DE3049105A1 - Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten - Google Patents

Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten

Info

Publication number
DE3049105A1
DE3049105A1 DE19803049105 DE3049105A DE3049105A1 DE 3049105 A1 DE3049105 A1 DE 3049105A1 DE 19803049105 DE19803049105 DE 19803049105 DE 3049105 A DE3049105 A DE 3049105A DE 3049105 A1 DE3049105 A1 DE 3049105A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reactor
thermostat
reaction
power
temperature
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19803049105
Other languages
English (en)
Inventor
Wilfried Dipl.-Phys. Dr. 5000 Köln Litz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Litz Wilfried Dr 5000 Koeln De
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE19803049105 priority Critical patent/DE3049105A1/de
Publication of DE3049105A1 publication Critical patent/DE3049105A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N25/00Investigating or analyzing materials by the use of thermal means
    • G01N25/20Investigating or analyzing materials by the use of thermal means by investigating the development of heat, i.e. calorimetry, e.g. by measuring specific heat, by measuring thermal conductivity
    • G01N25/48Investigating or analyzing materials by the use of thermal means by investigating the development of heat, i.e. calorimetry, e.g. by measuring specific heat, by measuring thermal conductivity on solution, sorption, or a chemical reaction not involving combustion or catalytic oxidation
    • G01N25/4846Investigating or analyzing materials by the use of thermal means by investigating the development of heat, i.e. calorimetry, e.g. by measuring specific heat, by measuring thermal conductivity on solution, sorption, or a chemical reaction not involving combustion or catalytic oxidation for a motionless, e.g. solid sample
    • GPHYSICS
    • G05CONTROLLING; REGULATING
    • G05DSYSTEMS FOR CONTROLLING OR REGULATING NON-ELECTRIC VARIABLES
    • G05D23/00Control of temperature
    • G05D23/19Control of temperature characterised by the use of electric means
    • G05D23/1919Control of temperature characterised by the use of electric means characterised by the type of controller

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Automation & Control Theory (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Materials Using Thermal Means (AREA)

