DE4294377C2 - Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung eines Verbrennungsverfahrens - Google Patents
Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung eines VerbrennungsverfahrensInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verbrennungsverfahren, d. h. ein Nie
derdruck-Dampfphasen-Syntheseverfahren, zum künstlichen Synthe
tisieren von Diamant, bei dem beispielsweise ein Kohlenwasser
stoff-Heizgas in einem Brenner mit einem Oxidationsmittel ver
brannt und die Verbrennungsflamme auf die Oberfläche eines Sub
strats, das dem Brenner gegenüberliegend angeordnet ist, auf
treffen gelassen wird, um Diamant zu synthetisieren. Die Erfin
dung betrifft ein Verfahren zum Synthetisieren von Diamant un
ter Anwendung eines Verbrennungsverfahrens, das Diamantkristal
le liefert, die einen größeren Durchmesser haben als die her
kömmlichen künstlichen Diamanten.
Künstliche Diamanten können entweder durch ein Hochdruck-Syn
theseverfahren oder durch ein Niederdruck-Dampfphasen-Synthese
verfahren synthetisiert werden. Vor kurzem wurde als eines der
Niederdruck-Dampfphasen-Syntheseverfahren zum Synthetisieren
von Diamant ein Verbrennungsverfahren vorgeschlagen, bei dem
eine Verbrennungsflamme angewandt wird.
Die Druckschriften JP 01-61 397 A, DE 31 26 050 A1 und
JP 03-93 695 betreffen einen Stand der Technik, der sich mit
der Bildung von Diamantschichten befaßt. Einzelne große
Diamantkristalle sollen gemäß diesen Druckschriften nicht
hergestellt werden. So wird beispielsweise bei Betrachtung
der Fig. 1 in Verbindung mit den Erläuterungen auf Seite 11,
1. Absatz der DE 31 26 050 A1 deutlich, daß es dort lediglich
auf das Wachstum der Kristallkeimkörner in der Substratebene
ankommt.
Die JP 02-30 78 98 A beschreibt eine Vorrichtung, mit der durch
ein Verbrennungsverfahren Diamant auf einem gekühlten Substrat
wachsengelassen werden kann.
Bei dem Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwen
dung eines Verbrennungsverfahrens wird, wie in Fig. 8(a) ge
zeigt ist, ein Kohlenwasserstoff-Heizgas und dergleichen wie
z. B. Acetylen, Ethylen, Methan, Propan, Methanol und Ethanol
als Kohlenstoffquelle für die Abscheidung von Diamant in einem
Brenner 11 verbrannt, wobei als Oxidationsmittel reiner Sauer
stoff verwendet wird, der in einer Menge eingemischt wird, die
viel niedriger ist, als dem stöchiometrischen Verhältnis ent
spricht. In dieser Weise kann durch Einstellen der Verbren
nungsbedingungen eine vorgeschriebene Flamme 12 erhalten wer
den. Wie in Fig. 8(b) gezeigt ist, wird dann ein Substrat 15 in
das Innere einer Flamme 14 gebracht, die als "Keil" bezeichnet
wird und die in der Nähe der Brennermündung 13 erzeugt wird,
während das Substrat 15 unter Anwendung einer Kühleinrichtung,
mit der die Substrathalteeinrichtung 16 versehen ist, zwangsge
kühlt wird, um das Substrat in dem Temperaturbereich von 600
bis 1200°C zu halten. In dieser Weise kann an der Oberfläche
des Substrats 15 Diamant synthetisiert werden.
Die meisten der bisher vorgeschlagenen herkömmlichen Verfahren
zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung eines Verbren
nungsverfahrens sind jedoch im Grunde Verfahren im experimen
tellen Maßstab, und folglich bleiben noch Probleme zu lösen,
die die Brenner für die Anwendung bei der Verbrennung und die
Kühlverfahren betreffen. Die Anmelderin hat in den Japanischen
Patentanmeldungen 2-111263 und 2-43657 modifizierte Verfahren
zur Überwindung dieser Probleme vorgeschlagen.
