DE2759042A1

DE2759042A1 - Abfallbeseitigungsverfahren

Info

Publication number: DE2759042A1
Application number: DE19772759042
Authority: DE
Inventors: Thomas K Thompson
Original assignee: Energy Inc
Current assignee: Energy Inc
Priority date: 1977-11-08
Filing date: 1977-12-30
Publication date: 1979-05-10
Also published as: IT7869521A0; FR2408196B1; BE871843A; GB1594370A; BR7807183A; AU524006B2; JPS5469699A; ES471703A1; CH637751A5; DD139776A5; NO783643L; FI783281A; HU178212B; IT1203206B; FR2408196A1; SE7811156L; MX5358E; AU4116978A; CA1104423A

Description

Dipl.-Ιπμ.

Rolf Churner

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8⁽IO(I Aiipshiirt! 31 · l'ostt'-.tirh 242 "*-/"*

TcIoIiMT OX?I/3(.OI5

!..,M^hc-ckk,.,,,,, Munden Nr. is47h.).«.ii Augsburg, 29. Dezember 1977

7486/01/Ch/Vo

Energy, Incorporated P.O.Box 736

Idaho Falls, Idaho 83401 USA

Abfallbeseitigungsverfahren

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Abfallbeseitigungsverfahren. Der Gegenstand der Erfindung ist insbesondere anwendbar bei der Beseitigung radioaktiver Abfälle, wie beispielsweise solche, die radioaktive Halogene, z. B. das Jod 131 Isotop enthalten. Die Erfindung ist insbesondere gerichtet auf ein Verfahren zur wesentlichen Reduzierung des Volumens von flüssigem und festem radioaktiven Abfall, einschließlich der Beseitigung konzentrierter chemischer Abfälle, von Filterschlämmen, verbrauchten Harzionenaustauschermaterialien, Lumpen und ähnlichen Materialien. Gemäß dem Verfahren ist es möglich, alle flüssigen und festen brennbaren Abfälle zu wasserfreien Granulaten zu reduzieren.

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Während der letzten Jahre ist ein beträchtliches Anwachsen des Energieverbrauchs zu verzeichnen, wobei zur Deckung des Bedarfs in zunehmendem Maße auch Kernkraftwerke eingesetzt werden. Hierdurch bedingt treten in zunehmendem Maße Abfallbeseitigungsprobleme auf. Eines der Probleme ist die Befriedigung der großen Nachfrage nach zur Verfügung stehenden Abfalldeponien. Der Betrieb der bestehenden und die Errichtung neuer Deponien untersteht strengen Bestimmungen.

Ein Hauptpunkt bei der Abfallbeseitigung sind die Sicherheitsfaktoren beim Transport des Abfalls zur Deponie, Hierbei ist es wünschenswert das Volumen des Abfalls zu reduzieren und soweit als möglich die Stabilität der Materialien zu erhöhen.

Es besteht daher die Aufgabe, ein Abfallbeseitigungsverfahren vorzuschlagen, bei welchem das Volumen des Abfalls beträchtlich reduziert werden kann.

Bei Nuklearanlagen besteht ein Problem darin, daß der Abfall in Bezug auf seine chemischen und physikalischen Eigenschaften beträchtlich unterschiedlich sein kann und daher viele Abfallbeseitigungsverfahren nur auf einen bestimmten Typ von Abfall zugeschnitten sind. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren dagegen ist es möglich, Abfälle mit stark voneinander abweichenden chemischen und physikalischen Eigenschaften zu behandeln.

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Fließbetten wurden bereits verwendet zur Flüsslgkeitskalzinierung oder zur Einäscherung von brennbarem Abfall in Industrieanlagen. Hier wird beispielsweise verwiesen auf den Aufsatz von Richard C. Corey "Principals and Practices of Incineration", Wiley-Interscience, New York, 1969_t Seite 239. Eine Fließbettkalzinierung radioaktiver Abfälle wurde entwickelt am Idaho National Engineering Laboratory während der Zeit von 1952 bis 1959. Bei der Idaho Chemical Processing Plant wurde 1963 das Kalzinieren angewendet für die Reduktion flüssiger radioaktiver Abfälle.

Ein schichtweise betriebener Fließbettkalzinierofen .war Teil einer Anlage der Midwest Fuel Recovery Plant in Morris, Illinois. Ein chargenweise arbeitendes Kalzinierverfahren auf vollradioaktiver Basis wurde verwendet im WSEP Programm von etwa 1966 bis etwa 1970.' Dieses Verfahren wurde entwickelt vom Oak Ridge National Laboratory für den speziellen Zweck der Verfestigung hochradioaktiver flüssiger Abfälle, jedoch wurde hierbei kein Fließbett- oder Wirbelschichtverfahren verwendet.

Die Einäscherung brennbarer radioaktiver Abfälle findet Anwendung seit 19^8,als eine Piloteinäscherungsanlage mit einem entsprechenden Gasreinigungssystem im Mound Laboratory gebaut wurde. Die früheren Systeme waren Anpassungen an Abfallverbrennungsöfen, wobei demonstriert werden konnte, daß eine beträchtliche Volumenverminderung bei der Abfallbehandlung möglich war. Untersuchungen im

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Jahre I960 des General Electric Atomic Power Equipment Department in San Jose, Californien zeigen, daß etwa 99% der Radioaktivität des verbrannten Abfalls in der Asche verblieben. Ähnliche Ergebnisse wurden berichtet von einem Verbrennungsofen der Pratt and Witney Aircraft, wo etwa 99,1 bis 99,98% der Radioaktivität in der Asche verblieb.

Eine Abhandlung verschiedener Verbrennungsöfen für radioaktive Abfälle wurde erstellt von B. L. Perkins "Incineration Facilities for Treatment of Radioactive Wastes: A Review", LA-6252, Los Alamos Scientific Laboratory, Los Alamos, New Mexico, 1976.

Wirbelschichten, wie sie zuvor verwendet wurden zur Umwandlung von flüssigem, Radioaktivität enthaltendem Abfall in feste Teilchen, sind zusammengesetzt aus den resultierenden festen Produkten vom vorherigen Trocknen und Kalzinieren eines flüssigen Abfalls ähnlich demjenigen, der zu behandeln ist.

