DE3217366C2 - - Google Patents

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DE3217366C2
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Karl-Heinz Dr.-Ing. 6072 Dreieich De Eisenlohr
Hans Dipl.-Ing. Gaensslen
Manfred Dr.-Ing. 6000 Frankfurt De Kriebel
Heiner Dipl.-Ing. 6072 Dreieich De Tanz
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines weitgehend inertfreien Gases zur Synthese von Alkoholen, insbesondere Methanol, und von Kohlenwasserstoffen aus Kohle oder schweren Kohlenwasserstoffen durch Vergasung unter Druck mit Sauerstoff und Wasserdampf, Abkühlung des Rohgases, Entfernung der Verunreinigungen, Abtrennung des Methans und Spaltung des Methans mittels Sauerstoff und Wasserdampf und Gewinnung eines von Verunreinigungen und Methan befreiten wasserstoff- und kohlenmonoxidhaltigen Synthesegases.
Es ist bekannt, Kohle unter Druck und höheren Temperaturen mit Sauerstoff und Wasserdampf zu vergasen und das im wesentlichen aus H2, CO, CO2 und CH4 bestehende Roh­ gas zur Entfernung von Verunreinigungen, insbesondere von Schwefelverbindungen, wie H2S und COS, und von CO2, zu kühlen und mit Methanol zu waschen. Da die Absorptions­ fähigkeit des Methanols für diese Verunreinigungen mit sinkender Temperatur stark ansteigt, wird die Methanol­ wäsche bei sehr tiefen Temperaturen durchgeführt. Das er­ haltene Reingas kann z. B. mit Hilfe der Fischer-Tropsch- Synthese zur Erzeugung von Kohlenwasserstoffen, Alkoholen und von Kraftstoffen aufgearbeitet werden. Die bei der Re­ generation des Methanols gewonnenen Schwefelverbindungen können z. B. nach dem Claus-Verfahren zu elementarem Schwe­ fel umgesetzt werden (Linde, Berichte aus Technik und Wis­ senschaft, 45 (1979), Seiten 9 bis 17). Die Wände mit Methanol kann aber auch mit einer Flüssig-N2-Wäsche un­ ter Entfernung von CO, CH4 und Ar zur Ammoniakerzeugung kombiniert werden (Linde I, Berichte aus Technik und Wis­ senschaft, 45 (1979), Seiten 3 bis 8).
Diese bekannten Verfahren haben den Nachteil, daß das CH4 in der Synthese als Inert die Synthese belastet. Es ist z. B. ein höherer Druck erforderlich, um die Reak­ tionskomponenten umzusetzen, weil das CH4 verdünnend wirkt. Dadurch wird der Wirkungsgrad der Synthese ver­ schlechtert. Andererseits verbleibt ein hoher Restgas­ strom, bestehend aus CH4 und den nicht reagierten Bestandteilen des Synthesegases. Um den Wirkungsgrad der Synthese zu verbessern, ist deshalb z. B. beim Verfahren gemäß Linde, Berichte aus Technik und Wissenschaft, 45 (1979), Seite 9 ff. erforderlich, dieses Restgas in einem aufwendigen Verfahren aufzuarbeiten, um wiederverwendbares Synthesegas zu erhalten.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, diese Nachteile zu vermeiden, um ein weitgehend von Inerten befreites H2- und CO-haltiges Reingas zur Synthese von Alkoholen, insbesondere von Methanol und von Kohlenwasserstoffen, zu gewinnen. Das Verfahren soll einfach und wirtschaftlich sein.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man das Rohgas auf Umgebungstemperatur abkühlt, daß man die Verunreinigungen durch mehrstufiges Waschen mit Methanol bei Temperaturen unter minus 25°C entfernt, daß man aus dem kalten Reingas das Methanol durch Molsiebe entfernt, daß man das kalte Reingas durch Entspannen weiter abkühlt und zum Teil verflüssigt, daß man aus dem flüssigen Teil das Methan durch Destillieren unter gleichzeitiger Gewin­ nung des aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden, weitgehend methanfreien Synthesegases abtrennt, daß man das Synthesegas und das Methan unter Abgabe von Kälte an das Reingas und das Rohgas erwärmt, daß man das Methan ganz oder teilweise verdichtet und anschließend mit Was­ serdampf und Sauerstoff zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff spaltet, daß man das Spaltgas zurückführt und dem Synthe­ segas oder dem durch Waschen mit Methanol teilgereinigten Rohgas zumischt und daß man das auf Umgebungstemperatur erwärmte, von Verunreinigungen befreite und methanfreie Synthesegas auf den erforderlichen Synthesedruck ver­ dichtet.
