DE3229293C2 - - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft die Verbesserung von
Belagzusammensetzungen aus im wesentlichen 5 bis 40%
Cr, 8 bis 35% Al, 0 bis 2% eines sauerstoffaktiven
Elements sowie als Rest im wesentlichen Ni, Co und Gemische
davon (Deckbelag des MCrAlY-Typs) hinsichtlich
ihrer Schutzwirkung für Substrate aus einer Superlegierung
gegenüber Oxidation und Korrosion. Die Belagzusammensetzungen
werden auf die Superlegierungssubstrate vorzugsweise durch
Plasmaspritzen aufgebracht.
Für ein zufriedenstellendes Verhalten von Gasturbinenmotoren
sind Schutzbeläge wesentlich. Insbesondere müssen im Turbinenteil
eines Motors verschiedene Bauteile hohe Spannungen aushalten,
währenddessen sie einem korrosiven Gasstrom ausgesetzt
sind, dessen Temperatur bis zu 1370°C reichen kann.
Da die Ansprüche an den Nutzeffekt und das Betriebsverhalten
steigen, steigen auch die Anforderungen an die Dauerhaftigkeit
der Beläge.
Die wirksamsten Beläge zum Schützen von Turbinenbauteilen aus
Superlegierungen sind die bekannten MCrAlY-Beläge, wobei
M ausgewählt ist aus Eisen, Nickel, Cobalt und gewissen
Gemischen davon. Solche Beläge werden als "Deckbeläge" bezeichnet,
da sie während der Abscheidung in einer vorbestimmten
Zusammensetzung aufgebracht werden und nicht in wesentlichem
Ausmaß mit dem Substrat reagieren. Die US-PSen
35 28 861 und 35 42 530 beschreiben FeCrAlY-Beläge. Die
US-PS 36 49 225 beschreibt einen zusammengesetzten Belag,
bei dessen Herstellung zunächst auf das Substrat ein Chrombelag
aufgebracht wird und dann ein MCrAlY-Belag abgeschieden
wird. Die US-PS 36 76 085 beschreibt einen CoCrAlY-Deckbelag,
während die US-PS 37 54 903 einen NiCrAlY-Deckbelag
beschreibt. Schließlich beschreibt die US-PS 39 28 026 einen
NiCoCrAlY-Deckbelag mit einer besonders hohen Duktilität.
Für die Verwendung von MCrAlY-Zusammensetzungen wurden verschiedene
Legierungszusätze bekannt. Die US-PS 39 18 139 beschreibt
den Zusatz von 3 bis 12% eines Edelmetalls. Die
US-PS 40 34 142 beschreibt den Zusatz von 0,5 bis 7%
Silicium zu einer MCrAlY-Belagzusammensetzung. Schließlich
beschreibt die US-PS 39 93 454 einen Deckbelag der MCrAlHf-
Type. Die US-PS 40 86 391 beschreibt eine Schutzschicht aus
10 bis 45% Cr, 6 bis 25% Al, 0,5 bis 3% Hf und Rest Ni
und/oder Co für die Superlegierungsteile.
In der US-PS 40 78 922 ist eine Legierung für Bauteile auf
Cobaltbasis beschrieben, die aufgrund der Anwesenheit einer
Kombination von Hafnium und Yttrium eine verbesserte Oxidationsbeständigkeit
aufweist.
Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, Belagzusammensetzungen
des MCrAlY-Typs hinsichtlich ihrer Schutzwirkung
für Superlegierungssubstrate gegenüber Oxidation und
Korrosion zu verbessern.
Diese Aufgabe wird bei einer Belagzusammensetzung gemäß
Oberbegriff von Patentanspruch 1 dadurch gelöst, daß die
Zusammensetzung außerdem 0,1 bis 7% Si sowie 0,1 bis
2% Hf enthält.
Besonders vorteilhafte Verwendungen einer derartigen Belagzusammensetzung
sind den Patentansprüchen 2 bis 7 zu entnehmen.
