JPH07185322A - Ｓｒイオン用吸着剤 - Google Patents
Ｓｒイオン用吸着剤Info
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- JPH07185322A JPH07185322A JP34868893A JP34868893A JPH07185322A JP H07185322 A JPH07185322 A JP H07185322A JP 34868893 A JP34868893 A JP 34868893A JP 34868893 A JP34868893 A JP 34868893A JP H07185322 A JPH07185322 A JP H07185322A
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- ions
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Abstract
(57)【要約】
【目的】耐熱性、耐放射線性を有し、且つＳｒイオンに
対する吸着特性に優れた吸着剤を提供する。 【構成】下記の組成式〔１〕で表されるＳｒイオン用吸
着剤。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）
対する吸着特性に優れた吸着剤を提供する。 【構成】下記の組成式〔１〕で表されるＳｒイオン用吸
着剤。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、耐熱性及び耐放射線性
に優れ、特にＳｒイオンを吸着する特性に優れた吸着剤
に関するものであり、例えば原子力発電所や核燃料再処
理工場等の原子力施設より排出される廃液等の放射線核
種含有物の処理に有用である。
に優れ、特にＳｒイオンを吸着する特性に優れた吸着剤
に関するものであり、例えば原子力発電所や核燃料再処
理工場等の原子力施設より排出される廃液等の放射線核
種含有物の処理に有用である。
【０００２】
【従来の技術】イオン交換体として、現在イオン交換樹
脂が広く用いられるが、イオン交換樹脂は耐熱温度が低
く（６０℃以下）、また耐放射線性に乏しいため、高温
下または強い放射線が存在する環境下では使用できない
という欠点がある。一方、イオン交換樹脂に比較して、
無機イオン交換体は、高温或は強放射線下における安定
性が優れており、高温水中におけるイオン交換処理、強
放射線物質の分離、濃縮及び精製等への応用が期待され
ている。無機イオン交換体の応用例として、原子力発電
所や核燃料再処理工場等の原子力施設より排出される
高、中、低レベル放射性廃液の処理等が挙げられる。こ
のうち、高レベル放射性廃液はガラス固化体として処理
されているが、特に、高発熱性元素であるＳｒイオン等
が存在すると長期の保存中にガラス固化体が内部からの
発熱によって破壊されるという不都合が生じる。このよ
うな観点から、高レベル放射性廃液中よりＳｒイオンを
分離した残りの廃液を処理すれば、上記不都合は回避さ
れる。分離されたＳｒイオンは別途処理される。尚、無
機イオン交換体により高レベル放射性廃液中からＳｒイ
オンを分離するには、高レベル廃液は酸濃度が２規定か
ら３規定の硝酸酸性であるため、一般に陽イオン交換反
応が起こりにくい酸性領域においてもＳｒイオンを吸着
することができる無機イオン交換体を用いる必要があ
る。酸性領域においてもＳｒイオンを吸着することがで
きる無機イオン交換体として、これまでに下記の化合物
が知られている。 ・含水五酸化アンチモン〔Sb2O5 ・ kH2O（但し、ｋは４
以下の正数である。）〕 ・アンチモン酸スズ〔SnO2・ bSb2O5・ lH2O（但し、b は
１以下の正数であり、 lは0 又は正の数である。例え
ば、特開平3-50117 号公報）〕 ・アンチモン酸チタン〔TiO2・ cSb2O5・ mH2O（但し、c
は0.6 以下の正数であり、ｍは０又は正の数であ
る。）〕 しかし、上記の含水五酸化アンチモンはＳｒイオンに対
する吸着容量が小さいという問題があり、また上記のア
ンチモン酸スズ及びアンチモン酸チタンは、高レベル廃
液の酸濃度である、２規定から３規定の酸性領域におい
て、いずれもＳｒイオンに対する分配係数が小さく、Ｓ
ｒイオンが希薄な溶液からＳｒイオンを吸着する能力が
乏しいという問題がある。上記のように、未だ耐熱性、
耐放射線性及びＳｒイオン交換特性について実用的なレ
ベルにあるＳｒイオン用吸着剤が得られていない。
脂が広く用いられるが、イオン交換樹脂は耐熱温度が低
く（６０℃以下）、また耐放射線性に乏しいため、高温
下または強い放射線が存在する環境下では使用できない
という欠点がある。一方、イオン交換樹脂に比較して、
無機イオン交換体は、高温或は強放射線下における安定
性が優れており、高温水中におけるイオン交換処理、強
放射線物質の分離、濃縮及び精製等への応用が期待され
ている。無機イオン交換体の応用例として、原子力発電
所や核燃料再処理工場等の原子力施設より排出される
高、中、低レベル放射性廃液の処理等が挙げられる。こ
のうち、高レベル放射性廃液はガラス固化体として処理
されているが、特に、高発熱性元素であるＳｒイオン等
が存在すると長期の保存中にガラス固化体が内部からの
発熱によって破壊されるという不都合が生じる。このよ
うな観点から、高レベル放射性廃液中よりＳｒイオンを
分離した残りの廃液を処理すれば、上記不都合は回避さ
れる。分離されたＳｒイオンは別途処理される。尚、無
機イオン交換体により高レベル放射性廃液中からＳｒイ
オンを分離するには、高レベル廃液は酸濃度が２規定か
ら３規定の硝酸酸性であるため、一般に陽イオン交換反
応が起こりにくい酸性領域においてもＳｒイオンを吸着
することができる無機イオン交換体を用いる必要があ
る。酸性領域においてもＳｒイオンを吸着することがで
