DE2810791B2

DE2810791B2 - Verfahren und Vorrichtung zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen

Info

Publication number: DE2810791B2
Application number: DE19782810791
Authority: DE
Inventors: Wolfgang Dipl.-Phys. Dr. 8521 Buckenhof Gajewski
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1978-03-13
Filing date: 1978-03-13
Publication date: 1980-01-31
Also published as: DE2810791C3; AU526626B2; JPS62730B2; CA1117471A; GB2016795A; GB2016795B; DE2810791A1; JPS54126895A; FR2419753A1; FR2419753B1; AU4503079A

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zürn Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen durch selektive Anregung einer Isotopenverbindung des Gemisches mit Hilfe gepulster Laserstrahlung bestimmter Frequenz und nachfolgende chemische oder physikalische Abtrennung der angeregten von der nicht angeregten Isotopenverbindung. Bei diesem Verfahren wird durch die Anregung nur einer Isotopenverbindung erreicht, daß diese bevorzugt eine chemische Verbindung eingeht, wobei diese neue Verbindung relativ leicht mit normalen mechanischen und chemischen Mitteln aus dem ursprünglichen Stoffgemisch abgetrennt werden kann. Diese enthält dann bevorzugt das gewünschte Isotop, z. B. Uran 235. Die Isotopentrennung nach diesem Prinzip ist besonders für Uran technisch interessant, da das im Natumran allein verwertbare spaltbare Isotop Uran 235 ursprünglieh nur zu 0,7% vorhanden ist und im Kernbrennstoff für Leichtwasserreaktoren auf etwa 2—3% angereichert werden muß.

Die Anregung der einen Isotopenverbindung kann aber auch dazu verwendet werden, diese zu ionisieren,

;5 damit auf elektrischem Wege abscheidbar zu machen oder ihre Dipolverhalten so zu beeinflussen, daß eine Ablenkung durch das elektrische Feld der Laserstrahlung selbst möglich wird. Näheres zu laserinduzierten Isotopentrennverfahren mittels physikalischer und chemischer Abtrennung ist den DE-OS 23 11 584 sowie 23 24 779 zu entnehmen. Weitere Vorschläge zur isotopentrennung über die selektive Anregung molekularer Energieniveaus sind der DE-OS 24 59 989 zu entnehmen, wo insbesondere auf die Verwendung von Wellenlängen im Infrarot- und UV-Bereich eingegangen wird.

Die Uran-Isotopentrennverfahren gehen gewöhnlich von der Verbindung UFe aus, die einen ausreichenden Dampfdruck aufweist Es hat sich jedoch herausgestellt, daß die bei normalen Temperaturen vorgenommenen selektiven Anregungen wegen der Überlappung der Absorptionsbanden, des Resonanzaustausches und thermisch aktivierter Reaktionen nicht die gewünschten Anreicherungswerte erreichen lassen, nach einem bekannten Verfahren wird deshalb das dampfförmige Isotopengemisch adiabatisch auf Temperaturen unter 100 K entspannt und noch vor seiner Kondensation mit einem in einem Resonator geführten Laserstrahl entsprechender Frequenz durchstrahlt, siehe dazu die DE-OS 24 47 762. Es wurde auch „chon vorgeschlagen, anstelle der adiabatischen Entspannung die Abkühlung des Isotopengemisches mit einem zuzuführenden neutralen stark unterkühlten Zusatzgas zu erreichen, siehe die DE-OS 26 51 306.

Die Wirtschaftlichkeit dieser und anderer Isotopentrennverfahren ist jedoch nur dann gegeben, wenn es möglich ist, sogenannte Dauerstrichlaser zu verwenden. Solche Geräte stehen aber mit der benötigten Ausgangsleistung praktisch noch nicht zur Verfügung.

