DE2404600A1

DE2404600A1 - Ionisierungsverfahren und vorrichtung zu seiner ausfuehrung

Info

Publication number: DE2404600A1
Application number: DE2404600A
Authority: DE
Inventors: Richard H Levy
Original assignee: Jersey Nuclear Avco Isotopes Inc
Current assignee: Jersey Nuclear Avco Isotopes Inc
Priority date: 1973-02-02
Filing date: 1974-01-31
Publication date: 1974-08-15
Also published as: SE401104B; US4217494A; GB1424249A; JPS5713330B2; BE807118A; IT999139B; CA994009A; FR2216003A1; FR2216003B1; CH614130A5; NL7315066A; ES420108A1; JPS49105096A; IL43508A0; IL43508A; AU6174673A

Description

DR. KARL TH. HEGEL · DIPL.-ING. KLAUS DICKBL

PATENTANWÄLTE ₂4{J4600

Γ ~1 2OOO Hamburg SO

Große Bergstraße 223

Postfach BO 06 62

Telefon! (O4O) 3862Θ5

Telegramm-Adresse: Doellnerpatent

Zeichen: Unser Zeichen: Datum

H 2232

Jersey Nuclear-Avco Isotopes, Inc, Bellevue, Washington, V. St. A.

Ionisierungsverfahren und Vorrichtung zu seiner Ausführung

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zum selektiven Ionisieren eines Isotopes unter gleichzeitiger geringer Ionisierung anderer, in derselben Umgebung befindlicher Isotope. Diese Ionisierung soll dem gewünschten Isotop eine Eigenschaft verleihen, welche seine Trennung gestattet und damit eine Isotopenanreicherung ermöglicht.

Es verlangen fast alle Spaltreaktionen, welche das Uranisotop Up-,^ verwenden, eine Konzentration des letzteren, die grosser ist als die natürlich vorkommende.

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Postscheckkonto: Hamburg 29122O-2OB . Bank: Dresdner Bank AO. Kto.-Nr. 3813897

Das Anreicherungsverfahren zur Erhöhung der Konzentration von U035 ^·^η natürlichem oder erschöpften Uran auf einen gewünschten Viert beruhte bisher auf vielen Techniken, welche im allgemeinen die Trennung des U₂₃₅ ^von ^^en anderen Uranisotopen, vor allem von Up__, auf Grund der vorhandenen geringen, chemischen oder Massendifferenzen bewerkstelligten. Eine auf diesen Techniken beruhende Anreicherung verlangt oft ein stufenweises Verfahren, welches eine Reihe wiederholter Anwendungen derselben Schritte verlangt, wobei jeder Schritt eine kleine Erhöhung der Konzentration des gewünschten U₂₃₅ Isotopes bewirkt.

Eine vielversprechende Technik zur wirksameren Trennung des Up₃₅ Isotopes beruht auf einer selektiven Ionisierung dieses Isotopes in einem Urandampf,ohne gleichzeitig den Upas -*-^sotoP ^-^m Dampf entsprechend zu ionisieren. Diese Ionisierung erteilt dem gewünschten Up₃₅ Isotop eine elektrische Eigenschaft, welche seine Trennung von den übrigen Bestandteilen des Urandampfes gestattet. Es kann diese selektive Ionisierung durch Bestrahlen des Urandampfes mit LaserStrahlungen durchgeführt werden, von denen mindestens eine eine Frequenz und eine schmale Bandbreite aufweist, welche gewählt sind, um einem spezifischen Energiesprung des gewünschten U035 Isotopes zu entsprechen, nicht aber einem

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solchen Energiesprung der anderen Uran-Isotope, d.h. hauptsächlich des U₂38° ^^{aS an}6^ere6^te ^235 3-⁸⁰^⁰P ™i-^T&

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mit einer weiteren Laserstrahlung bestrahlt, um durch einen weiteren Uebergang in den ionisierten Zustand überzugehen,, welcher eine kontinuierliche Gesamtheit erlaubter Niveaus/auf tweist.

Bei Verwendung dieser Technik kann oder muss , je nach Verfahren, die Photonenenergie mindestens einer der LaserStrahlungen die Hälfte der Ionisierungsenergie von Uran, das ist ungefähr 6,2 EIectron-VoIt, übersteigen. Es könnten also zwei Photonen dieser Strahlung ein Uranatom vollständig ionisieren. Falls, wie es für die den endgültigen Ionisierungsschritt auslösende Strahlung im allgemeinen der Fall ist, die Strahlung, welche mehr als die halbe Ionisationsenergie aufweist, in ihrer Frequenz nicht genau abgestimmt und ihrer Bandbreite nicht beschränkt ist, können merkliche Mengen des unerwünschten U_?„_R Isotopes vorübergehend in ein erstes erlaubtes Energieniveau angehoben werden, ausgehend von welchem ein weiteres Photon derselben Strahlung eine Ionisierung erzeugen kann. Falls es die genau abgestimmte Laserstrahlung ist, welche mehr als die Hälfte der Ionisierungsenergie aufweist, ist die Anregung des U₂₃₃ Isotopes auf ein erlaubtes Zwischenniveau

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wesentlich weniger wahrscheinlich; es entsteht aber eine nicht vernachlässigbare Wahrscheinlichkeit einer Ionisierung dieses U₂₃₈ Isotopes durch einen Zweistufenprozess, welcher-ein dazwischenliegendes, virtuelles Energieniveau benützt. Angesichts der ausserordentlich kleinen Konzentration des Up35 Isotopes kann auch eine kleine Ionisationswahrscheinlichkeit des unerwünschten Upon Isotopes zu einer merklichen Verringerung der Trennungswirksamkeit führen.