Die Anmelderin hat seitdem versucht, unter Anwendung des vor
stehend erwähnten modifizierten Syntheseverfahrens an der Ober
fläche eines Substrats Diamant zu synthetisieren. Als Ergebnis
ist gefunden worden, daß das Verfahren zum Synthetisieren von
Diamant unter Anwendung eines Verbrennungsverfahrens das wirt
schaftlichste der Niederdruck-Dampfphasen-Syntheseverfahren ist,
daß es jedoch äußerst schwierig ist, an der Oberfläche eines
Substrats große Diamantkristalle zu synthetisieren. Im einzel
nen wurde gefunden, daß die durch dieses Verfahren gezüchteten
Diamantkörner eine maximale Größe im Bereich von etwa 100 bis
300 µm hatten, und als ein Versuch gemacht wurde, ein Diamant
korn zu erhalten, das diesen Bereich der maximalen Größe über
schreitet, begann mit zunehmender Abscheidungsdauer eine Ab
scheidung von Graphit und Kohlenstoff an der Oberfläche der
Diamantkristalle. Folglich wurde gefunden, daß Diamantkristal
le, die größer als etwa 100 bis 300 µm sind, durch das herkömm
liche Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung
eines Verbrennungsverfahrens nicht synthetisiert werden können.
Angesichts dieses Sachverhalts hat die Anmelderin das Verfahren
zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung eines Verbren
nungsverfahrens weiter modifiziert, um ein Verfahren, das zum
Synthetisieren von Diamantkristallkörnern mit größerem Durch
messer befähigt ist, neu zu entwickeln. Das heißt, das Sub
strat, an dem Diamant zu synthetisieren war, wurde quer zu der
Mittenachse des Brenners angeordnet, und der Abstand zwischen
dem Substrat und dem vorderen Ende des Brenners, der in der An
fangsstufe der Synthese 5 mm betrug, wurde im Lauf der Zeit
allmählich vergrößert. Dieses Verfahren zum Synthetisieren von
Diamant unter Anwendung eines Verbrennungsverfahrens wurde in
der Japanischen Patentanmeldung 2-205412 zum Patent angemeldet.
Das vorstehende Verfahren ermöglichte im Verlauf einer zwei
stündigen Synthese ein Synthetisieren von Diamantkristallen mit
einem Durchmesser von etwa 500 µm. Man fand jedoch, daß es un
möglich war, einfach durch Einstellung von Abscheidungsbedin
gungen wie z. B. des Abstandes zwischen der Oberfläche des Sub
strats und dem vorderen Ende des Brenners, des Verhältnisses
von Sauerstoff zu Acetylen und des Kühlvermögens größere Dia
mantkörner von guter Qualität zu erhalten, weil eine Abschei
dung von Graphit und Kohlenstoff an der Oberfläche der Diamant
kristalle begann, sobald ein Diamantkristall mit einem Durch
messer von etwa 500 µm erhalten worden war.
Der Erfindung liegt folglich die Aufgabe zugrunde, das Verfah
ren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung eines Ver
brennungsverfahrens weiter zu verbessern, um dadurch mit guter
Wirtschaftlichkeit einen Diamantkristall zu erhalten, dessen
Durchmesser 500 µm oder mehr beträgt.
Die Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zum
Synthetisieren von Diamant, welches die folgenden Schritte
aufweist:
Teilweises Einbetten eines (bzw. zweier oder mehrerer) Diamantkristallkeimkorns (bzw. Diamantkristallkeimkörner) in die Oberfläche eines Substrats, um die (110)-Fläche des Korns (bzw. der Körner) zu exponieren, und Durchführen eines Verbrennungsprozesses mit einer Verbrennungsflamme, die auf die (110)-Fläche des Korns (bzw. der Körner) auftreffen gelassen wird, während das Substrat gekühlt wird, wodurch ein einzelnes Diamantkristallkorn (bzw. zwei oder mehr Diamant kristallkörner) zu einem einzigen großen Diamanten wachsen gelassen wird (bzw. integriert werden), welcher einen größeren Durchmesser als das Diamantkristallkeimkorn (bzw. die Diamantkristallkeimkörner) aufweist, während die Form der (110)-Fläche beibehalten wird.
