DE2810791C3 - Verfahren und Vorrichtung zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen - Google Patents

Description

— daß aus dem gasförmigen Gemisch (46) unter Verwendung eines vor der schlitzförmigen Entspannungsdüse (2) sich über die gesamte Düsenbreite erstreckenden Ventils (4), dessen mit zwei diametral gegenüberliegenden Längsschlitzen (43,44) versehener Rotor (42) mit konstanter Umdrehungsgeschwindigkeit umläuft, ein pulsierender Gemischstrahl der jeweiligen Strömungsdauer (ΔΤ2) im Bereich von Millisekunden gebildet und in konstanten Zeitabständen (dT\) dem Bestrahlungsraum (3) zugeführt wird und

— daß der aus der Entspannungsdüse (2) periodisch austretende Gemischstrahl während der gesamten Strömungsdauei¹ (dTj) in gleichen Abständen aufeinanderfolgenden Pulsen von (n) nacheinander gezündeten Lasern (L) ausgesetzt wird, wobei (zugleich dem Quotienten aus der Strömungsdauer (ΔΤ-i) und der Verweilzeit der Gasmoleküle auf der Strecke ihres Fluges durch den Bestrahlungsraum (3) ist.

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen gemäß Oberbegriff des einzigen Anspruchs.

Bei dem gattungsgemäßen Verfahren wird grundsätzlich durch die Anregung nur einer Isotopenverbindung erreicht, daß diese bevorzugt eine chemische Verbindung eingeht, wobei diese neue Verbindung relativ leicht mit normalen mechanischen und chemischen Mitteln aus dem ursprünglichen Stoffgemisch abgetrennt werden kann. Diese enthält dann bevorzugt das gewünschte Isotop, z. B. Uran 235. Die Isotopentrennung nach diesem Prinzip ist besonders für Uran technisch interessant, da das im Natururan allein verwertbare spaltbare Isotop Uran 235 ursprünglich nur zu 0,7% vorhanden ist und im Kernbrennstoff für Leichtwasserreaktoren auf etwa 2—3% angereichert werden muß.

Die Anregung der einen Isotopenverbindung kann aber auch dazu verwende* werden, diese zu ionisieren, damit auf elektrischem Wege abscheidbar zu machen oder ihre Dipolverhalten so zu beeinflussen, daß eine Ablenkung durch das elektrische Feld der Laserstrahlung selbst möglich wird. Näheres zu laserinduzierten Isotopentrennverfahren mittels physikalischer und chemischer Abtrennung ist den DE-OS 23 11 584 sowie 23 24 779 zu entnehmen. Weitere Vorschläge zur Isotopentrennung über die selektive Anregung molekularer Energieniveaus sind der DE-OS 24 59 989 zu entnehmen, wo insbesondere auf die Verwendung von Wellenlängen im Infrarot- und UV-Bereich eingegangen wird.

Die Uran-Isotopentrennverfahren gehen gewöhnlich von der Verbindung UF₆ aus, die einen ausreichenden Dampfdruck aufweist. Es hat sich jedoch herausgestellt, daß die bei normalen Temperaturen vorgenommenen selektiven Anregungen wegen der Überlappung der Absorptionsbanden, des Resonanzaustausches und

in thermisch aktivierter Reaktionen nicht die gewünschten Anreicherungswerte erreichen lassen, nach einem bekannten Verfahren wird deshalb das dampfförmige Isotopengemisch adiabatisch auf Temperaturen unter 100 K entspannt und noch vor seiner Kondensation mit

is einem in einem Resonator geführten Laserstrahl entsprechender Frequenz durchstrahlt, siehe dazu die DE-OS 24 47 762, DF-OS 24 58 563 und DE-OS 26 53 795. Von dem Stand der Technik nach den zuletzt genannten drei Offenlegungschriften geht die Erfindung gattungsmäßig aus, wobei der Vollständigkeit halber noch erwähnt sei, daß das Verfahren der Abkühlung des Isotopengemisches zusätzlich zur oder anstelle der adiabatischen Entspannung mit einem zuzuführenden neutralen stark unterkühlten Zusatzgas durch die DE-OS 24 58 563 und die DE-OS 26 53 795 ebenfalls bekannt ist und im übrigen in der DE-OS 26 51 306 in Verbindung mit der Verwendung eines Trägergases btieits vorgeschlagen wurde.
Zum Stand der Technik ist schließlich zu verweisen

jo auf eine Arbeit von Hagena »Molekularstrahlerzeugung mit Düsen im Impulsbetrieb« (Zeitschrift für angewandte Physik, XVI Band, Heft 3, 1963, Seiten 183—187). Es wird darin über Versuche berichtet, bei denen ein eine Düse mit einem Durchlaßquerschnitt von