きる無機イオン交換体として、これまでに下記の化合物
が知られている。 ・含水五酸化アンチモン〔Sb2O5 ・ kH2O（但し、ｋは４
以下の正数である。）〕 ・アンチモン酸スズ〔SnO2・ bSb2O5・ lH2O（但し、b は
１以下の正数であり、 lは0 又は正の数である。例え
ば、特開平3-50117 号公報）〕 ・アンチモン酸チタン〔TiO2・ cSb2O5・ mH2O（但し、c
は0.6 以下の正数であり、ｍは０又は正の数であ
る。）〕 しかし、上記の含水五酸化アンチモンはＳｒイオンに対
する吸着容量が小さいという問題があり、また上記のア
ンチモン酸スズ及びアンチモン酸チタンは、高レベル廃
液の酸濃度である、２規定から３規定の酸性領域におい
て、いずれもＳｒイオンに対する分配係数が小さく、Ｓ
ｒイオンが希薄な溶液からＳｒイオンを吸着する能力が
乏しいという問題がある。上記のように、未だ耐熱性、
耐放射線性及びＳｒイオン交換特性について実用的なレ
ベルにあるＳｒイオン用吸着剤が得られていない。
【０００３】
【本発明が解決しようとする課題】本発明は、従来のＳ
ｒイオン用吸着剤が有する上記の問題を解決し、耐熱
性、耐放射線性を有し、且つＳｒイオンに対する吸着特
性に優れた吸着剤を提供することを課題とするものであ
る。
ｒイオン用吸着剤が有する上記の問題を解決し、耐熱
性、耐放射線性を有し、且つＳｒイオンに対する吸着特
性に優れた吸着剤を提供することを課題とするものであ
る。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記の課
題を解決するため鋭意検討した結果、特定の化学組成を
有する無機イオン交換体がＳｒイオンに対して優れたイ
オン交換特性を有することを見出し、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明は、下記の組成式〔１〕で表さ
れるＳｒイオン用吸着剤に関するものである。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）
題を解決するため鋭意検討した結果、特定の化学組成を
有する無機イオン交換体がＳｒイオンに対して優れたイ
オン交換特性を有することを見出し、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明は、下記の組成式〔１〕で表さ
れるＳｒイオン用吸着剤に関するものである。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）
【０００５】以下、本発明について詳細に説明する。本
発明のＳｒイオン用吸着剤は、下記の組成式〔１〕で表
される。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）組成式〔１〕におけるａは２
以上かつ１０以下の数であり、特に優れたＳｒイオン交
換特性を発揮し得ることから、好ましくは２. ５以上か
つ７. ０以下である。もし、ａが２未満又は１０より大
きい場合、本発明の吸着剤におけるＳｒイオンに対する
吸着特性が著しく低下する。
発明のＳｒイオン用吸着剤は、下記の組成式〔１〕で表
される。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）組成式〔１〕におけるａは２
以上かつ１０以下の数であり、特に優れたＳｒイオン交
換特性を発揮し得ることから、好ましくは２. ５以上か
つ７. ０以下である。もし、ａが２未満又は１０より大
きい場合、本発明の吸着剤におけるＳｒイオンに対する
吸着特性が著しく低下する。
【０００６】また、本発明のＳｒイオン用吸着剤の粒径
は、0.01〜100 μm が好ましく、0.1 〜10μm の範囲が
更に好ましい。粒径が0.01μm 未満又は100 μm より大
きい場合、後述する粒状化の際に機械的強度が高い粒状
物を得られないという恐れがある。
は、0.01〜100 μm が好ましく、0.1 〜10μm の範囲が
更に好ましい。粒径が0.01μm 未満又は100 μm より大
きい場合、後述する粒状化の際に機械的強度が高い粒状
物を得られないという恐れがある。
【０００７】また、本発明のＳｒイオン用吸着剤は、結
晶質のものと非晶質のものがあるが、そのいずれであっ
ても良い。
晶質のものと非晶質のものがあるが、そのいずれであっ
ても良い。
【０００８】本発明のＳｒイオン用吸着剤は、一般的な
湿式反応により容易に得ることができ、好ましい製法と
して、アンチモン（Ｖ）塩及びスズ（ＩＶ）塩を加熱下
で同時に加水分解する方法等がある。好ましいアンチモ
ン（Ｖ）塩は、反応性に富んだ液体であり、且つ工業的
に入手し易い原料である五塩化アンチモンであり、好ま
しいスズ（ＩＶ）塩は、四塩化スズである。
湿式反応により容易に得ることができ、好ましい製法と
して、アンチモン（Ｖ）塩及びスズ（ＩＶ）塩を加熱下
で同時に加水分解する方法等がある。好ましいアンチモ
ン（Ｖ）塩は、反応性に富んだ液体であり、且つ工業的
に入手し易い原料である五塩化アンチモンであり、好ま
しいスズ（ＩＶ）塩は、四塩化スズである。
【０００９】本発明のＳｒイオン用吸着剤を得ることが
できる製法の一例を以下に示す。先ず、Ｓｂ／Ｓｎ原子
比が２ａ（ａは上記一般式〔１〕と同じ）になる量の五
塩化アンチモン及び四塩化スズを水と混合する。このと
きの手順は、特に制限はないが、均質なＳｒイオン用吸
着剤を得るために、五塩化アンチモン及び四塩化スズを
均一に混合した後、この混合物を水に添加するのが好ま
しい。また、取扱いを容易にするため、五塩化アンチモ
ン及び四塩化スズを水溶液として用いてもよい。このと
きの五塩化アンチモン水溶液及び四塩化スズ水溶液の濃
度は、保存安定性を考慮すると、いずれも５０wt％以上
であることが好ましい。
できる製法の一例を以下に示す。先ず、Ｓｂ／Ｓｎ原子
比が２ａ（ａは上記一般式〔１〕と同じ）になる量の五