Teilweises Einbetten eines (bzw. zweier oder mehrerer) Diamantkristallkeimkorns (bzw. Diamantkristallkeimkörner) in die Oberfläche eines Substrats, um die (110)-Fläche des Korns (bzw. der Körner) zu exponieren, und Durchführen eines Verbrennungsprozesses mit einer Verbrennungsflamme, die auf die (110)-Fläche des Korns (bzw. der Körner) auftreffen gelassen wird, während das Substrat gekühlt wird, wodurch ein einzelnes Diamantkristallkorn (bzw. zwei oder mehr Diamant kristallkörner) zu einem einzigen großen Diamanten wachsen gelassen wird (bzw. integriert werden), welcher einen größeren Durchmesser als das Diamantkristallkeimkorn (bzw. die Diamantkristallkeimkörner) aufweist, während die Form der (110)-Fläche beibehalten wird.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird eine Verbrennungsflam
me auf die Oberfläche eines Substrats, in der als Kristallkeime
ein oder mehr als ein Diamantkorn, z. B. preisgünstige Industrie
diamantkristalle mit einem Durchmesser von 800 µm, die durch
ein Hochtemperatur- und Hochdruckverfahren hergestellt worden
sind, eingesenkt bzw. eingebettet sind, auftreffen gelassen, um
dadurch die Diamantkristallkeime zu größeren Diamantkörnern
heranwachsen zu lassen.
Bei dem vorstehenden Verfahren kann ein planares bzw. flächen
haftes und stabiles Wachstum von Diamantkristallen erzielt
werden, indem die Verbrennungsflamme mit der (100)-Fläche des
Diamantkristallkeims zusammentreffen gelassen wird. Ferner wird
die Verwendung eines Substrats aus einem Metall auf Basis von
Kupfer oder Aluminium bevorzugt, weil sie weich genug sind, um
die Diamantkristallkeimkörner leicht in ihre Oberfläche einsen
ken bzw. einbetten zu können, und weil sie preisgünstige Metal
le mit einer hohen Wärmeleitfähigkeit sind.
Fig. 1 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines Diamantkorns für die Verwendung als Kristallkeim
zum Synthetisieren von Diamant durch das erfindungsgemäße Ver
brennungsverfahren zeigt;
Fig. 2 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines als Kristallkeim verwendeten Diamantkorns nach Ab
lauf von 5 Stunden seit Beginn des Verfahrens zum Synthetisie
ren von Diamant durch das erfindungsgemäße Verbrennungsverfah
ren zeigt;
Fig. 3 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines als Kristallkeim verwendeten Diamantkorns nach Ab
lauf von 11 Stunden seit Beginn des Verfahrens zum Synthetisie
ren von Diamant durch das erfindungsgemäße Verbrennungsverfah
ren zeigt;
Fig. 4 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines als Kristallkeim verwendeten Diamantkorns nach Ab
lauf von 17 Stunden seit Beginn des Verfahrens zum Synthetisie
ren von Diamant durch das erfindungsgemäße Verbrennungsverfah
ren zeigt;
Fig. 5 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines als Kristallkeim verwendeten Diamantkorns nach Ab
lauf von 20 Stunden seit Beginn des Verfahrens zum Synthetisie
ren von Diamant durch das erfindungsgemäße Verbrennungsverfah
ren zeigt;
Fig. 6 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die den Zu
stand eines als Kristallkeim verwendeten Diamantkorns nach Ab
lauf von 26 Stunden seit Beginn des Verfahrens zum Synthetisie
ren von Diamant durch das erfindungsgemäße Verbrennungsverfah
ren zeigt;
Fig. 7 ist eine Abbildung, die die Beziehung zwischen dem Wachs
tumsverhältnis der als Kristallkeime verwendeten Diamantkörner
und der Dauer der Diamantsynthese durch das erfindungsgemäße
Verbrennungsverfahren zeigt; und
Fig. 8 ist eine zur Erläuterung dienende Abbildung, die eine
herkömmliche Technik veranschaulicht, wobei Fig. 8(a) eine zur
Erläuterung dienende Abbildung ist, die den Zustand einer Bren
nerflamme zeigt, und Fig. 8(b) eine zur Erläuterung dienende Ab
bildung eines Zustands ist, bei dem ein Substrat an einer Bren
nerflamme angeordnet ist.
Die Erfindung wird unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeich
nungen näher beschrieben.
