DE3729126A1 - Dieselruss-partikelfilter und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Dieselruss-partikelfilter und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Die Erfindung geht aus von einem Dieselruß-Partikelfilter gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruches 1.
Es ist bekannt, daß Dieselmotoren neben den auch bei Ottomotoren auftretenden Schadstoffen insbesondere Rußpartikel abscheiden, die infolge ihrer großen Adsorptionsfähigkeit für gebildete krebserzeugende und um­ weltgefährdende Schadstoffe als in hohem Maße gesundheitsschädlich einge­ stuft werden und deren Beseitigung bisher nicht in befriedigendem Maße gelingt. Die wesentliche Ursache hierfür liegt in der hohen Zündtemperatur des Rußes von - je nach betriebsbedingter Zusammensetzung der Partikel - zwischen 500°C und 700°C, die in den Abgasanlagen von Dieselmaschinen erst nach einer längeren Betriebszeit und gelegentlich ohne anderweitige Hilfsmittel, etwa Erhöhung des Treibstoff-Luft-Verhältnisses zum Zwecke der Erhöhung der Abgastemperatur auf die Zündtemperatur des Dieselrußes, Zusatzbrenner oder dergl. überhaupt nicht erreicht wird. Es werden daher zur Vermeidung dieser Nachteile sog. Dieselruß-Partikelfilter eingesetzt, mit denen allerdings aufgrund ihrer Porenstruktur einerseits nur gröbere Rußpartikel aus dem Abgas ausgefiltert werden können und die aufgrund ihrer Verstopfung ebenfalls in periodischen Abständen in der beschriebenen Weise mit allen sich daraus ergebenden Nachteilen freigebrannt werden müssen.
Zur Verbesserung der Abbrennbedingungen ist es hierbei bekannt, dem Filter einen die Zündtemperatur senkenden Katalysator vorzuschalten, bezw. die Stirnfläche des Filters mit Katalysatormaterial zu beschichten. Hier­ durch kann zwar die angestrebte Senkung der Zündtemperatur, nicht jedoch eine zufriedenstellende, d. h. vollständige Verbrennung des Rußes, und zwar weder des anströmenden noch des in dem nachgeschalteten Filter während der Beladungsphase gesammelten Rußes erreicht werden, es hat sich vielmehr gezeigt, daß auf diese Weise teilweise eine Verflüchtigung und gege­ benenfalls sogar Abspaltung von flüchtigen Kohlenwasserstoffen eintritt.
Zur Beseitigung dieser Nachteile ist es aus der DE-PS 34 07 172 be­ kannt, mehrere Filterelemente dieser Art abwechselnd hintereinander anzu­ ordnen, deren Stirnflächen jeweils abswechselnd mit einem die Zündtempe­ ratur für Dieselruß senkenden und einem die Oxidation von Kohlenwasser­ stoffen fördernden Katalysator beschichtet sind. Hierbei dient als zünd­ temperatursenkendes Katalysatormaterial Vanadiumpentoxid in Mischung mit einem beliebigen Metalloxid oder mehreren solchen Metalloxiden und als Oxidationskatalysator für Kohlenwasserstoffe ein Element der Platingruppe oder mehrere Elemente dieser Gruppe, gegebenenfalls zusammen mit einem anderen - unedlen - Metall. Die bekannte Einrichtung führt ebenfalls nicht zu einem befriedigenden Ergebnis. Einerseits verursacht sie aufgrund der mehrfachen Hintereinanderschaltung von Filterkörpern mit unterschiedlicher katalytischer Beschichtung einen erheblichen Aufwand und erfordert da­ rüber hinaus einen erheblichen, häufig nicht zur Verfügung stehenden Raum­ bedarf. Darüber hinaus kann mit dieser Einrichtung das wesentliche Problem, nämlich die vollständige Beseitigung des gebildeten Rußes in allen Be­ triebszuständen, d. h. nicht nur während des allgemeinen Fahrbetriebes son­ dern auch bereits in der Anfahrphase nicht gelöst werden. Es können auch in diesem Falle insbesondere in der Anfahrphase und in den Rußsammel­ phasen die kleineren Rußpartikel nicht erfaßt werden und es ist ebenfalls periodisch eine Temperaturerhöhung unter Zuhilfenahme anderweitiger Hilfs­ mittel erforderlich.