Verfahren und Vorrichtung der vorliegenden Erfindung sollen hier eine Verbesserung bewirken. Zu diesem Zwecke wird ein Verfahren zur selektiven Ionisierung eines Isotopes in einer mehrere Isotope aufweisenden Umgebung beschrieben, welches eine Ionisierung in drei Stufen durchführt, wobei die zu jeder Stufe gehörende Energie ausgewählt wird, lim Zwei-Photonenionisation des anderen Isotopes zu vermeiden und so die Konzentration des gewünschten Isotopes im ionisierten Zustand entsprechend zu erhöhen. Genauer

gesagt, schlägt das erfindungsgemässe Verfahren die Beleuchtung der Umgebung mit einem ersten und einem zweiten Laserstrahl vor, dessen Energien so ausgewählt sind, dass •es mindestens dreier Photonen bedarf, um irgendeines der Isotope zu ionisieren.

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In einer typischen Anwendung der vorliegenden Erfindung wird natürliches Uran Ug₃₅ angereichert, indem dieses Isotop ohne entsprechende Ionisation der anderen Isotope., vornehmlich des Up₃₈J ionisiert wird und danach getrennt eingefangen wird. Um dieses selektive Ionisierung zu bewerkstelligen, wird eine erste Laserstrahlung mit einer Frequenz und entsprechender Energie in der rot-orangen Gegend des sichtbaren Lichtes, wo eine verhältnismässig hohe Leistung und ein hoher Wirkungsgrad erreichbar sind, genau abgestimmt; um ein enges Frequenzband zu decken, welches die Atome des Up₃₅ Isotopes auf ein diskretes Energieniveau unterhalb der Ionisation anregen wird, während die Atome des Up₃₈ Isotopes keinen entsprechenden diskreten Uebergang aufweisen. Die Frequenz des dazu benötigten ersten Lasers wird so ausgewählt,, dass die entsprechende Photonenenergie merklich unterhalb der halben Ionisationsenergie von Uran liegt. Es würde also mindestens drei Photonen dieser ersten Laserstrahlung benötigen, um eines der Isotopen zu ionisieren, was ein höchst unwahrscheinliches Ereignis darstellt.

Ein zweiter Laser liefert eine Strahlung, deren Photonenergie ebenfalls merklich unterhalb der halben lonisierungsenergie des Urans liegt, und dessen Frequenz

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im allgemeinen einem Uebergang zwischen dem ersten angeregten Zustand des U035 Isotopes und einem zweiten unterhalb der Ionisierung befindlichen angeregten Zustand entspricht·. Im allgemeinen wird die Frequenz des zweiten Lasers ebenfalls in dem verhältnismässig v/irksamen rotorangen Gebiet gewählt v/erden, derart, dass der Urandampf mit einer hohen Photonendichte beschickt werden kann. Diese hohe Photonendichte gestattet ein effektives Vorkommen von zwei Photonen-Kollisionen mit den angeregten U_o<ac. Atomen, so dass diese über zwei gleich grosse Energiesprünge ionisiert werden. Um aber mittels Strahlung des zweiten Lasers das U_23g oder andere Isotope zu ionisieren, welche im allgemeinen im oder nahe beim Grundzustand sind, wäre ein Drei-Photonenereignis notwendig, welches eine verhältnismässig sehr geringe Auftretenswahrscheinlichkeit hat. Obwohl einige Up₃₈ Atome auf ein höheres Energieniveau angeregt sein können, von welchem aus eine Zwei-Photonen-Ionisierung möglich wäre, bleibt in der Praxis die Menge an solchermassen ionisiertem U₂₃₈ verhältnismässig klein. Dementsprechend bewirkt auch die Art der zweiten Laserstrahlung eine Verminderung der Ionisationsrate von Ug₃₈ und anderen unerwünschten Isotopen.

Im folgenden soll die Erfindung an einem Ausführungs-

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beispiel und anhand der beigefügten Zeichnung näher erläutert werden. Es zeigt:

Fig. 1 eine schematische Ansicht einer Vorrichtung zur selektiven Ionisation von Isotopen,

Fig. 2 einen Schnitt durch die Vorrichtung der Fig. 1 längs der dort angegebenen Schnittlinien,

Fig. 3 ein Energieniveau-Diagramm, welches die für bekannte Verfahren typischen Schritte der selektiven Ionisierung darstellt,

Fig. 4 ein Energieniveau-Diagramm, welches die Schritte der hier beschriebenen selektiven Ionisierung darstellt und

Fig. 5 ein Diagramm, in welchem zur Erläuterung des Verfahrens die Photonenenergie als Funktion der Wellenlänge aufgetragen ist.

Obwohl das beschriebene Verfahren sich ganz allgemein für eine Isotopentrennung eignet, ist es zur Gewinnung von oder zur Anreicherung an U₂₃₅ besonders geeignet. Es kann das selektive Ionisierungs-Verfahren für diese wie auch für andere Anwendung am besten anhand einer typischen. Vorrichtung^ erläutert werden, welche für die Anreicherung oder Trennung von Uran verwendet werden kann,

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und im einzelnen in den Fig. 1 und 2 gezeigt wird. Die hier beschriebene Apparatur stellt eine Verbesserung der im französischen Patent Nr. 71.14007 beschriebenen dar.