塩化アンチモン及び四塩化スズを水と混合する。このと
きの手順は、特に制限はないが、均質なＳｒイオン用吸
着剤を得るために、五塩化アンチモン及び四塩化スズを
均一に混合した後、この混合物を水に添加するのが好ま
しい。また、取扱いを容易にするため、五塩化アンチモ
ン及び四塩化スズを水溶液として用いてもよい。このと
きの五塩化アンチモン水溶液及び四塩化スズ水溶液の濃
度は、保存安定性を考慮すると、いずれも５０wt％以上
であることが好ましい。
【００１０】また、加水分解に用いる水の量は、五塩化
アンチモンのモル数と四塩化スズのモル数の和の３００
倍に相当するモル数以上であり、かつ、生産性を考慮す
ると、１０００倍に相当するモル数以下とすることが好
ましい。３００倍未満の場合、四塩化スズが十分に加水
分解されないために、ａが１０より大きくなり、本発明
の吸着剤が有する本来のイオン交換特性が著しく損なわ
れる恐れがある。
アンチモンのモル数と四塩化スズのモル数の和の３００
倍に相当するモル数以上であり、かつ、生産性を考慮す
ると、１０００倍に相当するモル数以下とすることが好
ましい。３００倍未満の場合、四塩化スズが十分に加水
分解されないために、ａが１０より大きくなり、本発明
の吸着剤が有する本来のイオン交換特性が著しく損なわ
れる恐れがある。
【００１１】このようにして、五塩化アンチモン、四塩
化スズ及び水を混合した後、攪拌等により均一な混合を
続けることにより、五塩化アンチモンと四塩化スズの加
水分解反応を進める。
化スズ及び水を混合した後、攪拌等により均一な混合を
続けることにより、五塩化アンチモンと四塩化スズの加
水分解反応を進める。
【００１２】この時の反応液の温度は、水の量等により
異なるが、６５℃以上かつ１００℃以下とすることが好
ましく、７０℃以上かつ９０℃以下とすることが更に好
ましい。６５℃未満の場合、四塩化スズが充分に加水分
解されないために、ａが１０より大きくなり、吸着剤の
Ｓｒイオン交換特性が著しく低下する恐れがあり、ま
た、１００℃より高い温度で反応を行っても、生成物の
吸着特性に大差がなく、反応条件を徒に厳しくすること
は得策ではない。
異なるが、６５℃以上かつ１００℃以下とすることが好
ましく、７０℃以上かつ９０℃以下とすることが更に好
ましい。６５℃未満の場合、四塩化スズが充分に加水分
解されないために、ａが１０より大きくなり、吸着剤の
Ｓｒイオン交換特性が著しく低下する恐れがあり、ま
た、１００℃より高い温度で反応を行っても、生成物の
吸着特性に大差がなく、反応条件を徒に厳しくすること
は得策ではない。
【００１３】また、反応時間は、水の量、反応液の温度
等により異なるが、五塩化アンチモン、四塩化スズ及び
水を混合した後、６時間以上とすることが好ましく、１
２時間以上とすることが更に好ましい。６時間未満の場
合、四塩化スズが十分に加水分解されないために、ａが
１０より大きくなり、吸着剤のＳｒイオン交換特性が著
しく低下する恐れがある。
等により異なるが、五塩化アンチモン、四塩化スズ及び
水を混合した後、６時間以上とすることが好ましく、１
２時間以上とすることが更に好ましい。６時間未満の場
合、四塩化スズが十分に加水分解されないために、ａが
１０より大きくなり、吸着剤のＳｒイオン交換特性が著
しく低下する恐れがある。
【００１４】このようにして加水分解反応を進めた後、
濾紙等を用いて濾過を行い、更に水洗して得られるスラ
リーを乾燥後に粉砕することにより、本発明のＳｒイオ
ンの吸着剤を得ることができる。乾燥温度は、５５０℃
以下とすることが好ましく、２００℃以下とすることが
更に好ましい。５５０℃より高い場合、吸着剤のＳｒイ
オン交換特性が著しく低下する恐れがある。
濾紙等を用いて濾過を行い、更に水洗して得られるスラ
リーを乾燥後に粉砕することにより、本発明のＳｒイオ
ンの吸着剤を得ることができる。乾燥温度は、５５０℃
以下とすることが好ましく、２００℃以下とすることが
更に好ましい。５５０℃より高い場合、吸着剤のＳｒイ
オン交換特性が著しく低下する恐れがある。
【００１５】上記のようにして得られるＳｒイオン用吸
着剤は、従来のＳｒイオン用吸着剤と比較して、著しく
高いイオン交換特性を有しており、放射線核種含有物の
処理、特に原子力発電所や核燃料再処理工場等の原子力
施設より排出される廃液の処理等に有用である。
着剤は、従来のＳｒイオン用吸着剤と比較して、著しく
高いイオン交換特性を有しており、放射線核種含有物の
処理、特に原子力発電所や核燃料再処理工場等の原子力
施設より排出される廃液の処理等に有用である。
【００１６】次に、本発明のＳｒイオン用吸着剤を用い
て、放射線核種含有物等のＳｒイオンを含有する液体の
処理等を行う方法について述べる。本発明のＳｒイオン
用吸着剤を用いて、Ｓｒイオンを含有する液体の処理等
を行うには、本発明のＳｒイオン用吸着剤を、Ｓｒイオ
ンを含有する液体と接触させればよい。本発明のＳｒイ
オン用吸着剤と液体を接触させる方法に特に限定はな
く、バッチ式或いは連続式のいずれであっても良い。本
発明のＳｒイオン用吸着剤と液体を接触させる方法の具
体例としては、本発明のＳｒイオン用吸着剤を、液体に
添加し撹拌することにより、液体と接触させた後、本発
明のＳｒイオン用吸着剤を分離する方法、及びカラム等
に本発明のＳｒイオン用吸着剤を充填し、液体を通液す
る方法がある。
て、放射線核種含有物等のＳｒイオンを含有する液体の
処理等を行う方法について述べる。本発明のＳｒイオン
用吸着剤を用いて、Ｓｒイオンを含有する液体の処理等
を行うには、本発明のＳｒイオン用吸着剤を、Ｓｒイオ
ンを含有する液体と接触させればよい。本発明のＳｒイ
オン用吸着剤と液体を接触させる方法に特に限定はな
く、バッチ式或いは連続式のいずれであっても良い。本
発明のＳｒイオン用吸着剤と液体を接触させる方法の具
体例としては、本発明のＳｒイオン用吸着剤を、液体に
