DE2735237A1 - Bipolare einheit fuer eine elektrolysezelle - Google Patents

Bipolare einheit fuer eine elektrolysezelle

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Description

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Mappe 24311
ICI CASE MD 28986
IMPERIAL CHEMICAL INDUSTRIES LIMITED London, Großbritannien
Bipolare Einheit für eine Elektrolysezelle
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Die Erfindung betrifft eine bipolare Einheit und eine diese Einheit enthaltende Elektrolysezelle, insbesondere eine Zelle für die Elektrolyse von wäßrigen Alkalichloridlö-Bungen.
Beim Betrieb einer Diaphragmen- oder Membranenzelle des bipolaren Typs ist es vorteilhaft, eine möglichst geringe Distanz zwischen der Anode und der Kathode (Anode/Kathode-Abs t and) zu bewahren, um die Ohmschen Verluste und damit die Zellenspannung bei einem Minimalwert zu halten. Bei bipolaren Zellen jüngerer Bauweise umfaßt die bipolare Einheit eine Anode, die zweckmäßig aus einer Platte aus einem filmbildenden Metall (gewöhnlich Titan) mit einem elektrokatalytisch aktiven Überzug (z.B. aus einem Platingruppenmetalloxid) besteht und einer Kathode, die zweckmäßig aus einer perforierten bzw. durchlöcherten Platte aus einem Metall (gewöhnlich Flußstahl) besteht, wobei die Anode und die Kathode elektrisch leitend miteinander verbunden sind. Die Diaphragmen oder Membranen sind zwischen aufeinanderfolgenden bipolaren Einheiten, die in der Zelle in Serie geschaltet sind» derart angeordnet, daß die Anode einer bipolaren Einheit der Kathode der benachbarten bipolaren Einheit zugekehrt ist. Die Zelle weist auch endständige Anoden- und Kathodeneinheiten auf. Die Diaphragmen oder Membranen stehen im allgemeinen in Kontakt mit der durchlöcherten Kathode; um einen geringen Anode/Kathode-Abstand zu erzielen, ohne gleichzeitig das Diaphragma oder die Membran zu schädigen» muß sorgfältig darauf geachtet werden, Anoden mit einem ge eigneten Grad von Ebenheit zu erzeugen und diese ebene Form bei der Hitzebehandlung im Rahmen der Aufbringung eines elektrokatalytisch aktiven Überzugs auf die Anode beizubehalten. Ferner muß beim Einbau der Einheiten in eine Elektrolysezelle sehr darauf geachtet werden» daß die Diaphragmen oder Membranen nicht beschädigt werden.
Die Erfinder haben nunmehr eine für bipolare Elektrolyse-
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zellen geeignete bipolare Einheit entwickelt» die die Anwendung sehr geringer oder sogar beim Nullwert befindlicher Anode/Kathode-Abstände in solchen Zellen ohne Schädigung der Diaphragmen oder Membranen gestattet und die bei ihrer Herstellung nicht die außerordentliche Sorgfalt erfordert, welche bei bipolaren Einheiten mit Plattenanoden notwendig ist.
Gegenstand der Erfindung ist eine bipolare Einheit für eine Elektrolysezelle mit
a) einer Anode mit einer Gruppe von länglichen Elementen aus einem filmbildenden Metall, die an mindestens einem Teil ihrer Oberflächen einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweisen, wobei die länglichen Elemente elektrisch leitend derart an einem Blech aus einem filmbildenden Metall angebracht sind und von diesem Blech vorspringen, daß ein Teil dieser Elemente in einer seitlich im Abstand vom Blech befindlichen Ebene liegt, und
b) einer Kathode mit einer Gruppe von länglichen Metallelementen, die elektrisch leitend derart an einem Metallblech angebracht sind und von diesem Blech vorspringen, daß ein Teil der Elemente in einer seitlich im Abstand vom Blech befindlichen Ebene liegt,
wobei die länglichen Elemente in mindestens einer der Gruppen biegsam sind und die Bleche aus dem filmbildenden Anodenmetall und Kathodenmetall elektrisch leitend miteinander verbunden sind.
