DE2808955A1 - Verfahren und vorrichtung zur isotopenselektiven anregung von gas- oder dampffoermigem uranhexafluorid mittels laser-strahlung, - Google Patents
Verfahren und vorrichtung zur isotopenselektiven anregung von gas- oder dampffoermigem uranhexafluorid mittels laser-strahlung,Info
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Description
URANIT URAN-ISOTOPENTRENNUNGS-GESELLSCHAFT
MBH
Jülich, den 28.2.1978 PLA 7807 Gb/vrk
Verfahren und Vorrichtung zur xsotopenselektiven Anregung von gas- oder dampfförmigem Üranhexafluorid mittels Laser-Strahlung.
909837/0036
Beschreibung:
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur isotopenselektiven
Anregung von gas- oder dampfförmigen Uranhexafluorid-Molekülen
mittels monochromatischer, in der Frequenz variabler Laser-Strahlung, bei dem die Strahlungsfrequenz auf
eine Absorptionsbande der isotopenselektiv anzuregenden Moleküle abgestimmt wird.
Aus Veröffentlichungen (Laser Focus, May 1976) und Patentanmeldungen
(DT-OS 24 58 563 und DT-OS 26 53 795) sind Verfahren bekannt, bei denen die Uran-Isotopentrennung mit Hilfe eines Infrarot-Lasers
durchgeführt wird. Diese Verfahren gehen von der flüchtigen Verbindung üranhexafluorid (UFg) aus. In einem ersten
Verfahrensschritt werden in dem UF ,.-Gas die Moleküle mit Hilfe
eines Infrarot-Lasers isotopenspezifisch zu Schwingungen angeregt.
In einem oder mehreren weiteren Schritten werden dann bei den verschiedenen Verfahren unterschiedliche chemische oder physikalische
Methoden zur Abtrennung der im ersten Schritt angeregten Moleküle benutzt.
Da die stärkste Infrarot-Absorptionsbande des UFg-Moleküls bei
Raumtemneratur im Wellenlängenbereich λ = 16 pm entsprechend einer
Wellenzahl von 615-635 cn" liegt, sollte dementsprechend auch die
Laseranregung vorzugsweise in diesem Bereich erfolgen. Eei Temperaturen,
bei denen das üranhexafluorid einen für einen technischen Prozeß ausreichenden Dampfdruck besitzt (T7250.K), sind die Absorptionsbanden
des Moleküls jedoch nur wenig strukturiert. Auch überlappen die Spektren von Molekülen mit verschiedenen Uran-Isotopen
nahezu vollständig.
Die isotopenspezifische Anregung kann daher unter diesen Bedingungen
nicht mit der erforderlichen Selektivität durchgeführt werden. Jedoch läßt sich, wie in DT-OS 24 58 563 beschrieben, UF,-Gas durch
Expansion aus einer Überschalldüse auf Temperaturen unter T = 50 K
abkühlen, ohne daß dabei Kondensation oder Sublimation auftritt. Dabei verändert sich das Absorptionsspektrum des Moleküls in charakteristischer
Weise. Statt der wenig strukturierten Bande beob-
-A-
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achtet man bei diesen tiefen Temperaturen für jedes Isotop eine starke schmale Linie (Q-Zweig des Moleküls) , die jeweils von wesentlich
schwächeren nahezu änuidistanten Linien (?- und R-Zweig)
umgeben ist. Die Breite dieser zentralen, starken Linie nimmt mit der Temperatur ab und beträgt bei T = 50 K ca. 0,05 cm . Der Ab-
ο τ r *y ο ο
stand der entsprechenden Linien für die Isotope U und U
beträgt ca. 0,7 cm" und ist somit bei dieser Temperatur wesentlich
größer als die Breite der Linie.
Es bestehen jedoch gewisse Schwierigkeiten, eine Laserstrahlung zu erzeugen, die bei ausreichender Schmalbandigkeit genau auf eine
dieser Linien abstimmbar ist.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei einem Verfahren der zuletzt erörterten Art eine vollständige Selektivität
bei der Anregung der UF--Moleküle zu erzielen.
