DE2808955C3 - Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von Uranisotopen durch selektive Anregung von gas- oder dampfförmigen Uranhexafluorid-Molekülen mittels Laser-Strahlung - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von Uranisotopen durch selektive Anregung von gas- oder dampfförmigen Uranhexafluorid-Molekülen mittels Laser-StrahlungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Trennung von Uranisotopen durch
selektive Anregung von stark unterkühlten gas- oder dampfförmigen UF6-Molekülen mittels einer Laser
strahlung, deren Frequenz auf eine Adsorptionsbande der anzuregenden Moleküle abgestimmt wird, und
nachfolgende Trennung der angeregten Moleküle von den nicht angeregten auf physikalische oder chemische
Art.
Aus Veröffentlichungen (Laser Focus, May 1976) und Patentanmeldungen (DE-OS 24 58 563 und DE-OS
53 795) sind Verfahren bekannt, bei denen die Uran-Isotopentrennung mit Hilfe eines Infrarot-Lasers
durchgeführt wird. Diese Verfahren gehen von der flüchtigen Verbindung Uranhexafluorid UFö aus. In
einem ersten Verfahrensschritt werden in dem UFe-Gas die Moleküle mit Hilfe eines Infrarot-Lasers isotopenspezifisch
zu Schwingungen angeregt. In einem oder mehreren weiteren Schritten werden dann bei den
verschiedenen Verfahren unterschiedliche chemische oder physikalische Methoden zur Abtrennung der im
ersten Schritt angeregten Moleküle benutzt Da die stärkste Infrarot-Absorptionsbande des
UFö-Moleküls bei Raumtemperatur im Wellenlängenbereich
λ = 16 μπι entsprechend einer Wellenzahl von
615 —635 cm-1 liegt, sollte dementsprechend auch die
Laseranregung vorzugsweise in diesem Bereich erfolgen. Bei Temperaturen, bei denen das Uranhexafluorid
einen für einen technischen Prozeß ausreichenden Dampfdruck besitzt (T > 250 K), sind die Absorptionsbanden des Moleküls jedoch nur wenig strukturiert.
Auch überlappen die Spektren von Molekülen mit verschiedenen Uran-Isotopen nahezu vollständig.
Die isotopenspezifische Anregung kann daher unter diesen Bedingungen nicht mit der erforderlichen
Selektivität durchgeführt werden. Jedoch läßt sich, wie in der DE-OS 24 58 563 beschrieben, UF6-GaS durch
Expansion aus einer Oberschalldüse auf Temperaturen unter T = 50 K abkühlen, ohne daß dabei Kondensation
oder Sublimation auftritt. Dabei verändert sich das Adsorptionsspektrum des Moleküls in charakteristischer
Weise. Statt der wenig strukturierten Bande 2'i beobachtet man bei diesen tiefen Temperaturen für
jedes Isotop eine starke schmale Linie (Q-Zweig des Moleküls), die jeweils von wesentlich schwächeren
nahezu äquidistanten Linien (P- und R-Zweig) umgeben ist. Die Breite dieser zentralen, starken Linie nimmt mit
jo der Temperatur ab und beträgt bei T = 50 K ca.
0,05 cm-'. Der Abstand der entsprechenden Linien für die Isotope 235U und 238U beträgt ca. 0,7 cm-' und ist
somit bei dieser Temperatur wesentlich größer als die Breite der Linie.
Es bestehen jedoch gewisse Schwierigkeilen, eine Laserstrahlung zu erzeugen, die bei ausreichender
Schmalbandigkeit genau auf eine dieser Linien abstimmbar ist.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei einem Verfahren der zuletzt erörterten
Art eine möglichst vollständige Selektivität bei der Anregung der UF6-Moleküle zu erzielen.
Für die Lösung dieser Aufgabe werden die im Anspruch 1 enthaltenen Maßnahmen vorgeschlagen.
Die Unteransprüche beinhalten vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen dieser Lösung sowie eine
geeignete Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Das durch dreifache Raman-Streuung eines Jod-Laserstrahls in flüssigem und/oder festem Stickstoff
erzeugte Licht hat ebenfalls Lasercharakter mit einer Linienbreite, die nahezu exakt der Halbwertsbreite der
relevanten Adsorptionslinien (Q-Zweig) von stark unterkühltem UF& entspricht. Durch entsprechende
Frequenzverschiebung bzw. -einstellung überlappt diese Linie isotopenspezifisch mit einer Absorptionslinie der
UFb-Moleküle, so daß diese zu Schwingungen angeregt
werden und sodann mittels physikalischer oder chemischer Trennverfahren von den nicht angeregten
Molekülen separiert werden können.