Eine Schwierigkeit, die hierbei auftritt, besteht darin, daß die aufgewirbelten Teilchen gleichzeitig größer werden infolge des Niederschlags von neuer Abfallflüssigkeit auf der Oberfläche, wobei sich eine neue Festschicht bildet und diese Teilchen zerkleinert werden durch das Aufeinanderprallen der Teilchen miteinander und durch das Aufprallen mit festen Oberflächen.

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Das gleichzeitige Wachsen und Zerkleinern der Teilchen ist sehr kritisch bezüglich einer einwandfreien Arbeitsweise, da falls die Wirbelschichtteilchen- zu groß werden, sie nicht mehr einwandfrei verwirbelt werden können, wodurch eine erfolgreiche Arbeitsweise des Verfahrens begrenzt wird. Werden andererseits die Wirbelschichtteilchen zu klein, dann werden sie an der Oberseite der Wirbelschicht ausgeblasen, da die Endgeschwindigkeit der Teilchen sich der Luftgeschwindigkeit im Wirbelschichtbehälter annähert. Die Mitnahme von Feststoffteilchen im abfließenden Gas wird allgemein als Ausspülen bezeichnet. Infolge der schwierigen Balance zwischen Größerwerden und Zerkleinern der Teilchen, ist es notwendig, die Verteilung der Teilchengröße kontinuierlich zu überwachen, damit die Arbeitsbedingungen so eingestellt werden können, daß die Partikelgröße und das Partikelwachstum eine geeignete Partikelgröße sicher- ' stellt.

Das Partikelwachstum und die Partikelgrößenverminderung werden weitgehend beeinflußt durch die chemischen Eigenschaften und die Zusammensetzung der Abfallflüssigkeit, welche in Feststoff zu überführen ist. Ist beispielsweise der Gesamtfeststoffanteil (gelöst oder ungelöst) des Abfalls geringer als ein bestimmter Wert, abhängig von der chemischen Identität der Abfallflüssigkeit, dann ist es nicht möglich, daß die Wirbelschichtteilchen größer werden. Der Grund hierfür ist darin zu sehen, daß die Zerkleinerungsrate größer ist als die Wachstumsrate, da sich nur ein kleiner Anteil von zu

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verfestigendem Material in der Abfallflüssigkeit befindet.

Die Abhängigkeit der Wirbelschichtkalzinierung oder Verdampfung von der chemischen Identität der Abfallflüssigkeit ist ein Hauptnachteil,der eine extrem genaue Überwachung des Verfahrens bedingt, damit eine sichere Arbeitsweise möglich ist. Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren vorgeschlagen, bei welchem die Kalzinierung und Einäscherung nicht so kritisch abhängig ist vom chemischen Aufbau der Abfallflüssigkeit.

Mit dem oben erwähnten Kalzinierungsverfahren können wegen des Überwachungsproblems der Teilchengröße keine sehr verdünnten Abfallflüssigkeiten behandelt werden. Beim Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung ist es jedoch möglich, sowohl sehr verdünnte Abfallflüssigkeiten als auch feste Abfälle zu behandeln. Die vorliegende Erfindung macht es möglich, das gleiche Wirbelschichtverfahren zu verwenden sowohl für die Kalzinierung als auch für die Einäscherung durch Einstellen unterschiedlicher Betriebsbedingungen, zum Beispiel unterschiedlicher Temperaturen.

In einer Broschüre mit dem Titel "RWR-1 Radioactive Waste Reduction", erhältlich etwa seit Oktober 1975 bei einer Konferenz in der Schweiz wurde ein System vorgeschlagen, bei welchem ein Nachbrenner nach dem Kalzinierofen-Verbrennungsofen verwendet wird. Infolge der

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speziellen Steuerung bestimmter Verfahrensparameter ist es gemäß der vorliegenden Erfindung möglich, auf einen separaten Nachbrenner zu verzichten. Falls eine Nachverbrennung notwendig ist, wird diese direkt im Kalzinier- und Verbrennungsofen vorgenommen. Die vorerwähnte Broschüre erwähnt keine Einzelheiten bezüglich eines Wirbelschichtverfahrens, das notwendiger Bestandteil der vorliegenden Erfindung ist.

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abfallbeseitigung und zur Volumenreduktion ,von Abfällen unter Verwendung eines Wirbelschichtverbrennungs- und -kalzinierofens, wobei das für das Bett verwendete Material widerstandsfähig ist gegen Oxydation, Agglomeration und chemische Angriffe bei Temperaturen bis mindestens etwa 1000°C. Die Verbrennungsbedingungen werden erhalten im Wirbelbett durch Zufuhr von Kraftstoff und · von Sauerstoff enthaltendem Gas. Die Fließbettteilchen werden in Wirbelschicht gehalten durch Einführen eines Gases in den Fließbettbereich des Verbrennungs- und Kalzinierofens mit einer Geschwindigkeit, die ausreichend ist, um die Teilchen in Wirbelschicht zu halten.

Der zu behandelnde Abfall wird in den Wirbelbettbereich des Ofens gefördert. Der Abfall wird verbrannt oder kalziniert im Ofen und abströmendes Gas wird einem Trocknungszyklon zugeführt. Im Zyklon werden die Festkörperteilchen entfernt und einem Vorratsbehälter zugeführt für eine mögliche weitere Behandlung und/oder für eine Verpackung.

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Das Abgas wird vom Zyklon einem Abschreckbottich zugeführt, wo das Abgas durch zugeführte Flüssigkeit abgekühlt wird und die noch im Abgas enthaltenen Festteilchen angefeuchtet werden. Die Flüssigkeit und die angefeuchteten Teilchen werden vom Abschreckbottich einem Waschlösungstank zugeführt.

Das vom Abschreckbottich abströmende Gas und zusätzliche Flüssigkeit werden einem Venturigaswäscher zugeführt, wo die noch im Gas enthaltenen Teilchen angefeuchtet werden und wo eine Kondensation von Wasserdampf auftritt. Das nasse Feststoffteilchen enthaltende Abgas wird vom Venturigaswäscher einem Naßzyklonabscheider zugeführt. Feuchte Teilchen werden vom Naßzyklonabscheider abgeschieden und einem Reinigungsflüssigkeitstank zugeführt. Das vom Zyklonabscheider austretende Abgas wird einem Kondensator zugeführt.

