DE3925492A1 - Herstellung von urandioxid - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft die Herstellung von Urandioxid, ins
besondere die Herstellung von keramischem Urandioxid.
Gemäß der Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines
keramischen Materials geschaffen, das Urandioxid aus Uran
metall enthält, wobei das Verfahren eine anfängliche Oxidation
von Uranmetall in einer Dampfumgebung, eine daran sich anschlie
ßende Oxidation des dampfoxidierten Metalls in einer Sauerstoff
enthaltenden Umgebung zur Erzeugung von U3O8 und eine nachfol
gende Reduktion des U3O8 in einer reduzierenden Umgebung um
faßt, um ein keramisches Material, enthaltend Urandioxid, her
zustellen.
Die Dampfumgebung kann eine Temperatur zwischen 250°C und
500°C, vorzugsweise etwa 350°C, haben. Die Sauerstoff ent
haltende Umgebung kann eine Temperatur bis zu 700°C, vorzugs
weise etwa 450°C, haben. Die reduzierende Umgebung kann eine
Temperatur bis zu 600°C, vorzugsweise etwa 500°C, haben. Es
ist vorteilhaft, das Verfahren bei Atmosphärendruck durchzu
führen.
Die Dampfumgebung kann ein inertes Gas wie Stickstoff einschlie
ßen.
Die Sauerstoff enthaltende Umgebung könnte eine O2/N2-Gas
mischung umfassen.
Das Urandioxid keramischer Qualität, das nach dem erfindungs
gemäßen Verfahren hergestellt wurde, hat eine Morphologie, die
ein sinterfähiges Material schafft, das zu Pellets aus nuklea
rem Brennstoff formbar ist. Die Erfindung schließt daher auch
nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestelltes keramisches
Urandioxid und weiterhin Brennstoff-Pellets mit ein, in die
das keramische Urandioxid inkorporiert ist.
Der hier verwendete Ausdruck "Urandioxid oder UO2" ist nicht
auf stöchiometrisches UO2 beschränkt, sondern schließt auch
nicht-stöchiometrisches Urandioxid mit ein. Auf ähnliche Weise
schließt U3O8 nicht-stöchiometrisches U3O8 mit ein und Uran
metall schließt Metall mit ein, das teilweise oxidiert wurde,
beispielsweise durch längeres Aussetzen an der Luft.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Beispielen näher
erläutert.
24,2833 g Uranmetall wurden 3 Stunden bei 350°C bei einer
Wasserströmungsrate von 0,222 ml min-1 zur Herstellung von
27,6610 eines Urandioxidprodukts dampfoxidiert, das auch etwas
Uranhydrid und verbleibendes Uranmetall enthielt. Dieses Pro
dukt wurde 3 Stunden in Luft bei 450°C weiter oxidiert zur
Erzeugung von 28,6410 g U3O8, das nachfolgend in einer Was
serstoffumgebung 2 Stunden bei 500°C reduziert wurde und
27,6124 g UO2 keramischer Qualität ergab.
27,4126 g Uranmetall wurden 3 Stunden bei 350 °C bei einer
Wasserströmungsrate von 0,222 ml min-1 zur Herstellung von
31,3006 g eines Urandioxidprodukts dampfoxidiert, das auch
etwas Uranhydrid und verbleibendes Uranmetall enthielt. Die
ses Produkt wurde 3 Stunden in Luft bei 450°C weiter oxidiert
zur Erzeugung von 32,3805 g U3O8, das nachfolgend in einer
Wasserstoffumgebung 2 Stunden bei 500°C reduziert wurde und
31,2112 g UO2 keramischer Qualität ergab.
Ein Beispiel ähnlich zu obigen wurde mit teilweise oxidiertem
Uranmetall durchgeführt über: Belassen von Uranmetall 10 Mona
te vor der Verwendung in Luft; es wurde jedoch kein wahrnehm
barer Unterschied in den Ergebnissen für den nachfolgenden
Dampfoxidations/Luftoxidations/Reduktionszyklus im Vergleich
zu den anderen Beispielen festgestellt. Dies zeigt, daß wenig
stens die Dampfoxidationsstufe höchst tolerant in bezug auf
die Oberflächenbedingungen des Uranmetalls ist.
Weitere Beispiele mit Variationen in den Bedingungen ermögli
chen die optimalen Bedingungen für die 30 g U-Skala zu bestim
men, um befriedigende Ergebnisse beim Pressen und Sintern zu
Brennstoff-Pellets zu erhalten, über:
Die oben genannten optimalen Bedingungen sind bei atmosphäri
schem Druck in jeder Stufe zu erreichen. Es ist darauf hinzu
weisen, daß dann, wenn die Menge des umzuwandelnden Uranmetalls
sich ändert, entsprechende Änderungen bezüglich der Gas- und
Wasserströmungsraten erfolgen sollten.
Obwohl die obigen optimalen Bedingungen für 30 g Uran befrie
digende Ergebnisse liefern, sollte die Dampfumgebung zwischen
250°C und 500°C mit einer Wasserströmungsrate zwischen 0,05
und 0,5 ml min-1 liegen. Die reduzierende Umgebung könnte eine
Temperatur bis zu 600°C, vorzugsweise etwa 500°C, haben. Das
Verfahren kann bei Atmosphärendruck durchgeführt werden.
Bei einem weiteren Beispiel gemäß der Erfindung lag das Uran
metall in Form einer aufgedampften Schicht auf einem Substrat
vor, im allgemeinen bis zu einer 2 mm dicken Schicht aus Uran
metall. Die Uranmetallschicht kann nach dem erfindungsgemäßen
Verfahren entweder auf oder nach der Entfernung vom Substrat
behandelt werden.
Claims (14)
1. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Materials ent
haltend Urandioxid aus Uranmetall,
gekennzeichnet durch eine anfängliche Oxidation des Uran
metalls in einer Dampfumgebung, eine weitere Oxidation des
dampfoxidierten Metalls in einer Sauerstoff enthaltenden
Umgebung zur Erzeugung von U3O8, und durch eine nachfolgen
de Reduktion des U3O8 in einer reduzierenden Umgebung zur
Herstellung eines keramischen Materials, enthaltend Uran
dioxid.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
Temperatur der Dampfumgebung zwischen 250°C und 500°C
liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die
Temperatur etwa 350°C beträgt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die Temperatur der Sauerstoff enthal
tenden Umgebung 700°C nicht übersteigt.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die
Temperatur der Sauerstoff enthaltenden Umgebung etwa 450°C
beträgt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die reduzierende Umgebungstemperatur
600°C nicht übersteigt.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die
reduzierende Umgebungstemperatur etwa 500°C beträgt.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß das Verfahren bei Atmosphärendruck
durchgeführt wird.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die Dampfumgebung ein inertes Gas ein
schließt.
10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die Sauerstoff enthaltende Umgebung
eine Sauerstoff/Stickstoff-Mischung umfaßt.
11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß das Uranmetall im teiloxidierten Zu
stand ist.
12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß das Uranmetall in Form einer Schicht
auf einem Substrat vorliegt.
13. Keramisches Material, hergestellt durch ein Verfahren nach
einem der vorhergehenden Ansprüche.
14. Nukleares Brennstoff-Pellet, enthaltend das nach Anspruch
13 hergestellte keramische Material.
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