DE2622998A1

DE2622998A1 - Verfahren zur isotopentrennung

Info

Publication number: DE2622998A1
Application number: DE19762622998
Authority: DE
Inventors: Sol Wexler; Charles Edward Young
Original assignee: US Department of Energy
Current assignee: US Department of Energy
Priority date: 1975-05-23
Filing date: 1976-05-22
Publication date: 1976-12-09
Also published as: US4024217A; GB1532017A; FR2311576A1; JPS5924853B2; JPS51149496A; FR2311576B1; CA1066225A; AU1389576A; NL7605452A

Description

UNITED STATES ENERGY RESEARCH AND DEVELOPMENT ADMINISTRATION, Washington, D.C. 20545/V.St.A.

Verfahren zur Isotopentrennung

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Trennung von Isotopen aus Isotopen enthaltenden Mischungen, und zwar durch Chemi-Ionisation. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf ein Verfahren zum Trennen und Wiedergewinnen von Isotopen der Aktinidenelemente. Dabei bezieht sich die Erfindung insbesondere auf ein Verfahren zur Trennung und Wiedergewinnung von Isotopen des Urans und Plutoniums.

Obwohl die Nachfrage nach Energie weiterhin ansteigt, wird der Vorrat in fossilen Brennstoffen zur Lieferung dieser Energie immer kleiner. Dieser Zustand hat die Entwicklung von alternativen Energiequellen gefördert. Mit Kernbrennstoff betriebene Leistungsreaktoren liefern mindestens ein Mittel zur teilweisen Lösung der Energiekrise und verhindern es, daß sich die Energiekrise zu einem Dauerzustand entwickelt. Die zusätzlichen Leistungsreaktoren in den U.S.A. und im Ausland machen jedoch die Erzeugung von großen Brennstoffmengen erforderlich, um diese Reaktoren zu versorgen.

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Da die meisten dieser Reaktoren mit Uran "betrieben werden, sind in der Zukunft weitere Anlagen zur ürananreicherung erforderlich. Uran kommt in der Form von zwei Isotopen vor, dem üblichen sich nicht spaltenden Uran-238 und dem spaltbaren Uran-235. Damit das Uran in einem Reaktor verwendet werden kann, muß ein Brennstoff vorgesehen werden, der hinsichtlich Uran-235 auf mindestens 3 % angereichert ist, verglichen mit den Q.,,7 $>, die bei natürlich auftretendem Uran vorliegen.

Zur Durchführung dieser Anreicherung ist es erforderlich, die beiden Isotopen zu trennen. Die Trennung der Isotopen kann nicht durch übliche chemische Verfahren erfolgen, da die chemischen Eigenschaften eines jeden genau die gleichen -sin4. Es ist hingegen erforderlich, Verfahren zu verwenden, welche auf Massenunterschieden basieren. Es wurde bereits eine Anzahl von Tr ennungs verfahr en entwickelt, wie beispielsweise das Gaszentrifugenverfahren, die elektromagnetische Trennung und die thermische Diffusion, d. h. Verfahren, die entweder noch nicht die Versuchsanlagenstufe überschritten haben oder nur für eine Zwischenzeitperiode benutzt wurden. Derzeit wird die Urananreicherung unter Verwendung des Gasdiffusionsverfahrens ausgeführt. Da jedoch die derzeitigen Anlagen in der Zukunft nicht mehr ausreichen, und da die Gasdiffusion die Investition eines enorm hohen Kapitalbetrages erforderlich macht und zur Durchführung des Trennprozeßes große Mengen an elektrischer Energie verbraucht, werden beträchtliche Anstrengungen unternommen, um neue Anreicherungsverfahren zu entwickeln.

Die vorliegende Erfindung sieht ein Verfahren zur Isotopentrennung vor, welches auf dem Prinzip der chemischen Ionisierung oder Chemi-Ionisierung beruht. Gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Trennung eines bestimmten Isotops aus einer Mischung von Isotopen eines als MFg vorhandenen Aktinidenelements, wobei M das Aktinidenelement ist, wird eine Speisegasmischung von MFg in einem Antriebs- oder Treibgas hergestellt und unter Druck durch eine Expansionsdüse geleitet,

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wo das Speisegas auf ungefähr 600 ⁰C erhitzt wird, um in eine Ausströmkammer mit einem verminderten Druck freigegeben zu werden, um einen Strahl von MFg-Molekiilen, MFg-Molekiilgruppen und Treibgas zu bilden, wobei die MFg-Moleklile eine Energie von etwa 3 eV besitzen. Die MFg-Molekiile werden in negativ geladene Molekularionen dadurch umgewandelt, daß man den Strahl durch einen Querstrahl aus Elektronen-Donator-Atomen leitet, so daß zwischen den MFg-Molekttlen und den Elektronen-Donator-Atomen eine Elektronenlibertragung Platz greift, wodurch der Strahl nunmehr quasi-neutral ist, d. h. negative MFg-Ionen und positiven Donator-Ionen enthält. Sodann wird der quasi-neutrale Strahl durch einen HF-Massenfilter geleitet, der derart abgestimmt ist, daß die das bestimmte Isotop enthaltenden MFg"~-Ionen von den MFg~-Ionen des anderen in der Mischung vorhandenen Isotops getrennt werden. Sodann werden die MF,-""-Ionen des bestimmten Isotops neutralisiert und gesammelt. ■