Das vom Kondensator austretende Abgas und kondensierte Flüssigkeitsteilchen werden einer Entnebelungsanlage zugeführt, wo die Flüssigkeitsteilchen entfernt werden· Die Flüssigkeitsteilchen werden sodann einem Reinigungslösungstank zugeführt. Das aus der Entnebelungsanlage austretende Abgas wird anschließend erhitzt. Das erhitzte Abgas durchströmt sodann ein Filter, wo die restlichen Festteilchen abgeschieden werden. Nach dem Filter gelangt das Abgas in einen Absorber, wo die Halogengase abgetrennt werden.

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Der Reinigungslösungstank oder die Tanks werden primär zum Sammeln verwendet, um eine Reserve von Reinigungslösung zu haben. Die Reinigungslösung wird, falls notwendig, vom Reinigungslösungstank abgezogen und als Flüssigkeit dem Abschreckbottich und dem Venturigaswäscher zugeführt und/oder zurückgeführt zum Abfallflüssigkeitssystem der Anlage. Auf diese Weise werden in den Lösungstank eingeführte radioaktive Halogene zurückgehalten, die im System verbleiben, bis sie zu nicht radioaktiven Nukliden abgeklungen sind. Gemäß einem bevorzugten Ausführungsbeispiel befindet sich im Reinigungstank ein die Halogene behandelndes oder bindendes Mittel.

Ein Ausführungsbeispiel einer Anlage zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist in der Zeichnung dargestellt. Es wird nachfolgend ein Verfahren zur Behandlung von Abfällen geringer Radioaktivität beschrieben. Es ist natürlich klar, daß in entsprechender Weise auch andere Abfallmaterialien gemäß der Erfindung verarbeitet werden können.

Die Anlage weist ein Zuführsystem auf, bestehend aus den Behältern 1, 3, A und 6, weist weiterhin ein Verbrennungs- und Kalziniersystem auf, das den Behälter 9 umfaßt und besteht weiterhin aus einem Abgasreinigungssystem mit den Behältern 10, 12 bis 19 und 21.

Falls gewünscht kann der Abfall vor Eingabe in das Zuführsystem vorbehandelt werden. Beispielsweise können

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relativ große nicht brennbare feste Teile, wie beispielsweise Werkzeuge, Leitungen usw. aussortiert werden. Explosive Materialien können falls· notwendig, durch bekannte Methoden ausgeschieden werden.

Das Zuführsystem zum Kalzinier- und Verbrennungsofen ist ausgebildet zur Zuführung von drei verschiedenen Arten von Abfällen. Diese drei Arten von Abfällen umfassen kontaminierten brennbaren Abfall geringer Radioaktivität, verbrauchte Harze und Schlämme und Abfallflüssigkeit. Dieses Zuführsystem ist nur exemplarisch und kann an den jeweils zu bearbeitenden Abfall angepaßt werden.

Bei der Handhabung brennbaren Abfalls ist es wünschenswert die Größe der einzelnen Teilchen zu reduzieren, beispielsweise in einem Schredder, damit dieser Abfall besser zum Verbrennungsofen transportiert werden kann. Die Maximalgröße der Teilchen muß geringer sein als der Innendurchmesser der Transportieitung zum Ofenbehälter und diese Teilchengröße ist begrenzt durch die Strömungsgeschwindigkeit des Transportgases, wenn eine pneumatische Zuführung verwendet wird. Weiterhin muß die Teilchengröße klein genug sein, um eine Wanderung am Boden des Behälters 9 im wesentlichen auszuschließen, bevor die Verbrennung abgeschlossen ist.

Im wesentlichen ist also die Grenzbedingung für die Teilchengröße der Innendurchmesser der Transportleitung. Die bevorzugte Maximalgröße der Teilchen beträgt weniger

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als etwa 50 mm. Falls gewünscht kann eine Zerkleinerung mittels eines Schredders vorgenommen werden, welcher innerhalb des Fülltrichters 6 angeordnet ist. Durch Anordnung eines Schredders im Fülltrichterspeicher 6 wird das Schredden und die Zufuhr bewirkt mit einem Minimum an Energieaufwand und radioaktiver Beeinträchtigung. Es ist wünschenswert, den Fülltrichterspeicher so groß auszubilden, daß mindestens ein Monatsanfall von zu zerkleinertem Abfall aufbewahrt werden kann. Bevorzugt ist der Fülltrichterspeicher gegenüber der Atmosphäre abgeschlossen, um eine mögliche Kontamination der Umgebung zu verhindern. Typische verbrennbare Abfallmaterialien mit geringer Radioaktivität sind Kleider, Handschuhe, Atempapierfilter, Holz, Kunststoff usw.

Der verbrennbare Abfall kann dem Ofen 9 beispielsweise über einen Schraubenförderer 31 und die Leitung 32 zu- ' geführt werden. Es ist natürlich möglich, daß auch andere Fördermittel verwendet werden. Um einen möglichen Austritt von radioaktivem Material zu verhindern, herrscht im Behälter 9 ein Druck, welcher geringer ist als der Umgebunsdruck. Das Zuführsystem kann Teil des Kessels sein, in dem der Druck geringer ist als der Umgebungsdruck. Ein geeigneter Druckbereich im Behälter 9 liegt zwischen etwa 10 und 35 mm Hg, vorzugsweise bei etwa 28 mm Hg. Zusätzlich kann es wünschenswert sein, daß der Schraubenförderer ein Isolationsventil aufweist, welches einen luftdichten Abschluß bildet, wenn das Zuführsystem für die brennbaren Abfälle nicht in Betrieb ist. Der Schredder, der Fülltrichter 6 sowie die

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Zuführleitungen bestehen vorzugsweise aus Kohlenstoffstahl.

