DE3333575C2 - - Google Patents

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren, wie es im Oberbegriff des Patentanspruchs 1 im Hinblick auf die im Hauptpatent 33 17 065 angegebenen Verfahren als bekannt vorausgesetzt wird. Ferner betrifft die Erfindung vorteilhafte Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens.

Bei dem im Hauptpatent vorgeschlagenen Verfahren zur Erzeugung einzelner kurzer Laserimpulse wird ein stimulierbares Lasermedium, das zwei Resonatoren gemeinsam ist, durch einen Pumpimpuls angeregt, um eine oberhalb eines Laser-Schwellenwerts liegende Besetzungsinversion zu erzeugen, und die Besetzungsinversion nach der Emission des kurzen Strahlungsimpulses unter dem Schwellenwert gehalten. Dem stimulierbaren Lasermedium wird dabei zuerst mittels eines ersten Relaxationsvorganges vorgegebenen Schwellenwertes, relativ kurzer Zeitkonstante und relativ kleiner Güte Energie über den ersten Resonator in Form des gewünschten einzelnen kurzen Laserstrahlungsimpulses entnommen und anschließend, bevor sich der nächste kurze Relaxations-Strahlungsimpuls ausbilden kann, die Inversion im Lasermedium durch einen zweiten Relaxationsvorgang relativ langer Zeitkonstante und relativ hoher Güte im zweiten, mit dem ersten gekoppelten Resonator unter dem vorgegebenen Schwellenwert des ersten Resonators gehalten.

Dieses Verfahren erlaubt es, Einzelimpulse zu erzeugen, die unabhängig von der Länge des Pumpimpulses sind und eine in weiten Grenzen frei wählbare Impulsdauer aufweisen.

Aus der DE 29 00 728 A1 ist ein Verfahren zum Erzeugen von ultrakurzen Laserimpulsen bei einem Laser mit verteilter Rückkopplung (kurz DFB-Laser = distributed feedback laser) bekannt, der ein aktives Lasermedium, insbesondere eine Farbstofflösung, enthält, das durch einen Pump- oder Anregungsstrahlungsimpuls stimuliert wird, dessen zeitliche Halbwertsbreite kleiner als 20 ns ist und dessen Intensität die Laserschwelle des stimulierbaren Lasermediums um nicht mehr als 20% überschreitet.

Aus der Veröffentlichung "UV And Blue Picosecond Pulse Generation By A Nitrogen-Laser-Pumped Distributed Feedback Dye Laser" von Zs. Bor, A. Müller und B. Racz in Optics Communications, Vol. 40, S. 294-297, 1982, ist ferner eine besonders kompakte, ein Parallelepiped aus Quarz enthaltende Anordnung bekannt, die von dem in der DE 29 00 728 A1 offenbarten Prinzip Gebrauch macht.

Des weiteren ist aus der Veröffentlichung Single-Pulse Generation Technique For Distributed Feedback Dye Lasers" von Zs. Bor und F. P. Schäfer in Applied Physics B 31, S. 209-213, 1983, ein Verfahren bekannt, bei dem aus einer von einem Farbstofflaser mit verteilter Rückkopplung emittierten Impulsfolge nur der jeweils erste Impuls selektiert und die übrigen Impulse infolge des Abbaus der Besetzungsinversion im Lasermedium durch die Einkopplung eines weiteren Laserstrahls in das Lasermedium unterdrückt werden.

Als ultrakurze Laserstrahlungsimpulse werden in der Literatur im allgemeinen Impulse mit einer Halbwertsdauer unter etwa 100 Pikosekunden bezeichnet, diese Definition soll auch hier gelten. Solche Impulse werden in zunehmendem Maße für viele Anwendungen auch im ultravioletten Spektralbereich benötigt, wobei man gleichzeitig meistens eine möglichst kurze Halbwertsdauer anstrebt.

Es ist bekannt, ultrakurze UV-Laserstrahlungsimpulse durch Frequenzvervielfachung von durch Neodym-Glas- oder Neodym-YAG- Laser erzeugten ultrakurzen Implusen, deren Wellenlänge im Bereich von 1,064 bis 1,053 µm liegt, zu erzeugen.

Seit einigen Jahren steht auch in Form der Excimer-Laser eine besonders leistungsstarke Gruppe von Lasern zur Verfügung, die im Ultravioletten emittieren, so z. B. der XeF-Laser bei 353 nm, der XeCl-Laser bei 308 nm, der KrF-Laser bei 248 nm, der ArF-Laser bei 193 nm und der F₂- Laser bei 157 nm. Diese Laser werden üblicherweise durch eine elektrische Entladung oder durch Elektronenstoßanregung stimuliert ("gepumpt") und als Oszillator mit Resonator betrieben. Dabei lassen sich Impulse mit einer Halbwertsdauer von einigen Nanosekunden bis etwa 200 ns erzeugen. Man kann diese Laser jedoch auch ohne Resonator als einfache Wanderwellenverstärker benutzen. Schickt man nun in einen solchen Excimer-Laserverstärker ultrakurze Lichtimpulse, deren Wellenlänge innerhalb des Verstärkungsbereiches des benutzten Excimer-Lasers liegt, so erhält man am Ausgang bei geeigneten Betriebsbedingungen ultrakurze Impulse sehr hoher Intensität. Die benötigten Eingangsimpulse mußten jedoch bisher in einem sehr aufwendigen und technisch anspruchsvollen Verfahren erzeugt werden. Man benutzte hierfür im allgemeinen synchron gepumpte, kontinuierlich betriebene Farbstofflaser, die ihrerseits mittels eines aktiv phasengekoppelten Argon-Ionen-Lasers oder Krypton-Ionen-Lasers gepumpt wurden. Aus dem vom Farbstofflaser emittierten kontinuierlichen Zug ultrakurzer Impulse, die im Abstand der Resonatorumlaufszeit des Farbstofflasers (i. a. etwa 5 bis 10 ns) emittiert werden, wurden dann ein einzelner Impuls durch einen elektro-optischen Pulsselektor ausgekoppelt und durch eine mehrstufige Verstärkerkette von Farbstofflaserverstärkern verstärkt, die ihrerseits mit einer entsprechend synchronisierten gepulsten frequenzverdoppelten Neodym-YAG- oder Neodym-Glas-Laserstrahlung gepumpt wurden. Am Ausgang der Farbstofflaserverstärkerkette stand dann ein intensiver ultrakurzer Strahlungsimpuls zur Verfügung, der in einem Frequenzverdoppler dann mit einer Ausbeute von typischerweise 10 bis 50% auf die gewünschte ultraviolette Wellenlänge transportiert wurde, um als Eingangsimpuls für den Excimer-Laserverstärker zu dienen.

Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren zum Erzeugen ultrakurzer Laserstrahlungsimpulse, insbesondere im UV-Spektralbereich, anzugeben, das weniger aufwendig und technisch weniger anspruchsvoll ist als das im vorstehenden geschilderte Verfahren.

Diese Aufgabe wird durch das im Patentanspruch 1 gekennzeichnete Verfahren gelöst.

Weiterbildungen und vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens und vorteilhafte Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens sind Gegenstand weiterer Ansprüche.

Das vorliegende Verfahren und die vorliegenden Vorrichtungen gestatten es nicht nur, auf wesentlich einfachere und weniger aufwendige Weise ultrakurze, einzeln stehende Laserimpulse, insbesondere im UV-Spektralbereich, zu erzeugen, sie ermöglichen es vielmehr auch noch solche einzelnen ultrakurzen Laserimpulse mit einer Folgefrequenz zu erzeugen, die wesentlich höher liegen kann als bei bekannten Verfahren.

Die Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Figuren näher erläutert.

Es zeigt

Fig. 1 eine etwa vereinfachte Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform einer Vorrichtung zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens;

Fig. 2 eine genauere Darstellung eines Teiles der Vorrichtung gemäß Fig. 1;

Fig. 3 oszillographische Darstellungen von Laserstrahlungsimpulsen, auf die bei der Erläuterung der Vorrichtung gemäß Fig. 1 und 2 Bezug genommen wird, und

Fig. 4 eine schematische Darstellung einer bevorzugten Excimer-Laserverstärkeranordnung, die in Kombination mit der Vorrichtung gemäß Fig. 1 ultrakurze UV-Laserstrahlungsimpulse zu erzeugen gestattet.

Bei dem vorliegenden Verfahren wird ein einzelner kurzer Laserstrahlungsimpuls gemäß den Lehren des Hauptpatentes (33 17 065) erzeugt, und dieser kurze Strahlungsimpuls wird gemäß den Lehren der DE 29 00 728 A1 zur Stimulierung eines mit verteilter Rückkopplung arbeitenden Laseroszillators, der insbesondere einen stimulierbaren Farbstoff enthält, verwendet. Allgemeiner gesagt, soll die Pumpintensität des DFB-Lasers nicht so hoch sein, daß die Impulse der emittierten DFB-Laserstrahlung zu einem einzigen, relativ breiten Impuls zusammenfließen, sondern einen Zug aus getrennten Einzelimpulsen bilden. Aus dem Ausgangsimpuls des DFB-Lasers kann dann durch Frequenzvervielfachung der gewünschten Impulsbreite für den Excimer-Laser-Verstärker erzeugt werden.

Das vorliegende Verfahren wird im folgenden beispielsweise anhand der in Fig. 1 dargestellten bevorzugten Ausführungsform einer Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens erläutert. Die dabei erwähnten Parameter, wie Linsenbrennweiten, Küvettenabmessungen und dergleichen, Lasermedien usw., sind nur Beispiele und können bei anderen Ausführungsformen und Anwendungen entsprechend abgewandelt werden. Um Wiederholungen zu vermeiden, sei ferner darauf hingewiesen, daß sämtliche Elemente, wie Strahlteiler, Linsen, Prismen und Küvetten, die von Strahlung im UV-Bereich, insbesondere der Excimer- Laserstrahlung, durchsetzt werden, aus einem entsprechenden Material, wie Quarzglas, gefertigt sein müssen.

Zur Vereinfachung der Erläuterung sei ferner angenommen, daß als Excimer-Laser ein abgewandeltes handelsübliches Gerät verwendet wird, z. B. der Excimer-Laser Modell EMG 150 der Firma Lambda Physik, Göttingen, mit einer geeigneten Gasfüllung, um z. B. Xenonchlorid-Laserstrahlung der Wellenlänge 308 nm zu erzeugen. Das vorliegende Verfahren und die im folgenden beschriebene Vorrichtung sind selbstverständlich nicht auf diesen speziellen Laser beschränkt. An seine Stelle können vielmehr auch andere bekannte Excimer-Laser benutzt werden, welche den weiter unten angegebenen Bedingungen genügen.

Der oben erwähnte bekannte handelsübliche Excimer-Laser, der einen Oszillatorteil und einen Verstärkerteil enthält, wird für die Zwecke der vorliegenden Erfindung wie folgt modifiziert: Die Umlenkspiegel, die den Ausgangsstrahl des Oszillatorteils in den Eingang des Verstärkerteils umlenken, und der unstabile Resonator, der in der handelsüblichen Form den Verstärkerteil umgibt, um regenerative Verstärkung zu erzielen, werden entfernt, so daß die Strahlung vom Oszillator, die eine Impulsenergie von etwa 100 mJ bei einer Impulshalbwertsbreite von 20 ns hat, direkt zur Verfügung steht.

