DE60316301T2 - Gasdurchlässiges substrat und seine verwendung in einer festoxid-brennstoffzelle - Google Patents

Gasdurchlässiges substrat und seine verwendung in einer festoxid-brennstoffzelle Download PDF

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Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein gasdurchlässiges Substrat und eine Festkörperoxid-Brennstoffzelle, die dasselbe verwendet,
  • HINTERGRUND DER TECHNIK
  • In einer Vorrichtung, die eine Festkörperoxid-Brennstoffzelle (nachstehend als SOFC bezeichnet), einen Sauerstoffsensor und eine Funktionalmembran, z.B. eine Wasserstoffseparierungsmembran, verwendet, ist bisher ein gasdurchlässiges Substrat verwendet worden. Z.B. funktionieren gesinterte Keramiken, die zum Lagern des Substrats dienen, als ein Lagerteil und als ein Gaskanal. Jedoch ist es im Hinblick auf das Sichern der Gasdurchlässigkeit und die Festigkeit des Substrats schwierig geworden, das Gewicht und die Dicke der Vorrichtung zu reduzieren.
  • Vom Gesichtspunkt des Reduzierens im Gewicht und in der Dicke ist ein metallischer Filter vorgeschlagen worden, der einen zweischichtigen Aufbau eines Drahtgewebesubstrates und gesinterten Metallpulvers oder dergleichen hat, das darauf beschichtet worden ist.
    (JP H7-60035)
  • Überdies ist ein metallischer Filter vorgeschlagen worden, der durch Aufbringen von Pulver auf ein Substrat, erhalten durch Niederpressen des Drahtgewebes, hergestellt worden ist. Dieser metallische Filter wird verwendet, um verschiedene Öle, Gase, Flüssigkeiten und dergleichen zu filtern (siehe JP 3146387 und JP H8-229320). Dieser Filter wird mit der Porengröße, die entsprechend der Größe (der Partikelgröße etc.) eines zu filternden Objektes eingestellt wird, verwendet.
  • Als die SOFC, die ein gasdurchlässiges Substrat verwendet, ist eine SOF vorgeschlagen worden, in dem die Energieerzeugungselemente (die Brennstoffelektrode, das Elektrolyt und die Luftelektrode) auf dem porösen metallischen Substrat durch Aufsprühen abgelagert werden (siehe Plasma Sprayed Thin-Film SOFC for Reduced Operating Temperature, Fuell Cells Bulletin, pp 597–600, 2000).
  • Überdies ist ein Teil für die Separierung von Wasserstoff vorgeschlagen worden, das aufgebaut wird durch Abdecken des gasdurchlässigen Substrats mit einem Film, einer Folie oder einem Blatt, das die Funktion der Separierung von Wasserstoff hat. Dieser Teil der Separierung von Wasserstoff wird durch das zu separierende Gas verwendet, wobei das Gas in der Richtung der Dicke des Substrats unter Druck gesetzt wird.
  • OFFENBARUNG DER ERFINDUNG
  • Da jedoch in der JP H7-60035 das Drahtgewebe aus der gesinterten Metallpulverschicht vorspringt, mit anderen Worten, da das Drahtgewebe in der gesinterten Metallpulverschicht nicht verbrannt wird, ist es schwierig, das Substrat dünner zu machen.
  • In der JP 3146837 wird der metallische Filter durch Niederpressen des Drahtgewebes gebildet. Demzufolge ist es unmöglich, eine flache Oberfläche des Substrates wegen des Teils, wo das Drahtgewebe vorspringt, zu erhalten, und es ist schwierig, darauf einen dünnen Film zu bilden. Zusätzlich hat es, da die Pulverschicht auf dem Drahtgewebe gebildet ist, ein Problem gegeben, das der gesamte Filter dick hergestellt ist.
  • In der SOFC, die in dem Fuell Cells Bulletin beschrieben ist, ist ein separater Gaskanal vorgesehen, da das Substrat nicht als ein Gaskanal verwendet werden kann. Dies kommt daher, weil die obere Oberfläche des porösen metallischen Substrats dünn gebildet wird, so dass die Filmbildung durch Sprühen möglich wird. Demzufolge ist die Anzahl der Teile erhöht worden und die Zellenteile, die einen Kollektor und den Gaskanal enthalten, sind dick hergestellt worden. Demzufolge ist die Miniaturisierung derselben schwierig geworden.
  • Das Teil für die Separierung von Wasserstoff wird durch das zu separierende Gas verwendet, wobei das Gas in der Richtung der Dicke des Substrates unter Druck gesetzt wird. In diesem Fall ist, wenn das Teil für die Separierung von Wasserstoff nur für das Separieren von Wasserstoff verwendet wird, keine elektrische Leitfähigkeit auf dem porösen Substrat erforderlich. Wenn jedoch das Teil für die Separierung von Wasserstoff für die SOFC verwendet wird, ist eine elektrische Leitfähigkeit auf dem Substrat bei einer gegebenen Kollektorfunktion erforderlich. Da überdies in der SOFC das Gas in eine Richtung der Ebene des porösen Substrates strömt, ist eine höhere Gasdurchlässigkeit in dem porösen Substrat erforderlich.
  • Überdies ist aus der JP 2001 289 387 ein speichernder Behälter für eine Wasserstoff-Speicherlegierung bekannt, der ein Wasserstoff-Speicherlegierungsblatt aufweist, das durch Einfüllen eines Wasserstoff-Speicherlegierungspulvers und eines Legierungspulvers mit niedrigem Schmelzpunkt in ein metallischen porösen Tiefziehblech gebildet wird. Somit könnte Wasserstoff, der zuvor in dem speichernden Behälter für eine Wasserstoff-Speicherlegierung gespeichert worden ist, infolge des besonderen Zusammenbauens des speichernden Behälters für eine Wasserstoff-Speicherlegierung rasch zugeführt werden.
