DE2810791A1

DE2810791A1 - Verfahren zur isotopentrennung durch isotopenselektive anregung

Info

Publication number: DE2810791A1
Application number: DE19782810791
Authority: DE
Inventors: Wolfgang Dipl Phys Dr Gajewski
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1978-03-13
Filing date: 1978-03-13
Publication date: 1979-09-20
Also published as: AU4503079A; FR2419753A1; AU526626B2; DE2810791C3; GB2016795A; CA1117471A; JPS54126895A; JPS62730B2; GB2016795B; FR2419753B1; DE2810791B2

Description

KRAFTWERK UNION AKTIENGESELLSCHAFT Uns@r Zeichen

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Verfahren zur Isotopentrennung durch isotopenselektive Anregung

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur rationellen Isotopentrennung aus einem Gemisch gasförmiger Isotopenverbindungen durch isotopenselektiv® Anregung einer der darin enthaltenen Isotopenverbindungen und nachfolgender chemischer oder physikalischer Abtrennung derselben mit Hilfe von gepulsten Laserstrahlen. Bei allen diesen Verfahren wird durch die Anregung nur einer Isotopenverbindung erreicht, daß diese bevorzugt eine chemische Verbindung eingeht, wobei diese neue Verbindung relativ leicht Bit normalen mechanischen und chemischen Mitteln aus dem ursprünglichen Stoffgemisch abgetrennt werden kann. Diese enthält dann bevorzugt das gewünschte Isotop, wie z.B. Uran 235. Die Isotopentrennung nach diesem Prinzip ist besonders für Uran technisch interessant, da das im Natururan allein

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VPA 78 P 9310 BRD verwertbare spaltbare Isotop Uran 235 ursprünglich nur zu 0,7 % vorhanden ist und im Kernbrennstoff für Leichtwasserreaktoren auf etwa 2 - 3 % angereichert werden muß. 5

Die Anregung der einen Isotopenverbindung kann aber auch dazu verwendet werden, diese zu ionisieren, damit auf elektrischem Wege abscheidbar zu machen oder ihre Dipolverhalten so zu beeinflussen, daß eine Ablenkung durch das elektrische Feld der Laserstrahlung selbst möglich wird. Näheres zu laserinduzierten Isotopentrennverfahren mittels physikalischer und chemischer Abtrennung ist den Offenlegungsschriften 2 311 584 sowie 2 324 797 zu entnehmen. Weitere Vorschläge zur Isotopentrennung über die selektive Anregung molekularer Energieniveaus sind der deutschen Offenlegungsschrift 2 459 989 zu entnehmen, wo insbesondere auf die Verwendung von Wellenlängen im Infrarot- und UV-Bereich eingegangen wird.

Alle Uran-Isotopentrennverfahren gehen von der Verbindung UFg aus, die praktisch als einzige Uranverbindung einen ausreichenden Dampfdruck aufweist. Es hat sich Jedoch herausgestellt, daß die bei normalen Temperaturen vorgenommenen selektiven Anregungen wegen der Überlappung der Absorptionsbanden, des Resonanzaustausches und thermisch aktivierter Reaktionen nicht die gewünschten Anreicherungswerte erreichen lassen, so daß zur Verbesserung vorgeschlagen wurde, das dampf-

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förmige Isotopengemisch adiabatisch auf Temperaturen unter 100 K zu entspannen und noch vor ihrer Kondensation mit einem in einem Resonator geführten Laserstrahl entsprechender Frequenz zu durchstrahlen. Siehe dazu die deutsche Offenlegungsschrift 2 447 762. Es wurde auch schon vorgeschlagen, anstelle der adiabatischen Entspannung die Abkühlung des Isotopengemisches mit einem zuzuführenden neutralen stark unterkühlten Zusatzgas zu erreichen, siehe die deutsche Offenlegungsschrift 2 651 306.