Für die Lösung dieser Aufgabe werden die im Anspruch 1 enthaltenen
Maßnahmen vorgeschlagen. Die Unteransprüche beinhalten vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen dieser Lösung sowie eine
geeignete Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
Das durch dreifache Raman-Streuung eines Jod-Laserstrahls in flüssigem und/oder festem Stickstoff erzeugte Licht hat ebenfalls
Lasercharakter mit einer Linienbreite, die nahezu exakt der Halbwertsbreite der relevanten Absorptionslinien (Q-Zweig) von stark
unterkühltem UFg entspricht. Durch entsprechende FrequenzverSchiebung
bzw. -einstellung überlappt diese Linie isotopenspezifisch
mit einer Absorptionslinie der UFr-Moleküle, so daß diese zu
Schv/ingungen angeregt werden und sodann mittels physikalischer oder chemischer Trennverfahren von den nicht anqeregten Molekülen
separiert v/erden können.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Figuren näher erläutert:
Die Figur 1 zeigt schematisch einen aus Oszillator und Verstärker
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bestehenden IIochleistungs-Jod-Laser mit nachgeschaltetem
Dewar-Gefäß innerhalb eines optischen Resonators,
die Figur 2 zeigt die Frequenzverschiebunn· des Jod-Laserstrahls
mit Hilfe eines longitudinalen bzw. transversalen Manetfeldes,
die Figuren 3a und 3b zeigen eine bevorzugte Anordnung eines Jod-Lasers
mit magnetischer Frequenzabstimmung.
Bei dem aus Oszillator 1 und Verstärker 2 zusammengesetzten Jodlaser
besteht das aktive Medium aus angeregten Jodatomen, die durch Photolyse einer Jodverbindung erzeugt werden. Die Emissionsfrequenz beträgt V* = 7603,3 cm . In den Patentanmeldungen DT-OS
24 09 940, 25 34 322 und DT-OS 25 40 688 ist eine derartige Anordnung
beschrieben, in der der Jodlaser mit hoher Pulsleistung (mehrere Gigawatt), großer Wiederholfreauenz (bis zu einem Kilohertz)
und günstigem Wirkungsgrad (ca. 3 %) betrieben vrerden
kann.
Die Emissionspulse 3 des Jodlasers 1,2, die typischerweise eine Pulsdauer von 30 ns besitzen, werden mit einer Linse 4 in ein Dewargefäß
5 mit flüssigem Stickstoff 6 fokussiert. Dabei tritt
durch Raman-Streuung Licht auf, dessen Frequenz um den für flüssigen Stickstoff charakteristischen Wert Ifa = 2326,5 cm gegenüber
der Frequenz des Jodlaserstrahls 3 zu kleineren Werten hin verschoben ist (Stokes Verschiebung). Ab einer gewissen Intensität
des Jodlaserlichts, die von den Fokussierungsbedingungen abhängig ist, erhält das durch Raman-Streuung erzeugte Licht Lasercharakter;
d.h. es ist zeitlich und räumlich kohärent. Bei dieser stimulierten Raman-Streuung wird das Jodlaserlicht nahezu vollständig
in Stokes verschobene Strahlung unigewandelt. Die so erzeugte intensive Strahlung erfährt nun ihrerseits durch stimulierte
Raman-Streuung eine weitere Frequenzverschiebung. Bei dreifacher Stokes-Verschiebung ergibt sich, ausgehend vom Jodlaserstrahl·in
flüssigem Stickstoff, die Frequenz V = 7603,3 - 3 χ 2326,5
= 623,8 cm" . Dieser Wert entspricht dem Maximum der UF,-Absorp-
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tionsbande bei Zimmertemperatur. Bei einer Leistung des Jodlaserstrahls
3 von ca. 1 Gigawatt erreicht man Leistungen des dreifach Raman-gestreuten Lichtes 7 im Bereich einiger Megawatt.
Um eine möglichst optimale Umwandlung des Pumplichts in die gewünschte
Strahlung zu erzielen, ist in den Ausführungsbeispiel das Dewargefäß mit flüssigem Stickstoff innerhalb eines optischen Resonators
8,9 angeordnet. Dabei ist der gekrümmte Spiegel 8 mit
Hilfe von dielektrischen Schichten so ausgelegt, daß er für den Jodlaserstrahl 3 transparent und für die verschiedenen Stokes-Komponenten
des Streulichts hochreflektierend ist. Der Spiegel 9
ist selektiv transparent für die dritte Stokes-Komponente und
reflektierend für die anderen Wellenlängen. Durch diese Anordnung ist gewährleistet, daß sowohl der Jodlaserstrahl 3 als auch
die erste und zweite Stokes-Komponente das Streuvolumen 6 mehrfach durchsetzen und somit eine nahezu vollständige Umsetzung
des Pumplichts in die dritte Stokes-Komponente 7 erzielt wird, die mit einer Linse 4a fokussiert werden kann.