Die gleichzeitige Anwesenheit von Si und Hf in den genannten
Mengen ergibt in einer oxidierenden Umgebung eine
etwa 3- bis 4mal so große Lebensdauer als sie ein ähnlicher
Belag ohne diese Zusätze aufweist. Ähnliche Verbesserungen
werden hinsichtlich der Heißkorrosion beobachtet. Die erfindungsgemäßen
Belagzusammensetzungen werden vorteilhafterweise
unter Verwendung eines feinen Pulvers hergestellt, das
durch Plasmaspritzen aufgebracht wird.
Die erfindungsgemäßen Beläge erhalten ihre beträchtlich verbesserten
Eigenschaften durch den Zusatz kleiner Mengen von
Silicium und Hafnium zu Belägen der MCrAlY-Type. Die erfindungsgemäßen
Zusammensetzungsbereiche sind in Tabelle 1
gezeigt. Der bevorzugte Belag A eignet sich besonders gut für
die Verwendung bei Substraten auf Nickelbasis. Der bevorzugte
Belag B ist eine Verfeinerung des bevorzugten Belags A und
ist hinsichtlich der Duktilität optimal. Der bevorzugte Belag
C eignet sich besonders gut für Substrate auf Cobaltbasis.
Silicium kann in Mengen von 0,1 bis 7 Gew.-% zugegeben werden.
Bei Anwendungen, bei denen Temperaturen von mehr als
1150°C zu erwarten sind, sollte jedoch das Silicium auf
maximal 2% beschränkt werden, um die Gefahr eines Anschmelzens
zu verringern. Hafnium wird in Mengen von 0,1 bis 2 Gew.-%
zugegeben. Bei der Verwendung auf Substratlegierungen, die
kein Hafnium enthalten, wird es bevorzugt, daß die Hafniumzugabe
mindestens 0,2% beträgt.
Es ist früher schon gezeigt worden, daß Zugaben von Silicium
bzw. Hafnium alleine zu MCrAlY-Belägen verbesserte Eigenschaften
ergeben. Es ist jedoch überraschend und unerwartet, daß
die Kombination kleiner Hafnium- und Siliciumzugaben eine wesentlich
höhere Verbesserung ergibt, als sie aufgrund der
Wirkungen der einzelnen Zugaben von Hafnium oder Silicium zu
erwarten war.
Yttrium kann durch jedes der sauerstoffaktiven Elemente der
Gruppe IIIB des Periodensystems, einschließlich der Lanthaniden
und Actiniden und Gemische davon, ersetzt werden, Yttrium
wird jedoch bevorzugt.
Die Wirkungen der verschiedenen Zugaben auf das Verhalten von
NiCoCrAlY-Materialien bei einer zyklischen Oxydation sind
in Fig. 1 dargestellt. Alle die in der Figur genannten Beläge
wurden auf Einkristallsubstraten einer Legierung geprüft,
die nominell 10% Cr, 5% Co, 4% W, 1,5% Ti,
12% Ta, 5% Al und im übrigen Nickel enthielt. Diese Legierung
ist in der US-PS 42 09 348 beschrieben. Mit Ausnahme
der Probe EB-NiCoCrAlY, die durch physikalische Elektronen
strahldampfabscheidung hergestellt worden war, wurden
alle Proben unter Verwendung einer Plasmaspritztechnik in
einer Unterdruckkammer, die weiter unten beschrieben ist,
beschichtet. Die Prüfung wurde mit einer Flamme durchgeführt,
die durch Verbrennen von Düsentreibstoff erzeugt wurde, und
die Prüfvorrichtung war so ausgebildet, daß die Proben 55 Minuten
auf 1150°C erhitzt und dann während 5 Minuten mit Gebläseluft
auf ungefähr 205°C abgekühlt wurden.
Die Ordinate von Fig. 1 der graphischen Darstellung zeigt die Stufen, in
welchen der Belag während der Prüfung (oder während des Betriebs eines
Motors) abgebaut wird.