Das erfindungsgemäße Verfahren ist zweckmäßig für die Trennung von Isotopen von solchen Elementen, die Moleküle bilden können, welche Elektronenaffinitäten aufweisen, die hoch genug sind, so daß die Moleklile durch Chemi-Ionisation in negative Ionen umgewandelt werden können. Dieses Verfahren ist insbesondere auf die Hexafluorid-Verbindungen von Schwermetallen anwendbar, wie beispielsweise von Tantal, Titan, Platin und Wolfram, wobei das Verfahren insbesondere auf aktiniden Hexafluorid-Verbindungen, wie beispielsweise UFg und PuFg anwendbar ist. Obwohl im folgenden das erfindungsgemäße Verfahren im allgemeinen unter Bezugnahme auf die Trennung von Uranisotopen beschrieben wird, so sei doch bemerkt, daß das Verfahren in gleicher Weise auch bei der Trennung von Plutoniumisotopen anwendbar ist.

Das erfindungsgemäße Verfahren besitzt verschiedene Vorteile hinsichtlich der derzeit verwendeten oder untersuchten Verfahren zur Anreicherung von Uran. Da das erfindungsgemäße Verfahren einen einzigen Durchlauf anstelle eines Kaskaden-

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Verfahrens oder eines mehrfachen Durchlaufs wie im Gasdiffusionsverfahren benutzt, kann es mit Isotopenmischungen irgendeiner Zusammensetzung "benutzt werden. Das erfindungsgemäße Verfahren ist somit "beispielsweise zweckmäßig zur Wiedergewinnung von TJ in den iJIV-Abfällen von gegenwärtig "betriebenen Gasdiffusionsanlagen. Das Verfahren kann dabei leicht und ohne weiteres auf irgendeine Anzahl von Einheiten erweitert werden, und es kann zur Verwendung als ein kommerzielles Anreicherungs- oder Trennungs-Verfahrens einfach dadurch erweitert werden, daß man die erforderliche Anzahl von zusätzlichen Einheiten hinzufügt. Das Verfahren kann zur Erzeugung irgendeiner gewünschten Isotopenanreicherung benutzt werden, da es das gewünschte Isotop in einem sehr hohen Reinheitszustand wiedergewinnt. Das reine Isotop kann sodann der natürlich auftretenden Isotopenmischung hinzugefügt werden, um den gewünschten Anreicherungsgrad zu erhalten. Das Verfahren kann ebenfalls benutzt werden, um irgendein spezielles Isotop aus einer Mischung von Isotopen zu trennen. Beispielsweise könnte das Verfahren verwendet werden, tu nen, die aus Thorium hergestellt wurden.

233 232 könnte das Verfahren verwendet werden, um U von TJ zu tren-

Besonders wichtig ist es jedoch, daß festgestellt wurde, daß die Kapital- und Betriebs-Kosten einer Trennanlage, die das erfindungsgemäße Verfahren verwendet, nur einen Bruchteil der Kapital- und Betriebs-Kosten einer neuen Gasdiffusionsanlage ausmachen, welche die gleiche Kapazität besitzt. Von großer Wichtigkeit ist, daß der größere Teil der Einsparungen bei den Betriebskosten auftritt,und zwar infolge der stark verminderten Leistungsanforderungen (Elektrizität), einer Leistung also, die in manchen Teilen des Landes bereits knapp ist.

Die vorliegende Erfindung hat sich, zum Ziel gesetzt, ein Verfahren zur Isotopentrennung vorzusehen, welches gegenüber dem bisherigen Verfahren verbessert ist, wobei insbesondere ein Trennverfahren vorgesehen ist, welches ein spezielles Isotop aus einer Mischung von Isotopen eines Aktinidenelements trennt.

