを含む放射性廃液をＣＳＴを用いて処理する場合には、ＣＳＴによるセシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能をさらに向上させることが望まれる。

本発明の目的は、セシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能がさらに向上された放射性核種吸着材を得ることができる放射性核種吸着材の製造方法、その製造装置及び放射性核種吸着材を提供することにある。

上記した目的を達成する本発明の特徴は、チタンケイ酸塩化合物を苛性処理装置内に収納し、その苛性処理装置内において、チタンケイ酸塩化合物を、０．５モル／Ｌ以上２．０モル／Ｌ未満の範囲内の水酸化ナトリウム濃度を有する水酸化ナトリウム水溶液に接触させることにある。

チタンケイ酸塩化合物を、０．５モル／Ｌ以上２．０モル／Ｌ未満の範囲内の水酸化ナトリウム濃度を有する水酸化ナトリウム水溶液に接触させるので、セシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能が向上された放射性核種吸着材を得ることができる。

本発明によれば、セシウム及びストロンチウムのそれぞれの吸着性能が向上された放射性核種吸着材を得ることができる。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性核種吸着材の製造方法における製造手順を示すフローチャートである。 実施例１の放射性核種吸着材の製造方法に用いられる放射性核種吸着材製造装置の構成図である。 実施例１において製造した放射性核種吸着材のセシウムの吸着性能を示す説明図である。 実施例１において製造した放射性核種吸着材のストロンチウムの吸着性能を示す説明図である。 実施例１の放射性核種吸着材の製造方法で使用する水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウム濃度とセシウムの分配係数増加率との関係を示す説明図である。 本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性核種吸着材の製造方法に用いられる放射性核種吸着材製造装置の構成図である。

発明者らは、チタンケイ酸塩化合物におけるセシウム及びストロンチウムの吸着性能をさらに向上させるために種々の検討を行った。この検討の結果、発明者らは、チタンケイ酸塩化合物に苛性処理を施すことにより、セシウム及びストロンチウムの吸着性能をさらに向上させることができることを新たに見出した。この検討結果を以下に説明する。

チタンケイ酸塩化合物としては、結晶化シリコチタネート（以下、ＣＳＴという）が存在し、粉末状（例えば、ＵＯＰ ＬＬＣ社製のＩＥ−９１０）及び成形体（例えば、ＵＯＰ ＬＬＣ社製のＩＥ−９１１）で市販されている。

発明者らは、チタンケイ酸塩化合物であるＣＳＴとしてＩＥ−９１１を用い、このＩＥ−９１１に苛性処理を施した。すなわち、１０ｇのＩＥ−９１１を、水酸化ナトリウム濃度が１Ｍである５０ｍＬの水酸化ナトリウム水溶液に浸漬し、室温で３０分間静置した。その後、水酸化ナトリウム水溶液を除去し、水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したＩＥ−９１１を少量の水で洗浄した。その後、水洗されたＩＥ−９１１を乾燥した。

このような、ＩＥ−９１１の水酸化ナトリウム水溶液中への浸漬、ＩＥ−９１１の水洗及びＩＥ−９１１の乾燥の一連の工程を１回行ったＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）、及びその一連の工程を４回行ったＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）をそれぞれ作成した。苛性処理を施していないＩＥ−９１１、及び作成したＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）及びＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）を用いて、それぞれの放射性セシウム及び放射性ストロンチウムの吸着性能を調べた。

中性の人工海水（富田製薬製マリンアートＳＦ−１をイオン交換水に溶解）に放射性セシウムとしてＣｓ−１３７を、放射性ストロンチウムとしてＳｒ−８５をそれぞれ約１００Ｂｑ／ｍＬの濃度で添加した。ＩＥ−９１１とその人工海水を体積比で１対１００の割合で混合した。ＩＥ−９１１及び人工海水を混合した状態で約一週間静置した後、人工海水の一部を採取し、採取した人工海水のＣｓ−１３７及びＳｒ−８５のそれぞれの濃度を測定した。ＩＥ−９１１を添加する前の人工海水のＣｓ−１３７及びＳｒ−８５のそれぞれの濃度と、ＩＥ−９１１を添加して一週間が経過した時点における人工海水のＣｓ−１３７及びＳｒ−８５のそれぞれの濃度を以下の式に代入して、Ｃｓ−１３７及びＳｒ−８５のそれぞれの分配係数を求めた。

