DE69714730T2

DE69714730T2 - Abtrennen von komponenten aus einem feedgemisch durch selektive ionisation

Info

Publication number: DE69714730T2
Application number: DE69714730T
Authority: DE
Inventors: Horrocks Bailey; Paul Gilchrist; Alfred Webster; Colin Whitehead
Original assignee: British Nuclear Fuels PLC
Current assignee: Sellafield Ltd
Priority date: 1996-03-15
Filing date: 1997-03-12
Publication date: 2003-04-24
Anticipated expiration: 2017-03-13
Also published as: CN1161178C; CA2248870A1; ES2182034T3; PL328927A1; SK126398A3; WO1997034684A1; TR199801834T2; US6267850B1; NZ331896A; CN1217671A; JP2000506776A; AU1932697A; NO984253L; ATE222140T1; NO984253D0; BR9708204A; EP0904146A1; DE69714730D1; GB9704078D0; RU2216390C2

Description

Diese Erfindung betrifft Verbesserungen bei und bezieht sich auf eine Verarbeitung, insbesondere, aber nicht ausschließlich, auf die Verarbeitung von Kernbrennstoff- Materialien und Materialien, die in der Kernbrennstoff- Industrie eine Rolle spielen.
Die Produktion und das Recycling von Kernbrennstoff von Brennstoffgüte und damit verbundenen Materialien beinhalten lange und komplexe Verfahren. Beispielsweise beinhaltet das Verfahren, ausgehend von abgebautem Uranerz, den Einsatz des Materials von Abbau-Güte und die allmähliche Umwandung und Anreicherung desselben, bis es in einer Form und einer Güte vorliegt, die für die Herstellung von Brennstoffpellets geeignet ist.
Zwischenstufen in dem Gesamt-Verfahrensweg bilden auch den Ausgangspunkt für die Herstellung einer Reihe von anderen Materialien.
Die Grundstufen in dem Gesamtverfahren sind die Konzentration der anfänglichen Uranoxide als Uranylnitrat- Hexahydrat; eine Denitrierungsstufe, um das Material in UO&sub3; umzuwandeln; eine Reduktionsstufe, um das UO&sub3; in UO&sub2; umzuwandeln; eine Hydrofluorierungsstufe, um UF&sub4; zu bilden; eine weitere Fluorierungsstufe, um UF&sub6; herzustellen; ein Anreicherungsverfahren durch physikalische oder chemische Mittel; und die Umwandlung UF&sub6; in seiner angereicherten Form in UO&sub2; von Keramikgüte, das in geeigneter Form vorliegt, um zu Brennstoffpellets geformt zu werden.
Das Recycling des verbrauchten Brennstoffs beinhaltet ähnlich eine Reihe von komplexen chemischen und physikalischen Schritten, um die verschiedenen Spaltprodukte aus dem abgereicherten Brennstoff abzutrennen und die ²³&sup5;U-Konzentration in dem Material bis zu einem Stadium zu erhöhen, wo es wiederum als Brennstoff verwendet werden kann, indem man die anderen Komponenten abtrennt, die in dem gebrauchten Treibstoff vorliegen.
Die Komplexität dieser Verfahren liegt auch in den anderen Produktionsverfahrenslinien vor, die an Brennstoffzyklen beteiligt sind oder diese betreffen, wie Thorium, Plutonium und Gadolinium unter anderen Materialien. Die Produktion von nicht-angereichertem Uranmetall z. B. zur Verwendung in Magnox-Reaktoren, beinhaltet ebenfalls eine komplexe Verarbeitung.
Man trifft eine umfangreiche oder verwickelte Verarbeitung auch bei der Herstellung von anderen Materialien außerhalb des unmittelbaren Kernbrennstoffbereichs an. Beispielsweise beinhaltet der üblicherweise verwendete Herstellungsweg für u. a. Titan-, Niob- und Rhodiummetall die Überführung der metallhaltigen Verbindungen in Halogenid-Form, gefolgt von deren Zersetzung aus der Halogenid-Form zum Metall.
Bedeutende Verarbeitungsanlagen, was deren Größe betrifft, bedeutender Kapitaleinsatz und bedeutende laufende Kosten sind erforderlich, um die Stufen durchzuführen, die an all diesen Verfahren beteiligt sind. Auch folgen Begleitprobleme aus den verschiedenen Verfahren und ihren Anforderungen. Beispielsweise beinhalten Verfähren, die eine Fluorierung beinhalten, ein komplexes und gefährliches Elektrolyse-Verfahren, um das erforderliche Fluor zu erzeugen.
Die JP-A-58022126 offenbart ein Verfahren zur Trennung von Substanzen mit verschiedenen Atomgewichten, welches umfasst, daß man die Substanzen in Vakuum gibt; einen Laser auf die Substanzen fokussiert, um sie teilweise zu ionisieren und ein Plasma zu bilden; das Leiten eines elektrischen Stroms durch die Substanzen und ihren ionisierten Teil, um eine weitere Ionisation und Plasmabildung zu fördern; die Anwendung eines Magnetfeldes auf das ionisierte Plasma, um es zu drehen und in einer Richtung weg von dem nicht-ionisierten Teil der Substanzen zu bewegen, wobei die Substanzen zumindest teilweise durch die Drehung des ionisierten Plasmas zentrifugal getrennt werden, und das Anordnen des zentrifugal getrennten ionisierten Plasmas auf einem Kollektor.
Die vorliegende Erfindung zielt darauf ab, einen alternativen Verarbeitungsweg für viele Verfahren und/oder ein Verfahren zur Überführung von Materialien in nützlichere Formen und/oder ein Verfahren zum Recycling von Materialien zusammen mit einer Vorrichtung zum Erzielen der Verfahren bereitzustellen.
Gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung stellen wir ein Verfahren bereit, das die Schritte umfasst:
a) Bereitstellen einer Einspeisung, wobei die Einspeisung aus gemischten Komponenten besteht;
b) Umwandeln der Einspeisung in ein Plasma oder in ionisierte Form;
c) Bereitstellen mindestens einer Komponente in mindestens teilweise ionisierter Form und mindestens einer anderen Komponente in mindestens teilweise nicht-ionisierter Form;
d) Einschließen des Plasmas/der Ionen in einem Magnetfeld; und
e) Trennen der ionisierten Komponenten von den nicht- ionisierten Komponenten, dadurch gekennzeichnet, daß die ionisierte und die nicht-ionisierte Einspeisungskomponente bei den herrschenden Bedingungen im Gleichgewicht miteinander stehen.
Die gewünschte Komponente kann aus einer Mischung von Isotopen und/oder Elementen mit sowohl metallischer als auch nichtmetallischer Natur extrahiert werden. Die Trennung kann vollständig oder teilweise sein.
Die Bereitstellung der Einspeisung in einer stickstoffhaltigen Verbindung wird ins Auge gefasst, aber die Bereitstellung der Einspeisung in fluorhaltiger Form ist besonders bevorzugt. Einspeisungsmaterialien, die, aus Uranylnitrat, Uranhexafluorid, Plutoniumnitrat, Thoriumnitrat, abgereichertem Uranylnitrat, abgereichertem Uranhexafluorid oder deren Mischungen besteht, stellen alle geeignete Einspeisungsmaterialien dar. Weitere geeignete Einspeisungsmaterialien umfassen verbrauchten Kernbrennstoff, Urantetrafluorid und andere Metalle in Halogenid-Form, wie Titantetrachlorid. Diese Materialien können in hydratisierter Form vorliegen.
Die gemischten Komponenten können aus zwei oder mehr verschiedenen Elementen; zwei oder mehr verschiedenen Isotopen desselben Elements; verschiedenen Elementen zusammen mit verschiedenen Isotopen von einem oder mehreren dieser Elemente; oder Verbindungen und/oder Mischungen von Verbindungen, die verschiedene Elemente, verschiedene Isotope oder verschiedene Isotope und verschiedene Elemente enthalten, bestehen, und eine Bezugnahme in dieser Anmeldung auf den Ausdruck Komponenten sollte so aufgefasst werden, daß dieser unter anderem alle derartige Möglichkeiten einschließt, falls nicht das Gegenteil angegeben wird.
Die Einspeisung kann als Gas, Flüssigkeit, Festkörper oder Mischung von Zuständen in das Magnetfeld eingeführt werden. Eine Gaseinspeisung in das Magnetfeld ist bevorzugt.
Die Einspeisung kann als Gas, Flüssigkeit, Feststoff oder Mischung von Zuständen in die Plasmagenerationseinrichtung eingeführt werden.
Die Einspeisung kann als Gas, Flüssigkeit, Festkörper oder Mischung von Zuständen in die Ionisationseinrichtung eingeführt werden. Eine Gaseinspeisung in die Ionisationseinrichtung ist bevorzugt, insbesondere, wenn ein Plasmagenerator nicht ebenfalls vorgesehen ist.
Die Einspeisung kann durch Sieden und/oder Verdampfen und/oder Sublimation einer festen oder flüssigen anfänglichen Einspeisung bereitgestellt werden. Die Umwandlung in den gasförmigen Zustand kann durch einen Ofen, eine Mikrowellen-Heizeinrichtung oder eine andere Form von. Heizeinrichtung bewirkt werden. Vorzugsweise wird das Gas vor der Ionisation eingeführt.