Bezugnehmend auf Fig. 1 weist die beschriebene Anlage eine Vakuumkammer 10 mit einer Abpumpanlage 12 zur Aufrechterhaltung eines verhältnismässig geringen Druckes in der Kammer 10 auf, um eine Störung des Verfahrensablaufes durch atmosphärische Bestandteile auszuschalten. Die längliche Kammer 10 weist an ihren Endplatten 14 und 16 je ein Rohr 18 und 20 auf, welche an ihren äusseren Enden durch die Fenster 22 und 24 abgeschlossen sind. Diese Fenster sind für die verwendeten Strahlungsfrequenzen im wesentlichen durchlässig und können beispielsweise aus Quarzkristall bestehen.

Strahlungsenergie einer oder mehrerer Frequenzen wird durch e in erstes und ein zweites Lasersystem 26 und geliefert, welche beispielsweise abstimmbare Färbstoff-Laser sind. Jeder Laser wird etwa, wie es für das System 26 gezeigt ist, ein Laser-Medium 30, eine Abstimmanlage 32 zur Steuerung der Frequenz desselben, ein Antriebssystem 34 und einen Zeitgeber zum Auslösen des Ausgangsstrahles aufweisen. Beide Laser 26 und 28 können beispielsweise "Dial-A-Line" Laser sein, welche von der AVCO Everett Research Laboratory

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hergestellt und vertrieben werden. Diese sind ausführlicher im US-Patent Nr. 3,684,979 beschrieben. Ihre Strahlung kann im Bedarfsfalle durch Verwendung eines üblichen Eichfilters auf den' gewünschten schmalen Frequenzintervall beschränkt werden.

Die Laserstrahlenbündel 38 und 40, welche den Lasern26 und 28 entstammen, werden mit einem dichroischen Spiegel 44 zu einem einzigen Strahlenbündel 42 zusammengefasst. Dieses Bündel 42 tritt durch das Fenster 22 und das Rohr 18 in die Vakuumkammer 10 ein und durchquert ein Einwirkungsgebiet 46 innerhalb der Trennvorrichtung 48, um dann die Kammer 10 durch das am entgegengesetzten Ende befindliche Rohr 20 und das Fenster 24 zu verlassen. VJie in dem erwähnten französischen Patent angegeben, kann es wünschbar sein, eine fluchtende Reihe solcher Kammern zu verv/enden, wie es durch die teilweise angedeutete Kammer 52 mit dem Fenster 54 und dem Rohr 56 skizziert ist, um eine vollständigere Verwendung der im Bündel 42 vorhandenen Energie zu gewährleisten, welche dermassen die Kammern nacheinander durchquert.

Wie dem Fachmann bekannt, kann jeder der.Laser 26 oder 28 mehere Verstärkungsstufen aufweisen. Diese werden üblicherweise mittels zusätzlicher Laser realisiert,

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■welche durch die vorangehende Stufe gepumpt werden.

Wie aus Fig. 2 ersichtlich, ist in der Vakuumkammer IO eine Urandampfquelle 58 vorgesehen, welche durch Heizen metallischen Urans Urandämpfe erzeugt, etwa wie im erwähnten französischen Patent 71.14007 gezeigt. V/ie dort angegeben, wird das verdampfte Uran beim Verlassen der Quelle 58 eine gewisse Geschwindigkeit auf v/eisen, und es kann durch die dort beschriebene Bündelung,der Dampf als ein Bündel 60 auf das durch den U₀₀₁- Trenner 48 umfasste Einwirkungsgebiet 46 gerichtet v/erden. Zum Verdampfen des Urans kann die Dampfquelle 48 einen geheizten Tiegel sowie Ausrichtungsschlitze aufweisen, v/ie in dem französischen Patent erwähnt, es kann aber auch, je nach Wunsch ein Strahlungsofen oder Induktionsheizer verwendet v/erden. Das Auspumpen der Kammer 10 verhindert ein Verbrennen des Dampfes wie auch eine Bahnablenkung desselben.

Wie ebenfalls im französischen Patent erwähnt, wird zum Sammeln der U^c Atome nach ihrer selektiven Ionisierung im Urandampf ein MHD-Querfeldbeschleuniger verwendet werden. Dafür liefert eine magnetische Erregungsquelle 62 der Magnetfeldquelle 64, welche etwa Spulen aufweisen kann, die nötige Energie zur Aufrechterhaltung eines zumindest innerhalb des Einwirkungsgebietes

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46 im wesentlichen konstanten und gleichförmigen Magnetfeldes. Ausserdem liefert eine elektrische Quelle 66 den Elektroden 68 Spannungsimpulse, wobei diese Elektroden angeordnet sind, um innerhalb des Gebietes 46 kurzzeitig ein zum Magnetfeld senkrecht stehendes elektrisches Feld aufzubauen, um Ionen innerhalb des Gebietes 46 in Richtung einer innerhalb des U_00c Trenners 48 befindlichen Samnelplatte 96 zu beschleunigen. Eine Platte 94 sammelt die übrigen Bestandteile des-Dampfbündels 60.