添加し撹拌することにより、液体と接触させた後、本発
明のＳｒイオン用吸着剤を分離する方法、及びカラム等
に本発明のＳｒイオン用吸着剤を充填し、液体を通液す
る方法がある。
【００１７】本発明のＳｒイオン用吸着剤と液体とを接
触させる好ましい時間は、処理すべき対象により一概に
は決められないが、数分から数時間、場合によっては数
日である。また、両者を接触させる温度は、イオン交換
速度を高めるのに５０℃以上が好ましい。
触させる好ましい時間は、処理すべき対象により一概に
は決められないが、数分から数時間、場合によっては数
日である。また、両者を接触させる温度は、イオン交換
速度を高めるのに５０℃以上が好ましい。
【００１８】液体と、これに接触させる本発明のＳｒイ
オン用吸着剤の使用割合は、Ｓｒイオンの１meq 当り、
Ｓｒイオン用吸着剤を１. ０ｇ以上とすることが好まし
く、Ｓｒイオンを吸着する条件、例えば本発明のＳｒイ
オン用吸着剤と液体との接触時間、接触方法または接触
温度、或いは液体のｐＨ、Ｓｒイオンの濃度等によって
適宜調整すれば良い。
オン用吸着剤の使用割合は、Ｓｒイオンの１meq 当り、
Ｓｒイオン用吸着剤を１. ０ｇ以上とすることが好まし
く、Ｓｒイオンを吸着する条件、例えば本発明のＳｒイ
オン用吸着剤と液体との接触時間、接触方法または接触
温度、或いは液体のｐＨ、Ｓｒイオンの濃度等によって
適宜調整すれば良い。
【００１９】また本発明のＳｒイオン用吸着剤は、Ｓｒ
イオンを含有する液体の処理等を行った後も、吸着した
Ｓｒイオンを酸処理等でプロトンに置換することによ
り、再利用することができる。
イオンを含有する液体の処理等を行った後も、吸着した
Ｓｒイオンを酸処理等でプロトンに置換することによ
り、再利用することができる。
【００２０】また、カラム等に充填して用いる場合、処
理操作を容易にするため、即ち、液体との接触後の分離
や、カラム通液をしやすくするため、結合剤等を用いて
本発明のＳｒイオン用吸着剤を粒状やペレット状に成型
したもの、或いは本発明のＳｒイオン用吸着剤を担体に
担持したものを用いることができる。この場合特に、結
合剤としてヒドロゾルを用いて本発明のＳｒイオン用吸
着剤を粒状に成型したものは好ましい。
理操作を容易にするため、即ち、液体との接触後の分離
や、カラム通液をしやすくするため、結合剤等を用いて
本発明のＳｒイオン用吸着剤を粒状やペレット状に成型
したもの、或いは本発明のＳｒイオン用吸着剤を担体に
担持したものを用いることができる。この場合特に、結
合剤としてヒドロゾルを用いて本発明のＳｒイオン用吸
着剤を粒状に成型したものは好ましい。
【００２１】ヒドロゾルは、水中に固体の無機系コロイ
ド粒子が分散した懸濁液である。本発明のＳｒイオン用
吸着剤をヒドロゾルを用いて粒状に成型する場合、ヒド
ロゾルの好ましい具体例には、シリカ、アルミナ、ジル
コニア又はチタニア等を、固体の無機系コロイド粒子の
主成分とする懸濁液がある。これらの中でも、シリカ又
はアルミナを固体の無機系コロイド粒子の主成分とする
懸濁液、即ち、シリカゾル又はアルミナゾルを用いる
と、機械的強度に優れた粒状物が得られるのでより好ま
しく、特にシリカゾルを用いることが好ましい。
ド粒子が分散した懸濁液である。本発明のＳｒイオン用
吸着剤をヒドロゾルを用いて粒状に成型する場合、ヒド
ロゾルの好ましい具体例には、シリカ、アルミナ、ジル
コニア又はチタニア等を、固体の無機系コロイド粒子の
主成分とする懸濁液がある。これらの中でも、シリカ又
はアルミナを固体の無機系コロイド粒子の主成分とする
懸濁液、即ち、シリカゾル又はアルミナゾルを用いる
と、機械的強度に優れた粒状物が得られるのでより好ま
しく、特にシリカゾルを用いることが好ましい。
【００２２】ヒドロゾルの固形分（ヒドロゾルから生成
される金属酸化物）の濃度は、特に制限はなく、また、
ヒドロゾルの配合量は、用いる本発明のＳｒイオン用吸
着剤の粒径等を考慮して、適宜調整すればよいが、ヒド
ロゾルの好ましい配合量は、本発明のＳｒイオン用吸着
量100 重量部（以下、部と略す）当り、ヒドロゾルの固
形分（ヒドロゾルから生成される金属酸化物の重量に換
算される量）として0.3 〜60部、より好ましくは0.5 〜
30部、最も好ましくは 1〜20部とするのがよい。配合量
が0.3 部未満では、粒状物の機械的強度が低下し、60部
より多いと、粒状物のＳｒイオン交換特性が著しく低下
する恐れがある。
される金属酸化物）の濃度は、特に制限はなく、また、
ヒドロゾルの配合量は、用いる本発明のＳｒイオン用吸
着剤の粒径等を考慮して、適宜調整すればよいが、ヒド
ロゾルの好ましい配合量は、本発明のＳｒイオン用吸着
量100 重量部（以下、部と略す）当り、ヒドロゾルの固
形分（ヒドロゾルから生成される金属酸化物の重量に換
算される量）として0.3 〜60部、より好ましくは0.5 〜
30部、最も好ましくは 1〜20部とするのがよい。配合量
が0.3 部未満では、粒状物の機械的強度が低下し、60部
より多いと、粒状物のＳｒイオン交換特性が著しく低下
する恐れがある。
【００２３】また、このような粒状物を得るには、例え
ば、配合、混合・混練、造粒及び焼成の一般的な成形工
程を経て成形すれば良い。まず、混合・混練工程につい
て説明する。混合・混練工程において、本発明のＳｒイ
オン用吸着剤及びヒドロゾルを混合する。このとき、混
合・混練操作を容易にするために、必要に応じて適当量
の水、或いはシランカップリング剤等を添加してもよ
い。混合順序については任意であり、各成分を均一に混
合すればよい。混合・混練操作の一例としては、例えば
本発明のＳｒイオン用吸着剤に上記ヒドロゾルを添加
し、ニーダー等により均一に混合した後、更に適当量の
水を添加し湿式混合すればよい。上記のようにして得ら
れたスラリーを更にニーダー等で数分〜１日間混練す
る。
ば、配合、混合・混練、造粒及び焼成の一般的な成形工