Beim augenblicklichen Stand der Laserentwicklung ist es also notwendig, die Isotopentrennverfahren mit gepulsten Lasern durchzuführen. Da die Laserpulse, die •n der Größenordnung von einer Nanosekunde liegen, sehr kurz sind und die Impulsfolgefrequenz auch

'■j maximal bei etwa 100 Hz liegt, kann nach dem bisherigen Verfahren unter Anwendung solcher gepulster Laser stets nur eine sehr geringe Stoffmenge angeregt werden, so daß die Anwendung der gepulsten Laser in der beschriebenen Weise bereits aus wirtschaftliehen Erwägungen heraus ungünstig ist. Es sei dabei nur daran erinnert, daß das durchgesetzte Gasgemisch immer wieder zurückgeführt werden muß, also enorme

Pumpleistungen benötigt werden. Es stellte sich daher die Aufgabe, eine Verfahrensfüh-

rung zu finden, die eine wirtschaftliche Anwendung gepulster Laser erlaubt und gewährleistet, daß das gesamte durchgesetzte Stoffgemisch auch in seiner Gesamtheit bestrahlt und die anregbaren Moleküle

auch tatsächlich angeregt werden.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das gasförmige Gemisch der Isotopenverbindungen in konstanten Zeitabständen AT₁ über eine Düse adiabatisch entspannt und auf unter 100 K. abgekühlt wird, wobei die Strömungsdauer Δ T₁ jeweils im Bereich von Millisekunden liegt, und daß der aus der Düse periodisch austretende Strahl während der gesamten Strömungsdauer Δ Ti in gleichen Abständen aufeinanderfolgenden Pulsen von π nacheinander gezündeten Lasern ausgesetzt wird, wobei π gleich dem Quotienten aus der Strömungsdauer ΔΤ2 und der Verweilzeit der Gasmoleküle in der Bestrahlungsstrecke ist

Dieses Verfahren beruht demnach auf der Kombination von zwei Merkmalen: Das der Isotopentrennanlage is zuzuführende Gasgemisch in stets wiederkehrender Intervallen für eine kurze Strömungsdauer durch den Bestrahlungsraum zu schicken und dabei durch eine Vielzahl nacheinander zu zündender Lasereinrichtungen jeweils gleicher Frequenz in seiner Gesamtheit strahlungstechnisch zu erfassen. Dabei wird von folgenden Überlegungen ausgegangen:

Eigene Versuche haben gezeigt, dao bei der dynamischen Abkühlung eines Gasgemisches die selektive Anregung und Abtrennung der gewünschten Isotopenverbindungen auf einer Wegstrecke von etwa 2 cm erfolgen muß. Bei einer Strahlgeschwindigkeit des in den Bestrahlungsraum eintretenden Stoffgemisches von etwa 500 ms-' beträgt die Flugzeit eines Moleküls durch diese Strecke etwa 40 us. Bestrahlt man nun mit einem Laserpuls diesen gesamten Bereich von 2 cm Länge und läßt nach weiteren 40 us einen weiteren Laserpuls folgen, so schließen sich die bestrahlten Bereiche des Stoffgemischstrahles lückenlos aneinander an. Dazu wäre allerdings ein Laser mit einer Pulsfolgefrequenz von 25 kHz erforderlich, jedoch existieren solche in den gewünschten Wellenlängen und Leistungsbereichen ebenfalls noch nicht Die erforderlichen Pulsenergien liegen bei 1 Ws im UV (03-0,4 μ) und bei 0,025 Ws im Infrarotbereich (16 μ).

Diese Sciiwierigkeit wird mit der vorliegenden Erfindung dadurch gemeistert, daß die geforderte Pulsfolgefrequenz durch das nacheinander folgende Zünden einer Vielzahl gleichartiger Lasergeräte gebildet wird. Da jedoch die Zahl dieser Lasergeräte von der wirtschafllichen Seite her, aber auch von der anordnungstechnischen Seite — alle müssen so angeordnet werden, daß ihre Strahlung den Bestrahlungsraum auf dem gleichen Weg durchläuft — beschränkt ist, wird nunmehr dafür gesorgt, daß nur während der Strahlungszeit dieser nacheinander zu zündenden Lasergeräte der Stoffgemischstrahl durch den Bestrahlungsraum läuft Weitere vorteilharte Maßnahmen zur Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ergeben sich aus den Unteransprüchen 2 und 3.