  • JP 58 129 770 zeigt eine Elektrode für eine geschmolzene Salz-Brennstoffzelle.
  • Es ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, ein leichtgewichtiges und dünnes gasdurchlässiges Substrat zu schaffen, das eine hohe Gasdiffusion und eine hohe Kontaktrate und ein hohes Haftvermögen mit einem funktionstüchtigem Material hat, so dass eine verbesserte Membran, und demzufolge, eine bessere Charakteristik für die Separierung von Wasserstoff erhalten werden kann.
  • Es ist ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung eine Festkörperoxid-Brennstoffzelle mit verminderter Größe und verbesserter Separierung von Wasserstoff zu schaffen.
  • Die Aufgabe wird entsprechend der vorliegenden Erfindung durch ein gasdurchlässiges Substrat mit den Merkmalen entsprechend des unabhängigen Anspruchs 1 gelöst.
  • Die Aufgabe wird außerdem entsprechend der vorliegenden Erfindung durch eine Festkörperoxid-Brennstoffzelle mit den Merkmalen entsprechend des unabhängigen Anspruchs 9 gelöst.
  • Weitere bevorzugte Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung sind in weiteren Unteransprüchen niedergelegt. Im Folgenden wird die vorliegende Erfindung in größerer Ausführlichkeit mittels mehrerer Ausführungsbeispiele derselben in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen erläutert, wobei:
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die ein gasdurchlässiges Substrat der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • 2 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die das andere gasdurchlässiges Substrat der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • 3 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die das andere gasdurchlässiges Substrat der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • die 4A und 4B Draufsichten sind, die ein gasdurchlässiges Substrat mit einem Rahmen entsprechend der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • 5 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die eine SOFC der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • 6 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die die andere SOFC der vorliegenden Erfindung zeigt;
  • 7 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die ein gasdurchlässiges Substrat eines Beispiels 3 zeigt;
  • 8 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die ein gasdurchlässiges Substrat eines Beispiels 5 zeigt;
  • 9 eine schematische Querschnittsdarstellung ist, die ein gasdurchlässiges Substrat eines Vergleichsbeispiels 1 zeigt;
  • 10 eine SEM-Darstellung ist, die einen schematischen Querschnitt eines gasdurchlässiges Substrats eines Beispiels 1 zeigt; und
  • 11 eine SEM-Darstellung ist, die einen schematischen Querschnitt eines gasdurchlässiges Substrats eines Beispiels 2 zeigt.
  • BESTER MODUS ZUM AUSFÜHREN DER ERFINDUNG
  • Zur Erleichterung der Erläuterung wird eine Seite der porösen metallischen Platte oder dergleichen als eine obere Oberfläche und die andere Seite derselben wird als eine untere Oberfläche beschrieben. Diese sind jedoch äquivalente Elemente und ein Aufbau, in dem diese Elemente füreinander substituiert sind, ist im Umfang der vorliegenden Erfindung enthalten.
  • (Erstes Ausführungsbeispiel)
  • Ein gasdurchlässiges Substrat der vorliegenden Erfindung enthält: eine poröse metallische Platte mit einer Mehrzahl von Poren, die in der oberen Oberfläche und/oder in der unteren Oberfläche derselben Poren bilden; und in die Poren eingefüllte Partikel. Das gasdurchlässige Substrat ist dadurch gekennzeichnet, dass zumindest eine von den unteren oder oberen Oberflächen der porösen metallischen Platte im Wesentlichen glatt ist. Besondere Ausführungsbeispiele sind in den 1 bis 3 gezeigt. Wie in der 1 gezeigt, enthält ein gasdurchlässiges Substrat 1 der vorliegenden Erfindung eine poröse metallische Platte 3 und eine Partikelschicht 7. Die poröse metallische Platte 3 enthält eine Mehrzahl von Poren 5 und die Öffnungen 5a und 5b auf der Grundlage der Poren 5 sind auf einer oberen Oberfläche 3a und einer unteren Oberfläche 3b der porösen metallischen Platte 3 gebildet. Die Partikel sind in diese Poren 5 eingefüllt, um die Partikelschicht 7 zu bilden und die obere Oberfläche derselben ist glatt ausgebildet. Somit wird das gasdurchlässige Substrat 1 der vorliegenden Erfindung erhalten.
  • Mit solch einem Aufbau wird das gasdurchlässige Substrat 1 leicht im Gewicht und dünn und funktioniert sowohl als ein Lagerteil, als auch ein Gaskanal. Überdies kann eine gesamte Vorrichtung, die das gasdurchlässige Substrat 1 verwendet, angeordnet werden, um leicht im Gewicht und klein zu sein. Da überdies das gas durch die Öffnungen innerhalb der Partikelschicht 7 hindurchgeht, kann das Gas durch das Substrat hindurchgehen, während es effektiv verteilt wird. Im Hinblick auf die Poren, die in der porösen metallischen Platte 3 enthalten sind, wird jede Pore 5 vorzugsweise in der vertikalen Richtung durchdrungen, nämlich in der Richtung der Dicke der Platte. Es ist jedoch ausreichend, wenn die Pore 5 in der vertikalen Richtung durchdrungen wird, indem sie auf einer Oberfläche eine Öffnung hat und die mit einer weiteren Pore innerhalb der porösen metallischen Platte 3 in Verbindung ist.
  • Das gasdurchlässige Substrat 1 der der vorliegenden Erfindung wird typischerweise hergestellt wie folgt. Auf die poröse metallische Platte 3 wird eine Schlämme durch Siebdruck, ein Grünblattverfahren, durch Tauchen oder dergleichen aufgebracht und diese wird im Vakuum, in einer inerten Atmosphäre, z.B. Stickstoff oder Argon, oder in einer reduzieren Atmosphäre, z.B. Wasserstoff, gebacken. Zu dieser Zeit kann ein Porenförmiges Material oder dergleichen richtig verwendet werden, um in der Partikelschicht 7 Öffnungen vorzusehen.