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Die Erfindung sieht ferner ein Verfahren zur Trennung eines "bestimmten Isotops aus einer Mischung von Isotopen des Urans oder Plutoniums vor. Die Erfindung sieht ferner ein Verfahren vor, um ein "bestimmtes Isotop des Urans aus einer Mischung von Isotopen des Urans zu trennen, wobei das Verfahren leicht auf eine für kommerziellen Betrieb geeignete Größe gebracht werden kann. Das erfindungsgemäße Verfahren zur Trennung eines bestimmten Isotops aus Uran aus einer Mischung von Isotopen des Urans ist wesentlich billiger hinsichtlich der Kapital- und Betriebs-Kosten als die bisher verwendeten Verfahren zur Urananreicherung. Die Erfindung sieht dabei ferner ein Verfahren zur Trennung von U aus einer Isotopenmischung des Urans vor,

235 bei weLohem im wesentlichen reines U wiedergewonnen werden kann, und welches benutzt werden kann, um jeden gewünschten Grad an Urananreicherung zu erreichen. Schließlich hat es sich die Erfindung zum Ziel gesetzt, ein Verfahren vorzusehen, durch

235
welches U aus Isotopenmischungen des Urans wiedergewonnen

235 werden kann, welche geringe Konzentrationen von U enthalten, die derzeit nicht wiedergewinnbar sind.

Bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen sowie aus der Beschreibung und der Zeichnung, die einen Längsschnitt durch die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens darstellt.

Es sei nunmehr ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindung beschrieben. Die genannten sowie weitere Ziele der Erfindung zur Trennung eines bestimmten Isotops aus einer Mischung von Isotopen des Urans, die als UPg vorhanden sind, können dadurch erreicht werden, daß man eine Speisegasmischung von ungefähr 5 % UIV und ungefähr 1/2 $ SPg als ein Wärmeübertragungsgas in einem Heliumtreibgas herstellt, wobei die Speisemischung auf mindestens 60 ⁰C gehalten wird und wobei die Mischung bei einem Druck von ungefähr 1 bis ungefähr 25 Atmosphären durch eine Expansionsdüse geleitet wird, wo das Gas auf ungefähr 600 ⁰C erhitzt wird und wobei das erhitzte Gas in eine Ausströmkammer freigegeben wird, welche auf einem

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Druck von ungefähr 0,1 Ms 1,0 !Dorr gehalten ist, wodurch ein Gasstrahl aus UFg-Molekülen, UFg-Molekillgruppen, SFg-MoIekiilen und Treibgas gebildet wird, wobei die UFg-Molektile eine Energie von ungefähr 5 eV besitzen, und wobei die UFg-Molekülgruppen im Strahl verdampft werden, wodurch monomolekulare UF,--Arten oder —Species gebildet werden, und wobei die UFg-Moleküle in UFg~-Ionen umgewandelt werden, und zwar durch Hindurchleiten des Strahls durch einen Querstrahl aus Cäsium-Elektronen-Donator-Atomen, so daß eine Elektroneniibertragung zwischen den UFg-Molekiilen und den Cäsium—Atomen erfolgt, wodurch der Strahl nunmehr quasi-neutral ist und UFg"- und Cs -Ionen enthält, Hindurchleitung des quasi-neutralen Strahls durch ein HF-Massenfilter, welches derart abgestimmt ist, daß es den Hindurciigang der UF,-"-Ionen des bestimmten Isotops durch das Filter gestattet, während die UFg"-Ionen des anderen vorhandenen Isotops ausgestoßen werden, und wobei die UFg~-Ionen des bestimmten Isotops neutralisiert und gesammelt werden« Obwohl das erfindungsgemäße Verfahren im einzelnen unter Bezugnahme auf die Trennung von Uranisotopen aus einer Isotopenmisehung von als Uranhexafluorid vorhandenen Urans beschrieben wird, so ist das Verfahren doch gleichfalls auch auf die Trennung von anderen Aktiniden-Isotopen aus Isotopenmischungen von als Aktiniden-Hexafluoridverbindungen anwendbar, und zwar insbesondere auf die Trennung von Plutoniumisotopen aus Isotopenmischungen von als Plutoniumhexa— fluorid anwesendem Plutonium.

Das Treibmittel im Speisegas beschleunigt aerodynamisch das UFg durch Geschwindigkeitsgleichgewicht. Das Treibmittel muß ein sehr leichtes Gas sein, das weder mit UFg, noch, wenn vorhanden, mit dem WärmeSbertragungsgas reagiert. Entweder Helium oder Wasserstoff können als Treibmittel verwendet werden, obwohl Helium bevorzugt wird, weil Wasserstoff mit UFg bei höheren Temperaturen reagieren kann, und wegen der innewohnenden Gefahren beim Vorhandensein von Wasserstoff. Das Speisegas kann von ungefähr 1 bis ungefähr 10 Mol-$ an UFg enthalten, wobei 4 bis 6 % bevorzugt und ungefähr 5 ^ am meisten bevorzugt sind.