程を経て成形すれば良い。まず、混合・混練工程につい
て説明する。混合・混練工程において、本発明のＳｒイ
オン用吸着剤及びヒドロゾルを混合する。このとき、混
合・混練操作を容易にするために、必要に応じて適当量
の水、或いはシランカップリング剤等を添加してもよ
い。混合順序については任意であり、各成分を均一に混
合すればよい。混合・混練操作の一例としては、例えば
本発明のＳｒイオン用吸着剤に上記ヒドロゾルを添加
し、ニーダー等により均一に混合した後、更に適当量の
水を添加し湿式混合すればよい。上記のようにして得ら
れたスラリーを更にニーダー等で数分〜１日間混練す
る。
【００２４】造粒方法についても特に制限はないが、工
業的規模において歩留りや再現性等に優れた、押し出し
造粒法を用いることが好ましい。なお、得られた造粒物
を通常の遠心回転方式等により球状へ整粒するとよい。
業的規模において歩留りや再現性等に優れた、押し出し
造粒法を用いることが好ましい。なお、得られた造粒物
を通常の遠心回転方式等により球状へ整粒するとよい。
【００２５】その後、整粒された造粒物を焼成し、十分
な機械的強度を付与することにより、粒状物を得る。こ
のときの焼成条件は、本発明のＳｒイオン用吸着剤の粒
径、ヒドロゾルの種類及び配合量等により異なるが、焼
成時の焼成温度を250 ℃以上で、かつ550 ℃以下の温度
とすることが好ましく、300 ℃以上かつ450 ℃以下の温
度を焼成温度とすることがより好ましい。焼成温度が25
0 ℃未満では、粒状物の機械的強度が低下し、550 ℃よ
り高いと、粒状物のＳｒイオン交換特性が著しく低下す
る恐れがある。また、焼成温度の保持時間を 1〜8 時
間、より好ましくは 2〜6 時間とするのがよい。
な機械的強度を付与することにより、粒状物を得る。こ
のときの焼成条件は、本発明のＳｒイオン用吸着剤の粒
径、ヒドロゾルの種類及び配合量等により異なるが、焼
成時の焼成温度を250 ℃以上で、かつ550 ℃以下の温度
とすることが好ましく、300 ℃以上かつ450 ℃以下の温
度を焼成温度とすることがより好ましい。焼成温度が25
0 ℃未満では、粒状物の機械的強度が低下し、550 ℃よ
り高いと、粒状物のＳｒイオン交換特性が著しく低下す
る恐れがある。また、焼成温度の保持時間を 1〜8 時
間、より好ましくは 2〜6 時間とするのがよい。
【００２６】本発明の吸着剤は、Ｓｒイオンに対する吸
着特性が特に優れているものであり、Ｓｒイオンを含有
する液体を吸着の対象とするときに、最も効果を発揮す
るが、液体中にＳｒ以外のイオンが含有される場合、こ
の液体を本発明の吸着体と接触させれば、これらのイオ
ンを多少とも吸着することはできる。本発明の吸着剤に
より吸着することができるＳｒ以外のイオンとして、例
えば以下のイオンがある。即ち、Ｆｅ，Ｍｏ，Ｔｅ，Ｔ
ｉ，Ｚｒ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｂａ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ及
びＺｎ等である。
着特性が特に優れているものであり、Ｓｒイオンを含有
する液体を吸着の対象とするときに、最も効果を発揮す
るが、液体中にＳｒ以外のイオンが含有される場合、こ
の液体を本発明の吸着体と接触させれば、これらのイオ
ンを多少とも吸着することはできる。本発明の吸着剤に
より吸着することができるＳｒ以外のイオンとして、例
えば以下のイオンがある。即ち、Ｆｅ，Ｍｏ，Ｔｅ，Ｔ
ｉ，Ｚｒ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｂａ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ及
びＺｎ等である。
【００２７】
【実施例及び比較例】以下に実施例及び比較例により本
発明を更に具体的に説明する。 実施例１ SbCl5 の70wt% 水溶液（240 ｇ）とSnCl4 の50wt% 水溶
液（48g ）を、100mlビーカー中で均一に混合し、恒温
槽中で７０℃とした後、７０℃の温水（4000g）に添加
した。恒温槽及びスリーワンモーターを用い、混合物を
７０℃で２０時間攪拌した後、冷却し、濾過により母液
を除去した。更に、残さをイオン交換水で洗浄した後、
乾燥機内で１１０℃で５時間乾燥させた。更に、粉砕機
を用いて粉砕することにより、下記の組成式で表される
Ｓｒイオン用吸着剤を得た。なお、吸着剤の平均粒径は
0.5 μm （沈降法により求めた値）であった。 組成式：ＳｎＯ2 ・３. １Ｓｂ2 Ｏ5 ・１. ６Ｈ2 Ｏ 上記のようにして得たＳｒイオン用吸着剤1gと0.003 モ
ル濃度のSrCl2 を含有する3 規定のHNO3水溶液10mlをポ
リエチレン製容器中で混合し、振蕩器により60℃で120
時間振蕩した後、Ｓｒイオン用吸着剤を濾別して得た水
溶液中のＳｒイオンの濃度をプラズマ発光分析装置（以
下、ＩＣＰと略す）を用いて測定し、この値と吸着前の
水溶液中のＳｒイオン濃度から、吸着剤に吸着されたＳ
ｒイオンの量を求めた。更に、この測定値を用いて下記
式（１）から吸着剤のＳｒイオンに対する分配係数Ｋｄ
(Sr)を算出した。その結果を表１に示した（分配係数Ｋ
ｄの単位はml/gである）。 また、Ｓｒイオン用吸着剤1gと0.05モル濃度のSrCl2 を
含有する水溶液100mlをポリエチレン製容器中で混合
し、振蕩器により60℃で120 時間振蕩した後、Ｓｒイオ
ン用吸着剤に吸着されたＳｒイオンの量をＩＣＰを用い
て測定することにより、吸着剤のＳｒ吸着量（meq/g ）
を求めた。その結果を表１に示した。
発明を更に具体的に説明する。 実施例１ SbCl5 の70wt% 水溶液（240 ｇ）とSnCl4 の50wt% 水溶
液（48g ）を、100mlビーカー中で均一に混合し、恒温
