DE60132450T2 - Solarzelle und Herstellungsmethode - Google Patents
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft eine Photovoltaikvorrichtung, insbesondere eine Solarzelle, und Verfahren zum Herstellen solcher Vorrichtungen.
- Seit der Demonstration von kristallinen p/n-Siliciumsolarzellen im Jahre 1954 durch Chapin et al. mit einer berichteten Effizienz von 6% gab es eine dramatische Zunahme der Effizienzen solcher Zellen als ein Ergebnis von Verbesserungen bezüglich des Stroms, einer beträchtlichen Zunahme der Spannung und eines Aufspaltens des Sonnenlichts zwischen Solarzellen unterschiedlicher Bandabstände. Die höheren Spannungen resultierten direkt aus einer Zunahme der Dichten von Minoritätsträgern, die durch absorbiertes Sonnenlicht erzeugt werden. Durch Reduzieren der Minoritätsträgerrekombinationsrate, durch Einfangen von Licht in aktiven Schichten und durch Erhöhen der Intensität des Lichts mit Konzentrationsoptiken sind Effizienzen in einer Höhe von 25–30% für Einkristallaborzellen mit Zweibandabstand, wie etwa AlGaAs/GaAs, berichtet worden. Dünnschichtmultiverbindung für Multibandabstandszellen unter Verwendung von hydriertem amorphen Silicium oder polykristallinen Legierungen zeigen bis zu 15% der Laboreffizienz. Die Effzienzen kommerzieller Energiesysteme auf dem Gebiet verbleiben im Bereich von 3 bis 12%.
- Als eine Alternative wurde eine mit einem Farbstoff sensibilisierte Halbleiter-Elektrolyt-Solarzelle von Grätzel et al. berichtet, die aus Titandioxidnanoteilchen mit einem auf der Oberfläche eines Iod-Iodid-Elektrolyts adsorbierten Rutheniumkomplex besteht, wie sie in der
WO 91/16719 - Jedoch ist ein Austausch des flüssigen Elektrolyts gegen festes Ladungstransportmaterial als wichtig aufgrund praktischer Anwendungen gefunden worden. Mit Farbstoffen sensibilisierte Solarzellen im festen Zustand auf einem nanoporösen Film von TiO2 sind ein signifikanter Forschungsbereich für Chemiker, Physiker und Materialwissenschaftler. Diese Forschungen an Solarzellen sind sehr wichtig geworden aufgrund ihrer geringen Kosten und der Einfachheit ihrer Herstellung.
- Auf dem Gebiet von mit Farbstoff sensibilisierten festen Solarzellen berichten Hagen et al., Synthetic Metals 89, 1997, 215, zum ersten Male vom Konzept eines neuen Typs einer mit einem Farbstoff sensibilisierten Solarzelle des festen Zustands unter Verwendung eines organischen Lochtransportmaterials (HTM), die von Bach et al., Nature 395, 1998, 583, weiter verbessert worden ist, um eine Gesamtkonversionseffizienz von 0,74% zu erhalten. Die Basisstruktur der Zelle besteht aus einer nanoporösen TiO2-Schicht beschichtet auf einem leitenden Glassubstrat, abgedeckt mit einer kompakten TiO2-Schicht. Farbstoff wurde durch die nanoporöse Schicht absorbiert, und das HTM zusammen mit Dotand und Salz wurde über den Farbstoff beschichtet. Die Additive, Salz und Dotand (Tris(4-bromphenyl)ammoniumylhexachlorantimonat (N(PhBr)3SbCl6) erhöhten die Effizienz.
- Ein Problem mit organischen Vorrichtungen mit festem konjugiertem Halbleiter ist, dass alle Grenzflächen Quellen für Energiepotentialverluste sind, beispielsweise durch Einführen serieller Widerstände. Viele Anstrengungen werden unternommen, um die Grenzflächen zu modifizieren, beispielsweise in Solarzellen. Gewünschte Effekte solcher Modifikationen bestehen darin, eine Diffusion von Atomen aus dem Rückelektrodenmaterial in das Schichtsystem zu vermeiden, den Ladungsträgertransfer zu verbessern oder ihn zu blockieren, Löcher zu füllen, um eine ungewünschte Rekombination zu vermeiden, und die Arbeitsfunktion von Elektroden in der gewünschten Richtung zu beeinflussen, etc.
- Ein Hauptfaktor, der die Energiekonversionseffizienzen in solchen Vorrichtungen begrenzt, ist die niedrige Fotospannung, wobei eine Ladungsrekombination an der TiO2-Elektrolyt-Grenzfläche eine wesentliche Rolle spielt.