Description

  • Reaktorkalorimeter zur Bestimmung thermokinetischer Da-
  • ten Die Erfindung geht aus von einem Reaktorkalorimeter, das aus einer Reaktorkammer mit Rührwerk besteht, die in einem Hauptthermostaten konstanter Temperatur eingebettet ist und in der durch eine installierte elektronisch geregelte elektrische Heizung eine Temperaturdifferenz zwischen Reaktor und Hauptthermostat vor und während der Reaktion streng aufrechterhalten wird.
  • Die dazu notwendige Heizleistung wird gemessen.
  • Die Bestimmung kinetischer Daten durch ein Kalorimeter beruht auf dem bekannten Satz der chemischen Thermodynamik, daß jeder Reaktionsschritt mit Freisetzen von Wärme Q gekoppelt ist, deren Größe gleich dem Produkt aus Wärmetönung (-A.H) und umgesetzten Reaktandenmolen (nN) ist : Q =nN N . (-H). Da die Reaktionsgeschwindigkeit r ( t) den Betrag der Molzahländerung pro Zeiteinheit und Einheit des Reaktionsvolumens V darstellt: r = IdN/dti . 1/V, gilt für die thermische Reaktionsleistung (Wärmepro- duktionsrate) q(t), d.h. für die im Zeitpunkt t im Reaktionsvolumen V in der Zeiteinheit durch Reaktion freigesetzte Wärme q(t) = dQ = r(t).V.(-E H). (1) dt Die thermische Reaktionsleistung ist somit der Reaktionsgeschwindigkeit proportional, wobei die Wärmetönung den charakteristischen Proportionalitätfaktor darstellt. Dieser ist durch die unter der Kurve q(t) gelegene Fläche gegeben (s. Fig. 2a).
  • Im Falle mehrerer simultan und/oder konsekutiv ablaufender Reaktionsschritte i stellt die meßbare thermische Leistung q(t) die Summe der Leistungen qi (t) der Einzelschritte dar Durch Variation der Rahmenbedingungen, unter denen der chemische Vorgang abläuft, lassen sich auch in solchen Fällen die Reaktionsgeschwindigkeiten ri sowie die W;irmetönungel ('nH)F der verschiedenen Reaktions-:,chritLe b:;lmmcn. Vorraussetzung dafür ist, daß die thermische Reaktionsleistung sehr genau unter streng isothermen Bedingungen gemessen wird.
  • Das in der Offenlegungsschrift 23 55 952 vorgestellte Reaktorkalorimeter hält zwar während des Reaktionslaufs die Reaktortemperatur streng konstant, zur genauen Bestim~ung der thermischen Reaktionsleistung q ist es jedoch aus folgenden Gründen nur bedingt einsetzbar.
  • Bei thermischem Gleichgewicht (währendem Regelgleichgewicht) besteht zwischen der thermischen Reaktionsleistung q, der in der Reaktionsmasse dissipierten Rührerleistung LR sowie der (lediglich gemessenen) Regelheizleistung L einerseits und dem Wärmefluß k,F.# To aus dem Reaktor o (konstanter Temperatur To + #To) durch die Reaktorwand in den Hauptthermostaten (konstanter Sockel-Temperatur To) andererseits die Leistungsbilanz Summe aller Wärmequellen= Wärmefluß aus im Reaktor dem Reaktor q + LR + L = (k.F). T0 (2) (k Wärmedurchgangszahl, F effektive Wärmeaustauschfläche, (k.F) Wärmedurchlässigkeit, A T Soll.-Temperaturdifferenz zwischen Reaktor und Haupttherm8stat: Jede Störung des thermischen Gleichg.ewichts durch Änderung von q, LR, k.F kompensiert der Regelkreis durch eine solche Anderung der Heizleistung L, daß bs konstant bleibt).
  • Die Umänderung von Gl. (2) führt auf q = L(k.F).T0 ~ LM - L = LB - L (2a) Der mit LB bezeichnete Klammerausdruck stellt die Bezugsleistung für die Bestimmung von q aus der (allein) registrierten Heizleistung L dar. Diese Bezugsleistung LB kann während des Reaktionsablaufs Änderungen erfahren, weil die Wärmedurchgangszahl k und die Rührerleistung LR von den physikalischen Eigenschaften der Reaktionsmasse (Dichte, Viskosität, spez. Wärme u.a.) abhängen, die evtl. durch die Reaktion verändert werden. Auch die Austauschfläche F kann sich bei Reaktionen mit Volumenkontraktion/-dilatation ändern. Die Bezugslinie wird sich beispielsweise bei Systemen, deren Viskosität während der Reaktion wächst oder deren Volumen sich verkleinert, verringern. Vor Reaktionsstart und nach Reaktionsablauf entspricht die Regelheizleistung L der Bezugsleistung LB, siehe in Figur 2a, obere Abbildung.
  • Würde z.B. während einer Reaktion keine Wärme freigesetzt (q=O) und lediglich Konsistenz- und/oder Volumenänderungen stattfinden, so würde der Verlauf der Heizleistung L entsprechend Gl. (2a) genau die Bezugslinie LB darstellen. Die alleinige Messung der Heizleistung L bei einer echten Reaktion (q;O) gibt somit keinen genauen Aufschluß darüber, in welchem Maße die Änderung der Heizleistung L auf das Auftreten von Reaktionswärme q und in welchem Maße auf die Änderung der Wärmedurchläßigkeit (k.F) bzw. Rührleistung LR zurückzuführen ist.
  • Die während des Ablaufs einer Reaktion stets mehr oder weniger auftretenden Änderungen der physikalischen Eigenschaften führen somit zu einem entsprechend hervortretenden systematischen Meßfehler und damit-zu fehlerhafter reaktionskinetischer Aussage.
  • Hier setzt die Erfindung an. Die Aufgabe besteht darin ein Reaktorkalorimeter mit hoher Genauigkeit zu schaffen, bei dem die Bezugslinie LB bzw. ihre Änderung kontinuier- lich und - aus reaktionskinetischem Interesse - ohne Eingriff in das Reaktionsgeschehen registriert wird, so daß q unter streng isothermen Bedingungen genau bestimmbar ist.
  • Die Änderung #LB setzt sich entsprechend Gl. (2a) zusammen aus der änderung des Wärmeflusses aus dem Reaktor und der Änderung der Rührerleistung: Im allgemeinen ist der erste Effekt stärker ausgeprägt, so daß die Berücksichtigung des veränderten Wärmeflußes allein schon zu einer wesentlichen Verbesserung führt.
  • Im Hinblick auf diese Zielsetzung ergibt sich die Problemlösung erfindungsgemäß aus der Kombination der nachfolgend aufgeführten Merkmale: a) Der Reaktor mit der Temperatur To+ T10 +A T20 ist in einen Zwischenthermostaten mit der Temperatur To+ T20 eingebaut, der sich seinerseits in einem Hauptthermostaten mit der konstanten Temperatur T0 befindet.