Der in Fig. 1 dargestellten Einrichtung wird der aus dem nur schematisch dargestellten Oszillatorteil 10 des Excimer-Lasers austretende, aus einer Folge von im Abstand von einigen Millisekunden bis Sekunden aufeinanderfolgenden, ca. 20 ps dauernden Strahlungsimpulsen bestehende Strahl 12 durch einen Umlenkspiegel 14 umgelenkt und dann durch teils physikalische, teils geometrische Strahlteilung in einer Strahlteileranordnung 16 energetisch derart aufgeteilt, daß er verschiedene, weiter unten noch einzeln erwähnte Küvetten I bis VIII, die jeweils ein entsprechendes Lasermedium, insbesondere eine Farbstofflösung, enthalten, mit einer die Stimulation dieser Lasermedien richtig bemessenen Impulsenergie bestrahlt. Die Strahlteileranordnung enthält hierfür Strahlteiler S1 bis S3, Umlenkspiegel U2 bis U5 sowie Umlenkprismen P1 bis P3.

Ein Teil der vom Strahlteiler S1 umgelenkten Pumpenergiestrahlung wird durch das Prisma P1 abgezweigt. Die restliche Strahlung 17 wird mittels einer sphärischen Linse 18 von 350 mm Brennweite sowie einer zylindrischen Linse 20 von 150 mm Brennweite in eine in Fig. 2 vergrößert dargestellte und mit 22 bezeichnete, allseits polierte Küvette I von 5×10 mm² innerem Querschnitt so fokussiert, daß eine in der Küvette enthaltene, 3×10^-3 molare Lösung 24 von p-Terphenyl in Cyclohexan in einer direkt hinter einer Eintrittsfläche 26 gelegenen, 5 mm langen, etwa 2/10 mm großen Region, deren Längsachse sich genau senkrecht zu den beiden Seitenflächen 28, 30 der Küvette erstreckt, zur intensiven Fluoreszenz angeregt wird. Die auf diese Weise angeregten Farbstoffmoleküle bilden das aktive Medium in einer Einrichtung gemäß dem Hauptpatent zum Erzeugen einzelner kurzer Laserimpulse. Bei einer solchen Anordnung muß sich ein gemeinsames stimulierbares Medium im Inneren zweier Resonatoren befinden, von denen der eine eine kurze Länge und geringe Güte, der andere eine größere Länge und hohe Güte hat, wobei die Abstände der Resonatorspiegel der jeweiligen Resonatoren so gewählt sind, daß die im langen Resonator später anschwingende Laser-Oszillation gerade nach Beendigung des aus dem kurzen Resonator emittierten ersten Relaxationsimpulses eine solche Intensität erreicht, daß sie durch Konkurrenz um die gespeicherte Inversion des aktiven Mediums die Strahlung im kurzen Resonator unterdrückt.

Bei der in Fig. 2 dargestellten Anordnung handelt es sich um eine spezielle Ausführungsform einer solchen Vorrichtung. Die Seitenwände 28, 30 der Küvette 22 bilden den kurzen Resonator. In bestimmten, in Fig. 2 etwa maßstabsgerecht dargestellten Abständen von den Seitenwänden 28 und 30 der Küvette 22 sowie auf der Höhe der Brennlinie der Pumpstrahlung sind ein hochreflektierender Spiegel M und ein teilweise durchlässiger Spiegel M* in der dargestellten Art und Weise angeordnet. Durch die Reflexionen am Spiegel M, der Totalreflexion an der Eintrittsfläche 26 der Küvette 22 und der teilweisen Reflexion an der Seite 30 der Küvette wird der lange Resonator realisiert. Zwei Strahlen sind zur Veranschaulichung durchgezogen bzw. gestrichelt eingezeichnet. Ein entsprechender Strahlengang existiert auch für den teilweise reflektierenden Spiegel M*, wobei zu bemerken ist, daß selbst bei vollständigem Fehlen dieses teilweise reflektierenden Spiegels M* die Anordnung noch in der gewünschten Weise arbeitet, da der Spiegel M* nur eine noch zusätzliche, stärkere Unterdrückung der späteren Relaxationsimpulse bewirkt. Der gewünschte Strahl 32, der nur den ersten kurzen Relaxationsimpuls enthält, tritt in der Richtung A aus, während die Strahlung aus dem langen Resonator in den Richtungen B austritt und durch eine einfache, zum Strahl A konzentrische Lochblende (nicht dargestellt) abgeblockt werden kann.

In Fig. 3 ist die Wirkung dieser Anordnung durch eine Schmierkamera-Aufnahme dokumentiert. Die untere Kurve zeigt den Verlauf des kurzen Laserimpulses in der Richtung A, während die obere Kurve die Emission aus der Küvette 22 bei Entfernung der Spiegel M und M* darstellt.

Es sei betont, daß selbstverständlich auch andere wirkungsgleiche Anordnungen gemäß den Lehren des Hauptpatentes verwandt werden können, um den gewünschten einzelnen kurzen Strahlungsimpuls zu erzeugen.

Die Anordnung gemäß Fig. 2 liefert ungefähr 300 ps lange Laserimpulse mit einer mittleren Wellenlänge von 340 nm. Diese Laserimpulse (Strahl 32) werden nun in einer Einrichtung gemäß den allgemeinen Lehren der DE 29 00 728 A1 verwendet, um in einem Laser mit verteilter Rückkopplung (DFB-Laser) einen noch kürzeren Einzelimpuls mit einer Wellenlänge von 616 nm zu erzeugen, aus dem dann durch Frequenzverdopplung in einem Kristall 34 ein Eingangsimpuls der richtigen Wellenlänge und gewünschten Impulsbreite für den Verstärkerteil des Excimer-Lasers erzeugt werden kann.