Fig. 1 bis 6 zeigen die Wachstumsstufen eines Diamantkorns,
das bei dem Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter An
wendung des erfindungsgemäßen Verbrennungsverfahrens als Kri
stallkeim verwendet wird, wobei Fig. 1 den Zustand vor dem Be
ginn der Synthese zeigt, Fig. 2 den Zustand nach Ablauf von 5
Stunden zeigt, Fig. 3 den Zustand nach Ablauf von 11 Stunden
zeigt, Fig. 4 den Zustand nach Ablauf von 17 Stunden zeigt,
Fig. 5 den Zustand nach Ablauf von 20 Stunden zeigt und Fig. 6
den Zustand nach Ablauf von 26 Stunden zeigt.
In Fig. 1 wurde ein durch ein Hochtemperatur- und Hochdruckver
fahren erhaltenes Diamantkorn mit einem Durchmesser von etwa
800 µm als Diamantkristallkeim 2 in ein als Substrat verwendetes
Kupferblech 1 eingesenkt bzw. eingebettet. Der Diamantkristall
keim wurde mit einer Tiefe von etwa 400 µm, d. h. etwa bis zur
Hälfte des Diamantdurchmessers, unter Anwendung einer gewöhnli
chen Presse in das Substrat eingesenkt bzw. eingebettet. Dann
wurde die Diamantsynthese unter Anwendung des Verbrennungsver
fahrens durchgeführt, indem die (100)-Fläche des Diamantkri
stallkeims 2 senkrecht zu der Flamme angeordnet wurde, wobei
eine Flamme verwendet wurde, die durch Mischen von Sauerstoff
und Acetylen in einem O₂/C₂H₂-Mischungsverhältnis von 1,05 er
halten wurde und einen Acetylenkeil mit einer Länge von 13 mm
hatte. Das Kupferblech wurde in einem 10 mm betragenden Abstand
von dem Brenner angeordnet. Das Substrat wurde mittels direkter
Kühlung gekühlt, die darin bestand, daß der Rückseite des Kup
fersubstrats 1, in dem der Diamantkristallkeim 2 eingesenkt bzw.
eingebettet war, ein Luftstrahl zugeführt wurde.
Während der vorstehenden Synthese wurde der Wachstumsprozeß des
Diamantkristallkeims 2 im Lauf der Zeit unter Anwendung eines
Rasterelektronenmikroskops (REM) beobachtet. Die Ergebnisse sind
in Fig. 2 bis 6 gezeigt.
Der Beobachtung während der Synthese zufolge ging das Wachstum
des Diamantkristallkeims 2 durch planare bzw. flächenhafte Er
weiterung der (100)-Fläche vonstatten. In der Anfangsstufe des
Wachstums war die Wachstumsgeschwindigkeit der jeweils von den
Spitzen der (100)-Fläche ausgehenden Kanten höher als die Wachs
tumsgeschwindigkeit der anderen Teile, so daß sich vier abge
rundete Kanten entwickelten. Die vier Seiten des Quadrats ent
wickelten sich danach gleichmäßig. Nach Ablauf von 5 Stunden
seit Beginn des Versuchs war der Kristall derart gewachsen, daß
sein Hauptdurchmesser von der 800 µm betragenden Anfangslänge
auf 950 µm zugenommen hatte. Die ebene Oberfläche der am Anfang
in Fig. 1 beobachteten (100)-Fläche war aufgerauht worden, so
daß eine rauhe Oberfläche erhalten wurde, wie sie in Fig. 2 ge
zeigt ist. Bei stärkerer Vergrößerung wurde bestätigt, daß die
in Fig. 2 beobachtete aufgerauhte (100)-Fläche porös war und
zahlreiche feine Poren enthielt, die über die Fläche verteilt
waren. Andererseits hatte die (111)-Fläche in dem Zustand, der
in Fig. 2 gezeigt ist, im Vergleich zu der (100)-Fläche ein
schlechtes Aussehen; ferner wurde beobachtet, daß an der (111)-
Fläche sofort nach Beginn der Synthese ein abnormes Sekundär
wachstum eintrat.
Das in Fig. 3 gezeigte REM-Bild läßt erkennen, daß die (100)-
Fläche nach Ablauf von 11 Stunden wieder eine ebene Fläche ge
worden war. Dies deutet darauf hin, daß bei dem Wachstumsprozeß
eine stabile Periode erreicht war.
In Fig. 4 ist der Zustand des Kristalls nach Ablauf von 17 Stun
den gezeigt. Es wurde gefunden, daß sich die (100)-Fläche zu
einem Quadrat entwickelt hatte, dessen Seiten eine Länge von
nicht weniger als 830 µm hatten. Man fand jedoch, daß in der
Nähe der Kante zwischen der (100)-Fläche und der (111)-Fläche
ein Sekundärkeim erzeugt worden war.