  • b) Reaktor und Zwischenthermostat sind mit elektronisch geregelten elektrischen Heizungen versehen, welche die mit Hilfe von Temperaturfühlern gemessenen Temperaturdifferenzen A T10 zwischen Reaktor und Zwischenthermostat und # T20 zwischen dem Zwischenthermostat und dem Hauptthermostat konstant halten.
  • c) Die Heizung für den Zwischenthermostat ist mit einer Meßschaltung zur Bestimmung der Heizleistung L2 verbunden.
  • Das bekannte Reaktorkalorimeter wird also dadurch verbessert, daß zusätzlich ein Zwischenthermostat eingefügt wird, so daß neben dem Regelkreis des Reaktors mit der Heizleistung L1 für die Konstanthaltung der Temperaturdifferenz ß 10 Reaktor/Zwischenthermostat im Zwischenthermostaten ein weiterer Regelkreis mit der Heizleistung L2 zur Konstanthaltung der Temperaturdifferenz 4 T20 Zwischenthermostat/Hauptthermostat (der konstanten Temperatur To) vorliegt.
  • Ändert sich die Wärmedurchlässigkeit (k1.F1) während einer Reaktion im Reaktor nicht, bleibt auch der Wärmefluß (k1.F1).T10 aus dem Reaktor in den Zwischenthermostaten konstant, da der Reaktorregler durch Änderung der Heizleistung L1 die-auftretende thermische Reaktionsleistung q und gegebenenfalls Rührleistungsänderung & LR kompensiert und dadurch die Soll-TemperaturdifferenznT10 Reaktor/Zwischenthermostat aufrechterhält. Ändert sich jedoch während der Reaktion die Wärmedurchlässigkeit (k1F1) um &(k1F1), so wird zwar ebenfalls die Soll-TemperaturdifferenzT10 durch die Reaktorregelung aufrecht- erhalten, der Wärmefluß aus dem Reaktor ändert sich jedoch um6(k1F1) A T10. Diese Änderung des Wärmeflusses in den Zwischenthermostaten würde ohne Temperaturregelung des Zwischenthermostaten zu einer Temperaturänderung des Zwischenthermostaten führen. Der vorhandene Zwischenthermostatenregler kompensiert jedoch die Änderung des Wärmeflußes durch entgegengesetzt gleiche Änderung der Heizleistung L2, so daß die Zwischenthermostattemperatur bzw. die Soll-Temperaturdifferenz #T20 erhalten bleibt. Tritt also während einer Reaktion eine Änderung der Regelheizleistung L2 auf, so ist diese Änderung entgegengesetzt gleich der Änderung des aus dem Reaktor strömenden Wärmeflußes und damit entgegengesetzt gleich der dadurch verursachten Änderung der Bezugsleistung LB. Somit kann diese Änderung meßtechnisch erfaßt und berücksichtigt werden. Dies geschieht zweckmäßig mit Hilfe einer Summationsschaltung, die die Summe L1 + L2 der Reaktorheizleistung L1 und der Zwischenthermostatheizleistung L2 bildet.
  • Ist die Rührleistungsänderung nicht zu vernachlässigen und will man zusätzlich die durch diese Änderung bedingte Änderung der Bezugsleistung L3 berücksichtigen, muß die Änderung der Rührleistung während der Reaktion verfolgt werden. Zu diesem Zweck ist das elektrisch angetriebene Rührwerk mit einer Meßschaltung zur Bestimmung der Rührleistung LR1 bzw. Motorleistung LM1 verbunden und LM1 als dritter Su:irnand in der oben erwähnten Summationsschaltung miteinbezogen.
  • Um zu vermeiden, daß die Lagerstellen des Rührwerks durch Reaktionssubstanz verschmutzen und dadurch veränderliche, unkontrollierbare und Meßfehler verursachende Lagerreibungen entstehen, ist zwischen dem eigentlichen Rührwerk im Reaktor und dem elektrischen Antrieb auf der Außenseite eine Magnetkupplung vorgesehen.
  • Temperaturinhomogenitäten im Zwischenthermostaten und damit Regelungsstörungen im Zwischenthermostaten und Reaktor lassen sich vermeiden, wenn gemäß einer bevorzugten Ausführungsform die Zwischenthermostatenwand durch ein Rohrschlangensystem aufgebaut ist, das von der Temperierflüssigkeit des Hauptthermostaten turbulent durchströmt wird.
  • Aufgrund der Erfindung ist nunmehr die genaue Bestimmung von thermokinetischen Daten auch bei Reaktionen möglich, die mit Konsistenz- und/oder Volumenänderung einhergehen. Damit werden weitere Anwendungsgebiete für die Messung von thermokinetischen Daten erschlossen, die bisher nicht zugänglich oder mit falschen Ergebnissen behaftet waren. Dies gilt insbesondere für Polymerisationsreaktionen, bei denen sich aufgrund der Konsistenzänderung die Wärmedurchlässigkeit k.F und die Rührleistung stark ändern. Neben der genauen 13c:itimmung der thermokinetischen Daten liefert die neue Meßeinrichtung auch eine Aussage über die Änderung der für den Wärmeaustausch und die Rührleistung maßgebenden physikalischen Faktoren. Diese zusätzliche Information ist aus Aspekten der Sicherheit für die technische Auslegung von Reaktoren in der chemischen Industrie von entscheidender Bedeutung.
  • Im folgenden wird ein Ausführungsbeispiel der Erfindung anhand von Zeichnungen erläutert: Es zeigen: Figur 1 die prinzipielle Anordnung von Reaktor, Zwischenthermostat und Hauptthermostat zur Aufstellung der Wärmebilanz, Figur 2 die Bestimmung der thermischen Reaktionsleistungq allein aus der Heizleistung L1 des Reaktors und den Einfluß der Änderung der Wärmedurchlässigkeit k 1F1 und der Rührleistung LR1 auf die Bezugslinie LB1 f Figur 3 die Bestimmung der thermischen Reaktionsleistung aus der Summe von lleizlistunq L1 des Reaktors und L2 des Zwischenthermostaten sowie der Rührleistullcg LR1 des Reaktors1 Figur 4 den- Reaktor mit dem Zwischenthermostat in vergrößerter Darstellung und Figur 5 ein schematisches Blockschaltbild der gesamten Meßapparatur.
  • Die zu untersuchende chemische Reaktion (Reaktionslösung oder Reaktionsgemisch) befindet sich in einem Reaktor 1, der in einem Zwischenthermostat 2 angeordnet ist. Der Zwischenthermostat 2 ist seinerseits in einen Hauptthermostaten 3 eingebaut. Der Reaktor 1 besteht aus der Reaktorkammer, einem Rührwerk 5, einer elektrischen Heizung 6 und einem Temperaturfühler 16. Im Zwischenthermostat 2 ist ebenfalls eine elektrische Heizung 7, ein Rührer 18 und ein Temperaturfühler 17 angeordnet.