Ji 0,07 mm² aufweisendes elektromagnetisch gesteuertes Schnellschlußventil zur Erzeugung eines gepulsten Molekularstrahles verwendet wurde, wobei die Reduzierung des Aufwandes für die Pump- und Temperiereinrichtungen sowie des Bedarfs an Strahlgas im Vergleich zur Erzeugung eines kontinuierlichen Molekularstrahles hervorgehoben wird. Dabei wird der Zulaufkegel der zur Strahlerzeugung benutzten Düse als Dichtfläche des Schnellschlußventils benutzt. Eine Bezugnahme auf die Isotopentrennung oder gar die Uran-Isotopentrennung

"5 findet sich in dieser Arbeit nicht; die darin beschriebene Pulsstrahlerzeugungseinrichtung wäre dafür auch nicht geeignet, weil der geringe Düsendurchlaflquerschnitt und die geringen Gasmengenströme eine kommerzielle Uran-Isotopentrennung ausschließen, selbst dann, wenn der Durchlaßquerschnitt der Kegeldüse vergrößert würde oder eine Mehrzahl derartiger Kegeldüsen verwendet, würden, weil in beiden Fällen keine für eine adiabatische Entspannung in eine Bestrahlungskammer geeigneten Strömungsverhältnisse erzielbar wären.

Die Erfindung geht von der Überlegung aus, daß die Wirtschaftlichkeit der gattungsgemäßen Trennverfahren nach den zuletzt erwähnten deutschen Offenlegungsschriften 24 47 762, 24 58 563 und 26 53 795 nur dann gegeben ist, wenn es möglich ist, sogenannte Dau-

w> erstrichlaser zu verwenden. Solche Geräte stehen aber mit der benötigten Ausgangsleistung praktisch noch nicht zur Verfügung.

Beim augenblicklichen Stand der Laserentwicklung ist es also notwendig, die Isotopentrennverfahren mit

^h") gepulsten Lasern durchzuführen. Da die Laserpulse, die in der Größenordnung von einer Nanosekunde liegen, sehr kurz sind und die Impulsfolgefrequenz auch maximal bei etwa 100 Hz liegt, kann nach dem bisherigen

Verfahren unter Anwendung solcher gepulster Laser stets nur eine sehr geringe Stoffmenge angeregt werden, so daß die Anwendung der gepulsten Laser in der beschriebenen Weise bereits aus wirtschaftlichen Erwägungen heraus ungünstig ist Es sei dabei nur daran erinnert, daß das durchgesetzte Gasgemisch immer wieder zurückgeführt werden muß, alio enorme Pumpleistungen benötigt werden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, für das Verfahren zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isoiopenverbindungen gemäß Oberbegriff des Anspruchs eine Verfahrensführung zu finden, die eine wirtschaftliche Anwendung gepulster Laser erlaubt und gewährleistet, daß das gesamte durchgesetzte Stoffgemisch auch in seiner Gesamtheit bestrahlt und die anregbaren Moleküle auch tatsächlich angeregt werden.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die im Kennzeichen des einzigen Anspruchs angegebenen Merkmale gelöst.

Dieses Verfahren beruht demnach auf der Kombination von zwei Merkmalen: Das der Isotopentrennanlage zuzuführende Gasgemisch aufgrund des besonderen Ventils mit leichter Regelbarkeit und hinreichend großem Mengenstrom in stets wiederkehrenden Intervallen für eine kurze Strömungsdauer durch den Bestrahlungsraum zu schicken und dabei durch eine Vielzahl nacheinander zu zündender Lasereinrichtungen jeweils gleicher Frequenz in seiner Gesamtheit strahlungstechnisch zu erfassen.