Der von der Anordnung gemäß Fig. 2 erzeugte Impuls wird von der Zuführung zum DFB-Laser jedoch vorzugsweise noch spektral eingeengt und in der Leistung erhöht. Der Strahl 32 wird hierzu durch eine Kombination aus einer Aperturblende 36, Sammellinse 38 und optischen Gitter 40 in Fast-Autokollimation spektral eingeengt und dann in zwei Verstärkerstufen 42 und 44 auf die nötige Leistung gebracht. Selbstverständlich kann diese spektrale Einengung auch durch irgendein anderes, dem Fachmann bekanntes Verfahren erfolgen, wie beispielsweise durch Prismen, Interferenzfilter oder andere Selektionsmittel. Die erste Verstärkerstufe 42 enthält eine wiederum allseits polierte Spektrophotometerküvette 46 (Küvette II), die einen inneren Querschnitt von 20×20 mm² hat und ebenfalls mit einer 3×10^-3 molaren Lösung von p-Terphenyl in Cyclohexan gefüllt ist. Die Pumpenergie für die Verstärkerstufe 42 wird über den Strahlteiler S1, das Prisma P1 und den Umlenkspiegel U2 geliefert und durch eine Zylinderlinse 48 (f=156 mm) dicht hinter das Eintrittsfenster der Küvette 46 fokussiert, wobei hier darauf zu achten ist, daß die optische Achse des angeregten Volumens nicht senkrecht auf den seitlichen Küvettenwänden stehen darf, damit keine unerwünschte Laseroszillation angefacht wird. Die Küvette kann zur Vermeidung solcher Oszillationen um ca. 10° nach rechts oder links gekippt sein.

Der aus der ersten Verstärkerstufe 42 austretende Strahl wird durch ein zur Strahlaufweitung dienendes galiläisches Teleskop aus einer Negativlinse 50 mit f=-55 mm und einer in 100 mm Abstand hiervon angeordneten Positivlinse 52 mit f=150 mm um den Faktor 3 aufgeweitet und tritt dann in die Küvette III ein. Die Küvette III hat einen Querschnitt von 40×20 mm² und ist mit einer Lösung von p-Terphenyl in Cyclohexan mit einer Konzentration von 1,5×10^-3 M/l gefüllt, um eine größere Eindringtiefe der anregenden Strahlung zu ermöglichen. Die anregende Strahlung wird über den Strahlteiler S2 und eine Zylinderlinse 54 (f=156 mm) in die Küvette fokussiert, wobei hier jedoch keine scharfe Fokussierung, sondern eine leichte Defokussierung vorteilhaft ist, um eine größere Höhe des stimulierten Volumens zu erreichen, damit der eintretende Strahl mit seinem erweiterten Querschnitt nur durch stimuliertes (gepumptes) Volumen läuft und entsprechend verstärkt wird. Auch diese Küvette ist selbstverständlich entsprechend zu neigen, um eine Rückkopplung zu vermeiden. Der austretende Strahl hat nun einen Durchmesser von ungefähr 1 mm und wird mittels einer Zylinderlinse 56 mit einer Brennweite f=80 mm durch einen Quarzblock 58 hindurch über ein optisches Gitter (Beugungsgitter) 60 hinter die Eintrittsfläche einer Küvette K einer DFB-Laseranordnung fokussiert. Diese Ausführungsform eines DFB-Lasers ist eine Weiterbildung des aus der oben erwähnten Offenlegungsschrift bekannten DFB-Lasers, die besonders vorteilhaft ist, wenn keine breite spektrale Abstimmbarkeit der erzeugten Laserimpulse benötigt wird, da sie praktisch keine Justierarbeit erfordert. Nähere Einzelheiten sind in der Veröffentlichung von Zs. Bor, B. Rácz, G. Szábo und A. Müller in Picosecond Phenomena III, Eds., K.B. Eisenthal, R.M. Hochstrasser, W. Kaiser, A. Laubereau, Springer Verlag, Berlin 1982 beschrieben. Die ungefähr 7 mm lange Küvette K ist mit einer 5×10³ molaren Lösung von Rhodamin B in einem Lösungsmittelgemisch aus 85,1 Vol.-% Benzylalkohol und 14,9 Vol.-% Methanol gefüllt. Dieses Lösungsmittel gewährleistet durch seinen Brechungsindex, daß bei Zimmertemperatur eine Emission bei 616 nm erfolgt, wenn das optische Gitter 60 eine Linienzahl von 2442 Linien/mm hat, wie es hier der Fall ist. Die aus der Küvette K austretende Laserstrahlung der gewünschten Wellenlänge 616 nm wird nun über einen Umlenkspiegel 62 und eine die Divergenz auf einen gewünschten Wert herabsetzende sphärische Linse 64 mit f=50 mm und anschließend durch einen Fresnel-Rhombus 66 geschickt, um zirkular polarisiertes Licht zu erzeugen, das in den folgenden Verstärkerstufen dafür sorgt, daß die gespeicherte Inversion besser zur Verstärkung ausgenützt wird, als dies mit linear polarisiertem Licht geschehen könnte, das ja jeweils nur etwa die Hälfte der gespeicherten Inversion ausnützen kann, falls die angeregten Moleküle eine isotrope Richtungsverteilung haben.

Eine Besonderheit der hier gewählten Betriebsart des DFB-Lasers ist, daß die eingestrahlte stimulierende Pumpenergie wesentlich höher ist als notwendig, um einen einzigen Einzelimpuls zu erzeugen. Tatsächlich werden zunächst mehrere, im Abstand von etwa 100 ps aufeinanderfolgende getrennte Impulse erzeugt, die dann in zwei anschließenden Verstärkerstufen 68 und 70, die gemäß den Lehren des Hauptpatentes arbeiten, unterdrückt werden. Der Vorteil hierbei ist, daß in dieser Betriebsart die Halbwertsbreite des ersten Impulses der DFB-Laser-Impulsfolge wegen der erhöhten Pumpenergie noch wesentlich geringer ist als bei der Einzelimpulsbetriebsweise.