Wie v^eiter unten beschrieben, erzeugt die gegenseitige Einwirkung des Laserstrahles 42 und des Urandampfes im Gebiet 46 Up ^ Ionen, welche zumindest während des kurzen Zeitinvertalles, in welchem ein elektrisches Beschleunigungsfeld angelegt bleibt, im ionisierten Zustand verharren."Um die Ablenkung beschleunigter Ionen zu vermeiden, wird die mittlere freie Weglänge der Ionen berücksichtigt, welche den Abstand zur U₂₃₅ Sammelplatte begrenzt, was sich auf die Wahl der magnetischen und elektrischen Feldgrössen, die Dauer des elektrischen Feldes und die Geometrie des U„„r Trenners 58 auswirkt. Ausserdem begrenzt_s will man die Abgabe der Ionenladung an ein neutrales U₂₃₈ Partikels während der Beschleunigung vermeiden, der mittlere bis zum Ladungsaustausch zurückgelegte Weg die Dauer des

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elektrischen Feldes auf die Grössenordnung einer Microsekunde. Wie im erwähnten französischen Patent gezeigt, liegen die typischen Magnetfeldstärken zwischen 100 und 1000 gauss j während das elektrische Feld zur Beschleunigung der U„₃g Ionen in einer zur Richtung des Bündels 60 im wesentlichen senkrechten Richtung nach Massgabe des gewünschten Isotopes und anderer Betrachtungen gewählt werden kann. Es ist zu bemerken, dass hier keine spezifische Geometrie des U₂₃₅ Trenners vorgeschrieben wird, da das beschriebene Verfahren nicht auf eine spezielle Geometrie oder Anordnung des Trenners angewiesen ist.

Nach der Vorrichtung soll nunmehr das entsprechende Verfahren zur selektiven Ionisierung des U₂₃₅ Isotopes des Urans zwecks seiner Trennung von den anderen Isotopen,

wie etwa des U₀₀₀, beschrieben werden. - coo

Die Fig. 3 veranschaulicht eine typische bekannte Verwendung von Laserstrahlung zur selektiven Ionisierung, ohne Anwendung des hier beschriebenen Verfahrens, und weist zumindest zwei Energiesprünge auf. In einem erstenFall, in welchem die von den Laser 26 und 28 verursachten Energiesprünge mit 70 und 72 bezeichnet sind, ist die Energie jedes Photones im Strahl 38 des Lasers 26 - welche durch

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den Uebergang 70 auf ein Energieniveau 74 veranschaulicht ist - grosser als die durch das Niveau 76 dargestellte halbe Ionisierungsenergie. Dann kann der Uebergang 72, welcher.eine Ionisierung bewirkt, durch Photonen bewirkt werden, welche weniger als die halbe Ionisierungsenergie besitzen. In einem zweiten Fall ist die Energie der durch den Laser 26 produzierten Photonen für den Uebergang 78 in einem durch das Energieniveau 80 dargestellten angeregten Zustand, weniger als die halbe Ionisierungsenergie, während der zweite Laser 28 einen Uebergang 82 bewirkt, der Photonen mit mehr als detfhalben Ionisierungsenergie verlangt.

Zum besseren Verständnis sei hier ein kurzer Ueberblick der verwendeten Terminologie und der gebrauchten Einheiten gegeben. Die oberhalb des nicht angeregten Grundzustandes eines Atomes liegenden Energieniveaus v/erden üblicherweise in Elektronvolt angegeben. Die bei Uran notwendige Energie, um ein Atom aus dem Grundzustand zu ionisieren beträgt näherungsweise 6,2 ev. Die Photonenenergie einer Strahlung kann ebenfalls in Elektronvolt angegeben werden, obwohl es in letzter Zeit üblich geworden ist, die Wellenzahl als Einheit zu gebrauchen, welche durch die Anzahl Wellenlängen der Energie dieses Photones

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pro Centimeter ausdrückt. Da, wie in Fig. 5 gezeigt, die Frequenz und die Energie eines Photones durch die Planck' sehe Konstante verbunden sind, besteht ein direkter Zusammenhang zwischen Energie und Wellenzahl. In Wellenzahlen ausgedrückt beträgt die Ionisierungsenergie von Uran näherungsweise 50*000 cm" und die-Hälfte dieser Energie etwa 25¹OOO cm . Weiterhin verwendet die übliche fachliche Terminologie den Ausdruck Uebergang zur Bezeichnung einer oder mehrererEnergiestufen oder Energieänderungen, und bezeichnet sowohl Atome sowie auch Moleküle als Partikel.

Typischerweise v/ird der die Uebergänge 70 und 78 bewirkende Laser 26 genau abgestimmt sein und eine geringe Bandbreite aufweisen, um eine spezifische Frequenz und Energie zur Anregung des U₂₃₅ Isotopes in einer seiner bekannten Absorptionslinien zu bewirken, ohne eine merkliche Strahlung einer den Äbsorptionslinien des U_?„p Isotopes entsprechenden Frequenz zu erzeugen. Es können Laser wie etwa obgenannter "Dial-a-Line" Laser, mit oder ohne Verstärkung, so abgestimmt werden. Für gewöhnlich weisen die zur Ionisierung führenden Energieübergänge 72 und 82 keine eng begrenzte Resonanzfrequenz auf, da aber die Niveaus 74 und 80 zu wesentlich grösseren Anteilen als der nichtionisierte Dampf mit Up₃₅ besetzt sind, werden

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die ionisierten Atome wesentlich an Up₃₅ angereichert sein. Der Wirkungsquerschnitt zur Ionisierung der Uranatome. aus den angeregten Zuständen 74 und 80 istwesentlich kleiner als derjenige für die ursprüngliche Anregungsstufe, und eg wird dementsprechend ein Laser höherer Leistung erwünseht sein, um eine höhere Photonendichte zu erzeugen und so die Ionisierungsrate der angeregten Uranatome zu erhöhen, derart, dass alle selektiv angeregten Atome ionisiert werden können.