Die Zuführmenge und die Zuführgeschwindigkeit sind in erster Linie von der Größe oder Kapazität des Behälters 9« Der Behälter 9 ist vorzugsweise so ausgelegt, daß er etwa 100 bis etwa 150 kg pro Stunde brennbaren festen Abfall verarbeiten kann.

Harze und Schlämme werden über die Leitung 33 dem Tank 3 zugeführt und dort gesammelt. Typische derartige Abfälle sind Kationen- und Anionenaustauscherharze, Filtermaterialien aus Harzpulver, Filter, die aus anderen Materialien bestehen, wie beispielsweise Kieselgur. Hierbei fällt ein unterschiedlicher Anteil von Wasser an. Die Harze und der Schlamm werden über eine Leitung einem Misch- und Entwässerungstank 4 zugeführt. Vom Tank 4 wird das Material von einer Meß- und Förderpumpe 5 über die Leitung 35 in den Behälter 9 eingespritzt.

Die Größe des Behälters 9 ist wiederum so ausgelegt, daß etwa 50 bis etwa 85 kg Harz und Schlamm verarbeitet werden können. Im Entwässerungs- und Mischtank 4 wird der Abfall mechanisch bewegt, um ein Zusammenbacken, Kontaktieren oder Ankleben an die Behälterwände zu verhindern. Nach dem Entwässern enthält der Schlamm gerade soviel Wasser, wie nötig ist, um ihn pumpen zu können. Typische pumpbare Schlämme enthalten mindestens etwa 70 Gewichtsprozent Feststoffe und bis zu etwa

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80 Gewichtsprozent Feststoffe.

Das bei der Entwässerung anfallende Wasser kann entweder dem Schlammpumpsystem zugeführt werden oder es wird über die Leitung 36 durch die Pumpe 25 dem AbfallflUssigkeitstank 1 zugeführt. Falls gewünscht kann das System kontinuierlich arbeiten bei der Entwässerung und dem Einspritzen, wenn diese gleichzeitig ausgeführt werden. Außerdem kann die Zuführgeschwindigkeit und Zufuhrmenge automatisch reguliert werden.

Das Harz und der Schlamm werden in den Behälter 9 eingeführt an einer Stelle, wo der Druck unterhalb Atmosphärendruck ist, vorzugsweise 70 bis 140 mb unterhalb Umgebungsdruck. Die Vorrichtung zum Mischen und Entwässern des Harzes und des Schlammes besteht vorzugsweise aus rostfreiem Stahl.

Die Abfallflüssigkeit wird über die Leitung 37 dem Abfallflüssigkeitstank 1 zugeführt. Der Kessel 9 ist vorzugsweise so ausgelegt, daß mit ihm etwa 114 bis etwa 190 1 pro Stunde AbfallflUssigkeit verarbeitet werden können. Die Abfallflüssigkeit wird vom Tank 1 durch die Pumpe 2 über die Leitung 38 dem Kessel 9 zugeführt. Bevorzugt wird die Flüssigkeit über Sprühdüsen in den Kessel 9 eingespritzt. Die Abfallflüssigkeit wird vorzugsweise bei einer Temperatur gehalten,bei welcher die Feststoffe in Lösung bleiben. Die Abfallflüssigkeit sollte eine Temperatur oberhalb der Sättigungstemperatur der Festteilchen bei der Konzentration in der Lösung

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haben. Abhängig von der Größe und Art der Feststoffe liegt die Temperatur zwischen etwa 10°C und 95⁰C. Durch entsprechende Wahl der Temperatur wird verhindert, daß die gelösten Feststoffe innerhalb des Fördersystems und bei den Düsen ausfällen und zu einem Verstopfen führen.

Typische Abfallflüssigkeiten enthalten etwa 50 bis etwa 90% Wasser, in welchem Stoffe gelöst sind, wie beispielsweise Natriumsulfat, Ammoniumsulfat, Natriumchlorid, Borsäuren usw.

Einige spezielle Abfallflüssigkeiten stammen beispielsweise von Rezirkulationsverdampfern bei Siedewasserreaktoren, wobei die Flüssigkeit etwa 75% Wasser, etwa 22,9% Natriumsulfat, etwa 2% Natriumchlorid und 0,1% sonstige Bestandteile aufweist. Derartiges Abwasser bei' Druckwasserreaktoren besteht aus etwa 73,4% Wasser, etwa 14,9% Natriumsulfat, etwa 9,6% Ammoniumsulfat, etwa 2% Natriumchlorid und etwa 0,1% sonstige Bestandteile. Borsäureabwässer von Rezirkulationsverdampfern enthält etwa 87,9% Wasser, etwa 12% Borsäure und sonstige lösliche Bestandteile. Die obigen %-Angaben sind alles Gewichtsprozente.

Es ist klar, daß die unterschiedliche Art der zugeführten Materialien unterschiedliche Temperaturen bei der Behandlung erfordern, abhängig davon, ob eine Kalzinierung oder ob eine Verbrennung nötig ist. Dem Ofen 9 wird zur gleichen Zeit immer nur eine Abfallart zugeführt,

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Wenn also eine Abfallart in den Kessel 9 eingegeben wird, dann ist die Zufuhr der anderen Abfallarten zum Ofen 9 unterbrochen.

Entsprechend den Temperaturbedingungen im Ofen 9 ist es möglich, diesen sowohl für eine Kalzinierung als auch für eine Verbrennung zu verwenden. Als Wirbelschichtbettmaterial wird ein Material verwendet, welches widerstandsfähig ist gegen Oxydation, Agglomeration, chemische Angriffe durch Säuren und Basen bis mindestens zu einer Temperatur von 1000⁰C. Die Verwendung eines derartigen inerten Materials eliminiert die Probleme, welche bei den bekannten Wirbelschichtverbrennungsöfen bestehen, welche eine genaue Überwachung der Arbeitsweise erfordern. Bettmaterialien, die nicht diese Eigenschaften besitzen, wie beispielsweise Quarz, können beim erfindungsgemäßen Verfahren nicht erfolgreich eingesetzt werden.