Aus dem IBM-Technical Disclosure Bulletin, Vol. 17, Nr. 11, Seiten 3501 bis 3502 (April 1975) ist zwar ein
Vorschlag zur Uranisotopentrennung bekannt geworden, bei dem eine Raman-Streuung zur selektiven
Anregung von UF6-Molekülen Anwendung findet. Dabei wird ein Rubinlaser verwendet, dessen Strahlung
mittels U235Fe in Raman-Strahlung umgewandelt wird.
Der erfindungsgemäße Lösungsweg ist aus dieser
Veröffentlichung jedoch nicht herleitbar.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Figuren näher erläutert:
Die F i g. 1 zeigt schematisch einen aus Oszillator und Verstärker bestehenden Hochleistungs-Jod-Laser mit
nachgeschaltetem Dewar-Gefäß innerhalb eines optischen Resonators;
die Fig.2 zeigt die Frequenzverschiebung des Jod-Laserstrahls mit Hilfe eines longitudinalen bzw.
transversalen Magnetfeldes;
die Fig.3a und 3b zeigen eine bevorzugte Anordnung
eines Jod-Lasers mit magnetischer Frequenzabstimmung.
Bei dem aus Oszillator 1 und Verstärker 2 zusammengesetzten Jodlaser besteht das aktive Medium
aus angeregten Jodatomen, die durch Photolyse ■ einer Jodverbindung erzeugt werden. Die Emissionsfrequenz
beträgt ν =. 7603,3 cm-1. In den Patentanmeldungen
DE-OS 24 09 940, 25 34 322 und DE-OS 26 40 688 ist eine derartige Anordnung beschrieben, in
der der Jodlaser mit hoher Pulsleistung (mehrere Gigawati), großer Wiederholfrequenz (bis zu einem
Kilohertz) und günstigem Wirkungsgrad (ca. 3%) betrieben werden kann.
Die Emissionspulse 3 des Jodlasers 1, 2, die typischerweise eine Pulsdauer von 30 ns besitzen,
werden mit einer Linse 4 in ein Dewargefäß 5 mit flüssigem Stickstoff 6 fokussiert. Dabei tritt durch
Raman-Streuung Licht auf, dessen Frequenz um den für flüssigen Stickstoff charakteristischen Wert
Vn2 = 2326,5 cm-' gegenüber der Frequenz des Jodlaserstrahls
3 zu kleineren Werten hin verschoben ist (Stockes Verschiebung). Ab einer gewissen Intensität
des Jodlaserlichts, die von den Fokussierungsbedingungen abhängig ist, erhält das durch Raman-Streuung
erzeugte Licht Lasercharakter; d. h. es ist zeitlich und räumlich kohärent. Bei dieser stimulierten Raman-Streuung
wird das Jodlaserlicht nahezu vollständig in Stokes verschobene Strahlung umgewandelt. Die so
erzeugte intensive Strahlung erfährt nun ihrerseits ao durch stimulierte Raman-Streuung eine weitere Frequenzverschiebung.
Bei dreifacher Stokes-Verschiebung ergibt sich, ausgehend vom Jodlaserstrahl in
flüssigem Stickstoff, die Frequenz
= 7603,3 - 3 χ 2326,5 = 623,8 cm -'
45
Dieser Wert entspricht dem Maximum der UF6-Absorptionsbande
bei Zimmertemperatur. Bei einer Leistung des Jodlaserstrahls 3 von ca. 1 Gigawatt
erreicht man Leistungen des dreifach Raman-gestreuten so Lichtes 7 im Bereich einiger Megawatt.
Um eine möglichst optimale Umwandlung des Pumplichts in die gewünschte Strahlung zu erzielen, ist
in dem Ausführungsbeispiel das Dewargefäß mit flüssigem Stickstoff innerhalb eines optischen Resonators
8,9 angeordnet. Dabei ist der gekrümmte Spiegel 8 mit Hilfe von dielektrischen Schichten so ausgelegt, daß
er für den Jodlaserstrahl 3 transparent und für die verschiedenen Stokes-Komponenten des Streulichts
hochreflektierend ist. Der Spiegel 9 ist selektiv bo transparent für die dritte Stokes-Komponente und
reflektierend für die anderen Wellenlängen. Durch diese Anordnung ist gewährleistet, daß sowohl der Jodlaserstrahl
3 als auch die erste und zweite Stokes-Komponente das Streuvolumen 6 mehrfach durchsetzen und
somit eine nahezu vollständige Umsetzung des Pumplichts in die dritte Stokes-Komponente 7 erzielt wird, die
mit einer Linse 4a fokussiert werden kann.
