DE2324779C3 - Verfahren zur Trennung von gasförmigen Stoffgemischen unter Verwendung von Laserstrahlen - Google Patents
Verfahren zur Trennung von gasförmigen Stoffgemischen unter Verwendung von LaserstrahlenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von gasförmigen Stoffgemischen unter
Verwendung von Laserstrahlen zur Ermöglichung einer gezielten chemischen Reaktion eines Gemischanteils
mit einem Reaktionspartner.
verschiedenen Elementen aufgebaut sind, im Infrarotbereich
liegende elektromagnetische Strahlung absorbieren. Die Infrarot-Absorptionsspektren spiegeln dabei
die Feinheit im Bau der Moleküle wider und haben ihre Ursache in den Energieübergängen der Rotations-Schwipgungszustände.
Da die Schwingungsenergie eines Moleküls wesentlich von der Masse der beteiligter·
Atome abhängt, besitzen Moleküle, die eine Elementsorte
mit verschiedenen Isotopen enthalten, auch unterschiedliche Infrarot-Absorptionslinien. Diese Feinstruktur
der Rotations-Schwingungsspektren kann zur Isotopentrennung oder ganz allgemein zur Stofftrennung
ausgenützt werden, wenn die Emmissionslinie eines Lasers mit der Rotations-Schwingungslinie des
betreffenden Moleküls der abzutrennenden Atomsorte in Resonanz gebracht und damit angeregt wird. Das auf
diese Weise angeregte Molekül kann dann aus seinem höheren Energieniveau ht-raus mit geeigneten Partnern
zur chemischen Reaktion gebracht werden. Mit anderen Worten ausgedrückt, stellt die Absorption eines
Lichtquants durch ein solches Molekül eine Energiezufuhr dar, die in bezug auf die Einleitung bestimmter
chemischer Reaktionen einen ähnlichen Effekt, wie z. B.
eine Temperaturerhöhung hat
Nach diesem Prinzip wurde z. B. bereits eine Mischung von Methanol und deuteriertem Methanol
durch Bromierung des normalen Methanols getrennt, siehe »Applied Physics Letters«, Volume 17, Number 12,
Seiten 516 bis 519. Nach dem gleichen Prinzip wird außerdem bei dem Verfahren nach der deutschen
Offenlegungsschrift 19 59 767 die Trennung von Uranisotopen vorgenommen. Die Durchführung dieses
bekannten Verfahrens zur Isotopentrennung ist jedoch an drei Bedingungen geknüpft, erstens müssen Laseran-Ordnungen
vorhanden sein, die sich auf die gewünschten Molekülschwingungsfrequenzen abstimmen lassen,
zweitens muß die Energie dieser Strahlung genügend hoch sein, damit die chemische Reaktion ausgelöst
werden kann, und drittens muß der Reaktionspartner so gewählt werden, daß eine Trennung des neu entstandenen
Stoffgemisches in der Reaktionseinrichtung möglich ist Da die im Infrarotgebiet, z. B. mit Lasern
zuführbare Energie jedoch verhältnismäßig klein ist, ist die Durchführbarkeit des bekannten Verfahrens sehr
beschränkt In dieser Offenlegungsschrift wird zwar auch angegeben, diese Energiefrage durch Erhitzen des
Reaktionsgemisches noch vor dem Einstrahlen des Laserlichtes zu lösen. Dies hat jedoch den Nachteil, daß
dadurch eine Stoß-Verbreiterung der Rc tationsschwingungslinien auftritt, was zu einer Herabsetzung der
Selektivität führt Außerdem sind dabei schädliche Reaktionen des erhitzten Gemisches mit dem Material
der Reaktionskammerwandung möglich.
Verfahren so weiter zu entwickeln, daß derartige energetische Beschränkungen und Nachteile an Bedeutung
verlieren. Die Lösung dieser Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch erzielt, daß die Moleküle des
abzutrennenden Stoffes in üblicher Weise durch schmalbandige Lichtquellen angeregt werden und die
zur Ermöglichung der chemischen Reaktion benötigte Restenergie lediglich dem anderen Reaktionspartner
gezielt zugeführt wird. Im Gegensatz zu dem bisher beschriebenen Verfahren wird also ohne schädliche
Beeinflussung der Selektivität des durch Laserstrahlung anzuregenden Stoffes die für die chemische Reaktion
benötigte Restenergie nur dem Reaktionspartner zugeführt. Dieser Energiebetrag wird dabei so bemes-
sen, daß nur die angeregten Moleküle des einen Isotops
mit diesem Reaktionspartner reagieren, nicht aber die nichtangeregten Moleküle der anderen Isotopen oder
Stoffe. Zur Erzielung einer möglichst großen Trennungsausbeute sollte der Reaktionspartner dabei im
Überschuß vorhanden sein, damit die für die chemische Reaktion notwendigen Molekularstöße vorzugsweise
zwischen den Reaktionspartnern und weniger zwischen den Molekülen des Isotopen- oder Stoffgemisches
stattfinden. In letzterem Falle würde die zugeführte Energie größtenteils für den Trenneffekt verlorengehen
und der Trenneffekt selbst sich verschlechtern.