Für die Kathode kann jedes geeignete, von dem für die Anode verwendeten filmbildenden Metall verschiedene Metall verwendet werden, vorausgesetzt, daß es leitfähig und gegenüber dem in der Elektrolysezelle verwendeten Elektrolyt resi st ent ist. Ein vorteilhaftes Kathodenmetall ist Eisen oder
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Stahl; die Erfindung wird nachstehend im Hinblick auf die Verwendung von Eisen oder Stahl als Kathodenmetall erläutert» obwohl auch andere Metalle (z.B. Nickel) verwendet werden können.
Sa die länglichen Elemente in mindestens einer der Gruppen flexibel sind» kann der Einbau der bipolaren Einheiten in eine Elektrolysezelle in einer Weise erfolgen» daß es zu einer nur geringen oder gar keinen Schädigung des zwischen den Einheiten angeordneten Diaphragmas (oder einer entsprechenden Membran) kommt» wenn die Gruppen der länglichen Elemente mit dem Diaphragma oder der Membran in Berührung kommen sollten. Im Falle eines Kontakts kann die Schädigung des Diaphragmas oder der Membran verringert oder vermieden werden» da die länglichen Elemente in der Lage sind» sich gegen das Blech aus dem filmbildenden Metall oder gegen das Eisen- oder Stahlblech (je nach dem Einzelfall) zu biegen.
Bei der bipolaren Einheit ist vorzugsweise ein wesentlicher Teil jedes der länglichen Elemente der Anode seitlich im Abstand vom Blech aus dem filmbildenden Metall und im wesentlichen parallel zu diesem Blech angeordnet» und analog ist vorzugsweise ein wesentlicher Teil jedes der länglichen Elemente der Kathode seitlich im Abstand vom Eisenoder Stahlblech und im wesentlichen parallel zu diesem Blech befindlich.
Die Teile der länglichen Elemente aus dem filmbildenden Metall» welche in einer Ebene liegen» sind vorzugsweise im wesentlichen parallel zueinander ausgerichtet; analog verlaufen die Teile der länglichen Elemente aus Eisen oder Stahl» die in einer Ebene liegen» vorzugsweise praktisch parallel zueinander.
Sowohl die länglichen Elemente der Anode ale auch jene der
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Kathode weisen vorzugsweise die Form von Drähten oder Stäben auf. Man kann die länglichen Elemente durch Regelung ihrer Form und Abmessungen (z.B. ihrer Dicke) steif oder flexibel ausbilden. Beispielsweise können praktisch gerade Drähte oder Stäbe, die an einem Ende in der Nähe der Verbindungestelle mit dem Blech aus dem filmbildenden Metall (Anode) oder dem Eisen oder Stahlblech (Kathode) gebogen sind, im wesentlichen steif sein, wogegen Flexibilität erzielt werden kann» indem man die Drähte oder Stäbe an zwei oder mehr Stellen - beispielsweise zu Schleifen - verbiegt. Je höher die Stärke des Drahtes oder Stabes ist, umso größer ist ferner die Steifheit des Drahtes oder Stabes.
Für die Drähte oder Stäbe eignen sich Stärken im Bereich von 1 bis 6 mm, vorzugsweise von 2 bis 4 mm, z.B. von 3 mm.
Aufgrund des höheren Preises von filmbildenden Metallen Im Vergleich zu Eisen oder Stahl und der im allgemeinen geringeren Leitfähigkeit solcher Metalle verwendet man vorzugsweise längliche Elemente aus einem filmbildenden Metall» die BO kurz wie möglich sind. Im Hinblick auf die größere Länge eines länglichen Elements, welche im allgemeinen zur Erzielung von Flexibilität erforderlich ist, werden die biegsamen länglichen Elemente vorzugsweise eher an der Kathode als an der Anode eingesetzt. Nach Bedarf können jedoch sowohl die länglichen Elemente der Kathode als auch jene der Anode flexibel sein.