  • Der äußere Hauptthermostat 3 wird auf der Temperatur T0 gehalten. Ein Regelkreis im Zwischenthermostaten 2 stellt automatisch mittels der elektrischen Heizung 7 die Soll-Temperaturdifferenz # T20 bzw. die Soll-Temperatur T + ß T20 ein. Die Heizung 6 im Reaktor 1 regelt T20 automatisch die Leistung L1 so, daß sich die gewählte Soll-Temperaturdifferenz A T10 zwischen Reaktorkammer und Zwischenthermostat, d.h. die gewünschte Solltemperatur T0 + ß T10 + T20 einstellt.
  • Im Reaktor 1 herrscht die höchste Temperatur, im Zwischenthermostat 2 eine mittlere Temperatur und im Hauptthemostat 3 die niedrigste (Sockel-) Temperatur. Entsprechend der konstanten Temperaturdifferenz Ast10 zwischen Reaktor 1 und Zwischenthermostat 2 fließt (im Regelgleichgewicht) der Wärmestrom (k1F1)T10 aus dem Reaktor 1 in den Zwischenthermostaten 2 und entsprechend der konstanten Temperaturdifferenz ß Ast20 zwischen Zwischenthermostat 2 und Hauptthermostat 3 der Wärmestrom (k2F2). AT20 in den Hauptthermostaten 3. Startet im Reaktor 1 alsdann eine Reaktion, sorgt der mit der Heizung 6 verbundene Regler durch kompensierende Änderung der Heizleistung L1 (in Erfüllung der Bilanz Gl. (2)) dafür, daß auch während des Reaktionslaufs trotz der einsetzenden Reaktionseffekte die Temperaturdifferenz zwischen Reaktor 1 und Zwischenthermostat 2 konstant bleiben.
  • Ändert sich trotz konstanter Temperaturdifferenz ß T10 der aus dem Reaktor 1 in den Zwischenthermostaten 2 flie-Bende Wärmestrom (k1F1)./iT10, so kann dies nur durch Änderung der Wärmedurchlässigkeit k 1F1 zwischen Reaktor 1 und Zwischenthermostat 2 verursacht sein. Dies macht sich dadurch bemerkbar, daß die geregelte Heizung 7 im Zwischenthermostaten 2 den Verlust an Wärmezufuhr aus dem Reaktor 1 kompensiert und damit die Temperaturdifferenz n T20 zwischen Zwischenthermostat 2 und Hauptthermostat 3 ebenfalls konstant hält. Aufgrund dieser zweifachen Regelung bleibt die Reaktortemperatur T0 + T10 + T20 während der Reaktion konstant. Im Gegensatz zum Reaktor bleibt der Wärmestrom (k2F2)-tT20 vom Zwischenthermostat 2 in den Hauptthermostat 3 und die Rührleistung im Zwischenthermostat immer konstant, da die für die Wärmedurchläßigkeit und die Rührwärme maßgebenden Parameter durch die Reaktion im Reaktor 1 nicht beeinflußt werden, somit als Gerätekonstanten anzusehen sind.
  • Findet also während einer Reaktion eine Konsistenz-und/oder Volumenänderung des Reaktionsgemisches im Reaktor statt und ist diese mit einer Änderung des Wärmeflußes (k1F1)wAT10 verbunden, so wird die daraus resultierende Temperaturänderung im Zwischenthermostat 2 durch Änderung der Regelheizleistung L2 gerade kompensiert (Fig.2Meßkurve L2).
  • Die Änderung E L2 der Heizleistung im Zwischenthermostat ist entgegengesetzt gleich der Änderung des aus dem Reaktor -1 strömenden Wärmeflußes.
  • gL2 = - b (k jF1) . (-4) Damit liefert die Meßeinrichtung unter isothermen Bedingungen neben der Reaktionswärme auch eine Information über die eventuell während einer Reaktion stattgefundenen Änderungen der für den Wärmeaustausch maßgebenden Größen.
  • Durch das Rührwerk 5 wird im Reaktor zusätzlich eine thermische Leistung erzeugt, die sich bei den oben erwähnten Konsistenzänderungen während einer Reaktion ebenfalls als Punktion der Zeit ändert(s.Fig.2 Meßkurve LM1). Bei genauen Messungen kann dieser Effekt nicht vernachlässigt werden.Die Rührleistung bzw. ihre änderung muß vielmehr berücksichtidt werden. Zu diesem Zweck wird bei konstanter Drehzahl die Stromaufnahme des Rührwerksmotors gemessen.
  • Das Gesamtdrehmoment der Motor-Rühranordnung ist dem aufgeprägten Strom J proportional: D = k.J = DVerlust + DNutz' dabei bedeutet DVerlust das durch Reibungsverluste bedingte Verlustdrehmoment und DNutz das für den Rühreffekt zur Verfügung stehende Nutzdrehmoment. Sorgt man dafür, daß das Verlustdrehmoment DVerlust der Rühranlage bei konstant gehaltener Drehzahl n unverändert bleibt, so läßt sich die Rührleistungsänderung aus der Änderung der Stromstärke J bestimmen: #LM =&D.n = # DNutz = # LR = (?J.k.n (5) Die Konstanz des Verlustdrehmoments DVerlllst wird durch apparative Maßnahmen gewährleistet, die weiter unten beschrieben werden. Die während einer Reaktion stattfindende Änderung der Rührleistung wird durch elektronische Multiplikation von k, n und & J bestimmt.
  • Entsprechend Gl (2a) besteht zwischen der thermischen Reaktionsleistung q, der in der Reaktionsmasse dissivierten Rührerleistung LR1 sowie der Regelheizleistung L1 einerseits und dem Wärmefluß (k1.F1)4T10 aus dem Reaktor 1 in den Zwischenthermostat 2 die Bilanz.
  • Der mit LB1 bezeichnete Klammerausdruck stellt für die Regelheizleistung L1 die Bezugsleistung dar. Bei Reaktionen mit Konsistenz- und/oder Volumenänderung ist die Bezugslinie LB1 nicht konstant, sondern ändert sich während der Reaktion als Funktion der Zeit(s.Fig.2).Es gilt entsprechend Gl (6) d B1 c(k1.F1)t T10 - # LR1 (7) Mit den Bezeichnungen LB10 = Leistung der Reaktorheizung 6 vor dem Reaktionsstart, # Bezugsleistung LB1 vor Reaktionsstart LB20 = Leistung der Zwischenthermostatheizung 7 vor dem Reaktionsstart, LR10 = Rührwerksleistung vor dem Reaktionsstart, LM1O = Rührwerksmotorleistung vor dem Reaktionsstart L1 = Regelheizleistung im Reaktor während der Reaktion, L2 = Regelheizleistung im Zwischenthermostat während der Reaktion, LR1= Rührerleistung während der Reaktion LM1= Rührwerksmotorleistung während der Reaktion, folgt aufgrund der Gl. 4,5,7 #LB1= #(k1F1)#T10 - #LR1 = -#L2 - #LM1 bzw.
  • LB1 - LB10 (L2LB20) - (LM1 - LM10) .