Die Wirtschaftlichkeit dieser und anderer Isotopentrennverfahren ist jedoch nur dann gegeben» wenn es möglich ist, sogenannte Dauerstrichlaser zu Solche Geräte stehen aber mit der benötigten leistung praktisch noch nicht zur Verfügung„

Es stellt sich beim augenblicklichen Stand entwicklung also die Aufgab®, di©

20 fahren mit gepulsten Lasern

Laserpulse, die in der Gr8B@n©Fdnang won @in®£» Man©-= Sekunde liegen, sehr kurz sind und di® Impulsfolgefrequenz auch maximal bei etwa 100 Hz liegt, baim naeh dem bisherigen Verfahren unter Anwendung solcher g@- pulster Laser stets nur eine sehr gering® Stoff meng© angeregt werden, so daß di© Anwandung der g@pulst@n Laser in der beschriebenen Weis® b©r®its au© wirtsehaft-

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lichen Erwägungen heraus ungünstig ist. Es sei dabei nur daran erinnert, daß das durchgesetzte Gasgemisch immer wieder zurückgeführt werden muß, also enorme Pumpleietungen benötigt werden. 5

Es stellte sich daher die Aufgabe, eine Verfahrensführung zu finden, die eine wirtschaftliche Anwendung auch gepulster Laser erlaubt und gewährleistet, daß das gesamte durchgesetzte Stoffgemisch auch in seiner Gesamtheit bestrahlt und die anregbaren Moleküle auch tatsächlich angeregt werden.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das dampfförmige Gemisch der Isotopenverbindungen sowie evtl. von an sich bekannten Zusatzgasen und/oder Reaktionspartnern in konstanten Zeitabständen, jeweils für eine Strömungsdauer im Bereich von msek, über eine Düse in bekannter Weise adiabatisch entspannt und dadurch unter 100 K abgekühlt wird und das dadurch einem Bestrahlungsraum in Intervallen zugeführte Gasgemisch Jeweils während der gesamten Strömungsdauer aufeinander folgenden Pulsen einer Anzahl von nacheinander gezündeten Lasern zur quantitativ vollständigen isotopenspeziflachen Anregung ausgesetzt wird.

Dieses Verfahren beruht demnach in der Kombination von zwei Merkmalen: Das der Isotopentrennanlage zuzuführende Gasgemisch in stets wiederkehrenden Intervallen für eine kurze Strömungsdauer durch den Be-

Strahlungsraum zu schicken und dabei durch eine Viel-

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zahl nacheinander zu zündender Lasereinrichtungen jeweils gleicher Frequenz in ihrer Gesamtheit strahlungstechnisch zu erfassen. Dabei wird von folgenden Überlegungen ausgegangen: 5

Eigene Versuche haben gezeigt, daß bei der dynamischem Abkühlung eines Gasgemisches die selektiv® Anregung und Abtrennung der gewünschten Isotopenv@rbindungen auf einer Wegetrecke von etwa 2 cm ©rf©Igen muß. Bei einer Strahlgeschwindigkeit des in a®m Bestrahlungsraum eintretenden Stoffgemisches von etwa 500 meek beträgt die Flugzeit eines Moleküls durch diese Streeke etwa 40 /usek. Bestrahlt man nun mit einem Laserpuls dieses gesamten Bereich von 2 cm Läng© und läßt nach weiteren 40 /usek einen weiteren Laserpuls folgen, so schließen sich die bestrahlten Bereiche des Stoffgemischstrahles lückenlos aneinander an. Dazu wäre allerdings ein Laser mit einer Pulsfolgefrequenz von 25 kHz erforderlich, jedoch existieren solche in den gewünschten Wellen längen und Leistungsbereichen ebenfalls noch nicht. Die erforderlichen Pulsenergien liegen bei 1 Ws im UV (0,3 - 0,4 /u) und bei 0,025 Ws im Infrarotbereich (16 /u).