  • Die Partikelschicht 7 deckt nicht weniger als 30% der Fläche in der oberen Oberfläche 3a der porösen metallischen Platte 3 ab und/oder nicht weniger als 30% der Fläche der unteren Oberfläche 3b derselben ab. Mit anderen Worten, der Aufbau wird bevorzugt, in dem der Oberflächenabschnitt der porösen metallischen Platte 3 in den Partikeln, wie in der 2 gezeigt, verbrannt wird. Dies ermöglicht Gas über die gesamte Oberfläche der porösen metallischen Platte 3 durch die Partikelschicht 7 verteilt zu werden. Wenn die bedeckte Fläche geringer als 30% ist, ist die Partikelschicht 7 dünn und die Festigkeit des gasdurchlässigen Substrats 1 ist reduziert. In dem Fall, wo die poröse metallische Platte 3 eine Funktion als ein Kollektor und dergleichen enthält, ist die Funktion etwas vermindert, da die Kontaktfläche zwischen der metallischen Platte 3 und den Partikeln, bei einer geringeren Kontaktfläche als 30%, reduziert ist. Insbesondere ist die Kontaktfläche zischen der metallischen Platte 3 und den Partikeln reduziert und die Elektronen können nicht effizient zwischen der Partikelschicht 7 und der metallischen Platte 3 übertragen werden.
  • Die in die Poren 5 eingefüllten Partikel und die Partikel, die die oberen und unteren Oberflächen 3a und 3b der porösen metallischen Platte 3 abdecken, können aus demselben Material, oder aus verschiedenen Materialien hergestellt werden.
  • Im Licht der Gasdurchlässigkeit und der Haltbarkeit der porösen metallischen Platte wird es bevorzugt, dass die Partikel, die die Partikelschicht 7 bilden, aus Keramik oder einem Verbundmaterial von Keramik und Metall hergestellt werden. Beispiele dieser Keramiken enthalten NiO, CuO, Al2O3, TiO2, Cerium-Festkörperlösung, stabilisiertes Zirkon, Lanthan-Kobaltoxid und Lanthan-Manganoxid. Beispiele des Metalls enthalten Nickel, eine Nickel-Bor-Legierung, Platin, eine Platin-Blei-Legierung und Silber. Für das Verbundmaterial der Keramiken und Metall können Materialien durch willkürliches Mischen beider verwendet werden. Die Partikel haben einen Durchmesser von ungefähr 0,1 bis 10 μm und sind vorzugsweise gesinterte Partikel.
  • Das gasdurchlässige Substrat 1 der vorliegenden Erfindung wird dadurch gekennzeichnet, dass die Oberfläche der porösen metallischen Platte 3, nämlich eine oder beide der oberen und unteren Oberfläche 3a und 3b, im Wesentlichen glatt sind. Demzufolge kann die poröse metallische Platte 3 mit einer weiteren dünnen Filmschicht mit gutem Haftvermögen bedeckt werden. Selbst dann, wenn die Poren 5 nicht mit den Partikeln gefüllt werden, bis die Oberfläche der porösen metallischen Platte 3 und die Öffnungen flach werden, kann eine willkürliche dünne Filmschicht auf der Oberfläche gebildet werden. Da insbesondere die poröse metallische Platte, wie später beschrieben wird, in der Dicke reduziert ist, können in einigen Fällen die Öffnungen und die Oberfläche der metallischen Platte in einigen Fällen durch das Füllen der Poren mit den Partikeln nicht vollständig flach gemacht werden. Demzufolge ist in dem gasdurchlässigen Substrat der vorliegenden Erfindung die Oberfläche desselben in einigen Fällen etwas uneben, aber die Oberfläche ist im Wesentlichen glatt. Demzufolge wird das Haftvermögen mit einer weiteren dünnen Filmschicht, wenn mit der herkömmlichen Technik verglichen wird, beträchtlich verbessert. Da überdies die Oberfläche der metallischen Platte 3 gebildet ist, um durch das Füllen der Poren 5 mit den Partikeln flach zu sein, kann eine willkürliche dünne Filmschicht auf der Oberfläche, ungeachtet der Größe der Poren 5, gebildet werden.
  • Für solch eine poröse metallische Platte 3 kann z.B. ein gesinterter Metallkörper, z.B. aus Schaummetall, ein Metallfilm mit Poren, die durch chemisches Ätzen gebildet werden, und ein Metallfilm mit Poren, die durch Stanzen mit einem Laser oder einem Elektronenstrahl hergestellt worden sind, verwendet werden. In dem Fall, in dem die po röse metallische Platte dünn ist und die Form oder die Öffnungen derselben nicht beibehalten werden kann, ist ein Rahmen auf der Außenseite desselben vorgesehen, um die poröse metallische Platte zu lagern. Insbesondere können, wie in den 4A und 4B gezeigt, wenn ein Rahmen 33 in dem Umfang des gasdurchlässigen Substrats 1 vorgesehen ist, gasdurchlässige Substrate 30 und 32 mit einer verbesserten mechanischen Festigkeit und beibehaltenen Poren 5 erhalten werden. Z.B. kann, wie in der 10 gezeigt, wenn die poröse metallische Platte 3 von beiden Seiten geätzt wird, eine Form, die für das Füllen der Partikel geeignet ist, erhalten werden.