- Grenzflächenmodifikationen, die durchgeführt wurden, z.B. in Hybridsolarzellen, sind beispielsweise: Nb2O5-Beschichtung auf poröser TiO2-Schicht, um mit den Energieniveaus zusammenzupassen, wie es in Guo, P. et al., Thin Solid Films 351, 1999, 290, offenbart wird; Einführen der Adsorption von Benzoesäurederivaten, um die Ladungsinjektion in Heteroverbindern für mit Farbstoff sensibilisierte Festphasensolarzellen zu verbessern, wie es in Krüger et al., Advanced Materials 12, 2000, 447, offenbart wird. Ferner werden in Kelly et al., Langmuir 1999, 15, 7047, mit Farbstoff sensibilisierte flüssige Solarzellen mit einer Kationen-gesteuerten Interfacialladungsinjektion offenbart, vorschlagend ein Modell, in welchem Li+-Adsoption TiO2-Akzeptorzustände stabilisiert, was in einem energetisch mehr favorisierten Interfacialelektronentransfer resultiert. Huang et al., J. Phys. Chem. B 1997, 101, 2576, offenbart mit Farbstoff sensibilisierte flüssige Solarzellen, wo das mit Farbstoff beschichtete TiO2 mit Pyridinderivaten behandelt wurde, was die Effizienz beträchtlich verbesserte, da eine Rekombination blockiert wurde.
- C.J. Brabec, T. Formherz, F. Padinger, R.A.J. Janssen, J.C. Hummelen, Proceedings of the 16th European Photovoltaic Solar Energy Conference, 1–5. Mai 2000, Glasgow, Grobritannien, Band 1, Seiten 39–42, offenbaren eine Photovoltaikvorrichtung mit wenigstens einer Schicht umfassend aufgedampftes LiF. Die Fluoridschicht ist zwischen der Lochtransportschicht und der Metallelektrode vorhanden.
- Kleine Moleküle, wie Derivate von Benzoesäure oder Pyridin, adsorbieren an TiO2 und blockieren die freie Grenzfläche, was in einer reduzierten Rekombination resultiert, wie sie oben beschrieben wird. Jedoch sind diese Adsorptionsverfahren nasschemische Verfahren, die nicht leicht zu steuern sind, da eine Physisorption zusätzlich zur gewünschten Chemisorption stattfinden kann, was eine dickere Schicht an der Grenzfläche ergeben wird, was den Elektronentransfer vollständig blockieren kann. Eine entsprechende Zwischenschicht wird am häufigsten durch Spinbeschichtung, Tropfbeschichten, Selbstaufbau oder Elektroabscheidung eingeführt.
- Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die Nachteile des Stands der Technik zu überwinden, insbesondere eine Photovoltaikvorrichtung mit einer erhöhten Stabilität verglichen mit entsprechenden Vorrichtungen, die aus dem Stand der Technik bekannt sind, und verminderte Energiepotentialverluste an Grenzflächen zwischen Schichten solcher Vorrichtungen in einer steuerbaren Art und Weise bereitzustellen.
- Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein Verfahren zum Herstellen einer solchen Vorrichtung, die photovoltaische Eigenschaften zeigt, bereitzustellen, insbesondere eine Vorrichtung, die die oben definierten günstigen Eigenschaften zeigt.
- Die Aufgaben werden durch die unabhängigen Ansprüche gelöst.
- Bevorzugte Ausführungsformen sind in den Unteransprüchen offenbart.
- Es wurde überraschend gefunden, dass Vorrichtungen gemäß der vorliegenden Erfindung höhere Energiekonversionseffizienzen als diejenigen ohne Fluoridschicht zeigen. Insbesondere wurden die offene Betriebsspannung (open circuit voltage) Voc und der Füllfaktor FF erhöht, was in einer höheren Effizienz resultiert. Ferner ist eine Aufdampfung einer zusätzlichen Schicht ein einfacheres Verfahren als ein nasschemisches Verfahren.
- Die Verwendung von effizienten lichtemittierenden Dioden mit Alkali- und Erdalkalimetallfluorid-Al-Kathode ist bereits offenbart worden, zum Beispiel das erste Mal von Hung et al., Applied Physical Letters, 70 (1997), 152, und von Yang et al., Applied Physical Letters, 79, 2001, 563. Weitere Offenbarungen können beispielsweise gefunden werden in Ganzorig et al., Materials Science and Engineering B85 (2000) 140, und Brown et al., Applied Physics Letters, 77 (2000) 3096.