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Vorzugsweise enthält die Speisegasmischung ein Wärmeübertragungsgas. Es ist wahrscheinlich, daß während der Expansion der Gasmischung aus der Düse viele Gruppen (Clusters) von UFg-Molekülen ausgebildet werden, und zwar zusätzlich zu den einzelnen oder Mono-Molekiilen von UFg. Da diese Gruppen "bildende (zusammenhaftende) Moleküle nicht zur Isotopentrennung verwendet werden können, ist es wichtig, daß die Gruppen aufgebrochen oder verdampft werden. Demgemäß ist die Hinzufiigung eines Wärmeübertragungsgases zur Speisegasmischung zur Verdampfung der UFg-Gruppen wichtig. Das Wärmeübertragungsgas bewirkt die Energieabsorption von einer externen Strahlungsquelle und überträgt diese Energie in der Form von Wärme, um die UFg-Molekulargruppen in Mono-Moleküle zu verdampfen, die für den Trennprozeß verwendet werden können. Somit kann die Speisegasmischung eine von mehreren Verbindungen als Wärmeübertragungsgas enthalten, wie beispielsweise 1/2 bis 5 Mol-# SFg oder HF. Die zur Bestrahlung der Wärmeübertragung zweckmäßigen Verfahren werden später beschrieben.

Das Speisegas kann dadurch hergestellt werden, daß man das Treibgas mit einem Druck von bis zu 25 Atmosphären durch kleine Öffnungen in einem Nickelrohr drückt, welches in einen Behälter von flüssigem Uranhexafluorid eingetaucht ist, welches auf. ungefähr 100 ⁰C durch ein umgebendes Bad gehalten ist. Der Druck des Treibgases, seine Strömungsgeschwindigkeit und die Temperatur des Uranhexafluorids sind derart eingestellt, daß die Speisegasmischung von ungefähr 1 bis 10 $ Uranhexafluorid enthält. Das Wärmeübertragungsgas kann in die Speisegasmischung über ein Leckventil eingegeben werden, welches derart eingestellt ist, daß die Speisemischung die richtige Menge enthält. Es ist wichtig, daß die endgültige Speisegasmischung auf einer Temperatur von mindestens 60 ⁰C,und zwar vorzugsweise ungefähr 100 ⁰C, gehalten wird, um das UF,- in dem gasförmigen Zustand zu halten.

Das TJFg wird dadurch beschleunigt, daß man die Speisegasmischung mit einem Druck von ungefähr 1 bis 25 Atmosphären, vorzugsweise bei ungefähr 15 Atmosphären, durch eine Expansions-

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düse leitet, wo das Speisegas auf eine Temperatur von ungefähr 600 ⁰C erhitzt wird, "bevor es freigegeben und in eine Ausströmkammer expandiert wird, die auf einem Druck; von ungefähr 0,1 bis 1,0 Torr liegt. Die Geschwindigkeitsgleichgewichtseinstellung zwischen den UFg-Molekülen und dem Treibgas während der Expansion hat zur Folge, daß das UFg eine Translationsenergie von ungefähr 3 eV erhält. Die Drücke und Temperaturen in der Düse sind wichtig, um sicherzustellen, daß ein hinreichend intensiver Strahl von UFg-Molekülen gebildet wird, so daß eine adäquate Menge des bestimmten Uranisotops wiedergewonnen werden kann.

Wenn das erhitzte und unter Druck stehende Speisegas durch die Expansionsdüse in die Verdampfungskammer freigegeben wird, so wird nur eine relativ kleine Menge des Gesamtspeisegases, ungefähr 1 fo_t den Gasstrahl bilden. Die verbleibenden 99 f° der Speisegasmischung werden vom Strahl getrennt, die Komponentengasewerden getrennt wiedergewonnen und zur Erzeugung zusätzlichen Speisegases wieder in den Kreislauf eingeführt.

Der Gasstrahl, der nunmehr mehr als ungefähr 50 % UFg enthält, wird in eine zweite, eine Bestrahlungskammer geleitet, wo der Strahl vorzugsweise bestrahlt wird, um die Molekülgruppen, die bis zu 10 Moleküle enthalten können, in einzelnen Moleküle zu verdampfen. Diese Mono-Molekular-Bildung kann durch mehrere Verfahren erfolgen, und zwar abhängig vom Wärmeübertragungsgas. Wenn beispielsweise SFg vorhanden ist, so erhitzt ein 3 bis 10 Watt C0_?-Laser, der in einer Mehrfach-Durchgangs (multi-pass) Inner-Hohlraum-Mode (intra-cavity mode) betrieben ist, die Gruppen infolge der Absorption der Strahlung nahe 10,6 μ durch die SFg-Moleküle. Die Schwingungs-Rotations-Relaxation des angeregten SFg, gefolgt von einer schnellen Wärmeübertragung, verdampft alle Molekülgruppen, um mono-molekulare uF^-Arten zu bilden. Ein UF/--Fluß von

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1,4 x 10 Molekülen see erfordert eine Absorption von ungefähr 1,2 Watt an Strahlung für vollständige Verdampfung.