Wie in Fig. 5 gezeigt ist, wurde nach Ablauf von 20 Stunden seit
Beginn der Synthese beobachtet, daß die Fläche des vorstehend
erwähnten Sekundärkeims nach und nach zugenommen hatte, und es
wurde gefunden, daß sich an der zuvor ebenen (100)-Fläche vor
springende unregelmäßige Bereiche entwickelt hatten.
Nach 26 Stunden bedeckte die sekundär gewachsene Oberfläche ei
nen großen Teil der (100)-Fläche, wobei in der Mitte der Fläche
ein kleiner ebener Bereich verblieben war, wie es in Fig. 6 ge
zeigt ist. Es wurde gefunden, daß das Korn, das am Anfang einen
Durchmesser von 800 µm gehabt hatte, in dieser Stufe zu einem
großen Kristall mit einem Durchmesser von 1,8 mm (1800 µm) her
angewachsen war.
Wie vorstehend beschrieben wurde, erweiterte sich die (100)-Flä
che während des gesamten Syntheseverfahrens in stabiler Weise.
Im Gegensatz zu dem Fall der (100)-Fläche wurde gefunden, daß
an der (111)-Fläche sofort nach Beginn der Synthese eine ge
störte Oberfläche auftrat. Infolgedessen wurde der Bereich in
der Nähe der Kante zwischen der (100)-Fläche und der (111)-Flä
che instabil, so daß daran ein Sekundärwachstum hervorgerufen
wurde. Daraus ist ersichtlich, daß zur Verwendung als Kristall
keime die würfelförmigen (100)-Körner am besten geeignet sind.
In Fig. 7 ist die Beziehung zwischen der Dauer der Synthese und
dem Wachstumsverhältnis des Diamantkristallkorns gezeigt. Man
kann sehen, daß alle Diamantkristallkörner bis zum Ablauf von 5
Stunden nach Beginn des Versuchs langsam wachsen, daß sie je
doch danach mit allmählich zunehmender Geschwindigkeit wachsen.
Dies entspricht dem Übergang von einem Zustand mit porösen
(100)-Flächen, die mit zahlreichen feinen Poren bedeckt sind,
zu einem Zustand mit Stapeln aus ebenen Wachstumsschichten. Das
erfindungsgemäße Verfahren ermöglichte in etwa 20 Stunden die
Herstellung von großen Diamantkörnern durch Heranwachsenlassen
des am Anfang vorhandenen Diamantkristallkorns zu einem Korn
mit einem Durchmesser, der doppelt so groß wie der Anfangs
durchmesser war.
In Beispiel 1 wurde unter Bezugnahme auf Fig. 1 bis 6 ein ein
ziger Diamantkristallkeim zu einem großen Kristall heranwachsen
gelassen. In Beispiel 2, das nachstehend beschrieben wird, wur
den vier Diamantkristallkeime in Berührung miteinander in ein
Substrat eingesenkt bzw. eingebettet, um daraus einen einzelnen
großen Diamanten zu erhalten.
Vier Diamantkörner, die jeweils einen Durchmesser von etwa 800
µm hatten und durch ein Hochtemperatur- und Hochdruckverfahren
erhalten worden waren, wurden als Diamantkristallkörner in ein
als Substrat verwendetes Kupferblech eingesenkt bzw. eingebet
tet. Die Diamantkristallkörner wurden derart eingesenkt bzw. ein
gebettet, daß sie einander berührten und in der Mitte der ein
gesenkten bzw. eingebetteten Körner ein quadratischer Bereich
gebildet wurde. Die Diamantsynthese wurde unter Anwendung des
Verbrennungsverfahrens durchgeführt, indem die (100)-Flächen
der Diamantkristalle senkrecht zu der Flamme angeordnet wurden,
wobei eine Flamme verwendet wurde, die durch Mischen von Sauer
stoff und Acetylen in einem O₂/C₂H₂-Mischungsverhältnis von 1,05
erhalten wurde und einen Acetylenkeil mit einer Länge von 13 mm
hatte. Das Kupferblech wurde in einem etwa 8 mm betragenden Ab
stand von dem Brenner angeordnet, so daß alle vier Diamantkör
ner gleichmäßig durch den Acetylenkeil bedeckt wurden. Das Sub
strat wurde mittels direkter Kühlung in derselben Weise wie in
Beispiel 1 dadurch gekühlt, daß der Rückseite des Kupfersub
strats, in das die Diamantkristallkörner eingesenkt bzw. einge
bettet worden waren, ein Luftstrahl zugeführt wurde.