Vorzugsweise wird das Ganze oder im wesentlichen Ganze einer gegebenen Komponente ionisiert. Vorzugsweise wird das Ganze oder im wesentlichen Ganze einer gegebenen Komponente nicht ionisiert.
Vorzugsweise werden einige oder alle Metallelemente, die in der Einspeisung vorliegen, ionisiert. Die Ionisation von Metallelementen mit einem Atomgewicht von mehr als 90 ist besonders bevorzugt. Vorzugsweise werden einige oder alle Nichtmetall-Elemente in der Einspeisung nicht ionisiert. Vorzugsweise werden alle Elemente mit einem Atomgewicht unterhalb von 90, am bevorzugtesten unterhalb von 70 und ideal unterhalb von 60 in nicht-ionisierter Form belassen. Es wird besonders bevorzugt, daß Elemente wie Uran und/oder Plutonium und/oder Thorium und/oder Gadolinium ionisiert werden. Es wird bevorzugt; daß Elemente, wie Wasserstoff und/oder Fluor und/oder Sauerstoff und/oder Stickstoff nicht ionisiert werden. Vorzugsweise wird Bor nicht ionisiert, Vorzugsweise werden Spaltprodukte nicht ionisiert.
Die Ionisation der Komponenten kann durch die Temperatur des Plasmas verursacht werden. Zusätzlich oder alternativ kann die Ionisation der Komponenten durch die Wechselwirkung der Komponenten mit Hochenergieelektronen veranlasst werden, welche durch Elektronenzyklotronresonanz erzeugt werden.
Das Ausmaß der Ionisation und/oder die ionisierten Komponeten können durch die. Energiezufuhr der und/oder Verweilzeit in der Elektronenzyklotronresonanz-Einheit gesteuert werden.
Vorzugsweise wird die Ionisation durch die Höhe der Energiezufuhr gesteuert. Die Höhe der Energiezufuhr kann gesteuert werden, indem man die Temperatur des Plasmas steuert.
Vorzugsweise ist die Energiezufuhr zwischen den Komponenten der Einspeisung nicht selektiv. Auf diese Weise werden alle Komponenten der Einspeisung vorzugsweise auf das gleiche Energieniveau angehoben. Die ionisierten und nicht-ionisierten Einspeisungskomponenten stehen bei den vorherrschenden Bedingungen im Gleichgewicht miteinander.
Das Einspeisungsmaterial kann in ein Gas umgewandelt werden und in eine EZR-Einheit zur Ionisation eingespeist werden. Eine Ofenheizung oder ein Verdampfer können verwendet werden, um die feste oder flüssige Einspeisung in gasförmige/Dampf-Form umzuwandeln.
In einer speziellen Ausführungsform kann demgemäß das Plasma die Einspeisungsmaterialien in diskrete Atome umwandeln, und Elektronenzyklotronresonanz kann anschließend Anlass zu einer zumindest teilweisen Ionisation, vorzugsweise selektiver Natur, geben.
Die Einspeisung kann in molekularer Form bereitgestellt werden und durch die Plasmagenerations- und/oder Ionisationseinrichtung und/oder Heizeinrichtung in diskrete Atome und/oder elementare Formen umgewandelt werden. Die Umwandlung in diskrete Atome und/oder elementare Formen kann zu einer teilweisen Ionisation von einer oder mehreren der resultierenden Spezies Anlaß geben. So kann eine Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisung in U, N und H (diskrete atomare Formen), zusammen mit N&sub2; und O&sub2; (elementare Formen) sowie in U&spplus; (ionisierte Spezies) umgewandelt werden. Vorzugsweise wird die Einspeisung in molekularer Form bereitgestellt und selektiv als diskrete Atome und/oder elementare Formen von ionisierten diskreten atomaren Formen und/oder elementare Formen abgetrennt. Dies macht die Technik auf eine größere Vielfalt von Materialien anwendbar, als diese mit elementarer Einspeisung und Abtrennung in elementarer Form oder molekularer Form, gefolgt von Abtrennung in molekularer Form, möglich wäre.
Die Temperatur des Plasmas kann so gesteuert werden, daß sie für die selektive Ionisation der Komponenten auf die gewünschte Weise sorgt. So kann das Plasma einige Komponente in der Einspeisung ionisieren, aber andere Komponenten, wie Spaltprodukte und/oder nichtmetallische Elemente nicht ionisiert belassen.
Vorzugsweise wird das Plasma bei 3 000 bis 4 500 K bereitgestellt. Vorzugsweise wird das Plasma durch eine Mikrowellen- oder Radiofrequenz-Einrichtung erzeugt. Vorzugsweise wird das Plasma in dem Generator bei 1 000 bis 10 000 Pa betrieben. Ein Wert von 2 000 +/- 10% ist bevorzugt.
Zusätzlich oder alternativ kann die Verweilzeit der Einspeisung innerhalb des Plasmas vor der Trennung so gesteuert werden, dass für eine selektive Ionisation der Komponenten auf die gewünschte Weise gesorgt wird.
Vorzugsweise wird die Einspeisung in nicht-ionisierter Form in das Einschlußmagnetfeld eingeführt. Vorzugsweise findet der teilweise Ionisationsprozeß bei einem ungeladenen Gas innerhalb des Magnetfelds statt. Das Gas kann in molekularer und/oder atomarer Form vorliegen.
Das Magnetfeld kann so konfiguriert sein, daß es ein zylindrisches aktives Volumen begrenzt, in dem das Plasma/die Ionen verarbeitet werden. Vorzugsweise treten das Plasma/die Ionen entlang der Achse dieses Einschlußbereiches von der Plasmagenerations- und/oder der Ionisationseinrichtung in die nächste Trennungsstufe ein.
Vorzugsweise wird die Trennung, von ionisierten und nicht- ionisierten Komponenten durch Entfernung der nicht-ionisierten Komponente aus dem Plasma, am bevorzugtesten als Gas, bewirkt. Die nicht-ionisierten Komponenten können von der ionisierten Komponente weggepumpt werden. Die ionisierte Komponente ist eingeschlossen und wird daher durch das Magnetfeld zurückgehalten.
Die Abtrennung ionisierter von nicht-ionisierten Komponenten kann in einer Anzahl von Stufen bewirkt werden. Vorzugsweise sind die Stufen von einander getrennt. Die Stufen können durch eine Prallplatte, die mit einer Öffnung versehen ist, voneinander getrennt sein. Vorzugsweise liegt die Öffnung vollständig innerhalb des Einschlußbereiches des Magnetfeldes. Vorzugsweise werden eine oder mehrere der Stufen bei Drücken betrieben, die sich von einer oder mehreren anderen Stufen unterscheiden. Das Druckniveau kann durch das verwendete Pumpniveau aufrecht erhalten werden. Vorzugsweise ist der Druck in einer oder mehreren Stufen näher am Einlaß höher als derjenige in einer oder mehreren, die weiter entfernt vom Einlaß liegen. Vorzugsweise nimmt der Druck bei jeder Zone relativ zu der vorangehenden Stufe, die näher am Einlaß liegt, ab. Vorzugsweise beträgt der Druck in jeder Stufe 30% bis 60% desjenigen in der vorangehenden Stufe, wenn man vom Einlaß weg voranschreitet.
Vorzugsweise sind drei Stufen vorgesehen. Jede Stufe kann eine Länge zwischen 0,5 und 2 m aufweisen.
Vorzugsweise wird die erste Stufe bei 10 bis 50 Pa betrieben. Ein Niveau von 40 Pa +/- 10% ist bevorzugt.
Vorzugsweise wird die zweite Stufe bei 5 bis 20 Pa betrieben. Eine Höhe von 16 Pa +/- 10% ist bevorzugt.
Vorzugsweise wird die dritte Stufe bei 2 bis 10 Pa betrieben. Eine Höhe von 7 Pa +/- 10% ist bevorzugt.
Die abgetrennten ungeladenen Komponenten können für eine anschließende Verwendung wiedergewonnen werden und/oder einer weiteren Verarbeitung unterzogen werden. Diese kann eine weitere selektive Ionisation und/oder selektive Verarbeitung einschließen, um unterschiedliche Komponenten zu trennen.
Die abgetrennten geladenen Komponenten sind vorzugsweise immer noch in einem Magnetfeld eingeschlossen. Die abgetrennten geladenen Komponenten können einer weiteren Verarbeitung unterzogen werden, einschließlich selektiver Deionisierung; Deionisierung, gefolgt voh weiterer selektiver Ionisation; oder einer anderen selektiven Verarbeitung, um verschiedene Komponenten zu trennen.
Die geladenen Komponenten können abgekühlt und/oder entladen werden, um ein flüssiges und/oder festes ungeladenes Produkt zu liefern. Die geladenen Komponenten können auf einem geerdeten oder geladenen Gitter, einer geerdeten oder geladenen Platte, Elektrode oder Masse des Produkts selbst gesammelt werden. Die geladenen Komponenten können in einem Gefäß oder Behälter gesammelt werden. In dem Gefäß oder Behälter kann ein Reservoir von Flüssigkeit vorgesehen sein.