槽中で７０℃とした後、７０℃の温水（4000g）に添加
した。恒温槽及びスリーワンモーターを用い、混合物を
７０℃で２０時間攪拌した後、冷却し、濾過により母液
を除去した。更に、残さをイオン交換水で洗浄した後、
乾燥機内で１１０℃で５時間乾燥させた。更に、粉砕機
を用いて粉砕することにより、下記の組成式で表される
Ｓｒイオン用吸着剤を得た。なお、吸着剤の平均粒径は
0.5 μm （沈降法により求めた値）であった。 組成式：ＳｎＯ2 ・３. １Ｓｂ2 Ｏ5 ・１. ６Ｈ2 Ｏ 上記のようにして得たＳｒイオン用吸着剤1gと0.003 モ
ル濃度のSrCl2 を含有する3 規定のHNO3水溶液10mlをポ
リエチレン製容器中で混合し、振蕩器により60℃で120
時間振蕩した後、Ｓｒイオン用吸着剤を濾別して得た水
溶液中のＳｒイオンの濃度をプラズマ発光分析装置（以
下、ＩＣＰと略す）を用いて測定し、この値と吸着前の
水溶液中のＳｒイオン濃度から、吸着剤に吸着されたＳ
ｒイオンの量を求めた。更に、この測定値を用いて下記
式（１）から吸着剤のＳｒイオンに対する分配係数Ｋｄ
(Sr)を算出した。その結果を表１に示した（分配係数Ｋ
ｄの単位はml/gである）。 また、Ｓｒイオン用吸着剤1gと0.05モル濃度のSrCl2 を
含有する水溶液100mlをポリエチレン製容器中で混合
し、振蕩器により60℃で120 時間振蕩した後、Ｓｒイオ
ン用吸着剤に吸着されたＳｒイオンの量をＩＣＰを用い
て測定することにより、吸着剤のＳｒ吸着量（meq/g ）
を求めた。その結果を表１に示した。
【００２８】実施例２ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を30g とし、温水の温度及び
反応温度を１００℃とし、加熱還流を行った以外は、実
施例１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有す
るＳｒイオン用吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・４. ９Ｓｂ
2 Ｏ5 ・４. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)
及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。それ
らの結果を表１に示した。
反応温度を１００℃とし、加熱還流を行った以外は、実
施例１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有す
るＳｒイオン用吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・４. ９Ｓｂ
2 Ｏ5 ・４. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)
及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。それ
らの結果を表１に示した。
【００２９】実施例３ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を21g とした以外は、実施例
１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有するＳ
ｒイオン用吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・７. ０Ｓｂ2 Ｏ
5 ・５. ８Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及び
Ｓｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。それらの
結果を表１に示した。
１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有するＳ
ｒイオン用吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・７. ０Ｓｂ2 Ｏ
5 ・５. ８Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及び
Ｓｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。それらの
結果を表１に示した。
【００３０】実施例４ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を17g とし、温水の温度及び
反応温度を６５℃とした以外は、実施例１と全く同様に
して、実施例１と同一の粒径を有するＳｒイオン用吸着
剤（組成式はＳｎＯ2 ・８. ６Ｓｂ2 Ｏ5 ・６. ４Ｈ2
Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実
施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示
した。
反応温度を６５℃とした以外は、実施例１と全く同様に
して、実施例１と同一の粒径を有するＳｒイオン用吸着
剤（組成式はＳｎＯ2 ・８. ６Ｓｂ2 Ｏ5 ・６. ４Ｈ2
Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実
施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示
した。
【００３１】比較例１ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を180gとし、温水の量を6000
g とした以外は、実施例１と全く同様にして、実施例１
と同一の粒径を有する吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・０.