Nachdem die Diamantsynthese unter Anwendung des Verbrennungs
verfahrens 10 Stunden lang durchgeführt worden war, wurde ge
funden, daß die vier Diamantkörner zu einem großen zusammenge
wachsen und zu einem Diamantkorn mit einer Größe von 2,0 mm her
angewachsen waren.
In dem vorstehenden Beispiel 2 wurden vier Diamantkörner derart
eingesenkt bzw. eingebettet, daß sie einander berührten und in
der Mitte der eingesenkten bzw. eingebetteten Körner ein qua
dratischer Bereich gebildet wurde. Die Erfindung ist jedoch
nicht darauf beschränkt, und jede gewünschte Zahl von Diamant
körnern kann derart eingesenkt bzw. eingebettet werden, daß ih
re (100)-Flächen senkrecht zu der Flamme angeordnet sind, wenn
vorausgesetzt ist, daß alle Körner mit einem Abstand zwischen
den Körnern angeordnet werden, der so gewählt ist, daß sie zu
einem großen Diamantkorn zusammenwachsen können, und alle Kör
ner gleichmäßig durch den Keil bedeckt werden können. Der maxi
male Abstand zwischen den Diamantkörnern ist vorzugsweise etwa
so groß wie der Durchmesser der Diamantkörner. Die Diamantsyn
these wird vom Standpunkt der Wirtschaftlichkeit undurchführ
bar, wenn der Abstand zwischen den Körnern größer gewählt wird
als der Korndurchmesser, weil ein zu großer Abstand zwischen
den Körnern nicht nur für die Bildung eines zusammengewachsenen
Diamantkorns, sondern auch für das Heranwachsen des zusammenge
wachsenen Korns zu einem großen Diamanten eine übermäßig lange
Zeit erfordert.
Zum Synthetisieren von Diamantkörnern mit einem Durchmesser von
etwa 1,8 mm bis 2,0 mm, wie sie in den vorstehenden Beispielen
1 und 2 erhalten wurden, durch ein Hochtemperatur- und Hoch
druckverfahren müßte das Verfahren etwa 30 Stunden lang oder
länger bei einer Temperatur von 1500°C und einem Druck von 6,0
GPa (etwa 60.000 atm) durchgeführt werden. Daraus folgt, daß
solch ein Verfahren eine enorme Menge elektrischer Energie ver
braucht und eine große, teure Vorrichtung erfordert. Das erfin
dungsgemäße Verfahren kann im Gegensatz zu dem Fall der Hoch
temperatur- und Hochdrucksynthese leicht mit einem handelsübli
chen Acetylengasbrenner und einer Brennstoffzuführungsvorrich
tung unter Verwendung von preisgünstigen Industriediamantkör
nern (derjenigen, die eine Größe von etwa 800 µm haben und durch
ein Hochtemperatur- und Hochdruckverfahren erhalten werden)
durchgeführt werden. Große Diamantkörner können leicht synthe
tisiert werden, indem Diamantkörner einfach in Substrate, die
aus handelsüblichen Blechen aus Metallen auf Basis von Kupfer
oder Aluminium hergestellt sind, eingesenkt bzw. eingebettet
werden, wobei das Substrat während der Synthese unter Anwendung
eines Druckluftstrahls gekühlt wird.
Wie vorstehend beschrieben wurde, eignet sich das erfindungsge
mäße Verfahren zum Synthetisieren von Diamant unter Anwendung
eines Verbrennungsverfahrens sehr gut zum leichten und wirt
schaftlichen Synthetisieren von Diamantkörnern hoher Qualität,
die eine Größe von 500 µm oder mehr haben, wie sie durch her
kömmliche Verbrennungsverfahren, die bisher entwickelt worden
sind, niemals erzielt wurden.
