DE3909288A1 - Verfahren zum glaseinschmelzen von fluessigem radioaktivem abfall - Google Patents
Verfahren zum glaseinschmelzen von fluessigem radioaktivem abfallInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Glaseinschmelzen
von flüssigem radioaktivem Abfall, der Ruthenium enthält,
bei dem insbesondere die Bildung von gasförmigem Ruthenium
vermieden werden kann, wenn hochradioaktiver flüssiger
Abfall, der radioaktives Ruthenium enthält, dadurch
verfestigt wird, daß dieser zusammen mit einer Glaspatrone
warmverschmolzen wird.
Bekannte Verfahren zum Glaseinschmelzen von
hochradioaktivem flüssigem Abfall verwenden ein die
zugeführte Flüssigkeit direkt zuführendes, beispielsweise
elektrisch heizendes, keramisches Schmelzsystem. In einem
derartigen System wird der hochradioaktive flüssige Abfall
in flüssiger Form nach einer gegebenenfalls notwendigen
Einstellung seiner Zusammensetzung in einen Glasschmelzofen
gegeben, der als keramischer Joule-Schmelzofen bezeichnet
wird, der das Material direkt aufheizt und in dem der
flüssige Abfall einer Verdampfung, Trockung, Röstung und
schließlich Glaseinschmelzung unterworfen wird. Dieses
Verfahren ist hauptsächlich in Japan, der BRD und den USA
entwickelt worden.
Unter den Variationen des oben beschriebenen Systems ist
ein Verfahren bekannt, bei dem ein hochradioaktiver
flüssiger Abfall in eine Glaspatrone aus geschmolzenen
Glasfasern absorbiert wird und die Patrone in einen
Glasschmelzofen befördert wird, in dem der radioaktive
flüssige Abfall schließlich verglast wird, wie es
beispielsweise in der JP-OS 60-80 796 und 60-1 86 797
beschrieben ist. Dieses Verfahren hat Vorteile gegenüber
der Einleitung des flüssigen Abfalls in den Ofen ohne eine
Absorption in eine Glaspatrone insofern, als kaum Dämpfe
und Staub auftreten, so daß Schwierigkeiten hinsichtlich
des Verstopfens der Abgasbehandlungsvorrichtung nicht mehr
auftreten.
Der hochradioaktive flüssige Abfall, der durch die
Wiederaufbereitung von verbrauchtem Kernbrennstoff in einem
Leichtwasserreaktor unter Verwendung des Purex-Verfahrens
erzeugt wird, ist eine mit Salpetersäure gesäuerte Lösung
und enthält radioaktives Ruthenium, das ein
Kernspaltungsprodukt ist. Wenn ein derartiger flüssiger
Abfall in dem oben beschriebenen keramischen
Joule-Glasschmelzofen verglast wird, dem der flüssige
Abfall zugeführt wird, dann wird das im flüssigen Abfall
enthaltene radioaktive Ruthenium durch ein Gas oxidiert,
das durch die Zersetzung der Salpetersäure oder des
Nitrates während der Verdampfung, Röstung und Verglasung
des flüssigen Abfalls im Schmelzofen erzeugt wird, was dazu
führt, daß oxidiertes gasförmiges Ruthenium in das Abgas
gemischt wird. Es wird berichtet, daß das gasförmige
radioaktive Ruthenium im Abgas in diesem Fall bis 20% der
Rutheniummenge betragen kann, die dem Schmelzofen zugeführt
wird, was von den Arbeitsbedingungen jeweils abhängt
(hierzu siehe "Control of Semivolatile Radionuclides in
Gaseous Effluents at Nuclear Facilities" Technical Reports
Series No. 220, Internationale Atomenergiebehörde, Wien
1982).
Vom Standpunkt der Sicherheit der Umwelt ist es jedoch
notwendig, die Menge an gasförmigem radioaktivem Ruthenium
so gering wie möglich zu halten, die im Abgas enthalten
ist, das an die Außenluft abgegeben wird. Aus diesem Grund
sind verschiedene Arten von Naß-Wascheinrichtungen und
Adsorptionskolonnen entwickelt und zum Zweck der Entfernung
des gasförmigen radioaktiven Rutheniums aus dem Abgas
verwandt worden (siehe die obengenannte Druckschrift).