Der vorliegenden Erfindung liegt als Aufgabe die Schaffung eines Die­ selruß-Partikelfilters zugrunde, mit dessen Hilfe eine vollständige Nach­ verbrennung des in einer Dieselbrennkraftmaschine gebildeten Rußes erzielt werden kann. Diese Aufgabe wird mit einem Filter mit den im Patentanspruch 1 wiedergegebenen Merkmalen gelöst.
Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Filters werden die Dieselruß-Partikel auch der kleinsten Partikelgröße zuverlässig aufgefangen, so daß die über die Abgase bereits in der Anfahrphase des Motors absolut rußfrei in die Atmosphäre abgegeben werden. Hierbei hat sich gezeigt, daß - zum Unter­ schied zu den bekannten, lediglich stirnflächenbeschichteten Filterkörpern - aufgrund der durchgängigen Beschichtung der Poren eine erheblich Absen­ kung der Zündtemperatur für Dieselruß auf etwa 350°C, d. h. eine im norma­ len Fahrbetrieb vom Abgas erreichte Zündtemperatur erzielt wird, so daß es bereits nach kurzer Zeit zu einem Freibrennen des in der Anfahrphase mit Dieselrußpartikeln beladenen Filters und danach zu einer kontinuierlichen Verbrennung der sich absetzenden Rußpartikel kommt. Durch die Wahl geeigneter Zusätze zu dem katalytisch wirksamen Material kann hierbei auch eine vollständige Oxidierung der vorhandenen und der sich gegebenenfalls bei der Rußverbrennung bildenden Kohlenwasserstoffe erzielt werden.
Als Träger kann jeder beliebige bekannte Träger verwendet werden. Be­ sonders vorteilhaft kommen jedoch Träger aus geschäumtem Keramikmaterial und geschäumtem Metall zum Einsatz, die mit der erforderlichen Porenfein­ heit und Festigkeit hergestellt werden können, wobei insbesondere mit ge­ schäumten Metallkörpern aus einer Ferro-Chrom-Aluminium-Legierung in Form einer Ronde, d. i. ein mit einer axialen Blind- oder Sacklochbohrung ver­ sehener stabförmiger Körper zum Einsatz kommen, die frei in einen Reak­ tionsraum (Auspufftopf) einbringbar und an deren offene Seite die Gasab­ führung unmittelbar anschließbar ist.
In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann dem katalytisch wirksamen Material zur Verbesserung seiner Haftung auf dem Träger Alumi­ niumoxid und/oder Aluminiumhydroxid und/oder Titandioxid und/oder Sili­ ziumdioxid in einer Menge bis zu 30 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 5 und 15 Gew.-%, bezogen auf die Menge des Vanadiumpentoxids, zugesetzt sein, wobei bei gemeinsamen Einsatz der Aluminiumverbindungen das Aluminiumoxid und Aluminiumhydroxid zweckmäßig zu etwa gleichen Teilen verwendet werden. Es wird auf diese Weise insbesondere bei den schwierigen metallischen Trä­ gern, beispielsweise einem aus einer Ferro-Chrom-Aluminium-Legierung be­ stehenden geschäumten Träger - jedoch nicht nur bei diesen - eine ausge­ zeichnete Bindung des katalytisch wirksamen Materials auf dem Träger erzielt.