Bezüglich des ersten Falles, in welchem der Laser 26 einen Uebergang 70 erzeugt, dessen Energiewechsel grosser als die halbe Ionisierungsenergie ist und in welchem der Uübergang 72 mit einem Energiewechsel verbunden ist, welcher kleiner als die halbe Ionisierungsenergie ist, leuchtet es ein, dass zwei Photonen des ersten Lasers zusammen eine genügende Energie aufweisen, um Atome irgendeines der beiden im Urandampf vorhandenen Isotopes zu ionisieren. Auch wenn der erste Laser auf eine Bandbreite abgestimmt worden ist, in v/elcher das Up₃₈ Isotop nicht reagiert, kann es - insbesondere angesichts des verhältnismässig grossen Wirkungsquerschnittes der Anregung aus dem Grund/zustand - geschehen, dass zwei Photonen zusammenwir-

i ken, v,m ein U₂₃₈ Atom völlig zu ionisieren. Dies geschieht

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über einen virtuellen Energiezwischenzustand, welcher von erlaubten Energieniveaus, wie 74 und 80,unterschieden werden muss, auf welche die Upoc Atome normalerweise gebracht werden. Wenn auch das Wesen dieser Zwei-Photoneneinwirkung nicht völlig verstanden wird, so ist doch die· vollständige Zwei-Photonenionisierung eines U₀₀₀ Atonies

too

durch eine Strahlung, dessen Frequenz ausserhalb der Absorptionslinien dieses Isotopes liegt, schon experimentell festgestellt worden. Da das U₀₀₀ Isotop in sehr viel grösserer Menge vorkommt,als das U₀₀₁-IsOtOp,wird auch ein kleiner Prozentsatz solcher Zwei-Photoneneinwirkungen den Wirkungsgrad der Anreicherung beeinträchtigen.

Da ausserdem die Energie jedes Photones in dem Strahl 38 des Lasers 26 25¹OOO cm - d.h. die halbe Ionisierungsenergie des Urans - übersteigt, wird die Frequenz des Lasers 26 im blauen oder ultravioletten Teil des Spektrui liegen, für welches die heutige Technik nur Laser verhältnismässig niedrigen Wirkungsgrades liefert, verglichen mit den niedrigeren Frequenzen und Energien, welche dem rotorangen Teil des Spektrums entsprechen. Darüberhinaus nimmt für gewöhnlich die Lebensdauer eines angeregten Atomes mit zunehmender Energie des angeregten Zustandes ab. Dementsprechend ist die Lebensdauer eines durch den verheltnis-

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massig grossen Uebergang 70 gekennzeichneten Zustand merklich kleiner als die Lebensdauer eines Uranatomes in einem niedrigeren angeregten Energiezustand, wie er durch einen kleineren Uebergang, wie etwa 78, erreicht wird.

Betrachtet man den zweiten, in Fig. 3 dargestellten Fall, so ist es offensichtlich, dass der Ionisierungsübergang 82 mehr als die halbe Ionisierungsenergie von Uran aufweisen muss, da der Uebergang 78 weniger als diese halbe Ionisierungsenergie überbrückt. Es ist dementsprechend möglich, dass zwei vom Laser 28 stammende Photonen die vollständige Ionisierung des U_23g Isotopes aus dem Grundzustand und über ein virtuelles Energieniveau bewirken. Da der Ionisierungsübergang 82 einen kleineren Wirkungsquerschnitt als der Anregungsübergang 78 aufweist, sollte die Photonendichte und die Leistung des vom zweiten Laser 28 stammenden Photonenbündel erhöht v/erden, und dies wird die Wahrscheinlichkeiteiner Zwei-Photonenionisierung des U₂₃₈ Isotopes erhöhen.

Nimmt man nun Bezug auf die Figur 4, so zeigt diese einen IonisierungsVorgang, welcher in drei Stufen stattfindet, um die selektive Ionisierung von U^oc ^{zu er}~ reichen, und welcher eine hohe Wahrscheinlichkeit von Ionisierung des unerwünschten U_?o₈ Isotopes durch Hehrfach-

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photonen vermeidet. Wie in Fig. 4 gezeigt, verlangt dieser Vorgang für die Ionisierung sowohl des U₂₃₅ Isotopes wie auch des unerwünschten U₂₃₃ Isotopes mindestens drei Photonen. Das Verfahren wird so durchgeführt, dass der Ionisierungsvorgang des U₂₃₅ sehr stark bevorzugt wird, derart, dass ein Drei-Photonenzusammenstoss mit dem Up„_R,auch unter Verwendung eines virtuellen Energieniveaus, eine sehr kleine Wahrscheinlichkeit aufweist. Dadurch wird die gesarate Trennung verbessert, gemessen etwa am Verhältnis des ionisierten Up₃₅ zum ionisierten Up₃₈, geteilt durch das Verhältnis des nichtionisierten lT_o_r- zum nichtionisierten U₂₃₈ im Dampf.