Für die isotopenspezifische Anregung in UFe ist
Strahlung im Bereich 627 — 629 cm-1 erforderlich. Dies läßt sich erzielen, wenn die Emission 3 des Jodlasers I12
zu höheren Frequenzen hin verschoben wird. Hierzu wird der Laser in einem Magnetfeld betrieben. Durch
den Zeeman-Effekt werden die für die Lasertätigkeit relevanten Niveaus des Jodatoms aufgespalten. Bild 2
zeigt diese Aufspaltung bei der Feldstärke 50 K-Gauß im longitudinalen (I) und transversalen {tr) Magnetfeld.
Beispielsweise erhält man im transversalen Magnetfeld für die Komponenten, die in Richtung der magnetischen
Feldlinien polarisiert sind, eine Verschiebung der Frequenz von ±4 cm-1.
Die Fig.3a und 3b zeigen eine bevorzugte Anordnung zur magnetischen Frequenzabstimmung beim
Jodlaser. Es wird hierbei ein transversales Magnetfeld benutzt. Bild 3a zeigt einen Querschnitt durch den
Laser. Das die Jodverbindungen enthaltende Laserrohr 10 befindet sich zwischen den Polen 11, 12 eines in
Längsrichtung ausgedehnten Elektromagneten 13. Parallel zum Laserrohr 10 verlaufen die für die Photolyse
der Jodverbindung erforderlichen Blitzlampen 14 mit den zugehörigen Reflektoren 15. Bei dieser Anordnung
können die Blitzlampen mit dem erforderlichen kleinen Abstand zum Laserrohr angebracht werden, ohne daß
sie wesentlich vom Magnetfeld beeinflußt werden.
In Bild 3b ist ein Längsschnitt durch den Laser dargestellt. Der Resonator wird gebildet durch einen
vollständig reflektierenden Spiegel 16 und einen teildurchlässigen Spiegel 17. Innerhalb des Resonators
befindet sich ein Polarisationsfilter 18, das gewährleistet, daß nur Licht, dessen Polarisationsrichtung mit der
Richtung des Magnetfeldes übereinstimmt, anschwingen kann. Mit Hilfe des Magnetfeldes läßt sich somit der
Bereich verschieben, in dem das Lasermedium optische Verstärkung zeigt. Die Feinabstimmung innerhalb
dieses Bereichs erfolgt mittels bekannter Techniken, beispielsweise durch ein Etalon.
Die für die technische Anwendung erforderliche hohe Laserleistung erzeugt man vorteilhafterweise in einer
Oszillator-Verstärker-Anordnung. Dabei wird zunächst in der in den Fig.3a und 3b dargestellten Anordnung
Laserstrahlung geringer Leistung mit der gewünschten Frequenz und erforderlichen Schmalbandigkeit erzeugt.
Diese Strahlung wird dann in einem oder mehreren Verstärkern bis zum gewünschten Leistungspegel
verstärkt. Auch lassen sich, ausgehend von einem Oszillator, mehrere Verstärkerketten parallel betreiben,
so daß gleichzeitig mehrere UFb-Gasstrahlen angeregt werden können. Da der Oszillator nur wenig Leistung
abgeben muß, kann dessen Aufbau kompakt und dementsprechend mechanisch und thermisch stabil
ausgeführt werden. Auch läßt sich die hinsichtlich einer geringen Linienbreite erforderliche Homogenität des
Magnetfeldes in einer kleinen Anordnung wesentlich leichter realisieren. Bei den nachgeschalteten Verstärkern
sind die Anforderungen an die mechanische Stabilität und die Homogenität des Magnetfeldes
wesentlich geringer.
Die in dem Ausführungsbeispiel beschriebene Anordnung bietet somit die Möglichkeit, kontinuierlich
abstimmbare Laserstrahlung hoher Leistung in dem für die Uran-Isotopentrennung relevanten Bereich zu
erzeugen. Dabei ist besonders vorteilhaft, daß die Raman-Streuung in flüssigem oder festem Stickstoff
erfolgt. Flüssiger Stickstoff besitzt von allen untersuchten Substanzen den höchsten Verstärkungsfaktor für
stimulierte Raman-Streuung. Dip I Imspt7iina Hpc
Pumplichts in Raman-verschobene Strahlung erfolgt daher bereits bei relativ kleinen Intensitäten mit hohem
Konversionsfaktor. Ein weiterer Vorteil ist durch die kleine Raman-Linienbreite im flüssigen Stickstoff
gegeben. Sie beträgt ca. 0,06 cm-' und entspricht somit nahezu exakt der Halbwertsbreite der Absorptionslinie
(Q-Zweig) in stark unterkühltem UF6 (T < 50 K.). Es
können somit sämtliche unter der Q-Zweiglinie liegenden Rotationszustände angeregt werden, ohne
daß Rotationsrelaxation erforderlich ist. Die Laserstrahlung wird dabei optimal genutzt, und die Anregung
erfolgt streng isotopenspezifisch, da die Isotopenverschiebung wesentlich größer als die Anregungslinienbreite
ist.