Bei einer besonders bevorzugten bipolaren Einheit sind die länglichen Elemente der Anode im wesentlichen steif und die länglichen Elemente der Kathode flexibel. Die länglichen Elemente der Anode können somit jeweils eine einzige Krümmung aufweisen, während die Elemente der Kathode zwei oder mehr Krümmungen in Form einer Schleife beinhalten können.
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Die länglichen Elemente der Anode und der Kathode können durch Schweissung (z.B. Kondensatorentladungsschweissung) mit den entsprechenden Metallblechen verbunden werden. Bei der bevorzugten Anode, die längliche Elemente in Form von Drähten oder Stäben enthält, kann jedes Element in der Nähe eines Endes gekrümmt sein und durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit der Platte aus einem filmbildenden Metall verbunden werden. Bei der bevorzugten Kathode kann jede Schleife ein freies Ende aufweisen, das durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Eisen- oder Stahlblech verbunden werden kann.
Unter einem "filmbildenden Metall" ist im vorliegenden Rahmen eines der Metalle Titan, Zirkonium, Niob, Tantal oder Wolfram oder eine Legierung zu verstehen, die hauptsächlich aus einem der genannten Metalle besteht und anodische Polarisationseigenschaften aufweist, welche mit jenen des entsprechenden Metalls vergleichbar sind bzw. diesen Eigenschaften ungefähr entsprechen. Man verwendet vorzugsweise Titan allein oder eine Titanlegierung mit entsprechenden Polarisationseigenschaften, wie Titan. Beispiele für solche Legierungen sind Titan/Zirkonium-Legierungen mit bis zu 14 Ί» Zr, Titanlegierungen mit bis zu 5 f> eines Platingruppenmetalls (wie Pt, Rh oder Ir) sowie Legierungen von Titan mit Niob oder Tantal, die bis zu 10 Ji des Legierungsbestandteil enthalten.
Der elektrokatalytisch aktive Überzug ist ein leitfähiger Überzug» der gegenüber einem elektrochemischen Angriff resistent, jedoch hinsichtlich der Übertragung von Elektronen zwischen dem Elektrolyt und der Anode aktiv ist. Zumindest jene Teile der länglichen Elemente der Anode, die seitlich im Abstand vom Blech aus dem filmbildenden Metall angeordnet sind» weisen zweckmäßig einen elektrokatalytisch akti ven Überzug auf. Nach Bedarf können die gesamten länglichen
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Elemente und gegebenenfalls das Blech des filmbildenden Metalls mit einem elektrokatalytisch aktiven überzug versehen sein.
Das elektrokatalytisch aktive Material besteht zweckmäßig aus mindestens einem Platingruppenmetall, d.h. Platin, Rhodium, Iridium, Ruthenium, Osmium und Palladium und/ oder legierungen dieser Metalle und/oder deren Oxiden oder einem anderen Metall oder einer Verbindung, das (die) als Anode wirken kann und gegenüber der elektrochemischen Auflösung in der Zelle widerstandsfähig ist; Beispiele für diese Substanzen sind Rhenium, Rheniumtrioxid, Magnetit, Titannitrid und die Boride, Phosphide und Silicide der Platingruppenmetalle. Der Überzug kann aus einem oder mehreren Platingruppenmetall(en) und/oder deren Oxiden im Gemisch mit einem oder mehreren Nicht-Edelmetalloxid(en) bestehen. Wahlweise kann der Überzug aus einem oder mehreren Nicht-Eldemetalloxid(en) allein oder einem Gemisch von einem oder mehreren Nicht-Edelmetalloxid(en) und einem NichtEdelmetall-Chlorid-Entladungskatalysator bestehen. Geeignete Nicht-Edelmetalloxide sind z.B. Oxide der filmbildenden Metalle (Titan, Zirkonium, Niob, Tantal oder Wolfram), Zinndioxid, Germaniumdioxid und Antimonoxide. Beispiele für geeignete Chlorentladungskatalysatoren sind die Difluoride von Mangan, Eisen, Kobalt und Nickel sowie Gemische davon. Erfindungsgemäß besonders gut geeignete elektrokatalytisch aktive Überzüge beinhalten Platin selbst oder basieren auf Rutheniumdioxid/Titandioxid oder Butheniumdioxid/Zinndioxid/Titandioxid.