Die Temperaturbedingungen können so gesteuert werden, daß die gesammelten Komponenten durch Verdampfen von Verunreinigungen gereinigt werden. Die Verunreinigungen können in Form von Verbindungen mit dem Metall und/ oder der gesammelten Komponente verdampft werden. Es wird die Verdampung von Halogeniden ins Auge gefasst.
Die gesammelten geladenen Komponenten können periodisch oder kontinuierlich aus dem Sammelpunkt entfernt werden.
Das Verfahren kann den weiteren Schritt der Einführung eines chemischen Materials, vorzugsweise bei einem gesteuerten kinetischen Energieniveau, und das Kontaktieren desselben mit der bzw. den verbleibenden geladenen Komponente(n) umfassen, wobei das kinetische Energieniveau der geladenen Komponente und des chemischen Materials derart ist, daß eine ungeladene Komponente oder ein ungeladenes Teilchen das Ergebnis ist. Die Komponente kann immer noch als Gas vorliegen.
Das chemische Material kann aus einem Material bestehen, das so ausgewählt ist, daß es das gewünschte ungeladene Teilchen und/oder Endprodukt ergibt, wie Sauerstoff oder ein Inertgas als das chemische Material. Das chemische Material kann bei einer Temperatur zwischen 100 K und 2 000 K und insbesondere 100 K bis 500 K zugesetzt werden. Die Komponente und das chemische Material können in dem resultierenden Teilchen vereinigt sein. Ein Oxid stellt eine mögliche Form dar.
Die Temperatur der vereinigten Form kann so gesteuert werden, daß sie das Teilchen in der gewünschten Form liefert. Eine Temperatur von 2 500 K wird bei Uran bevorzugt, um das Uran als gasförmiges UO&sub2; als Hauptform zu liefern.
Es kann ein Schritt vorgesehen sein, in dem ein weiteres chemisches Material zu der ungeladenen Komponente gegeben wird, um das kinetische Energieniveau auf eine Stufe zu verringern, bei der ein festes Produkt erzeugt wird. Alternativ oder zusätzlich kann die Verringerung des kinetischen Energieniveaus bereitgestellt werden, indem man die ungeladene Komponente auf eine Oberfläche, vorzugsweise eine gekühlte Oberfläche, prallen lässt. Die Verringerung des kinetischen Energieniveaus des ungeladenen Teilchens kann sehr rasch stattfinden, um unerwünschte Zwischenprodukt-Gleichgewichtsformen des Produkts zu vermeiden. Eine Übergangszeitspanne von < 2 ms wird bevorzugt.
Bei dem weiteren chemischen Material kann es sich um das gleiche wie das zuvor zugesetzte chemische Material oder um ein anderes handeln.
Vorzugsweise ist das Produkt des Verfahrens die gewünschte Verbindung, das gewünschte Element oder Isotop und vorzugsweise mit der gewünschten Güte. Metalloxid von Keramikgüte ist ein besonders bevorzugtes Produkt des Verfahrens, obwohl reines Metall ebenfalls auf diese Weise erzeugt werden kann. Uran, Plutonium, Thorium und auch MOX-Produkte können durch Steuerung der Verfahrensbedingungen erzeugt werden.
Gemäß einem zweiten Aspekt der Erfindung stellen wir eine Trennvorrichtung bereit, wobei die Vorrichtung umfasst:
a) einen Plasma/Ionengenerator;
b) Mittel zu selektiven Ionisierung eines Einspeisungsmaterials aus gemischten Komponenten;
c) ein Magnetfeld erzeugende Mittel, die ein Magnetfeld zum Einschluß des Plasmas/der Ionen erzeugen; und
d) Mittel zum Entfernen von ungeladenen Komponenten aus dem Magnetfeld, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel der Punkte a) und b) derart sind, daß ionisierte und nicht-ionisierte Einspeisungskomponenten resultieren, die bei den vorherrschenden Bedingungen im Gleichgewicht miteinander stehen.
Die Einspeisung kann als Feststoff, Flüssigkeit oder Gas bereitgestellt werden.
Ein Ofen, eine Heizung, eine Mikrowellenquelle, ein Verdampfer oder andere Heizmittel können verwendet werden, um die Einspeisung zu erwärmen und/oder zu verdunsten und/oder zu sublimieren und/oder zu vergasen und/oder zu verdampfen.
Vorzugsweise werden das Plasma/die Ionen durch eine Mikrowellen- oder Radiofrequenzheizung erzeugt. Die Ionisation der Komponenten kann durch die Temperatur des Plasmas verursacht werden.
Vorzugsweise wird das Plasma auf 3 000 bis 4 500 K +/- 10% erhitzt. Vorzugsweise weist der Auslaß aus dem Plasma/Ionengenerator einen Radius zwischen 20 und 40 mm auf.
Der Plasmagenerator kann als Mittel zur selektiven Ionisierung der gemischten Komponenten des Einspeisungsmaterials dienen. Alternativ oder zusätzlich können Hochenergieelektronen-Kollisionen, die durch eine Elektronenzyklotronresonanz-Einrichtung erzeugt werden, das Mittel zur selektiven Ionisierung des Einspeisungsmaterials aus gemischten Komponenten bereitstellen.
Die Einspeisung kann als molekulares und/oder atomares Gas in die EZR eingespeist werden.
Vorzugsweise werden das Ausmaß der Ionisation und/oder die ionisierten Komponenten durch die Höhe der Energiezufuhr gesteuert. Das Energieniveau kann durch die Temperatur gesteuert weden. Vorzugsweise wird die Einspeisung gleichmäßig angeregt. Vorzugsweise ist die Energiezufuhr bezüglich der vorhandenen Komponenten nicht selektiv. Die resultierende teilweise Ionisation/teilweise Nicht-Ionisation der Einspeisung steht bei den vorherrschenden Bedingungen im Gleichgewicht.
Das Einschlußmagnetfeld kann axial ausgerichtet sein.
Vorzugsweise umfassen die ein Magnetfeld erzeugenden Mittel ein oder mehrere Solenoide. Vorzugsweise sind die Magneten in einer ringförmigen oder zylindrischen Anordnung vorgesehen. Auf diese Weise wird ein zentraler Einschlußbereich durch das Magnetfeld, vorzugsweise mit zylindrischer Konfiguration, begrenzt. Vorzugsweise ist das Magnetfeld als Einschlußfeld am bevorzugtesten in axialer Ausrichtuung vorgesehen. Feldstärken von mehr als 0,075 Tesla oder mehr als 0,1 Tesla können für diesen Zweck verwendet werden.
Vorzugsweise wird die Einspeisung vor der Ionisation in das Magnetfeld eingeführt.
Vorzugsweise wird die Trennung bewirkt, indem man die nicht-ionisierte Komponente aus dem Plasma entfernt. Vorzugsweise umfassen die Mittel zur Entfernung von ungeladenen Komponenten eine Pumpeinheit. Vorzugsweise sind die geladene Komponenten in dem Magnetfeld eingeschlossen.
Die nicht-ionisierten Komponenten können aus der Einspeisung in einer oder mehreren Stufen abgetrennt werden. Vorzugsweise sind eine oder mehrere Auslässe, durch welche die nicht-ionisierten Komponenten abgezogen werden, in jeder Stufe vorgesehen.
Vorzugsweise sind die Stufen durch ein Prallplatten-Element voneinander getrennt. Vorzugsweise ist die Prallplatte mit einer kreisförmigen Öffnung versehen, durch welche die Einspeisung tritt. Vorzugsweise sind die Öffnungen in den Prallplatten axial ausgerichtet. Der Durchmesser oder die Größe der Öffnung in einer oder mehreren Prallplatten kann größer sein als die Öffnung in einer oder mehreren Prallplatten, die näher am Einspeisungseinlaß als die Öffnung liegen. Vorzugsweise nehmen die Durchmesser der Öffnungen aufeinander folgend weg vom Einspeisungseinlaß zu.
Vorzugsweise weist die Öffnung einen Radius auf, der im wesentlichen dem Plasma/Ionenstrom-Radius an dieser Entfernung vom Einlaß entspricht. Vorzugsweise ist der Öffnungsradius gleich dem oder weniger als 10% größer als der Plasma/Ionenstrom-Radius an diesem Ort. Vorzugsweise ist der Radius von einer oder mehreren der Öffnungen zu etwa der 4. Wurzel der Entfernung vom Einlaß oder von der Plasmageneratordüse proportional.
Vorzugsweise ist der Öffnungsradius kleiner als der Radius des Einschlußbereiches, der von dem Magnetfeld an diesem Ort begrenzt wird.