Für die isotopenspezifische'Anregung in UF ß ist Strahlung im Bereich
627 - 629 cm erforderlich. Dies läßt sich erzielen, wenn die Emission 3 des Jodlasers 1,2 zu höheren Frequenzen hin verschoben
wird. Hierzu wird der Laser in einem Magnetfeld betrieben. Durch den Zeeman-Effekt werden die für die Lasertätigkeit
relevanten Niveaus des Jodatoms aufgespalten. Bild 2 zeigt diese
Aufspaltung bei der Feldstärke 50 K-Gauß im longitudinalen (1) und transversalen (tr) Magnetfeld. Beispielsweise erhält man im transversalen
Magnetfeld für die Komponenten, di-? in Richtung der magnetischen Feldlinien polarisiert sind, eine ^erschiebunq der
Frequenz von + 4 cm
Die Figuren 3a und 3b zeigen eine bevorzugte Anordnung zur magnetischen
Frequenzabstimmung beim Jodlaser. Es wird hierbei ein transversales Magnetfeld benutzt. Bild 3a zeigt einen Querschnitt
durch den Laser. Das die Jodverbindungen enthaltende Laserrohr befindet sich zwischen den Polen 11,12 eines in Längsrichtung
ausgedehnten Elektromagneten 13. Parallel zum Laserrohr 10 ver-
-T-
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laufen die für die Photolyse der Jodverbindung Erforderlichen
Blitzlampen 14 mit den zugehörigen Reflektoren 15. Bei dieser Anordnung können die Blitzlampen mit dem erforderlichen kleinen Abstand
zum Laserrohr angebracht werden, ohne daß sie wesentlich vom Magnetfeld beeinflußt werden.
In Bild 3b ist ein Längsschnitt durch den Laser dargestellt. Der Resonator wird gebildet durch einen vollständig reflektierenden
und einen teildurchlässigen Spiegel 17. Innerhalb des Resonators befindet sich ein Polarisationsfilter 18, das gewährleistet, daß
nur Licht, dessen Polarisationsrichtung mit der Richtung des Magnetfeldes übereinstimmt, anschwingen kann. Mit Hilfe des Magnetfeldes
läßt sich somit der Bereich verschieben, in dem das Lasermedium optische Verstärkung zeigt. Die Feinabstimmung innerhalb
dieses Bereichs erfolgt mittels bekannter Techniken, beispielsweise durch ein Etalon.
Die für die technische Anwendung erforderliche hohe Laserleistung erzeugt man vortexlhafterweise in einer Oszillator-Verstärker-Anordnung.
Dabei wird zunächst in der in den Figuren 3a und 3b dargestellten Anordnung Laserstrahlung geringer Leistung mit der
gewünschten Frequenz und erforderlichen Schmalbandigkeit erzeugt. Diese Strahlung wird dann in einem oder mehreren Verstärkern bis
zum gewünschten Leistungspegel verstärkt. Auch lassen sich, ausgehend von einem Oszillator, mehrere Verstärkerketten parallel
betreiben, so daß gleichzeitig mehrere UF^-Gasstrahlen angeregt
werden können. Da der Oszillator nur wenig Leistung abgeben muß, kann .dessen Aufbau kompakt und dementsprechend mechanisch und
thermisch stabil ausgeführt werden. Auch läßt sich die hinsichtlich einer geringen Linienbreite erforderliche Homogenität des
Magnetfeldes in einer kleinen Anordnung wesentlich leichter realisieren. Bei den nachgeschalteten Verstärkern sind die Anforderungen
an die mechanische Stabilität und die Homogenität des Magnetfeldes wesentlich geringer.
Die in dem Ausführungsbeispiel beschriebene Anordnung bietet somit
die Möglichkeit, kontinuierlich abstimmbare Laserstrahlung ho-
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her Leistung in dem für die Uran-Isotopentrennung relevanten Bereich
zu erzeugen. Dabei ist besonders vorteilhaft, daß die Raman-Streuung in flüssigem oder festem Stickstoff erfolgt. Flüssiger
Stickstoff besitzt von allen untersuchten Substanzen den höchsten Verstärkungsfaktor für stimulierte Raman-Streuung. Die Umsetzung
des Pumplichts in Raraan-verschobene Strahlung erfolgt daher bereits
bei relativ kleinen Intensitäten mit hohem Konversionsfaktor. Ein weiterer Vorteil ist durch die kleine Raman-Linienbreite
im flüssigen Stickstoff gegeben. Sie beträgt ca. 0,06 cm und entspricht somit nahezu exakt der Halbwertsbreite der Absorptionslinie (Q-Zv/eig) in stark unterkühltem UF, (T /C 50 K) . Es können
somit sämtliche unter der Q-Zweiglinie liegenden Rotationszustände
angeregt werden, ohne daß Rotationsrelaxation erforderlich ist. Die Laserstrahlung wird dabei optimal genutzt, und die Anregung
erfolgt streng isotopenspezifisch, da die Isotopenverschiebung
wesentlich größer als die Anregungslinienbreite ist.