Claims (8)
1. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant mit den folgenden
Schritten:
- - teilweises Einbetten eines Diamantkristallkeimkorns in die Oberfläche eines Substrats, um die (100)-Fläche des Korns zu exponieren, und
- - Durchführen eines Verbrennungspozesses mit einer Verbren nungsflamme, die auf die (100)-Fläche des Korns auftreffen gelassen wird, während das Substrat gekühlt wird, wodurch ein einzelnes Diamantkristallkeimkorn zu einem einzi gen großen Diamanten wachsen gelassen wird, welcher einen größeren Durchmesser als das Diamantkristallkeimkorn aufweist, während die Form der (100)-Fläche beibehalten wird.
2. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Verbrennungsflamme auf die kubische (100)-Fläche des
Diamantkristallkeimkorns auftreffen gelassen wird.
3. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Diamantkristallkeimkorn zu einem einzigen großen
Diamanten mit einem Durchmesser von 500 um oder darüber
wachsen gelassen wird.
4. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Diamantkristallkeimkorn durch das Hochtemperatur-
Hochdruckverfahren erhalten wurde.
5. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant mit den
folgenden Schritten:
- - teilweises Einbetten von zwei oder mehr Diamantkristall keimkörnern in die Oberfläche eines Substrats, um die (100)- Fläche der Körner zu exponieren, und
- - Durchführen eines Verbrennungsprozesses mit einer Verbrennungsflamme, die auf die (100)-Fläche der Körner auftreffen gelassen wird, während das Substrat gekühlt wird, wodurch die zwei oder mehr Diamantkristallkeimkörner zu einem einzigen großen Diamanten integriert werden, welcher einen größeren Durchmesser als die Diamantkristallkeimkörner auf weist.
6. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet, daß die Verbrennungsflamme auf die
kubische (100)-Fläche der Diamantkristallkeimkörner auftreffen
gelassen wird.
7. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet, daß die Diamantkristallkeimkörner zu
einem einzigen großen Diamanten mit einem Durchmesser von 500 µm
oder darüber integriert werden.
8. Verfahren zum Synthetisieren von Diamant nach Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet, daß die Diamantkristallkeimkörner durch
das Hochtemperatur-Hochdruckverfahren erhalten wurden.
Applications Claiming Priority (3)
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US6858080B2 (en) * | 1998-05-15 | 2005-02-22 | Apollo Diamond, Inc. | Tunable CVD diamond structures |
US8591856B2 (en) * | 1998-05-15 | 2013-11-26 | SCIO Diamond Technology Corporation | Single crystal diamond electrochemical electrode |
US6582513B1 (en) * | 1998-05-15 | 2003-06-24 | Apollo Diamond, Inc. | System and method for producing synthetic diamond |
US6338754B1 (en) | 2000-05-31 | 2002-01-15 | Us Synthetic Corporation | Synthetic gasket material |
CA2456847C (en) | 2001-08-08 | 2013-04-23 | Apollo Diamond, Inc. | System and method for producing synthetic diamond |
US20050181210A1 (en) * | 2004-02-13 | 2005-08-18 | Doering Patrick J. | Diamond structure separation |
JP2007027703A (ja) * | 2005-06-15 | 2007-02-01 | Kumamoto Univ | 機能性基板の製造方法および機能性基板、並びに半導体装置 |
Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE3126050A1 (de) * | 1981-07-02 | 1983-01-13 | Hanno Prof. Dr. 2000 Hamburg Schaumburg | Verfahren zur erzeugung monokristalliner oder grobpolykristalliner schichten |