In einer weiteren Ausgestaltung des Verfahrens erfolgt die Raman-Streuung in einer mit flüssigem
Stickstoff gefüllten Kapillaren. Dabei wird das Jodlaserlicht in die als Wellenleiter wirkende Kapillare
fokussiert. Man erhält somit innerhalb der Kapillare über eine relativ große Länge eine ebene Welle hoher
Intensität. Aufgrund der großen Wechselwirkungslänge läßt sich in der Kapillaren stimuliere Raman-Streuung
auch bei kleiner Pumpleistung erzielen, so daß der Laser im Dauerstrich oder mit langen Pulsen betrieben
werden kann. Abhängig von der eingestrahlten Pumpleistung erhält man bei dieser Anordnung eine optimale
Umsetzung in die dritte Stokes-Komponente bei definierten Längen der Kapillaren.
Auch kann bei dem Verfahren erfindungsgemäß fester Stickstoff als Streumedium benutzt werden. Hinsichtlich der Frequenzverschiebung, der Linienbreite und dem Verstärkungsfaktor ist die stimulierte Raman-Streuung mit der in der flüssigen Phase vergleichbar. Je nach der gewünschten Wellenlänge
Auch kann bei dem Verfahren erfindungsgemäß fester Stickstoff als Streumedium benutzt werden. Hinsichtlich der Frequenzverschiebung, der Linienbreite und dem Verstärkungsfaktor ist die stimulierte Raman-Streuung mit der in der flüssigen Phase vergleichbar. Je nach der gewünschten Wellenlänge
ίο nutzt man daher vorteilhafter dreifache Streuung in
festem oder flüssigem Stickstoff oder man verwendet beide Streumedien gleichzeitig und nutzt die möglichen
Kombinationen von Streuung in fester und flüssiger Phase.
Die Erfindung ist nicht auf das dargestellte und erläuterte Ausführuiigsbeispiel beschränkt. So kann z. B.
auch eine Anordnung getroffen werden, bei der der Jod-Laser longitudinal von einem Magnetfeld durchsetzt
wird. Auch ist es möglich, mehrere Dewargefäße hintereinanderzuschalten, wobei dann aus jedem Gefäß
z. B. das einfach gestreute Licht in das nächste Gefäß geleitel wird und aus dem letzten Gefäß das dreifach
gestreute Licht abgeleitet und mit einem unterkühlten UFe-Molekular-Strahl in Wechselwirkung gebracht
wird.
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
- Patentansprüche:!. Verfahren zur Trennung von Uranisotopen durch selektive Anregung von stark unterkühlten gas- oder dampfförmigen UF6-Molekülen mittels einer Laserstrahlung, deren Frequenz auf eine Absorptionsbande der anzuregenden Moleküle abgestimmt wird, und nachfolgende Trennung der angeregten Moleküle von den nicht angeregten auf physikalische oder chemische Art, dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlung eines jod-Lasers in flüssigem und/oder festem Stickstoff gestreut und das durch dreifach stimulierte Raman-Steuung erzeugte Licht mit den UF6-Molekülen in Wechselwirkung gebracht wird, wobei die Emissionsfrequenz des Jod-Lasers im Wellenzahlenbereich 7600 bis 7610cm-' durch Einstellen eines den Jod-Laser durchsetzenden Magnetfeldes so verschoben wird, daß das durch die dreifach stimulierte Raman-Streuung erzeugte Licht mit einer Absorptionsbande der anzuregenden Moleküle überlappt
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Feldlinien des Magnetfeldes den Jod-Laser transversal zur Richtung des Laserstrahls durchsetzen.
- 3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, mit einem Hochleistungs-Jod-Laser, dadurch gekennzeichnet, daß ein mit flüssigem und/oder festem Stickstoff (6) gefülltes Dewargefäß (5) innerhalb eines optischen Resonators (9, 8) angeordnet ist, in den die Emissionspulse (3) des Jod-Lasers (1,2) fokussiert werden.
- 4. Vorrichtung nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch eine als Wellenleiter wirkende, mit dem festen und/oder flüssigen Stickstoff gefüllte Kapillare, in die der Jod-Laserstrahl fokussiert wird.
- 5. Vorrichtung nach Anspruch 3 und 4, dadurch gekennzeichne:, daß das Laserrohr (10) zwischen den Polen (11,12) eines in Längsrichtung des Rohres (10) verlaufenden Elektromagneten angeordnet ist.
- 6. Vorrichtung nach Anspruch 3 bis 5, gekennzeichnet durch ein innerhalb des Jod-Lascr-Resonators (16, 17) angebrachtes Polarisationsfilter (18), dessen Polarisationsrichtung parallel zur Richtung des Magnetfeldes verläuft.
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