Diese Schwierigkeit wird mit der vorliegenden Erfindung dadurch gemeistert, daß die gefordert® Pulsfolgefrequenz durch das nacheinander folgende Zünden einer Vielzahl gleichartiger Lasergeräte gebildet wird. Da jedoch die Zahl dieser Lasergeräte von der wirtschaft liehen Seite her, aber auch von der anordnungstech nischen Seite - alle müssen so angeordnet werden, daß

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Ihre Strahlung den Bestrahlungsraum auf den gleichen Weg durchläuft - beschränkt ist, wird nunmehr dafür gesorgt, daß nur während der Strahlungszeit dieser nacheinander zu zündenden Lasergeräte der Stoffgemischstrahl durch den Bestrahlungsraum läuft. Dies wird dadurch erreicht, daß vor die Entspannungsdüse ein Ventil geschaltet ist, das in periodischen Abständen die der möglichen Impulsfolgefrequenz eines Lasers entspricht, einen in seiner Länge begrenzten Stoffgemischstrahl durch den Bestrahlungsraum befördert.

Diese Verfahrensführung sei nun zur weiteren Erläuterung der Erfindung an einem Beispiel anhand der Fig. 1-4 näher erläutert.

Die Fig. 1 zeigt schematisch die räumliche Zuordnung von Bestrahlungsraum 3, Düse 2 und Ventil 4. Der Verfahrensablauf ist nun folgender: Das Stoffgemisch strömt Über die Leitung 45 in das Ventil 4. Dieses besteht aus einem rohrförmigen Gehäuse 41, an das auf der einen Seite die Zuführungsleitung 45 und auf der anderen Seite die Entspannungsdüse 2 angeschlossen sind. Im Inneren dieses Gehäuses rotiert mit kon stanter Umdrehungsgeschwindigkeit ein Rotor 52, der mit Schlitzen 43 und 44 - diese sind ebenfalls diametral aneinander gegenüber angeordnet - versehen ist. Immer wenn diese Schlitze 43 und 44 eine Verbindung zwischen der Zuführungsleitung 45 und der Düse 2 herstellen, wird ein Stoffgemischstrahl stets gleicher Länge durch den

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Bestrahlungsraum 3 hindurchwandern. Die Länge dieses Bestrahlungsraumes ist mit s bezeichnet. Bei einer Strahlgeschwindigkeit von 500 msek durchwandert ein Molekül diese Strecke in 40 /us. Wenn nun die Front des die Düse verlassenden Gasstromes vor dem Ende der Bestrahlungskammer 3 angekommen ist, wird der erste Laser gezündet und in Abständen von Jeweils 40 /us der nächste. Es ergibt sich somit eine Einteilung des Stoffgemischstrahles in aneinander lückenlos anschließende Bestrahlungsbereiche g₁ bis g_Q. In der Fig. 1 ist dabei jene Situation angegeben, bei der gerade der letzte StoffStrahlbereich g_n durch den letzten, den n.Laser bestrahlt wird. Die gesamte Länge des die Düse 2 in Intervallen verlassenden Stoffgemischstrahles S ergibt sich sodann aus der Zahl der Laser η mal der Länge des Bestrahlungsraumes s.

Die Fig. 2 zeigt in einem Zeitdiagrajna die Schaltfolg©® des Ventils 4 sowie der η Lasereinrichtung@Eu Das ¥§i til 4 macht jeweils in Abständen von AT^ den Strömung®= weg auf, wobei A T^ beispielsweise 100 msek betragen möge. Die Öffnungszeit des Ventils beträgt dagegen beispielsweise 1 msek und ist mit Δ T₂ bezeichnet. Während dieses Zeitbereiches Δ T₂ zünden nacheinander die Lasereinrichtungen 1-n, wobei in dem gewählten Zahlenbeispiel der Zündungsabstand zwischen 2 Lasern jeweils 40 /usek beträgt, das ist jene Zeit, die ©in Molekül für das Durcheilen des Bestrahlungsraumes 3 benötigt.