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Wenn HF als das Wärmeübertragungsgas verwendet wird, so kann zur Anregung der Moleküle entweder ein Strahlung nahe 2 μ aussendender Wasserstoff-Fluorid-Laser oder Mikrowellenstrahlung verwendet werden. Beim letztgenannten Verfahren wird eine elektrische Feldstärke von ungefähr 10 kV/cm erforderlich, um die UF_C-HF-Gruppen vollständig zu verdampfen. Somit

10 erfordert bei einer Frequenz nahe 3 x 10 Hz ein abgestimmter Mikrowellenhohlraum von ungefähr 14 cm Länge ungefähr 150 Watt Leistung. Ein drittes Verfahren zur Gruppenverdampfung ist die Ablation, welche die Notwendigkeit der Hinzufiigung eines Wärmeiibertragungsgases zur Speisemischung eliminiert. Bei diesem Verfahren wird der die UFg-Molekülgruppen enthaltende Gasstrahl durch eine einige cm lange Kollisionszelle geleitet, die UFg-Gas bei 10"⁴" bis 10~⁵ Torr Druck enthält. Kollisionen oder Zusammenstöße zwischen schnellen Gruppen und den thermischen UFg-Molekülen wandeln einen großen Anteil der Gruppen in die mono-molekularen UF^-Arten um.

Der mono-molekulares UFg enthaltende Strahl wird in eine Quadrupol-Kammer geleitet, die sich auf einem Druck von _ A

ungefähr 10 Torr befindet, wo der Strahl unter rechten Winkeln durch einen Querstrahl aus Elektronen-Donator-Atomen läuft, wobei dabei die Ionisation erfolgt, und zwar durch Umwandlung der neutralen Species oder Art in Ionenpaare durch Elektronenlibertragung. Die Fläche des Querstrahls durch den der UFg-Strahl hindurchläuft, und die Dichte der Metallatome in dem Strahl hängt vom Querschnitt des Elektronen-Übertragungsverfahrens ab. Da der Querschnitt für das Cs-UF ,--Sys tem

—1 6 2
> 150 x 10 cm ist;, wird geschätzt, daß mehr als ungefähr 90 % des UFg in UFg~-Ionen umgewandelt wird, und zwar bei dem Durchlauf durch einen Querstrom von Cäsium-Atomen, der sich ungefähr 2 cm längs des UF/--Strahls erstreckt und eine

13 14 —3 Dichte von ungefähr 10 bis 10 Atomen cm besitzt. Der Querstrahl aus Elektronen-Donator-Metallatomen wird aus Atomen gebildet, die von einer Heizdüsen-Ofenanordnung kommen.

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- ίο -

Die Kinematik des Kollisionsverfahrens hat zur Folge, daß das Ionenpaar in der gleichen Richtung wie der Gasstrahl oder -strom läuft. Die hohe Dichte der Ionenpaare (10 Ms 10 cm ) erleichtert die Bildung eines quasi-neutralen Plasmas von UF/"-Ionen und positiven Elektronen-Donator-Ionen, dessen Gesamtladungsneutralität während der Durchgangs zeit durch den Quadropol in wirkungsvoller Weise die Raumladungsaufblähung des TJFg^--Ionenstrahls unterdrückt, und infolgedessen größere Durchsätze an angereichtertem UFg gestattet, als dies mit raumladungsbegrenzten Strahlen erreichbar ist.

Die Elektronen-Donator-Atome können Atome irgendeines Metalls sein, welches ohne weiteres beim Zusammenstoß oder einer Kollision mit einem Molekül von UFg bei einer vernünftigen kinetischen Energie ein Elektron verliert. Cäsium, welches einen hohen Querschnitt mit UFg-Molekülen bei 3 eV besitzt, wird bevorzugt. Andere Metalle, die ebenfalls als Elektronen-Donatoren dienen können, sind ITatrium, Kalium, Barium, Thallium und Wismuth.

Der quasi-neutrale Strahl läuft durch ein HF-Massenfilter, welches so abgestimmt ist, daß es die das bestimmte Isotop enthaltende UFg" -Ionen von den die anderen Isotope enthaltenden UFg" -Ionen trennt. Während das Massenfilter derart abgestimmt sein kann, daß es jegliche ionisierten Uranisotope herausstößt, so wird bevorzugt, daß die das bestimmte Isotop enthaltenden UFg" -Ionen durch das Filter hindurchgelassen werden, während die die anderen Isotope enthaltenden UFg" -Ionen zurückgeworfen werden, da dieses Verfahren die Wiedergewinnung eines bestimmten oder spezifischen Isotops mit dem höchsten Reinheitsgrad gestattet. Beispielsweise kann das Massenfilter derart abgestimmt sein, daß iJF,-~-Ionen ausgestoßen werden,

235 während UEV -Ionen hindurchgelassen werden, oder aber

239 — das Filter kann derart abgestimmt sein, daß ^PuFg -Ionen durchgelassen werden, während PuFg~-Ionen ausgestoßen werden. Verfahren sur Abstimmung von HF-Massenfiltern sind wohlbekannt und "brauchen hier nicht im einzelnen diskutiert