  • Für die Materialien, die die poröse metallische Platte 3 bilden, kann rostfreier Stahl (SUS), Inconel, Nickel, Silber, Platin und Kupfer oder willkürliche Kombinationen von diesen Metallen verwendet werden. Dies ermöglicht der porösen metallischen Platte 3 eine elektrische Leitfähigkeit zu haben. Es wird bevorzugt, dass die Dicke der porösen metallischen Platte innerhalb eines Bereichs von 0,03 mm bis 1 mm im Lichte der Gewichtsreduzierung und der Dicke der Vorrichtung ist. Wenn die Dicke geringer als 0,03 mm ist, ist die Festigkeit klein, und wenn die Dicke mehr als 1 mm beträgt, ist die Platte dick und schwer, und demzufolge kann das gasdurchlässige Substrat nicht dünn gemacht werden.
  • Für das Porenbildende Material, das hinzugefügt wird, um die Partikelschicht 7 zu bilden, kann ein Material, z.B. Kohlenstoff und ein organisches Material, das durch Backen zerlegt wird, um die Partikelschicht porös zu machen, verwendet werden.
  • Wie oben beschrieben, werden entsprechend der vorliegenden Erfindung, die Poren der porösen metallischen Platte mit Partikeln gefüllt und die Oberfläche derselben wird im Wesentlichen glatt. Demzufolge ist es möglich, ein leichtgewichtiges und dünnes gasdurchlässiges Substrat zu schaffen, das eine hohe Gasdiffusion und eine hohe Kontaktrate und Haftvermögen mit dem funktionalen Material hat. Hierin ist die Partikelschicht 7 innerhalb der Poren 5 und auf der oberen Oberfläche 3a in der 1 gebildet. Wie jedoch in der 2 gezeigt ist, kann das gasdurchlässige Substrat der vorliegenden Erfindung ein gasdurchlässiges Substrat 10 sein, in dem die Partikelschicht 7 in den Poren 5 und den oberen und unteren Oberflächen 3a und 3b der porösen metallischen Platte 3 gebildet ist. Dies ermöglicht die Festigkeit des gasdurchlässigen Substrats weiter zu erhöhen. Wie in der 3 gezeigt, kann das gasdurchlässige Substrat der vorliegenden Erfindung ein gasdurchlässiges Substrat 20 sein, in dem die Partikelschicht 7 nur innerhalb der Poren 5 geschaffen ist. Somit kann ein gasdurchlässiges Substrat in einem dünnen Film erhalten werden. Überdies ist es, wie in der 7 gezeigt, nicht notwendig, dass alle der Poren 5 der porösen metallischen Platte 3 mit der Partikelschicht 7 gefüllt sind und immer, wenn das gasdurchlässige Substrat Poren hat, die in gewissem Maße mit Partikeln gefüllt sind und eine glatte obere Oberfläche hat, ist das gasdurchlässige Substrat innerhalb des technischen Umfangs der vorliegenden Erfindung.
  • Das gasdurchlässige Substrat 1 der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass die poröse metallische Platte 3 im Wesentlichen glatt ist. Jedoch ist dieses „im Wesentlichen" ein Ausdruck, der im Hinblick auf verschiedene unvermeidliche Fehler in dem Herstellungsverfahren verwendet wird. Der Umfang enthält die unvermeidlichen Fehler auch im Hinblick auf den technischen Umfang der vorliegenden Erfindung, so lange der gewünschte Effekt erhalten werden kann.
  • (Zweites Ausführungsbeispiel)
  • Als nächstes wird eine ausführliche Beschreibung einer Festkörperoxid-Brennstoffzelle (SOFC) vorgenommen, die das gasdurchlässige Substrat der vorliegenden Erfindung verwendet. In dem Aufbau der Festkörperoxid-Brennstoffzelle dieses Ausführungsbeispieles werden für annähernd gleiche Teile zu denen des ersten Ausführungsbeispieles dieselben Ziffern in den Zeichnungen verwendet und eine überlappende Beschreibung wird weggelassen.
  • Die SOFC der vorliegenden Erfindung ist unter Verwendung des gasdurchlässigen Substrats des ersten Ausführungsbeispiels aufgebaut. Insbesondere ist die SOFC durch Aufeinanderstapeln einzelner Zellen gebildet, wobei jede ein Energieerzeugungselement enthält, aufgestapelt auf der oberen Oberfläche und/oder der unteren Oberfläche des gasdurchlässigen Substrats. Da die Oberfläche des gasdurchlässigen Substrats der vorliegenden Erfindung glatt ist, kann ein dünnes und leichtgewichtiges Element auf dem gesamten gasdurchlässigen Substrat gebildet werden und ein SOFC-Betrieb bei niedriger Temperatur kann erhalten werden. Nachstehend wird eine ausführliche Beschreibung unter Verwendung der 5 und 6 gegeben. Das Energieerzeugungselement zeigt einen gestapelten Körper, der eine Brennstoffelektrode, ein Elektrolyt und eine Luftelektrode, oder, sofern notwendig, Zwischenschichten enthält. Das Stapeln ist nicht begrenzt, um die einzelnen Zellen in der Richtung der Dicke derselben zu kuppeln und schließt auch das Kuppeln in der Richtung der Ebene ein.
  • Wie in der 5 gezeigt, gibt es eine SOFC 40 als die SOFC der vorliegenden Erfindung, die eine elektrolytische Schicht 43, eine Zwischenschicht 44 und eine Luftelektrode 45, gebildet in dem gasdurchlässigen Substrat 41, enthält. Das gasdurchlässi ge Substrat 41 enthält eine Brennstoffelektrodenschicht 42, die auf der porösen metallischen Platte 3 gebildet ist. Da das gasdurchlässige Substrat 41 der vorliegenden Erfindung eine glatte Oberfläche hat, können die Elektrolytschicht 43, die Zwischenschicht 44 und die Elektrodenschicht 45 gebildet werden, um dünn und gleichmäßig gebildet zu werden. Überdies wird ein Brennstoffelektrodenmaterial für die Partikelschicht innerhalb des gasdurchlässigen Substrats verwendet. Demzufolge wird die Reaktionsfähigkeit zwischen dem diffundierten Brennstoffgas (Wasserstoffgas, Wasserstoff-Kohlenstoff-Gas oder dergleichen) und Sauerstoff-Ionen erhöht und als ein Ergebnis kann die Energieerzeugungsfähigkeit erhöht werden.