Die erste Stufe 68 zur Verstärkung des DFB-Laserstrahls enthält die Küvette V, die einen Querschnitt von 10×10 mm² hat und mit einer 1,4×10^-3 molaren Lösung von Sulphorhodamin B in Ethanol gefüllt ist. Die Pumpenergiestrahlung wird über den Strahlteiler S3, den Umlenkspiegel U3 und das Prisma P2 zugeführt, wobei das Prisma P2 so positioniert ist, daß es einen 4 mm breiten Teil des vom Umlenkspiegel U3 reflektierten Pumpstrahls abzweigt. Die vom Prisma P2 abgezweigte Anregungsstrahlung wird wieder mit einer Zylinderlinse 72 in die Küvette V fokussiert. Hinter der Küvette V ist in 7 mm Abstand vom Austrittspunkt des verstärkten Strahls und senkrecht zu diesem ein dünnes Quarzglasplättchen 74 angeordnet, z. B. ein Quarz-Mikroskop-Deckglas oder -Objektträger. Durch dieses Plättchen werden etwa 10% der Intensität des austretenden verstärkten Strahls in die Küvette reflektiert und dort weiter, jedoch jetzt in Rückwärtsrichtung verstärkt. Wegen der relativ kleinen Pumpenergie und der kleinen Verstärkungsweglänge wird dadurch bald eine völlige Sättigung der Verstärkung erreicht, das heißt mit anderen Worten, ein völliger Abbau der gespeicherten Inversion. Wegen des kurzen Abstandes des reflektierenden Quarzglasplättchens 74 von der Küvette V erreicht der reflektierte Strahl das Eintrittsende der stimulierten Strecke der Farbstofflösung noch bevor dort der zweite Impuls aus dem DFB-Laser eingetroffen ist. Wenn dieser zweite Impuls dann die Farbstofflösung durchläuft, findet er praktisch keine Inversion und damit keine Verstärkungsmöglichkeit mehr vor und wird auf diese Art und Weise unterdrückt. Um das Verhältnis der Amplituden zwischen dem verstärkten ersten Impuls und dem unterdrückten zweiten Impuls möglichst groß zu machen, wird dieses Verfahren in der ganz analog aufgebauten zweiten Verstärkerstufe 70, die die Küvette VI und ein Quarzglasplättchen 78 enthält, wiederholt. Diese Stufe erhält über das etwas weiter in den vom Umlenkspiegel U3 reflektierten Strahl hineinreichende Umlenkprisma P3 eine etwas größere Pumpenergie und hat eine längere Verstärkungsweglänge von 7 mm. Auch hier ist wieder eine Zylinderlinse 80 vorgesehen, die wie die Zylinderlinse 72 eine Brennweite f=110 mm hat.

Die Verstärkerstufen 68 und 70 mit den nahe bei den Küvetten angeordneten Quarzglasplättchen stellen eine Weiterbildung des im Hauptpatent vorgeschlagenen Prinzips zur Unterdrückung unerwünschter weiterer Impulse dar, welche eine sichere Selektion des ersten Impulses aus dem DFB-Laser gewährleistet.

Bevor der Impuls nun in zwei weiteren, letzteren Verstärkerstufen 82 und 84 weiter verstärkt wird, ist es vorteilhaft, die in den verschiedenen Verstärkerstufen erzeugte verstärkte spontane Fluoreszenz zu unterdrücken. Diese verstärkte spontane Fluoreszenz (ASE=Amplified Spontaneous Emission) stellt ein erhebliches Problem bei der Anwendung von kurzen Pulsen zumindest im Bereich der linearen Optik dar, da sie nämlich trotz ihrer niedrigen Intensität wegen ihrer langen Dauer (die hier z. B. dem 20 ns langen Anregungsstrahlungsimpulsen entspricht) einen ähnlich hohen Energieinhalt haben kann wie der allein interessierende ultrakurze Strahlungsimpuls, so daß bei der Messung mit Energiedetektoren statt der zu messenden Energie des ultrakurzen Impulses ein zu hoher Wert gemessen wird. Die mit der ASE zusammenhängenden Probleme sowie Methoden zur Unterdrückung der ASE sind bekannt. Die wohl bekannteste Methode, die auch hier vorzugsweise angewandt wird, ist die der sättigbaren Absorption. Hierzu wird bei der Anordnung gemäß Fig. 1 der aus der Küvette VI der Verstärkerstufe 70 austretende verstärkte Strahl durch eine kurzbrennweitige Sammellinse 86 (f=30 mm) in eine zur Vermeidung von Rückkopplung etwas schräg in den Strahlengang gestellte 2 mm dicke Küvette 88 fokussiert, die mit einer 10^-4 molaren ethanolischen Lösung eines Absorberfarbstoffes, wie 1,1-Diethyl-2,2′-carbocyaniniodid, gefüllt ist. Diese Lösung weist in der angegebenen Schichtdicke für die niedrigen Intensitäten der ASE eine Kleinsignaltransmission von weniger als 10^-3 auf, während die Transmission für einen intensiven, ultrakurzen Laserimpuls mehr als 30% beträgt. Da auch die Füße der ultrakurzen Laserimpulse wegen der Intensitätsabhängigkeit der Transmission der Absorberlösung stärker abgeschwächt werden als der Hauptteil des Impulses, wird die Impulsform aufgestellt.