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werden. Die durch das HF-Massenfilter nicht zurückgeworfenen

235 — ionisierten Moleküle, wie beispielsweise UFg -Ionen laufen durch das Filter irf eine Sammelkammer, wo die ionisierten Moleküle als erstes durch Auftreffen auf eine geerdete Platte neutralisiert und sodann auf einer kalten Prallplatte, wie "beispielsweise einer durch flüssigen Stickstoff gekühlten

235
Falle, kondensiert werden. Die -^UFg-Moleküle können sodann leicht zur weiteren Verarbeitung wiedergewonnen werden.

Es sei nunmehr auf die Zeichnung Bezug genommen; die erfindungsgemäße Vorrichtung "besteht im Ganzen aus vier Stufen oder Kammern, die Ende an Ende angeordnet sind und eine gemeinsame Wand zwischen benachbarten Kammern aufweisen. In der ersten Stufe wird die hergestellte Speisegasmischung unter Druck durch'Leitung 10 - durch Heizer 11 auf einer Temperatur von ungefähr 100 ⁰C gehalten - der Expensionsdüse 16 zugeführt, wobei letztere in Ausströmkammer 12 angeordnet und auf eine Öffnung 18 im Scheitel einer hohlen konisch geformten Abstreifvorrichtung 26 gerichtet ist, welch letztere an der gemeinsamen Wand 20 befestigt ist. Die Düse 16 enthält einen internen Patronenheizer 22, der die Speisegasmischung auf ungefähr 600 ⁰C aufheizt, bevor das Gas von der Düse 16 freigegeben wird und in die Kammer 12 expandiert. Der Mittelteil des expandierten Speisegases läuft durch Öffnung 18 in Abstreifvorrichtung 26 und in die zweite Stufe zur Bildung eines Strahls aus UFg-Molekülen, UPg- und Wärmeübertragungs-Molekülgruppen und Treibgasmolekülen. Der Rest des expandierten Speisegases läuft längs der Außenseite der Abstreifvorrichtung 26 und wird von der Kammer 12 über Rücklaufleitung 28 durch eine mechanische Pumpe 30 zurückgepumpt, und läuft dabei über eine mit flüssigem Stickstoff gekühlte Falle 32, wo das UPg und das Wärmeübertragungs.gas vom Treibgas getrennt werden. Das Treibgas wird sodann gesammelt und wieder komprimiert, um erneut zusammen mit dem eingefangenen UPg und dem Wärmeübertragungsgas verwendet zu werden, und zwar zur Herstellung zusätzlicher Speisegasmischung.

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In der zweiten Stufe läuft der Gasstrahl durch eine Bestrahlungskammer 34, wo er einer Bestrahlung von Quelle 35 ausgesetzt werden kann, um jegliche im Strahl vorhandenen UFg-MoIekülgruppen zu verdampfen, so daß der Strahl nur ein-molekulare UFg-Arten enthält, "bevor er in die langgestreckte Quadropol-Kammer 40 durch Öffnung 42 in Wand 44 eintritt. Durch eine mit Vakuumleitung 38 verbundene Vakuumpumpe 36 wird ein verminderter Druck' in der Kammer 34 aufrechterhalten.

In der dritten Stufe "befindet sich ein sich über die Länge des Inneren der Kammer 40 erstreckendes Quadropol-Massenfilter 46, während außerhalb des Massenfilters mit flüssigem Stickstoff gekühlte Prallplatten 48 vorgesehen sind. Eine Düse 50 durchdringt Filter 46 nahe Wand 44 und erstreckt sich nach unten, um einen Strahl aus Elektronen-Donator-Atomen unter rechten Winkeln durch den Gasstrahl zu leiten, um die UFg-MoIeküle zu ionisieren, und wobei-der Strahl auf eine Atomfalle 52 gerichtet ist, um keiner Reaktion unterworfene Donator-Atome zu sammeln. Eine über Leitung 56 mit Kammer 40 verbundene Vakuumpumpe 54 hält ein Vakuum in der Kammer aufrecht. Wenn die UFg-Ionen durch das Massenfilter 46 laufen, werden ^JFg" -Ionen aus den Seiten des Massenfilters heraus auf

einige der Prallplatten 48 geworfen, wo sie gesammelt werden,

235 — während die nicht herausgeworfenen UFg -Ionen ihren Lauf längs der Achse der Kammer 40 und durch Öffnung 52 in der gemeinsamen Wand 60 in die Stufe 4 der Sammelkammer 62 hinein fortsetzen, wo durch eine Diffusionspumpe 65 über eine Leitung 64 ein geringer Druck aufrechterhalten ist. Die Ionen werden auf eine Erdplatte 70 abgelenkt, wo die Ladung neutralisiert wird, und sie werden in einer Kältefalle 72 gesammelt, von wo

235
aus die UFg-Moleküle leicht wiedergewonnen werden können, um weiter verarbeitet oder mit lTEV verdünnt zu werden, um die gewünschte Anreicherung vorzusehen.