  • Die SOFC der vorliegenden Erfindung kann eine SOFC sein, in der die Poren der porösen metallischen Platte mit einem reformierenden Katalysator gefüllt sind und ein Elektrodenmaterial und ein Stapelaufbau, der zwei oder mehrere Schichten enthält, ist in den Poren gebildet. Hierin ist das Elektrodenmaterial ein Begriff, der das Brennstoffelektrodenmaterial, das die Brennstoffelektrodenschicht bildet, ein Luftelektrodenmaterial, das die Luftelektrodenschicht bildet, und ein Zwischenschichtmaterial, das die Zwischenschicht bildet, enthält. Insbesondere kann, wie in der 6 gezeigt, ein gasdurchlässiges Substrat 51 verwendet werden, in dem eine reformierende Katalysatorschicht 57 und eine Brennstoffelektrodenschicht 52 innerhalb der Poren 5 der porösen metallischen Platte 3 vorgesehen sind. Eine SOFC 50 der vorliegenden Erfindung kann durch Vorsehen einer ersten Zwischenschicht 53, einer Elektrolytschicht 54, einer zweiten Zwischenschicht 55 und einer Luftelektrodenschicht 56 auf dem gasdurchlässigen Substrat 51 erhalten werden. In der SOFC 50 kann, da die reformierende Katalysatorschicht 57 und die Brennstoffelektrodenschicht 52 innerhalb der Poren 5 der porösen metallischen Platte 3 vorgesehen sind, Brennstoffgas zu der Brennstoffelektrodenschicht 52 nach dem Durchströmen der reformierenden Katalysatorschicht 57 zugeführt werden, um reformiert zu werden, um einen gasdurchlässigen Aufbau zu haben. Da überdies der reformierende Katalysator und das Brennstoffelektrodenmaterial innerhalb der porösen metallischen Platte angeordnet sind, kann die SOFC weiter in der Dicke reduziert werden.
  • Die SOFC 40 der vorliegenden Erfindung hat einen Aufbau, in dem die Zwischenschicht 44 zwischen der Elektrolytschicht 43 und der Luftelektrodenschicht 45 angeordnet ist. Die SOFC 50 der vorliegenden Erfindung hat einen Aufbau, in dem die erste Zwischenschicht 53 zwischen der Brennstoffelektrodenschicht 52 und der Elektrolytschicht 54 angeordnet ist, und die Zwischenschicht 55 zwischen der Elektrolytschicht 54 und der Luftelektrodenschicht 56 angeordnet ist. Da die Zwischenschicht zwischen der Brenn stoffelektrodenschicht und der Elektrolytschicht angeordnet ist, kann der Kontaktwiderstand zwischen der Brennstoffelektrodenschicht und der Elektrolytschicht reduziert werden. Da überdies die Zwischenschicht zwischen der Elektrolytschicht und der Luftelektrodenschicht angeordnet ist, kann der Widerstand gegenüber der Ionisierungsreaktion der Sauerstoffmoleküle reduziert werden. Demzufolge wird die Ionisierung der Sauerstoffmoleküle unterstützt und die Energieerzeugungseffektivität kann erhöht werden. Es wird bevorzugt, die Zwischenschicht zwischen die Brennstoffelektrodenschicht und zwischen der Elektrolytschicht und die Luftelektrodenschicht anzuordnen, aber es ist möglich die SOFC mit einer hohen Energieerzeugungseffektivität ohne die Zwischenschichten zu erhalten. Das am meisten bevorzugte Ausführungsbeispiel ist die in der 5 gezeigte SOFC, nämlich die SOFC 40, die durch Anordnen der Brennstoffelektrodenschicht 42 in der porösen metallischen Platte 3 erhalten wird, um das gasdurchlässigen Substrat 41 mit einer glatt hergestellten Oberfläche zu bilden und dann durch Aufstapeln der Elektrolytschicht 43, der Zwischenschicht und der Luftelektrodenschicht 45. Die SOFC 40 ist das am meisten bevorzugte Ausführungsbeispiel auch vom Gesichtspunkt der Reduzierung von Dicke und Gewicht.
  • In der SOFC 50 der vorliegenden Erfindung werden die Poren 5 der porösen metallischen Platte 3 mit der reformierenden Katalysatorschicht 57 und der Brennstoffelektrodenschicht gefüllt, aber die vorliegende Erfindung ist nicht darauf begrenzt. Die Poren können mit einem anderen Elektrodenmaterial gefüllt werden, um in einem zwei Schichtaufbau gebildet zu werden. Insbesondere die Brennstoffelektrodenschicht 52 und die erste Zwischenschicht 53 können innerhalb der Poren 5 vorgesehen werden. In dem Fall einer SOFC, die keine Zwischenschicht verwendet, können die Brennstoffelektrodenschicht und die Elektrolytschicht mit den Poren versehen werden. Das Brennstoffgas kann durch Vorsehen der reformierenden Katalysatorschicht 57 geeignet gemacht werden, aber es ist nicht erforderlich, den reformierenden Katalysator vorzusehen.
  • Das Energieerzeugungselement und der reformierende Katalysator kann in dem gasdurchlässigen Substrat durch Zerstäuben, Ablagern, Aerosolablagern, Ionen-Plattieren, Ionen-Zusammenlagern, Laserstrahl-Abtretung, thermischer Sprühzerlegung oder dergleichen gebildet werden. Überdies kann das Energieerzeugungselement und der reformierende Katalysator durch abfolgendes Verwenden eines dieses Verfahrens gebildet werden.