Obwohl es technisch möglich ist, die notwendige
Reinigungskapazität durch eine Kombination der oben
beschriebenen Einrichtungen zu erzielen, ergibt sich der
Nachteil, daß die Abgasbehandlungsanlagen kompliziert
werden, und daß aufgrund der Tatsache, daß eine große Menge
an radioaktivem Ruthenium im sekundären flüssigen Abfall
von den Naß-Reinigungseinrichtungen und ähnlichen
Einrichtungen enthalten ist, erneut gasförmiges
radioaktives Ruthenium während der Behandlung dieses
sekundären flüssigen Abfalls gebildet wird.
Um diese Nachteile zu vermeiden, ist es bereits versucht
worden, Salpetersäure oder Nitrat, die im flüssigen Abfall
enthalten sind, mit Ameisensäure, Formalin, Zucker oder
ähnlichem zu zersetzen und zu entfernen, was im folgenden
als Denitrierung bezeichnet wird, bevor der hochradioaktive
flüssige Abfall in einen Schmelzofen eingegeben wird, um
dadurch die Bildung von gasförmigem radioaktivem Ruthenium
durch die Unterdrückung der Oxidation von Ruthenium durch
das Gas zu vermeiden, das durch die Zersetzung von
Salpetersäure oder Nitrat im Schmelzofen erzeugt wird
(hierzu siehe beispielsweise N. Sasaki et al.,
"Solidification of the High Level Liquid Waste from the
Tokai Reprocessing Plant", Proceeding of the American
Nuclear Society, Internationale Konferenz über
Brennstoffwiederaufbereitung und Abfallbeseitigung,
Jackson, Byoming, August 26-29, 1984).
Bei dem oben beschriebenen Verfahren, bei dem ein
hochradioaktiver flüssiger Abfall dadurch behandelt wird,
daß ein Reduktionsmittel dem flüssigen Abfall zugegeben
wird, bevor dieser in einen Schmelzofen eingegeben wird,
wird jedoch die im flüssigen Abfall enthaltene
Salpetersäure zersetzt und entfernt, so daß eine große
Menge an Spaltungsprodukten, die in flüssigem Abfall gelöst
sind, ausfällt. Das führt zu dem Problem, daß es schwierig
ist, ein Rühren und eine Flüssigkeitsübertragung
durchzuführen, und daß das ausgefällte Material sich an der
Innenwand eines Behälters ablagert.
Durch die Erfindung soll ein Verfahren zum Glaseinschmelzen
von hochradioaktivem flüssigem Abfall unter Verwendung
eines keramischen Joule-Schmelzofens geschaffen werden, dem
der flüssige Abfall zugeführt wird, welches Verfahren die
Bildung von gasförmigem Ruthenium vermeiden soll und
trotzdem die Vorteile bieten soll, die dadurch erhalten
werden, daß der flüssige Abfall in eine Glaspatrone aus
geschmolzenen Glasfasern absorbiert wird.
Durch die Erfindung soll insbesondere ein Verfahren zum
Glaseinschmelzen von hochradioaktivem flüssigem Abfall
geschaffen werden, bei dem die Bildung von gasförmigem
Ruthenium vermieden wird und bei dem es nicht notwendig
ist, zusätzliche Reaktions- und Steuerinrichtungen
vorzusehen, um die Abgasbehandlungsanlage und die
Behandlungsanlage für den sekundären flüssigen Abfall zu
vereinfachen.
Dazu ist das erfindungsgemäße Verfahren zum
Glaseinschmelzen eines radioaktiven flüssigen Abfalls durch
Absorbieren des Abfalls in eine Glaspatrone aus
geschmolzenen Glasfasern und durch Aufschmelzen der Patrone
unter Wärmeeinwirkung, um den flüssigen Abfall zu
verglasen, dadurch gekennzeichnet, daß ein radioaktiver
flüssiger Abfall, der Ruthenium enthält, zusammen mit einem
Reduktionsmittel in die Glaspatrone absorbiert wird, um
dadurch die Bildung von gasförmigem Ruthenium während des
Aufschmelzens unter Wärme zu unterdrücken.
Das Absorbieren des flüssigen Abfalls kann dadurch
erfolgen, daß der flüssige Abfall in eine Glaspatrone
absorbiert wird, die ein festes Reduktionsmittel enthält,
das vorher eingegeben wurde. Es kann auch ein flüssiges
Reduktionsmittel zusammen mit dem radioaktiven flüssigen
Abfall in die Glaspatrone absorbiert werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren macht es möglich, nicht nur
den Vorteil des herkömmlichen Verfahrens beizubehalten, bei
dem eine Glaspatrone, die einen hochradioaktiven flüssigen
Abfall enthält, der darin absorbiert wurde, in einem
Glasschmelzofen verglast wird, sondern ermöglicht auch eine
wirksame Denitrierung des flüssigen Abfalls mit einem
Reduktionsmittel, da der Kontakt des Reduktionsmittels mit
dem flüssigen Abfall gleichmäßig und wirksam durch die
Glaspatrone sein kann. Es tritt daher keine Oxidation des
Rutheniums im flüssigen Abfall mit einem Gas auf, das durch
die Zersetzung von Salpetersäure oder eines Nitrates
erzeugt wird, was es möglich macht, die Bildung von
gasförmigem Ruthenium zu unterdrücken, das eine Folge der
Oxidation von Ruthenium wäre.