Bevorzugte inerte Bettmaterialien weisen folgende Eigenschaften auf:

Härte (Moh) 6,0 - 9»0

Spezifisches Gewicht 3»2 - 3,9 Trockenschüttdichte

(lbs/cu. ft.) 100 - 125

Thermischer Ausdehnungskoeffizient
(in/in/^öF) 0,0083

Schmelzpunkt 1538 - 1760°C

Hochtemperaturreaktion basisch

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Hohe Hitze Absorption Silikose frei Teilchengröße

etwa 0,5 - 1,5 nun.

Einige Bettmaterialien, welche die vorerwähnten Eigenschaften besitzen, sind Chrysolith, Olivin, Kyanit, Korundum und Tonerde.

Bevorzugte inerte Bettmaterialien sind Magnesium-Eisen-Silikate, wie beispielsweise Olivin oder Chrysolith. Ein typisches Olivinmaterial, das als Wirbelbettmaterial gemäß der vorliegenden Erfindung geeignet ist, hat folgende chemikalischen und physikalischen Eigenschaften:

Härte (Moh)

Trockenschüttdichte (lbs./cu. ft.)

Spezifisches Gewicht Thermische Ausdehnung (WW⁰F) Scheinwärmeleitung Schmelzpunkt Reaktion bei hoher Temperatur

Benetzbarkeit bei geschmolzenem Metall

Chemische Reaktion Partikelgröße

6,5 - 7,0

100 - 125 3,2 - 3,6

0,0083 gering

1538 - 1760°C basisch

nicht allgemein basisch etwa 0,5 - 1,5 mm

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Chemische Analyse

MgO 45 - 49%

SiO₂ 39 - 43%

FeO 6 - 8%

Cr₂O, 6 - .8%

Ni ο 2 - .3%

Al₂O₃ 2 -

Spurenelemente 5%

Mineralogische Analyse

Olivin 92 - 93%

Enstatit 5%

Serpentin 1 - 2%

Chromit 1%

Gesamt 100%

Andere Eigenschaften

Konstanter Expansionskoeffizient Hohe Wärmeabsorption

Hohe Wärmeleitfähigkeit bei geringen Temperaturen

Harte stabile Körner

Silikose frei

Isolator bei hohen Temperaturen

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Die bei der Kalzinierung verwendete Maximaltemperatur ist primär begrenzt durch den Schmelzpunkt der zugeführten Feststoffe. Die Maximaltemperatur bei der Verbrennung ist primär bestimmt durch wirtschaftliche und praktische Betrachtungen bezüglich der Stabilität der bei dem Ofen 9 verwendeten Materialien. Das Bettmaterial wird bei der Kalzinierung zwischen etv/a 35O°C und 55O°C, vorzugsweise bei 400°C gehalten. Beim Verbrennen von Harz und Schlamm liegt die Temperatur zwischen etwa 800 und etwa 1000⁰C, vorzugsweise bei etwa 800⁰C. Werden Feststoffe verbrannt, wird die Temperatur zwischen et\/a 900 und etwa 1200⁰C, vorzugsweise bei etwa 1000⁰C gehalten.

Durch das Gebläse 7 wird über eine Leitung 39 ein Gas, wie beispielsweise Luft in den Boden des Ofens 9 geblasen, um das Fluidbett in geeigneter Höhe zu halten. Wird als Gas Luft verwendet, dann ist dies gleichzeitig der Sauerstoffträger für die Verbrennung. Falls gewünscht kann zusätzliche Luft über die Leitung 32 oberhalb des Bettes eingeblasen werden, um eine vollständige Verbrennung zu gewährleisten. Bei Berücksichtigung der Höhe des Ofens 9 und des pro Zeiteinheit zugeführten zu behandelnden Materials bleibt das Material oberhalb des Bettes für eine Zeit, die ausreichend ist, daß irgendwelche notwendige Nachverbrennung der Verbrennung auftritt, bevor das behandelte Material in den Trockenzyklonabscheider ausgeblasen wird. Auf diese Weise wird ein separater Nachbrenner vermieden. Die Gesamthöhe des Ofens 9 beträgt etwa 4,5 m. Diese Höhe reicht aus, um

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die zuvor erwähnten Mengen zu verarbeiten. Die statische Höhe der Wirbelschicht zur Verarbeitung der vorerwähnten Materialmengen liegt zwischen etwa 45 und etwa 90 cm. Es ist natürlich klar, daß sowohl die Ofengröße als auch die Höhe der Wirbelschicht entsprechend der Menge der zu verarbeitenden Materialien anders sein kann.

Die Wärme für die Kalzinierung oder für die Verbrennung und für das Vorerhitzen der Wirbelschicht wird erzeugt durch Verbrennen von flüssigem Kohlenwasserstoffkraftstoff in der Wirbelschicht. Die Verbrennung innerhalb der Wirbelschicht bewirkt die benötigte Wärmeübertragung. Der Kraftstoff wird durch eine Pumpe 8 über eine Leitung 40 einem Brenner zugeführt. Der Ofen 9 besteht vorzugsweise aus Inconel oder alternativ aus Titan, Hastelloy oder Stahl mit einer feuerbeständigen oder keramischen Auskleidung. Das Abgas verläßt den Ofen 9 über die Leitung 41 und wird einem Trockerizyklonabscheider 10 zugeführt.

Die nachfolgende Aufstellung zeigt einige typische Arbeitsdaten eines Zyklonabscheiders mit folgenden Abmessungen:

Kapazität der Einheit - 1750 CFM

Einlaßgeschwindigkeit - 15 m/sec.