Die Vorrichtung kann weiter Zugabemittel für ein chemisches Material zu dem verbleibenden Verfahrensstrom bereitstellen. Vorzugsweise ist das eingeführte chemische Material Sauerstoff oder ein Inertgas. Es ist besonders bevorzugt, daß das zugesetzte chemische Material eine Quench- und/oder Kühlwirkung auf die verbleibenden Komponenten ausübt. Vorzugsweise wandelt das chemische Material beim Kontakt mit den verbleibenden Komponenten diese aus einer geladenen in eine ungeladene Phase um. Am bevorzugtesten befindet sich nach dieser Änderung die Komponente immer noch im gasförmigen Zustand.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform wird die Zugabe von Sauerstoff als chemischem Material verwendet. Vorzugsweise wird dieser bei 100 bis 500 K eingeführt, um eine ungefähre vereinigte Temperatur von 2 500 K in Kombination mit der geladenen Komponente zu ergeben. Bei dieser Temperatur wird beispielsweise U als ungeladens Gas hauptsächlich in Form von UO&sub2; beibehalten.
Es können noch weitere Mittel zur Zugabe eines weiteren chemischen Materials vorgesehen sein. Vorzugsweise wandelt diese weitere Zugabe den Verfahrensstrom aus einem gasförmigen in einen festen Zustand um. Alternativ oder zusätzlich kann die Verringerung des kinetischen Energieniveaus vorgesehen sein, indem man die ungeladene Komponente auf eine Oberfläche, vorzugsweise eine gekühlte Oberfläche, prallen läßt. Die Umwandlung wird bevorzugt tatsächlich sehr schnell erhalten, um die Bildung jeglicher dazwischen liegender Gleichgewichtszustände zu begrenzen. Vorzugsweise ist das Produkt ein Brennstoffmaterial von Keramikgüte, wie UO&sub2;.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung stellen wir ein Verfahren bereit, das neben den Schritten von Anspruch 1 umfasst, daß man mindestens einen Teil der abgetrennten ionisierten Komponente oder Komponenten in eine ungeladene Form umwandelt.
Die Komponente kann durch Verringerung ihres kinetischen Energieniveaus in die ungeladene Form umgewandelt werden, d. h. kondensiert werden.
Die Komponente kann durch Aufprallenlassen auf eine Oberfläche, bevorzugt eine gekühlte Oberfläche, in die ungeladene Form umgewandelt werden.
Die Komponente kann durch Zugabe eines chemischen Materials in die ungeladene Form umgewandelt werden. Eine Kombination von einem oder mehreren der obigen kann verwendet werden.
Vorzugsweise wird das chemische Material bei einem vorbestimmten kinetischen Energieniveau zugesetzt, um die gewünschte ungeladene Form zu ergeben. Am bevorzugtesten ist die ungeladene Form eine gasförmige Form. Die Umwandlung von einer oder einem Teil von einer oder mehreren Komponenten in die ungeladene Form, während eine oder mehrere andere Komponenten oder ein Teil von einer oder mehreren anderen Komponenten und/oder ein Teil der ersten Komponente oder Komponenten in geladener Form verbleiben, wird in Betracht gezogen.
Die Zugabe des chemischen Materials oder die Zugabe von weiterem chemischem Material in einer weiteren Stufe kann derart sein, daß das kinetische Energieniveau auf eine Stufe verringert wird, bei der ein festes Produkt erzeugt wird.
Das zugesetzte chemische Material kann mit der Komponente reagieren oder einfach deren kinetisches Energieniveau verringern. Die Komponente kann in elementarer oder Verbindungsform erzeugt werden.
Vorzugsweise findet der Übergang aus einem ungeladenen gasförmigen Teilchen zu festem Produkt sehr rasch statt. Eine Überganszeitspanne von weniger als 2 ms wird bevorzugt.
Die Trennung von Uran und Fluor aus einer Uranhexafluorid- Einspeisung ist eine mögliche Verwendung. Zusätzlich wird die Trennung von Uran aus Uranylnitrat-Hexahydrat und anderen Einspeisungsformen in Betracht gezogen.
Die weitere Verarbeitung und anschließende Verwendung der ungeladenen Komponenten, die von den geladenen Komponenten abgetrennt wurden, wird in Betracht gezogen. Die Erzeugung oder das Recycling von Fluor, das diesen Weg verwendet, ist eine besonders bevorzugte Form.
Dieser Aspekt der Erfindung kann natürlich alle Merkmale oder Möglichkeiten einschließen, die an anderer Stelle in dieser Anmeldung erörtert werden, einschließlich derjenigen, die mit der Ionen/Plasmaerzeugung, deren Einschluß, die Weise der Trennung und anderen in Beziehung stehen.
Gemäß der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung stellen wir eine Trennvorrichtung bereit, die neben den Merkmalen von Anspruch 27 Mittel zur Umwandlung von mindestens einem Teil der abgetrennten geladenen Komponenten in die ungeladene Form umfasst.
Die Komponenten können durch Verringerung ihres kinetischen Energieniveaus in die ungeladene Form umgewandelt werden, d. h. kondensiert werden.
Die Komponenten können durch Aufprallenlassen auf eine Oberfläche, vorzugsweise eine gekühlte Oberfläche, in die ungeladene Form umgewandelt werden.
Die Komponenten können durch Zugabe eines chemischen Materials in die ungeladene Form umgewandelt werden. Eine Kombination von einem oder mehreren derselben kann verwendet werden.
Das chemische Material kann in einer einzigen oder in mehreren Stufen eingeführt werden. Wenn mehrere Stufen verwendet werden, ist es bevorzugt, daß die verschiedenen Einlässe entlang der Richtung des Fortschreitens des Verfahrensstroms voneinander beabstandet vorliegen. So können erste Mittel bereitgestellt werden, um einen Übergang aus einem geladenen in einen ungeladenen Zustand zu bewirken, und zweite oder weitere Stufen können vorgesehen sein, um die ungeladene Komponente in den festen Zustand oder in die gewünschte chemische Zusammensetzung umzuwandeln. Die Erzeugung von sowohl elementaren als auch Verbindungsformen des gewünschten Produkts wird in Betracht gezogen.
Natürlich können andere Merkmale der Vorrichtung oder Verfahren, die an anderer Stelle in dieser Anmeldung erörtert sind, für diesen Aspekt gleichermaßen relevant sein.
Die Komponenten, Materialien, Verbindungen, Elemente oder Isotope, die gemäß dem ersten und/oder dritten Aspekt der Erfindung und/oder unter Verwendung der Vorrichtung des zweiten und/oder vierten Aspekts der Erfindung und/oder durch weitere verarbeitete Formen derselben abgetrennt werden, sind nützliche Produkte.
Die getrennten Komponenten können verschiedene Elemente sein, die in der Einspeisung vorliegen. So wird die Trennung von Uran von Fluor ins Auge gefasst, sowie die Trennung von anderen Elementen, die in einer oder mehreren gegebenen Verbindungen vorliegen, voneinander. Die Erzeugung von Metalloxiden von Keramikgüte, die für eine Brennstoffverwendung geeignet sind, wird in Betracht gezogen.
Der Grad der Trennung zwischen den Komponenten kann im wesentlichen vollständig oder nur partiell sein. Demgemäß werden Verfahren, in denen ein Teil der Komponente in der Einspeisung als ungeladene Komponenten in dem Verfahren extrahiert werden, während der Hauptteil dieser Komponente im Verfahrensstrom verbleibt, der aus den geladenen Komponenten erzeugt wird, in Betracht gezogen.
Natürlich kann der ungeladene erste oder zweite Produktstrom ebenso wie das letzte Endprodukt aus der geladenen Komponente die nützliche und beabsichtigte abgetrennte Komponente ausmachen.
Ein Brennstoffpellet, Brennstoffstab oder eine Brennstoffanordnung oder ein Brennstoffteil für einen Kernreaktor, welcher das Produkt oder ein weiter verarbeitetes Produkt von irgendeinem des ersten bis fünften Aspekts der Erfindung enthält, ist nützlich.
Verschiedene Ausführungsformen der Erfindung werden nun lediglich mittels Beispiels und mit Bezug auf die begleitenden Zeichnungen beschrieben, in denen:
Fig. 1 Schematisch eine erste Ausführungsform der Erfindung veranschaulicht;
Fig. 2 ein Phasendiagramm für Uran, Sauerstoff, Stickstoff und Wasserstoff veranschaulicht;
Fig. 3 ein Phasendiagramm für U&spplus;, UO, UO&sub2; und UO&sub3; ist;
Fig. 4 schematisch eine Teilansicht einer zweiten Ausführungsform der Erfindung veranschaulicht;
Fig. 5 schematisch eine dritte Ausführungsform der Erfindung veranschaulicht; und
Fig. 6 schematisch eine vierte Ausführungsform der Erfindung veranschaulicht.
Die Techniken der vorliegenden Erfindung bieten vielseitige Verarbeitungssysteme, die erfolgreich mit einer Vielfalt von Ausgangsmaterialien und -zuständen verwendet werden und eine Vielfalt von Produktmaterialien, -zuständen und -formen erzeugen können.

Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisung

Wie in Fig. 1 veranschaulicht, wird die zu verarbeitende Einspeisung gemäß dem Pfeil 2 eingeführt. In diesem speziellen Beispiel besteht das Einspeisungsmaterial aus Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisungsflüssigkeit. Die Einspeisungsflüssigkeit tritt durch einen Plasmagenerator 4, der die Einspeisungsflüssigkeit rasch auf etwa 4 000 K erwärmt. Bei dem Plasmagenerator 4 kann es sich um einen Mikrowellen- oder RF-Plasmagenerator handeln. Für eine Steuerung der Plasmatemperatur kann leicht gesorgt werden.
Leitende Solenoide in der Anordnung 6 erzeugen ein Hochintensitäts-Magnetfeld, dessen Kraftlinien schematisch durch 8 dargestellt sind. Bei der Stufe, bei der die Einspeistung innerhalb des Plasmagenerators ionisiert wird, liegt diese bereits innerhalb der Grenzen dieses Magnetfelds vor.
Die leitenden Solenoide werden so eingestellt, daß sie eine Feldintensität von mehr als 0,1 Tesla erzeugen.
Als Folge des Plasmagenerators 4 tritt das Einspeisungsmaterial bei stark erhöhter Temperatur in die Kammer 12 ein. Bei dieser Temperatur zerfällt das Uranylnitrat- Hexahydrat in seine atomaren Komponenten. Dies gestattet die Verarbeitung des Einspeisungsmaterials gemäß seiner einzelnen atomaren Bestandteile anstelle der Benötigung einer elementaren Einspeisung oder der Verarbeitung der Einspeisung nur nach Unterschieden zwischen den Molekülen, die anschließend ionisiert werden oder nicht.
Wie aus dem Phasendiagramm, das in Fig. 2 bereitgestellt ist, ersichtlich ist, werden bei 4 000 K und unter der Art von Bedingungen, die in der Kammer 12 vorliegen, Uranatome geladen, U&spplus;, Kurve 20. Im Gegensatz dazu liegt bei dieser Temperatur die Hauptmenge des Stickstoffs, Sauerstoffs und Wasserstoffs als ungeladene Atome oder Moleküle vor, wie aus den Kurven von Fig. 2 ersichtlich ist, die den Stickstoff, N, Kurve 22; Sauerstoff, O, Kurve 24; und Wasserstoff, H, Kurve 26 darstellen; Ionen alle in gasförmiger Form.
Die selektive Ionisation findet als Ergebnis des Gesamt- Energieniveaus des Systems statt. So werden die Spezies, die unter den vorherrschenden Bedingungen ionisiert werden, und die Spezies, bei denen dies nicht der Fall ist, durch den Gleichgewichtszustand für diese Spezies unter diesen Bedingungen festgelegt. Die erhaltene selektive Ionisation ist deshalb stabil und lange anhaltend, was gestattet, daß die anschließende Verarbeitung ohne Zeitdruck durchgeführt werden kann.
Wenn Energie nur selektiv gewissen Spezies innerhalb des Systems zugeführt wird, kann eine selektive Ionisation erhalten werden. Jedoch haben Kollisionen zwischen ionisierten und nicht-ionisierten Spezies in einem derartigen Fall eine Energieübertragung zur Folge, welche die Ionisation der zuvor nicht-ionisierten Spezies und/ oder die Entladung der zuvor ionisierten Spezies zum Ergebnis haben kann. In einem derartigen Fall muß die Trennung sehr rasch durchgeführt werden, oder die selektive Natur zerfällt, bevor irgendeine signifikante Selektivität in der Trennung erhalten wird.
In dem Gleigewichtszustands-Plasma des vorliegenden Systems sind Kollisionen nicht nur tolerierbar, sie sind wünschenswert, um eine gleichmäßige Verteilung der Energiezufuhr durch das ganze Plasma hindurch sicherzustellen. Kollisionen weisen jedoch keine schädliche Auswirkung auf, da beispielsweise eine Kollision zwischen einem U&spplus;-Ion und einem F-Atom unter den vorherrschenden Gleichgewichtsbedingunen ein U&spplus;-Ion und F-Atom als das wahrscheinlichste Ergebnis zur Folge hat. Die Gleichgewichtsbedingungen stellen nicht genügend Energie für die Kollision bereit, um eine Elektronenübertragung und eine Entladung des Ions zum Ergebnis zu haben. Die Möglichkeit, Kollisionen zuzulassen, bedeutet auch, daß das Plasma in einem relativ dichten Zustand betrieben werden kann, was einen signifikanten Materialdurchsatz ermöglicht. Wenn Kollisionen vermieden werden müssen, ist eine möglichst niedrige Dichte von Ionen und Atomen wünschenswert, um die Wahrscheinlichkeit von Kollisionen zu verringern.
Als geladene Teilchen werden die Uranionen durch das Magnetfeld eingeschlossen und veranlasst, weiter durch die supraleitenden Solenoide 6 zu treten. Die ungeladene Natur der Stickstoff- Sauerstoff- und Wasserstoffatome gestattet, daß diese sich unbehindert durch das Magnetfeld frei bewegen, und sie können folglich aus der Kammer 12 "herausgepumpt" werden, Strom 14. Vakuumpumpen können für diesen Zweck verwendet werden.
Das anschließende Kühlen des Stroms 14 gestattet, daß diese Materialien in ein rekombiniertes Gleichgewicht zurückfallen, was typisch N&sub2;, O&sub2; und H&sub2;O und Stickstoffoxide ergibt.
Als Konsequenz dieses Aspekts des Verfahrens ist das Uran von den anderen Elementen, welche die Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisung bilden, abgetrennt worden. Die anschließende Verarbeitung des abgetrennten Urans kann durchgeführt werden, wie erforderlich.
Das starke gleichförmige Feld, das in Abschnitt 16 des Verfahrens vorliegt, beschränkt die Uranionen streng.
Durch Einführen einer Sauerstoffeinspeisung 42 in einen Abschnitt 44 des Verfahrens findet ein Quenchen der U-Ionen statt. Durch Steuern des Quenchens kann eine Verringerung der Temperatur auf 2 500 K bewirkt werden. Bei dieser Temperatur ist, wie es aus Fig. 3 ersichtlich ist, die vorherrschende Form des Materials UO&sub2;- Gas in ungeladenem Zustand, obwohl wahrscheinlich auch andere Uranoxid-Formen zu einem geringeren Grad anwesend sind. Wiederum wird ein System im Gleichgewicht bereitgestellt.
Falls gewünscht, kann über Anwendung eines weiteren Quenchstroms 52 die Temperatur noch weiter verringert werden und das Uranoxid rasch aus einem gasförmigen Zustand in einen festen Zustand in Form eines Keramikpulvers, Ort 54, gebracht werden. Dieses tritt als Strom 58 aus.
Das Produkt kann einer weiteren anschließenden Verarbeitung unterzogen werden, z. B. einer Anreicherung von Materialien von Brennstoffgüte.
Das Verfahren sorgt demgemäß in einer Einmodul-Einheit für die Umwandlung von Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisungsflüssigkeit in Urandioxid-Pulver. Ein ähnliches Ergebnis kann mit anderen Einspeisungsverbindungen und/ oder Mischungen von Einspeisungsverbindungen erhalten werden.
Eine Einmodul-Einheit, die diesem Verfahren entspricht und eine Gesamtlänge von etwa 10 m und einen aktiven Bereich von etwa 1 m Durchmesser aufweist, kann zwischen 50 und 200 kg/h Uraneinspeisung verarbeiten.
Die Verweilzeit innerhalb der Einheit ist sehr gering, in der Größenordnung von 10 ms. Diese Zeit ist eine Widerspiegelung der theoretischen Durchschnittsgeschwindigkeit, mit der sich ein Uranion bei 4 000 K bewegt, d. h. 6 · 10&sup4; cm/s.

Einspeisung aus verbrauchtem Brennstoff

Zusätzlich zur Umwandlung von natürlichem Uranylnitrat- Hexahydrat in Materialien von Brennstoffgüte findet diese Technik Anwendung in anderen Verarbeitungsbereichen, einschließlich der Wiederverarbeitung von Produkten aus gebrauchten Brennstäben, um die gewünschten Komponenten zu extrahieren.
Verbrauchter Brennstoff besteht im wesentlichen aus UO&sub2;-Pulver in Kombination mit verschiedenen Spaltprodukten, im allgemeinen mit einem Atomgewicht von weniger als 60, geringen Konzentrationen an ²³&sup5;U und Plutonium. Durch Verarbeitung dieses Materials zu Nitrat- Flüssigkeit und Einführen der Flüssigkeit in das oben beschriebene Verfahren können die folgenden Trennungen bewirkt werden.
Indem man wiederum die Vorrichtung von Fig. 1 verwendet, ionisieren in der Anfangskammer 12, die der Plasmageneration folgt, ²³&sup5;U, plutionium-Isotope und ²³&sup8;U (das den Hauptteil des Brennstoffes darstellt) alle. Der größte Teil der Spaltprodukte sowie N, H, O verbleiben in nicht- ionisiertem Zustand und werden dementsprechend nicht durch das Magnetfeld eingeschlossen. Das Herauspumpen dieser Materialien in den Strom 14 ist demgemäß möglich.
Der Produktstrom 14 kann einer weiteren Verarbeitung unterzogen werden, einschließlich eines weiteren Verfahrensschritts oder weiterer Verfahrensschritte gemäß dieser Erfindung, um interessierende Komponenten, Isotope oder Elemente von den anderen Spezies im Strom abzutrennen.
Es ist dann möglich, den Produktstrom 16, der im Magnetfeld verbleibt, zu sammeln oder einer weiteren Verarbeitung zu unterziehen. Der Produktstrom 16 kann gequencht werden, wie oben beschrieben, um ein festes Produkt zu erzeugen. Was die anschließende Verarbeitung betrifft, kann das Produkt herkömmlichen Anreicherungstechniken unterzogen werden. Diese können verwendet werden, um die ²³&sup8;U-, ²³&sup5;U- und Plutonium-Isotope ausreichend voneinander zu trennen, wie gewünscht, und so ein Material von Reaktorgüte zu erzielen.