８Ｓｂ2 Ｏ5 ・０. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋ
ｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定し
た。それらの結果を表１に示した。
g とした以外は、実施例１と全く同様にして、実施例１
と同一の粒径を有する吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・０.
８Ｓｂ2 Ｏ5 ・０. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋ
ｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定し
た。それらの結果を表１に示した。
【００３２】比較例２ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を120gとし、温水の量を5000
g とした以外は、実施例１と全く同様にして、実施例１
と同一の粒径を有する吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・１.
２Ｓｂ2 Ｏ5 ・０. ９Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋ
ｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定し
た。それらの結果を表１に示した。
g とした以外は、実施例１と全く同様にして、実施例１
と同一の粒径を有する吸着剤（組成式はＳｎＯ2 ・１.
２Ｓｂ2 Ｏ5 ・０. ９Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋ
ｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定し
た。それらの結果を表１に示した。
【００３３】比較例３ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を12g とした以外は、実施例
１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有する吸
着剤（組成式はＳｎＯ2 ・１２Ｓｂ2 Ｏ5 ・８. ９Ｈ2
Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実
施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示
した。
１と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有する吸
着剤（組成式はＳｎＯ2 ・１２Ｓｂ2 Ｏ5 ・８. ９Ｈ2
Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実
施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示
した。
【００３４】比較例４ SnCl4 の50wt% 水溶液の量を8gとした以外は、実施例１
と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有する吸着
剤（組成式はＳｎＯ2 ・１８Ｓｂ2 Ｏ5 ・１３Ｈ2 Ｏで
ある）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例
１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示し
た。
と全く同様にして、実施例１と同一の粒径を有する吸着
剤（組成式はＳｎＯ2 ・１８Ｓｂ2 Ｏ5 ・１３Ｈ2 Ｏで
ある）を得、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を実施例
１と同様にして測定した。それらの結果を表１に示し
た。
【００３５】比較例５ 含水五酸化アンチモン（組成式はＳｂ2 Ｏ5 ・２Ｈ2 Ｏ
である）について、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を
実施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に
示した。
である）について、分配係数Ｋｄ(Sr)及びＳｒ吸着量を
実施例１と同様にして測定した。それらの結果を表１に
示した。
【００３６】比較例６ アンチモン酸チタン（組成式はＴｉＯ2 ・０. ６Ｓｂ2
Ｏ5 ・２. ７Ｈ2 Ｏである）について、分配係数Ｋｄ(S
r)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。そ
れらの結果を表１に示した。
Ｏ5 ・２. ７Ｈ2 Ｏである）について、分配係数Ｋｄ(S
r)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。そ
れらの結果を表１に示した。
【００３７】比較例７ SnCl4 の50wt% 水溶液のかわりに、TiCl4 の70wt% 水溶
液（25g ）を用いた以外は、実施例１と全く同様にし
て、アンチモン酸チタン（組成式はＴｉＯ2 ・３. １Ｓ
ｂ2 Ｏ5 ・２. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(S
r)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。そ
れらの結果を表１に示した。
液（25g ）を用いた以外は、実施例１と全く同様にし
て、アンチモン酸チタン（組成式はＴｉＯ2 ・３. １Ｓ
ｂ2 Ｏ5 ・２. ５Ｈ2 Ｏである）を得、分配係数Ｋｄ(S
r)及びＳｒ吸着量を実施例１と同様にして測定した。そ
れらの結果を表１に示した。
【００３８】
【表１】
【００３９】表１から、本発明のＳｒイオン用吸着剤
は、組成式〔１〕のａが２より小さい化合物（比較例
１，２）又はａが１０より大きい化合物（比較例３，
４）に比較して、Ｋｄ(Sr)に於いて著しく高い値を示し
ており、また、ａが１０より大きい化合物に比較する
と、Ｓｒ吸着量に於いても著しく優位であることを示し
ている。更に、組成式〔１〕における錫をチタンに代え
た化合物と比較した場合（比較例６，７）も、本発明の
吸着剤はＫｄ(Sr)及びＳｒ吸着量共に優れていることが
わかる。
は、組成式〔１〕のａが２より小さい化合物（比較例
１，２）又はａが１０より大きい化合物（比較例３，
４）に比較して、Ｋｄ(Sr)に於いて著しく高い値を示し
ており、また、ａが１０より大きい化合物に比較する
と、Ｓｒ吸着量に於いても著しく優位であることを示し
