DE69218704T2

DE69218704T2 - Brennelementanordnung und deren Bestandteile

Info

Publication number: DE69218704T2
Application number: DE69218704T
Authority: DE
Inventors: Hiromasa Hirakawa; Masahisa Inagaki; Hideaki Ishizaki; Masayoshi Kanno; Satoshi Kanno; Hideo Maki; Junjiro Nakajima; Shozo Nakamura; Nobukazu Yamamoto
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1991-09-20
Filing date: 1992-09-18
Publication date: 1997-07-10
Anticipated expiration: 2012-09-19
Also published as: JP2638351B2; US5297177A; JPH0580170A; EP0533186B1; DE69218704D1; EP0533186A1

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Brennelementanordnung für einen Leichtwasserreaktor und insbesondere eine Brennelementanordnung, mit der ein Siedewasserreaktor zu beschicken ist, und deren Bestandteile.
Neuere wachsende Interessen bestehen an längeren Betriebszyklen von Leichtwasserreaktoren und höheren Abbrandniveaus von Uranbrennstoff wegen einer Steigerung der wirtschaftlichen Vorteile, wie z.B. Verringerung der Entleerung von verbrauchtem Brennstoff, der Energieerzeugungskosten usw. Insbesondere in Japan basiert die Atomkrafterzeugung auf der Aufarbeitung verbrauchten Brennstoffs als Voraussetzung mit starken Anforderungen eines höheren Abbrandniveaus, einschließlich einer Wiederverwendung von durch die Aufarbeitung extrahiertem Plutonium. Der Kernbrennstoff wird jetzt von der Reaktion bei einem Abbrandniveau (Entleerungsabbrandniveau) von etwa 30 GWd/t entleert, und der wirtschaftliche Vorteil wird, wenn ein Kernbrennstoff ein Entleerungsabbrandniveau von 60 GWd/t haben kann, stark verbessert. Um ein höheres Abbrandniveau in Leichtwasserreaktoren zu erhalten, wurde bisher versucht, die Korrosionsbeständigkeit der Materialien von Bauteilen für eine Brennelementanordnung zu verbessern, eine Deformation von Bauteilen einer Brennelementanordnung in einer Neutronenbestrahlungsumgebung zu vermeiden, die Anreicherung und Anordnung von Uranbrennstoff zu optimieren und die thermohydraulischen Eigenschaften einer Brennelementanordnung zu verbessern.
Eine höhere Korrosionsbeständigkeit als für die herkömmlichen Materialien wird für Materialien einer Brennelementanordnung hohen Abbrandniveaus benötigt. Als Materialien von Bauteilen für die Brennelementanordnung wird gegenwärtig ein "zircaloy" (Zry: Zn-Sn-Fe-Cr-Ni-Legierung mit der folgenden Zusammensetzung: Sn: 1,2-1,7 Gew.%, Fe: 0,07-0,24 Gew.%, Cr: 0,05-0,15 Gew.%, Ni: < 0,08 Gew.%, Rest Zr und Verunreinigungen) verwendet. An den "zircaloy"-Bauteilen einer Brennelementanordnung entwickelt sich eine "kugelige Korrosion" genannte örtliche Korrosion unter den gegenwärtigen Umständen des Siedewassertyp-Leichtwasserreaktors (SWR). Um eine solche Korrosion zu vermeiden, wurden Verfahren zur Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit von "zircaloy" durch Wärmebehandlung, beispielsweise durch Erhitzen in einem (α+β)-Phasen- oder β-Phasentemperaturbereich für eine kurze Zeit mit nachfolgendem Abschrecken, vorgeschlagen (japanische Patentveröffentlichungen Nr. 61-45699 und 63-58223). Weiter ist eine Technik zur Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit durch Ändern der Legierungszusammensetzung bekannt. Beispielsweise ist ein "zircaloy" mit höherem Fe- und Ni-Gehalt bekannt (japanische offengelegte (Kokai) Patentanmeldungen Nr. 60-43450 und 62-228442).
Das Zr-Legierungsmaterial wird an Orten verwendet, die einer Neutronenbestrahlung ausgesetzt sind, und erfährt so ein Bestrahlungswachstum und eine Verformung. Besonders verkleinern sich, wenn eine gekrümmte Deformation oder eine Ausdehnungsdeformation am Kanalkasten (FCB) auftritt, die Zwischenräume zwischen FCB und Steuerstab (z.B. auf Null), was zu Störungen im Kernreaktorbetrieb führt. Um die Deformationen zu vermeiden, wurde ein Verfahren zum Unterdrücken des Bestrahlungswachstums, indem man den kristallographischen Ausrichtungsparameter in der FCB-Längsrichtung der (0002)-Fläche des hexagonalen Zr-Kristalls von 0,15 bis 0,5 einrichtet, in der offengelegten (Kokai) japanischen Patentanmeldung Nr. 59-229475 vorgeschlagen.
In einem Siedewassertyp-Kernreaktor fließt Kühlwasser in Zwischenräume zwischen Brennstäben von der unteren Unterlageplatte einer Brennelementanordnung, wird erhitzt und siedet, wenn es durch die Zwischenräume zwischen den Brennstäben von der Bodenlage aufwärtsströmt, um einen Zweiphasenstrom von Dampfhohlräumen und flüssigem Wasser zu bilden, der durch die Durchgangslöcher der oberen Unterlageplatte ausströmt. Das Hohlraumverhältnis ist an der Bodenlage der Brennelementanordnung 0 % und erreicht an der Kopflage etwa 70 %. Ein Verhältnis von Wasserstoffatomen (H) zu Schwermetallatomen (U) (H/U-Verhältnis) unterscheidet sich also zwischen dem Boden und dem Kopf der Brennstäbe. In der Bodenlage einer Brennelementanordnung, wo das H/U-Verhältnis hoch ist, wird die Durchschnittsneutronenenergie verringert, und die Spaltungsreaktion thermischer Neutronen mit Kernbrennstoffmaterial wird gefördert, während in der Kopflage der Brennelementanordnung, wo das H/U-Verhältnis niedrig ist, die Spaltungsreaktion der Neutronen mit dem Kernbrennstoffmaterial unterdrückt wird. Als Ergebnis ist die lineare Wärmebilanz in der Bodenlage der Brennelementanordnung höher als in der Kopflage der Brennelementanordnung, was zu einer ungleichen Leistungsverteilung in der Axialrichtung der Brennstäbe führt. Eine ungleiche Leistungsverteilung tritt sogar in der Radialrichtung der Brennelementanordnung auf. Der äußerste Umfang einer Quadratgitteranordnung von 8 x 8, 9 x 9 oder 10 x 10 Brennstäben wird von einem FCB umgeben, um einen Wasserspalt zwischen dem äußersten Umfang der Brennstäbe und dem benachbarten FCB zu bilden. Das H/U-Verhältnis ist also im äußersten Umfangsbereich einer Brennelementanordnung höher als in deren innerem Bereich, und daher wird die lineare Wärmebilanz höher. Um einen längeren Betriebszyklus und ein höheres Abbrandniveau des Kernbrennstoffs zu erreichen, ist es erforderlich, die Urananreicherung zu steigern. In einer Brennelementanordnung mit einer höheren Urananreicherung ist eine solche ungleiche Leistungsverteilung noch ausgeprägter. Um die Leistungsverteilung in der Axialrichtung und der Radialrichtung abzuflachen, wurden eine Optimierung der Form und Anordnung von Wasserstäben, eine Optimierung der Urananreicherungsverteilung, eine teilweise Änderung der Brennstablänge, eine Vermeidung von örtlichen Leistungsspitzen in der anfänglichen Abbrandperiode mit verbrennbaren Giften, wie z.B. Gd, B usw., u. dgl. durchgeführt.
Sämtliche oben erwähnten Techniken betreffen die sog. Elementtechniken. Selbst wenn eine Elementtechnik vorteilhaft ist, kann eine Brennelementanordnung höheren Abbrandniveaus nicht erhalten werden, wenn die Brennelementanordnung teilweise eine Unzuträglichkeit hat. Beispielsweise offenbart die offengelegte (Kokai) japanische Patentanmeldung Nr. 59-229475, daß ein Bestrahlungswachstum und eine Krümmungsdeformation vermieden werden können, indem man einen Fl- Wert als einen kristallographischen Ausrichtungsparameter eines Kanalkastens im Bereich von 0,15-0,5 steuert, doch unter den kristallographischen Ausrichtungsparametern ist ein kristallographischer Ausrichtungsparameter in der zur Platte senkrechten Richtung (Fr-Wert) am wichtigsten. Weiter erleiden die Brennstäbe ein Bestrahlungswachstum und verlängern sich auf mehr als die ursprüngliche Länge. Als Ergebnis treten die folgenden Unzuträglichkeiten auf. Da die Bodenenden der Brennstäbe an der Unterlageplatte befestigt sind, drücken die verlängerten Brennstäbe die obere Unterlageplatte aufwärts. Da das Oberende des Kanalkastens an der oberen Unterlageplatte befestigt ist und das Bodenende des Kanalkastens in die untere Unterlageplatte eingefügt ist, wird der Kanalkasten aufgrund des Bestrahlungswachstums der Brennstäbe aufwärtsgedrückt, und im Abbrandendstadium wird die Länge der Einpaßzugabe zwischen der unteren Unterlageplatte und dem Kanalkasten beträchtlich verringert. Im Kernbrennstoff für ein hohes Abbrandniveau ist das Bestrahlungswachstum der Brennstäbe so groß, daß der Kanalkasten aufwärts bis jenseits der Länge der Einpaßzugabe zwischen der unteren Unterlageplatte und dem Kanalkasten gedrückt wird. Dies war ein Problem.