分配係数（ｍＬ／ｇ）＝[{（ＣＳＴ添加前の放射性核種濃度）−（ＣＳＴ添加後の放射性核種濃度）}／（ＣＳＴ添加後の放射性核種濃度）]×人工海水の体積（ｍＬ）／ＣＳＴの重量（ｇ）
図３にＣｓ−１３７の分配係数を示し、図４にＳｒ−８５の分配係数を示す。図３及び図４に示されたそれぞれの分配係数は、苛性処理を施していないＩＥ−９１１（苛性処理なし）の分配係数を１とした相対値で示している。図３に示すように、苛性処理を施したＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）及びＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）のそれぞれのＣｓ−１３７の分配係数は、苛性処理なしのＩＥ−９１１のＣｓ−１３７の分配係数の約１．７倍になった。ＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）及びＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）のそれぞれの分配係数は同じであり、Ｃｓ−１３７の分配係数は苛性処理の回数によっては変化しない。

図４に示すように、苛性処理を施したＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）及びＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）のそれぞれのＳｒ−８５の分配係数は、苛性処理なしのＩＥ−９１１のＳｒ−８５の分配係数の１００倍以上に増加した。Ｓｒ−８５の場合も、ＩＥ−９１１（Ｎａ化１回）及びＩＥ−９１１（Ｎａ化４回）のそれぞれの分配係数は同じである。ＣＳＴ、例えば、ＩＥ−９１１を苛性処理することによりＩＥ−９１１によるＳｒ−８５、すなわちストロンチウムの分配係数が向上する理由は、以下の通りである。ＩＥ−９１１を苛性処理することによりＩＥ−９１１に含まれるＨが水酸化ナトリウム水溶液に含まれるＮａと置換され、ＩＥ−９１１に含まれるＮａの量が増加する。Ｎａが増加したＩＥ−９１１にセシウムおよびストロンチウムを含む放射性廃液が接触すると、ＩＥ−９１１に含まれるＮａがストロンチウムに置換されるため、苛性処理を施したＩＥ−９１１に吸着されるストロンチウムの量が増加する。苛性処理によってＩＥ−９１１のＮａ量の増加は、このＩＥ−９１１に吸着されるセシウムの量も増加させる。苛性処理をしたＩＥ−９１１は、Ｃｓ−１３７以外のセシウムの同位体およびＳｒ−９０等の他のストロンチウムの同位体の吸着性能を向上させる。

チタンケイ酸塩化合物（例えば、ＣＳＴ）を苛性処理することによって得られた放射性核種吸着材の、放射性廃液に含まれるセシウムの除去効率が９９％以上になり、ストロンチウムの除去効率が９５％以上になった。

ＩＥ−９１１に対する苛性処理の回数によってＣｓ−１３７及びＳｒ−８５のそれぞれの分配係数が変わらないので、ＩＥ−９１１に対する苛性処理の回数は１回で十分である。

発明者らは、苛性処理に用いる水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウム濃度の分配係数への影響を調べた。１モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したＩＥ−９１１におけるＣｓ−１３７の分配係数として図３に示した試験結果を用い、水酸化ナトリウム水溶液に浸漬していないＩＥ−９１１におけるＣｓ−１３７の分配係数と比較して分配係数の増加率を求めた。２モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液及び３モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したＩＥ-９１１におけるＣｓ−１３７の分配係数は、W.R.Wilmarth, WSRC-TR-2000-00394で報告されているＣｓ−１３７の分配係数を用い、分配係数の増加率を求めた。分配係数の増加率を図５に示した。１モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したＩＥ−９１１におけるＣｓ−１３７の分配係数の増加率は約７０％で最も大きく、２モル／Ｌ及び３モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬したそれぞれのＩＥ−９１１におけるＣｓ−１３７の分配係数の増加率は約−２５％及び約−８％と急激に減少した。

よって、チタンケイ酸塩化合物に接触させる水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウム濃度を０．５モル／Ｌ以上２．０モル／Ｌ未満の範囲内にすると、苛性処理されたチタン系酸塩か物におけるＣｓ−１３７の分配計数が著しく増加する。好ましくは、その水酸化ナトリウムの濃度を０．８モル／Ｌ〜１．５モル／Ｌの範囲内にするとよい。