Titantetrachlorid-Einspeisung

Wie in einer alternativen Ausführungsform, der Teilansicht in Fig. 4, veranschaulicht, kann das Einspeisungsmaterial mit einem zusätzlichen System bereitgestellt werden, um die erforderliche Ionisation der ausgewählten Komponente oder Komponenten bereitzustellen oder sicherzustellen.
In diesem speziellen Beispiel besteht das Einspeisungsmaterial aus Titantetrachlorid, und das gewünschte Produkt ist Titanmetall, aber diese Technik ist gleichermaßen auf einen breiten Bereich von Einspeisungsmaterialien anwendbar.
In dieser Einheit tritt die Einspeisung 2 durch einen Plasmagenerator 4 und wird in einem Magnetfeld 8 eingeschlossen.
Die Plasmatemperatur ist derart, daß die Einspeisungsmaterialien zu diskreten Atomen reduziert werden und teilweise ionisiert werden können.
In dieser Form tritt die Einspeisung dann durch eine Elektronenzyklotronresonanz-Einheit 102, die aufgrund der Kollision der Hochenergieelektronen mit den Komponenten eine weitere Energiezufuhr zu dem Plasma verursacht. Gemäß den geeigneten Phasendiagrammen und bei dem bereitgestellten Energieniveau der Kollisionen werden als Folge des Gesamt-Energieniveaus des Systems gewisse Komponenten, in diesem Fall Titan, ionisiert, während andere, Chlor, in nicht-ionisierter Form verbleiben. Die selektive Ionisation beruht auf den Gleichgewichtszuständen der Spezies zwischen ionisiert und nicht ionisiert, welche vorherrschen.
Die Materialien treten dann in die Kammer 12 ein, wo das ungeladene Chlor aus dem Magnetfeld als Verfahrensstrom 14 entfernt werden kann. Das Chlor kann in früheren Stufen in dem Gesamt-Verfahren, das die Erzeugung von Titantetrachlorid beinhaltet, zurückgeführt werden.
Die verbleibende Komponente Titan und verbleibende Verarbeitungsschritte können wie in Fig. 1 dargestellt behandelt werden oder einer weiteren Verarbeitung unterzogen werden.

Uranmetall-Erzeugung

Die Technik in einer weiteren Ausführungsform, die in Fig. 5 veranschaulicht ist, bietet auch eine zweckmäßige Produktionstechnik für Uranmetall. Sie ist gleichermaßen für die Gewinnung von anderen Elementen durch die Auftrennung von anderen Einspeisungsmaterialien in deren elementare Bestandteile anwendbar.
Herkömmliche Techniken verwenden die Art von Konzentrations-, Denitrierungs-, Reduktions- und Hydrofluorierungs- Techniken, die oben erörtert wurden, bevor das Uranfluorid durch Reaktion mit Magnesium in seine metallische Form umgewandelt wird.
Das vorliegende Verfahren bietet andererseits einen bequemen Weg zur Abtrennung von Uranmetall aus der Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisung.
Eine Uranylnitrat-Hexahydrat-Einspeisung 200 wird in die Vorrichtung eingeführt. Die Einspeisung besteht elementar aus Uran, Stickstoff, Sauerstoff und Wasserstoff. Der Mikrowellen oder RF-Plasmagenerator 202 unterzieht die Einspeisung sehr rasch einer Temperatur von etwa 4 000 K.
Selbst bei einer kurzen Verweilzeit ist dies ausreichend, um das Einspeisungsmaterial in seine diskreten elementaren Formen und in vielen Fällen bis zu diskreten Atomen zu zerlegen. Demgemäß wird die Einspeisung in U, N, N&sub2;, O&sub2;, H usw. mit etwas U&spplus; umgewandelt. Die atomisierte Einspeisung ist im Plasma enthalten, wobei das Plasma durch das Magnetfeld 204 eingeschlossen wird, das durch Magnete 206 erzeugt wird.
Während das Plasma selbst eine partielle Ionisation von einigen der vorhandenen Elemente verursacht haben kann, ist eine Elektronenzyklotronresonanz-Antenne 208 vorgesehen, um den gewünschten Grad an Ionisation zu verursachen. Die Antenne 208 verleiht Elektronen, die innerhalb des Plasmas vorliegen, Energie, und die erhöhte Energie der Elektronen ist derart, daß beider Kollision mit den Komponenten der Einspeisung Energie übertragen wird. Gemäß dem Gleichgewicht, daß auf die Spezies anwendbar ist, die an der Kollision unter den vorherrschenden Bedingungen beteiligt sind, findet eine Ionisation bei einigen Komponenten statt, aber nicht bei anderen. Die Wahrscheinlichkeit der Ionisation für die verschiedenen Teile der Einspeisung variiert auf die oben erörterte Weise. Dem gemäß wird beispielsweise Uran bei einem niedrigen Energieniveau der Elektronenanregung als Sauerstoff, Wasserstoff und dgl. ionisiert.
Als Folge besteht der Verfahrensstrom zu der Zeit, bei der er die Kammer 210 erreicht, aus den ionsierten und nicht-ionisierten Komponenten. Die nicht-ionisierten Komponenten können aus der Kammer 210 in den Produktstrom 214 herausgepumpt werden, da sie nicht durch das Magnetfeld zurückgehalten werden. Die geladenen Komponenten, hauptsächlich Uran, verbleiben weiterhin in dem Prozeßstrom 212, wobei das Plasma durch weitere Magneten 216 eingeschlossen wird.
Die Einführung eines chemischen Materials 218 in den Strom 212 bewirkt die gewünschte Reaktion oder Phasenänderung bei den abgetrennten geladenen Komponenten. Demgemäß können durch Bereitstellung von Argon bei einem relativ niedrigen Energieniveau, beispielsweise 100 K, die geladenen Komponenten aufgrund der Kollision zwischen dem Kühlstrom 218 und dem Strom 212 sehr rasch in die ungeladenen Komponenten und in die Produktform umgewandelt werden. In der gezeigten Ausführungsform ist dieser Übergang so dargestellt, daß er durch eine Stufe der Einführung von chemischem Material bewirkt wird, aber eine erste Stufe zur Umwandlung des Materials aus der geladenen in die ungeladene Form und eine zweite, um es aus einer gasförmigen in eine feste Form umzuwandeln, wird ebenfalls in Betracht gezogen. Die inerte Natur des zugesetzten Gases ergibt ein Kühlen ohne das Risiko einer chemischen Vereinigung mit dem Uran. Demgemäß ist Uranmetall das Ergebnis.
Die Natur des chemischen Materials 218 und das Energieniveau, bei dem es zugesetzt wird, können verwendet werden, um die Form, Struktur und chemische Zusammensetzung des Produkts zu steuern, welches in der Kammer 220 und im Produktstrom 224 seinen Ursprung hat. Demgemäß könnte die Einführung von Sauerstoff verwendet werden, um das Uran beispielsweise als Alternative zu der sorgfältigen Steuerung des Energieniveaus bezüglich eingeführten Sauerstoffs oder der Einführung eines Inertgases, um die Uranionen zu Uranmetall-Formen zu reduzieren, beispielsweise in UO&sub2; umzuwandeln.
Ein ähnlicher Verfahrensweg kann verwendet werden, um Uranmetall ausgehend von Urantetrafluorid zu erzeugen, welches bei der Hydrofluorierungs-Stufe erzeugt wird, die oben mit Bezug auf die Extraktion von Uran aus primären Quellen erörtert wurde.
Die Verarbeitung des ersten Produktstroms 214, um die elementaren Bestandteile zu verwenden, wird ebenfalls in Betracht gezogen. Beispielsweise kann in diesem Fall Fluor aus dem Strom für eine anschließende Wiederverwendung in den früheren Stufen der Materialverarbeitung zurückgewonnen werden.