  • Für das Material der Brennstoffelektrode kann Nickel, metallkeramischer Nickel-Werkstoff, metallkeramischer Werkstoff aus Nickel-Yttrium-stabilisiertem Zirkon (YSZ), metallkeramischer Werkstoff aus Ni-Samarium dotiertem Cerium (SDC), Platin und dergleichen verwendet werden. Für das Material der Elektrolytschicht kann stabilisiertes Zirkon verwendet werden. Für das Luftelektrodenmaterial kann Lanthan-Kobalt-Oxid (Lal–xSrxCoO3, etc.) Lanthan-Mangan-Oxid (Lal–xMnO3, etc.) und dergleichen verwendet werden. Für das Material der reformierenden Katalysatorschicht können Übergangsmetalle, wie z.B. Platin (Pt), Palladium (Pd), Kobalt (Co), Rhodium (Rh), Nickel (Ni), Iridium (Ir), Rhenium (Re) und auch Übergangsmetalle der Gruppe 8, wie z.B. Ruthenium (Ru) und Eisen (Fe) verwendet werden. Außerdem kann das Material für die Katalysatorschicht auch ein Metalloxid, z.B. Aluminiumoxid (Al2O3), Magnesiumoxid (MgO), Chromoxid (Cr2O3), Siliziumoxid (SiO2), Wolframoxid (WO2, WO3, etc.), Zirkonoxid (ZrO2), Ceriumoxid (CeO2) und Wismutoxid (Bi2O3) sein. Für das Material der Zwischenschicht kann Samarium-dotiertes Cerium (SDC) und dergleichen verwendet werden.
  • In der SOFC, die das gasdurchlässige Substrat der vorliegenden Erfindung verwendet, kann die poröse metallische Platte 3 als ein Kollektor dienen, da die poröse metallische Platte 3 ein elektrisch leitendes Material verwendet. Wenn demzufolge das gasdurchlässige Substrat der vorliegenden Erfindung als ein Teil der SOFC verwendet wird, kann das Elektrodenmaterial für die Partikelschicht verwendet werden und die poröse metallische Platte kann als ein Kollektor verwendet werden. Das Elektrodenmaterial wird durch den Kollektor gelagert, so dass das gasdurchlässige Substrat dünner gemacht werden kann. Da überdies die Kontaktfläche zwischen dem Elektrodenmaterial und dem Kollektor erhöht ist, kann die elektrische Leistung verbessert werden.
  • Da überdies die Oberfläche des gasdurchlässigen Substrats der vorliegenden Erfindung glatt ist, ist es möglich, ein dünnes und leichtgewichtiges Energieerzeugungselement zu bilden und den SOFC-Betrieb bei niedriger Temperatur zu erhalten. Da überdies ein Teil des Energieerzeugungselementes, nämlich das Elektrodenmaterial in das Substrat eingefüllt ist, ist die Kontaktfläche erhöht und eine SOFC, die eine gute Festigkeit und ein gutes Gasdiffusionsvermögen hat, wird erhalten.
  • In der SOFC 40 der 5 sind die Luftelektrodenschicht 45, die Zwischenschicht 44, die Elektrolytschicht 43 und die Brennstoffelektrodenschicht 42 in dieser Reihenfolge, beginnend von der oberen Oberfläche der SOFC 40, gezeigt, aber die Reihenfolge derselben kann die Brennstoffelektrodenschicht 42, die Elektrolytschicht 43, die Zwischenschicht 44 und die Luftelektrodenschicht 45, beginnend von der oberen Oberfläche, sein. Überdies kann auch in der SOFC 50 der 6 die Stapelreihenfolge umgekehrt werden.
  • Nachstehend wird die vorliegende Erfindung in größerer Ausführlichkeit unter Verwendung von Beispielen erläutert, aber die vorliegende Erfindung ist nicht auf diese Beispiele begrenzt.
  • (Beispiel 1)
  • Wie in der 1 gezeigt, wurde für die poröse metallische Platte 3 ein Mehrzahl von Poren ∅ = 0,1 mm durch Photoätzen in einer geätzten Platte vorbereitet, die aus der SUS 304 zusammengesetzt und 0,1 mm dick war. Anschließend wurde für die Partikelschicht 7 eine Paste des Brennstoffelektrodenmaterials, das aus Ni-SDC zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 2 μm hatte, mit einer Dicke von 0,12 mm auf die poröse metallische Platte 3 durch Siedrucken aufgebracht und dann bei 1050° C in einer H2 reduzierenden Atmosphäre gebacken. Auf diese Weise wurde das in der 1 gezeigte gasdurchlässige Substrat erhalten. 10 zeigt eine vergrößerte Photografie eines Querschnitts dieses gasdurchlässigen Substrats.
  • (Beispiel 2)
  • Wie in der 2 gezeigt, wurde für die poröse metallische Platte 3 ein Schaummetall, das aus Pt zusammengesetzt und 1 mm dick war und eine Porosität von 98% hatte, durch Sintern von Metallpulver erhalten. Anschließend wird für die Partikelschicht 7 eine Paste des Brennstoffelektrodenmaterials, das aus Ni-YSZ zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 5 μm hatte, mit einer Dicke von 1,2 mm auf die poröse metallische Platte 3 durch Tauchen aufgebracht und dann bei 1050° C in einer H2 reduzierenden Atmosphäre gebacken. Auf diese Weise wurde das in der 2 gezeigte gasdurchlässige Substrat erhalten. 11 zeigt eine vergrößerte Photografie eines Querschnitts dieses gasdurchlässigen Substrats.