  • Damit ergibt sich entsprechend Gl.6 für die thermische Reaktionsgleichung q(t) q(t) = (LB1O+LB2O+LMlO) - (Ll(t)+L2(t)+LMl(t)) = LB(konst) - L(t) Die Reaktionsleistung q(t) ist somit bestimmt durch die Differenz der Summen aus den Heizleistungen im Reaktor und dem Zwischenthermostat sowie der Motorleistung im Reaktor vor Reaktionsstart (LB = const) und der Summe dieser Leistungen während der Reaktion (L(t)).
  • Praktisch geht man so vor, daß die Regelheizleistung L1 und L2 sowie die Motorleistung LM1 elektronisch summiert und mit einem Kompensationsschreiber registriert werden. Die gesuchte Reaktionswärme q entspricht dann dem Abstand der Meßkurve von der konstanten Bezugslinie LB (siehe Fig. 3 ). Kompensiert man die Bezugslinie durch eine Nullpunktverschiebung, so wird nur die gewünschte thermische Reaktionsleistung aufgezeichnet.Wie sich die einzelnen Anteile L1, L2 und LM1 während der Reaktion verändern, war schon anhand von Fig. 2 diskutiert worden (s.Seiten 11 u. 12).
  • Fig. 4 zeigt den konstruktiven Aufbau von Reaktor 1 und Zwischenthermostat 2. Der Reaktor besteht aus einem zylindrischen Metallbehälter 8, der mit einem als Flansch ausgebildeten Deckel 9 zu verschließen isL.
  • Die Heizung 6 im Reaktor 1 besteht aus einem Widerstandsdraht 10, der spiralförmig auf die am Deckel 9 befindlichen Strombrecher 11 gewickelt ist. Das Rührwerk 5 besteht aus einem Rührflügel 12, der über eine Magnetkupplung 13 mit dem außerhalb des Zwischenthermostaten befindlichen Antriebs in Verbindung steht.
  • Die Magnetkupplung 13 besteht aus zwei übereinander gelagerten Permanentringen 14,15, wobei der untere (15) von einem V4A-Stahlmantel umgeben ist und im Reaktordeckel eingelassen ist. Die Rührerwelle ist derart gelagert, daß weder die Reaktionsflüssigkeit, noch -dämpfe aus dem Reaktorraum in die Lager eindringen können. Auf diese Weise ist gewährleistet, daß die Lagerreibung unverändert, und damit das Verlustdrehmoment der Rühreranordnung konstant bleibt. Diese Voraussetzung ist entscheidend für die Bestimmung der Rührwerkslei- stung über die Stromaufnahme des Antriebsmotors.
  • Die Temperatur T0 + A T10 +4T20 im Reaktor 1 wird mit dem Thermoelement 16, die Temperatur T0 + nT20 im 20 Zwischenthermostat 2 mit dem Thermoelement 17 gemessen.
  • Neben dem Thermoelement 17 befindet sich im Zwischenthermostat 2 die Heizung 7 in Form einer Heizspirale und eines Propellerrührers 18. Der Boden und die Seitenwand des zylindrischen Zwischenthermostaten- 2 sind durch ein Rohrsystem 19 gebildet, das von der Hauptthermostatenflüssigkeit turbulent durchströmt wird. Aufgrund dieser Bauweise kann die thermische Trägheit des gesamten Systemes klein gehalten werden, so daß eine schnelle Einstellzeit bei Temperaturänderungen gewährleistet ist. Dies ist meßtechnisch von Bedeutung, wenn z.B. eine Reaktion bei verschiedenen Temperaturen jeweils unter isothermen Bedingungen untersucht werden soll.
  • Ein vollständiges Blockschema der Meßapparatur ist in Fig.5 dargestellt. Das Thermoelement 16 im Reaktor 1 ist hier als Differenzthermoelement (16, 16a) ausgebildet und steuert über den Regler und den Leistungsverstärker 21 die Heizung 6 im Reaktor 1 in der Weise, daß die Temperaturdifferenz T10 Reaktor/ Zwischenthermostat konstant bleibt. Das Rührwerk 5 im Reaktor 1 wird vom Elektromotor 22 angetrieben, der mit einer Meßschaltung 23 zur Bestimmung der Rührwerksleistung-LR in Verbindung steht. Direkte Meßgrößen sind dabei die Stromaufnahme J des Motors 22 und die Drehzahl n.
  • [)Le IZeqeih£zleistung L2 des IIeizers 7 im Zwischenthermostat 2 wird über das Differenzthermoelement 17, 17a, den Regler 24 und den Leistungsverstärker 25 gesteuert. Das Differenzthermoelement 17, 17a mißt die Temperaturdifferenz zwischen dem Zwischenthermostat 2 und dem Hauptthermostat 3.
  • Der gesamte Zwischenthermostat 2 ist, ähnlich wie der Reaktor 1 im Zwischenthermostat 2, seinerseits innerhalb des Hauptthermostaten 3 angeordnet. Im Hauptthermostat herrscht die konstante Sockel-Temperatur To.
  • Da sich die um AT20 höhere Temperatur im Zwischenthermo-20 stat 2 niemals ändert, bleibt auch der Wärmestrom vom Zwischenthermostat 2 in den Hauptthermostat 3 stets konstant. In dem die Zwischenthermostatenwand bildenden Rohrschlangensystem 19 (siehe auch Fig. 4 ) zirkuliert die mittels der Umwälzpumpe 26 aus dem Hauptthermostaten angesaugte Badflüssigkeit in turbulenter Strömung.
  • Der Hauptthermostat 3 (mit einem Rührwerk 27 versehen) wird mit Hilfe des Wärmetauschers 28 von einem externen Umlaufthermostat 29 temperiert.
  • Die für die Summenbildung L1+L2+LM1 (siehe Seite 11) erforderliche elektronische Schaltung ist ebenso wie die zur Apparatur gehörenden Registriergeräte in Fig. 5 nicht gezeigt.
  • Mit dem erfindungsgemäßen Reaktorkalorimeter können neue Anwendungsgebiete erschlossen werden. Erstmalig werden damit genaue thermokinetische Messungen ohne Störung des Reaktionsgeschehens auch bei solchen Reak- tionen ermöglicht, die mit starker Konsistenz- und/oder Volumenänderung einhergehen. Hinsichtlich der Arbeitstemperatur ist das Kalorimeter sehr anpassungsfähig.
  • Es können chemische Reaktionen im Bereich von T0 1 -600C c + 3000C untersucht werden. Die Temperaturdifferenz A T1O bzw. A T2O zwischen Reaktor und Zwischenthermostat bzw.-Zwischenthermostat und Hauptthermostat sowie die Sockeltemperatur To des Hauptthermostaten kann mit mit einer Genauigkeit von + 10 C eingeregelt werden.
  • Die thermische Trägheit ist verglichen mit Kalorimetern anderer Bauart gering: Reaktionen, deren Halbwertszeit größer als zwei Minuten ist, verlaufen - vom Startmoment abgesehen - praktisch während der gesamten Reaktionszeit unter streng isothermen Bedingungen, wobei ein Druck bis 15 bar erlaubt ist.