また、チタンケイ酸塩化合物１ｋｇに対して水酸化ナトリウム水溶液を５Ｌ〜２０Ｌの範囲内で、好ましくは５Ｌ〜１０Ｌの範囲内で用いるとよい。チタン系酸塩化合物、例えば、ＣＳＴ１ｋｇは約１．２５Ｌである。１ｋｇのチタン系酸塩化合物を容器内で水酸化ナトリウム水溶液に浸漬する場合には、水酸化ナトリウム水溶液が５Ｌ存在しないと、１ｋｇのチタン系酸塩化合物を十分に浸漬することができない。逆に、１ｋｇのチタン系酸塩化合物が浸漬される水酸化ナトリウム水溶液の量が２０Ｌを超えると、水酸化ナトリウム水溶液の廃液量が著しく多くなります。

チタンケイ酸塩化合物を水酸化ナトリウム水溶液に接触させる時間は、０．５時間〜２時間の範囲内であればよい。水酸化ナトリウム水溶液のチタンケイ酸塩化合物への接触時間を０．５時間〜２時間の範囲にすることにより、チタンケイ酸塩化合物において十分なＮａの置換が行われる。すなわち、その接触時間が０．５時間未満であると、チタンケイ酸塩化合物における前述のＮａへの置換が十分でない。また、その接触時間が２時間よりも長く経過してもチタンケイ酸塩化合物におけるＮａの置換量は変わらず、吸着材の製造に要する時間が長くなるだけである。

以上に述べたように、チタンケイ酸塩化合物、具体的にはＣＳＴを、水酸化ナトリウム濃度が０．５モル／Ｌ以上２．０モル／Ｌ未満の範囲内にある水酸化ナトリウム水溶液に接触させてＣＳＴに苛性処理を施すことによって、放射性ストロンチウムの吸着性能が向上し、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを吸着できる放射性核種吸着材を製造することができた。

なお、ＣＳＴとしてＩＥ−９１１の替りにＩＥ−９１０を使用してもよい。この場合には、ＩＥ−９１０にバインダーを添加して成形した後に、成形されたＩＥ−９１０に対して苛性処理が施される。

上記の検討結果を反映した、本発明の実施例を以下に説明する。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性核種吸着材の製造方法を、図１及び図２を用いて説明する。

本実施例の放射性核種吸着材の製造方法に用いられる放射性核種吸着材製造装置１を、図２を用いて説明する。放射性核種吸着材製造装置１は、苛性処理装置２、吸着材原料供給装置３、苛性剤供給装置６及び洗浄水供給装置９を備えている。苛性処理装置２は容器である。吸着材原料供給装置３は、開閉弁５を設けた配管４によって苛性処理装置２に接続される。苛性剤供給装置６は、開閉弁１３及びポンプ８を設けた配管７によって苛性処理装置２に接続される。洗浄水供給装置９は、開閉弁１４を設けた配管１０によって、開閉弁１３とポンプ８の間で配管７に接続される。開閉弁１２を設けた排出配管１１が苛性処理装置２の底部に接続される。

本実施例の放射性核種吸着材の製造方法を図１を用いて説明する。

粉末状のチタンケイ酸塩化合物（例えば、ＣＳＴ）を成形する（ステップＳ１）。粉末状のＣＳＴであるＩＥ−９１０に無機物質から成るバインダーを添加し、粉末状のＣＳＴを成形することにより成形体のＣＳＴが得られる。多数のＣＳＴ成形体（例えば、粒状のＣＳＴ）が吸着材原料供給装置（具体的にはタンク）３内に充填される。

チタンケイ酸塩化合物に苛性処理を施す（ステップＳ２）。粒状ＣＳＴを保持する金網製のかご（図示せず）が苛性処理装置２の容器内に設置されている。所定量の粒状ＣＳＴが、開閉弁５を開くことにより吸着材原料供給装置３から苛性処理装置２内のかご内に供給される。かごの網目は粒状ＣＳＴの大きさよりも小さくなっているため、かご内に供給された粒状ＣＳＴが、かごの網目を通って落下することはなく、かごによって保持される。苛性処理装置２内に粒状ＣＳＴを供給した後、開閉弁１３を開けてポンプ８を駆動する。苛性剤供給装置６内の水酸化ナトリウム水溶液が、配管７を通して苛性処理装置２内に供給される。このとき、開閉弁１４は閉じている。苛性処理装置２内に供給される水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウム濃度は、例えば、１モル／Ｌである。苛性処理装置２内に充填された粒状ＣＳＴ１ｋｇ当たり、例えば、１０Ｌの水酸化ナトリウム水溶液が供給される。この結果、苛性処理装置２内の水酸化ナトリウム水溶液の水面が苛性処理装置２内に存在する、かご内の粒状ＣＳＴの充填層の上端よりも上方に達する。苛性処理装置２には液位計（図示せず）が設置されており、液位計で計測された、苛性処理装置２内の液位が、所定量の水酸化ナトリウム水溶液が苛性処理装置２に供給されたときに到達する設定液位になったとき、ポンプ８が停止されて開閉弁１３が閉じられる。