Die Erfindung umfaßt auch eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens mit einer mit Gaszuführung versehenen schlitzförmigen Entspannungsdüse, einem Bestrahlungsraum und einer Lasereinrichtung, die dadurch gekennzeichnet ist, daß zur Steuerung des Gasstromes vor der schlitzförmigen Entspannungsdüse ein sich über die ganze Dösenbreite erstreckendes Ventil vorgesehen ist, das aus einem rohrförmigen, mit konstanter Geschwindigkeit drehbaren Rotor mit zwei diametral gegenüberliegenden Längsschlitzen innerhalb eines diesen abdichtend umschließenden Gehäuses besteht, das auf der einen Seite an die Entspannungsdüse und auf der änderet/ diametral gegenüberliegenden Seite an die Gaszuführung angeschlossen ist, und daß die Lasereinrichtung π einzelne Laser umfaßt

Die Laser können unter Verwendung von Umlenkspiegeln so zum Bestrahlungsraum angeordnet sein, daß die von ihnen ausgehenden Bestrahlungsimppulse innerhalb des Bestrahlungsraumes den gleichen Weg nehmen.

Die Erfindung sei nun an einem Beispiel anhand der F i g. 1 —4 näher erläutert

F i g. 1 zeigt schematisch die räumliche Zuordnung von Bestrahlungsraum 3, Düse 2 und Ventil 4. Der Verfahrensablauf ist nun folgender: Das Stoffgemisch 46 strömt über die Leitung 45 in das Ventil 4. Dieses besteht aus einem rohrförmigen Gehäuse 41, an das auf der einen Seite die Zuführungsleitung 45 und auf der anderen Seite die Entspannungsdüse 2 angeschlossen sind. Im Inneren dieses Gehäuses rotiert mit konstanter Umdrehungsgeschwindigkeit ein Äotor 42, der mit Schlitzen 43 und 44 — diese sind ebenfalls diametral gegenüber angeordnet — versehen ist Immer wenn diese Schlitze 43 und 44 eine Verb> >iung zwischen der Zuführungsleitung 45 und der Düse 2 iie-steüen, wird ein Stoffgemischstrahl stets gleicher Länge durch den Bestrahlungsraum 3 hindurchwandern. Die Länge dieses Bestrahlungsraumes ist mit s bezeichnet Bei einer Strah!3eschwindigkeit von 500 ms-' durchwandert ein Molekül diese Strecke in 40 ns. Wenn nun die Front des die Düse verlassenden Gasstromes vor dem Ende der Bestrahlungskammer 3 angekommen ist, wird der erste Laser gezündet und in Abständen von jeweils 40 μβ der nächste. Es ergibt sich somit eine Einteilung des Stoffgemischstrahles in aneinander lückenlos anschließende Bestrahlungsbereiche g\ bis g„. In der F i g. 1 ist dabei jene Situation angegeben, bei der gerade der letzte Stoffstrahlbereich g_n durch den letzten, den n-ten Laser bestrahlt wird. Die gesamte Länge des die Düse 2 in Intervallen verlassenden Stoffgemischstrahles S ergibt sich sodann aus der Zahl der Laser η mal der Länge des Bestrahlungsraumes &

Die Fig.2 zeigt in einem Zeitdiagramm die Schaltfolgen des Ventils 4 sowie der /1 Lasereinrichtungc.i. Das Ventil 4 macht jeweils in Abständen von Δ Ti den Strömungsweg auf, wobei AT\ beispielsweise 100 ms betragen möge. Die Öffnungszeit des Ventils beträgt dagegen beispielsweise 1 ms und ist mit ATi bezeichnet. Während dieses Zeitbereicnes A T₂ zünden nacheinander die Lasereinrichtungen 1 bis n, wobei in dem gewählten Zahlenbeispiel der Zündungsabstand zwischen zwei Lasern jeweils 40 μ* beträgt das ist jene Zeit, die ein Molekül für das Durcheilen des Bestrahlungsraumes 3 benötigt