Der aus der Absorberküvette 88 austretende Strahl wird durch eine weitere Sammellinse 90 (f=50 mm) mit ganz schwacher Divergenz in die Küvette VII der Verstärkerstufe 82 gelenkt, die mit einer 5×10^-4-molaren Lösung von Sulphorhodamin B in Ethanol gefüllt ist und eine Verstärkungsweglänge von 40 mm sowie eine Breite von 20 mm aufweist. Die Verstärkerstufe 82 erhält über den Umlenkspiegel U4 den größten Teil des durch den Strahlteiler S3 ausgekoppelten Teilstrahls über eine Zylinderlinse 92 als Anregungsenergie. Auch hier wird wieder durch eine schwache Defokussierung und eine höhere Eindringtiefe in der weniger konzentrierten Lösung ein größeres invertiertes Volumen erzeugt, um den etwas vergrößerten Strahldurchmesser aufzunehmen. Die ständige Vergrößerung des Strahldurchmessers von Stufe zu Stufe ist bekanntlich erforderlich, da eine wohldimensionierte Verstärkerkette, die die Impulsform eines zu verstärkenden Impulses nicht wesentlich verbreitert, so ausgelegt sein muß, daß am Austrittsfenster der jeweiligen Stufe die Sättigungsenergie E_sat=hv/σ überschritten wird, wobei h das Plancksche Wirkungsquantum, v die Frequenz des Laserstrahls und σ den Emissionsquerschnitt eines Farbstoffmoleküls bei der Laserwellenlänge darstellt. Der austretende verstärkte Strahl wird durch eine zweite Absorberstufe 94 geleitet, die eine Eintrittslinse 96 der Brennweite f=40 mm, eine schräg gestellte Absorberküvette 98 und eine Austrittslinse 100 mit f=100 mm Brennweite enthält, so daß sich ein den Strahl um den Faktor 2,5 aufweitendes Keplersches Teleskop ergibt, in dessen Zwischenfokus die Absorberküvette 98 steht. Danach durchläuft der Strahl einen weiteren Fresnelschen Rhombus 102, um die zirkulare Polarisation wieder in eine lineare Polarisation zurückzuführen, und anschließend ein Polarisationsprisma 104, das auf maximale Transmission des Impulses eingestellt wird und die Restintensität der unerwünschten Polarisationsrichtung stark unterdrückt. Danach tritt der Strahl in eine Endverstärkerstufe mit der Küvette VIII ein, die vorzugsweise als prismatische Küvette nach Bethune (Applied Optics 20, 1897-1899, 1981) ausgebildet ist. Sie hat eine Verstärkerweglänge von 35 mm, einen Bohrungsdurchmesser von 2 mm und wird von der Hälfte der Energie der Anregungsstrahlung 12 über den Umlenkspiegel U5 gepumpt. Zur vertikalen Verringerung des Strahldurchmessers und Anpassung an den kleinen Durchmesser der Bohrung der Küvette VIII, dient eine Zylinderlinse 106 mit f=220 mm. Der aus der Küvette VIII austretende verstärkte Impuls wird über Umlenkspiegel U6 und U7 in den Frequenzverdopplerkristall 34 (Kaliumdihydrogenphosphat, 30 mm Länge) gelenkt und dort auf die Wellenlänge 308 nm frequenzverdoppelt. Die nicht umgesetzte Strahlung von 616 nm wird in einer nachgeschalteten Filterplatte 108, z. B. (Schott Glasfilter VG11) absorbiert, und die aus dem Filter austretende Strahlung von 308 nm wird durch ein Teleskop 110 auf einen Durchmesser von 14 mm aufgeweitet und schließlich über einen Umlenkspiegel U8 als Pump- oder Anregungsstrahl 112 in die in Fig. 4 dargestellte Verstärkerstufe des Excimer-Lasers geleitet.

Wie Fig. 4 zeigt, wird der Strahl 112 über ein Umlenkprisma 114 so schräg durch einen von Elektroden E begrenzten Entladungsraum 116 des Excimer-Lasers hindurchgeschickt, daß die beiden Elektroden E gerade nicht berührt werden. Nach Umlenkung durch ein zweites Prisma 118 und einen Umlenkspiegel 120 wird der Strahl durch ein galiläisches Teleskop aus Linsen L1 und L2 aufgeweitet und dabei gleichzeitig durch einen weiteren Umlenkspiegel 122, der im Strahlengang zwischen den Linsen angeordnet ist, so umgelenkt, daß nun in einem zweiten Durchgang der Querschnitt des Entladungsraumes 116 des Verstärkerteiles des Excimer-Lasers voll ausgeleuchtet wird. Da bei dem ersten Durchgang des Strahls bereits ein Teil im Entladungsraum gespeicherten Inversion der Xenonchloridmoleküle abgebaut wird, muß der Strahlungsimpuls durch den eben beschriebenen Umweg vor Wiedereintritt des Strahls beim zweiten Durchgang so verzögert werden, daß durch Vibrations-Rotations-Relaxation der angeregten Xenonchloridmoleküle und durch das noch weiter andauernde Entladungspumpen mit den Elektroden E die Inversion wieder voll aufgebaut ist. Dies bedeutet, daß der Umweg einer Laufdauer von ungefähr 1 bis 2,5 ns entsprechen soll, um maximale Ausgangsleistung zu erzielen. Aus dem Entladungsraum E tritt dann ein Ausgangsstrahl 124 aus, der Impulse mit einer Energie von mindestens 10 mJ und einer Dauer von weniger als 5 ps enthält, also einzelne Impulse mit einer Spitzenleistung von mindestens 2 GW.

Bei dem erwähnten handelsüblichen Excimer-Laser werden der Oszillatorteil und der Verstärkerteil durch ein gemeinsames Thyratron gleichzeitig durch etwa 20 ns lange Entladungsstromimpulse gepumpt. Durch passende Wahl der Wegstrecken der Pumpstrahlen in Fig. 1 kann der Einsatz der DFB-Laseremission zu einem solchen Zeitpunkt erreicht werden, daß der zweite Durchgang des Strahlungsimpulses durch den Verstärkerteil des Excimer-Lasers gerade zum Zeitpunkt der maximalen Inversion während der Entladung im Entladungsraum 116 erreicht wird, um die Ausgangsleistung im Strahl 124 zu maximieren. Insbesondere wird der Pumpimpuls für die Farbstofflaserkette gem. Fig. 1 während des anfänglichen Teiles der Vorderflanke des Entladungsstromimpulses ausgekoppelt und die Wegstrecken der Pumpstrahlen in Fig. 1 werden so bemessen, daß beim zweiten Durchgang der Strahlung 112 durch den Entladungsraum 116 dort maximale Inversion herrscht.