Obwohl es möglich ist, das Reduktionsmittel direkt in einen
Schmelzofen einzugeben, sind die Bereiche, an denen die
Denitrierung im Ofen erfolgt, nicht gleichmäßig verteilt,
was ungünstig ist. Die Verwendung einer Glasmasse in Form
von Perlen oder Pulvern statt von Glasfasern bringt
weiterhin Schwierigkeiten mit sich, da nicht nur die
Bereiche, an denen die Denitrierung auftritt, ungleichmäßig
sind, sondern auch die in das Abgas übertragene Staubmenge
merklich zunimmt.
Im folgenden werden anhand der zugehörigen Zeichnung
besonders bevorzugte Ausführungsbeispiele der Erfindung
näher beschrieben. Es zeigt:
Fig. 1 ein Beispiel einer Vorrichtung zur
Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens und
Fig. 2 ein weiteres Beispiel einer Vorrichtung zur
Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens.
Fig. 1 zeigt ein Beispiel der Durchführung des
erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem ein hochradioaktiver
flüssiger Abfall in eine Glaspatrone aus geschmolzenen
Glasfasern absorbiert wird, die ein festes pulverförmiges
Reduktionsmittel, wie beispielsweise Zucker oder
Maisstärke, enthält, das vorher eingegeben wurde, und
anschließend die Patrone in einem keramischen
Joule-Heizofen aufgeschmolzen wird, der mit dem flüssigen
Abfall versorgt wird. Der keramische Schmelzofen 1 weist
zwei Elektroden 2 auf, die am unteren Teil im Inneren
vorgesehen sind, und ist mit einem
Glaspatronenzuleitungsrohr 3 und einem Abgasrohr 4 am
oberen Teil sowie einer Auslaßdüse 5 für das geschmolzene
Glas am unteren Teil versehen.
Ein Einlaßrohr 6 für den hochradioaktiven flüssigen Abfall
steht mit dem Patronenzuleitungsrohr 3 auf halbem Weg in
Verbindung.
Die Glaspatrone, die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren
verwandt wird, ist vorzugsweise ein zylindrisch geformtes
Glasfaseraggregat mit ausgezeichnetem
Wasserabsorptionsvermögen, das beispielsweise dadurch
gebildet ist, daß eine dünne Glasfaserschicht aufgerollt
ist oder Glasfasern in einer Form gesintert sind. Eine
derartige Glaspatrone hat eine Zusammensetzung, die auf der
Grundlage der Zusammensetzung des flüssigen Abfalls, der zu
behandeln ist, und der gewünschten Zusammensetzung des
verglasten Endproduktes bestimmt ist.
Eine Glaspatrone 10, die ein Reduktionsmittel, wie
beispielsweise Zucker, enthält, das vorher eingegeben
wurde, wird von einer nicht dargestellten
Patronenbeschickungseinrichtung über das
Patronenzuleitungsrohr 3 zugeführt. Wenn die Patrone unter
dem Zuleitungsrohr 6 für den flüssigen Abfall hindurchgeht,
wird eine bestimmte Menge an hochradioaktivem flüssigem
Abfall auf die Patrone 10 gegossen, um den flüssigen Abfall
in die Patrone 10 zu absorbieren. Die Patrone, die den
darin absorbierten flüssigen Abfall enthält, wird weiter
vorbewegt und fällt in den keramischen Heizofen 1, wo die
Glasmasse durch Wärme aufgeschmolzen und mit dem
Reduktionsmittel denitriert wird.
Die Menge an Reduktionsmittel kann auf der Grundlage der
stöchiometrischen Menge aus der Konzentration der
Salpetersäure oder des Nitrates bestimmt werden, die im
flüssigen Abfall enthalten sind.