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG

Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine Brennelementanordnung für ein höheres Abbrandniveau und ein Zirkoniumbasislegierungs-Kernbrennelementanordnungsbauteil dafür zu entwickeln.
Um den beschränkten Raum in einem Kanalkasten mit mehr als der vorbestimmten Uranmenge zu beladen, ist es erforderlich, die Dicke der Zirkoniumlegierungsbauteile (wie z.B. Brennstoffplattierrohre, Abstandshalter usw.) zu verringern, da der Raum zum Einbringen von Uran im Fall der Brennstoffplattierrohre und Abstandshalter mit der herkömmlichen Dicke aufgrund einer Steigerung der Zahl der im tetragonalen Gittermuster angeordneten Brennstäbe und aufgrund der verschiedenen Formen von Wasserstäben verringert wird. Wenn die Dicke der Zirkoniumlegierungsbauteile, wie z.B. Plattierrohre, Abstandshalter usw., verringert wird, ist insbesondere eine Wasserstoffversprödung aufgrund der Verringerung der Dicke zu erwarten. Wasserstoff wird durch Korrosionsreaktion mit Reaktorkernwasser erzeugt und teilweise von den Bauteilen der Brennelementanordnung absorbiert (aufgenommen); doch selbst wenn die Menge absorbierten Wasserstoffs die gleiche ist, wird der Wasserstoffgehalt der Bauteile mit abnehmender Dicke höher. Da die Korrosion von Bauteilen einer für ein höheres Abbrandniveau bestimmten Brennelementanordnung viel weiter als derjenigen für das herkömmliche Abbrandniveau fortschreitet, werden für die Brennstoffplattierrohre und Abstandshalter für ein höheres Abbrandniveau eine höhere Korrosionsbeständigkeit und eine niedrigere Wasserstoffaufnahme benötigt.
Eine andere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist, eine Brennelementanordnung für ein höheres Abbrandniveau zu entwickeln, die bezüglich Korrosionsbeständigkeit und Wasserstoffaufnahmebeständigkeit von Bauteilen der Brennelementanordnung optimiert und gegen eine Krümmungsdeformation eines Kanalkastens aufgrund von Bestrahlungswachstum optimiert ist.
In allgemeinster Weise stellt die vorliegende Erfindung eine Brennelementanordnung und deren Bestandteile zur Verfügung. Die Bestandteile umfassen (erläuternd) Brennstäbe, deren jeder ein Plattierrohr und einen darin eingebrachten Kernbrennstoff aufweist, einen Abstandshalter zum Halten der Brennstäbe in gewünschten Lagen und zum Zusammenhalten der Brennstäbe und Wasserstäbe, Unterlageplatten, wobei die Wasserstäbe beispielsweise in der Mitte des Abstandshalters vorgesehen sind, und einen Kanalkasten.
Besonders sieht die vorliegende Erfindung ein Zirkoniumbasislegierungsbauteil vor, das 0,1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,05 bis 0,35 Gew.% Eisen, bis zu 0,16 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält, wobei das Legierungsbauteil einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der zur Platte senkrechten Richtung der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung als einen Fr-Wert von 0,25 bis 0,50, einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Längsrichtung als einen Fl-Wert von 0,25 bis 0,36 und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der seitlichen Richtung, die zueinander senkrecht sind, als einen Ft- Wert von 0,25 bis 0,36 hat.
Insbesondere sieht die vorliegende Erfindung eine Brennelementanordnung vor, die eine Mehrzahl von Brennstäben, deren jeder ein aus einer Zirkoniumbasislegierung gefertigtes Plattierrohr und darin eingebrachte Kernbrennstoffpellets aufweist, einen Abstandshalter zum Halten der Brennstäbe in gewünschten Lagen, eine obere Unterlageplatte und eine untere Unterlageplatte zum Abstützen der so vorgesehenen Brennstäbe an ihren oberen Enden und den unteren Enden, wenigstens einen Wasserstab und einen Kanalkasten aus einer Zirkoniumbasislegierung zum Vereinigen der Brennstäbe und des wenigstens einen Wasserstabs zu einer Anordnung und zum Umschließen der Anordnung der Brennstäbe und des wenigstens einen Wasserstabs aufweist, wobei der wenigstens eine Wasserstab und der Kanalkasten Zirkoniumbasislegierungsbauteile gemäß den oben beschriebenen Zirkoniumbasislegierungsbauteilen sind und die Plattierrohre, die aus der gleichen Zusammensetzung bestehen, aber nicht in den Ausrichtungszustand dieser Legierungsbauteile gebracht sind, eine höhere Konzentration des Mischkristallzustands-Eisens und -Nickels an den Außenoberflächen der Plattierrohre als an deren Innenoberflächen haben.
Vorteilhafte weitere Merkmale sind in den Ansprüchen 3 bis 26 beansprucht.
Die vorliegende Erfindung sieht einen Abstandshalter für eine Brennelementanordnung vor, der aus einer Zirkoniumbasislegierung besteht, die 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,20 bis 0,35 Gew.% Eisen und 0,03 bis 0,16 Gew.% Nickel und Rest im wesentlichen Zirkonium enthält, wobei feine Körner einer intermetallischen Verbindung aus Zinn und Nickel in den α- Phasen-Zirkoniumkristallkörnern ausgeschieden sind. Weiter können 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom im Legierungszustand enthalten sein.
Vorzugsweise hat die Zirkoniumbasislegierung eine Durchschnittskorngröße von 50 bis 300 µm, die während der β-Wärmebehandlung, d.h. während die Platte auf die β-Phasentemperatur erhitzt wird, gebildet wird (β-Phasen-Zr-Kristallkorngröße von 50 bis 300 µm).
Der vorliegende Kanalkasten wird durch Biegen der Zirkoniumbasis-Legierungsplatte zu einem Kanaltypbauteil, Verschweißen des Kanaltypbauteils mit einem anderen Kanaltypbauteil, dadurch Erhalten eines langen quadratzylindrischen Bauteils, örtliches Erhitzen des langen quadratzylindrischen Bauteils in einem β-Phasen-Temperaturbereich und Halten des Bauteils im erhitzten Zustand für eine kurze Zeit bei ständiger Bewegung des Bauteils und erzwungenes Abkühlen des erhitzten Teils des Bauteils mit einem Kühlmedium hergestellt, wodurch der erzwungen abgekühlte Teil einen kristallographischen Ausrichtungsparameter der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung der Zirkoniumbasislegierung in der zur Platte senkrechten Richtung (Fr-Wert) von 0,25 bis 0,50 erhält.
Die vorliegenden Plattierrohre werden jeweils durch kontinuierliche Bewegung entweder eines dicken Rohrmantels aus der Zirkoniumbasislegierung nach einer plastischen Endwarmverformung oder eines dünnen Rohrmantels im Lauf zwischen der plastischen Endwarmverformung und einer plastischen Endkaltverformung in der Längsrichtung, örtliches Erhitzen der Außenoberfläche des Rohrmantels in einem (α + β)- Phasen- oder β-Phasentemperaturbereich und Halten der Außenoberfläche im erhitzten Zustand für eine kurze Zeit bei gleichzeitiger Kühlung der Innenoberfläche des Rohrmantels und erzwungenes Abkühlen der Außenoberfläche des Rohrmantels in den erhitzten Teilen mit einem Kühlmedium hergestellt.
Der vorliegende Abstandshalter weist Abstandshalterzellen auf, deren jede durch kontinuierliche Bewegung entweder eines dicken Rohrmantels aus der Zirkoniumbasislegierung nach einer plastischen Endwarmverformung oder eines dünnen Rohrmantels im Lauf zwischen der plastischen Endwarmverformung und einer plastischen Endkaltverformung in der Längsrichtung, örtliches Erhitzen des Rohrmantels in einem (α + β)- Phasen- oder β-Phasentemperaturbereich und Halten des Rohrmantels im erhitzten Zustand für eine kurze Zeit und erzwungenes Abkühlen des erhitzten Teils des Rohrmantels mit einem Kühlmedium hergestellt wird.
Der vorliegende Abstandshalter kann die Zellen in Verbindung mit einem Rahmenbauteil aus einem plattenförmigen Material, das der gleichen Wärmebehandlung wie für den Rohrmantel unterworfen wurde, anstelle der Rohrmäntel aufweisen.
Der vorliegende Abstandshalter weist Gitterzellen, die mit einem Rahmenbauteil aus einem plattenförmigen Material vereinigt sind, das der gleichen Härtung wie für den Rohrmantel unterworfen wurde, anstelle des Rohrmantels auf.
Der vorliegende Wasserstab wird durch kontinuierliches Bewegen eines langen Rohres aus der Zirkoniumbasislegierung, das einer plastischen Endkaltverformung in der Längsrichtung unterworfen wurde, örtliches Erhitzen des Rohres in einen β-Phasentemperaturbereich und Halten des Rohres im erhitzten Zustand für eine kurze Zeit und erzwungenes Abkühlen des erhitzten Teils mit einem Kühlmedium hergestellt, wodurch das Rohr einen kristallographischen Ausrichtungsparameter der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung in der Rohrdickenrichtung (Fr-Wert) von 0,25 bis 0,50, einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrlängs(Walz-)-Richtung (Fl-Wert) von 0,25 bis 0,36 und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrumfangsrichtung (Ft-Wert) von 0,25 bis 0,36 erhält.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN

Fig. 1 ist eine Querschnittsdarstellung einer Brennelementanordnung gemäß der vorliegenden Erfindung;
Fig. 2 ist eine Schemadarstellung einer Vorrichtung zur Wärmebehandlung eines Kanalkastens;
Fig. 3A und 3B sind eine Perspektivansicht bzw. eine Querschnittsansicht eines Kanalkastens;
Fig. 4A, 4B und 4C sind eine Perspektivansicht bzw. Querschnittsansichten eines anderen Kanalkastens;
Fig. 5 ist eine Perspektivansicht eines anderen Kanalkastens;
Fig. 6 ist eine teilweise weggeschnittene Ansicht eines Brennstabs;
Fig. 7 ist eine teilweise weggeschnittene Ansicht eines Wasserstabs;
Fig. 8 ist eine teilweise weggeschnittene Ansicht eines anderen Wasserstabs;
Fig. 9 ist eine Draufsicht eines Abstandshalters;
Fig. 10 ist eine Draufsicht eines anderen Abstandshalters;
Fig. 11 ist eine Perspektivansicht von Zellen 31 in Fig.
Fig. 12 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Verformungen aufgrund eines Bestrahlungswachstums und einer Haltezeit für verschiedene Fr-Werte zeigt;
Fig. 13 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Erhitzungstemperatur und Haltezeit für verschiedene Fr-Werte zeigt;
Fig. 14 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Fe- Gehalt und Ni-Gehalt und Korrosion zeigt;
Fig. 15 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Fe- Gehalt und Korrosionszuwachs zeigt;
Fig. 16 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Wasserstoffaufnahmeverhältnis und Fe-Gehalt zeigt;
Fig. 17 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Wasserstoffaufnahmeverhältnis und Fe-Gehalt zeigt; und
Fig. 18 ist ein Diagramm, das Beziehungen zwischen Wasserstoffaufnahmeverhältnis und (Fe/Ni)-Verhältnis zeigt.