Die Zuführung der Restenergie für den Reaktionspartner kann auf verschiedene Weise erfolgen, z. B.
durch Aufheizen desselben, bevor er in die Trennkammer eingeführt wird oder durch Energiezufuhr innerhalb
der Trennvorrichtung mit Hilfe von Lasern, Infrarotlichtquellen, Ultraviolettlichtquellen usw.
Wenn auch die Durchführbarkeit dieses Trennverfahrens
nicht auf spezielle Isotopen- oder Stoffgemische beschränkt ist, so kommt ihm doch besondere
Bedeutung auf dem Gebiet der Kerntechnik zu. Hier ist es insbesondere die Trennung der Uranisotopen U 238
und U 235, wie sie zur Anreicherung der Kernbrennstoffe am spaltbaren Uran 235 für die verschiedenen
Reaktortypen in unterschiedlichem Maße notwendig ist Die bisherigen angewandten Verfahren der Gasdiffusion
oder der Ultrazentrifuge sind technisch außerordentlich aufwendig und benötigen zudem einen
außerordentlich hohen Energieaufwand. Diese Nachteile haften dem erfindungsgemäßen Verfahren nicht mehr
an.
Wie bereits erwähnt, ist zur Durchführung dieses Verfahrens auch ein geeigneter Reaktionspartner
notwendig. Für die Trennung der Uranisotopen können beispielsweise folgende Reaktionen Verwendung finden,
aus denen die Ausgangspartner sowie die chemischen Reaktionspartner zu entnehmen sind:
oder
oder
oder
oder
oder
UF6+SF4 - UF4+ SF6
2UF6+SiCU- 2UF4+ SiF4+ 2Cl2
2UF6+SO2->
2UF5 + SO2F2
Als weiteres Beispiel aus der Kernreaktortechnik sei die Trennung von Borisotopen genannt, siehe die
nachstehende chemische Reaktion:
3(BH3>2+6NH3- 2 B3N3H6+12 H2
Alle diese Reaktionen laufen normalerweise erst bei erhöhter Temperatur ab. Durch die spezifische Anregung
bestimmter Uran- bzw. Borisotopen findet die chemische Reaktion nur zwischen diesen statt, die
anderen Isotopenverbindungen bleiben unberührt
Die für die Durchführung dieser chemischen Reaktionen notwendigen Vorrichtungen werden nachstehend
beispielsweise anhand der F i g. 1 bis 3 besprochen. Vorher sei jedoch noch auf einige Verfahrensdaten
eingegangen.
kann z. B. zur Anregung des UF6 ein mit einem
CO-Laser gepumpter abstimmbarer Raman-Spin-Flip-Laser (RSF)-Laser eingesetzt werden. Dieser Laser
wird auf eine der zwischen 5,2 und 6,4 μΐπ liegenden
Absorptionsbanden des UF6 abgestimmt Die für den Reaktionspartner HCI benötigte Restenergie wird
durch Anregung dieses Moleküls bei 3,46 μΐη mit Hilfe
z. ß eines abstimmbaren Farbstofflasers aufgebracht
. '.inlicher Weise wird die Anregung zur Durchführung
der bereits genannten Bor-Reaktionen durchgeführt Für die Anregung des Diborans wird wieder ein
RSF-Laser verwendet und auf die Absorptionsbande des Diborans bei 5,4 oder 6μΐη eingestellt Die
Absorptionsbande des Ammoniaks liegt bei 3 um, die Restenergie wird durch Anregung mit Hilfe einer
entsprechenden Frequenz durch einen abstimmbaren Farbstofflaser aufgebracht
Zur Trennung der Uranisotopen nach der Reaktion
Zur Trennung der Uranisotopen nach der Reaktion
UF6+SF4- UF4+SF6
kanu beispielsweise durch Anregung des 235 UF6
Moleküls mit einem abstimmbaren Leistungslaser, z. B. CO-Laser bei einem der zwischen 5 und 6 μπι liegenden
Rotationsschwingungslinien, erfolgen. Die Aufbringung der Restenergie beim Reaktionspartner SF6 wird durch
Aufheizen desselben vor seiner Einspeisung in die Trennkammer auf ca. 3000C aufgebracht
Trennraum zwischen 10~2 und 760 Torr liegen, vornehmlich
zwischen 1 und 100 Torr. Die Temperatur der Trennkammer kann dabei zwischen -50 und +2000C
liegen, vorzugsweise jedoch etwa Raumtemperatur betragen.