Einlaßleitung - 0,15 m χ 0,3 m

(Längsabmessung ist vertikal)

Zykloninnendurchmesser - 0,6 m

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KalzjLnierung von Abfall flüssigkeit

O₂	75,2	kg/h	kg/h	kg/h
N₂	380,7	kg/h	kg/h	kg/h
COp	106,5	kg/h	kg/h	kg/h
HpO	39	kg/h	kg/h	kg/h
Feststoffe	22,7	kg/h	kg/h	kg/h
Insgesamt	632	kg/h	kg/h
Temperatur	375^C	^DC	¹C
Druck	966	mb absolut	mb absolut
CFM	900
	von Harzen und Filterschlamm	von verdichtbarem Abfall
O₂	15	20
N₂	328	396
co₂	71	133
H₂O	63,9	54,4
Feststoffe	0,9	3,6
Insgesamt	479
Temperatur	800^c
Druck	966
CFM	1150
Verbrennung
°2
N₂
co₂
H₂O
Feststoffe

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Insgesamt 607 kg/h

Temperatur 1000⁰C

Druck 966 mb absolut

CFM 1750

Die Steuergröße für den Trockenzyklonabscheider ist die Abmessung der Zuführleitung, welche die Zuführgeschwindigkeit bestimmt und damit auch die Zentrifugalkraft, die innerhalb des Abscheiders herrscht. Der Trockenzyklonabscheider dient zum Abscheiden der Festkörperbestandteile im Abgas, wobei mindestens etwa 82?o der Festkörperbestandteile abgeschieden werden. Das Abgas tritt in den Abscheider seitlich oben ein und durchströmt ihn wendelförmig. Die Feststoffe, die vom Gas abgetrennt werden, setzen sich am Boden des Abscheiders ab und werden von dort über eine Leitung 42 einem Behälter 11 zugeführt. Die Feststoffteilchen werden sodann kompaktiert. Im Trockenzyklonabscheider wird etwa 82% der Radioaktivität abgeschieden, wobei sich darin mindestens etwa 17% der radioaktiven Halogene befinden.

Die wendeiförmige Bewegung der Luft im Trockenzyklonabscheider führt zum Einwirken einer Zentrifugalkraft auf die Feststoffteilchen, so daß diese zu der Wandung wandern. Infolge des Grenzschichteffektes ist die Luftgeschwindigkeit nahe der Wand geringer, so daß die Partikel längs der Wand nach unten zum Teilchenauslaß wandern. Das Abgas tritt sodann oben in der Mitte des Abscheiders 10 aus und wird über eine Leitung 43 einem

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Abschrecktank 12 zugeführt. Der Trockenzyklon besteht vorzugsweise aus dem gleichen Material wie der Ofen 9·

Im Abschrecktank 12 wird das Abgas abgekühlt auf eine Temperatur von etwa 70⁰C, wozu über eine Leitung 44 und Sprühdüsen eine Flüssigkeit im Tank versprüht wird, Im Abschrecktank 12 wird eine turbulente Gasbewegung erzeugt, die bewirkt, daß ein inniger Kontakt zwischen Gas und Flüssigkeit bewirkt wird. Hierdurch wird nicht nur ein Kühlen des Abgases bewirkt, sondern gleichzeitig werden die meisten noch im Gas vorhandenen Festkörperteilchen angefeuchtet. Die größeren Flüssigkeitströpfchen fallen auf den Boden des Tanks 12 und werden über eine Leitung 45 zu dem Reinigungslösungstank 21 zurückgeführt. Die benetzten Feststoffteilchen werden hierbei mitgenommen. Die kleineren Flüssigkeitstropfen dagegen werden vom Abgas über die Leitung 47 aus dem Abschrecktank 12 geführt. Der Abschrecktank und der Lösungsmitteltank bestehen vorzugsweise aus rostfreiem Stahl oder aus Inconel, Hastelloy oder Stahl, ausgekleidet mit Glas oder Teflon.

Im Reinigungslösungstank 21 werden die Flüssigkeitströpfchen vermischt mit Wasser und vorzugsweise wird ein Ilalogengetter beigegeben, d. h. ein Material, welches Halogene bindet. Einige Beispiele von Gettern für Jod sind Resorcinol, Natriumthiοsulfat, Natriumsulfat, Cyclohexylamin, Potasche-Ferrocyanid, Potaschecarbonat und Potasche Hydroxid. Halogengetter und irgendwelche den pH-Wert anstellende Materialien werden dem Lösungs-

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tank als wässrige Lösung über die Leitung 46 zugeführt. Der Anteil von Halogengetter in der Reinigungslösung beträgt üblicherweise etwa zwischen 10 und etwa 100 ppm.

Das Abgas verläßt den Abschrecktank über die Leitung 47 und wird einem Venturigaswäscher 13 zugeführt. Reinigungslösung wird am Düsenhals des Venturigaswäschers über die Leitung 48 in das Abgas eingesprüht. Im Venturigaswäscher 13 ist es wünschenswert, eine Sättigung und eine Mitnahme von Wasser zu erreichen, um das Befeuchten derjenigen Teilchen zu erleichtern, die im Abschrecktank 12 nicht befeuchtet wurden. Das aus dem Ofen 9 abströmende Gas weist einen großen Anteil von Wasserdampf -auf, etwa in der Größenordnung von 9 bis Λ7%· Beim Durchströmen des Abschrecktanks 12 wird das Abgas weiterhin mit Wasser beladen. Am Venturigaswäscher 13 ist das Gas im wesentlichen mit Wasserdampf gesättigt. Beim Durch- ' strömen des Düsenhalses des Gaswäschers 13 wird die Sättigung hergestellt durch Einsprühen von zusätzlicher Waschlösung in das Abgas über die Leitung 48„ Beim Durchströmen des Düsenhalses nimmt der Gasdruck ab, was dazu führt, daß das Gas zusätzlich Feuchtigkeit in Dampfform aufnehmen kann. Demgemäß findet eine Verdampfung statt. Sobald das Gas die Düse durchströmt hat, nimmt die Geschwindigkeit ab und der Druck zu, was zu einer Kondensation des Wasserdampfs führt. Diese Kondensation bewirkt, daß die bereits vorhandenen Tröpfchen größer werden und sich um die noch vorhandenen Feststoffteilchen neue Tröpfchen bilden, wobei die Feststoffteilchen als Kondensationskerne dienen.

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Wie ersichtlich, besteht der Hauptzweck des Abschrecktanks und des Venturigaswäschers darin, das Gas abzukühlen und möglichst viele Feststoffteilchen zu befeuchten, um deren Austrag zu erleichtern. Es ist wesentlich einfacher, Flüssigkeitströpfchen auszutragen als kleine Feststoffteilchen. Bestehen die Teilchen aus löslichem Material, dann gehen sie in den Tröpfchen in Lösung. Handelt es sich um nicht lösliches Material, dann verbleiben die Teilchen als Feststoffteilchen im Tröpfchen. In jedem Fall werden jedoch die Feststoffteilchen durch die Flüssigkeitströpfchen ausgetragen. Der Venturigaswäscher kann aus dem gleichen Material bestehen wie der Abschrecktank. Die nachfolgende Tabelle .zeigt einige typische Verfahrensparameter des Abschrecktanks und des Venturigaswäschers.