NÄHERE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG

(1) Die Deformation der in einem Kanalkasten verwendeten Zirkoniumlegierungsbauteile hängt von der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung des hexagonalen Zr-Kristalls in der zu den Bauteiloberflächen im wesentlichen senkrechten Richtung ab. Das hexagonale Kristallgitter schrumpft in der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung und dehnt sich in der zur kristallographischen < 0001> -Ausrichtung senkrechten Richtung aus, wenn eine Bestrahlung mit Neutronen erfolgt. Genauer gesagt, wird eine versetzte Fläche (Atomfläche) in die kristallographische < 0001> -Ausrichtung aufgrund der Neutronenbestrahlung eingeführt, und eine Schrumpfung und eine Ausdehnung finden in den oben erwähnten besonderen Richtungen statt. Als Ergebnis tritt eine Dehnung in den Längs- und Seitenrichtungen des Kanalkastens auf, und eine Schrumpfungsdeformation tritt in der zur Platte senkrechten Richtung auf. Brennstäbe dehnen sich in der Längsrichtung aus. Die Aussetzung gegenüber Neutronenbestrahlung ist zur Mitte des Reaktorkerns hin höher und ist zum Umfang des Reaktorkerns hin niedriger. Der Kanalkasten wird im Umfangsbereich des Reaktorkerns vorgesehen, wo sich die Neutronenbestrahlungsdosierung drastisch ändert, und dadurch gibt es in der Dehnung einen Unterschied zwischen der der Reaktorkernmitte zugewandten Oberflächenseite und der dazu entgegengesetzten Oberflächenseite des Kanalkastens. Daher erfährt der Kanalkasten eine Krümmung. Die vorerwähnte, durch die Neutronenbestrahlung verursachte Deformation führt nicht zu irgendeiner Volumenänderung, und selbst wenn einzelne Kristallkörner eines polykristallinen Materials eine Deformation in den bestimmten Richtungen erleiden, ergibt sich insgesamt keine Deformation, solange die bestimmten Richtungen in einer Zufallsverteilung liegen. Um das Bestrahlungswachstum und die Krümmung zu unterdrücken, ist es wirksam, die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen.
Bei der vorliegenden Erfindung werden die kristallographischen Ausrichtungen des Kanalkastens und des Wasserstabs in eine Zufallsverteilung gebracht, während die der Brennstoffplattierrohre nicht in eine Zufallsverteilung gebracht werden. Infolgedessen dehnen sich nur die Brennstäbe aufgrund des Bestrahlungswachstums aus, während weder der Kanalkasten noch der Wasserstab eine Ausdehnung erfährt. Da der an der oberen Unterlageplatte befestigte Wasserstab keine Längenänderung durchmacht, erfährt auch die Lage der oberen Unterlageplatte keine Änderung. Da die Oberendezapfen der Brennstäbe nicht an der oberen Unterlageplatte befestigt werden, sondern nur durch die die obere Unterlageplatte durchsetzenden Durchgangslöcher treten, wird keine Kraft, wodurch die obere Unterlageplatte aufwärtsgedrückt wird, erzeugt, auch wenn sich die Brennstäbe ausdehnen, und der an der oberen Unterlageplatte befestigte Kanalkasten wird niemals nach oben gedrückt. Als Ergebnis wird die Länge der Einpaßzugabe niemals verringert. Das Problem einer Brennstabausdehnung kann also dadurch gelöst werden, daß die Oberendezapfen der Brennstäbe von der oberen Unterlageplatte durch die obere Unterlageplatte durchsetzende Durchgangslöcher vorragen.
Allgemein wird eine quantitative Auswertung des Ausrichtungsparameters einer kristallographischen Ausrichtung durchgeführt, indem der Reflexionsfaktor auf einer bestimmten Kristallfläche und die Beugungsstärke durchgegangener Röntgenstrahlen gemessen werden und ein F-Wert aus der folgenden Gleichung (1) berechnet wird:
F = &sub0;2/π V(φ) cos²φ dφ (1)
In der Gleichung (1) bedeutet φ einen Winkel einer bestimmten kristallographischen Ausrichtung (z.B. kristallographischen < 0001> -Ausrichtung) zu einer bestimmten Richtung, z.B. einer zur Platte senkrechten Richtung, und V(φ) ist ein Volumenanteil von in der φ-Richtung ausgerichteten Kristallen. Wenn die kristallographischen Ausrichtungsparameter in der zur Platte senkrechten Richtung (Richtung r), der Längs(Walz-)-Richtung (Richtung l) und der Seitenrichtung (Richtung t), die zueinander senkrecht sind, mit Fr bzw. Fl bzw. Ft bezeichnet werden, ist die Gesamtsumme von Fr, Fl und Ft gleich 1, und wenn die zugehörigen Werte jeweils 1/3 sind, werden die kristallographischen Ausrichtungen in eine vollständige Zufallsverteilung gebracht sein.
Die kristallographische < 0001> -Ausrichtung einer Platte oder eines Rohres, die bzw. das durch Kaltwalzen hergestellt wird, ist in einer zur Platte (oder zum Rohr) senkrechten Oberflächenrichtung (Richtung r), ihr Fr-Wert ist in einem Bereich von 0,6 bis 0,7, und ihr Fl-Wert ist in einem Bereich von 0,05 bis 0,15. Ein Kanalkasten wurde einer Bestrahlung in 3 Zyklen im Mittelbereich eines Reaktorkerns und in einem Zyklus im Umfangsbereich des Reaktorkerns unterworfen, und ein anderer Kanalkasten wurde auch einer Bestrahlung in 4 Zyklen im Mittelbereich des Reaktorkerns unterworfen, um die Einflüsse des Fr-Wertes auf den Krümmungsgrad der Kanalkästen zu berechnen. Ein Zyklus bestand aus einem 18-Monatsbetrieb, und die Neutronenbestrahlungsdosierung war etwa 2 x 10²² (n/cm²), als die Brennelementanordnungen aus dem Reaktor zu entfernen waren, und diese Bedingungen waren entsprechend dem standardmäßigsten Durchsatzmuster. Mit wachsenden Aufenthaltszyklen im Umfangsbereich des Reaktorkerns stieg der Krümmungsgrad weiter an. Der Zwischenraum zwischen dem Brennstab und dem Kanalkasten war in der Anfangszeit der Brennstoffbeladung etwa 3,3 mm breit, und eine Deformationsspanne aufgrund einer Ausdehnungsdeformation war, abgesehen von der aufgrund der Krümmungsdeformation, etwa 2,2 mm lang. Und zwar trat, wenn der Krümmungsgrad aufgrund eines Bestrahlungswachstums eines Kanalkastens, der eine Aussetzungsverweilszeit im Umfangsbereich des Reaktorkerns durchmachte, 1,1 mm erreichte, eine Störung zwischen dem Kanalkasten und dem Steuerstab auf. Es wurde gefunden, daß der Fr-Wert eines Kanalkastens, der eine Aussetzungsverweilszeit im Umfangsbereich des Reaktorkerns hatte, in eine zufälligere Verteilung, d.h. auf wenigstens 0,25 gebracht werden muß und daß der Fr-Wert eines Kanalkastens, der keine Aussetzungsverweilszeit im Umfangsbereich des Reaktorkerns hatte, wenigstens 0,20 sein muß, um eine zufälligere Verteilung zu erreichen.
Es ist zum Bringen der kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung wirksam, das Zirkoniumlegierungsmaterial in einen β-Phasentemperaturbereich (≥ 980 ºC) zu erhitzen, um β-Zr-Kristallkörner wachsen zu lassen, und das Material dann abzukühlen. Durch die Wärmebehandlung werden in einer bestimmten Richtung ausgerichtete hexagonale α-Zr- Kristallkörner in kubische β-Zr-Kristallkörner umgewandelt, die durch Abkühlung wieder in hexagonale α-Zr-Kristallkörner umgewandelt werden. Das kristallographische System der Zr-Kristallkörner nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur ist die gleiche hexagonale α-Phase wie vor der Erhitzung, doch die kristallographischen Ausrichtungen der Materialien, die eine Umwandlung in die kubische β-Phase durchgemacht haben, sind in einer Zufallsverteilung. Je höher die Erhitzungstemperatur und je länger die Erhitzungszeit sind, um so höher ist der Zufallsverteilungsgrad. Um einen Fr-Wert ≥ 0,20 zu erhalten, muß ein Wärmebehandlungsparameter, der durch die folgende Gleichung definiert wird, durch Steuern der Erhitzungstemperatur und der Erhitzungszeit 0,8 oder mehr sein:
P (3,5+log t) x log(T-980)
t: Erhitzungszeit (h),
T: Erhitzungstemperatur (ºC)
Vorzugsweise gilt P ≥ 1,5. Bei P 0,8 haben β-Zr-Kristallkörner eine Durchschnittskorngröße von 50 µm, und bei P ≥ 1,5 haben β-Zr-Kristallkörner eine Durchschnittskorngröße von 90 µm oder mehr. Eine Durchschnittskorngröße von maximal nicht mehr als 300 µm ist vorzuziehen, und noch bevorzugter ist 70 bis 130 µm.
F-Werte des vorliegenden Kanalkastens und Wasserstabs sind vorzugsweise 0,25 bis 0,36 für den Fl-Wert, 0,25 bis 0,36 für den Ft-Wert und 0,25 bis 0,50 für den Fr-Wert. Besonders vorzugsweise ist der Fr-Wert mehr als der Ft-Wert und der Fl-Wert, und am meisten bevorzugt wird, daß der Fl-Wert 0,30 bis 0,35 ist, der Ft-Wert 0,30 bis 0,35 ist und der Fr-Wert 0,30 bis 0,35 ist. Ideal müssen sämtliche F-Werte 0,3333 sein. Diese F-Werte hängen von der Erhitzungstemperatur und den Erhitzungszeiten ab. Besonders ist eine Behandlungstemperatur praktisch 980 º bis 1350 ºC und vorzugsweise 1050 º bis 1150 ºC. Eine bevorzugte Haltezeit bei dieser Temperatur ist so kurz wie etwa eine Sekunde bis etwa eine Minute.
Das vorliegende Verfahren zur Herstellung eines Kanalkastens umfaßt das örtliche Erhitzen eines Plattenmaterials in einem β-Phasentemperaturbereich durch eine Induktionsspule für eine gewünschte Verweils- oder Haltezeit bei kontinuierlicher Bewegung des Plattenmaterials und das erzwungene Abkühlen des Plattenmaterials nach dem Erhitzen. Durch Erhitzen in den β-Phasentemperaturbereich kann die kristallographische < 0001> -Ausrichtung in eine Zufallsverteilung gebracht werden, und es läßt sich eine höhere Korrosionsbeständigkeit gegen reines Hochtemperatur-Hochdruck-Wasser erzielen. Die Abkühlung wird vorzugsweise durch Sprühen von Wasser auf das erhitzte Plattenmaterial bei einer Abkühlungsgeschwindigkeit von 100 ºC/s oder mehr, insbesondere 150 ºC/s oder mehr durchgeführt. Infraroterhitzung und Elektroofenerhitzung können auch als weitere Heizmittel verwendet werden.
Zum Erhitzen in den β-Phasentemperaturbereich muß das Zr- Basislegierungs-Plattenmaterial durch Bauteile, wie z.B. einen Dorn, mit einem höheren Wärmeausdehnungskoeffizient als dem der Zr-Basislegierung befestigt und angeklemmt werden. Besonders im Fall eines rohrförmigen Materials werden die Erhitzung und die Abkühlung vorzugsweise durch Einführen eines metallischen Bauteils, wie z.B. eines Dorns, in das rohrförmige Bauteil ohne völligen Kontakt, jedoch mit einigem örtlichen Kontakt mit der Innenoberfläche des rohrförmigen Bauteils zur Senkung des Wärmeeinflusses und durch Befestigen beider Bauteile an beiden Enden zum Vermeiden einer Deformation des rohrförmigen Bauteils aufgrund der Erhitzung und Abkühlung durchgeführt. Durch Vorsehen eines solchen Anklemmbauteils können die Erhitzung und die Abkühlung ohne weiteres durchgeführt werden. Bevorzugte Anklemmbauteilmaterialien umfassen nichtrostende Austenitstähle, wie z.B. SUS 304, 316, 347 usw.
Nach der β-Phasenwärmebehandlung wird ein Anlassen bei 500 º bis 650 ºC zur gleichmäßigen Erhitzung des ganzen Bauteilmaterials durchgeführt.
Es ist auch vorzuziehen, das Anlassen unter Anklemmen des Bauteilmaterials mit dem vorerwähnten Anklemmbauteil durchzuführen, um die Form des rohrförmigen Bauteils zu korrigieren. Diese Wärmebehandlungen werden in einer nichtoxidierenden Atmosphäre, besonders vorzugsweise in Ar, durchgeführt.
Nach der Endwärmebehandlung wird der Oxidfilm von der Oberfläche durch Sandblasen und Beizen entfernt. Nach der Entfernung des Oxidfilms wird die Oberfläche einer Oxidationsbehandlung in einem Autoklav unterworfen, um auf der Oberfläche einen stabilen Oxidfilm zu bilden, wodurch sich ein Endprodukt ergibt. Die Randteile mit Schraublöchern usw. zum Befestigen an beiden Enden werden vom Endprodukt entfernt.
Zwei Offenkanalform- (oder U-förmige) Bauteile für den vorliegenden Kanalkasten werden durch Plasmaschweißen an den Offenkanalkanten miteinander stumpf verschweißt, um einen Quadratzylinder zu bilden, und dann werden die Schweißnähte eingeebnet. Für die Wärmebehandlung des Quadratzylinders wird ein X-förmiges Klemmbauteil bevorzugt. Die vorliegende Wärmebehandlung kann im Zustand eines Plattenmaterials, von 2 kanalförmigen Bauteilen oder eines geschweißten Quadratzylinders durchgeführt werden.
Die oben erwähnte Temperatur und Zeit können auch auf die Herstellung eines Wasserstabs angewandt werden, und die oben erwähnten Wärmebehandlungen können in irgendeinem Stadium, d.h. vom Rohrmantelform-Stadium nach der plastischen Endwarmverformung bis zu einem rohrförmigen Stadium nach der plastischen Endkaltverformung, wie im Fall der vorliegenden Plattierrohre, durchgeführt werden. Jedoch wird, wenn die plastische Kaltverformung und das Anlassen nach der Wärmebehandlung durchgeführt werden, die Zufallsverteilung der kristallographischen Ausrichtung anisotrop, und es ist, falls nicht die Korrosionsbeständigkeit am wichtigsten ist, am meisten zu bevorzugen, die Wärmebehandlung des Wasserstabs zusammen mit dem Kanalkasten nach der plastischen Endkaltverformung durchzuführen.
(2) Um eine hohe Korrosionsbeständigkeit und ein niedriges Wasserstoffaufnahmeverhältnis zu erhalten, ist es wichtig, daß die Zr-Basislegierung 1 bis 2 Gew.% Sn, 0,2 bis 0,35 Gew.% Fe und 0,03 bis 0,16 Gew.% Ni mit oder ohne Cr enthält. Selbst wenn ein so hochgradig korrosionsbeständiges Zr-Basislegierungsbauteil mit hohem Fe-Ni-Gehalt in einer Siedewasserreaktor(SWR)-Umgebung verwendet wird, tritt keine kugelige Korrosion auf, und das Wasserstoffaufnahmeverhältnis ist beträchtlich niedriger als das der gegenwärtig verfügbaren "zircaloy"-Materialien.