Es enthält das katalytisch wirksame Material weiterhin vorteilhaft zum Zwecke der katalytischen Oxidation der sich im Motor und gegebenenfalls bei der Nachverbrennung bildenden Kohlenwasserstoffe Mischoxide oder Spinelle des Kupfers, Chroms und Mangans, insbesondere Kupferchromit, in einer Menge bis zu 20 Gew.-%, vorzugsweise 2 bis 10 Gew.-%, weiterhin Eisenoxid und Kobaltoxid in einer Menge von jeweils bis zu 10 Gew.-% und als Aktivator bezw. Promotor Zirkondioxid und/oder ein Alkali- oder Erd­ alkalisalz in einer Menge bis zu 10 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 1 und 5 Gew.-%, jeweils bezogen auf die Gesamtmenge des katalytisch wirksamen Ma­ terials. Hierbei kommen als Aktivator bezw. Promotor vorteilhaft Natrium­ carbonat, Kaliumcarbonat oder Kaliumsulfat, zum Einsatz.
In einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung kann der Träger aus elektrisch leitendem Material mit hohem elektrischem Wider­ stand, beispielsweise aus elektrisch leitendem Keramikmaterial, Ferro- Chrom-Aluminium-Legierung oder dergl. bestehen oder auf zumindest einem Teil seiner Porenflächen mit einer Beschichtung aus einem Leitermaterial mit hohem elektrischen Widerstand versehen sein, wobei der in diesem Falle als Heizelement heranziehbare Körper bezw. die Beschichtung mit einer Stromquelle, beispielsweise der Fahrzeugbatterie, einer Lichtmaschine oder einem Solar-Panel, verbindbar ist. Es kann auf diese Weise durch Fremdbe­ heizung des Katalysatorträgers das frühzeitige Erreichen und die dauer­ hafte Aufrechterhaltung der Zündtemperatur auch bei ungünstigen Betriebs­ zuständen und damit eine sichere katalytische Nachverbrennung des Die­ selrußes gewährleistet werden.
Die Herstellung des vorstehend beschriebenen Dieselruß-Partikel-Fil­ ters erfolgt erfindungsgemäß in der Weise, daß die das katalytisch wirk­ same Material bildenden Substanzen in der Nässe auf eine Korngröße von max. 10 µm aufgemahlen und mit Wasser unter Einstellung eines pH-Wertes zwi­ schen 5 und 8 bis zur Erreichung einer Viskosität von weniter als 5 cP aufgeschlämmt werden, worauf der Schaumkeramik- bezw. Metallkörper durch Eintauchen mit Schlämme getränkt und die so gebildete Beschichtung in den Poren durch Trocknung bei 110° und 200°C sowie Tempern bei bis zu 700°C stabilisiert wird. Es ist auf diese Weise erstmals ein Verfahren geschaffen, mit dessen Hilfe die durchgängige Feststoffbeschichtung des Porenschaumes von Filterkörpern mit der angegebenen Feinheit erzielt werden kann. Hierbei wird zweckmäßig während des Mahl- und Dispergiervorganges eine Temperatur von unter 40°C eingehalten, wodurch in Verbindung mit der Einhaltung des angegebenen pH-Wertes eine vorzeitige Gelierung, d. h. unerwünschte Erhöhung der Viskosität der Schlämme, durch die ein Eindrin­ gen in das Innere des Filterkörpers ausgeschlossen würde, verhindert wer­ den kann. Darüber hinaus wird durch eine systemgerechte Einstellung des pH-Wertes eine Sedimentierung der Aufschlämmung, die zu einer ungleichför­ migen Beschichtung führen würde, verhindert. Erforderlichenfalls kann zur Erzielung einer ausreichenden Beschichtungsdicke der Tauch- und Trock­ nungsvorgang vor dem Tempern mehrfach wiederholt werden.