所定量の水酸化ナトリウム水溶液を苛性処理装置２に供給した後、粒状ＣＳＴを苛性処理装置２内のかご内に供給してもよい。

水酸化ナトリウム水溶液の苛性処理装置２内への供給が停止された後、苛性処理装置２内において、かご内の粒状ＣＳＴが水酸化ナトリウム水溶液に浸漬された状態で、粒状ＣＳＴが、所定時間、例えば、０．５時間の間、静置される。粒状ＣＳＴが水酸化ナトリウム水溶液に浸漬された時点から０．５時間が経過したとき、開閉弁１２を開く。苛性処理装置２内の水酸化ナトリウム水溶液が排出配管１１に排出される。排出管１１に排出された水酸化ナトリウム水溶液は、中和した後に、外部環境に排出される。水酸化ナトリウム水溶液に含まれるＮａは、粒状ＣＳＴの苛性処理によって粒状ＣＳＴに取り込まれるので、水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウム濃度が低下する。このため、水酸化ナトリウム濃度が所定濃度になるように苛性処理装置２から排出された水酸化ナトリウム水溶液に水酸化ナトリウムを加えることによって、この水酸化ナトリウム水溶液を粒状ＣＳＴの苛性処理に再利用することができる。

苛性処理装置２内からの水酸化ナトリウム水溶液の排出が終了した後、一旦、開閉弁１２を閉じて、開閉弁１４を開いてポンプ８を駆動する。洗浄水供給装置９からの洗浄水（純水またはイオン交換水）が配管１０及び７を通して苛性処理装置２に供給される。苛性処理が施された粒状ＣＳＴが、苛性処理装置２内において、供給される洗浄水によって洗浄され、粒状ＣＳＴに付着している水酸化ナトリウム水溶液が除去される。粒状ＣＳＴを洗浄した後、開閉弁１２を開くことにより粒状ＣＳＴを洗った洗浄水は苛性処理装置２から排出配管１１に排出される。このような苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴの洗浄は、洗浄水を苛性処理装置２に供給して何回かおこなわれる。苛性処理が終了した後においても開閉弁１２を開けたまま、洗浄水を苛性処理装置２内に供給しながら、苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴを洗浄水により連続して洗浄してもよい。苛性処理を行った粒状ＣＳＴの洗浄が終了した後、ポンプ８が停止され、開閉弁１４が閉じられる。

苛性処理装置２の上蓋が外され、粒状ＣＳＴが充填されたかごが苛性処理装置２内から取り出される。苛性処理が施された粒状ＣＳＴは、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを含む放射性廃液を処理する放射性廃液処理システムの吸着塔内に充填され、その放射性廃液の処理に使用される。この吸着塔内に充填された、苛性処理が施された粒状ＣＳＴは、放射性廃液内の放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを吸着して除去する。

成形したＣＳＴに、Ｓ２工程で苛性処理を施すことで、放射性セシウムと放射性ストロンチウムを同時に吸着できるＣｓ−Ｓｒ吸着材を得ることができる。

Ｓ２工程でＣＳＴ（成形体）に施す苛性処理としては、水酸化ナトリウム水溶液にＣＳＴ（成形体）を一定時間浸漬する、もしくはＣＳＴ（成形体）を容器に充填し、容器内に水酸化ナトリウム水溶液を通水するといった操作が挙げられる。

図１には、ＣＳＴ（粉末）を原料としてＣｓ−Ｓｒ吸着材を製造する方法を記載しているが、ＣＳＴ（成形体）を原料としてＣｓ−Ｓｒ吸着材を製造してもよい。その場合はＳ１工程が省略される。

本実施例によれば、１モル／Ｌの水酸化ナトリウム濃度の水酸化ナトリウム水溶液に粒状ＣＳＴを浸漬させる、すなわち、接触させるので、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムのそれぞれの吸着性能がさらに向上された放射性核種吸着材を得ることができる。