Gasdurchflußmenge (CFM) Eintrittstemperatur (⁰C) Auslaßtemperatur (⁰C) Eintrittsdruck (mba) ΔΡ (mb)

Waschflüssigkeitsmenge ()

Abmessungen

Abschrecktank	Venturi-
	gaswäscher
900-1800	500-900
400-1000	60-75
60-75	45-65
950	950
vernachläßigbar	140
5	11
1,2 m 0 χ 2,4 m	15 cm 0 80 cm Länge 6,7 cm Düsen hals

Das mit Flüssigkeitsteilchen beladene Gas wird vom Venturigaswäscher über die Leitung 49 der Oberseite

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eines Naßzyklonabscheiders 14 zugeführt. Im Naßzyklonabscheider 14 fließt Flüssigkeit an der Seite des Zyklons herab und wird an dessen Boden gesammelt..Die am Boden gesammelte Flüssigkeit wird über eine Leitung 15 vom Abscheider dem Lösungstank 21 zugeführt.

Der Temperaturbereich im Zyklonabscheider 14 liegt zwischen etwa 45°C und etwa 65°C Der Druck am Einlaß beträgt etwa 828 mb_f die Druckdifferenz etwa 34 mb. Die pro Zeiteinheit durchströmende Gasmenge beträgt etwa 400 bis etwa 750 CFM.

Das Abgas wird von der Oberseite des Naßzyklonabscheiders 14 über eine Leitung 51 abgeführt und einem Kondensator 15 zugeführt, wo das Abgas abgekühlt wird. Bei dem Kondensator handelt es sich um einen üblichen Wärmeaustauscher. Im Kondensator wachsen die Flüssigkeitsteil- ■ chen zu einer Größe an, bei der ein beträchtlicher Anteil des V/assers im Gas durch Schwerkraft und Trägheitskräfte abgeschieden werden. Infolge der Schwerkraft fallen die Tropfen auf den Boden des Behälters. Tröpfchen, die für eine Schwerkraftabscheidung nicht ausreichend groß sind, werden jedoch aus dem Gasstrom ausgefällt, sobald dieser plötzlich seine Ströungsrichtung wechselt. Zu diesem Zweck sind Wände vorgesehen, die einen plötzlichen Richtungswechsel des Gases bewirken und auf die dann die Tröpfchen auftreffen.

Typische Verfahrensparameter für den Kondensator 15 ist eine Gasdurchflußmenge von etwa 400 - 800 CFM, etwa 19-76 1/minute Kühlflüssigkeit, Eintrittstemperatur

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von etwa 45 - 65°C, Temperaturabfall von etwa 10 - 30°C, Einlaßdruck von etwa 793 mb und ein Druckabfall von etwa 138 mb.

Das Abgas und die Flüssigkeitströpfchen verlassen den Kondensator über die Leitung 52 und werden einem Entnebelungsgerät 16 zugeführt. Das Entnebelungsgerät fällt die Flüssigkeitsteilchen durch Trägheitskraftwirkung aus. Das Gas wandert hierbei durch ein Filter aus miteinander verwobenen Fasern, wobei das Gas raschen und häufigen Änderungen der Richtung unterworfen wird. Da die Flüssigkeitsteilchen zu groß sind, um den raschen Richtungsänderungen zu folgen, kollidieren sie "mit den Fasern des Filters. Die Flüssigkeitströpfchen fließen sodann längs der Faser zu der Wand der Entnebelungs anlage 16 und werden dort gesammelt und über die Leitung 53 zum Tank 21 zurückbefördert.

Das Abgas verläßt die Entnebelungsanlage 16 oberseitig über die Leitung 54 und wird einem Heizgerät 55 zugeführt, in welchem die Abgastemperatur auf etwa 40°C Ms etwa 55°C erhöht wird. Das Heizgerät dient zur Steuerung der relativen Feuchtigkeit des Abgases um das anschließende HEPA Filter 17 zu schützen, welches gegenüber Feuchtigkeit empfindlich ist. Vom Heizgerät 55 wird das Gas über die Leitung 56 dem HEPA Filter zugeführt. Diejenigen Feststoffteilchen, die zuvor nicht befeuchtet oder abgeschieden wurden, werden nunmehr vom Filter 17 eingefangen. Das Filter 17 besteht aus einem Material mit sehr kleinen Poren, in welchem die Fest-

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stoffteilchen festgehalten werden.

Das aus dem HEPA Filter austretende Abgas, wird über eine Leitung 57 einem Halogenadsorber 18 zugeführt, der die Halogene durch Adsorption ausfällt. Hierbei werden die Halogenatome auf der Oberfläche des Materials durch ein Adsorptionsmittel chemisch gebunden und festgehalten, bis sie zu stabilen Atomen umgewandelt sind. Beispielsweise kühlt radioaktives Jod zu stabilem Xenon ab. Beispiele von adsorbierenden Materialien sind beispielsweise Aktivkohle und silberimprägnierte Festkörper, wie beispielsweise Silbersilikat und Silberzeolith.

Die Temperatur beim HEPA Filter und beim Jodadsorber liegt etwa zwischen 40 und 55°C bei einer zeitlichen Durchflußmenge von etwa 350 und etwa 550 CFM. An den Jodabsorber schließt sich eine Leitung 58 an, die in einem zweiten HEPA Filter 19 mündet. Kombinationen von zwei HEPA Filtern 17 und 19 und einem Jodadsorber 18 sind handelsüblich erhältlich und werden deshalb nicht näher beschrieben.

Das über die Leitung 59 aus dem HEPA Filter austretende Abgas ist ausreichend dekontaminiert und entspricht bezüglich seiner Radioaktivität den gesetzlichen Erfordernissen. Es wird deshalb über eine Pumpe 20 abgezogen und über eine Leitung 60 in die Atmosphäre gegeben.