- Der Grund des Effekts, dass Vorrichtungen mit Fluoridschichten eine erhöhte Effizienz zeigen, kann, ohne an eine Theorie gebunden zu werden, erklärt werden durch eine bessere Abschirmung des TiO2 aus der Lochtransportmaterialschicht, was die Rekombination auf einer Seite reduziert. Unter Anwendung der Theorie des ausgerichteten Dipolmechanismus kann der Effekt erklärt werden durch eine erhöhte Ladungsträgerdichte nahe an der Grenzfläche, jedoch ebenfalls innerhalb des Lochtransportmaterials aufgrund einer Dissoziation und Diffusion der Kationen.
- Es wurde von den Erfindern gefunden, dass verschiedene Alkalimetall- oder Erdalkalimetallfluoride in der Vorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung ausgewählt werden können. Es wurde gefunden, dass Lithiumfluorid besser an der TiO2/HTM-Grenzfläche und Cäsiumfluorid an der HTM/Au-Grenzfläche arbeitet, möglicherweise aufgrund der höheren Tendenz zur Dissoziation von Cäsiumfluorid als von Lithiumfluorid.
- Neben den bereits in der Anmeldung offenbarten Lochtransportmaterialien sind andere Verbindungen ebenfalls geeignet und können lineare sowie verzweigte oder sternförmige Strukturen umfassen, und Polymere, die lange Alkoxygruppen als Seitenketten oder in der Hauptkette tragen. Solche Lochtransportmaterialien sind im Prinzip in der
EP 0 901 174 A2 offenbart. - Andere mögliche Lochtransportmaterialien werden beispielsweise in der
WO 98/48433 DE 19704031.4 DE 19735270.7 - Als Dotanden können alle Agentien verwendet werden, die in geeigneter Weise in organischen Vorrichtungen zu verwenden sind, und welche Fachleuten auf dem Gebiet bekannt sind. Ein bevorzugter Dotand ist beispielsweise oxidiertes Lochtransportmaterial und Dotiermittel, die in der
EP 111 493.3 - Farbstoffe, die zum Sensibilisieren einer Halbleiteroxidschicht verwendet werden können, sind auf dem Fachgebiet bekannt, wie in der
EP 0 887 817 A2 . Unter den zu verwendenden Farbstoffen sind ebenfalls Ru(II)-Farbstoffe. - Die verwendeten Farbstoffe, um die Halbleiteroxidschicht zu sensibilisieren, können daran durch Chemisorption, Adsorpiton oder durch irgendwelche anderen geeigneten Wege angefügt werden.
- Die Halbleiteroxidschicht, die in der erfindungsgemäßen Vorrichtung verwendet wird, ist bevorzugt eine nanoteilchenartige. Das Material kann ein Metalloxid sein und bevorzugter ein Oxid der Übergangsmetalle oder der Elemente der dritten Hauptgruppe, der vierten, fünften und sechsten Nebengruppe des Periodensystems. Diese und ähnliche andere geeignete Materialien sind Fachleuten auf dem Gebiet bekannt und werden beispielsweise in der
EP 0 333 641 A1 offenbart. - Das Halbleiteroxidschichtmaterial kann eine poröse Struktur zeigen. Aufgrund dieser Porösität wird der Oberflächenbereich erhöht, was es einer größeren Menge eines sensibilisierenden Farbstoffs ermöglicht, auf der Halbleiteroxidschicht immobilisiert zu werden und somit eine erhöhte Leistung der Vorrichtung zu zeigen. Zusätzlich ermöglicht die raue Oberfläche das Einfangen von Licht, welches von der Oberfläche reflektiert wird und zu benachbarten Oberflächen gerichtet wird, was wiederum die Ausbeute des Lichts erhöht.
- Das Verfahren für die Herstellung einer photoelektrischen Konversionsvorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung kann beispielhaft wie folgt zusammengefasst werden.
- I. Strukturierung der TCO-Substrate (transparente leitfähige Oxidschicht)
- II. Reinigen der TCO-Substrate
-
- a. Ultraschallreinigen für 15 Minuten in einem wässrigen oberflächenaktiven Mittel bei etwa 70°C
- b. Gründliches Spülen mit ultrareinem Wasser und Trocknen an Luft
- c. Ultraschallspülen mit ultrareinem Wasser für 15 Minuten bei etwa 70°C
- d. Ultraschallreinigen für 15 Minuten in reinem Isopropanol bei etwa 70°C
- e. Blastrocknen mit Stickstoff
- III. Herstellung einer Blockerschicht
-
- a. Herstellen von polykristallinem TiO2 durch Sprühpyrolyse von Titanacetylacetonatlösung;
- b. Tempern eines Films bei 500°C.