Es wird angenommen, daß eine Einzelstrahl-Prototyp-Trennvorrichtung der beschriebenen Bauart unter Verwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens in der Lage ist, einen Ausstoß von

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235 ungeführ 40 mg von nahezu 100 % angereicht er tem U pro Stunde zu liefern. Die Trennung erzeugt in einem einzigen Durchgang 3 $> bis 100 io U mit einem Durchsatz von bis zu 25 i° oder bis zu ungefähr 50 # (abhängig von der Länge des Quadropols)

235

mit sehr wenig U in den Abfällen. Ein Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie der erfindungsgemäßen Vorrichtung besteht darin, daß durch Einstellung der Auflösung des Quadropol-Massenfilters jede gewünschte Anreicherung von ungefähr

235
3 bis 100 % an TJ bei einem einzigen Durchgang durch die Vorrichtung vorgesehen werden kann. Wegen dieses Merkmals des einzigen Durchgangs macht die maßstäbliche Erweiterung für die kommerzielle Isotopentrennung nur eine Vielzahl von ähnlichen Vorrichtungen erforderlich, die zusammengebaut wird, wobei keine Maßstabs erhöhung hinsichtlich der Größe erforderlich ist.

Das folgende Beispiel veranschaulicht das erfindungsgemäße Verfahren und ist nicht als die Erfindung einschränkend zu verstehen.

BEISPIEL

Durch Hindurchpressen von Heliumtreibmittel mit ungeführ 25 Atmosphären Druck durch kleine Öffnungen in einem in flüssiges Uranhexafluorid bei ungefähr 100 ⁰C eingetauchten Nickelrohr wird eine Speisegasmischung hergestellt. Der Druck des Heliums, seine Strömungsgeschwindigkeit und die Temperatur des flüssigen Uranhexafluorids werden derart eingestellt, daß das Trägergas stromabwärts annähernd 5 i° UFg enthält. SFg wird in die Einspeisung über ein Leckventil eingegeben, so daß die Speisegasmischung wenige Prozent an SFg enthält. Die Mischung wird auf ungefähr 100 ⁰C gehalten und durch eine Nickel-Expansionsdüse geleitet, wo die Mischung weiter auf 600 ⁰C erhitzt wird. Die Gasmischung expandiert bei 10 bis 20 Atmosphären Druck und bei 600 ⁰C mit einem Überschallstrahl (supersonischen Strahl) von einer 0,25 mm Durchmesser Öffnung in das Ausströmende der Düse. Der Ge-

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schwindigkeits-Gleichgewichtsvorgang zwischen den UFg-Molekttlen und dem Treibgas ergibt im TJPg eine Translationsenergie von ungeflihr 3 eV. Der Kern des expandierten Strahls läuft durch eine 1,0 mm-Öffnung in dem Scheitel einer konischen Abstreifvorrichtung und dann in eine zweite differential gepumpte Kammer. Der Rest des Strahls, der ungefähr 99 1° des die Düse verlassenden Gases ist, wird Umgebungsgas mit einem Druck von 0,1 bis 1,0 Torr im stetigen Zustand in der Ausströmkammer. Das Gas wird von dieser Kammer aus durch eine Kältefalle gepumpt, wo UPg und SPg entfernt werden. Das Treibgas wird gesammelt, komprimiert und mit dem UFg und SPg zur Herstellung zusätzlichen Speisegases wieder in den Kreislauf eingeführt.

Der Kern des Gasstrahls in der zweiten Kammer enthält nunmehr ungefähr 50 % UPg, wobei der größte Teil davon in der Form von festen Gruppen vorliegt, die bis zu 10 Moleküle enthalten. Der Strahl wird nunmehr durch einen 10 Watt-COp-Laser bestrahlt, der die SPg-Moleküle anregt. Die Yibrations-Rotations-Relaxation des angeregten SPg gefolgt von einer schnellen Wärmeübertragung verdampft die Gruppen und bildet einen Strahl, der mono-molekulare UPg-Arten oder -Species enthält.

Sodann wird der Strahl durch eine Öffnung in die Quadropol-Kammer geleitet, wo er durch einen ungefähr 2 cm langen Querstrahl aus Cäsium-Atomen tritt, die eine Dichte von

Jt r^r Jt Jt ^T

ungefähr 10 bis 10 Atomen cm aufweisen. Wenn die UPg-Moleküle durch diesen Strahl laufen, so werden sie durch Elektronenübertragung von den Cäsium-Atomen in UFg" negative Ionen ungewandelt. Der nunmehr 90 $ UFg~-Ionen enthaltende Gasstrom läuft durch ein HF-Massenfilter, welches in der Ionen-Auswerf-Mode oder -Betriebsart betrieben wird. Das Filter besitzt eine Frequenz von ungefähr 0,68 MHz bei einer Spitzenspannung von 27,2 kV. Ein Hilfs-HF-Feld von 0,0840 MHz bei einer Spitzenspannung von 33,3 "V bewirkt, daß die ü^g" " Ionen aus den Seiten des Quadropols herausgeworfen werden und auf durch flüssigen Stickstoff gekühlten Prallplatten