Die mit der Erfindung erzielten Vorteile bestehen insbe­ sondere darin, daß es mit einem einfachen und wirtschaft­ lichen Verfahren gelingt, ein zur Synthese von Alkoholen, insbesondere Methanol, und von Kohlenwasserstoffen geeig­ netes, H2- oder CO-haltiges Gas zu gewinnen. Das Synthe­ segas ist sehr rein, frei von CO2 und CH4 und enthält praktisch keine weiteren Inerte.
Aufgrund des reineren Synthesegases läßt sich die Ausbeute der Synthesen verbessern, der Inertenspiegel erniedrigen und die Restgasaufarbeitung erheblich vereinfachen. So reduziert sich die Restgasmenge z. B. von etwa 50 Vol.-% nach dem neuen Verfahren auf etwa 10 Vol.-%. Die Restgas­ aufarbeitung läßt sich mit Verfahren durchführen, die bei Umgebungstemperatur arbeiten, z. B. mit einer Ölwäsche. Dadurch entfallen kälteerzeugende Kreislaufsysteme, die einen hohen Energiebedarf erfordern, der notwendig ist, um Tieftemperatur-Trennsysteme zu betreiben, um Inerte und Synthesegas voneinander zu trennen.
Die Erfindung ist schematisch und beispielsweise in der Zeichnung dargestellt und wird im folgenden näher be­ schrieben. Es bedeuten:
1 Zufuhr Kohle; 2 Zufuhr Sauerstoff; 3 Zufuhr Dampf; 4 Druckvergasungsreaktor; 5 Ascheabzug; 6 Einspritzkühler; 7 Dampferzeuger; 8 erzeugtes heißes Kohlegas; 9 Frisch­ wasservorwärmer; 10 Luftkühler; 11 Schlußkühler; 12 Ab­ scheider; 13 Kondensatabzug; 14 Gaswassertrennung; 15 Ein­ spritzwasser; 16 abgekühltes Kohlegas; 17 Gas-Gas-Wärme­ austauscher; 18 H2S-Absorberkolonne; 19 CO2-Absorber­ kolonne; 20 H2S und CO2-freies Einsatzgas für die Methanabtrennung; 21 umschaltbarer Feinabsorber; 22 Wärme­ austauscher; 23 Abscheider; 24 kälteerzeugende Entspanner; 25 Methan-Abtrennkolonne; 26 Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes druckloses Synthesegas; 27 Methangasfraktion; 28 Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Druck-Syn­ thesegas; 29 Synthesegasverdichter; 30 fertiges Synthese­ gas; 31 Methanverdichter; 32 Sauerstoffzufuhr; 33 Dampf­ zufuhr; 34 Gasvorwärmer; 35 Sauerstoffvorwärmer; 36 Methanspaltung; 37 Abhitzekessel; 38 Abscheider; 39 Wäscher; 40 gereinigtes Spaltgas zur Synthesegas­ fraktion; 41 Spaltgas zur Kohlendioxid Entfernung; 42 Ent­ spannungssystem zur Regeneration des Waschmittels; 43 Ent­ spannungssystem zur Regeneration des Waschmittels; 44 Heizregenerierung des Waschmittels; 45 Abzug des Kohlen­ dioxids; 46 Abzug von Brenngas; 47 Abzug von Abgas; 48 Ab­ zug für Claus-Gas; 49 Abzug ungereinigtes Abwasser; 50 Reinigungsanlage zur Abtrennung von NH3 und Phenolen aus Abwasser; 51 Abzug gereinigtes Wasser; 52 Methanabtrennanlage; 53 Methanspaltanlage.