Zwar sind nicht gattungsgemäße Verfahren zur Isotopentrennung nach dem sogenannten Atomdaii;pfverfahren und zugehörige Laserfelder oder -anordnungen mit Prisma-Vereinigungs-Optiken bekannt {DE-OS 25 20 530 und DE-OS 25 02 688), bei denen die Strahlen von η nacheinander gezündeten Lasern mittels rotierender Vereinigungs- und Korrektur-Optiken zu einem einzigen Strahl zusammengefaßt werden, der zur Durchstrahlung des die beiden voneinander zu trennenden Isotopen U235 und U238 enthaltenden Uran-Metalldampfes dient, welch letzterer aus einem die Uranschmeize enthaltenden elektronenstrahl-beheizten Tiegel aufsteigt. Jedoch ist eine Anwendung des beim Urandampfverfahren eingesetzten Lasersystems auf das gattungsgemäße Verfahren mit adiabatischer Entspannung nicht praktikabel, weil die Vereinigung einer Vielzahl von Laserstrahlen (in einem Ausführungsbeispiel 100 Laser von je 500 Hz Impulsfolgefrequenz) zu unzulässig hohen Belastungen der Optiken führt (beim erfindungsgemäßen Verfahren liegt die Laserpulsenergie um etwa 2 Größenordnungen höher). Im übrigen existieren keine Laser der Pulsfolgefrequenz von 500 Hz, die eine Pulsenergie von 1 bis 10 Joule abgeben. Demgegenüber wird erfindungsgemäß von folgenden Überlegungen ausgegangen:

Eigene Versuche haben gezeigt, daß hei dci dynamischen Abkühlung eines Gasgemisches die selektive Anregung und Abtrennung der gewünschten Isotopenverbindungen auf einer Wegstrecke von etwa 2 cm erfolgen muß. Bei einer Strahlgeschwindigkeit des in den Bestrahlungsraum eintretenden Stoffgemisches <■ von etwa 500 ms-' beträgt die Flugzeit eines Moleküls durch diese Strecke etwa 40 μβ. Bestrahlt man nun mit einem Laserpuls diesen gesamten Bereich von 2 cm Länge und läßt nach weiteren 40 μβ einen weiteren Laserpuls folgen, so schließen sich die bestrahlten ■ Bereiche des Stoffgemischsirahles lückenlos aneinander an. Dazu wäre allerdings ein Laser mit einer l'uKfolscfrcaiien/ von 2'} kl I/ erforderlich, iedoch existieren solche in den gewünschten Wellenlängen und Leistungsbereichen ebenfalls noch nicht. Die erforderlichen Pulsenergien liegen bei 1 Ws im UV (0,3-0,4 μ) und bei 0,025 Ws im Infrarotbereich (16 μ).

Diese Schwierigkeit wird mn der vorliegenden Erfindung dadurch gemeistert, daß die geforderte Pulsfolgefrequenz durch das nacheinander folgende Zünden einer Vielzahl gleichartiger Lasergeräte gebildet wird. Da jedoch die Zahl dieser Lasergeräte von der wirtschaftlichen Seite her, aber auch von der anordnungstechnischen Seite — alle müssen so angeordnet werden, daß ihre Strahlung den Bestrahlungsraum auf dem gleichen Weg durchläuft — beschränkt ist, wird nunmehr dafür gesorgt, daß nur während der Strahlungszeit dieser ■> nacheinander zu zündenden Lasergeräte der Stoffgeraischstrahl durch den Bestrahlungsraum läuft Weitere vorteilhafte Maßnahmen zur Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ergeben sich aus den Unteransprüchen 2 und 3.

Die Erfindung sei nun an einem Beispiel anhand der F i g. 1 —4 näher erläutert.

F i g. 1 zeigt schematisch die räumliche Zuordnung

von Bestrahlungsraum 3, Düse 2 und Ventil 4. Der Verfahrensablauf ist nun folgender: Das Stoffgemisch > 46 strömt über die Leitung 45 in das Ventil 4. Dieses besteht aus einem rohrförmigen Gehäuse 41, an das auf der einen Seite die Zuführungsleitung 45 und auf der anderen Seite die Entspannungsdüse 2 angeschlossen sind. Im Inneren dieses Gehäuses rotiert mit konstanter ■■> Umdrehungsgeschwindigkeit ein Rotor 42, der mit Schlitzen 43 und 44 — diese sind ebenfalls diametral gegenüber angeordnet — versehen ist. Immer wenn diese Schlitze 43 und 44 eine Verbindung zwischen der