Da für die Beurteilung eines solchen Trennverfahrens nicht zuletzt auch die Kenntnis des benötigten
Energieaufwandes von Bedeutung ist sei erwähnt, daß unter Einbeziehung auftretender Verluste für die
Abtrennung von 1 kg U 235 ca. 300 Kilowattstunden elektrischer Energie benötigt werden.
In den F i g. 1 bis 3 sind schematisch drei verschiedene Ausführungsbeispiele von Trenneinrichtungen dargestellt,
die nach dem beschriebenen Prinzip arbeiten. Einander funktionsmäßig entsprechende Bauteile sind
dabei mit gleichen Bezugsziffern versehen. Die F i g. 1 zeigt eine Einrichtung, bei der dem Reaktionspartner
die benötigte Restenergie in Form von Wärme zugeführt wird. Diese besteht zunächst aus einem
Reaktionsrohr 1. das auf seiner einen Seite mit verschiebbaren Sammelbehältern 14 und 15 für die
abgetrennten Stoffe verschen ist. Für die Abdichtung ist dabei in an sich bekannter Weise eine Teflonscheibe 16
vorgesehen. An seinem anderen Ende ist der Reaktionsbehälter 1 durch eine strahlungsdurchlässige Scheibe 17
so aus z. B. BaF2 abgeschlossen. Außerhalb dieser Scheibe
befindet sich in axialer Richtung ein Hochleistungslaser 4, dessen Strahlung durch das Fenster 17 in den
Reaktionsraum eintritt Das zu trennende Stoff- oder Isotopengemisch befindet sich in einem durch einen
Thermostaten 22 auf konstanter Temperatur gehaltenen Sammelbehälter 2 und wird über ein Ventil sowie
entsprechende Rohrleitungen in den Reaktionsraum geführt Ein Manometer dient nach dem Ventil zur
Druckkontrolle. Im Reaktionsraum tritt das Stoffgemisch durch eine beispielsweise langgestreckte schlitzförmige
Düse 21 aus und wird dabei vom Laserstrahl 5 durchlaufen. Gegenüber der beispielsweise schlitzförmigen
Austrittsdüse 21 ist eine gleichartige Austrittsdüse 31 angeordnet, die von dem aus der Vorratseinrichtung
3 entnommenen Reaktionspartner gespeist wird. Vor seinem Eintritt in die Düse durchströmt dieser ein Ventil
sowie eine rohrofenförmige Heizeinrichtung 32, die mit einem Temperaturregler 35 und einem Temperatur-
meßgerät 33 versehen ist. Zur Kontrolle des Druckes ist
ein Manometer 34 vorgesehen. Beim Zusammentreffen der gasförmigen Stoffe im Reaktionsraum tritt die
bereits beschriebene Reaktion ein, der abzutrennende Stoff bzw. das abzutrennende Isotop reagiert chemisch
mit dem zugeführten Reaktionspartner 3 und ergibt mit diesem eine neue Verbindung, die sich vorzugsweise in
fester Form im Sammelbehälter 14 bzw. 15 ablagert. Die Abgase, bestehend aus den nichtverbrauchten Stoffanteilen
des zugeführten Gemisches 2, dem Überschuß am Reaktionspartner 3 und nicht Uran enthaltenden
Reaktionsprodukten, gelangen über die Leitung 12 in die Kühlfalle 19. An diese Leitung ist auch die
Vakuumpumpe 6 angeschlossen. Die Kühlfallen dienen dabei der Abscheidung der Reaktionspartner und sind
von Dewargefäßen 61 umschlossen. Zur Kontrolle des Druckes im Reaktionsbehälter 1 ist ein Manometer il
vorgesehen, eine nicht dargestellte Regeleinrichtung sorgt für die Konstanthaltung des gewünschten
Druckes.