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In den Fig. 3 und 4 sind nun Möglichkeiten fUr die Einführung der von den verschiedenen Lasern kommenden Strahlungen in den Bestrahlungsraum 3 schematisch dargestellt. Dazu muß noch erwähnt werden, daß die Entspannungsdüse 2 eine schlitzartige Gestalt aufweist. Sie hat an ihrer engsten Stelle z.B. eine Weite von etwa 0,1 - 0,3 und eine Breite von etwa 1 m. Die Fig. 3 und 4 zeigen nun diese DUse 2 in der Draufsicht, also auf die Breitseite. Die Zahl der Laser ergibt sich nach dem vorgegebenen Zahlenbeispiel AT₂ ■ 1 msek dividiert durch 40 /usek zu η ■ 25. In der Fig. 3 sind der Übersichtlichkeit halber nur 10 Lasergeräte dargestellt, deren Strahlung wird über Spiegel 6 auf einen Drehspiegel 61 umgelenkt, der sich synchron zur Umschaltfrequenz der einzelnen Lasergeräte dreht und die Laserstrahlung auf dem gleichen Wege in den Bestrahlungsraum 3 eintreten läßt. In diesem wird die Strahlung an den verspiegelten Wänden hin und her reflektiert, so daß die gesamte während der Laserimpuls dauer im Bestrahlungsraum vorhandene Stoffmenge von dieser Strahlung jeweils eines Lasers erfaßt wird.

Wie bereits eingangs angedeutet, können für die Anregung des Stoffgemisches zwei Frequenzen Verwendung finden.

Die Einführung dieser beiden unterschiedlichen Laserstrahlungen ist in Fig. 4 dargestellt. Diese zeigt wieder in der Draufsicht die Düse 2 und den Bestrahlungsraum 3, der eine Länge von s hat. Über die Zylinderlinse 8 wird die Strahlung der aus Fig. 3 bekannten Lasergeräte L in den Bestrahlungsraum 3 geführt und dort hin und her reflektiert.

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Dieser hat beispielsweise die Abmessungen einer Breite von 100 cm, einer Länge β von 2 cm und einer Dicke von O_f5 cm. Seine Seitenwände bestehen aus KCl-oder NaCl-Fenstern, die mit dielektrischen Vielfachschichten von 99,7 $ Reflexionsvermögen bei einer Wellenlänge von 0,4 /U bedampft sind und das Licht von 16 /U ungehindert durchlassen. Das eine der beiden Fenster 72 entspricht dem Ausschnitt aus einem Zylinder spiegel von 100 cm Krümmungsradius. Durch diese Maß nähme wird erreicht, daß sowohl das 16 λ Licht als auch das 0,4 /u Licht nahezu vollständig absorbiert wird, da das Verhältnis der Absorptionsvermögen von UFg bei 16 /U zu jenem bei 0,4 /U gerade dem umgekehrten Verhältnis der Lichtwege entspricht. Im Gegensatz zu dem Licht von 0,4 /U Wellenlänge, das fokussiert wird, um es genügend oft im Bestrahlungsraum hin und her reflektieren zu lassen, wird das 16 /U Licht auf 2 cm χ 0,5 cm aufgeweitet, um den gesamten Bestrahlungsraum gleichmäßig zu beleuchten.

Selbstverständlich ist eine Anlage dieser Form auch für ein Verfahren geeignet, das zur Anregung und Abtrennung nur eine Strahlungsart oder nur auch ein UV-Quant benötigt.

Bei stets geöffnetem Ventil 4 hätte ein® Anlage mit den beschriebenen Maßen und Daten b@i Qiaer Abkühlung auf 50 K einen Stoffgemischdurchsatz von 10 m /h. Die dafür benötigten Pumpleistungen wären außerordentlich hoch. Bei den beschriebenen Verfahren reduziert sich

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jedoch die notwendige Pumpleietung auf 100 n»³/h, eine Leistung also, die ohne großen Aufwand zu erzielen ist.