Ein Belag der NiCoCrAlY-Type bezieht seine Schutzwirkung aus
der Bildung einer dünnen gleichförmigen Aluminiumoxidschicht
auf der Oberfläche des Belags. Dieser Aluminiumoxidfilm
bildet sich als Ergebnis der Oxydation von Aluminium
im Belag. Beim fortgesetzten Einwirken oxidierender Bedingungen
bei erhöhten Temperaturen wächst die Aluminiumoxidschicht
in ihrer Dicke weiter und blättert dann schließlich
ab. Das Abblättern wird durch zyklische Wärmebehandlungen
beschleunigt. Die Aluminiumoxidschicht bildet sich nach
dem Abblättern erneut, vorausgesetzt, daß ausreichend Aluminium
in der Belagzusammensetzung verbleibt. Yttrium und
andere sauerstoffaktive Elemente, wie z. B. Hafnium, verhindern
das Abblättern dieser Aluminiumschicht, wodurch der
Verbrauch von Aluminium aus diesen Belägen verzögert wird.
Da Yttrium und andere sauerstoffaktive Elemente bei längerer
Beanspruchung verbraucht werden, nimmt das Abblättern von
leicht über mittelmäßig bis stark zu, wie dies in der
Figur zu sehen ist. Nach einem wiederholten Abblättern
und Aluminiumoxidverbrauch ist der Aluminiumgehalt des Belags
so sehr erschöpft, daß er zur Wiederbildung der Aluminiumoxidschicht
nicht ausreicht. Zu diesem Zeitpunkt bildet
sich ein nichtschützendes Oxid mit Spinellformen.
Der Spinell ist eine Verbindung, die Nickel und/oder Cobalt
und/oder Chrom in Kombination mit Aluminium und Sauerstoff
enthält. Der Spinell besitzt eine ausgesprochen blaue Farbe
und ist leicht erkennbar. Wenn sich einmal Spinell gebildet
hat, nimmt die Geschwindigkeit des Angriffs auf den Belag
zu, der bald durchdrungen wird. Danach findet ein beträchtlicher
Angriff auf das Substrat statt. Die in Fig. 1 gezeigten
Beläge sind in der folgenden Tabelle 2 näher beschrieben.
Die Herstellung von Belägen durch physikalische Elektronenstrahldampfabscheidung
findet gegenwärtig vielfach Verwendung bei
der Beschichtung von Turbinenschaufeln von kommerziellen
Motoren. Es ist ersichtlich, daß unter den angewendeten
scharfen Prüfbedingungen die Lebensdauer der E. B.-Beläge
etwas weniger als 500 h war. Die gleiche Belagzusammensetzung,
die durch eine Niederdruckplasmaspritztechnik aufgebracht
wird, zeigt eine verbesserte Dauerhaftigkeit mit einer Lebensdauer
von ungefähr 700 h. Der Grund für diese Verbesserung
ist nicht aufgeklärt. Er kann das Ergebnis einer Wechselwirkung
zwischen diesem speziellen Belag und dem verwendeten
Substrat sein.
Durch eine Modifizierung der grundlegenden Beschichtungszusammensetzung
mit 0,9% Hafnium wird eine Verbesserung des
Verhaltens des Belags erreicht. Die Lebensdauer von 900 h
bedeutet grob gesehen eine 30%ige Verbesserung gegenüber
der Plasmaspritzzusammensetzung als Grundlinie. Der Zusatz von
1,6% Silicium zur grundlegenden NiCoCrAlY-Zusammensetzung
verbessert die Belaglebensdauer um ungefähr 70% von ungefähr
700 h auf ungefähr 1200 h.
Aufgrund dieser Ergebnisse ist es zwar nicht überraschend,
daß Kombinationen von Silicium und Hafnium eine zusätzliche
Erhöhung der Dauerhaftigkeit des Belags ergeben. Was überraschend
und unerwartet ist, ist das Ausmaß der Verbesserung.
Die Belagzusammensetzung mit Zugaben von 0,6% Silicium und
0,7% Hafnium zeigt ein beträchtlich verbessertes Verhalten.