Der auf der Oberfläche der Zirkoniumlegierungsbauteile gebildet Oxidfilm hat eine n-Typ-Halbleitereigenschaft des Sauerstoffmangeltyps (ZrO2-x). Die Sauerstoffleerstelle existiert als eine Anionenfehlstelle im Oxidfilm. Die Anionenfehlstelle wird durch Kompensation mit zwei Elektronen elektrisch neutral gehalten. Wenn Fe-Ionen, Ni-Ionen und Cr-Ionen einen Ersatz in den Lagen von Zr-Ionen im Oxidfilm durchmachen, wird eine Sauerstoffleerstelle (Kationenleerstelle) gebildet, doch wird die Sauerstoffleerstelle (Kationenleerstelle) nicht mit den zwei Elektronen kompensiert, so daß eine Kationenfehlstelle gebildet wird. Die zwei die Anionenfehlstelle kompensierenden Elektronen haben ein höheres Energieniveau und neigen zur Wanderung entsprechend einem Potentialgradient und bestimmen so die Elektronenleitfähigkeit des Oxidfilms. Andererseits dient die Kationenfehlstelle als eine Einfanglage für Elektronen und senkt so die Elektronenleitfähigkeit im Oxidfilm. Korrosion (Oxidation) des Zirkoniumlegierungsmaterials im Reaktorkernwasser hängt von einem Gleichgewicht zwischen dem Ladungstransport mittels Sauerstoffionen im Film durch Sauerstoffleerstellen zur Metallseite hin und dem Ladungstransport mittels Elektronen von der Metallseite zur Oberfläche des Oxidfilms hin ab, und daher wird die Korrosionsgeschwindigkeit durch den niedrigeren der vorstehend erwähnten beiden Ladungstransporte in einander entgegengesetzten Richtungen bestimmt. In der SWR-Umgebung ist der Ladungstransport mittels Elektronen von der Metallseite zur Oberfläche des Oxidfilms hin ein vorrangiger geschwindigkeitsbestimmender Faktor. Wenn die Elektronenleitfähigkeit durch die Gegenwart von Fe-Ionen, Ni-Ionen und Cr-Ionen im Oxidfilm verringert wird, wächst die Korrosionsbeständigkeit. Um von Zr-Ionen besetzte Lagen durch Fe-Ionen, Ni-Ionen und Cr-Ionen im Oxidfilm zu ersetzen, ist es erforderlich, daß Fe, Ni und Cr in einem Festlösungszustand oder als feine intermetallische Verbindungsphasen in der Zr-Legierung vorliegen und größere Mengen dieser Metallelemente als die des gegenwärtig verfügbaren "zircaloy-2"-Materials gleichmäßig darin verteilt sind. Die Wasserstoffaufnahme erfolgt aufgrund einer Reaktion von Zr mit Wasser und der Absorption eines Teils von durch die Korrosionsreaktion erzeugtem Wasserstoffs im Legierungsmaterial. Je höher die Korrosionsbeständigkeit ist, um so geringer ist die Menge des erzeugten Wasserstoffs und um so niedriger ist das Wasserstoffaufnahmeverhältnis.
Eine kugelige Korrosion ist eine Erscheinung, daß die oben erwähnte Korrosionsreaktion aufgrund des örtlichen Mangels an substituierenden Fe-lonen, Ni-Ionen und Cr-Ionen in den von Zr besetzten Lagen im Oxidfilm örtlich fortschreitet. Um einen solchen Mangel zu vermeiden, ist es erforderlich, diese Elemente durch die Legierung gleichmäßig zu verteilen. Zur gleichmäßigen Verteilung dieser Legierungselemente ist es wirkungsvoll, eine Wärmebehandlung zum Erhitzen des Legierungsmaterials in einen β-Phasentemperaturbereich und/oder (α + β)-Phasentemperaturbereich und zum nachfolgenden Abschrecken als einen Schritt im Verfahren vorzusehen. Durch die Wärmebehandlung kann erreicht werden, daß die intermetallischen Verbindungsphasen, die die Legierungselemente enthalten, wie z.B. Zr(Fe, Cr)&sub2;, Zr(Fe, Ni)&sub2;, Zr&sub2;(Ni, Fe) usw., eine Durchschnittskorngröße von 0,4 µm oder weniger haben und daß die intermetallische Sn-Ni- Verbindungsphase eine Durchschnittskorngröße von 0,2 µm oder weniger hat, und sie können so gleichmäßig durch die Legierung verteilt werden. Es ist wirkungsvoll, ein Fe/Ni- Verhältnis von 1,4 bis 15, vorzugsweise 10 oder weniger vorzusehen und Cr nicht aus der Legierung zu entfernen. Unter den intermetallischen Verbindungsphasen sind Zr(Fe, Cr)&sub2;-Körner (hexagonales Kristallsystem) am feinsten, gefolgt von Zr(Fe, Ni)&sub2;-Körnern (kubisches Kristallsystem), und die Zr&sub2;(Ni, Fe)-Körner (hexagonales Kristailsystem) sind am gröbsten. Durch Zusatz von Cr wird die Zahl der feinsten Zr&sub2;(Fe, Cr)&sub2;-Körner (hexagonales Kristallsystem) erhöht, und durch Steigerung des Fe/Ni-Verhältnisses wird ein Verhältnis der feinsten Zr(Fe, Ni)&sub2;-Körner zu den gröbsten Zr&sub2;(Ni, Fe)-Körnern gesteigert. Eine Wirkung der Verfeinerung der intermetallischen Verbindungsphasen und einer gleichmäßigen Verteilung auf einen Anstieg der Korrosionsbeständigkeit wird unten erläutert. Wenn das Zirkoniumlegierungsmaterial in einem Kernreaktor mit Neutronen bestrahlt wird, sinkt die Stabilität der intermetallischen Verbindungsphasen, und Fe, Ni und Cr werden unter Bildung einer festen Lösung in der Matrix aufgelöst. Wie oben erläutert, machen als Ergebnis der Bildung einer festen Lösung von Fe, Ni und Cr Fe, Ni und Cr eine Substitution in Gitterlagen von Zr im Oxidfilm zur Senkung der Elektronenleitfähigkeit durch. Durch Vorsehen feinerer intermetallischer Verbindungsphasen wird ihre Oberflächenausdehnung vergrößert, so daß ihre Auflösung gefördert wird und die Konzentration der Festlösung von Fe, Ni und Cr wächst. Durch gleichmäßige Verteilung wird die Konzentration der festen Lösung gleichmäßig gemacht, so daß die Gleichmäßigkeit der Elektronenleitfähigkeit des Oxidfilms erhöht wird und man die kugelige Korrosion vermeidet. Aus diesen Gründen können die Korrosionsbeständigkeit (Beständigkeit gegen kugelige Korrosion) und die Wasserstoffaufnahmebeständig keit von Zirkoniumlegierungsmaterial gesteigert werden. Als Ergebnis ist es möglich, das Zirkoniumlegierungsbauteil dünner zu machen.
Unter 1 Gew.% Sn kann weder eine ausreichende Korrosionsbeständigkeit noch eine ausreichende Festigkeit erhalten werden, während über 2 Gew.% Sn kein merklicher Effekt mehr erhalten werden kann, jedoch die Verformbarkeit verringert wird. Daher sind 1 bis 2 Gew.%, insbesondere 1,2 bis 1,7 Gew.% Sn vorzuziehen.
Wenigstens 0,20 Gew.% Fe werden zur Steigerung der Wasserstoffaufnahmebeständigkeit benötigt. Über 0,35 Gew.% Fe ist kein merklicher Effekt mehr zu erhalten, doch wird die Verformbarkeit gesenkt. Daher sind nicht mehr als 0,35 Gew.%, insbesondere 0,22 bis 0,30 Gew.% Fe vorzuziehen.
Eine sehr geringe Ni-Menge, d.h. wenigstens 0,03 Gew.% Ni, ist vorhanden, um die Korrosionsbeständigkeit sehr zu steigern, doch fördert Ni die Wasserstoffaufnahme, was zu einer Steigerung der Versprödung führt. Daher sind nicht mehr als 0,16, insbesondere 0,05 bis 0,10 Gew.% Ni vorzuziehen.
Die vorliegende Zr-Basislegierung kann 0,05 bis 0,15 Gew.% Cr enthalten. Wenigstens 0,05 Gew.% Cr benötigt man zur Steigerung der Korrosionsbeständigkeit und Festigkeit, während über 0,15 Gew.% Cr die Verformbarkeit verringert wird. Daher sind 0,05 bis 0,15 Gew.% Cr vorzuziehen.
Die vorliegende Zr-Basislegierung kann für Plattierrohre, Abstandshalter, Kanalkästen und Wasserstäbe verwendet werden. Mit der vorliegenden Zr-Basislegierung können die ersteren drei Bauteile ein Durchschnittsabbrandniveau von 50 bis 550 GWd/t haben. Auch in diesem Fall kann "zircaloy-2"- Legierung für die Wasserstäbe verwendet werden.
Die Zr-Basislegierung zur Verwendung bei der vorliegenden Brennelementanordnung umfaßt weiter "zircaloy-2" (Ti: 1,2-1,7 Gew.%; Fe: 0,07-0,20 Gew.%; Cr: 0,05-0,15 Gew.%; Ni: 0,03-0,08 Gew.%; und Rest: im wesentlichen Zr) und "zircaloy-40" (Ti: 1,2-1,7 Gew.%; Fe: 0,18-0,24 Gew.%; Ni: < 0,07 Gew.%; und Rest: im wesentlichen Zr), und diese Legierungen können in Kombination mit der vorerwähnten Legierung im Hinblick auf das Durchschnittsentleerungsabbrandniveau verwendet werden.
Plattierrohre zur Verwendung bei der vorliegenden Erfindung sind vorzugsweise solche, die durch Abschrecken vom (α + β)-Phasenbereich oder β-Phasentemperaturbereich nach der plastischen Endwarmverformung und nachfolgende Wiederholungen der plastischen Kaltverformung und des Anlassens hergestellt werden. Insbesondere ist das Abschrecken vom (α + β)-Phasentemperaturbereich vorzuziehen, da das nachfolgende plastische Kaltverformen besser als das nach Abschrecken vom β-Phasentemperaturbereich ist.
Bevorzugte Zr-Basislegierungen sind die vom β-Phasen- oder (α + β)-Phasentemperaturbereich abgeschreckten, und die Abschreckbehandlung wird vorzugsweise nach der plastischen Endwarmverformung, jedoch vor der plastischen Endkaltverformung und besonders vorzugsweise vor der plastischen anfänglichen Kaltverformung durchgeführt.
Ein bevorzugter (α + β)-Phasentemperaturbereich ist in einem Bereich von 800 º Bis 950 ºC, und ein bevorzugter β- Phasentemperaturbereich ist in einem Bereich von 950 º bis 1100 ºC. Das Abschrecken wird von diesen Temperaturbereichen mit fließendem Wasser, gesprühtem Wasser usw. durchgeführt. Besonders bevorzugt wird das Abschrecken vor dem anfänglichen plastischen Kaltverformen durchgeführt, wobei es bevorzugt wird, eine örtliche Erhitzung durch Hochfrequenzerhitzung am äußeren Umfang durchzuführen, während Wasser in den Rohrmantel geleitet wird.
Als Ergebnis wird die Innenoberfläche des Rohres nicht gehärtet, und die Duktilität wird erhöht, während die Außenoberfläche des Rohres gehärtet wird, die Korrosionsbeständigkeit gesteigert wird und das Wasserstoffaufnahmeverhältnis verringert wird. Da eine Erhitzung im (α + β)-Phasentemperaturbereich verschiedene Verhältnisse der α-Phase zur β-Phase in Abhängigkeit von der Temperatur erzeugt, wählt man vorzugsweise eine Temperatur, bei der hauptsächlich die β-Phase gebildet wird. Die α-Phase wird durch das Abschrekken nicht umgewandelt, was zu einer niedrigeren Härte und einer höheren Duktilität beiträgt, und das Abschrecken von dem in die β-Phase umgewandelten Bereich bildet eine nadelartige Phase hoher Härte mit einer niedrigen Kaltverformbarkeit. Jedoch kann das Vorliegen selbst eines geringen Anteils der α-Phase eine hohe plastische Kaltverformbarkeit sowie eine niedrige Korrosionsbeständigkeit und Wasserstoffaufnahmeverhältnis ergeben. Es wird bevorzugt, das Erhitzen auf eine Temperatur durchzuführen, wo die β- Phase einen Flächenanteil von 80 bis 95 % hat, und von dieser Temperatur abzuschrecken. Die Erhitzung wird für eine kurze Zeit, beispielsweise für nicht mehr als 5 Minuten, insbesondere 5 Sekunden bis 1 Minute, durchgeführt. Eine verlängerte Erhitzung ist nicht vorzuziehen, da sie ein Wachstum der Kristallkörner ermöglicht, wobei Ausscheidungen gebildet werden und die Korrosionsbeständigkeit sinkt.
Die Anlaßtemperatur nach der plastischen Kaltverformung ist vorzugsweise 500 º bis 700 ºC, besonders vorzugsweise 550 º bis 640 ºC. Unter 640 ºC kann eine höhere Korrosionsbeständigkeit erhalten werden. Es ist vorzuziehen, die Erhitzung in einer Ar-Atmosphäre oder in hohem Vakuum durchzuführen. Der Vakuumgrad ist vorzugsweise 10&supmin;&sup4; bis 10&supmin;&sup5; Torr, und es wird bevorzugt, daß sich durch Anlassen kein wesentlicher Oxidfilm auf der Legierungsoberfläche bildet und die Legierungsoberfläche einen farblosen Metallglanz zeigt. Die Anlaßdauer ist vorzugsweise 1 bis 5 Stunden.
Es ist vorzuziehen, das Schweißen durch TIG, Laserstrahl oder Elektronenstrahl und insbesondere durch TIG durchzuführen. Es wird auch bevorzugt, daß die Endzapfen und die Plattierrohre vorzugsweise aus einem Zr-Basislegierungsmaterial der gleichen Zusammensetzung hergestellt werden und ein He-Gas zum Abdichten bei einem hohen Druck in Abhängigkeit von einem gewünschten Abbrandniveau, beispielsweise 3- bis 20-fachen Atmosphärendrücken verwendet wird.
(3) Kombination von Zr-Basislegierungsmaterialien mit Behandlungen für jeweilige Abbrandniveaus:
(a) Abbrandniveau von 50 bis 55 GWd/t:
Die oben erwähnte, hochgradig korrosionsbeständige, hoch Fe-Ni-haltige Zirkoniumbasislegierung wird für Plattierrohre, Abstandshalter und einen Kanalkasten verwendet, wobei die Plattierrohre und Abstandshalter im oben erwähnten (α + β)-Phasentemperaturbereich oder β-Phasentemperaturbereich gehärtet werden und der Kanalkasten einer Wärmebehandlung im β-Phasentemperaturbereich unterworfen wird, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen. "zircaloy-2" wird für die Wasserstäbe verwendet und einer Wärmebehandlung im β-Phasentemperaturbereich unterworfen, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen. Die Wasserstäbe haben eine Axialverteilung größerer Wanddicke und einer großen Dicke an den Eckkanten. Die Wasserstäbe werden mit oberen und unteren Unterlageplatten verbunden und daran befestigt.
(b) Abbrandniveau von 45 GWd/t:
"zircaloy-20" wird als Zirkoniumbasislegierung für Plattierrohre, einen Kanalkasten und Wasserstäbe verwendet, wobei die Plattierrohre der oben erwähnten (α + β)- oder β-Phasenwärmebehandlung unterworfen werden, und der Kanalkasten und die Wasserstäbe werden einer Wärmebehandlung im β-Phasentemperaturbereich unterworfen, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen. Eine hochgradig korrosionsbeständige, hoch Fe-Ni-haltige Zirkoniumbasislegierung wird für Abstandshalter verwendet und einer (α + β)- oder β-Phasenhärtung unterworfen. Der Kanalkasten mit einer großen Wanddicke an den Eckkanten wird verwendet.
(c) Abbrandniveau von 38 GWd/t:
"zircaloy-2"-Legierung wird für Plattierrohre, Abstandshalter, einen Kanalkasten und Wasserstäbe verwendet, wobei die Plattierrohre und die Abstandshalter im (α + β)- oder β- Phasentemperaturbereich gehärtet werden und der Kanalkasten im β-Phasentemperaturbereich wärmebehandelt wird, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen. Ein gerader Kanalkasten wird verwendet. Es wird bevorzugt, die Wasserstäbe im β-Phasentemperaturbereich wärmezubehandeln, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen.
(d) Abbrandniveau von 32 GWd/t:
"zircaloy-2" wird für Plattierrohre verwendet, und "zircaloy-4" wird für die anderen Bauteile verwendet. "zircaloy-2" kann für einen Kanalkasten und die Abstandshalter verwendet werden. Die Plattierrohre und die Abstandshalter werden im (α + β)-Phasentemperaturbereich oder β-Phasentemperaturbereich gehärtet, und der Kanalkasten wird im β-Phasentemperaturbereich wärmebehandelt, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen, und ist gerade mit einer gleichmäßigen Wanddicke. Die Wasserstäbe können gleichfalls im β-Phasentemperaturbereich wärmebehandelt werden, um die kristallographischen Ausrichtungen in eine Zufallsverteilung zu bringen, und die einer solchen Behandlung unterworfenen Wasserstäbe werden vorzugsweise verwendet. Abstandshalter eines Gittertyps können verwendet werden, wobei plattenförmige Materialien zu einer Gitterform verschweißt werden. So wird die Härtung im Hinblick auf die plattenförmigen Materialien durchgeführt, und wenigstens ein Durchgang von sowohl plastischer Kaltverformung als auch einem Anlassen muß nach dem Härten durchgeführt werden.
Im folgenden wird die vorliegende Erfindung anhand von Beispielen beschrieben. Diese Beispiele sind zur Erläuterung und nicht zur Beschränkung der vorliegenden Erfindung.