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gesammelt werden; überschüssige Cäsium-Ionen werden ebenfalls

235 — herausgeworfen und gesammelt. Die UFg -Ionen laufen durch das Filter in die Sammelkammer, wo sie neutralisiert und in einer mit flüssigem Stickstoff gekühlten'zylindrischen Falle gesammelt werden, von wo aus sie wiedergewonnen und getrennt werden. Nach Betrieb dieses Verfahrens über eine Stunde hinweg werden ungefähr 40 mg von dem im wesentlichen

235
reinen UFg gesammelt.

Aus der obigen Beschreibung ergibt sich, daß das erfindungsgemäße Verfahren sowie die erfindungsgemäße Vorrichtung wirkungsvolle und wirtschaftliche Mittel für die Trennung von Isotopen bilden, und zwar insbesondere für die Trennung

235
von U von natürlichem Uran oder anderen Quellen des Isotops.

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Claims

PATENTANSPRÜCHE

Verfahren zum Trennen eines "bestimmten Isotops' aus einer Mischung von Isotopen eines Aktinidenelements, wo"bei die Isotope als MEg vorliegen, wobei M das Aktinidenelement ist, gekennzeichnet durch Herstellung einer Speisegasmischung aus MP/- in einem Treibgas; Hindurchleiten der Speisegasmi-

schung unter Druck durch, eine Expansions düse, während die Mischung auf ungefähr 600 ⁰G erhitzt wird; Freigabe der erhitzten Gasmischung von der Düse in eine Ausströmkammer mit einem verminderten Druck, wodurch ein Gasstrahl von MEV-MoIekülen, MFg-Molekülgruppen und Treibgasmolekülen gebildet wird, und wobei die MP/--Moleküle eine Energie von ungefähr 3 eV aufweisen; Umwandlung der MPg-Moleküle

in MP/--Ionen durch Hindurchleiten eines Strahls durch ο

einen Querstrahl aus Elektronen-Donator-Atomen derart, daß eine Elektronenübertragung zwischen den MPg-MoIekülen und den Elektronen-Donator-Atomen stattfindet, wodurch der Strahl nunmehr quasi-neutral ist und negative MFg-Ionen sowie positive Donator-Ionen enthält; Hindurchleiten des quasi-neutralen Strahls durch ein HP-Massenfilter, welches so abgestimmt ist, um die MPg-Ionen, welche das bestimmte Isotop enthalten, von den MPT-Ionen der anderen in der Mischung vorhandenen Isotopen zu trennen, und worauf schließlich die MPg-MolekÜle des speziellen Isotops neutralisiert und gesammelt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß

M Uran oder Plutonium ist, und daß die Speisegasmischung von ungefähr 1 bis ungefähr 10 Mol-% MPg enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß

das Treibgas Wasserstoff oder Helium ist und daß die Speisegasmischung sich auf einem Druck von 1 bis 25 Atmosphären beim Hindurchgang durch die Düse befindet.

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4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektronen-Donator-Atome aus der folgenden Gruppe ausgewählt sind: Cs, Na, K, Ba, Tl und Bi.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Speisegasmischung Helium ist, die ungefähr 4 "bis 6 enthält.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Speisegasmischung ungefähr 1/2 bis 5 Mol-% eines Wärmeiibertragungsgases enthält, und daß der zusätzliche Schritt des Bestrahlens des Gasstrahls vorgesehen ist, um die Wärmeiibertragungsgasmolekiile anzuregen, welche dann die Gruppen der MFg-Moleküle erhitzen, um die Gruppen in Mono-Molekiile zu verdampfen, wodurch der Strahl im wesentlichen mono-molekulare MFg-Arten enthält.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Wärmeubertragungsgas SFg oder HF ist."
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Speisegasmischung 1/2 Ms 5 Mol-% SFg enthält, und daß der Gasstrahl mit einem COp-Laser bestrahlt wird, der eine Frequenz von ungefähr 10,6 Mikron aufweist.
9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Speisegasmischung 1/2 bis 5 Mol-% HF enthält, und daß der Gasstrahl dadurch bestrahlt wird, daß man ihn durch ein Mikrowellenfeld leitet, welches eine elektrische Feldstärke von mindestens 10 kV/cm besitzt.
10. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Speisegasmischung 1/2 bis 5 Mol-# HF enthält, und daß der Gasstrahl mit einem Wasserstoff-Fluorid-Laser bestrahlt wird, der Strahlung nahezu 2 Mikron aussendet.

609850/0737

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