Uranhexafluorid-Einspeisung

In einem alternativen Verfahren unter Verwendung dieser Technik besteht das Einspeisungsmaterial 200 aus Uranhexafluorid. Die selektive Ionisation dieser Einspeisung führt zu geladenen Uranionen und ungeladenen Fluoratomen. Die Trennung derselben in einer Kammer 210 führt zu einem Uranionen-Strom 212 und einen Fluorstrom 214. Die anschließende Erzeugung von Uranmetall als Produkt 224 und die Wiederverwendung des Fluors entweder in dem Kernbrennstoff-Verarbeitungszyklus oder in anderen Anwendungen ist möglich.
Die Anwendung dieses Verfahrens wird insbesondere für die Behandlung des abgereicherten Stroms, der das oben erörterte chemische oder physikalische Anreicherungsverfahren verläßt, in Betracht gezogen. Der abgereicherte Strom enthält Uranhexafluorid, in dem die Konzentration an ²³&sup5;UF&sub6; niedrig ist, da das ²³&sup5;UF&sub6; so weit wie möglich zur weiteren Verwendung extrahiert worden ist, wobei der größte Teil des Uranhexafluorids ²³&sup8;UF&sub6; ist. Derzeit findet dieses Material keine bedeutende Verwendung und wird über lange Zeiträume als Uranhexafluorid gelagert. Uranhexafluorid ist relativ flüchtig und keine ideale Lagerungsform.
Die vorliegende Technik bietet die Möglichkeit der Aufnahme dieses abgereicherten Stroms oder von gelagerten Mengen dieses Produkts und die Verarbeitung desselben, um nützliche Materialien zu erhalten. Das freigesetzte Fluor kann beispielsweise in den Verarbeitungszyklus zur Wiederverwendung zurückgeführt werden, und das neue Endprodukt, Uranmetall, wird in einer leichter und zweckmäßiger gelagerten Form geliefert oder wird für eine Verwendung verfügbar gemacht.
Fluor und abgereichertes U-Metall können deshalb erzeugt werden.
Durch Steuerung der chemischen Spezies, die beispielsweise bei einem Quenchen zu den Uranionen gegeben wird, können auch andere Verbindungen erzeugt werden, beispielsweise können Urannitrid-, Urancarbid- und Uranoxid- Produkte alle hergestellt werden.
Eine weitere Ausführungsform der Erfindung wird schematisch in Fig. 6 veranschaulicht, in der eine weitere Vorrichtung veranschaulicht wird. Die Beschreibung dieser Vorrichtung wird mit Bezug auf die Abtrennung von Uran aus einer Uranhexafluorid-Einspeisung vorgenommen, aber andere Anwendungen für diese Vorrichtung können leicht vorgenommen werden.
Die Uranhexafluorid-Einspeisungsflüssigkeit wird in einen Strom 300 als Dampf eingeführt. Die Einspeisung wird rasch durch einen Radiofreqzenz-Plasmagenerator 302 in ein Plasma überführt. Der Plasmagenerator arbeitet bei 2 kPa, um aufgrund der hohen Kollisionsgrade im wesentlichen Gleichgewichts-Ionisationsniveaus für die gewünschten Komponenten der Einspeisung sicherzustellen.
Kontaktteile mit dem Plasmagenerator können aus keramischen Fluoriden gebildet sein, um die erforderlichen physikalischen Eigenschaften zu liefern, die den beteiligten Bedingungen standhalten. Das System kann eine Kupferoberfläche verwenden, die durch Kontakt mit wasserhaltigen Rohren gekühlt wird. Der Wasserfluß wird verwendet, um die Temperatur der Kupferwände zu erniedrigen, und gibt so zu einer Kondensation der Uranfluorid- Formen auf den Wänden Anlaß. Dies isoliert das Kupfer chemisch und thermisch. Schließlich entwickelt sich ein Gleichgewichtszustand mit einer gegebenen Dicke des auf der Wand abgeschiedenen Uranfluorids. So wird ein Selbstauskleidungseffekt bereitgestellt.
Das erzeugte Plasma tritt durch eine Düse 304 aus dem Generator 302 aus und wird durch das Magnetfeld eingeschlossen, das schematisch veranschaulicht ist, 306. Eine Düse mit einem Radius von etwa 30 mm wird verwendet, um den Druck innerhalb des Plasmagenerators 304 aufrecht zu erhalten und um den gewünschten Durchsatz zu ergeben.
Beim Verlassen des Plasmagenerators und dem Eintritt in eine Zone 1, 308, expandiert das Plasma, was zu einem Abkühlen Anlaß gibt. Jedoch hat die Arbeit, die von den Uranionen gegen das Magnetfeld aufgebracht wird, eine teilweise Wiedererwärmung zur Folge. Wenn eine geeignete zusätzliche Energie in das Plasma währenddessen anschließenden Fortschreitens durch die Vorrichtung eingeführt werden kann, wird die Temperatur auf einem Niveau gehalten, bei dem die gewünschten Komponenten ionisiert verbleiben. Diese Energie kann von einer Radiofrequenz-Einrichtung bereitgestellt werden. Die gewünschte Selektivität auf der Basis eines Gleichgewichts wird so beibehalten.
Der Materialstrahl, der den Plasmagenerator verlässt, zeigt die Tendenz, sich auseinanderzufächern, wenn die Entfernung vom Plasmagenerator zunimmt.
Die Barrieren 310, 312, die verschiedene Zonen begrenzen, tragen dieser Expansion in ihren gewählten Öffnungsdurchmessern Rechnung.
Die Stärke des Einschlußfeldes beträgt etwa 0,1 Tesla. Derartige Niveaus können durch herkömmliche Elektromagneten bereitgestellt werden, obwohl supraleitende Magneten verwendet werden können. Ein Magnetfeld dieser Stärke begrenzt die Uranionen auf einen Radius von etwa 180 mm nach einem Flugabstand von 3 m von der Düse. Die Zonen/Stufen weisen jeweils eine Länge von 1 m auf. Der Radius des expandierenden Strahls ist etwa proportional zur vierten Wurzel der zurückgelegten Entfernung.
Innerhalb der Zone 1, 308, sind Auslässe 318 zu einer Vakuumpumpe, nicht gezeigt, vorgesehen. Diese gestatten, daß erste Abfallströme aus der Apparatur abgezogen werden, wobei die Abfallströme ungeladenes Material, hauptsächlich Fluor, umfassen. Aluminium kann für die Abfallstrom-Leitungen verwendet werden.
Der Druck in der Zone 1 beträgt etwa 13 Pa, und während seines Flugs durch diese Zone verringert sich der Fluordruck in dem Materialstrahl im wesentlichen auf diesen Druck. Das darüber hinaus überschüssige Fluor wird durch Auslässe 318 unter Verwendung kommerziell erhältlicher Pumpen abgepumpt.
Der Strahl mit verringertem Fluorgehalt tritt dann durch den Spalt 318 in der Barriere 310 in die Zone 2, 316, ein.
Die zweite Zone 318 wird bei einem niedrigeren Druck als die erste betrieben, etwa 5 Pa, und wiederum verringert sich der Fluorgehalt in dem Strahl zu diesem Druck hin, wenn das Material durch die Zone tritt.
Der Strahl tritt dann durch den Spalt 322 in der Barriere 312 in die Zone 3, 320, ein.
Diese Zone wird wiederum bei einem noch niedrigeren Druck, etwa 2 Pa betrieben, wobei das überschüssige Fluor durch die Auslässe 324 abgepumpt wird.
Der bedeutend abgereicherte Fluorstrahl bewegt sich dann weiter zum Auslaß 326 für eine anschließende Handhabung.
Das ionisierte gasförmige Uran kann mit einem Gitter irgendeiner Beschreibung in Kontakt gebracht werden, um die Ladung zu entladen und die Energie des Urans zu einem Zustand zu verringern, in dem es fest oder flüssig ist. Die Einführung von chemischen Materialien, um eine Quench- und/oder Abkühlwirkung zu bewirken, kann in Betracht gezogen werden. In dieser Hinsicht kann die Verwendung von Inertgasen, um das Uran zu kühlen, bevorzugt sein, so daß keine chemische Vereinigung mit den Gasen stattfindet. Als Ergebnis entsteht metallisches Uran. Das Uran kann ausreichend abgekühlt werden, um es als Festkörper bereitzustellen, oder es kann alternativ nur teilweise abgekühlt werden, was es in flüssiger Form zurücklässt.
Das Fluor, das in dem Uran-Produktstrom 326 verbleibt, kann leicht als Uranfluorid aus der Hauptmasse des Uranprodukts verflüchtigt und zurückgeführt werden. Wenn das Uran als Flüssigkeit gesammelt wird, kann die Abtrennung zweckmäßig in in situ durchgeführt werden. Das verflüchtigte UF wird zum großen Teil in UF&sub6; überführt, das wieder verwendet werden kann.
Ähnliche Trennungen sind für UF&sub4;, TiCl&sub4; und andere Metallhalogenide möglich.
Es kann eine Vorkehrung zum Sammeln von Fluor, das aus der Flüssigkeit durch Entgasen freigesetzt wird, vorgesehen sein.
Keramisches Fluorid oder Graphit-Materialien können verwendet werden, um ein Flüssigkeitssammelgefäß zu bilden.
Bei einer Einspeisung von 12 kg Uran pro Stunde entsteht eine Einspeisung von 5,7 kg/h Fluor. Es wird erwartet, daß 3,6 kg/h dieses Fluors aus der Zone 1 abgepumpt werden; 1,3 kg/h aus der Zone 2 abgepumpt werden; 0,5 kg/h aus der Zone 3 abgepumpt werden; und 0,3 kg/h in dem Uran-Produktstrom 326 verbleiben. Das Ausgasen des Fluors aus diesem Produkt als UF&sub3; und/oder UF&sub2; hat ein sehr reines Uranprodukt, d. h. mit einen Fluor-Gehalt im Teile pro Million-Bereich, zum Ergebnis.
Die verschiedenen hierin angeführten Ausführungsformen sind nahe miteinander verwandt, und es sollte verstanden werden, daß Merkmale, die ausdrücklich mit Bezug auf einen oder mehrere Aspekte oder eine oder mehrere Ausführungsformen erörtert werden, auch für die anderen anwendbar sind.