In einer weiteren Ausgestaltung des Verfahrens erfolgt die Raman-Streuung
in einer mit flüssigem Stickstoff gefüllten Kapillaren. Dabei wird das Jodlaserlicht'in die als Wellenleiter wirkende Kapillare
fokussiert. Man erhält somit innerhalb der Kapillare über eine relativ große Länge eine ebene Welle hoher Intensität. Aufgrund
der großen Wechselwirkungslänge läßt sich in der Kapillaren stimulierte Raman-Streuung auch bei kleiner Pumpleistung erzielen,
so daß der Laser im Dauerstrich oder mit langen Pulsen betrieben werden kann. Abhängig von der eingestrahlten Pumpleistung erhält
man bei dieser Anordnung eine optimale Umsetzung in die dritte Stokes-Komponente bei definierten Längen der Kapillaren.
Auch kann bei dem Verfahren erfindungsgemäß fester Stickstoff als
Streumedium benutzt v/erden. Hinsichtlich der Frequenzverschiebung, der Linienbreite und dem Verstärkungsfaktor ist die stimulierte
Raman-Streuung mit der in der flüssigen Phase vergleichbar. Je nach der gewünschten Wellenlänge nutzt man daher vorteilhafter dreifache
Streuung in festem oder flüssigem Stickstoff oder man verwendet
beide Streumedien gleichzeitig und nutzt die möglichen Kombinationen von Streuung in fester und flüssiger Phase.
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Die Erfindung ist nicht auf das dargestellte und erläuterte Ausführungsbeispiel
beschränkt. So kann z.B. auch eine Anordnung getroffen werden, bei der der Jod-Laser longitudinal von einem Magnetfeld
durchsetzt wird. Auch ist es möglich, mehrere Dewargefäße
hintereinanderzuschalten, wobei dann aus jedem Gefäß z.B. das
einfach gestreute Licht in das nächste Gefäß geleitet wird und aus dem letzten Gefäß das dreifach gestreute Licht abgeleitet und mit
einem unterkühlten UF^-Molekular-Strahl in Wechselwirkung gebracht
wird.
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Claims (7)
1. Verfahren zur isotopenselektiven Anregung von gas- oder dampfförmigen
Uranhexafluorid (UF,,)-Molekülen mittels monochromatischer,
in der Frequenz variabler Laser-Strahlung, bei dem die Strahlungsfrequenz auf eine Absorptionsbande der isotopenselektiv
anzuregenden Moleküle abgestimmt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Strahlung eines Jod-Lasers in flüssigem und/oder
festem Stickstoff gestreut und das durch dreifach stimulierte Raman-Streuung erzeugte Licht mit den UF,-Molekülen in Wechselwirkung
gebracht wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Emissionsfrequenz des Jod-Lasers im Wellenzahlenbereich 7600
bis 7610 cm durch Einstellen eines den Jod-Laser durchsetzenden Magnetfeldes so verschoben wird, daß das durch die dreifach
stimulierte Raman-Streuung erzeugte Licht mit einer Absorptionsbande der anzuregenden Moleküle überlappt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Magnetfeld
(Feldlinien) den Jod-Laser transversal zur Richtung des Laserstrahls durchsetzt.
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 bis
.3, mit einem Hochleistungs-Jod-Laser, dadurch gekennzeichnet, daß ein mit flüssigem und/oder festem Stickstoff (6) gefülltes
Dewargefäß (5) innerhalb eines optischen Resonators (9,8) angeordnet ist, in den die Emissionspulse (3) des Jod-Lasers (1,
2) fokussiert werden.
5. Vorrichtung nach Anspruch 4, gekennzeichnet durch eine als Wellenleiter
v/irkende, mit dem festen und/oder flüssigen Stickstoff gefüllte Kapillare, in die der Jod-Laserstrahl fokussiert
wird.
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6. Vorrichtung nach Anspruch 4 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Laserrohr (10) zwischen den Polen (11,12) eines in Längsrichtung
des Rohres (10) verlaufenden Elektromagneten (Magnetspule 13) angeordnet ist.
7. Vorrichtung nach Anspruch 4 bis 6, gekennzeichnet durch ein
innerhalb des Jod-Laser-Resonators (16,17) angebrachtes Polarisationsfilter
(18), dessen Polarisationsrichtung parallel zur Richtung des Magnetfeldes verläuft.
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