Die Herstellung des Trägers erfolgt in Abhängigkeit von seinem kon­ struktiven Aufbau der eingesetzten Materialien in unterschiedlicher Weise, so etwa die die Herstellung eines durchgängig leitenden Metall- oder Kera­ mikschaumträgers in der Weise, daß ein der gewünschten Form entsprechender Körper aus Polyurethan hergestellt und anschließend unter Vermittlung eines Klebers mit einer pulverförmigen Beschichtung aus einem metallischen oder keramischen Leitermaterial mit hohem elektrischem Widerstand versehen wird, worauf der gebildete Körper getrocknet sowie zum Zwecke einerseits der Verdampfung des Polyurethans und andererseits der Sinterung der Be­ schichtung aus einem festen Gerüst einer Wärmebehandlung unterworfen wird. Hierbei kann selbstverständlich anstelle eines Modelles aus Polyurethan auch Modell aus leitendem oder nichtleitendem Keramikschaum eingesetzt werden, der in diesem Falle jedoch bei der Wärmebehandlung nicht zerstört wird sondern Teil des Katalysators bleibt.
In einer anderen Ausführungsform kann der Träger auch durch galvani­ sche Beschichtung eines gewünschten Form entsprechender Körper aus Poly­ urethanschaum mit einer Chrom-Nickel-Beschichtung und anschließende Ver­ dampfung des Polyurethanmodells hergestellt werden, ebenso wie die Her­ stellung durch Mischung von Polyurethanmaterial mit pulverförmiger Ferro- Chrom-Aluminium-Legierung und Aufschäumung der Mischung zu einem der ge­ wünschten Form entsprechenden Körper hergestellt werden kann, der an­ schließend getrocknet und zum Zwecke der Verdampfung des Polyurethans und der Sinterung des verbleibenden Metallgerüstes einer Wärmebehandlung un­ terworfen wird.

Claims (15)

1. Dieselruß-Partikelfilter, bestehend aus mindestens einem Filterele­ ment als Träger für einen unter Verwendung von mindestens einem Metalloxid hergestellten Katalysator, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger aus ei­ nem Keramik- oder Metallschaumkörper, vorzugsweise aus einer Ferro-Chrom- Aluminium-Legierung, mit einer Porenzahl von mindestens 25 PPI besteht, dessen Porenflächen durchgängig mit einem Metalloxid oder mehreren Metall­ oxiden der Gruppen Ib, Vb, VIb, VIIb oder der Fe-Gruppen des periodischen Systems, vorzugsweise Vanadinpentoxid, als katalytisch wirksames Material beschichtet sind.
2. Dieselruß-Partikelfilter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das katalytisch wirksame Material zur Verbesserung der Haftwirkung Aluminiumoxid und/oder Aluminiumhydroxid und/oder Titandioxid und/oder Siliziumdioxid in einer Menge bis zu 30 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 5 und 15 Gew.-%, bezogen auf die Menge das Vanadinpentoxids, enthält.
3. Dieselruß-Partikelfilter nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß in der Matrix Aluminiumoxid und Aluminiumhydroxid zu etwa gleichen Teilen enthalten sind.
4. Dieselruß-Partikelfilter nach Anspruch 1 und 3, dadurch gekenn­ zeichnet, daß das katalytisch aktive Material Mischoxide oder Spinelle des Kupfers, Chrom und Mangans, insbesondere Kupferchromit, in einer Menge bis zu 20 Gew.-%, vorzugsweise 2 bis 10 Gew.-%, weiterhin Eisenoxid und Kobaltoxid in einer Menge von jeweils bis zu 10 Gew.-% und als Akti­ vator bezw. Promotor Zirkondioxid und/oder ein Alkali- oder Erdalkalisalz in einer Menge bis zu 10 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 1 und 5 Gew.-%, jeweils bezogen auf die Gesamtmenge des katalytisch wirksamen Materials, enthält.
5. Dieselruß-Partikelfilter nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das in dem katalytisch wirksamen Material enthaltene Alkalimetallsalz aus Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat oder Kaliumdisulfat besteht.
6. Dieselruß-Partikelfilter nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger, insbesondere der geschäumte Keramik- bezw. Metallkörper in Form einer Ronde (mit einer axialen Blind- oder Sackloch­ bohrung versehener stabförmiger Körper) aufweist, die frei in einem Reak­ tionsraum (Auspufftopf) einbringbar und an deren offene Seite die Gaszu- bezw. Gasabführung unmittelbar anschließbar ist.