  • (Beispiel 3)
  • Wie in der 7 gezeigt, wurden für die poröse metallische Platte 3 Poren von ∅ = 0,2 mm durch Laserbearbeitung in einer gestanzten Platte, die aus Ni gebildet und 0,2 mm dick war, vorgesehen. Anschließend wurde für die Brennstoffelektrodenschicht ein Brennstoffelektrodenmaterial, das aus Ni-YSZ zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 2 μm hatte, gepresst und mit einer Dicke von 0,15 mm auf die poröse metallische Platte 3 durch ein Grünblattverfahren verbunden und dann bei 1050° C in einer H2 – reduzierenden Atmosphäre gebacken, um ein gasdurchlässigen Substrat, angeordnet auf der Brennstoffelektrodenschicht 42, zu erhalten. Außerdem wurde für das Energieerzeugungselement vom dünnen Film das erhaltene gasdurchlässige Substrat durch Siebdrucken mit einem elektrolytischen Material, das aus YSZ zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 0,03 μm hatte, bedeckt, um die Elektrolytschicht 43 zu bilden. Die erhaltene Elektrolytschicht wurde mit einem Elektrodenmaterial bedeckt, das aus SSC(Sm und Sr addiertes Kobaltoxid) zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 5 μm durch Siebdrucken mit einer Dicke von 10 μm bedeckt, um eine Elektrodenschicht 45 zu erhalten. Auf diese Weise wurde eine in der 7 gezeigte SOFC-Zelle 60 erhalten. In der SOFC-Zelle 60 wurde die Energieerzeugung von 0,1 W/cm2 bestätigt.
  • (Beispiel 4)
  • Wie in der 3 gezeigt, wurde für die poröse metallische Platte 3 eine Mehrzahl von Poren vom ∅ = 0,1 mm durch Photoätzen einer geätzten Platte vorbereitet, die aus SUS 304 zusammengesetzt und 0,1 mm dick war. Anschließend wurde für die Partikelschicht 7 eine Paste des Elektrodenmaterials, die aus Ni zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 10 μm hatte mit einer Dicke von 0,12 mm auf die poröse metallische Platte 3 durch Siebdrucken aufgebracht und dann bei 1050° C in einer H2 – reduzierenden Atmosphäre gebacken. Auf diese Weise wurde das in der 3 gezeigte gasdurchlässige Substrat 20 erhalten.
  • (Beispiel 5)
  • Wie in der 8 gezeigt, wurde für die poröse metallische Platte 3 eine Mehrzahl von Poren von ∅ = 0,1 mm durch Photoätzen einer geätzten Platte vorbereitet, die aus SUS 304 zusammengesetzt und 0,1 mm dick war. Anschließend wurde eine Paste des Brennstoffelektrodenmaterials, das aus Ni-SDC zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 2 μm hatte, auf die obere Oberfläche 3a mit einer Dicke von 60 μm durch Siebdrucken aufgebracht, um die Brennstoffelektrodenschicht zu bilden. Überdies wurde die Paste des Materials der reformierenden Katalysatorschicht, die aus Pt zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 3 μm hatte, auf die untere Oberfläche 3b mit einer Dicke von 60 μm durch Siebdrucken aufgebracht und dann bei 1050° C in einer H2 – reduzierenden Atmosphäre gebacken, um die reformierende Katalysatorschicht 57 zu bil den. Auf diese Weise wurde das in der 6 gezeigte gasdurchlässige Substrat 70 erhalten.
  • (Vergleichsbeispiel)
  • Wie in der 9 gezeigt, wurde für eine poröse metallische Platte 3' ein metallisches Gewebe, das aus SUS 304 zusammengesetzt und 0,25 mm dick war und einen 0 = 0,1 mm hatte, durch Holländisches Flächenweben erhalten. Anschließend wurde für eine Partikelschicht 7' eine Paste eines Brennstoffelektrodenmaterials, das aus Ni-SDC zusammengesetzt war und eine Partikelgröße von 2 μm hatte auf das erhaltene metallische Gewebe mit einer Dicke von 0,1 mm durch Siebdrucken aufgebracht und dann bei 1050° C in einer H2 – reduzierenden Atmosphäre gebacken, um ein gasdurchlässiges Substrat, wie in der 9 gezeigt, zu bilden.
  • In den Beispielen 1 bis 5 wurde das gasdurchlässige Substrat, das ein gutes Haftvermögen zwischen dem Substrat und den Partikeln hatte und dünn ausgebildet war, erhalten. Da es eine Brennstoffelektrodenschicht auf der oberen Oberfläche der porösen metallischen Platte und innerhalb der Poren in jedem der gasdurchlässigen Substrate der Beispiele 1 bis 3 und 5 ergab, wurde das Gas an der oberen Oberfläche der metallischen Platte diffundiert und effektiv übertragen. In dem Beispiel 2 war, da die Brennstoffelektrodenschichten auf den oberen und unteren Oberflächen der porösen metallischen Platte angeordnet waren, die Beanspruchung von der oberen und unteren Oberflächen gut ausgeglichen und die Haltbarkeit des Substrates war verbessert. In dem Beispiel 3 wurde die dünne SOFC-Zelle, die außerdem das Brennstofferzeugungselement auf dem gasdurchlässigen Substrat enthält, leicht erhalten. Überdies wurde in dem Beispiel 3 das Brennstoffelektrodenmaterials gepresst und durch das Siebdruckverfahren, das ein leichtes Herstellungsverfahren ist, verbunden, so dass die Mann-Stunden reduziert wurden. In dem Beispiel 4 war, da die Brennstoffelektrodenschicht innerhalb der Poren gebildet wurde, das Haftvermögen zwischen der Brennstoffelektrodenschicht und dem Substratmaterial gut. In dem Beispiel 5 wurde es, da die Brennstoffelektrodenschicht und die reformierende Katalysatorschicht innerhalb der Poren geschaffen wurden, möglich, die Dicke weiter zu reduzieren. Im Gegensatz dazu wurde in dem Vergleichsbeispiel 1, da das metallische Gewebe mit der Brennstoffelektrodenschicht abgedeckt wurde, die Brennstoffelektrodenschicht dicker ausgebildet. Überdies war es störend, dass das Haftvermögen zwischen der porösen metallischen Platte und der Brennstoffelektrodenschicht niedrig war, da die Kontaktfläche zwischen der porösen metalli schen Platte und der Brennstoffelektrodenschicht klein war. Überdies ist es, wenn die Partikelschicht klein gemacht wird, wegen der Oberflächenform der porösen metallischen Platte 3' unmöglich, eine glatte Oberfläche zu erhalten.