Bei der Einrichtung gemäß Fig. 1 können die Farbstofflösungen sich im allgemeinen stationär in einfachen Spektrophotometer- Küvetten befinden. Dadurch wird jedoch die Impulsfolgefrequenz auf etwa 1 Hz beschränkt. Benutzt man dagegen überall Durchflußküvetten, bei denen zwischen zwei aufeinanderfolgenden Laserschüssen die Farbstofflösungen im gepumpten Bereich durch neue ersetzt werden, so läßt sich thermische Schlierenbildung vermeiden und die Folgefrequenz wird dann durch den benutzten Excimer- Laser begrenzt, d. h. im obigen Beispiel auf 25 Hz. Prinzipiell sind jedoch mit Excimer-Lasern Impulsfolgefrequenzen im Kilohertzbereich erreichbar und durch die vorliegende Erfindung ausnutzbar. Diese hohen Folgefrequenzen und damit erreichbaren hohen mittleren Leistungen sind ein bedeutender Vorteil des Erfindungsgegenstandes gegenüber der bisherigen Verwendung von frequenzvervielfachten Neodym-Glas- oder Neodym-YAG-Lasern.

Wird im DFB-Laser ebenfalls eine Durchflußküvette benutzt und diese bzw. die durchfließende Lösung thermostatisiert, so kann über die Temperatur und damit den Brechungsindex der Lösung die Wellenlänge des DFB-Lasers derart fein abgestimmt werden, daß die Wellenlänge des Excimer-Laserstrahls über den ganzen, mehrere Nanometer breiten Spektralbereich der Excimer-Fluoreszenzbande abgestimmt werden kann.

Andere Excimer-Laserwellenlängen als die bei dem oben beschriebenen Beispiel bis etwa 230 nm lassen sich in sehr einfacher und für den Fachmann selbstverständlichen Art und Weise durch Benutzung der passenden Farbstoffe im DFB-Laser und der Verstärkerkette und Wahl eines Gitters mit der passenden Linienzahl pro Millimeter im DFB-Laser gemäß den Anweisungen der erwähnten Offenlegungsschrift sowie durch die Auswahl und genaue Einjustierung eines passenden Frequenzverdopplerkristalls erzeugen. Für kürzere Wellenlängen sind im allgemeinen keine passenden Frequenzverdopplerkristalle mehr erhältlich. In einem solchen Fall (beispielsweise für den Betrieb bei der Wellenlänge des Argonfluoridlasers, 193 nm) wird zweckmäßigerweise an Stelle der Frequenzverdopplung mit einer Verschiebung nach der gewünschten kürzeren Wellenlänge durch den stimulierten Anti-Stockes-Raman-Effekt in einer Gaszelle, die beispielsweise mit Wasserstoff von einigen Atmosphären gefüllt ist, gearbeitet. Dieses Verfahren ist inzwischen zur Frequenzverschiebung von Farbstofflaser- Emissionen nach kürzeren Wellenlängen mehrfach beschrieben worden (siehe z. B. N. Morita, L.H. Lin, and T. Yajima: Appl. Phys. B 31, 63-67, 1983). Nach Selektion der gewünschten Anti-Stokes-Linie durch ein spektrales Selektionsmittel, z. B. ein Prisma, kann der so spektral verschobene Impuls als Eingangsimpuls für den Excimer- Laser-Verstärker benutzt werden.

Statt der im Beispiel benutzten Ausführungsform eines Excimer-Lasers als Oszillator-Verstärkerkombination lassen sich auch verschiedene andere Ausführungsformen benutzen. Man kann beispielsweise einen kleinen Excimer- Laser zum Erzeugen der Strahlung 10 für das Pumpen der Farbstofflaser und einen großen leistungsstarken Excimer- Laser zum Verstärken der ultrakurzen Ultraviolett- Impulse, die den Strahl 112 bilden, benutzen und beide Laser sorgfältig miteinander synchronisieren, was sich mit den handelsüblichen elektronischen Hilfsmitteln mit einer zeitlichen Genauigkeit von ungefähr einer Nanosekunde erreichen läßt, was völlig ausreichend ist. Ferner kann man für solche Anwendungen, wo nicht allzu leistungsstarke UV-Impulse benötigt werden, auch zwei getrennte kleine Excimer-Laser in der besprochenen Art und Weise miteinander synchronisieren oder aber auch nur einen einzigen Excimer-Laser benutzen, dessen Resonator nur einen Teil des entladungsgepumpten invertierenden Volumens des Excimer-Lasers umgibt, während der restliche Teil dieses Volumens für die Verstärkung ausgenutzt wird. Schließlich kann man auch, um besonders leistungsstarke Impulse zu erhalten, mehrere Excimer-Laser hintereinander schalten, um den UV-Eingangsimpuls in mehreren Stufen auf die benötigte Energie oder Leistung zu verstärken.

Wenn auch im genauer beschriebenen Beispiel eine Anordnung angegeben wurde, mit der Impulshalbwertsbreiten von etwas unter 5 ps erreicht werden konnten, so lassen sich doch durch geeignete Variation des ersten Farbstofflasers gemäß den Lehren des Hauptpatentes und weitere Variation des DFB-Lasers gemäß den Lehren der oben erwähnten Deutschen Offenlegungsschrift diese noch weiter herabdrücken. Um schließlich in den Femto-Sekundenbereich zu gelangen, kann ein Verfahren zur Verkürzung der Farbstofflaseremission an passender Stelle in der Farbstofflaser- Verstärkerkette oder an deren Ausgang angewendet werden, wie es kürzlich von B. Nikolaus und D. Grischkowsky beschrieben wurde (Appl. Phys. Lett. 42, 1-2, 1983). Mit dieser Technik wurde ein Farbstofflaserimpuls von 5,4 ps Halbwertsbreite um den Faktor 12 auf 450 fs verkürzt. Durch zweimalige Anwendung des Verfahrens hintereinander kann eine Impulshalbwertsbreite von 90 fs erreicht werden. Bei Benutzung solcher Impulse nach entweder Frequenzverdopplung oder Raman-Verschiebung als Eingangsimpulse für den Excimer-Laserverstärker lassen sich dann entsprechend ultrakurze Excimer-Laserimpulse erzielen, wenn man sorgfältig Impulsverbreiterungen durch unerwünschte Dispersions- und Laufzeiteffekte vermeidet oder in bekannter Weise kompensiert.