Zuführungsleitung 45 und der Düse 2 herstellen, wird ein "> Stoffgemischstrahl stets gleicher Länge durch den Bestrahlungsraum 3 hindurchwandern. Die Länge dieses Bestrahlungsraumes ist mit s bezeichnet. Bei einer Strahlgeschwindigkeit von 500 ms-¹ durchwandert ein Molekül diese Strecke in 40 μ$. Wenn nun die Front des die Düse verlassenden Gasstromes vor dem Ende der Bestrahlungskammer 3 angekommen ist, wird der erste Laser gezündet und in Abständen von jeweils 40 μ5 der nächste. Es ergibt sich somit eine Einteilung des Stoffgemischstrahles in aneinander lückenlos anschlie-■ ßende Bestrahlungsbereiche g, bis g„. In der Fig. 1 ist dabei jene Situation angegeben, bei der gerade der letzte Stoffstrahlbereich g„ durch den letzten, den n-ten Laser bestrahlt wird. Die gesamte Länge des die Düse 2 in Intervallen verlassenden Stoffgemischstrahles S ergibt sich sodann aus der Zahl der Laser η mal der Länge des Bestrahlungsraumes s.

Die Fig. 2 zeigt in einem Zeitdiagramm die Schaltfolgen des Ventils 4 sowie der η Lasereinrichtungen. Das Ventil 4 macht jeweils in Abständen von ΔΤ\ den Strömungsweg auf, wobei ΔΤ\ beispielsweise 100 ms betragen möge. Die Öffnungszeit des Ventils beträgt dagegen beispielsweise 1 ms und ist mit AT_L bezeichnet. Während dieses Zeitbereiches AT₂ zünden nacheinander die Lasereinrichtungen 1 bis n, wobei in dem gewählten Zahlenbeisp'el der Zündungsabstand zwischen zwei Lasern jeweils 40 μς beträgt, das ist jene Zeit, die ein Molekül für das Durcheilen des Bestrahlungsraui.ies 3 benötigt.

In den F i g. 3 und 4 sind nun Möglichkeiten für die Einführung der von den verschiedenen Lasern kommenden Strahlungen in den Bestrahlungsraum 3 schematisch dargestellt. Dazu muß noch erwähnt werden, daß die F.ntsnannunKsdüse 2 eine schlit/artige Gestalt aufweist.

Sie hat an ihrer engsten Stelle z. B. eine Weite von etwa 0,1—0,5mm und eine Breite von etwa 1 m. Die Fig.3 und 4 zeigen nun diese Düse 2 in der Draufsicht, also auf die Breitseite. Die Zahl der Laser ergibt sich nach dem vorgegebenen Zahlenbeispiel AT₂ = 1 ms dividiert durch 40 ^s zu η = 25. In der F i g. 3 sind der Übersichtlichkeit halber nur 10 Lasergeräte dargestellt, deren Strahlung wird über Spiegel 6 auf einen Drehspiegel 61 umgelenkt, der sich synchron zur Umschaltfrequenz der einzelnen Lasergeräte dreht und ι ο die Laserstrahlung auf dem gleichen Wege in den Bestrahlungsraum 3 eintreten läßt. In diesem wird die Strahlung an den verspiegelten Wänden hin und her reflektiert, so daß die gesamte während der Laserimpulsdauer im Bestrahlungsraum vorhandene Stoffinenge von der Strahlung jeweils eines Lasers erfaßt wird.

Wie bereits eingangs angedeutet, können für die Anregung des Stoffgemisches zwei Frequenzen Verwendung finden. Die Einführung dieser beiden unterschiedlichen Laserstrahlungen 91 und 92 ist in F i g. 4 dargestellt. Diese zeigt wieder in der Draufsicht die Düse 2 und den Bestrahlungsraum 3, der die Länge s hat. Über die Zylinderlinse 8 wird die Strahlung 91 der aus F i g. 3 bekannten Lasergeräte L in den Bestrahlungsraum 3 geführt und dort mit Hilfe der Spiegel 72 und 71 hin und her reflektiert.