- IV. Herstellung einer nanoporösen TiO2-Halbleiteroxidschicht
-
- a. Siebdruck: Verwendung einer TiO2-Paste mit einem Sieb, das mit der gewünschten Geometrie strukturiert ist (Dicke hängt von der Siebweite ab); resultierende Standarddicke ist etwa 3 μm; Rakeln ist eine alternative Methode, um eine poröse TiO2-Schicht herzustellen
- b. Sintern des Films
- 1. Erwärmen der Substrate auf 85°C für 30 Minuten, um den Film m trocknen
- 2. Sintern bei 450°C für eine halbe Stunde, idealerweise unter Sauerstofffluss, ansonsten an Luft
- 3. Langsames Abkühlen der Probe, um Reißen zu vermeiden
- V. Färben des nanokristallinen TiO2-Films
-
- a. Herstellen einer Lösung des Farbstoffs in Ethanol, Konzentration etwa 5 × 104 M
- b. Einstellen der etwa 80°C warmen Substrate in die Farbstofflösung
- c. Stehenlassen derselben in der Farbstofflösung bei Raumtemperatur im Dunklen für etwa 8 Stunden oder über Nacht
- d. Entfernen aus der Farbstofflösung, Spülen mit Ethanol und Trocknen für mehrere Stunden oder über Nacht im Dunklen.
- VI. Aufdampfen von LiF (etwa 5 nm).
- VII. Abscheidung eines Lochtransportmaterials (HTM)
-
- a. Herstellen einer Lösung aus HTM. Gegenwärtige „Standardbedingungen" sind: Lösungsmittel: Chlorbenzol (plus etwa 10% Acetonitril aus Dotandenlösung) HTM: Konzentration (5–60 mg/Substrat) Dotand: oxidiertes HTM (etwa 0,2 Mol-% Lochleiterkonzentration, zuzufügen aus einer Lösung in Acetonitril) Salz: Li((CF3SO2)2N), (etwa 9 Mol-%)
- b. Spinbeschichten der Lösung auf den Film unter Verwendung der folgenden Parameter
- c. Trocknen der Proben wenigstens mehrere Stunden an Luft oder bevorzugt über Nacht
- VIII. Aufdampfen von CsF (etwa 15 nm).
- IX. Abscheidung der Gegenelektrode
-
- a. Verdampfen der Gegenelektrode auf der Oberseite (gegenwärtig Au)
- Wie zu verstehen ist, können Änderungen durchgeführt werden in diesem Verfahren, ohne vom Umfang des Schutzes abzuweichen.
- Die Erfindung wird nun weiter durch die beiliegenden Figuren veranschaulicht, aus denen weiteren Ausführungsformen, Merkmale und Vorteile entnommen werden können und in denen
-
1 eine Ausführungsform eines Basisdesigns einer erfindungsgemäßen Photovoltaikvorrichtung zeigt, nämlich die oben beschriebene Hybridsolarzelle; -
2 die I/V-Kurve des ersten Typs einer Solarzelle gemäß der vorliegenden Erfindung ist und eine 5 nm LiF-Schicht an der TiO2/Farbstoff-Grenzfläche und eine 15 nm CsF-Schicht an der HTM/Rückelektrode-Grenzfläche, aufgedampft, aufweist. -
3 eine Ausführungsform eines Basisdesigns einer erfindungsgemäßen Photovoltaikvorrichtung zeigt, umfassend eine organische und/oder polymere Mischung, und/oder organische und/oder polymere Halbleiterdoppelschichtstruktur. - Wie in
1 gezeigt ist, ist eine Solarzelle gemäß der vorliegenden Erfindung aufgebaut aus einem Substrat, gefolgt von einer FTO-Schicht, einer Blocker-TiO2-Schicht, einer mit Farbstoff sensibilisierten TiO2-Schicht mit einer Fluoridschicht, einem Lochtransportmaterial (HTM), einer zweiten Fluoridschicht und einer Goldschicht (Au). - Um die verbesserte Effizienz einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit den Merkmalen von Anspruch 1 der vorliegenden Erfindung zu demonstrieren, insbesondere einer aufgedampften Schicht von 5 nm LiF an einer TiO2/Farbstoff-Grenzfläche und einer aufgedampften Schicht aus 15 nm CsF an einer HTM/Rückelektrode-Grenzfläche, ist die I/V-Kurve für diese Vorrichtung in
2 gezeigt. Die Parameter gemäß dieser Kurve sind in Tabelle 1 aufgeführt. Tabelle 1Jsc[mA/cm2] Voc[mV] FF[%] η[%] CsF (15 nm)/Au 1,25 535 65 0,7 TiO2/LiF (5 nm) 1,52 562 43 0,6 TiO2/LiF (5 nm)//CsF (15 nm)/Au 1,99 476 64 1,0 - Als ein Ergebnis ergibt die Kombination aus LiF und CsF eine Effizienz von 1% bei 100 mW/cm2.