Die angegebenen Küvettenabmessungen beziehen sich auf den Querschnitt, der senkrecht zur Laserstrahlung verläuft.

Im Verstärkerteil des Excimer-Lasers wird der Strahlungsimpuls 112 im allgemeinen um mindestens den Faktor 10³ in der Leistung verstärkt.

Claims (8)

1. Verfahren zur Erzeugung einzelner ultrakurzer Laserimpulse, bei welchem nach Patent Nr. 33 17 065 in einer ersten Resonatoranordnung (24; M, 26, 30; 28, 30)

• a) ein stimulierbares Lasermedium (24), das einem ersten Resonator (28, 30) kleiner Güte und einem zweiten Resonator (M, 26, 30) hoher Güte gemeinsam ist, durch einen Pumpstrahlungsimpuls (17) angeregt wird, um eine oberhalb eines Laser-Schwellenwerts des ersten Resonators (28, 30) liegende Besetzungsinversion zu erzeugen, und
• b) die Besetzungsinversion nach der Emission eines kurzen Laserimpulses aus dem ersten Resonator (28, 30) bis zum Ende des Pumpstrahlungsimpulses (17) unter dem Laser- Schwellenwert des ersten Resonators (28, 30) gehalten wird, und
• c) der kurze Laserimpuls durch einen Relaxationsvorgang relativ kurzer Zeitkonstante im ersten Resonator (28, 30) erzeugt wird, wobei die Besetzungsinversion unter den Laser-Schwellenwert des ersten Resonators (28, 30) abgesenkt wird, und
• d) anschließend, bevor sich ein weiterer Relaxations-Laserimpuls im ersten Resonator (28, 30) ausbilden kann, die Besetzungsinversion durch eine sich im zweiten Resonator (M, 26, 30) mit relativ langer Zeitkonstante ausbildende Laserschwingung unter dem Laser-Schwellenwert des ersten Resonators (28, 30) gehalten wird,

dadurch gekennzeichnet, daß zum Erzeugen eines ultrakurzen Laserimpulses der einzelne kurze Laserimpuls einem mit verteilter Rückkopplung (DFB) arbeitenden Laseroszillator (58, 60, K) als Pumpimpuls mit solcher Intensität bezüglich der Laserschwelle seines Lasermediums zugeführt wird, daß dieses mindestens einen ultrakurzen Laserimpuls emittiert.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Intensität des Pumpimpulses bezüglich der Laserschwelle derart gewählt ist, daß das Lasermedium eine Folge von mehreren, getrennten ultrakurzen Laserimpulsen emittiert und daß der erste Laserimpuls dieser Impulsfolge durch mindestens einen Laserverstärker (68, 70) selektiert wird, der eine zweite Resonatoranordnung der genannten Art enthält, durch die nach Verstärkung des ersten ultrakurzen Laserimpulses der Folge die Inversion unter dem Laserschwellenwert gehalten wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der aus dem Laseroszillator (58, 60, K) austretende Strahl nach ausreichender Verstärkung frequenzvervielfacht und als Eingangsimpuls einem Excimer-Laserverstärker (10, 116, E) zur Verstärkung zugeführt wird.

4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, mit einer ersten Resonatoranordnung (24; M, 26, 30; 28, 30) nach Patent Nr. 33 17 065 mit einem ersten, kurzen optischen Resonator (28, 30) kleiner Güte und einem zweiten, langen optischen Resonator (26, 30, M) hoher Güte, einem in beiden Resonatoren angeordneten Lasermedium (24) und einer Pumpstrahlungsquelle (10) zur Erzeugung einer Besetzungsinversion im Lasermedium (24), bei dem die optischen Resonatoren (M, 26, 30; 28, 30) und die Pumpstrahlungsquelle (10) so bemessen sind, daß sich im zweiten langen Resonator (M, 26, 30) eine Laserschwingung erst dann ausbildet, nachdem im ersten, kurzen Resonator (28, 30) ein erster kurzer Relaxations-Laserimpuls aufgetreten und beendet ist, derart, daß die Besetzungsinversion im Lasermedium (24) unter dem Laser-Schwellenwert für die Erzeugung eines weiteren Relaxations-Laserimpulses im ersten, kurzen Resonator gehalten wird, gekennzeichnet durch einen mit verteilter Rückkopplung (DFB) arbeitenden Laseroszillator (58, 60, K), dem der aus dem Resonator (28, 30) mit der kürzeren optischen Länge emittierte kurze Laserimpuls als Pumpimpuls zuführbar ist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß im Wege des vom Laseroszillator (58, 60, K) emittierten Strahles mindestens ein weiterer Laserverstärker (68, 70) angeordnet ist, der eine zweite Resonatoranordnung der genannten Art enthält, durch die die Inversion in seinem Lasermedium nach Verstärkung des ersten ihm zugeführten ultrakurzen Laserimpulses unter dem Laserschwellenwert gehalten wird.

6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das dem ersten und zweiten Resonator (28, 30; 26, 30, M) gemeinsame Lasermedium (24) eine Farbstofflösung ist und daß der mit verteilter Rückkopplung (DFB) arbeitende Laseroszillator (58, 60, K) und der mindestens eine Laserverstärker (68, 70) eine Farbstofflösung als Lasermedium enthalten.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, gekennzeichnet durch einen Excimer-Laser (10, 116, E), der einen Oszillatorteil (10) und einen Verstärkerteil (116, E) sowie ein dem Oszillatorteil (10) und Verstärkerteil (116, E) gemeinsames Schaltelement zum Erzeugen einer Besetzungsinversion im Oszillatorteil (10) und Verstärkerteil (116, E) enthält, wobei der Oszillatorteil (10) als Pumpstrahlungsquelle für alle benötigten Farbstofflösungen und der Verstärkerteil (116, E) zum Verstärken des von der Farbstofflaserkette erzeugten ultrakurzen Laserimpulses (112) dient.