Fig. 2 zeigt ein weiteres Beispiel der Durchführung des
erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem ein flüssiges
Reduktionsmittel in eine Glaspatrone zusammen mit einem
hochradioaktiven flüssigen Abfall absorbiert wird und die
Patrone im keramischen Schmelzofen geschmolzen wird. Da die
Vorrichtung, die in Fig. 2 dargestellt ist, den gleichen
Grundaufbau wie die in Fig. 1 dargestellte Vorrichtung hat,
sind gleiche Bezugszeichen wie in Fig. 1 für gleiche
Bauteile wie in Fig. 1 vorgesehen, so daß sich eine
Erläuterung erübrigt. Die in Fig. 2 dargestellte
Vorrichtung unterscheidet sich von der in Fig. 1
dargestellten Vorrichtung dadurch, daß ein Zuleitungsrohr 7
für ein flüssiges Reduktionsmittel auf halbem Weg mit dem
Zuleitungsrohr 6 für den flüssigen Abfall in Verbindung
steht. Das flüssige Reduktionsmittel vom Rohr 7 wird somit
in den flüssigen Abfall gemischt, der nach unten durch das
Zuleitungsrohr 6 für den flüssigen Abfall strömt, so daß
die Mischflüssigkeit in die Glaspatrone 10 absorbiert wird.
Beispiele für das flüssige Reduktionsmittel sind wäßrige
Lösungen von festen Reduktionsmitteln, wie beispielsweise
Zucker oder Maisstärke, und flüssige Reduktionsmittel, wie
beispielsweise Ameisensäure und Formalin. Die Menge, in der
das flüssige Reduktionsmittel zugegeben wird, kann nach dem
gleichen Verfahren wie bei der Verwendung des festen
Reduktionsmittels bestimmt werden.
Das Zuleitungsrohr 7 für das flüssige Reduktionsmittel, das
in Fig. 2 dargestellt ist, kann statt einer Verbindung auf
halbem Weg mit dem Zuleitungsrohr 6 für den flüssigen
Abfall, direkt mit dem Zuleitungsrohr 3 für die
Glaspatronen verbunden sein. In diesem Fall kann das
Zuleitungsrohr 7 für das flüssige Reduktionsmittel
stromaufwärts oder stromabwärts von dem Rohr 6 für den
flüssigen Abfall mit dem Zuleitungsrohr 3 für die
Glaspatronen verbunden sein.
Ein mit flüssigem Abfall beschickter keramischer
Joule-Schmelzofen 1 (Oberflächenbereich der Schmelze
0,82 m2), wie er in Fig. 2 dargestellt ist, wurde
elektrisch mit einer Leistung von etwa 57 kW erhitzt. Eine
Ruthenium enthaltende Lösung, die einen hochradioaktiven
flüsssigen Abfall simuliert und im folgenden als
simulierter flüssiger Abfall bezeichnet wird, wurde vom
Zuleitungsrohr 6 für den flüssigen Abfall in den
Schmelzofen mit etwa 14-15 l/h zugeführt, während eine
Patrone aus geschmolzenen Glasfasern vom Zuleitungsrohr 3
in den Schmelzofen in einer Menge von 5,3 bis 5,5 kg/h
zugeführt wurde, wo die Glaspatrone erhitzt und
aufgeschmolzen wurde.
Ein Vergleich wurde bezüglich des prozentualen Anteils des
gasförmigen Rutheniums, das vom Schmelzofen freigegeben
wurde, zwischen dem Fall, in dem eine wäßrige Zuckerlösung
(Konzentration 2,5 Mol/l) vom Zuleitungsrohr 7 für das
Reduktionsmittel in einer Menge von etwa 3,9 l/h zugeführt
wurde, und dem Fall ausgeführt, in dem keine Zuckerlösung
zugeführt wurde.
Die Menge an gasförmigem Ruthenium im Abgas vom Schmelzofen
wurde dadurch bestimmt, daß Proben des Gases vom Abgasrohr
4 genommen wurden und das gasförmige Ruthenium in den
Proben in einer Absorptionslösung absorbiert wurde, um das
gasförmige Ruthenium zu analysieren.
Das Maß an Zugabe von Zucker wurde unter der Annahme
bestimmt, daß der Anteil an entfernbarem Nitrat in dem
simulierten flüssigen Abfall bei etwa 3,9 Mol/l lag und die
Denitrierung nach der folgenden Reaktionsgleichung abläuft:
12 HNO₃ + C₁₂H₂₂O₁₁ → 12 CO + 6 N₂O₃ + 17 H₂O.
Der prozentuale Anteil an flüchtigem, gasförmigem Ruthenium
vom Schmelzofen, d.h. der prozentuale Anteil von Ruthenium,
der in Gasform in das Abgas entweicht, bezüglich des
Rutheniums, das in den Schmelzofen eingegeben wurde, hatte
folgende Werte:
mit Reduktionsmittel: etwa 0,1 bis 0,2%
ohne Reduktionsmittel: etwa 10 bis 11%.
ohne Reduktionsmittel: etwa 10 bis 11%.