Die Prüfung hat nicht bis zu einer vollständigen Zerstörung
gedauert, aber es scheint, daß die Lebensdauer des Belags
mindestens 2200 h und wahrscheinlich sogar ungefähr
2500 h beträgt. Dieses Verhalten ist aufgrund der früheren
Erfahrungen mit Silicium und Hafnium alleine unerwartet. Da
Hafnium alleine eine 30%ige Verbesserung der Lebensdauer
und Silicium alleine eine 70%ige Verbesserung der Lebensdauer
ergibt, war bei einer Kombination von Silicium und
Hafnium allenfalls eine 100%ige Verbesserung der Lebensdauer
des Belags zu erwarten. Statt dessen wurde eine Verbesserung
der Lebensdauer des Belags von mehr als 300% beobachtet.
In dieser Hinsicht sollte darauf hingewiesen
werden, daß die gemäß der Erfindung zugesetzten Mengen an
Silicium und Hafnium kleiner sind als die einzeln zugegebenen
Mengen an Silicium und Hafnium.
Wie aus Fig. 1 entnommen werden kann, ergibt der gemeinsame
Zusatz von Hafnium und Silicium zu der NiCoCrAlY-Zusammensetzung
beträchtliche Vorteile hinsichtlich einer verlängerten
Lebensdauer des Belags unter den Bedingungen einer zyklischen
Oxydation. Die genauen Gründe für die Verbesserungen
sind nicht voll aufgeklärt. Die Festlegung auf irgendeine
Theorie ist nicht möglich.
Neben der vorstehenden Prüfung unter zyklischer Oxidation
wurde auch die Widerstandsfähigkeit des erfindungsgemäßen
Belags gegenüber heißer Korrosion untersucht. Eine heiße
Korrosion tritt bei Gasturbinenmotoren insbesondere dann
auf, wenn sie in der Nähe des Meeres betrieben werden. Dies
kommt von verschiedenen Salzen, die in der Atmosphäre und
im Treibstoff anwesend sind, und zwar insbesondere vom
Natriumchlorid. Eine heiße Korrosion tritt hauptsächlich
bei mittleren Temperaturen auf. Infolgedessen wurde der
folgende Prüfzyklus verwendet, um die Beständigkeit der Beläge
gegenüber heißer Korrosion zu untersuchen. Beschichtete
Prüfstangen wurden 2 min auf 955°C und dann 2 min auf
1095°C erhitzt und dann durch Gebläseluft 2 min abgekühlt.
Die Erhitzungsstufen wurden mit Hilfe einer Flamme durchgeführt,
die durch Verbrennen von Düsentreibstoff erhalten
wurde. Um eine aggressive Umgebung zu simulieren, wurden
35 ppm synthetisches Seesalz der Luft zugegeben. Die Resultate
zeigen die Überlegenheit des erfindungsgemäßen Belags.
Ein durch Dampfabscheidung hergestellter Belag aus einer
NiCoCrAlY-Zusammensetzung schützte ein Einkristallsubstrat
der oben beschriebenen Legierung 202 h, bevor ein Angriff auf
das Substrat eintrat. Ein üblicher Aluminidschutzbelag
schützte das Substrat 120 h. Ein durch Dampfabscheidung hergestellter
NiCoCrAlY-plus-Si-Belag schützte das Substrat
416 h, bevor er zerstört war. Der erfindungsgemäße durch
Plasmaspritzen hergestellte NiCoCrAlY-plus-Si-plus-Hf-Belag
schützte ein Substrat aus dem gleichen Material während
546 h, ohne daß eine Zerstörung eintrat. Dabei zeigte der
erfindungsgemäße Belag keine Anzeichen einer herannahenden Zerstörung.
Somit besitzt der erfindungsgemäße Belag eine Lebensdauer,
die mindestens zweieinhalbmal so groß ist wie diejenige
eines in der Technik verwendeten durch Dampfabscheidung
hergestellten NiCoCrAlY-Standardbelags.