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Wie schon zuvor erwähnt, kann über die Leitung 46 in den Lösungsmitteltank 21 ein Halogengetter eingegeben v/erden, um die Halogene axs Ionen in ijosung zu halten bis ein nicht radioaktives Zerfallsprodukt entsteht. Die Reinigungslösung kann vom Tank 21 durch eine Pumpe

23 über eine Leitung 61 abgezogen werden. Falls gewünscht, kann ein Filter 22 in die Leitung 61 zwischengescheitet sein um Feststoffteilchen zurückzuhalten. Die Auswaschflüssigkeit durchfließt sodann einen Wärmeaustauscher 24, v/o sie ausreichend abgekühlt wird, so daß ein Teil der Flüssigkeit zurückgeführt werden kann zu dem Abschrecktank 12 und dem Venturigaswäscher 13 über eine Leitung 62. Die restliche Auswaschflüssigkeit kann über die Leitung 63 sodann dem Abwassertank 1 zugeführt werden. Die Temperatur nach dem Wärmeaustauscher

24 beträgt etwa 30°C. Die Durchflußmenge der Auswaschflüssigkeit in Richtung des Abschrecktanks und des Venturigaswäschers beträgt etwa 57 1/minute und diejenige zum Abfallflüssigkeitstank etwa 38 l/minute.

Mit der vorliegenden Erfindung ist es möglich, das Volumen von getrockneten und kompaktierten Feststoffen auf mindestens etwa das 30-fache zu reduzieren, das Volumen von verbrauchten Harzen ist auf mindestens das 18-facho reduzierbar, das Volumen von konzentrierten Flüssigkeiten ist auf etwa das 8-fache und Filterschlämme sind um etwa das 5-fache ihres ursprünglichen Volumens reduzierbar.

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Claims

Dipl.-Ing.

Rolf Charricr

P ;i t c η I a η w a 11

Augsburg .11 ■ Posl!";ich 242 _if «. 2759042

Reh Ii njrenst ralJe 8
lcleliMT 08 31/360 15

IWii'hcckkiinm München Nr 1547 x')-fil>l

7486/01/Ch/Vo Anm.: Energy, Incorporated

Augsburg, 29. Dezember 1977

Ansprüche

Verfahren zur Beseitigung fester und flüssiger Abfälle, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfälle einem Wirbelschichtverbrennungs- und -kalzinierofen zugeführt werden, bei welchem das Wirbelschichtmaterial widerstandsfähig gegen Oxydation, Agglomeration und gegen chemische Angriffe bis zu einer Temperatur von mindestens 1000⁰C ist, im Ofen eine Verbrennung unterhalten wird, der Ab- · fall dem Wirbelschichtbett zugeführt wird, dem Ofen zur Aufrechterhaltung der Verbrennung Kraftstoff und Sauerstoff enthaltendes Gas zugeführt wird, beim Wirbelschichtbett Gas mit einer Geschwindigkeit eintritt, daß sich dabei eine Wirbelschicht bildet und durch die Verbrennung der Abfall eingeäschert oder kalziniert wird, das dabei gebildete Abgas einem Trockenzyklonabscheider zugeführt wird, in welchem Feststoffpartikel abgeschieden werden, die sodann in einen Behälter ausgetragen werden, das Abgas danach einen Abschrecktank durchwandert, in welchem zur Kühlung des Gases und zum Befeuchten von mitgeführten Feststoffpartikeln Flüssigkeit versprüht

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ORIGINAL INSPECTED

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wird und dort abgeschiedene Flüssigkeitsteilchen einem Auswaschlösungstank zugeführt werden, das Abgas sodann einen Venturi-Gaswäscher durchströmt, in den Flüssigkeit eingebracht wird zum Anfeuchten der noch im Abgas befindlichen Feststoffpartikel und zum Kondensieren des Wasserdampfs, das Abgas mit den angefeuchteten Feststoffpartikeln danach einem Naßzyklonabscheider zugeführt wird, wobei die dort abgeschiedene Flüssigkeit dem Auswaschlösungstank zugeführt wird, das Abgas von diesem Abscheider zu einem Kondensator gelangt, in welchem der Flüssigkeitsdampf kondensiert wird und das Abgas mit dem Dampf in eine Entnebelungsvorrichtung gelangt, von wo die abgeschiedene Flüssigkeit in den Auswaschlösungstank und das Abgas zu einem Heizgerät gelangt, das das Abgas auf eine Temperatur bringt, bei welcher noch vorhandene Flüssigkeitströpfchen verdampfen, und letztlich das Abgas ein Filter zum Abscheiden noch vorhandener Feststoffteilchen und einen Adsorber zum Zurückhalten von Halogengasen durchströmt, bevor das Abgas abgelassen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abfall radioaktiv ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß das Wirbelschichtmaterial Olivin ist.

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4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Olivin eine Teilchengröße von etwa 0,5 bis 1,5 mm aufweist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kalzinieren bei einer Temperatur von etwa 400°C ausgeführt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Einäscherung bei einer Temperatur von etwa 1OOO°C ausgeführt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die dem Abschrecktank zugeführte Flüssigkeit dem Auswaschlösungstank entnommen wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g ek e η η zeichnet, daß die dem Venturi-Gaswäscher zugeführte Flüssigkeit dem Auswaschlösungstank entnommen wird.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Wirbelschichtmaterial folgende Eigenschaften aufweist:

Härte (Moh) 6,0 - 9,0

Spezifisches Gewicht 3,2 - 3,9

Trockenschüttdichte

(kg/meter³) 1600 - 2000

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Thermischer Ausdehnungskoeffizient (in/in/°F) Schmelzpunkt

Reaktion bei hoher Temperatur Große Wärmeabsorption Silikose frei

Partikelgröße

0,0083

1538 -.1760⁰C

basisch

etwa 0,5 - 1,5 mm
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekenn

zeichnet daß das V/irbelschichtmaterial aus

der Chrysolith, Olivin, Kyanit, !Corundum, Tonerde und Mischungen davon enthaltenden Gruppe besteht.

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