Claims (5)

  1. Patentansprüche Reaktorkalorimeter bestehend aus einem Reaktor (1) mit einem Rührwerk(9, in dem mittels einer geregelten Heizung(6)während des Ablaufs einer Reaktion isotherme Bedingungen aufrechterhalten werden und mit einer Vorrichtung zur Messung der dazu erforderlichen elektrischen Leistung L1, gekennzeichnet durch die Kombination der nachfolgend aufgeführten Merkmale: a) Der Reaktor (1) mit der Temperatur To+ LT10+ L T20 ist in einen Zwischenthermostaten (2) mit der Temperatur T + nT eingebaut, der sich 0 20 seinerseits in einem Hauptthermostaten (3) mit der Temperatur T0 befindet.
    b) Zwischenthermostat (2) und Reaktor (1) sind mit elektronisch geregelten Heizungen (7) und (6) versehen, welche die mit Hilfe von Temperaturfühlern (16,16a,17,17a) gemessenen Temperaturdifferenzen # T10 zwischen Reaktor (1) und Zwischenthermostat (2) und #T20 zwischen dem 20 Zwischenthermostat (2) und dem Hauptthermostat (3) konstant halten.
    c) Die Heizung (7) für den Zwischenthermostat (2) ist mit einer Meßschaltung zur Bestimmung der Heizleistung L2 verbunden.
  2. 2. Reaktorkalorimeter nach Anspruch 1, gekennzeichnet, durch eine Summierschaltung, die die Summe L1+L2 der Reaktorheizleistung L1 und der Zwischenthermostatheizleistung L2 bildet.
  3. 3. Reaktorkalorimeter nach Anspruch 2, dadurch-gekennzeichnet, daß das elektrisch angetriebene Rührwerk (5) im Reaktor (1) mit einer Meßschaltung (23) zur Bestimmung der Motorleistung LM1 verbunden ist und die Motorleistung LM1 als dritter Summand bei der Summenbildung L1 + L2 + LM1 miteinbezogen wird.
  4. 4. Reaktorkalorimeter nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Rührwerk (5) über eine Magnetkupplung (13) mit dem elektrischen Antrieb (22) in Verbindung steht.
  5. 5. Reaktorkalorimeter nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Zwischenthermostatenwand (2) von einem Rohrschlangensystem (19) gebildet ist, das von der Thermostatenflüssigkeit des Hauptthermostaten (3) turbulent durchströmt wird.
DE19803049105 1980-12-24 1980-12-24 Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten Withdrawn DE3049105A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19803049105 DE3049105A1 (de) 1980-12-24 1980-12-24 Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19803049105 DE3049105A1 (de) 1980-12-24 1980-12-24 Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE3049105A1 true DE3049105A1 (de) 1982-07-15