BEVORZUGTE AUSFÜHRUNGSBEISPIELE DER ERFINDUNG

Beispiel 1

(1) Fig. 1 ist eine Querschnittsansicht einer Brennelementanordnung für einen Siedewasserkernreaktor gemäß der vorliegenden Erfindung.
Eine SWR-Brennelementanordnung weist eine große Zahl von Brennstäben 1, an einer Mehrzahl von Stufen vorgesehene Abstandshalter 7 zum Halten der Brennstäbe 1, deren jeder mit Brennstoffpellets in einem Plattierrohr beladen ist, in gewünschten Abständen voneinander, einen Kanalkasten 4 von Quadratzylinderform zum Umschließen der Brennstäbe und der Abstandshalter, eine obere Unterlageplatte 5 und eine untere Unterlageplatte 6 zum Halten der Brennstäbe 1 an beiden Enden, im Mittelbereich der Abstandshalter vorgesehene Wasserstäbe 2 und einen Handgriff 11 zum Tragen der gesamten Anordnung auf, wie in Fig. 1 gezeigt ist. Die Brennelementanordnung kann durch die üblichen Schritte hergestellt werden.
Der Brennstoffkanalkasten 4 umfaßt die Brennstäbe 1 und die Wasserstäbe 2, die durch die Brennstoffabstandshalter 7 gruppiert sind, und die obere Unterlageplatte 5 sowie die untere Unterlageplatte 6 sind durch die Wasserstäbe 2 festgelegt. Der Brennstoffkanalkasten 4 ist in einer Form eines Quadratzylinders, der durch Verbinden von zwei offenkanalförmigen (U-förmigen) Plattenbauteilen durch Plasmaschweißen hergestellt wird. Der Kanalkasten leitet einen Strom von Dampf, der auf den Oberflächen der Brennstäbe erzeugt wird, und einen Strom von hochtemperiertem Wasser, das durch die Zwischenräume zwischen den Brennstäben durchströmt, und wirkt zur erzwungenen Aufwärtsführung der Ströme während des Reaktorbetriebs. Da der Innendruck etwas höher als der Außendruck ist, befindet sich der Kanalkasten bei der Verwendung unter einer Beanspruchung, die den Quadratzylinder für eine lange Zeit nach außen dehnt.
In der vorliegenden Brennelementanordnung sind drei Wasserstäbe 2 symmetrisch zueinander im Mittelbereich der Abstandshalter 7 vorgesehen und jeweils an den Unterlageplatten durch Schraubmittel 3 an beiden Enden befestigt. Der Kanalkasten 4 ist an der oberen Unterlageplatte 5 durch Schraubmittel befestigt, und die gesamte Brennelementanordnung kann mittels des Handgriffs 11 getragen werden. In diesem Beispiel sind die Brennstäbe nicht an den Unterlageplatten befestigt.
(2) Der Kanalkasten wird so wärmebehandelt, daß der kristallographische Ausrichtungsparameter in der zur Platte senkrechten Richtung der kristallographischen < 0002> - Ausrichtung (Fr-Wert) 0,25 bis 0,5 sein kann, der kristallographische Ausrichtungsparameter in der Längsrichtung (Fl-Wert) 0,25 bis 0,36 sein kann und der kristallographische Ausrichtungsparameter in der Breitenrichtung (Ft-Wert) 0,25 bis 0,36 sein kann. Mittels Einstellens einer solchen Ausrichtung durch die Wärmebehandlung wird die β-Zr-Kristallkorngröße im Durchschnitt 50 bis 300 µm, und die Bestrahlungsdehnung kann erheblich vermieden werden, wodurch man eine Störung zwischen dem Kanalkasten und den Steuerstäben vermeiden kann.
Fig. 2 ist eine Perspektivdarstellung, die ein Ausführungsbeispiel der Herstellung eines Kanalkastens gemäß der vorliegenden Erfindung zeigt.
Zwei "zircaloy-C"-Platten mit einer in der Tabelle 1 gezeigten Legierungszusammensetzung wurden kalt zu offenkanalförmigen Platten gebogen, um zwei offenkanalförmige Bauteile mit einer Länge von 4 m zu erhalten, und die offenkanalförmigen Bauteile wurden miteinander längs der Kanalkanten durch Laser- oder Plasmaschweißen stumpfverschweißt, um einen Quadratzylinder 12 zu bilden. Vorsprünge der Schweißnähte 17 wurden durch Glätten flach gemacht. Dann wurde der Quadratzylinder 12 in einen β-Phasentemperaturbereich durch Hochfrequenzinduktions-Aufheizen erhitzt und danach mit Kühlwasser abgeschreckt, das aus unter einer Hochfrequenzinduktions-Heizspule 14 vorgesehenen Düsen 16 eingespritzt wurde. Der Quadratzylinder 12 wurde durch die Spule 14 mit konstanter Geschwindigkeit von oben nach unten durchgeführt, wodurch die gesamte Wärmebehandlung vollendet wurde. Die Fördergeschwindigkeit des Quadratzylinders 12 und der Leistungsausgang einer Hochfrequenzstromquelle 15 wurden so justiert, daß die Erhitzungstemperatur 1100 ºC sein konnte und die Haltezeit bei 980 ºC oder darüber wenigstens 10 Sekunden sein konnte. Nach der Wärmebehandlung wurden 40 mm breite und 40 mm lange Probestücke aus dem Quadratzylinder ausgeschnitten, um F-Werte zu messen. Die Tabelle 2 zeigt die Ergebnisse der Messung.
Der Wärmebehandlungsparameter (P) war 1,96, und die Wärmebehandlung wurde unter Befestigung eines austenitischen nichtrostenden Stahldorns 18 am Quadratzylinder 12 an beiden Enden durch Schraubmittel 13 durchgeführt. Wie aus der Tabelle 2 ersichtlich ist, hatten die < 0002> -Bodenfläche und die < 1010> -Säulenfläche der hexagonalen Säule Fr-, Flund Ft-Werte von jeweils im wesentlichen 1/3 als F-Werte und waren in einer vollständig zufälligen kristallographischen Ausrichtung. Der Quadratzylinder hatte eine β-Zr- Kristallkorngröße von im Durchschnitt etwa 100 µm. Nach der Wärmebehandlung wurde der Quadratzylinder mit einer hohen Abmessungsgenauigkeit nachgeformt und einem Sandblasen und einem Beizen unterworfen, um den Oberflächenoxidfilm zu entfernen, und dann einer Autoklavbehandlung mit Dampf unterworfen. Tabelle 1 Tabelle 2
Die Fig. 3A, 4A und 5 sind Perspektivdarstellungen, die Kanalkästen mit jeweils verschiedenen Querschnittsprofilen in der Längsrichtung zeigen, und die Fig. 3B und 4B sind Querschnittsansichten der Fig. 3A und 4A jeweils auf einem Zwischenniveau. Fig. 4C zeigt eine Abänderung des in Fig. 4B gezeigten Profils.
Die Seitenoberflächen und Eckenkanten des in Fig. 3A gezeigten Kanalkastens haben eine gleichmäßige Wanddickenverteilung über die gesamte Längsrichtung, wie in Fig. 3B gezeigt ist, während die Seitenoberflächen des in Fig. 4A gezeigten Kanalkastens Vertiefungen 21 mit einer geringeren Wanddicke an den Außenoberflächen als der der Eckenkanten 20 haben, wie in Fig. 4B gezeigt ist. Die Vertiefungen können an den Innenoberflächenseiten des Kanalkastens gebildet werden, wie in Fig. 4C gezeigt ist.
Die Seitenoberflächen des in Fig. 5 gezeigten Kanalkastens haben eine in der Längsrichtung abgestufte Wanddickenverteilung, d.h. es gibt Vertiefungen unterschiedlicher Wanddicken an den Außenoberflächenseiten, und zwar einer geringeren Wanddicke im oberen Teil 22 als im unteren Teil 23, wie in Fig. 5 gezeigt ist. Außerdem haben die Eckenkanten 20 des in Fig. 5 gezeigten Kanalkastens die größte Wanddikke unter den Wanddicken der Seitenoberflächen. Die Vertiefungen an den Seitenoberflächen können durch chemisches Ätzen unter Verwendung einer sauren Lösung von Flußsäure und Salpetersäure oder durch mechanisches Bearbeiten gebildet werden. In diesem Beispiel wurden die Außenseitenoberflächen mechanisch bearbeitet, um darauf Vertiefungen zu bilden.
(3) Fig. 6 ist eine teilweise weggeschnittene Ansicht eines Brennstabs gemäß der vorliegenden Erfindung. Der vorliegende Brennstab weist ein Plattierrohr 24, in das Plattierrohr 24 gefüllte Brennstoffpellets 25 und Endzapfen 27 sowie eine Wendelfeder 26 auf, wobei Helium(He)-Gas eingefüllt ist. In diesem Beispiel wird He darin bei 15-25- fachem Atmosphärendruck eingeschlossen. Das Plattierrohr 24 wird in der folgenden Weise hergestellt:
Eine reine Zr-Auskleidung wird auf der Innenseite des Plattierrohrs 24 vorgesehen. Die Auskleidung wird auf der Innenoberfläche eines Rohrmantels nach der Wärmebehandlung vorgesehen und dann einer plastischen Kaltverformung und einem Anlassen unterworfen.
Als die Rohrmäntel wurden Rohrmäntel mit einem Außendurchmesser von 63,5 mm und einer Dicke von 10,9 mm, die aus den in der Tabelle 3 gezeigten Legierungen durch Heißwalzen hergestellt waren, verwendet. Jeder Rohrmantel wurde durch eine Hochfrequenz-Induktionsheizspule gefördert und erhitzt, während Wasser in den Rohrmantel von der Bodenseite aufwärts geleitet wurde, und danach durch Spritzen von Wasser auf die Außenoberfläche des Rohrmantels aus direkt unter der Spule vorgesehenen Düsen abgeschreckt. Die maximale Erhitzungstemperatur war 930 ºC, die in den (α + β)-Phasentemperaturbereich fällt, und eine Durchschnittsabkühlungsgeschwindigkeit war etwa 150 ºC/s von 930 ºC bis 500 ºC. Die hochfrequenz-gehärteten Rohrmäntel wurden drei Kaltwalzstichen mit einem Pilger-Walzwerk und nachfolgendem Anlassen bei 600 ºC im Vakuum unterworfen, wobei die Endanlaßtemperatur 577 ºC war. Dann wurden die Rohrmäntel als Materialien für die Brennstoffplattierrohre und runde Zellen für Abstandshalter verwendet. Im Fall der runden Zellen für Abstandshalter wurden die Rohrmäntel erhitzt, ohne Wasser in die Rohrmäntel einzuführen. Unterschiede in den Formen zwischen dem Brennstoffplattierrohr und den runden Zellen für Abstandshalter sind im Rohrdurchmesser und in der Wanddicke, und so wurden zwei Arten von Rohren mit unterschiedlichen Rohrdurchmessern und Wanddicken hergestellt, indem man den Walzgrad beim Endkaltwalzen veränderte. Der Außendurchmesser der runden Zellen für Abstandshalter war größer als der des Plattierrohres, und die Wanddicke der ersteren war geringer als die des letzteren. Der Prozentsatz der Querschnittsflächenverringerung beim Kaltwalzen wurde je Walzstich auf 70-80 % eingestellt. Die Dicke der Auskleidung war etwa 10-100 µm. Die Innenoberfläche der so erhaltenen Plattierrohre hatte eine besondere kristallographische Ausrichtung, d.h. einen Fr-Wert von 0,6 bis 0,7.
Streifenförmige Probestücke wurden aus den so hergestellten beiden Arten von Rohrmänteln ausgeschnitten und einem Dampf höherer Temperatur und höheren Drucks (500 ºC; 10,3 MPa) für 24 Stunden ausgesetzt, um Gewichtszuwächse aufgrund von Korrosion und das Aussehen korrodierter Probestücke zu überprüfen. Die Ergebnisse sind in der Tabelle 4 gezeigt. Tabelle 3 Tabelle 4
Im Fall der bisher verwendeten "zircaloy-2" und "zircaloy- D" zeigt die Tabelle 4 das Auftreten einer kugeligen Korrosion und einen hohen Korrosionszuwachs. Im Fall der Legierungen ("zircaloy-A" bis "zircaloy-C") mit einem höheren Fe/Ni-Verhältnis als 1,4 und höheren Fe- und Ni-Gehalten als denen im Standardvorschriftsbereich für "zircaloy-2" festgelegten trat keine kugelige Korrosion auf, sondern es bildeten sich schwarze Oxidfilme gleichmäßiger Dicke, die eine sehr hohe Korrosionsbeständigkeit zeigten. Aus den vorstehenden Ergebnissen läßt sich ersehen, daß Legierungen mit einem höheren Fe/Ni-Verhältnis als 1,4, die Cr enthalten und höhere Fe- und Ni-Gehalte als die im Standardvorschriftsbereich für "zircaloy-2" festgesetzten aufweisen, eine höhere Korrosionsbeständigkeit haben, auch wenn sie in einem Kernreaktor verwendet werden. Der Korrosionsgrad der Legierungen nach dem 6-Jahresbetrieb kann auf 130 mg/dm² (Oxidfilmdicke: 8 µm) geschätzt werden, und bezüglich des Abstandshalters kann geschätzt werden, daß er einen Wasserstoffgehalt von weniger als etwa 250 ppm hat.
Es ist bei der Zirkoniumbasislegierung für die Plattierrohre und Abstandshalter zu bevorzugen, daß sich Körner einer intermetallischen Zinn-Nickel-Verbindung mit Korngrößen von nicht mehr als 0,2 µm und Körner von intermetallischen Eisen-Nickel-Zirkonium-Verbindungen mit Korngrößen von 0,1 bis 0,5 µm in den α-Phasen-Zirkoniumkristallkörnern ausscheiden. In diesem Beispiel waren die Korngrößen der ersteren so fein wie etwa 0,01 µm.
(4) Die Fig. 7 und 8 sind teilweise weggeschnittene Ansichten von Wasserstäben, und in diesem Beispiel wird ein Wasserstab mit einem größeren Durchmesser, wie in Fig. 8 gezeigt, verwendet, und "zircaloy-2", wie in der Tabelle 1 gezeigt, wird als die Legierung für den Rohrmantel verwendet. Wie oben erläutert, wird ein Rohrmantel im (α + β)- Phasentemperaturbereich oder im β-Phasentemperaturbereich gehärtet und danach einer plastischen Kaltverformung zu einer gewünschten Form und einem nachfolgenden Anlassen unterworfen, wodurch ein Wasserstab Teile 28 geringeren Durchmessers, einen Teil 29 größeren Durchmessers und Endzapfenteile 30 haben kann. Schraubmittel werden an den Endzapfenteilen 30 zur Befestigung der Endzapfenteile an der oberen bzw. der unteren Unterlageplatte vorgesehen, wie schon erläutert wurde.
(5) Die Fig. 9 und 10 zeigen Draufsichten von Abstandshaltern, und in diesem Beispiel wird ein in Fig. 10 gezeigter Rundzellentyp-Abstandshalter verwendet, und in der Tabelle 3 gezeigtes "zircaloy-B" wird für das Rundzellen-Abstandshaltermaterial verwendet. Fig. 11 ist eine Perspektivdarstellung von runden Zellen für Abstandshalter, die durch eine Härtungswärmebehandlung von Rohrmänteln vom (α + β)-Phasentemperaturbereich mit nachfolgenden Wiederholungen plastischen Kaltverformens und Anlassens zum Erhalten von Rohrmänteln gewünschter geringerer Wandstärke und durch Zerschneiden des so erhaltenen Rohrmantels, wodurch man runde Zellen in der gewünschten Form erhält, hergestellt werden.
(6) Brennstoffpellets mit einer Uran-235-Anreicherung von etwa 4,5 Gew.% werden in die oben erwähnten Brennstäbe eingefüllt, um ein Entleerungs-Abbrandniveau von 50 bis 550 GWd/t zu erhalten. Die Betriebsdauer des Brennstoffs ist 6 bis 6,5 Jahre. Die Endzapfen werden mit Enden jedes Plattierrohres durch Laserschweißen stumpfverschweißt.
Für die Unterlageplatten wird ein Austenitstahlgußstück verwendet, der nicht mehr als 0,03 Gew.% C, nicht mehr als 2 Gew.% Si, nicht mehr als 2 Gew.% Mn, 8 bis 12 Gew.% Ni und 17 bis 21 Gew.% Cr, Rest Fe enthält. Das Gußstück wird einer Lösungsglühbehandlung bei 1100 ºC unterworfen.
Die oben erwähnten Kanalkästen wurden einem Bestrahlungstest mit schnellen Neutronen unterworfen, und man fand, daß das Auftreten einer Deformation so gering wie 0,3 x 10&supmin;&sup4; bei 3 x 10²² n/cm² war.