Aus den obigen Ergebnissen ist ersichtlich, daß dann, wenn
eine Patrone, die die Mischlösung aus Reduktionsmittel und
flüssigem Abfall enthält, erwärmt und geschmolzen wurde,
der prozentuale Anteil an flüchtigem, gasförmigem Ruthenium
vom Schmelzofen auf 1/50 bis 1/100 abgesunken ist, so daß
die Bildung von gasförmigem Ruthenium in weitem Umfang
unterdrückt ist.
Aus dem obigen ergibt sich, daß mit dem erfindungsgemäßen
Verfahren die Bildung von gasförmigem Ruthenium, die eine
Folge der Oxidation des Rutheniums mit einem Gas ist, das
durch die Zersetzung von Salpetersäure oder Nitrat im
flüssigen Abfall während des Schmelzens der Glaspatrone
erzeugt wird, wirksam unterdrückt werden kann.
Da bei dem erfindungsgemäßen Verfahren insbesondere ein
wirksamer Kontakt des Reduktionsmittels mit dem flüssigen
Abfall gleichmäßig über die Glasfasern in der Patrone
sichergestellt ist, erfolgt eine wirksame Denitrierung im
flüssigen Abfall durch das Reduktionsmittel. Das hat zur
Folge, daß es möglich wird, eine Oxidation des Rutheniums
mit einem Gas zu vermeiden, das durch die Zersetzung von
Salpetersäure oder Nitrat im flüssigen Abfall erzeugt wird.
Verfahren zum Glaseinschmelzen von radioaktivem flüssigem
Abfall, indem der Abfall in eine Glaspatrone aus
geschmolzenen Glasfasern absorbiert wird und die Patrone
unter Wärme aufgeschmolzen wird, um den flüssigen Abfall zu
verglasen. Ein radioaktiver flüssiger Abfall, der Ruthenium
enthält, wird in die Glaspatrone zusammen mit einem
Reduktionsmittel absorbiert. Dadurch wird die Bildung von
gasförmigem Ruthenium während des Aufschmelzens unter Wärme
wirksam unterdrückt.
Claims (9)
1. Verfahren zum Glaseinschmelzen eines radioaktiven
flüssigen Abfalls, indem der radioaktive flüssige Abfall
in eine Glaspatrone aus geschmolzenen Glasfasern
absorbiert und die Patrone durch Wärme aufgeschmolzen
wird, um den flüssigen Abfall zu verglasen,
dadurch gekennzeichnet,
daß radioaktiver flüssiger Abfall, der Ruthenium
enthält, zusammen mit einem Reduktionsmittel in die
Glaspatrone absorbiert wird, um dadurch die Bildung von
gasförmigem Ruthenium während des Aufschmelzens unter
Wärme zu unterdrücken.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß der radioaktive flüssige Abfall in eine Glaspatrone
absorbiert wird, die das Reduktionsmittel in fester Form
enthält, das vorher eingegeben wurde.
3. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß ein Gemisch aus flüssigem Abfall und dem
Reduktionsmittel in flüssiger Form in die Glaspatrone
absorbiert wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß der flüssige Abfall in die Glaspatrone absorbiert
wird, und daß anschließend das Reduktionsmittel in
flüssiger Form in die Patrone absorbiert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Reduktionsmittel in flüssiger Form in die
Glaspatrone absorbiert wird, und daß der flüssige Abfall
anschließend in die Glaspatrone absorbiert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Glaspatrone ein zylindrisch geformtes
Glasfaseraggregat ist, das dadurch gebildet ist, daß
eine dünne Glasfaserschicht aufgerollt ist.
7. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Glaspatrone ein zylindrisch geformtes
Glasfaseraggregat ist, das dadurch gebildet ist, daß
Glasfasern in einer Form gesintert sind.
8. Verfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Reduktionsmittel in fester Form aus einer Gruppe
gewählt ist, die aus Zucker und Maisstärke besteht.
9. Verfahren nach Anspruch 3, 4 oder 5,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Reduktionsmittel in flüssiger Form aus einer
Gruppe gewählt ist, die aus Ameisensäure, Formalin und
wäßrigen Lösungen von Zucker und Maisstärke besteht.
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