In den F i g. 3 und 4 sind nun Möglichkeiten für die Einführung der von der verschiedenen Lasern kommenden Strahlungen in den Bestrahlungsraum 3 schematisch dargestellt. Dazu muß noch erwähnt werden, daß die Entspannungsdüsi 2 eine schlitzartige Gestalt aulweist. Sie hat an ihrer engsten Stelle z. B. eine Weite von etwa 0,1—04mm und eine Breite von etwa 1 m. Die Fig.3 und 4 zeigen nun diese Düse 2 in der Draufsicht, also auf die Breitseite. Div Zahl der Laser ergibt sich nach dem vorgegebenen Zahlenbeispiel ΔΤι — I ms dividiert durch 40 μ$ zu η - 25. In der F i g. 3 find der Übersichtlichkeit halber nur 10 Lasergeräte dargestellt, deren Strahlung wird über Spiegel 6 auf einen Drehspiegel 61 umgelenkt, der sich synchron zur Umschaltfrequenz der einzelnen Lasergeräte dreht und die Laserstrahlung auf dem gleichen Wege in den Bestrahlungsraum 3 eintreten läßt In diesem wird die

Strahlung an den verspiegelten Wänden hin und her reflektiert, so daß die gesamte während der Laserimpulsdauer im Bestrahlungsraum vorhandene Stoffmenge von der Strahlung jeweils eines Lasers erfaßt wird.

Wie bereits eingangs angedeutet, können für die Anregung des Stoffgemisches zwei Frequenzen Verwendung finden. Die Einführung dieser beiden unterschiedlichen Laserstrahlungen 91 und 92 ist in Fig.4 dargestellt Diese zeigt wieder in der Draufsicht die Düse 2 und den Bestrahlungsraum 3, der die Länge s hat. Über die Zylinderlinse 8 wird die Strahlung 91 der aus F i g. 3 bekannten Lasergeräte L in den Bestrahlungsraum 3 geführt und dort mit Hilfe der Spiegel 72 und 71 hin und her reflektiert.

Dieser hat beispielsweise die Abmessungen einer Breite von 100 cm, einer Länge s von 2 cm und einer Dicke von 0,5 cm. Seine Seitenwände bestehen aus KCI- oder NaCI-Fenstern, die mit dielektrischen Vielfachschichten von ·»,/% Reflexionsvermögen bei einer Wellenlänge von 0,4 μ bedampft sind und das Licht 92 von 16 μ ungehindert durchlassen. Das eine der beiden Fenster 72 entspricht dem Ausschnitt aus einem Zylinderspiegel von 100 cm Krümmungsradius. Durch diese Maßnahme wird erreicht, daß sowohl das 16 μ Licht 92 als auch das 0,4 μ Licht 91 nahezu vollständig absorbiert wird, da das Verhältnis der Absorptionsvermögen von UFe bei 16 μ zu jenem bei 0,4 μ gerade dem umgekehrten Verhältnis der Lichtwege entspricht. Im Gegensatz zu dem Licht 91 von 0,4 μ Wellenlänge, das fokussiert wird, um es genügend oft im Bestrahlungsraum hin und her reflektieren zu lassen, wird das 16 μ Licht 92 auf 2 cm χ 03 cm aufgeweitet, um den gesamten Bestrahlungsraum gleichmäßig zu beleuchten. Selbstverständlich ist eine Anlage dieser Form auch für ein Verfahren geeignet, das zur Anregung und Abtrennung nur eine Strahlungsart oder nur auch ein

UV-Quant benötigt

Bei stets geöffnetem Ventil 4 hätte eine Anlage mit den beschriebenen Maßen und Daten bei einer Abkühlung auf 50 K einen Stoffgemischdurchsatz von 10⁴ m³/h. Die dafür benötigten Pumpleistungen wären außerordentlich hoch. Bei dem beschriebenen Verfahren reduziert sich jedoch die notwendige Pumpleistung auf 100 mVh, eine Leistung also, die ohne großen Aufwand zu erzielen ist