Claims

1. Verfahren, umfassend die Schritte

a) Bereitstellen einer Einspeisung, wobei die Einspeisung aus gemischten Komponenten besteht;

b) Überführen der Einspeisung in ein Plasma oder in ionisierte Form;

c) Bereitstellen mindestens einer Komponente in zumindest teilweise ionisierter Form und mindestens einer unterschiedlichen Komponente in zumindest teilweiser nicht-ionisierter Form;

d) Einschließen des Plasmas/der Ionen in einem Magnetfeld; und

e) Abtrennen der ionisierten Komponenten von den nicht-ionisierten Komponenten, dadurch gekennzeichnet, daß die ionisierten und nicht-ionisierten Einspeisungskomponenten bei den vorherrschenden Bedingungen miteinander im Gleichgewicht stehen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, in dem das Verfahren weiter die Überführung von mindestens einem Teil der abgetrennten ionisierten Komponente oder Komponenten in eine nicht-ionisierte Form umfasst.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, in dem die Ionisation der Komponenten durch die Temperatur des Plasmas und/oder durch die Wechselwirkung der Komponenten mit Hochenergieelektronen, die durch Elektronen- Zyklotronresonanz erzeugt werden, verursacht wird.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, in dem die Ionisation durch die Höhe der Energiezufuhr gesteuert wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, in dem die Energiezufuhr bezüglich der Komponenten der Einspeisung nicht selektiv ist.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, in dem eine oder beide der Komponenten gesammelt werden, wobei die Temperaturbedingungen gesteuert werden, um die gesammelte Komponente durch Verdampfen von Verunreinigungen zu reinigen.

7. Verfahren nach Anspruch 6, in dem die Verunreinigungen in Form von Verbindungen mit der gesammelten Komponente und/oder von Metall verdampft werden,

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, in dem die Trennung der ionisierten und nicht-ionisierten Komponente durch Entfernen der nicht-ionisierten Komponente aus dem Plasma bewirkt wird, wohingegen die ionisierte Komponente durch das Magnetfeld zurückgehalten wird.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, in dem die Trennung in einer Mehrzahl von Stufen durchgeführt wird und in dem die Stufen bei zueinander unterschiedlichen Drücken betrieben werden, wobei der Druck in einer oder mehreren Stufen nahe dem Einlaß höher ist als in einer oder mehreren weiter entfernt von dem Einlaß.

10. Verfahren nach Anspruch 9, in dem drei Stufen bereitgestellt werden, wobei die erste Zone bei 10 bis 50 Pa betrieben wird, die zweite Zone bei 5 bis 20 Pa betrieben wird und die dritte Zone bei 2 bis 10 Pa betrieben wird.

11. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 10, in dem die Komponente durch Verringerung ihres kinetischen Energieniveaus in ungeladene Form überführt wird.

12. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 11, in dem die Komponente durch Aufprall auf eine Oberfläche, vorzugsweise eine gekühlte Oberfläche, in nicht-ionisierte Form überführt wird.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 11, in dem die Komponente durch Zugabe eines chemischen Materials in nicht-ionisierte Form überführt wird.

14. Verfahren nach Anspruch 13, in dem das chemische Material bei einem vorbestimmten kinetischen Energieniveau zugesetzt wird, um die gewünschte nicht-ionisierte Form in Gasform zu ergeben.

15. Verfahren nach Anspruch 13 oder 14, in dem die Zugabe des chemischen Materials oder die Zugabe von weiterem chemischen Material in einer weiteren Stufe derart ist, daß das kinetische Energieniveau auf einen Zustand verringert wird, in dem ein festes Produkt erzeugt wird.

16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15, in dem das Verfahren den weiteren Schritt der Einführung eines chemischen Materials bei einem gegebenen kinetischen Energieniveau und das in Kontakt Bringen desselben mit der bzw. den verbleibenden ionisierten Komponente(n) umfasst, wobei das kinetische Energieniveau der ionisierten Komponente und des chemischen Materials derart ist, daß eine nicht-ionisierte Komponente oder ein nicht-ionisiertes Teilchen resultiert.

17. Verfahren nach Anspruch 16, in dem die Komponenten und das weitere chemische Material in dem resultierenden Teilchen vereinigt werden.

18. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17, in dem die gewünschte Komponente aus einer Mischung von Isotopen und/oder Elementen sowohl metallischer als auch nichtmetallischer Natur extrahiert wird.

19. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 18, in dem die Einspeisung durch Sieden und/oder Verdampfen und/oder Sublimieren einer festen oder flüssigen Anfangseinspeisung bereitgestellt wird.

20. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 19, in dem einige oder alle Metallelemente, die in der Einspeisung vorliegen, ionisiert sind.

21. Verfahren nach Anspruch 20, in dem Metallelemente mit einem Atomgewicht von mehr als 90 ionisiert werden.

22. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 21, in dem die Einspeisung in molekularer Form bereitgestellt und selektiv als diskrete Atome aufgetrennt wird.

23. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 22, in dem die Einspeisung in nicht-ionisierter Form in das Einschlußmagnetfeld eingeführt wird.

24. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 23, in dem die abgetrennten nicht-ionisierten Komponenten für eine anschließende Verwendung zurückgewonnen und/oder einer weiteren Verarbeitung unterzogen werden.

25. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 24, in dem die ionisierten Komponenten gekühlt und/oder entladen werden, um ein flüssiges oder festes nicht-ionisiertes Produkt zu liefern.

26. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 25, in dem die Einspeisung verbrauchten Kernbrennstoff, Urantetrafluorid, Metallhalogenide, Titantetrachlorid einschließt.

27. Trennungsvorrichtung, umfassend:

a) einen Plasma/Ionen-Generator;

b) Mittel zur selektiven Ionisierung des Einspeisungsmaterials aus gemischten Komponenten;

c) ein Magnetfeld erzeugende Mittel zur Erzeugung eines Magnetfeldes zum Einschluß des Plasmas/der Ionen; und

d) Mittel, um ungeladene Komponenten aus dem Magnetfeld zu entfernen, dadurch gekennzeichnet, daß die Mittel

der Punkte a) und b) derart sind, daß ionisierte und nicht-ionisierte Einspeisungskomponenten resultieren, die bei den vorherrschenden Bedingungen miteinander im Gleichgewicht stehen.

28. Vorrichtung nach Anspruch 27, in der Mittel zur Überführung von mindestens einem Teil der abgetrennten ionisierten Komponenten in nicht-ionisierte Form vorgesehen sind.

29. Vorrichtung nach Anspruch 27 oder Anspruch 28, in der das Plasma/die Ionen durch Mikrowellen- oder Radiofrequenz-Erwärmen erzeugt werden.

30. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 29, in der ein Ofen, ein Heizgerät, eine Mikrowellenquelle oder ein Verdampfer verwendet werden, um die Einspeisung zu erwärmen und/oder zu verdampfen.

31. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 30, in der die partielle Ionisation/partielle Nicht- Ionisation der resultierenden Einspeisung im Gleichgewicht steht.

32. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 31, in der die Mittel zum Entfernen von nicht-ionisierten Komponenten eine Pumpeneinheit umfassen.

33. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 32, in der die nicht-ionisierten Komponenten in einer oder mehreren Stufen von der Einspeisung abgetrennt werden.

34. Vorrichtung nach Anspruch 33, in der die Stufen durch ein Prallflächenelement, das mit einer Öffnung versehen ist, voneinander getrennt sind.

35. Apparatur nach Anspruch 34, in der die Öffnung einen Radius aufweist, der im wesentlichen den Plasma/Ionen- Strom-Radius bei dieser Entfernung von dem Einlaß entspricht und der Radius von einer oder mehreren der Öffnungen ungefähr proportional zur vierten Wurzel der Entfernung von dem Einlaß oder der Plasmagenetatordüse ist.

36. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 35, in der die Vorrichtung weiter Mittel zur Zugabe eines chemischen Materials zu dem verbleibenden Prozessstrom bereitstellt, um eine Quench- und/oder Kühlwirkung auf die verbleibenden Komponenten zu liefern.

37. Trennvorrichtung nach einem der Ansprüche 27 bis 36, in der das chemische Material in mehreren Stufen eingeführt wird, wobei die verschiedenen Einlässe entlang der Richtung des Prozessstrom-Weges voneinander beabstandet sind.