Dieser hat beispielsweise die Abmessungen einer Breite von 100 cm, einer Länge 5 von 2 cm und einer Dicke von 0,5 cm. Seine Seitenwände bestehen aus KCl- oder NaCI-Fenstern, die mit dielektrischen Vielfach- so schichten von 99,7% Reflexionsvermögen bei einer Wellenlänge von 0,4 μ bedampft sind und das Licht 92 von 16 μ ungehindert durchlassen. Das eine der beiden Fenster 72 entspricht dem Ausschnitt aus einem Zylinderspiegel von 100 cm Krümmungsradius. Durch diese Maßnahme wird erreicht, daß sowohl das 16 μ Licht 92 als auch das 0,4 μ Licht 91 nahezu vollständig absorbiert wird, da das Verhältnis der Absorptionsvermögen von UFe bei 16 μ zu jenem bei 0,4 μ gerade dem umgekehrten Verhältnis der Lichtwege entspricht. Im Gegensatz zu dem Licht 91 von 0,4 μ Wellenlänge, das fokussiert wird, um es genügend oft im Bestrahlungsraum hin und her reflektieren zu lassen, wird das 16 μ Licht 92 auf 2 cm χ 0,5 cm aufgeweitet, um den gesamten Bestrahlungsraum gleichmäßig zu beleuchten. Selbstverständlich ist eine Anlage dieser Form auch für ein Verfahren geeignet, das zur Anregung und Abtrennung nur eine Strahlungsart oder nur auch ein UV-Quant benötigt

Bei stets geöffnetem Ventil 4 hätte eine Anlage mit so den beschriebenen Maßen und Daten bei einer

AufCüiiiüng äüi 50 K einen SiöffgcniiSChdüfCnSäiZ VOH

10⁴ m³/h. Die dafür benötigten Pumpleistungen wären außerordentlich hoch. Bei dem beschriebenen Verfahren reduziert sich jedoch die notwendige Pumpleistung auf 100 mVh, eine Leistung also, die ohne großen Aufwand zu erzielen ist

Zur weiteren Veranschaulichung dieses Verfahrens noch einige Angaben über die Abmessungen des Schnellschlußventiles 4. Dieses hat entsprechend der f>o Düsenbreite von 1 m ebenfalls eine Breite von 1 m. Auf diese Weise ist es möglich, daß über die Schlitze 43 und 44 des Rotors 42 eine gleichmäßige Versorgung der Düse 2 — über ihre ganze Breite gesehen — erreicht wird. Bei einer Drehzahl von 600 U/Min und einem Rotorumfang von 20 cm ergibt sich für die Öffnungszeit A T₂ von 1 msek eine Breite des Ein- und Auslaßschlitzes 43/44 von 2 mm. Der Abstand zwischen Gehäusewand und Rotor kann wegen der geringen Drehzahlen relativ klein gehalten werden, so daß eine gute Abdichtung während der Sperrzeiten des Ventiles 4 gegeben ist.

Die erwähnten Zahlenangaben sind selbstverständlich nur beispielsweise zu nehmen, sie beschränken das vorliegende Verfahren nicht. Diese können entsprechend anderer Verfahrensparameter, wie Impulsfolgefrequenzen, mögliche Laserzahlen usw. entsprechend angepaßt werden. Über die Weiterverarbeitung bzw. die eigentliche Abtrennung der gewünschten angeregten Isotopenverbindung bzw. der angereicherten Isotopenverbindung wurde nichts ausgesagt, da diese nach den bekannten und teilweise bereits eingangs geschilderten Verfahren durchgeführt werden können. Sie sind somit völlig unabhängig vom Gegenstand der vorliegenden Erfindung.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

1. Patentanspruch:

   Verfahren zum Trennen eines gasförmigen Gemisches aus Isotopenverbindungen durch selektive Anregung einer Isotopenverbindung des Gemisches mit Hilfe gepulster Laserstrahlung bestimmter Frequenz und nachfolgender chemischer oder physikalischer Abtrennung der angeregten von der nicht angeregten Isotopenverbindung, wobei das gasförmige Gemisch der Isotopenverbindungen über eine schlitzförmige Entspannungsdüse adiabatisch in einen Bestrahlungsraum expandiert und dabei auf unter lOOK abgekühlt wird, dadurch gekennzeichnet,