7. Dieselruß-Partikelfilter nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger aus elektrisch leitendem Material mit hohem elektrischem Widerstand, beispielsweise aus elektrisch leitendem Keramik­ material, Ferro-Chrom-Aluminium-Legierung oder dergl. besteht und mit einer Stromquelle, beispielsweise der Fahrzeugbatterie, einer Lichtma­ schine oder einem Solar-Panel, verbindbar ist.
8. Dieselruß-Partikelfilter nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger auf wenigstens einem Teil seiner Porenflä­ che mit einer Beschichtung aus einem Leitermaterial mit hohem elektri­ schem Widerstand als Heizelement versehen sind und die Schicht mit einer Stromquelle, beispielsweise der Fahrzeugbatterie, einer Lichtmaschine oder einem Solar-Panel, verbindbar ist.
9. Verfahren zur Herstellung eines Dieselruß-Partikel-Filters nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die das kataly­ tisch wirksame Material bildenden Substanzen in der Nässe auf eine Korn­ größe von max. 10 µm aufgemahlen und danach mit Wasser unter Einstellung eines pH-Wertes zwischen 5 und 8 bis zur Erreichung einer Viskosität von weniger als 5 cP aufgeschlämmt werden, worauf der Schaumkeramik- bezw. Metallkörper durch Eintauchen in die Schlämme getränkt und die hierdurch gebildete Beschichtung in den Poren durch Trocknung bei 110° und 200°C sowie Tempern bei bis zu 700°C stabilisiert wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Schlämme während des Mahl- und Dispergiervorganges auf einer Temperatur von unter 40°C gehalten wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 10, dadurch gekennzeich­ net, daß der Tauch- und Trocknungsvorgang vor dem Tempern mehrfach wieder­ holt wird.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeich­ net, daß zur Herstellung des Trägers ein der gewünschten Form entsprechen­ der Körper aus Polyurethan hergestellt und anschließend unter Vermittlung eines Klebers mit einer pulverförmigen Beschichtung aus einem metallischen oder keramischen Leitmaterial mit hohem elektrischen Widerstand versehen wird, worauf der so gebildete Körper getrocknet sowie zum Zwecke einer­ seits der Verdampfung des Polyurethans und andererseits der Sinterung des verbleibenden metallischen Beschichtung zu einem festen Gerüst einer Wärmebehandlung unterworfen wird.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeich­ net, daß zur Herstellung des Trägers ein der gewünschten Form entsprechen­ der Körper aus Keramikschaum hergestellt und anschließend unter Ver­ mittlung eines Klebers mit einer pulverförmigen Beschichtung aus einem me­ tallischen oder keramischen Leitermaterial mit hohem elektrischem Wider­ stand versehen wird, worauf der so gebildete Körper getrocknet bezw. zum Zwecke der Sinterung einer Wärmebehandlung unterworfen wird.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeich­ net, daß zur Herstellung des Trägers ein der gewünschten Form entsprechen­ der Körper aus Polyurethanschaum hergestellt und anschließend mit Hilfe eines Chrom-Nickel-Elektrolyten galvanisch mit einer Chrom-Nickel-Be­ schichtung als elektrisches Widerstandsmaterial versehen wird, worauf durch Temperaturbehandlung bei etwa 300° bis 500°C der Polyurethanschaum verdampft wird.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeich­ net, daß zur Herstellung des Trägers Polyurethanmaterial mit pulverför­ miger Ferro-Chrom-Aluminium-Legierung gemischt und zu einem der gewünsch­ ten Form entsprechenden Körper geschäumt wird, worauf der gebildete Körper getrocknet und zum Zwecke der Verdampfung des Polyurethans und der Sinte­ rung des verbleibenden Metallgerüstes einer Wärmebehandlung unterworfen wird.
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