Versuchsbeispiel 1

Die in der Tabelle 1 gezeigten Legierungen wurden in der Tabelle 5 gezeigten Wärmebehandlungen unterworfen, um Beziehungen zwischen dem Grad der Zufallsverteilung der kristallographischen Ausrichtung und der Dehnung durch Neutronenbestrahlung von Zr-Basislegierungen zur Verwendung bei dem oben erwähnten Kanalkasten zu untersuchen. Der Zufallsgrad der kristallographischen Ausrichtung wurde durch Andem der Wärmebehandlungsbedingungen verändert. Tabelle 5
Alle diese Legierungen waren in einer Plattenform mit einer Dicke von 2 mm, und es wurden ein Kaltwalzen und ein Anlassen bei 650 ºC für 2 Stunden für die Legierungen vor der Wärmebehandlung wiederholt durchgeführt. Die in der Tabelle 5 gezeigten Wärmebehandlungen No. 2 bis 5 wurden durch Ausschneiden von 40 mm breiten und 40 mm langen Probestücken aus den Probeplatten, Erhitzen der Probestücke in einem elektrischen Ofen mit nachfolgendem Abkühlen in Wasser durchgeführt. Die Wärmebehandlung No. 6 wurde durch Halten eines von der Probeplatte ausgeschnittenen Probestücks in einem Infrarotheizofen mit nachfolgendem Abkühlen in Wasser durchgeführt. Der Parameter P wurde entsprechend der weiter oben erwähnten Gleichung berechnet.
Die Tabelle 6 zeigt ein Ergebnis der Messung von F-Werten der (0002)-Bodenfläche [der zur (0001)-Fläche parallelen Fläche] und der (1010)-Säulenfläche [der zur (0001)-Fläche senkrechten Fläche] von hexagonalen Säulen der den Wärmebehandlungen No. 1 bis 6 unterworfenen Probestücke. Die Fr- Werte zeigen eine Ausrichtungswahrscheinlichkeit in der zur Platte senkrechten Richtung, die Fl-Werte die in der Plattenwalzrichtung und der Ft-Wert die in der zu den beiden ersteren senkrechten Richtung. Es wurde kein Unterschied in den F-Werten aufgrund von Änderungen bei den Legierungszusammensetzungen beobachtet. Es ist aus der Tabelle 6 ersichtlich, daß das Probestück (Wärmebehandlung No. 1), das durch Wiederholungen üblichen Kaltwalzens und Anlassens hergestellt wurde, einen hohen Fr-Wert wie etwa 0,7 auf der (0002)-Fläche und einen niedrigen Fr-Wert wie etwa 0,15 auf der (1010)-Säulenfläche hatte und somit die (0002)-Fläche im wesentlichen parallel zur Plattenoberfläche ausgerichtet war. Das Probestück (Wärmebehandlung No. 2), das dem Erhitzen in den ((α + β)-Phasentemperaturbereich von 900 ºC mit nachfolgendem Abkühlen in Wasser unterworfen wurde, hatte F-Werte im wesentlichen gleich denen des Probestücks ohne Wärmebehandlung (Wärmebehandlung No. 1), und es ist daraus ersichtlich, daß die kristallographische Ausrichtung durch das Erhitzen in den (α + β)-Temperaturbereich mit nachfolgendem Abkühlen nicht wesentlich geändert wurde. Das Probestück (Wärmebehandlung No. 6), das dem Erhitzen auf 1000 ºC und dem Halten im β-Phasentemperaturbereich (> 980 ºC) für 5 Sekunden unterworfen wurde, hatte eine Verringerung des Fr-Wertes und eine Steigerung des Fl-Wertes und des Ft-Wertes auf der (0002)-Fläche, jedoch einen Anstieg des Fr-Wertes und eine Verringerung des Fl-Wertes und des Ft-Wertes auf der (1010)-Säulenfläche. Es ist daraus ersichtlich, daß die kristallographische Ausrichtung in eine Zufallsverteilung gebracht wurde und der Fl-Wert höher als 0,20 gemacht wurde, indem der P-Wert höher als 0,8 gemacht wurde, sie jedoch versagte, dem Zielwert zum Vermeiden einer Störung zwischen dem Kanalkasten und den Steuerstäben, wenn sie im Kernumfangsbereich angeordnet wurden, d.h. einem Fl-Wert auf der (0002)-Fläche ≥ 0,25 zu genügen. Probestücke der Wärmebehandlungen No. 3 bis 5 genügten sämtlich einem Fl- Wert ≥ 0,25, und es ist daraus ersichtlich, daß der Kanalkasten und die Steuerstäbe keine gegenseitige Störung erfahren, wenn sie im Kernumfangsbereich angeordnet sind. Tabelle 6
Eine aufgrund eines Neutronenbestrahlungswachstums entwikkelte Deformation wurde unter Änderung der Fr-Werte bei der oben erwähnten Wärmebehandlung untersucht.
Fig. 12 ist ein Diagramm, das die Beziehungen zwischen der Schnellneutronen-Bestrahlungsdosierung und der aufgrund des Bestrahlungswachstums entwickelten Deformation zeigt, wo Rechenergebnisse des Einflusses des Fr-Wertes auf den Krümmungsgrad von Kanalkästen, wenn sie einem Bestrahlungszyklus im Kernumfangsbereich und 4 Bestrahlungszyklen im Kernmittelbereich ausgesetzt wurden, zusammengefaßt sind. Wie in Fig. 12 gezeigt ist, wächst, wenn der Fr-Wert 0,4 übersteigt, die Deformation rasch mit wachsender Neutronenbestrahlungsdosierung, doch unter 0,4 ist die Deformation ohne weiteren Anstieg auch bei Bestrahlung gesättigt. Insbesondere bei Fr = 0,35 ist die kristallographische (0001)- Ausrichtung im wesentlichen in einer Zufallsverteilung, und daher sind die Deformationen in der zur Platte senkrechten Richtung, der Längsrichtung und der Breitenrichtung zwischen den einzelnen Kristallen ausgeglichen, so daß die entwickelte Deformation weniger als 0,5 x 10&supmin;&sup4; ist, d.h. daß sich überhaupt keine Deformation entwickelt. Bei Fr = 0,4 ist die entwickelte Deformation bis zu einer Bestrahlungsdosierung von 3 x 10²² n/cm² gering, wobei ein allmählicher Anstieg mit einer höheren Neutronenbestrahlungsdosierung auftritt. Bei Fr = 0,35 wächst die Deformation mit wachsender Neutronenbestrahlungsdosierung nie.
Die Beziehungen zwischen den Fr-Werten und Deformationen aufgrund des Bestrahlungswachstums durch Bestrahlung mit schnellen Neutronen bei einer Dosierung von 3 x 10²² n/cm² wurden untersucht, und man fand, daß die Deformation mit wachsenden Fr-Werten rasch anstieg, und insbesondere eine Deformation aufgrund des Bestrahlungswachstums bei Fr = 0,35 war etwa 0,2 x 10&supmin;&sup4; was beträchtlich um etwa 7mal geringer als etwa 1,5 x 10&supmin;&sup4; bei Fr = 0,4 war, welcher Wert beträchtlich etwa 3mal geringer als bei Fr = 0,5 war. Die Deformation bei Fr = 0,5 war etwa halb so hoch wie die bei Fr = 0,6, die etwa halb so hoch wie die bei Fr = 0,7 war. Keine bedeutende Wirkung wurde über Fr = 0,4 erzielt.
Runde Kristallkörner, die in den Metallgefügen der wärmebehandelten Probestücke No. 1, 3 und 4 beobachtet wurden, enthielten keine α-Zr-Kristallkörner. Beobachtete polygonale Kristallkörner waren β-Zr-Kristallkörner, die durch Erhitzen in den β-Phasentemperaturbereich und durch Halten darin gebildet wurden, und mit einer Steigerung der Haltezeit bei 1000 ºC von einer Minute auf 10 Minuten wuchsen die β-Zr-Kristallkörner zu größeren Kornabmessungen. Laminare oder nadelartige Gefüge, die in den β-Zr-Kristallkörnern beobachtet wurden, bildeten sich beim Abkühlungsschritt, als die β-Zr-Kristallkörner wieder zu den α-Zr- Kristallkörnern umgewandelt wurden, ohne den β-Zr-Kristallkorngrenzen zu entsprechen.
Beziehungen zwischen den β-Zr-Kristallkorngrößen und den Fr-Werten auf der (0002)-Fläche zeigen, daß, wenn die β-Zr- Kristallkorngröße 200 µm übersteigt, ein Sammelgefüge mit einem Fr-Wert von nicht mehr als 0,35 gebildet wird.
Indem man die Kristallkörner in dieser Weise wachsen läßt, kann die kristallographische Ausrichtung der (0002)-Fläche in eine Zufallsverteilung gebracht werden, und der Zufälligkeitsgrad dieser Ausrichtung ist etwa 75 % bei einem Fr- Wert von 0,40 und einem Fl-Wert von 0,30, wo die Korngröße etwa 100 µm ist. Mit einer Kristallkorngröße von 150 µm oder mehr ist der Zufälligkeitsgrad etwa 80 % oder mehr, und der Fr-Wert ist 0,385 bei einem Fl-Wert von 0,320, und bei einem Fr-Wert von 0,35 und einem Fl-Wert von 0,34 ist der Zufälligkeitsgrad etwa 90 % oder mehr, wobei die Kristallkorngröße etwa 250 µm oder mehr ist.
Beziehungen zwischen den β-Zr-Kristallkorngrößen und der Deformation aufgrund des Bestrahlungswachstums zeigen, daß mit Korngrößen von 20 µm oder mehr die Deformation 4 x 10&supmin;&sup4; oder weniger ist und mit Korngrößen von 90 µm oder mehr die Deformation so beträchtlich klein wie etwa 1,5 x 10&supmin;&sup4; ist. Mit Korngrößen von 150 µm oder mehr ist die Deformation sehr gering, beispielsweise 0,5 x 10&supmin;&sup4; oder weniger. Besonders mit Korngrößen von 200 µm oder mehr ist die Deformation etwa 0,3 x 10&supmin;&sup4;.
Fig. 13 ist ein Diagramm, das für Fr-Werte von in den Tabellen 1 und 3 gezeigten Legierungen Beziehungen zwischen einer Temperatur und einer Haltezeit zeigt. Wie in Fig. 13 gezeigt ist, wird unter 980 ºC der Fr-Wert nicht mehr als 0,20 sein, und die kristallographische < 0002> -Ausrichtung wird kaum in eine Zufallsverteilung gebracht.
Durch Erhitzen in einen Bereich, der zwischen einer gerade aufsteigenden Linie bei 980 ºC für wenigstens 11 Sekunden aufwärts und einer geraden Linie gebildet wird, der einen Punkt bei 980 ºC für 11 Sekunden mit einem Punkt bei 1240 ºC für 1,1 Sekunden verbindet, können ein Fr-Wert von nicht weniger als 0,25 und ein höherer Zufälligkeitsgrad erhalten werden. Weiter kann durch Erhitzen in einen Bereich, der durch eine gerade aufsteigende Linie bei 980 ºC für wenigstens 6 Sekunden und eine gerade Linie, die einen Punkt bei 980 ºC für 6 Sekunden mit einem Punkt bei 1240 ºC für 0,6 Sekunden verbindet, gebildet wird, ein Fr-Wert von mehr als 0,20, jedoch weniger als 0,25 erhalten werden. Durch Erhitzen außerhalb des letzteren Bereichs wird ein Fr-Wert unter 0,20 sein, und der Zufälligkeitsgrad ist niedriger, was zu einer geringeren Wirkung auf die Ausdehnung führt.
Die Beziehungen zwischen der Erhitzungstemperatur und -zeit können durch den folgenden Parameter dargestellt werden, der bis zu etwa 1200 ºC gültig zu sein scheint.
Aus den Beziehungen zwischen dem Parameter P = (3,5+log t) x log(T-980) und der Deformation aufgrund des Bestrahlungswachstums ist ersichtlich, daß die Deformation aufgrund des Bestrahlungswachstums großenteils vom Parameter P abhängt, der durch die Beziehungen zwischen der Temperatur und der Haltezeit bei der Wärmebehandlung bestimmt wird. Der Parameter P ist ein wichtiger Faktor zur Bestimmung des kristallographischen Ausrichtungsparameters in der kristallographischen Zr-< 0001> -Ausrichtung. Wenn der P-Wert mehr als 0,5 ist, sinkt plötzlich die Deformation aufgrund des Bestrahlungswachstums, und wenn der P-Wert zwischen 0,5 und 3,5 ist, sinkt die Deformation allmählich. Wenn der P-Wert über 3,5 ist, wird die Deformation im wesentlichen konstant und nahe Null. Besonders wenn der P- Wert 1,5 oder mehr ist, kann ein bedeutender Effekt erzielt werden, und man bevorzugt 3,0 bis 5 für den P-Wert.