Zur weiteren Veranschaulichung dieses Verfahrens noch einige Angaben über die Abmessungen des Schnellschlußventiles 4. Dieses hat entsprechend der Düsenbreite von 1 m ebenfalls eine Breite von 1 m. Auf diese Veise ist es auglich, daß über die Schlitze 43 und 44 des Rotors «ine gleichmäßige Versorgung der Düse 2 - über ihre ganze Breite gesehen - erreicht wird. Bei einer Drehzahl von 600 ü/Min und einem Rotorumfang von 20 cm ergibt sich für die Öffnungszeit ΛT₂ von 1 msek eine Breite des Ein- und Auslaßschlitzes 43/44 von 2 mm. Der Abstand zwischen Gehäusewand und Rotor kann wegen der geringen Drehzahlen relativ klein gehalten werden, so daß eine gute Abdichtung während der Sperrzeiten des Ventiles 4 gegeben ist.

Die erwähnten Zahlenangaben sind selbstverständlich nur beispielsweise zu nehmen, sie beschränken das vorliegende Verfahren nicht. Diese können entsprechend anderer Verfahrensparameter, wie z.B. auch Impulsfolgefrequenzen, mögliche Laserzahlen usw. entsprechend angepaßt werden. Über die Weiterverarbeitung, bzw. die eigentliche Abtrennung der gewünschten angeregten Isotopenverbindung bzw. der angereicherten Isotopenverbindung wurde nichts ausgesagt, da diese nach den bekannten und teilweise bereits eingangs geschilderten

Verfahren durchgeführt werden können. Sie sind somit

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völlig unabhängig vom Gegenstand der vorliegenden Erfindung.

5 Patentansprüche 4 Figuren

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Claims

y VPA 78 Ψ 9 3 1 O Patentansprüche

1. Verfahren zur rationellen Isotopentrennung aus einem Gemisch gasförmiger Isotopenverbindungen durch isotopenselektive Anregung einer der darin enthaltenen Isotopenverbindungen und nachfolgender chemischer oder physikalischer Abtrennung derselben mit Hilfe von gepulsten Laserstrahlen, dadurch gekennzeichnet , daß das dampfförmige Gemisch (46) der Isotopenverbindungen sowie evtl. von an sich bekannten Zusatzgasen und/oder Reaktionspartnern in konstanten Zeitabständen AT₁, jeweils für eine StrömungsdauerATg im Bereich von msek, übor ein© Düse (2) in bekannter Weise adiabatisch entspannt und dadurch unter 100 K abgekühlt wird und das dadurch einem Bestrahlungsraum (3) in Intervallen zugeführt© Gasgemisch (46) jeweils während der gesamten Strömungsdauer Tp aufeinander folgenden Pulsen einer Anzahl von nacheinander gezündeten Lasern L zur quantitativ vollständigen isotopenspezifißchsn Anregung ausgesetzt uirdL

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Zahl der benötigten Lasereinrichtungen L aus der sich aus der Strömungsgeschwindigkeit des Gases ergebenden ¥@rw©ildauer der Gasmoleküle in der Bestrahlungsstreck® (3) sowie der Strömungedauer ergibt.

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3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß fUr den Fall der an sich bekannten Anwendungen mehrerer Bestrahlungsfrequenzen für Jede Frequenz die gleiche Anzahl ent- sprechender Lasereinrichtungen vorgesehen werden.

4. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Steuerung des Gasstromes (46) ror der schlitzförmigen Entspannungsdüse (2) ein sich über die ganze Düsenbreite erstreckendes Ventil (4) vorgesehen ist, das aus einem rohrförmigen, sich mit konstanter Geschwindigkeit drehenden Rotor (42) mit zwei diametral gegenüberliegenden Längsschlitzen (43/44) innerhalb eines diesen abdichtend umschließenden Gehäuses (41) besteht, das auf der einen Seite an die Entspannungsdüse (2) und auf der anderen diametral gegenüberliegenden Seite an eine Gaszuführung (45) angeschlossen ist.

5. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den

Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß die nacheinander zu zündenden Lasereinrichtungen L unter Verwendung von umlenkspiegeln (6) so zum Bestrahlungsraum (3) angeordnet sind, daß die von ihnen ausgehenden Bestrahlungsimpulse innerhalb des Bestrahlungsraumes (3) den gleichen Weg nehmen.

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