Bei den meisten praktischen Anwendungen, wie z. B. in Gasturbinen
tragen auch die Spannungen, die sich beim Auftreten
thermischer Zyklen ergeben, zu einem Abbau des Belags bei,
da sie zu einer Rißbildung im Belag führen. Aus diesem Grunde
wird die Duktilität eines Belags gemessen, um die Neigung
zur Rißbildung zu bestimmen. Es wurde gefunden, daß die
Duktilitätswerte bei 315°C ein Anzeichen dafür sind, ob
während des Betriebs eines Gasturbinenmotors Rißprobleme zu
erwarten sind oder nicht. Deshalb wurden beschichtete Proben
bei 315°C auf ihr Zugverfahren geprüft, um die Spannung zu
messen, die nötig ist, um erste Risse im Belag zu verursachen.
Der Zusatz von Silicium zum grundlegenden MCrAlY-Belag (in
einer Menge, die zu einer wesentlichen Verbesserung der
Oxidationsbeständigkeit nötig ist), verrringert die Duktilität
wesentlich. Durch den Zusatz von Hafnium wird jedoch die
nötige Menge Silicium verringert und die Duktilität wesentlich
verbessert.
Die erfindungsgemäßen Beläge sind besonders geeignet für den
Schutz von Bauteilen in Gasturbinenmotoren. Solche Bauteile
werden üblicherweise aus Superlegierungen auf Nickel- oder
Cobaltbasis hergestellt, und zwar entweder in gegossener oder
in geschmiedeter Form. Superlegierungen auf Nickelbasis sind
Legierungen aus Nickel, die durch die γ′-Phase
(Ni₃Al, Ti) verfestigt sind. Mit wenigen Ausnahmen enthalten
solche Superlegierungen auch Chrom in Mengen von ungefähr
8 bis ungefähr 20% und üblicherweise auch Cobalt in
Mengen von ungefähr 10 bis ungefähr 20%. Zugaben von feuerfesten
Metallen, wie z. B. Mo, W, Ta und Nb können ebenfalls
anwesend sein. Superlegierungen auf Cobaltbasis enthalten
keine einzelne überwiegende Verfestigungsphase. Sie erhalten
ihre Festigkeit vielmehr durch die Anwesenheit von in fester
Lösung vorliegenden Verfestigungselementen, wie Mo, W, Ta
und Nb, und von Carbiden, die durch die Anwesenheit von Elementen
wie Cr, Ti und feuerfesten Metallen entstehen. Natürlich
ist in Legierungen, die auf einer Carbidverfestigung
beruhen, auch Kohlenstoff anwesend. Chrom wird üblicherweise
in Mengen von ungefähr 20% in den Cobaltsuperlegierungen
gefunden.
Das Verfahren zur Herstellung der Superlegierungen besitzt
auf die Schutzwirkung der erfindungsgemäßen Beläge
nur einen geringen Einfluß. Gegossene Superlegierungsgegenstände,
einschließlich solcher mit einem polykristallinen
säulenförmigen Korn und solcher aus Einkristallen,
können genauso gut geschützt werden, wie geschmiedete
Gegenstände, wie z. B. Blechbauteile.
Bisher wurden die MCrAlY-Zusammensetzungen fast ausschließlich
durch physikalische Elektronenstrahldampfabscheidung
aufgebracht. Dies gilt insbesondere für die Beschichtung von
Gasturbinenschaufeln und -blättern. Die erfindungsgemäße Zusammensetzung
besitzt zwar eine beträchtliche Schutzwirkung,
wenn sie durch Dampfabscheidung aufgebracht wird. Die Dampfabscheidung
von Hafnium enthaltenden Belägen ist jedoch
schwierig, und zwar wegen des niedrigen Dampfdrucks von
Hafnium im Verhältnis zu den anderen Bestandteilen der Beläge.