JPS6461397A (en) * | 1987-09-01 | 1989-03-08 | Asahi Diamond Ind | Coating method for thin film diamond |
JPH0243657A (ja) * | 1988-08-04 | 1990-02-14 | Mitsubishi Electric Corp | トランザクション処理スケジュール方式 |
JPH02111263A (ja) * | 1988-10-20 | 1990-04-24 | Nichicon Corp | 全波電圧逓倍整流回路 |
JPH02205412A (ja) * | 1988-04-14 | 1990-08-15 | Illinois Tool Works Inc <Itw> | 改良されたねじ切り締結具 |
JPH02307898A (ja) * | 1989-05-20 | 1990-12-21 | Nippon Steel Corp | ダイヤモンドの連続合成装置 |
JPH0393695A (ja) * | 1989-09-07 | 1991-04-18 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 多結晶ダイヤモンド及びその製造法 |
Family Cites Families (14)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0776149B2 (ja) * | 1987-10-15 | 1995-08-16 | 昭和電工株式会社 | 気相法によるダイヤモンド合成法 |
JPH01203295A (ja) * | 1988-02-09 | 1989-08-16 | Showa Denko Kk | 気相法ダイヤモンドの合成法 |
JP2620293B2 (ja) * | 1988-03-18 | 1997-06-11 | 住友電気工業株式会社 | ダイヤモンドの改質法 |
JPH02141494A (ja) * | 1988-07-30 | 1990-05-30 | Kobe Steel Ltd | ダイヤモンド気相合成装置 |
US5006203A (en) * | 1988-08-12 | 1991-04-09 | Texas Instruments Incorporated | Diamond growth method |
JP2683060B2 (ja) * | 1988-10-02 | 1997-11-26 | キヤノン株式会社 | ダイヤモンド膜及びその製造法 |
JP2730145B2 (ja) * | 1989-03-07 | 1998-03-25 | 住友電気工業株式会社 | 単結晶ダイヤモンド層の形成法 |
JPH03105974A (ja) * | 1989-09-19 | 1991-05-02 | Kobe Steel Ltd | 多結晶ダイヤ薄膜合成によるシヨツトキー・ダイオードの製作法 |
JPH03131003A (ja) * | 1989-10-16 | 1991-06-04 | Kobe Steel Ltd | ダイヤモンド薄膜サーミスタ |
WO1991008329A1 (en) * | 1989-11-28 | 1991-06-13 | Showa Denko Kabushiki Kaisha | Apparatus for vapor-phase diamond synthesis and method for vapor-phase diamond synthesis |
JPH03208892A (ja) * | 1990-01-08 | 1991-09-12 | Fujitsu Ltd | ダイヤモンド膜の合成方法および装置 |
JP2813023B2 (ja) * | 1990-03-13 | 1998-10-22 | 株式会社神戸製鋼所 | Mis型ダイヤモンド電界効果トランジスタ |
JP2763172B2 (ja) * | 1990-03-19 | 1998-06-11 | 株式会社神戸製鋼所 | ダイヤモンド薄膜のエッチング方法 |
GB2243150B (en) * | 1990-03-28 | 1994-06-29 | Kobe Steel Ltd | Method for synthesizing diamond by combustion |
-
1992
- 1992-03-19 JP JP4063707A patent/JPH05221791A/ja active Pending
- 1992-12-18 US US08/104,040 patent/US5653952A/en not_active Expired - Fee Related
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Patent Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE3126050A1 (de) * | 1981-07-02 | 1983-01-13 | Hanno Prof. Dr. 2000 Hamburg Schaumburg | Verfahren zur erzeugung monokristalliner oder grobpolykristalliner schichten |
JPS6461397A (en) * | 1987-09-01 | 1989-03-08 | Asahi Diamond Ind | Coating method for thin film diamond |
JPH02205412A (ja) * | 1988-04-14 | 1990-08-15 | Illinois Tool Works Inc <Itw> | 改良されたねじ切り締結具 |
JPH0243657A (ja) * | 1988-08-04 | 1990-02-14 | Mitsubishi Electric Corp | トランザクション処理スケジュール方式 |
JPH02111263A (ja) * | 1988-10-20 | 1990-04-24 | Nichicon Corp | 全波電圧逓倍整流回路 |
JPH02307898A (ja) * | 1989-05-20 | 1990-12-21 | Nippon Steel Corp | ダイヤモンドの連続合成装置 |
JPH0393695A (ja) * | 1989-09-07 | 1991-04-18 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 多結晶ダイヤモンド及びその製造法 |
Non-Patent Citations (3)
Title |
---|
Patents Abstracts of Japan & JP 01-061 397 A * |
Patents Abstracts of Japan Vol. 15, 1991, Nr. 271(C-848) & JP 03-093 695 A * |
Patents Abstracts of Japan, Sect. C. (C-607) & JP 02-307 898 A * |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
US5653952A (en) | 1997-08-05 |
CA2104141C (en) | 1998-11-24 |
DE4294377T1 (de) | 1994-02-17 |
CA2104141A1 (en) | 1993-06-19 |
WO1993012273A1 (fr) | 1993-06-24 |
JPH05221791A (ja) | 1993-08-31 |
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