In einem ersten Ausführungsbeispiel wird der erste Laser 26 der Fig. 1 genau auf einer, wie in Fig. 5 gezeigt , im rot-orangen Teil des sichtbaren Spektrums liegende Absorptionslinie des Up ,. abgestimmt, um einen ersten Ueber- " gang 84 auf ein unterhalb des Niveaus 75 liegenden Niveaus zu bewirken. Eine merkliche Anregung des U₂₃. innerhalb benachbarter Absorptionslinien wird durch die geringe Bandbreite der vom Laser 26 stammenden Strahlung vermieden, wenn nötig durch Verwendung eines Eichfilters. Eine typische Absorptionslinie des Up₃₅, die dem Uebergang 84 aus dem Grundzustand in den angeregten Zustand 86 entspricht,

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kann in der Literatur gefunden werden, etwa in La-4501:
"Jetziger Zustand der Analyse des ersten und zweiten
Spektrums von Uran (VI und VII), abgeleitet von optischen Spektrumsmessungen. Dies ist herausgegeben worden vom Los Alamos Laboratorium der Universität von Kalifornien. Verhältnismässig wirksame Färbstoff-Laser mit für diesen
Zweck geeigneten Frequenzen können Xanthen-Farbstoffe - etwa in Alkohol oder destilliertem Wasser gelöstes Rhodamin 6G - als Laser-Medium verwenden.

Zum Erzeugen des zweiten und dritten Ueberganges 88 und 90 der Fig, 4 kann ein einzelner Laser 28 verwendet werden, wie in Fig. 1 gezeigt. Dieser ist abgestimmt, um
eine, dem Uebergang 88 zwischen dem ersten und zweiten erlaubten Zustand 85 und 92 des Up₃₅ entsprechende, Frequenz zu erzeugen, wobei das Energieniveau 76 durchlaufen wird. Es ist in diesem Falle natürlich wichtig, dass die Energie des Ueberganges 88 mindestens die Hälfte der für die Ionisierung noch notwendige Energie beträgt, und dass die
für beide Uebergänge. notwendige Energie kleiner sei als
die halbe Ionisierungsenergie. Es wird dann der durch den zweiten Laser 28 bewirkte zweite Uebergang 90 gewählt werden, um auf das zweite Zwischenniveau 92 gehobene Atome von

zu ionisieren. Es ist auch möglich, anstatt des Lasers

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28 mehrere Laser und Frequenzen zu verwenden.

Der zweite Laser 28 kann ebenfalls im rotorangen Teil des sichtbaren Spektrums arbeiten. Dies erlaubt die Verwendung.eines verhältnismässig leistungsfähigen Bündels hoher Photonendichte aus dem zweiten Laser, um den kleineren Wirkungsquerschnitt des Ionisierungsüberganges 90 zu kompensieren. Wenn auch die hohe Photonendichte des zweiten Lasers die Wahrscheinlichkeit eines Zwei-Photonenereignisses für das unerwünschte Up_3ß Isotop erhöht, so bleibt dennoch ein Drei-Photonenereignis notwendig, um eine merkliche Ionisierung des Up₃₈ zu bewirken, Die Wahrscheinlichkeit einer solchen Drei-Photonenreaktion ist aber gering. Zudem deuten Experimente auf eine wesentliche Verbesserung des Trennfaktors bei Verwendung des Dreistufenverfahrens der Fig. 4.

Wie schon erwähnt, ist es wünschenswert, die Frequenz der Strahlung des zweiten Lasers 28 an e inen erlaubten Uebergang des Up^₁- Isotopes zwischen zwei Energieniveaus anzupassen. Eine passende Strählungsfrequenz kann durch bekannte Techniken experimentell bestimmt werden, etwa durch das Verändern der Strahlungsfrequenz des Lasers 28 bis zur Beobachtung einer Absorptionslinie, sei es spektroskopisch, sei -es auf andere Art und Y.'eise.

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Die bekannte Lebensdauer angeregter Uranatome

beträgt mehrheitlich einen Bruchteil einer Microsekunde. Dementsprechend ist es, um Verluste durch Zerfall der angeregten Zustände zu vermeiden, wünschenswert, beide Strahlungen der Laser 26 und 28 gleichzeitig einwirken zu lassen. Es kann in der Anlage der Figur 1 ein Zeitgeber 94 vorgesehen sein, um den Zeitgeber 36 beider Laser 26 und gleichzeitig anzusteuern und so im Bündel 42. während eines merklichen Bruchteiles einer Microsekunde zwei überlagerte Strahlungen zu erzeugen. Sofort nach dem Auslösen der Laserstrahlung erregt der Zeitgeber 94 die elektrische Quelle 66 zur Erzeugung der Querfeldbeschleunigungen an. Diese Anregung wird vorzugsweise in Abständen wiederholt, welche gewährleisten, dass alle Atome des DampfStrahles 60 zumindest einmal der ionisierenden Laserstrahlung ausgesetzt sind.

Es kann leicht eingesehen werden, wie die beschriebene Anlage eine selektive Ionisierung und darauffolgende Trennung des U₂₃₅ Isotopes des Urans bewirkt, ohne Verhältnisse zu schaffen, welche eine merkliche Ionisierung des unerwünschten Up„_ft Isotopes fördern, und zwar durch Verwendung einer dreistufigen Ionisation, bei welcher jede Energiestufe kleiner als die Hälfte der Ionisierungsenergie ist.