Ausführungsbeispiel
Über die Leitung 1 werden 378 t Kohlen je Stunde in den Druckvergasungsreaktor 4 aufgegeben. Über die Leitung 2 werden als Vergasungsmittel 139 000 m3 Sauerstoff und über Leitung 3 wird der benötigte Vergasungsdampf zuge­ führt. Über Leitung 8 wird das erzeugte heiße Kohlegas in einer Menge von 845 000 m3/h und mit einer Zusammensetzung von
25,6 Vol.-% CO2,
63,5 Vol.-% CO und H2,
10,3 Vol.-% CH4, und
0,6 Vol.-% N2
abgezogen. Das abgekühlte Kohlegas wird über 16 dem Wasch­ prozeß zugeführt, um H2S (18) und CO2 (19) aus dem Gas auszuwaschen.
Das gereinigte H2S- und CO2-freie Gas wird in einer Menge von 630 000 m3 und mit einer Zusammensetzung von
85,3 Vol.-% CO und H2,
13,9 Vol.-% CH4,
0,8 Vol.-% Stickstoff
über 20 abgezogen und der Methanabtrennanlage 52 zugeführt.
In der Methanabtrennanlage 52 werden 3 Gasströme gewonnen. Über Leitung 26 werden ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes druckloses Synthesegas in einer Menge von rund 10 000 m3 und in der Leitung 28 ein Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthaltendes Druck-Synthesegas in einer Menge von 517 700 m3 erhalten. Beide Gasströme enthalten keine Verunreinigungen.
Über 27 wird die Methangasfraktion in einer Menge von 100 990 m3 und mit einer Zusammensetzung von
8,8 Vol.-% CO,
86,2 Vol.-% CH4,
5,0 Vol.-% Stickstoff
abgezogen und der Methanspaltanlage 53 zugeführt.
Als Vergasungsmittel wird der Methanspaltanlage 53 über Leitung 32 Sauerstoff in einer Menge von 69 040 m3 zuge­ führt zusammen mit dem notwendigen Vergasungsdampf über die Leitung 33.
In der Methanspaltanlage 53 wird ein Gasstrom in einer Menge von 252 400 m3 und mit einer Zusammensetzung von
94,8 Vol.-% CO und Wasserstoff,
3,1 Vol.-% CO2,
0,1 Vol.-% CH4,
2,0 Vol.-% N2
erhalten.
Dieser Gasstrom kann entweder über Leitung 41 dem Spaltgas zur CO2-Entfernung zugeführt oder über Leitung 40 direkt dem Synthesegas zugemischt werden.
Über Leitung 30 wird ein fertiges Synthesegas in einer Menge von 780 000 m3 und mit einer Zusammensetzung von
max. 1 Vol.-% CO2,
max. 1 Vol.-% CH4,
max. 1 Vol.-% Stickstoff,
max. 97 Vol.-% H2 und CO
abgezogen.

Claims (1)

  1. Verfahren zur Herstellung eines weitgehend inertfreien Gases zur Synthese von Alkoholen, insbesondere Methanol, und von Kohlenwasserstoffen aus Kohle oder schweren Kohlenwasserstoffen durch Vergasung unter Druck mit Sauerstoff und Wasserdampf, Abkühlung des Rohgases, Entfernung der Verunreinigungen, Abtrennung des Methans und Spaltung des Methans mittels Sauerstoff und Wasserdampf und Gewinnung eines von Verunreinigungen und Methan befreiten wasserstoff- und kohlenmonoxidhaltigen Synthesegases, dadurch gekennzeichnet, daß man das Rohgas auf Umgebungstemperatur abkühlt, daß man die Verunreini­ gungen durch mehrstufiges Waschen mit Methanol bei Tempe­ raturen unter minus 25°C entfernt, daß man aus dem kal­ ten Reingas das Methanol durch Molsiebe entfernt, daß man das kalte Reingas durch Entspannen weiter abkühlt und zum Teil verflüssigt, daß man aus dem flüssigen Teil das Methan durch Destillieren unter gleichzeitiger Gewinnung des aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid bestehenden, weit­ gehend methanfreien Synthesegases abtrennt, daß man das Synthesegas und das Methan unter Abgabe von Kälte an das Reingas und das Rohgas erwärmt, daß man das Methan ganz oder teilweise verdichtet und anschließend mit Wasserdampf und Sauerstoff zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff spaltet, daß man das Spaltgas zurückführt und dem Synthesegas oder dem durch Waschen mit Methanol teilgereinigten Rohgas zu­ mischt und daß man das auf Umgebungstemperatur erwärmte, von Verunreinigungen befreite und methanfreie Synthesegas auf den erforderlichen Synthesedruck verdichtet.
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