本実施例によれば、放射性廃液に含まれるセシウムの除去効率が９９％以上でストロンチウムの除去効率が９５％以上になる放射性核種吸着材得ることができる。

本実施例では、粒状ＣＳＴを苛性処理装置２内で、所定時間の間、水酸化ナトリウム水溶液に浸漬させたが、苛性剤供給装置６と苛性処理装置２の間で、水酸化ナトリウム水溶液を循環させ、苛性処理装置２内で、所定時間の間、粒状ＣＳＴと流れる水酸化ナトリウム水溶液を接触させ、粒状ＣＳＴに対して苛性処理を施してもよい。

本実施例では、ＣＳＴとして粉末状であるＩＥ−９１０を用いたが、成形体のＣＳＴであるＩＥ−９１１を用い、このＩＥ−９１１に、前述したような苛性処理を施しても、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムのそれぞれの吸着性能がさらに向上された放射性核種吸着材を得ることができる。ＩＥ−９１１を用いる場合には、前述のステップＳ１の工程が不要になる。

実施例１では、粒状ＣＳＴを苛性処理装置２内のかご内に充填したが、以下のようにしても、苛性処理装置２からの水酸化ナトリウム水溶液の排出時に苛性処理装置２からの苛性処理された粒状ＣＳＴの流出を防止することができ、苛性処理された粒状ＣＳＴを苛性処理装置２から取り出すことができる。排出配管１１を水酸化ナトリウム水溶液の排出専用に使用し、他の開閉弁を設けた、洗浄水を排出する他の排出配管を苛性処理装置２に接続する。苛性処理装置２の排出配管１１に連絡される排出口を粒状ＣＳＴが通過しないメッシュを有する金網で覆っている。吸着材原料供給装置３から供給された粒状ＣＳＴが苛性処理装置２内に充填され、その後、苛性剤供給装置６から苛性処理装置２内に水酸化ナトリウム水溶液を供給して粒状ＣＳＴの苛性処理を実施する。苛性処理後、開閉弁１２を開いて苛性処理装置２内の水酸化ナトリウム水溶液を排出配管１１に排出する。このとき、苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴは苛性処理装置２の排出口を覆う金網のために排出配管１１内に流出しない。水酸化ナトリウムの排出終了後、前述したように、苛性処理装置２内に洗浄水を供給して粒状ＣＳＴの洗浄を行う。この洗浄終了後、他の開閉弁を開くことにより、苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴが洗浄水と共に他の排出配管内に流出し、この排出配管の出口に配置した金網のかご内に流出する。洗浄水は、かごから外部に排出され、粒状ＣＳＴがかご内に残る。このようにして、苛性処理が施された粒状ＣＳＴを取り出すことができる。

また、以下のようにしても良い。他の排出配管を用いずに、苛性処理装置２の排出配管１１への排出口を、前述のように、金網で覆い、苛性処理後に苛性処理装置２内の水酸化ナトリウム水溶液を排出配管１１に排出し、洗浄後に、苛性処理装置２内の洗浄水を排出配管１１に排出する。苛性処理装置２の排出口が金網で覆われているために、苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴが水酸化ナトリウム水溶液および洗浄水の排出時に排出配管１１に流出しないで苛性処理装置２内に残る。残った粒状ＣＳＴを吸引装置で吸引することにより粒状ＣＳＴを苛性処理装置２外に取り出すことができる。

本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性核種吸着材の製造方法を、図６を用いて説明する。本実施例の放射性核種吸着材の製造方法では、図６に示された放射性核種吸着材製造装置１Ａが用いられる。放射性核種吸着材製造装置１Ａは、実施例１で用いられる放射性核種吸着材製造装置１において吸着材原料供給装置３、及び開閉弁４を設けた配管４を削除した構成を有する。放射性核種吸着材製造装置１Ａの他の構成は放射性核種吸着材製造装置１の構成と同じである。

放射性核種吸着材製造装置１Ａを用いた本実施例の放射性核種吸着材の製造方法を以下に説明する。チタンケイ酸塩化合物である粒状ＣＳＴを苛性処理装置２の外でかご内に充填する。苛性処理装置２の上蓋を取り外し、粒状ＣＳＴを充填したかごを苛性処理装置２内に入れて、取り外した上蓋を苛性処理装置２に取り付ける。