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Dieses Vorgehen kann offensichtlich auch zur Trennung anderer Isotope verwendet werden, auch wenn sich ihre Ionisierungsenergien von denjenigen des Urans unterscheiden. Darüberhinaus kann die vorgeschlagene selektive Ionisierung ganz allgemein auf Teichen angewandt werden, einschliesslich Atome und Moleküle.

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Claims

Patentansprüche

•1. Verfahren zur selektiven Anregung eines Isotopes in einer mehrere Isotope enthaltenden Umgebung, gekennzeichnet durch die folgenden Schritte:

- Bestrahlen der in besagter Umgebung befindlichen Isotope mit einer ersten Strahlung, wobei die -Photonen-Energie der Strahlung kleiner als die halbe Ionisierungsenergie der in einem nicht angeregten Zustand befindlichen Isotope gehalten wird, um einen ersten angeregten Zustand jenes einen Isotopes zu erhalten,

- Bestrahlen der in besagter Umgebung befindlichen Isotope mit einer zweiten Strahlung, um mindestens jenes eine Isotop in einen zweiten angeregten Zustand zu heben, wobei die Photonen-Energie der zweiten Strahlung kleiner als die halbe Ionisationsenergie der Isotope gehalten wird.
2. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Frequenz der ersten Strahlung auf den Quantenübergang in den ersten angeregten Zustand jenes in besagter Umgebung befindlichen einen Isotopes abgestimmt wird.

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3. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und die zweite Strahlung gleichzeitig eingestrahlt werden.
4. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umgebung aus einem die Isotope U und Up„_R enthaltenden Dampf gebildet wird, und dass die Frequenz der ersten Strahlung so gewählt wird, dass sie einer Absorptionslinie des Uran-Isotopes Up₃₅ entspricht.
5. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gegekennzeichnet, dass als erste Strahlung die im wesentlichen im rot-orangen Gebiet des sichtbaren Spektrums liegende Strahlung eines abstimmbaren Farbstoff-Lasers verwendet v/ird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Strahlung einem im wesentlichen im rot-orangen Gebiet des sichtbaren Spektrums arbeitenden, abstimmbaren Farbstoff-Laser entnommen wird.
7. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass jenes eine Isotop,vom zweiten angeregten

Zustand ausgehend, ionisiert wird und dass seine in wesentlich höherer Konzentration als d ie jenes einen Isotopes im nicht-angeregten Zustand der Umgebung vorhandenen Ionen aufgefangen werden.

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8. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umgebung aus dem Dampf der Isotopen gebildet wird. . ...,'-.
9. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine zweite Strahlung mit einer vorbestimmten frequenz verwendet wird, welche für jenes eine Isotop einem Uebergang vom ersten angeregten Zustand in einen erlaubten zweiten angeregten Zustand entspricht.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die vorbestimrnte Frequenz entsprechend einer beobachteten ^trahlungsabsorption bestimmt wird.
11. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Photonendichte der zweiten Strahlung gross genug gewählt wird, um eine Zwei-Photonen Ionisation jenes einen Isotopes aus seinem ersten angeregten Zustand heraus zu bewirken. ■;■"
12. Verfahren zur selektiven Anregung eines Isotopes in einer mehere Isotope enthaltenden Umgebung, gekennzeichnet durch folgende Schritte:

- Einstrahlen einer ersten Strahlung auf die in besagter Umgebung befindlichen Isotope, um mindestens einen Energieübergang jenes einen Iso-

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topes zu bewirken, wobei die Photonen-Energie kleiner als die halbe Ionisierungsenergie der im nicht angeregten Zustand befindlichen Isotope gehalten wird,

·- Einstrahlen einer zweiten Strahlung auf die in besagter Umgebung befindlichen Isotope, deren Photonen-Energie kleiner als die halbe Ionisierungsenergie der Isotope ist, und

- Aufrechterhalten einer genügenden Photonendichte in der zweiten Strahlung, um einen Zwei-Photonenübergang jenes einen Isotop zu bewirken, welcher Uebergang dieses von seinem ersten angeregten Zustand aus ionisiert.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest ein Teil der Photonen der zweiten Strah- lung mit einer Energie ausgestattet wird, welche einem Energiesprung jenes einen Isotopes zwischen einem durch die erste Strahlung erzeugten ersten angeregten Zustand und einem zweiten angeregten Zustand entspricht.
14. Verfahren zum selektiven Ionisieren zwecks Isotopentrennung von Partikeln eines Isotopes in einer Umgebung, welche Partikel mehrerenIsotopen aufweist, gekennzeichnet· durch folgende Schritte:

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Erzeugen e ines ersten Ueberganges von Partikel jenes einen Isotopes von einem im wesentlichen auf Grundenergie befindlichen Zustand in einen ersten angeregten Zustand, wobei der Energiesprung dieses ersten Ueberganges kleiner als die halbe lonisierungsenergie der Isotope gehalten wird,

Erzeugen eines zweiten Ueberganges von Partikel jenes einen Isotopes vom Energieniveau seines ersten angeregten Zustandes in dasjenige eines zweiten angeregten Zustandes, wobei der Energiesprung dieses zweiten Ueberganges kleiner als die halbe Ionisierungsenergie der Isotopen-Partikel gehalten wird,