ている。更に、組成式〔１〕における錫をチタンに代え
た化合物と比較した場合（比較例６，７）も、本発明の
吸着剤はＫｄ(Sr)及びＳｒ吸着量共に優れていることが
わかる。
【００４０】アンチモン酸スズは、一般式〔１〕におけ
るａが１. ０を越えるとＳｒの分配係数Ｋｄ(Sr)が増加
すると言われているが（特開平３−５０１１７）、この
ことはａが１. ０を越えて増加するにつれ、アンチモン
酸スズのＫｄ(Sr)は含水五酸化アンチモンのＫｄ(Sr)に
近づくようにして増加する傾向を示唆している。
るａが１. ０を越えるとＳｒの分配係数Ｋｄ(Sr)が増加
すると言われているが（特開平３−５０１１７）、この
ことはａが１. ０を越えて増加するにつれ、アンチモン
酸スズのＫｄ(Sr)は含水五酸化アンチモンのＫｄ(Sr)に
近づくようにして増加する傾向を示唆している。
【００４１】しかし、実施例１〜４及び比較例１〜４の
結果は、ａが２≦ａ≦１０の範囲内でのみＫｄ(Sr)及び
Ｓｒ吸着量が共に著しく高いことを示しており、更に本
発明の吸着剤のＫｄ(Sr)は含水五酸化アンチモンのＫｄ
(Sr)よりも３〜１０倍も大きいことが明らかであり、本
発明の特定の組成を有する化合物が特に吸着特性が優れ
ていることは全く予想外の結果であった。
結果は、ａが２≦ａ≦１０の範囲内でのみＫｄ(Sr)及び
Ｓｒ吸着量が共に著しく高いことを示しており、更に本
発明の吸着剤のＫｄ(Sr)は含水五酸化アンチモンのＫｄ
(Sr)よりも３〜１０倍も大きいことが明らかであり、本
発明の特定の組成を有する化合物が特に吸着特性が優れ
ていることは全く予想外の結果であった。
【００４２】
【発明の効果】本発明のＳｒイオン用吸着剤は、従来の
イオン交換体に比較して、酸性水溶液におけるＫｄ(Sr)
が格段に大きく、言い換えればＳｒイオンの希薄な酸性
水溶液からＳｒイオンを吸着する能力が極めて大きく、
更に耐熱性及び耐放射線性を有しているので、例えば放
射線核種含有物の処理、特に原子力発電所や核燃料再処
理工場等の原子力施設より排出されるＳｒイオンを含有
する廃液の処理等の水処理用として各種の分野において
有用なものである。
イオン交換体に比較して、酸性水溶液におけるＫｄ(Sr)
が格段に大きく、言い換えればＳｒイオンの希薄な酸性
水溶液からＳｒイオンを吸着する能力が極めて大きく、
更に耐熱性及び耐放射線性を有しているので、例えば放
射線核種含有物の処理、特に原子力発電所や核燃料再処
理工場等の原子力施設より排出されるＳｒイオンを含有
する廃液の処理等の水処理用として各種の分野において
有用なものである。
Claims (1)
- 【請求項１】下記の組成式〔１〕で表されるＳｒイオン
用吸着剤。 ＳｎＯ2 ・ａＳｂ2 Ｏ5 ・ｎＨ2 Ｏ 〔１〕 （上式において、ａは2 ≦ａ≦10を満たす数であり、ｎ
は０又は正の数である。）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34868893A JPH07185322A (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | Ｓｒイオン用吸着剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34868893A JPH07185322A (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | Ｓｒイオン用吸着剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07185322A true JPH07185322A (ja) | 1995-07-25 |
Family
ID=18398696
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34868893A Pending JPH07185322A (ja) | 1993-12-27 | 1993-12-27 | Ｓｒイオン用吸着剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07185322A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999059161A1 (en) * | 1998-05-14 | 1999-11-18 | British Nuclear Fuels Plc | Antimony silicate sorbent for removal of metal ions |
| WO2014168005A1 (ja) | 2013-04-12 | 2014-10-16 | 東亞合成株式会社 | 無機イオン吸着剤及びその製造方法 |
-
1993
- 1993-12-27 JP JP34868893A patent/JPH07185322A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999059161A1 (en) * | 1998-05-14 | 1999-11-18 | British Nuclear Fuels Plc | Antimony silicate sorbent for removal of metal ions |
| US7332089B2 (en) | 1998-05-14 | 2008-02-19 | Ineos Silicas Ltd. | Method of extracting metal ions from an aqueous solution utilizing an antimony silicate sorbent |
| WO2014168005A1 (ja) | 2013-04-12 | 2014-10-16 | 東亞合成株式会社 | 無機イオン吸着剤及びその製造方法 |
| CN105121018A (zh) * | 2013-04-12 | 2015-12-02 | 东亚合成株式会社 | 无机离子吸附剂及其制造方法 |
| KR20160002841A (ko) | 2013-04-12 | 2016-01-08 | 도아고세이가부시키가이샤 | 무기 이온 흡착제 및 그 제조 방법 |
| JPWO2014168005A1 (ja) * | 2013-04-12 | 2017-02-16 | 東亞合成株式会社 | 無機イオン吸着剤及びその製造方法 |
| US9597678B2 (en) | 2013-04-12 | 2017-03-21 | Toagosei Co., Ltd. | Inorganic ion adsorbent and method for producing same |
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