  • Obwohl die Erfindung zuvor in Bezug auf bestimmte Ausführungsbeispiele der Erfindung beschrieben worden ist, ist die Erfindung nicht auf die zuvor beschriebenen Ausführungsbeispiele begrenzt und Abweichungen und Modifikationen für denjenigen, der Fachmann auf diesem Gebiet der Technik ist, im Lichte der Lehren auftreten. Der Umfang der Erfindung ist in Bezug auf die folgenden Ansprüche definiert.
  • INDUSTRIELLE ANWENDBARKEIT
  • Wie zuvor erläutert, sind entsprechend der vorliegenden Erfindung die Poren der porösen metallischen Platte mit den Partikeln gefüllt und die Oberfläche derselben sind geglättet. Demzufolge ist es möglich, ein dünnes und leichtgewichtiges gasdurchlässiges Substrat zu schaffen, das eine hohe Gasdiffusion und eine hohe Kontaktrate und ein Haftvermögen mit dem funktionstüchtigen Material hat, und eine Festkörperoxid-Brennstoffzelle zu schaffen, die dasselbe verwendet.

Claims (9)

  1. Gasdurchlässiges Substrat (1, 10, 20, 30, 32, 41, 51), aufweisend: eine poröse metallische Platte (3), die eine Mehrzahl von Poren (5) mit Öffnungen (5a, 5b) in einer oberen Oberfläche (3a) und/oder einer unteren Oberfläche (3b) der porösen metallischen Platte (3) hat; Partikel, eingefüllt in die Poren (5) und die eine Partikelschicht (7) bilden, wobei zumindest eine von der oberen Oberfläche (3a) oder der unteren Oberfläche (3b) der porösen metallischen Platte (3) im Wesentlichen glatt ist, und jede der Poren (5) jeweils die poröse metallische Platte (3) in einer Richtung der Dicke derselben durchdringt und einen Gaskanal bildet, und wobei nicht weniger als 30% der oberen Oberfläche (3a) und/oder der unteren Oberfläche (3b) der porösen metallischen Platte (3) mit den Partikeln abgedeckt ist.
  2. Gasdurchlässiges Substrat nach Anspruch 1, wobei die Partikel aus einem von Keramik- oder einem zusammengesetztes Material aus Keramik und Metall gebildet ist.
  3. Gasdurchlässiges Substrat nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Partikel einen reformierenden Katalysator und ein Elektrodenmaterial enthalten und ein gestapelter Aufbau, der nicht weniger als zwei Schichten enthält, innerhalb jeder der Poren gebildet ist.
  4. Gasdurchlässiges Substrat nach Anspruch 3, wobei das Elektrodenmaterial zumindest eine Schicht bildet, die aus einer Gruppe ausgewählt ist, die aus einer Luftelektrodenschicht (45), einer Kraftstoffelektrodenschicht (42) und einer Zwischenschicht (44) besteht.
  5. Gasdurchlässiges Substrat nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die poröse metallische Platte (3) eine ist aus einem gesinterten Metallkörper, einer geätzten Platte oder eine gestanzten Platte.
  6. Gasdurchlässiges Substrat nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die poröse metallische Platte (3) ein Kollektor ist.
  7. Gasdurchlässiges Substrat nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die poröse metallische Platte zumindest eine Art von Metall enthält, ausgewählt aus einer Gruppe, die aus rostfreiem Stahl, Inconel, Nickel, Silber, Platin und Kupfer besteht.
  8. Gasdurchlässiges Substrat nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei eine Dicke der porösen metallischen Platte (3) innerhalb des Bereiches von 0,03 mm bis 1 mm ist.
  9. Festkörperoxid-Brennstoffzelle, aufweisend: ein gasdurchlässiges Substrat (1, 10, 20, 30, 32, 41, 51) mit einer porösen metallischen Platte (3), die eine Mehrzahl von Poren (5) mit Öffnungen (5a, 5b) in einer oberen Oberfläche (3a) und/oder einer unteren Oberfläche (3b) der porösen metallischen Platte (3) enthält; und Partikel, eingefüllt in die Poren (5) und die eine Partikelschicht (7) bilden, wobei zumindest eine von der oberen oder unteren Oberfläche (3a, 3b) der porösen metallischen Platte (3) im Wesentlichen glatt ist, jede der Poren (5) jeweils die poröse metallische Platte (3) in einer Richtung der Dicke derselben durchdringt und jeweils einen Gaskanal bildet, und einzelne Zellen gestapelt sind, wobei jede einzelne Zelle, die Energieerzeugungselemente enthält, gestapelt auf einer oberen und/oder unteren Oberfläche des gasdurchlässigen Substrats (1, 10, 20, 30, 32, 41, 51), und wobei nicht weniger als 30% der oberen Oberfläche (3a) und/oder der unteren Oberfläche (3b) der porösen metallischen Platte (3) mit den Partikeln abgedeckt ist.
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