Versuchsbeispiel 2

Schwammzirkonium wurde im Vakuum geschmolzen, um Legierungsblöcke verschiedener Zusammensetzungen zu bilden, die etwa 1,5 Gew.% Sn, 0,10 bis 0,50 Gew.% Fe, 0 bis 0,30 Gew.% Ni und 0,08 bis 0,13 Gew.% Cr, Rest im wesentlichen Zr enthielten. Die Blöcke wurden warmgewalzt (700 ºC) und angelassen (700 ºC für 4 Stunden), im (α + β)-Phasentemperaturbereich (900 ºC) oder im β-Phasentemperaturbereich (1000 ºC) für 2 bis 3 Minuten gehalten und dann mit Wasser abgekühlt. Dann wurden die Blöcke drei Wiederholungen eines Kaltwalzens (Walzgrad je Stich: 40 %) und eines nachfolgenden Zwischenanlassens bei 600 ºC für 2 Stunden unterworfen, um Platten mit einer Dicke von 1 mm herzustellen.
Korrosionsversuche wurden durchgeführt, indem man Probestücke in Hochtemperaturdampf bei einem Druck von 10,3 MPa und bei 410 ºC für 8 Stunden und dann bei 510 ºC und dem gleichen Druck wie zuvor für 16 Stunden hielt und einen Korrosionszuwachs maß. Um die Einflüsse der Materialzusammensetzungen auf die Korrosion in einer beschleunigten Weise zu untersuchen, wurden die Probestücke bei 530 ºC, 620 ºC und 730 ºC jeweils für zwei Stunden erhitzt.
Was die Wasserstoffaufnahmeeigenschaften betrifft, können solche Grundregeln angewandt werden, daß eine Reaktion von Zr mit Wasser ein Oxid (ZrO&sub2;) bildet und zur gleichen Zeit auch ein Wasserstoffgas erzeugt und daß Mole von Wasser, die mit "zircaloy" reagiert haben, erhalten werden können und auch Mole von Wasserstoffgas, das entsprechend erzeugt wurde, erhalten werden können, indem man einen Gewichtszuwachs der Probestücke aufgrund der Oxidation mißt. So läßt sich ein Wasserstoffaufnahmeverhältnis durch Messen der Wasserstoffmenge in jedem Probestück nach dem Korrosionsversuch durch chemische Analyse und Berechnen der Mole absorbierten Wasserstoffs bestimmen, um ein Verhältnis der Mole absorbierten Wasserstoffs zu denen des erzeugten Wasserstoffs zu erhalten.
Fig. 14 zeigt das Auftreten oder Nichtauftreten einer kugeligen Korrosion, wobei die runde Markierung 11011 kein Auftreten kugeliger Korrosion auf der Oberfläche oder Seitenoberflächen ungeachtet der Endanlaßtemperatur zeigt, wo der Korrosionszuwachs weniger als 45 mg/dm² war, und die Kreuzmarkierung "x" das Auftreten kugeliger Korrosion auf der Oberfläche und den Seitenoberflächen zeigt, wo der Korrosionszuwachs 50 mg/dm² überschritt. Zahlenangaben in Fig. 14 zeigen Korrosionszuwächse. Man kann aus Fig. 14 ersehen, daß Legierungszusammensetzungen, die das Auftreten einer kugeligen Korrosion vermeiden können, in einem Bereich auf den Seiten höheren Ni- und Fe-Gehalts liegen, der durch die gestrichelte Linie in Fig. 14 abgeteilt ist. Die gestrichelte Linie wurde aus einer solchen Gleichung wie 0,15 x Fe-Gehalt (Gew.%) + 0,25 x Ni-Gehalt (Gew.%) = 0,375 erhalten.
Fig. 15 ist ein Diagramm, das Einflüsse von Fe- und Ni-Gehalten auf einen Korrosionszuwachs zeigt. Wie in Fig. 15 gezeigt ist, konnte Korrosion in Hochtemperatur- und Hochdruckwasser durch Steigern der Fe- und Ni-Gehalte beträchtlich verringert werden. Besonders konnte der Korrosionszuwachs durch Zusatz einer sehr geringen Ni-Menge schroff verringert werden. Durch Zusatz von wenigstens 0,06 Gew.% Ni bei etwa 0,10 Gew.% Fe, von wenigstens 0,04 Gew.% Ni bei etwa 0,15 Gew.% Fe und von 0,03 Gew.% Ni bei 0,21 Gew.% Fe konnte der Korrosionszuwachs auf weniger als 45 mg/dm² gebracht werden, und es trat keine kugelige Korrosion auf.
Fig. 16 zeigt Einflüsse des Fe-Gehalts auf das Wasserstoffaufnahmeverhältnis, worin die dreieckige Markierung "Δ" ein Wasserstoffaufnahmeverhältnis von 0,11 Gew.% Ni enthaltenden Legierungen zeigt und die runde Markierung "o" das der 0,05 Gew.% Ni enthaltenden Legierungen zeigt. In Fig. 16 zeigen die gestrichelten Linien Versuchsergebnisse von Legierungen ohne Abschrecken vom (α + β)-Phasentemperaturbereich oder vom β-Phasentemperaturbereich. Ausgezogene Linien zeigen Wasserstoffaufnahmeverhältnisse der Legierungen mit Abschreckung vom (α + β)-Temperaturbereich bei der Wärmebehandlung. Aus Fig. 16 ist ersichtlich, daß man das Wasserstoffaufnahmeverhältnis unter 11 % bringen kann, indem man vom (α + β)-Temperaturbereich abschreckt, und daß das Wasserstoffaufnahmeverhältnis verringert werden kann, indem man den Fe-Gehalt unabhängig vom Ni-Gehalt auf 0,21 Gew.% oder höher bringt.
Fig. 17 zeigt Einflüsse von Fe- und Ni-Gehalten auf das Wasserstoffaufnahmeverhältnis. Unter einem Ni-Gehalt von weniger als 0,16 Gew.% ist das Wasserstoffaufnahmeverhältnis so niedrig wie 11 %, während das Wasserstoffaufnahmeverhältnis bei über 0,2 Gew.% Ni plötzlich ansteigt, um 40 % zu erreichen. Daher muß der Ni-Gehalt 0,15 Gew.% oder weniger sein. Durch Einstellen des Fe-Gehalts auf 0,21 Gew.% oder mehr läßt sich ein Wasserstoffaufnahmeverhältnis von nicht mehr als 10 % erzielen.
Fig. 18 ist ein Diagramm, das Einflüsse der (Fe/Ni)-Verhältnisse auf das Wasserstoffaufnahmeverhältnis zeigt. Wie in Fig. 18 gezeigt ist, zeigt die runde Markierung "o" jeweils einen Fe-Gehalt von weniger als 0,21 Gew.% und außerdem keine Einflüsse der (Fe/Ni)-Verhältnisse. Bei Fe-Gehalten von 0,20 Gew.% oder mehr muß das (Fe/Ni)-Verhältnis 1,4 oder mehr sein. Wie oben erläutert, haben Fe und Ni ziemlich umgekehrte Wirkungen auf das Wasserstoffaufnahmeverhältnis, und daher ist ein Verhältnis dieser Elemente wichtig. Unter einem Fe-Gehalt von 0,2 Gew.% und über einem Ni- Gehalt von 0,2 Gew.% gibt es keine Korrelation zwischen diesen Elementen, doch wenn diese Gehalte untereinander umgekehrt werden, ist eine Korrelation zwischen ihnen zu beobachten.
Legierungen mit erhöhten Fe-Gehalten bis zu 0,48 Gew.% haben einen Korrosionszuwachs von 43 mg/dm² und ein Wasserstoffaufnahmeverhältnis von 12 %. Unter den Gesichtspunkten der Korrosionsbeständigkeit und der Wasserstoffaufnahme muß der Fe-Gehalt von 0,21 Gew.% bis etwa 0,5 Gew.% gesteigert werden, solange der Ni-Gehalt unter 0,16 Gew.% ist. Jedoch wird, wie später erläutert wird, wenn die Gesamtsumme der Ni- und Fe-Gehalte so groß wie 0,64 Gew.% ist, die plastische Kaltverformbarkeit schroff verringert, und daher ist dies für die Materialien nicht zu bevorzugen, die zu Bauteilen mit einer geringen Dicke durch die plastische Kaltverformung gemacht werden können, wie vorher erläutert wurde. Daher muß die Gesamtsumme der Fe- und Ni-Gehalte weniger als 0,40 Gew.% sein.
Eine Untersuchung der Ausscheidungen in den Legierungen, die 0,25 Gew.% Fe und 0,11 Gew.% Ni enthielten und vom (α + β)-Phasentemperaturbereich abgeschreckt wurden, zeigte, daß dort intermetallische Verbindungen von Zinn und Nickel vorlagen, die in den α-Phasen-Zirkoniumkristallkörnern gleichmäßig verteilt und ausgeschieden waren. Die Ausscheidungen bestanden aus Sn&sub2;Ni&sub3; und hatten sehr kleine Korngrößen von etwa 10 nm. Keine solchen Ausscheidungen wurden in den gleichen Legierungen ohne Abschrecken vom (α + β)-Phasentemperaturbereich beobachtet.
Keine Ausscheidungen von intermetallischen Sn-Ni-Verbindungen wurden in den vom (α + β))-Phasentemperaturbereich abgeschreckten Legierungen gefunden, die einer plastischen Warmverformung nach dem Abschrecken unterworfen wurden.

Beispiel 2

Eine Brennelementanordnung, wie in Fig. 1 gezeigt, wurde hergestellt. Unterschiede vom Beispiel 1 werden im folgenden angegeben.
Für Plattierrohre wurde "zircaloy-2" (Sn: 1-2 Gew.%; Fe: 0,05-0,20 Gew.%; Cr: 0,05-0,15 Gew.%; Ni: 0,03-0,1 Gew.%; Rest: Zr) verwendet. Heißgezogene Rohrmäntel, die einer plastischen Endwarmverformung unterworfen waren, wurden gehärtet, indem man Wasser in die Rohrmäntel in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 einleitete, wodurch an der Außenoberflächenseite ein höheres Festlösungsverhältnis als an der Innenoberflächenseite erhalten wurde und eine höhere Korrosionsbeständigkeit an der Außenoberflächenseite erhalten wurde. In diesem Beispiel wurde eine Auskleidung aus reinem Zr auf der Innenoberflächenseite in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 gebildet. Die Brennstäbe waren die gleichen, wie in Fig. 6 gezeigt, wo die Endzapfen 27 aus dem gleichen Material bestanden, wie es für die Plattierrohre verwendet wurde, und nach dem Beschicken der Brennstäbe mit Kernbrennstoffpellets 25 wurden die Endzapfen mit den Brennstäben durch Laserschweißen stumpfverschweißt, und das Heliumgas wurde darin dicht eingeschlossen. Der Abdichtungsheliumgasdruck war etwa 10-facher Atmosphärendruck, und die Pellets 25 hatten eine Durchschnitts-Uran-235-Anreicherung von etwa 4,0 Gew.%. Die Härtungsbehandlung der Rohrmäntel für die Plattierrohre könnte im (α + β)-Phasentemperaturbereich in jedem Stadium, d.h. dem Rohrmantelstadium bis zum Stadium direkt vor der plastischen Endkaltverformung, durchgeführt werden. Eine Härtungsbehandlung im β- Phasentemperaturbereich könnte in der gleichen Weise wie die im (α + β)-Phasentemperaturbereich durchgeführt werden. In jedem der (α + β)-Phasen- und β-Phasentemperaturbereiche war es vorzuziehen, daß die Härtung im Rohrmantelstadium durchgeführt wird, und im β-Phasentemperaturbereich war es vorzuziehen, die Härtung vor der plastischen Kaltverformung erst vor der plastischen Endkaltverforrnung durchzuführen. Die Anlaßtemperatur nach der plastischen Kaltverformung war vorzugsweise 640 º bis 500 ºC.
Für den Kanalkasten wurde eine Legierung der gleichen Zusammensetzung wie der für die Plattierrohre verwendet, und nach Erhitzung auf 1100 ºC im β-Phasentemperaturbereich für 10 Sekunden in der gleichen Weise wie oben wurde eine Wassersprühbehandlung durchgeführt, wodurch der gleiche Fr- Wert, Fl-Wert und Ft-Wert, wie in der Tabelle 2 gezeigt, erhalten wurden. Aus der Neutronenbestrahlungsdosierung von 3 x 10²² n/cm² ergab sich eine sehr geringe Deformation, wie z.B. 0,3 x 10&supmin;&sup4; In diesem Beispiel war der Kanalkasten eines solchen Typs, wie in Fig. 4 gezeigt, wo die Wanddicke an den Eckkanten größer als an den Oberflächenseiten war. Fig. 4B zeigt eine Vertiefung an der Außenoberflächenseite, und Fig. 4C zeigt eine Vertiefung an der Innenoberflächenseite, die durch mechanische Bearbeitung oder chemisches Ätzen gebildet wurden.
Abstandshalter mit dem gleichen Aufbau und aus dem gleichen Material wie im Beispiel 1 wurden verwendet. Das Material wurde der Härtung im ((α + β)-Phasentemperaturbereich oder im β-Phasenbereich in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 unterworfen.
Wasserstäbe hatten den gleichen Aufbau und bestanden aus dem gleichen Material wie im Beispiel 1.
Mit dem vorstehenden Aufbau der Brennelementanordnung konnte ein Durchschnittsentleerungsabbrandniveau von 45 GWd/t erhalten werden, es trat keine kugelige Korrosion an den Plattierrohren, Abstandshaltern und Wasserstäben auf, und der Kanalkasten hatte eine sehr geringe Ausdehnung.

Beispiel 3

Es wurde eine Brennelementanordnung, wie in Fig. 1 gezeigt, hergestellt. Unterschiede vom Beispiel 2 werden im folgenden angegeben.
Ein Kanalkasten mit einem geraden Aufbau, wie in Fig. 3 gezeigt, wurde aus "zircaloy-2" in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt, und eine besondere Wärmebehandlung wurde durch Erhitzen auf 1100 ºC für 10 Sekunden mit nachfolgendem Abkühlen mit Wasser durchgeführt, wodurch im wesentlichen die gleichen F-Werte, wie in der Tabelle 2 gezeigt, erhalten wurden. Eine Durchschnittskristallkorngröße war etwa 100 µm, und es wurde die gleiche Behandlung nach der Wärmebehandlung wie im Beispiel 1 durchgeführt.
Für Plattierrohre, Abstandshalter und Wasserstäbe wurde das gleiche "zircaloy-2" wie oben verwendet, und eine Härtungsbehandlung im (α + β)-Phasentemperaturbereich oder im β- Phasentemperaturbereich wurde nach der plastischen Endverformungsbehandlung durchgeführt. Endzapfen wurden mit den Enden jedes Plattierrohres und jedes Wasserstabes durch TIG-Schweißung stumpfverschweißt. Die Plattierrohre wurden mit Kernbrennstoffpellets in der gleichen Weise wie im Beispiel 2 beschickt, und eine Durchschnittsanreicherung an Uran-235 für den Kernbrennstoff war etwa 3,4 Gew.%, und der He-Abdichtdruck war etwa 5-facher Atmosphärendruck
Mit der so hergestellten Brennelementanordnung ergab sich ein Durchschnittsentleerungsabbrandniveau von 38 GWd/t, und die Betriebslebensdauer war etwa 4,5 Jahre.