Die in F i g. 2 dargestellte Einrichtung entspricht im wesentlichen der F i g. 1, mit dem Unterschied, daü dem
Reaktionspartner 3 die Restenergie über einen Laser oder über eine andere Lichtquelle 6 durch das Fenster
17 zugeführt wird. Die Sammelbehälter 14 und 15 sind hier nicht seitlich verschiebbar zum Zwecke des
Auswechselns angeordnet, sondern um eine Achse 13 drehbar. Die nichtdargestellten Elemente entsprechen
jenen der Fig. 1. Die Länge der Schlitzdüsen beträgt
dabei mehrere Meter, damit eine möglichst große Menge der Reaktionspartner von der Strahlung 5 und 6
erfaßt wird. Wegen der Abscheidung der vorzugsweisi festen Reaktionsprodukte sind die Anordnungen nacl
F i g. 1 und 2 vertikal aufgebaut
Im Gegensatz dazu ist die in Fig.3 dargestellt)
Anordnung horizontal angeordnet Die auf der linkei Seite über das Fenster 17 eintretende Strahlung 5 und
< wird durch einen Spiegel 18 am anderen Ende de: Reaktionsraumes 1 reflektiert und durchlaufen also dii
über die Schlitzdüsen 21 und 31 eintretenden Reaktions partner wenigstens zweimal. Wird eine optische Faltunj
des Lichtweges mit Spiegeln 18 vorgesehen, so ergib sich durch eine mehrfache Reflexion der Strahlen 5 un<
6 eine erhebliche Wirkungsgradverbesserung. Diese ermöglicht außerdem eine wesentliche Verkürzung de
gesamten Einrichtung.
Die Sammelbehälter 14 und 15 für die Reaktionspart ner befinden sich dabei unterhalb der horizonta
angeordneten Schlitzdüsen 21 und 31, deren gegenseiti ge Zuordnung beispielsweise aus der Nebenfigur 3a z\
entnehmen ist.
Selbstverständlich sind noch weitere Varianten in Aufbau solcher Einrichtungen möglich. Auch Kombina
tionen hinsichtlich der Einbringung der Restenergie fü den Reaktionspartner können vorteilhaft sein.
Abschließend sei nochmals betont, daß sich diese: Trennverfahren auch für normale Stoffgemische — als«
nicht nur für Isotopengemische — eignet, vorzugsweis«
dann, wenn eine Trennung mit rein chemischen ode physikalischen Mitteln auf erhebliche Schwierigkeitei
stößt.
Claims (8)
1. Verfahren zur Trennung von gasförmigen Stoffgemischen unter Verwendung von Laserstrahlen
zur Ermöglichung einer gezielten chemischen Reaktion eines Gemischanteiles mit einem Reaktionspartner,
dadurch gekennzeichnet, daß die Molekaie des abzutrennenden Stoffes in üblicher Weise durch schmalbandige Lichtquellen
angeregt werden und die zur Ermöglichung der chemischen Reaktion benötigte Restenergie lediglich
dem anderen Reaktionspartner gezielt zugeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionspartner so gewählt wird,
daß die mit ihm ablaufende chemische Reaktion zu einem nicht gasförmigen, von alleine ausfallenden
Prodakt führt
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Isotopengemische im gasförmigen
Zustand getrennt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Restenergie dem Reaktionspartner
über eine elektromagnetische Strahlung innerhalb der Trennvorrichtung zugeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Frequenz der elektromagnetischen
Strahlung entsprechend einer Eigenschwingungsfrequenz des Resonanzpartners eingestellt bzw. über
Filter aus einem Frequenzgemisch ausgesondert wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Trennung eines natürlichen
Isotopengemisches von 215UF6 und 238UF6 als Reaktionspartner
SF4 verwendet wird, wobei eine der zwischen 5 und 6 μιτι liegenden Rotationsschwingungslinien
des 235UF6-Moleküls durch einen abstimmbaren
Leistungslaser, ζ. Β einen mit einem CO-Laser gepumpten RSF-Laser, in einer Trennkammer
angeregt und der Reaktionspartner vor seinem Eintritt in die Trennkammer auf ca. 300° C
aufgeheizt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionspartner SiCU, HCI oder
SO2 verwendet wird und die Restenergie durch eine elektromagnetische Strahlung innerhalb der Trennvorrichtung
und/oder Aufheizung vor Einführung in die Trennvorrichtung zugeführt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß zur Trennung der Isotopen 10B
und 11B die Borverbindung (BH3)2 verwendet und
mit einem CO-Laser gepumpten RSF-Laser auf den Schwingungslinien 5,4 oder 6,2 μιτι angeregt sowie
als Reaktionspartner Ammoniak vorgesehen wird, das durch einen abstimmbaren Farbstofflaser innerhalb
der Trennvorrichtung auf seiner Absorptionslinie bei 3 μιτι angeregt wird.
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