-
3 zeigt ein Basisdesign einer Photovoltaikvorrichtung, die nicht durch die vorliegende Erfindung abgedeckt ist, umfassend ein Substrat, eine TCO-Schicht, eine Gegenelektrode, insbesondere eine Al-Elektrode sowie zwei Fluoridschichten, einschließend eine Mischung oder eine Doppelschicht von p- oder n-artigen organischen/oder polymeren Halbleitern.
Claims (16)
- Photovoltaikvorrichtung enthaltend eine transparente leitfähige Oxidelektrode, eine Blockerschicht auf der transparenten leitfähigen Oxidelektrode, eine Halbleiteroxidschicht auf der Blockerschicht, die mit einem Farbstoff sensibilisiert ist, eine Schicht eines festen konjugierten Halbleiters als ein Lochtransportmaterial auf der sensibilisierten Halbleiteroxidschicht und eine Gegenelektrode auf der Lochtransportmaterialschicht, dadurch gekennzeichnet, dass die Photovoltaikvorrichtung wenigstens eine Fluorid umfassende Schicht aufweist, wobei die wenigstens eine Fluoridschicht zwischen der Halbleiteroxidschicht und der Lochtransportmaterialschicht aufgedampft ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach Anspruch 1, wobei das Lochtransportmaterial mit einem Dotanden gemischt ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei das aufgedampfte Fluorid ein Alkali- oder Erdalkalimetallfluorid ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei der Farbstoff ein Rutheniumkomplexfarbstoff ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei wenigstens eine zweite aufgedampfte Schicht, die Fluorid umfasst, auf der Oberseite der Schicht des Lochtransportmaterials und/oder auf der Oberseite der transparenten leitfähigen Oxidelektrode aufgedampft ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die Halbleiteroxidschicht Titandioxid ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die aufgedampften Schichten jeweils eine Dicke von 0,5 bis etwa 30 nm, bevorzugt etwa 0,5 bis etwa 15 nm aufweisen.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei Fluoride, die auf unterschiedlichen Schichten der Vorrichtung aufgedampft sind, unterschiedliche Gegenkationen aufweisen.
- Photovoltaikvorrichtung nach Anspruch 8, wobei eine aufgedampfte Schicht auf die Halbleiteroxidschicht mit einer Dicke von etwa 5 nm aufgedampft ist und Lithiumfluorid umfasst, und eine aufgedampfte Schicht auf das Lochtransportmaterial aufgedampft ist mit einer Dicke von etwa 15 nm und Cäsiumfluorid umfaßt.
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei das Lochtransportmaterial dargestellt ist durch Formel (I) wobei R bei jedem Auftreten unabhängig ausgewählt ist aus Hexyl und Ethylhexyl innerhalb des Gewichtsverhältnisses von Hexyl:Ethylhexyl von etwa 40: etwa 60, oder dargestellt ist durch Formel (II) oder dargestellt ist durch Formel (III)
- Photovoltaikvorrichtung nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die Halbleiteroxidschicht porös ist.
- Photovoltaikvorrichtung nach Anspruch 11, wobei die Halbleiteroxidschicht Nanoteilchen, bevorzugt Nanoteilchen aus TiO2, umfaßt.
- Verfahren zum Herstellen einer Photovoltaikvorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 12, umfassend ein Aufdampfen wenigstens einer Fluorid enthaltenden Schicht zwischen die Halbleiteroxidschicht und die Lochtransportmaterialschicht.
- Verfahren nach Anspruch 13, welches zusätzlich die Schritte umfaßt: (i) Mischen des Lochtransportmaterials mit Dotand; und (ii) Auftragen der Mischung auf die Halbleiteroxidschicht.
- Verfahren nach Anspruch 13 oder 14, wobei wenigstens eine zweite Fluorid umfassende aufgedampfte Schicht auf die Oberseite einer Schicht des Lochtransportmaterials und/oder auf die Oberseite einer transparenten leitfähigen Oxidelektrode aufgedampft wird.
- Verfahren nach Anspruch 14 oder 15, wobei das Verfahren ferner wenigstens einen der folgenden Schritte umfaßt: – Bereitstellen der Halbleiteroxidschicht, – Auftragen der Mischung auf die Halbleiteroxidschicht; und – Verbinden von Elektroden an die Halbleiteroxidschicht und an die Mischung.
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