Beispiel 4

Eine Brennelementanordnung, wie in Fig. 1 gezeigt, wurde hergestellt. Unterschiede vom Beispiel 3 werden im folgenden angegeben.
Für Plattierrohre und Kanalkasten wurde "zircaloy-2" verwendet, und für Abstandshalter und Wasserstäbe wurde "zircaloy-4" (Sn: 1-2 Gew.%; Fe: 0,18-0,24 Gew.%; Ni: weniger als 0,01 Gew.%; Rest: im wesentlichen Zr) verwendet. Die Plattierrohre und Abstandshalter wurden im β-Phasenoder (α + β)-Phasentemperaturbereich gehärtet und hatten eine hohe Korrosionsbeständigkeit.
Die Abstandshalter waren von einem Gittertyp, wie in Fig. 9 gezeigt, und wurden aus gehärteten Plattenbauteilen durch TIG-Schweißen hergestellt. Die Kernbrennstoffpellets hatten eine Durchschnitts-Uran-235-Anreicherung von etwa 3 %, und das Durchschnittsentleerungsabbrandniveau war 33 GWd/t, und die Betriebslebensdauer war etwa 4 Jahre.
Da die kristallographischen Ausrichtungen eines Kanalkastens als eines Brennelementanordnungsgehäuses in eine Zufallsverteilung gebracht wurden, wird der Kanalkasten weniger deformiert und kann in einem Reaktorkern für eine längere Betriebsdauer verwendet werden. Die Korrosionsbeständigkeiten der einzelnen Bauteile der Brennelementanordnung werden erhöht, und das Wasserstoffaufnahmeverhältnis wird beträchtlich verringert. So kann ein höheres Abbrandniveau der Brennelementanordnung erhalten werden, was zur Verringerung der Menge verbrauchter Brennstoffe und zu einer Erhöhung der Verläßlichkeit der einzelnen Bauteile der Brennelementanordnung beiträgt.
Während wir einige Ausführungsbeispiele gemäß der vorliegenden Erfindung gezeigt und beschrieben haben, versteht es sich, daß sie darauf nicht beschränkt ist, sondern sich für zahlreiche Änderungen und Modifikationen, wie sie den Fachleuten bekannt sind, eignet. Daher wünschen wir nicht, auf die hier gezeigten und beschriebenen Einzelheiten beschränkt zu werden, sondern beabsichtigen, alle solche Anderungen und Modifikationen zu erfassen, wie sie durch den Bereich der beigefügten Ansprüche umfaßt werden.

Claims

1. Zirkoniumbasislegierung-Kernbrennelementanordnungsbauteil, das 0,1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,05 bis 0,35 Gew.% Eisen, bis zu 0,16 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält, wobei das Legierungsbauteil einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der zur Platte senkrechten Richtung der kristallographischen < 0001> -Ausrichtung als einen Fr-Wert von 0,25 bis 0,50, einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Längsrichtung als einen Fl-Wert von 0,25 bis 0,36 und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der seitlichen Richtung, die zueinander senkrecht sind, als einen Ft-Wert von 0,25 bis 0,36 hat.

2. Brennelementanordnung, die eine Mehrzahl von Brennstäben (1), deren jeder ein aus einer Zirkoniumbasislegierung gefertigtes Plattierrohr (24) und einen darin eingebrachten Kernbrennstoff (25) aufweist, einen Abstandshalter (7) zum Halten der Brennstäbe (1) in gewünschten Lagen, eine obere Unterlagsplatte (5) und eine untere Unterlagsplatte (6) zum Abstützen der so vorgesehenen Brennstäbe (1) an ihren oberen Enden und ihren unteren Enden, wenigstens einen Wasserstab (2) und einen Kanalkasten (4) aus einer Zirkoniumbasislegierung zum Vereinigen der Brennstäbe (1) und des wenigstens einen Wasserstabs (2) zu einer Anordnung und zum Umschließen der Anordnung der Brennstäbe (1) und des wenigstens einen Wasserstabs (2), der Plattierrohre (24) des Abstandshalters (7) und des Kanalkastens (4), aufweist, wobei der wenigstens eine Wasserstab (2) und der Kanalkasten (4) Bauteile gemäß Anspruch 1 sind und die Plattierrohre (24), die aus der gleichen Zusammensetzung bestehen, aber nicht in den Ausrichtungszustand nach Anspruch 1 gebracht sind, eine höhere Konzentration des Mischkristallzustands-Eisens und -Nickels an den Außenoberflächen der Plattierrohre als an deren Innenoberflächen haben.

3. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der wenigstens eine Wasserstab (2) in einer zentralen Lage des Abstandshalters (7) vorgesehen ist.

4. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei die Plattierrohre (24) gehärtet worden sind.

5. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der Kanalkasten (4) an der oberen Unterlagsplatte (5) befestigt ist und der wenigstens eine Wasserstab (2) an seinen beiden Enden an der oberen Unterlagsplatte (5) bzw. an der unteren Unterlagsplatte (6) befestigt ist.

6. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der Kanalkasten (4) an seinen Ecken dicker als an seinen Seiten ist.

7. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der Kanalkasten (4) an seinen Ecken dicker als an seinen Seiten und an einem unteren Niveau in der Längsrichtung dicker als an einem oberen Niveau ist und die Plattierrohre (24), der Abstandshalter (7) und der Kanalkasten (4) sämtlich 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,20 bis 0,35 Gew.% Eisen und 0,03 bis 0,16 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthalten.

8. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der wenigstens eine Wasserstab (2) 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,05 bis 0,20 Gew.% Eisen, 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom und 0,03 bis 0,1 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium oder 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,18 bis 0,24 Gew.% Eisen und nicht mehr als 0,01 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält.

9. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei der Kanalkasten (4) aus einem geschweißten geraden Quadratzylinder (12) mit im wesentlichen gleichmäßiger Dicke an Ecken und Seiten gefertigt ist und wenigstens eines (einer) der Plattierrohre (24), des Abstandshalters (7), des Kanalkastens (4) und des wenigstens einen Wasserstabes (2) 1,2 bis 1,7 Gew.% Zinn, 0,07 bis 0,20 Gew.% Eisen, 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom und 0,03 bis 0,08 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium oder 0,1 bis 1,7 Gew.% Zinn, 0,18 bis 0,24 Gew.% Eisen und nicht mehr als 0,01 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält.

10. Brennelementanordnung nach Anspruch 9, wobei der Abstandshalter (7) ein Abstandshalter ist, der einer Härtungsbehandlung durch Abschrecken von einem (α + β))-Phasenbereich oder einem β-Phasenbereich nach einer letzten heißplastischen Verformung unterworfen wurde.

11. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei ein Kanalkasten (4) aus einer Zirkoniumbasislegierungsplatte gefertigt ist, die 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,20 bis 0,35 Gew.% Eisen und 0,03 bis 0,16 Gew.% Nikkel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält.

12. Kanalkasten für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 11, wobei die Zirkoniumbasislegierungsplatte 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom enthält.

13. Kanalkasten (4) für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 11, der aus einer Zirkoniumbasislegierungsplatte gefertigt ist, die 1,2 bis 1,7 Gew.% Zinn, 0,07 bis 0,20 Gew.% Eisen, 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom und 0,03 bis 0,08 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält.

14. Kanalkasten für eine Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 11 bis 13, wobei die Zirkoniumbasislegierungsplatte eine Durchschnittskristallkorngröße von 50 bis 300 µm hat.

15. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei ein Abstandshalter (7) 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,20 bis 0,35 Gew.% Eisen und 0,03 bis 0,16 Gew.% Chrom, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält.

16. Abstandshalter für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 15, wobei der Abstandshalter (7) zusätzlich 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom enthält.

17. Brennelementanordnung nach Anspruch 2, wobei ein Wasserstab (2) aus einem Zirkoniumbasislegierungsrohr gefertigt ist, das 1 bis 2 Gew.% Zinn, 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom und 0,03 bis 0,10 Gew.% Nickel, Rest im wesentlichen Zirkonium enthält und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrdikkenrichtung der kristallographischen < 0001> -Richtung als einen Fr-Wert von 0,25 bis 0,50, einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrlängsrichtung als einen Fl-Wert von 0,25 bis 0,36 und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrumfangsrichtung als einen Ft-Wert von 0,25 bis 0,36 hat.

18. Wasserstab für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 17, wobei das Zirkoniumbasislegierungsrohr 0,05 bis 0,15 Gew.% Chrom enthält.

19. Wasserstab für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 17 oder 18, wobei das Zirkoniumbasislegierungsrohr eine Durchschnittskristallkorngröße von 50 bis 300 µm hat.

20. Wasserstab (2) für eine Brennelementanordnung nach Anspruch 17, der aus einem Zirkoniumbasislegierungsrohr gefertigt ist, das einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrdickenrichtung der kristallographischen < 0001> -Richtung als einen Fr-Wert von 0,25 bis 0,50, einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrlängsrichtung als einen Fl-Wert von 0,25 bis 0,36 und einen kristallographischen Ausrichtungsparameter in der Rohrumfangsrichtung als einen Ft- Wert von 0,25 bis 0,36 hat.

21. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 11-14, wobei der Kanalkasten (4) ein Kanalkasten ist, der durch Biegen einer Zirkoniumbasislegierungsplatte zu einem Kanaltypbauteil, Verschweißen des Kanaltypbauteils mit einem anderen Kanaltypbauteil, dadurch Erhalten eines quadratzylindrischen Bauteils (12), örtliches Erhitzen des quadratzylindrischen Bauteils in einem β- Phasentemperaturbereich und Halten des Bauteils im erhitzten Zustand, und schroffes Abkühlen des erhitzten Bauteils mit einem Kühlmedium, wodurch dem schroff abgekühlten Bauteil die kristallographischen Ausrichtungsparameter, wie im Anspruch 2 beansprucht, verliehen wurden, gefertigt wurde.

22. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 11-14, wobei die Plattierrohre (24) Plattierrohre sind, die durch kontinuierliches Bewegen entweder (a) eines dikken Rohrmantels aus der Zirkoniumbasislegierung nach einer plastischen Endwarmverformung oder (b) eines dünnen Rohrmantels zwischen dem plastischen Endwarmverformen und einem plastischen Endkaltverformen in einer Längsrichtung, örtliches Erhitzen der Außenoberfläche des Rohrmantels in einem (α + β)-Phasen- oder β-Phasen- Temperaturbereich und Halten der Außenoberfläche im erhitzten Zustand bei Kühlung der Innenoberfläche des Rohrrnantels und schroffes Abkühlen der Außenoberfläche des Rohrmantels mit einem Kühlmedium, wodurch der Rohrmantel gehärtet wurde, gefertigt wurden.

23. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 10, wobei der Abstandshalter (7) Abstandshalterzellen (31) hat, deren jede durch kontinuierliches Bewegen entweder (a) eines dicken Rohrmantels aus der Zirkoniumbasislegierung nach einer plastischen Endwarmverforrnung oder (b) eines dünnen Rohrmantels zwischen dem plastischen Endwarmverformen und einem plastischen Endkaltverformen in einer Längsrichtung, örtliches Erhitzen des Rohrmantels in einem (α + β)-Phasen- oder β-Phasen-Temperaturbereich und Halten des Rohrmantels im erhitzten Zustand, und schroffes Abkühlen des Rohrmantels mit einem Kühlmedium, wodurch der Rohrmantel gehärtet wurde, gefertigt wurde.

24. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 10, wobei der Abstandshalter (7) ein Rahmenbauteil hat, das aus einem plattenförmigen Material hergestellt wurde, wobei das Rahmenbauteil ein Bauteil ist, das durch örtliches Erhitzen des plattenförmigen Materials in einen (α + β)-Phasen- oder β-Phasen-Temperaturbereich und Halten des plattenförmigen Materials im erhitzten Zustand und schroffes Abkühlen des Materials mit einem Kühlmedium, wodurch das Material gehärtet wurde, gefertigt wurde, und das plattenförmige Material in einer zellenintegrierten Struktur ist.

25. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 10, wobei der Abstandshalter (7) Gitterzellen (31) und ein aus einem plattenförmigen Material hergestelltes Rahmenbauteil hat, welches Rahmenbauteil ein Bauteil ist, das durch örtliches Erhitzen des plattenförmigen Materials in einem (α + β)-Phasen- oder β-Phasen-Temperaturbereich und Halten des plattenförmigen Materials im erhitzten Zustand, und schroffes Abkühlen des Materials mit einem Kühlmedium, wodurch das Material gehärtet wurde, gefertigt wurde, und das plattenförmige Material in einer zellenintegrierten Struktur ist.

26. Brennelementanordnung nach irgendeinem der Ansprüche 2-7, 9 und 10, wobei der wenigstens eine Wasserstab (2) jeweils ein Wasserstab ist, der durch kontinuierliches Bewegen eines aus einer Zirkoniumbasislegierung hergestellten und einer plastischen Endkaltverformung unterworfenen Rohres in der Längsrichtung, örtliches Erhitzen des Rohres in einem β-Phasen-Temperaturbereich und Halten des Rohres im erhitzten Zustand, und schroffes Abkühlen des erhitzten Teils gefertigt wurde, wodurch dem Rohr die kristallographischen Ausrichtungsparameter, wie im Anspruch 2 beansprucht, verliehen wurden.