Family

ID=6120335

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19803049105 Withdrawn DE3049105A1 (de) 1980-12-24 1980-12-24 Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE3049105A1 (de)

Cited By (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0253893A1 (de) * 1985-12-26 1988-01-27 ITO, Shojiro Kalorimeter hoher genauigkeit
DE4034115C1 (de) * 1990-10-26 1992-04-02 Bayer Ag, 5090 Leverkusen, De
DE4321688A1 (de) * 1993-06-30 1995-02-16 Zirox Sensoren & Elektronik Gm Kalorimeter zur präzisen Messung von Temperatursignalen in Flüssigphasen
EP0647839A1 (de) * 1993-10-08 1995-04-12 Rüdiger Dr.rer.nat. Carloff Verfahren zur Bestimmung der Wärmedurchgangszahl in einem temperaturgeregelten Reaktor
DE4405267A1 (de) * 1994-02-18 1995-08-24 Arno Prof Dr Loewe Reaktionskalorimeter
EP1182439A1 (de) * 2000-08-23 2002-02-27 TA Instruments - Waters LLC Differentialabtastkalorimeter mit Leistungskompensation
EP1184649A1 (de) * 2000-09-04 2002-03-06 Eidgenössische Technische Hochschule Zürich Kalorimeter
US6428203B1 (en) 2000-03-23 2002-08-06 Ta Instruments, Inc. Power compensation differential scanning calorimeter
US6431747B1 (en) 2000-03-23 2002-08-13 Ta Instruments, Inc. Heat flux differential scanning calorimeter sensor
US6488406B2 (en) 2000-03-23 2002-12-03 Ta Instruments-Waters, Llc Differential scanning calorimeter
US6561692B2 (en) 2000-03-23 2003-05-13 Ta Instruments-Waters Llc Differential scanning calorimeter
US6641300B1 (en) * 2001-01-29 2003-11-04 Waters Investment, Ltd. Differential scanning calorimeter
US6648504B2 (en) * 2002-03-01 2003-11-18 Waters Investment Limited System and method for calibrating contact thermal resistances in differential scanning calorimeters