その後、実施例１で実施したチタンケイ酸塩化合物の苛性処理が苛性処理装置２内で行われる（ステップＳ２）。苛性剤供給装置６より配管４を通して水酸化ナトリウム水溶液を、粒状ＣＳＴを収納した苛性処理装置１内に供給する。供給される水酸化ナトリウム水溶液の水酸化ナトリウムの濃度は１モル／Ｌである。苛性処理装置２内に充填された粒状ＣＳＴ１ｋｇ当たり、例えば、１０Ｌの水酸化ナトリウム水溶液が、１０時間の通水時間で苛性処理装置２に供給される。開閉弁１２は開いている。通水時間は好ましくは０．４時間から２０時間の範囲内にする。苛性処理装置２に供給された水酸化ナトリウム水溶液は排出配管１１に排出される。苛性処理装置２内における水酸化ナトリウム水溶液の通水速度は、苛性処理装置１に充填したチタンケイ酸塩化合物である粒状ＣＳＴの体積の１倍〜２０倍、好ましくは５倍〜１０倍の水酸化ナトリウム水溶液を１時間で通水する速度とする。

水酸化ナトリウム水溶液を、所定時間、苛性処理装置２に供給した後、ポンプ８を停止して開閉弁１３を閉じ、苛性剤供給装置６から苛性処理装置２への水酸化ナトリウム水溶液の供給を停止する。その後、開閉弁１４を開いてポンプ８を駆動し、洗浄水供給装置９から苛性処理装置２に洗浄水を供給する。苛性処理装置２内に残留した水酸化ナトリウム水溶液が、洗浄水により押し出され、排出配管１１に排出される。苛性処理装置２内の粒状ＣＳＴに付着している水酸化ナトリウムも、洗浄水により洗浄され、粒状ＣＳＴの表面から除去される。洗浄終了後、洗浄水供給装置４から苛性処理装置２への洗浄水の供給を停止し、苛性処理装置２からかごを取り出すことにより苛性処理を施した粒状ＣＳＴを取出す。

本実施例は実施例１で生じる効果を得ることができる。本実施例では、本実施例で用いられる放射性核種吸着材製造装置１Ａが吸着材原料供給装置３、及び開閉弁４を設けた配管４が不要になるので、放射性核種吸着材製造装置１Ａがコンパクト化される。

１，１Ａ…放射性核種吸着材製造装置、２…苛性処理装置、３…吸着材原料供給装置、６…苛性剤供給装置、９…洗浄水供給装置。

Claims (8)

1. チタンケイ酸塩化合物を苛性処理装置内に収納し、前記苛性処理装置内において、前記チタンケイ酸塩化合物を、０．５モル／Ｌ以上２．０モル／Ｌ未満の範囲内の水酸化ナトリウム濃度を有する水酸化ナトリウム水溶液に接触させることを特徴とする放射性核種吸着材の製造方法。
2. 前記チタンケイ酸塩化合物と接触する前記水酸化ナトリウム水溶液の前記水酸化ナトリウム濃度が０．８モル／Ｌ〜１．５モル／Ｌの範囲内である請求項１に記載の放射性核種吸着材の製造方法。
3. 前記チタンケイ酸塩化合物が、０．５時間〜２時間の間、前記苛性処理装置内において前記水酸化ナトリウム水溶液に浸漬される請求項１または２に記載の放射性核種吸着材の製造方法。
4. 前記苛性処理装置内に収納された前記チタンケイ酸塩化合物１ｋｇに対して前記水酸化ナトリウム水溶液を５Ｌ〜２０Ｌの範囲内で、前記苛性処理装置内に供給する請求項３に記載の放射性核種吸着材の製造方法。
5. 前記チタンケイ酸塩化合物への前記水酸化ナトリウム水溶液の接触が、前記水酸化ナトリウム水溶液を、前記苛性処理装置を通して流し続けることにより行われる請求項１に記載の放射性核種吸着材の製造方法。
6. 前記水酸化ナトリウム水溶液が、通液時間０．４時間から２０時間の範囲内で、前記苛性処理装置内に収納した前記チタンケイ酸塩化合物の間を通って流れる請求項１に記載の放射性核種吸着材の製造方法。
7. 苛性処理装置と、前記苛性処理装置に接続され、前記苛性処理装置にチタンケイ酸塩化合物を供給する吸着材原料供給装置と、前記苛性処理装置に接続され、前記苛性処理装置に水酸化ナトリウム水溶液を供給する苛性剤供給装置と、前記苛性処理装置に接続され、前記苛性処理装置に洗浄水を供給する洗浄水供給装置とを備えたことを特徴とする放射性核種吸着材製造装置。
8. 請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法により製造された放射性核種吸着材であって、放射性廃液に含まれるセシウムの除去効率が９９％以上、及びストロンチウムの除去効率が９５％以上であることを特徴とする放射性核種吸着材。

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