ίο Zur weiteren Veranschaulichung dieses Verfahrens noch einige Angaben über die Abmessungen des Schnellschlußventiles 4. Dieses hat entsprechend der Düsenbreite von 1 m ebenfalls eine Breite von 1 m. Auf diese Weise ist es möglich, daß über die Schlitze 43 und 44 des Rotors 42 eine gleichmäßige Versorgung der Düse 2 — über ihre ganze Breite gesehen — erreicht wird. Bei einer Drehzahl von 600 U/Min und einem Rotorumfang von 20 cm ergibt sich für die Öffnungszeit Al₂ von 1 msek eine Breite des tin- und Ausiabschlitzes 43/44 von 2 mm. Der Abstand zwischen Gehäusewand und Rotor kann wegen der geringen Drehzahlen relativ klein gehalten werden, so daß eine gute Abdichtung während der Sperrzeiten des Ventiles 4 gegeben ist.

Die erwähnten Zahlenangaben sind selbstverständ-

lieh nur beispielsweise zu nehmen, sie beschränken das vorliegende Verfahren nicht Diese können entsprechend anderer Verfahrensparameter, wie Impulsfolgefrequttuen, mögliche Laserzahlen usw. entsprechend angepaßt werden. Über die Weiterverarbeitung bzw. die eigentliche Abtrennung der gewünschten angeregten Isotopenverbindung bzw. der angereicherten Isotopenverbindung wurde nichts ausgesagt, da diese nach den bekannten und teilweise bereits eingangs geschilderten Verfahren durchgeführt werden können.

Sie sind somit völlig unabhängig vom Gegenstand der vorliegenden Erfindung.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

!. Verfahren zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen durch selektive Anregung einer Isotopenverbindung des Gemisches mit Hilfe gepulster Laserstrahlung bestimmter Frequenz und nachfolgende chemische oder physikalische Abtrennung der angeregten von der nicht angeregten Isotopenverbindung, dadurch gekennzeichnet, daß das gasförmige Gemisch der Isotopenverbindungen in konstanten Zeitabständen ΔΤ, fiber eine Düse adiabatisch entspannt und auf unter 100 K abgekühlt wird, wobei die Strömungsdauer Δ T₂ jeweils im Bereich von Millisekunden liegt, und daß der aus der Düse periodisch austretende Strahl während der gesamten Strömungsdauer Δ T₂ in gleichen Abständen aufeinanderfolgenden Pulsen von η nacheinander gezündeten Lasern ausgesetzt wird, wobei π gleich dem Quotienten aus der Strömungsdauer AT₂ und der Verweikeit der Gasmoleküle in der Bestrahlungsstrecke ist

?. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das gasförmige Gemisch der Isotopenverbindungen zusammen mit Zusatzgasen und/oder Reaktionspartnern über eine Düse adiabatisch entspannt und auf unter 100 ,K abgekühlt wird.

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der aus der Düse periodisch austretende Strahl mit Laserstrahlung verschiedener Frequenzen bestrahlt wird, wobei für jede Freqisnz die gleiche Zahl von η Lasern verwendet wird.

4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 —3 mit einer mit Gaszuführung versehenen schlitzförmigen Entspannungsdüse, einem Bestrahlungsraum und einer Lasereinrichtung, dadurch gekennzeichnet, daß zur Steuerung des Gasstromes vor der schlitzförmigen Entspannungsdüse (2) ein sich über die ganze Düsenbreite erstreckendes Ventil (4) vorgesehen ist, das aus einem rohrförmigen, mit konstanter Geschwindigkeit drehbaren Rotor (42) mit zwei diametral gegenüberliegenden Längsschlitzen (43/44) innerhalb eines diesen abdichtend umschließenden Gehäuses (41) besteht, das auf der einen Seite an die Entspannungsdüse (2) und auf der anderen diametral gegenüberliegenden Seite an die Gaszuführung (45) angeschlossen ist, und daß die Lasereinrichtung π einzelne Laser L umfaßt

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Laser L unter Verwendung von Umlenkspiegeln (6) so zum Bestrahlungsraum (3) angeordnet sind, daß die von ihnen ausgehenden Bestrahlungsimpulse innerhalb des Bestrahlungsraumes (3) den gleichen Weg nehmen.