Cited By (23)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0253893A1 (de) * 1985-12-26 1988-01-27 ITO, Shojiro Kalorimeter hoher genauigkeit
EP0253893A4 (de) * 1985-12-26 1988-04-27 Shoziro Ito Kalorimeter hoher genauigkeit.
US4859077A (en) * 1985-12-26 1989-08-22 Shoziro Ito Precision calorimeter
DE4034115C1 (de) * 1990-10-26 1992-04-02 Bayer Ag, 5090 Leverkusen, De
EP0482469A2 (de) * 1990-10-26 1992-04-29 Bayer Ag Verfahren und Vorrichtung zur Messung der Wärmeproduktionsrate in einem Reaktor mittels eines Kalorimeters
US5174655A (en) * 1990-10-26 1992-12-29 Bayer Aktiengesellschaft Calorimeter sensor
EP0482469A3 (en) * 1990-10-26 1993-03-31 Bayer Ag Device and procedure to measure the rate of heat production in a reactor by calorimetry
DE4321688C2 (de) * 1993-06-30 1998-08-20 Zirox Sensoren & Elektronik Gm Kalorimeter zur präzisen Messung von Temperatursignalen in Flüssigphasen
DE4321688A1 (de) * 1993-06-30 1995-02-16 Zirox Sensoren & Elektronik Gm Kalorimeter zur präzisen Messung von Temperatursignalen in Flüssigphasen
EP0647839A1 (de) * 1993-10-08 1995-04-12 Rüdiger Dr.rer.nat. Carloff Verfahren zur Bestimmung der Wärmedurchgangszahl in einem temperaturgeregelten Reaktor
DE4405267A1 (de) * 1994-02-18 1995-08-24 Arno Prof Dr Loewe Reaktionskalorimeter
US6561692B2 (en) 2000-03-23 2003-05-13 Ta Instruments-Waters Llc Differential scanning calorimeter
US6428203B1 (en) 2000-03-23 2002-08-06 Ta Instruments, Inc. Power compensation differential scanning calorimeter
US6431747B1 (en) 2000-03-23 2002-08-13 Ta Instruments, Inc. Heat flux differential scanning calorimeter sensor
US6488406B2 (en) 2000-03-23 2002-12-03 Ta Instruments-Waters, Llc Differential scanning calorimeter
EP1182439A1 (de) * 2000-08-23 2002-02-27 TA Instruments - Waters LLC Differentialabtastkalorimeter mit Leistungskompensation
EP1184649A1 (de) * 2000-09-04 2002-03-06 Eidgenössische Technische Hochschule Zürich Kalorimeter
WO2002021089A1 (de) * 2000-09-04 2002-03-14 Eidgenösschische Technische Hochschule Zürich Kalorimeter
JP2004507770A (ja) * 2000-09-04 2004-03-11 アイトゲネッシーシェ テヒニッシェ ホッホシューレ チューリッヒ 熱量計
US6953280B2 (en) 2000-09-04 2005-10-11 Eidgenössische Technische Hochschule Zürich Calorimeter
JP4807922B2 (ja) * 2000-09-04 2011-11-02 メトラー−トレド アーゲー 熱量計
US6641300B1 (en) * 2001-01-29 2003-11-04 Waters Investment, Ltd. Differential scanning calorimeter
US6648504B2 (en) * 2002-03-01 2003-11-18 Waters Investment Limited System and method for calibrating contact thermal resistances in differential scanning calorimeters

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3049105A1 (de) Reaktorkalorimeter zur bestimmung thermokinetischer daten
DE3537192C2 (de)
DE3412157C2 (de)
EP0403806B1 (de) Kreiselpumpe oder Lüfter
DE2515281A1 (de) Einrichtung zum messen der verschmutzung von metalloberflaechen
DE3320561A1 (de) Anordnung zur mengenflussmessung
EP1337820B1 (de) Kalorimeter
EP3446086B1 (de) Temperaturbestimmungseinrichtung und verfahren zu deren kalibrierung und zur bestimmung einer mediumstemperatur
EP0482469B1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Messung der Wärmeproduktionsrate in einem Reaktor mittels eines Kalorimeters
DE3315085C2 (de) Verfahren zur Nullpunktkontrolle an Wärmeleitfähigkeitsmeßzellen in Begasungsbrutschränken
DE1958476B2 (de) Vorrichtung zum messen der erstarrungstemperatur von fluessigkeiten
DE3780230T2 (de) Differentialdruck-fluessigkeitspegelmesser.
EP0092225B1 (de) Verfahren zum Steuern der dem Sekundärkreis eines Zweikreis-Heizungssystems zugeführten Wärmemenge und Steuerorgan hierfür
CH571218A5 (en) Heat of reaction measurement - using rotating flow of heating or cooling fluids for reaction vessel
EP1190240B1 (de) Verfahren zur bestimmung des salzgehaltes von flüssigkeiten und vorrichtung zur verfahrensdurchführung
CH637211A5 (en) Device for isothermic measurement of reaction heat
DE4405267C2 (de) Reaktionskalorimeter und Verfahren zur Durchführung von Messungen mit einem solchen Reaktionskalorimeter
DE19957309C2 (de) Rechnerunterstütztes Kalibrierverfahren und Vorrichtung zur Verfahrensdurchführung
DE2545162C3 (de) Verfahren und Vorrichtung zum Regeln des Elektroschlackeumschmelzens von Metallen
DE2521008C3 (de)
DE2332135C2 (de) Vorrichtung zur Ermittlung der Wärmeleistung einer chemischen Reaktion
DE2205419A1 (de) Vorrichtung zur selbsttaetigen, kontinuierlichen messung und anzeige der aenderung eines fluessigkeitsspiegels
DE69824167T2 (de) Kennzeichnung von physikalischen und chemischen eigenschaften einer flüssigkeit, sowie vorrichtung dafür
DE2856287C2 (de) Vorrichtung zur Bestimmung von Reaktionsenthalpien
DE3417935A1 (de) Verfahren zur messung des waermeverbrauches und gegebenenfalls zur begrenzung des massenstroms bei wenigstens einem waermeverbraucher

Legal Events

Date Code Title Description
8127 New person/name/address of the applicant

Owner name: LITZ, WILFRIED, DR., 5000 KOELN, DE

8139 Disposal/non-payment of the annual fee