Erzeugen eines dritten Ueberganges von Partikel jenes einen Isotopes vom Energieniveau seines zweiten angeregten Zustandes bis mindestens zur Ionisierungsenergie dieser Isotopen-Partikel, wobei der Energiesprung des dritten Ueberganges

halbe,

kleiner als dieI Ionisierungsenergie der Isotopen-Partikel gewählt wird, und wobei zudem der Energiesprung des ersten Ueberganges so gewählt wird, dass die Partikel jenes einen Isotopes angeregt

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werden, ohne eine entsprechende Anregung der Partikel der anderen Isotope zu bewirken.
15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass der Energiesprung des zweiten Ueberganges so gewählt wird, dass eine selektive Anregung der Partikel jenes einen Isotopes von seinem ersten in seinen zweiten Zustand bewirkt wird, ohne dass eine entsprechende Anregung der Partikel der anderen Isotope stattfindet.
16. Vorrichtung zur selektiven Anregung eines Isotopes in einer inehere Isotope aufweisenden Umgebung, um innerhalb des ionisierten Züstandes einen gegenüber dem nicht ionisierten Zustand erhöhten prozentualen Anteil des selektiv ionisierten Isotopes zu erhalten, gekennzeichnet durch:

- erste Mittel zum Einstrahlen einer ersten Strahlung in die Umgebung,

- zweite Mittel, um die Isotope der Umgebung mit einer zweiten Strahlung zu bestrahlen,

- Mittel zum Steuern von Frequenz und Energie der Photonen beider Strahlungen, derart, dass es bei Beschränkung auf Photonen deren Energien diesen Strahlungen entsprechen^ mindestens dreier solcher Photonen bedarf, um ausgehend von einen

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nicht angeregten Zustand die Ionisierungsenergie der Isotope zu erreichen.
17. Vorrichtung nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die ersten Mittel einen abstimmbaren Farbstoff-Laser und die Steuermittel eine Abstimmvorrichtung für diesen Laser umfassen.
18. Vorrichtung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Laser ein Lasermedium, welches Rhodamin 6G enthält, aufweist.
19. Vorrichtung nach·Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Isotope Uranisotope umfassen und dass jenes eine Isotop U_OQf; ist.
2G. Vorrichtung nach Anspruch 15, gekennzeichnet durch Kittel zum Anlegen eines magnetischen Feldes an die Umgebung der Isotope sowie durch Mittel zum Anlegen eines elektrischen Feldes mit einer zum magnetischen Feld senkrechten Komponente an diese Umgebung, um die selektiv ionisierten Isotope, zwecks Trennung von der Umgebung,zu beschleunigen .
21. Vorrichtung nach Anspruch 16, gekennzeichnet durch Mittel zum Erzeugen einer aus· Urandampf bestehenden Umgebung.
22. Vorrichtung nach Anspruch 16, dadurch gekenn-

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zeichnet, dass die Steuermittel weitere Mittel aufweisen, um die Frequenz der ersten Strahlung auf einem Wert zu halten, welcher einem bestimmten Energieübergang jenes einen Isotopes in einen ersten angeregten Zustand entspricht . .
23. Vorrichtung nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Steuermittel Mittel aufweisen, um die Photonen der zweiten Strahlung mit einer bestimmten Energie zu versehen, welche einem Energiesprung jenes einen Isotopes zwischen einem ersten Energiezustand und einem erlaubten zweiten angeregten Energiezustand entspricht.
24. Vorrichtung nach Anspruch 16, gekennzeichnet durch Mittel, um jenes eine selektiv ionisierte Isotop zu beschleunigen. * - -
25. Vorrichtung zum selektiven Ionisieren eines Isotopes, zwecks Isotopentrennung in einer mehrere Isotope enthaltenden Umgebung, gekennzeichnet durch:

- erste Mittel, um die in besagter Umgebung befindlichen Isotope mit einer ersten Strahlung zu bestrahlen, wobei diese ersten Kittel eine Einrichtung aufweisen, um den Photonen der ersten Strahlung eine vorbestimmte, unterhalb der halben lonisierungsenergie der Isotope liegende, Energie zu 409833/-0760

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erteilen, um die Anhebung jenes einen Isotopes in einen ersten angeregten Zustand zu bewirken, ohne ein anderes Isotop besagter Umgebung entsprechend anzuregen,

- zweite Mittel, um die in besagter Umgebung befindlichen Isotope mit einer zweiten Strahlung zu bestrahlen, wobei diese" zweiten Mittel eine weitere Einrichtung umfassen, um den Photonen der zweiten Strahlung eine vorbestimmte, unterhalb der halben Ionisierungsenergie der Isotope liegende, Energie zu erteilen und den Uebergang jenes einen Isotopes aus dem ersten angeregten Zustand in einen zweiten Zustand zu bewirken.
26. Vorrichtung nach Anspruch 25, gekennzeichnet durch Mittel, -um in der zweiten Strahlung Photonendichte zu erzeugen, welche hoch genug ist, um Zwei-Photonen-Kollisionen mit jenem, im ersten angeregten Zustand befindlichen ersten Isotop zu erzeugen, um dieses in den zweiten angeregten Zustand und danach in den ionisierten Zustand anzuheben.
27. Vorrichtung nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, dass die zweiten Mittel eine Einrichtung aufweisen, um in der zweiten Strahlung Photonen eines schmalen ^nergie-

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intervalles zu erzeugen, welches der Energiedifferenz zwischen dem ersten und dem zweiten angeregten Zustand Jenes einen Isotopes, im allgemeinen aber nicht einem Energiesprung eines anderen Isotopes "besagter Umgebung, entspricht.

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