Eine wirksame Abscheidung eines Hafnium enthaltenden
Belags würde die Verwendung einer Verdampfung aus zwei
Quellen erfordern, wobei eine Quelle das Hafnium und die
andere Quelle die übrigen Bestandteile des Belags enthalten
müßte. Es wird demgemäß bevorzugt, das Plasmaspritzverfahren
zu verwenden. Insbesondere wird es bevorzugt, ein hochenergetisches
Plasmaspritzen in einer auf niedere Drücke evakuierten
Kammer anzuwenden.
Die durch Plasmaspritzen aufgebrachten Beläge, für welche
Daten in Fig. 1 gezeigt sind, wurden unter Verwendung eines
Spritzapparats mit einer Unterdruckkammer hergestellt.
Der Apparat besitzt eine Kammer, in welcher die Proben bespritzt
wurden. Diese Kammer wurde mit einer Argonatmosphäre
auf einem verringerten Druck von ungefähr 67 mbar
gehalten. Das Plasmaspritzen wurde bei 50 V und 1520 A mit
85% Ar-15% He-Bogengas durchgeführt. Die Pulverzufuhrgeschwindigkeit
war 136 g/min NiCoCrAlY + Si + Hf. Es wurde eine
Teilchengröße des Pulvers im Bereich von 10 bis 37 µm verwendet.
Die Belagstärke betrug ungefähr 0,13 mm.
Es wird mit Nachdruck darauf hingewiesen, daß das Verfahren
zur Abscheidung des Belags nicht kritisch ist, solange nur
ein dichter, gleichförmiger, kontinuierlicher haftender
Belag der gewünschten Zusammensetzung erhalten wird. Andere
Beschichtungsverfahren, wie z. B. Sprühen, können ebenfalls
verwendet werden.
Claims (7)
1. Belagzusammensetzung zur Verbesserung der Oxidations- und
Korrosionsbeständigkeit von Substraten aus einer Superlegierung
auf Ni- oder Co-Basis bei hoher Temperatur, die im wesentlichen
besteht aus 5 bis 40% Cr, 8 bis 35% Al, 0 bis 2% eines
sauerstoffaktiven Elements, das aus der Gruppe IIIB des Periodensystems
oder aus den Lanthaniden, Actiniden oder Gemischen davon
ausgewählt ist und als Rest im wesentlichen Ni, Co und Gemische
davon enthält,
dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung außerdem 0,1 bis
7% Si sowie 0,1 bis 2% Hf enthält.
2. Verwendung einer Belagzusammensetzung nach Anspruch 1 zur
Herstellung von bei hoher Temperatur oxidations- und korrosionsbeständigen
Gasturbinenbauteilen aus einer Superlegierung auf
Ni- oder Co-Basis, indem die Belagzusammensetzung als Schutzschicht
auf ein derartiges Gasturbinenteil aufgebracht wird.
3. Verwendung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zur
Beschichtung eines Superlegierungssubstrats auf Nickelbasis
eine Belagzusammensetzung verwendet wird, bei der der Cr-Gehalt
15 bis 25%, der Al-Gehalt 10 bis 20% beträgt und der Rest
aus bis zu 30% Co und im übrigen aus Nickel besteht.
4. Verwendung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der
Co-Gehalt im Bereich von 15 bis 25% liegt.
5. Verwendung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zur
Beschichtung eines Substrats aus einer Superlegierung auf Cobaltbasis
eine Belagzusammensetzung verwendet wird, bei der der Cr-
Gehalt von 15 bis 35% beträgt, der Al-Gehalt von 10 bis 20%
beträgt und der Rest aus bis zu 35% Ni und im übrigen aus Co
besteht.
6. Verwendung nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß zur Beschichtung eines Substrats aus einer Superlegierung,
das als Gasturbinenbauteil für eine Verwendung bei
Temperaturen von mehr als 1150°C bestimmt ist, Belagzusammensetzungen
verwendet werden, bei denen der Si-Gehalt auf maximal
2% beschränkt ist.
7. Verwendung nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß zur Beschichtung eines Substrats aus einer Superlegierung,
die frei von Hafnium ist, eine Belagzusammensetzung
mit mindestens 0,2% Hf verwendet wird.
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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