Weitere Beispiele für geeignete Überzüge sind in der GB-PS 1 402 4H und in der GB-Patentanmeldung 49898/73 (BE-PS 821 470) beschrieben. Bei diesen Überzügen ist ein nicht-leitendes, teilchenförmiges oder faseriges, hitzebeständiges Material in einer Matrix aus einem elektro-
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katalytisch aktiven Material (des vorgenannten Typs) eingebettet. Geeignete nicht-leitende, teilchenförmige oder faserige Materialien sind z.B. Oxide» Fluoride» Nitride und Sulfide. BeispieLe für geeignete Oxide (einschließlich komplexer Oxide) sind Zirkoniumoxid» Aluminiumoxid» Siliciumdioxid» Thoriumoxid, Titandioxid» Cer(lV)-oxid» Hafniumoxid» Ditantalpentoxid, Magnesiumaiuminat (z.B. Spinell MgO.Al2O5), Aluminiumsilikate (z.B. Mullit (M205)5(Si02)2), Zirkoniumsilikat, Glas, Calciumsilikat (z.B. Bellit (CaO)2SiO2)* Calciumaluminat, CaIciumtitanat (z.B. Perovskit CaTiO5), Attapulgit, Kaolin!t, Asbest» Glimmer» Codierit und Bentonit. Ein Beispiel für geeignete Sulfide ist Dicertrisulfid. Beispiele für geeignete Nitride sind Bornitrid und Siliciumnitrid» während Calciumfluorid ein Beispiel für ein geeignetes Fluorid darstellt. Als nicht-leitendes» hitzebeständiges Material bevorzugt wird ein Gemisch aus Zirkoniumsilikat und Zirkoniumoxid» z.B. aus Zirkoniumsilikatteilchen und Zirkoniumoxidfasern.
Die mit einem elektrokatalytisch aktiven überzug zu versehenden Teile der Anoden der erfindungsgemäßen bipolaren Einheiten können nach einer Anstrich- und Brennmethode beschichtet werden. Bei dieser Methode wird ein überzug aus einem Metall und/oder Metalloxid auf der Anodenoberfläche (z.B. der Oberfläche der länglichen AnoJenelemente) erzeugt, in dem nan eine Schicht eines Anstrich- bzw. Überzugsmittels» welches thermisch zersetzliche Verbindungen jedes der für den fertigen Überzug vorgesehenen Metalle in einem flüssi gen Medium enthält» auf die Oberfläche der Anodenelemente aufbringt» die Anstrichmittelschicht durch Abdampfen des flüssigen Mediums trocknet und die getrocknete Schicht durch Erhitzen der überzogenen Anode (zweckmäßig auf 250 bis 8000C) brennt» um die Metallverbindungen des Anstrichmittels zu zersetzen und den Überzug mit der gewünschten Zusammensetzung herzustellen. Wenn hitzebeständige Teil-
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chen oder Fasern im Metall und/oder Metalloxid des Überzugs eingebettet werden sollen, kann man diese Teilchen oder Fasern in das vorgenannte Anstrich- bzw. Überzugsmittel vor dessen Aufbringung auf die Anode einmischen. Wahlweise können die hitzebeständigen Teilchen oder Fasern auf die Schicht des Anstrichmittels aufgebracht werden» während dieses sich noch im fließfähigen Zustand auf der Anodenoberfläche befindet. Die Anstrichmittelschicht wird dann durch Abdampfen des flüssigen Mediums getrocknet und in üblicher Weise gebrannt.
Der elektrokatalytisch aktive Überzug auf der Anode der bipolaren Einheit wird vorzugsweise durch Aufbringung mehrerer Anstrichschichten auf die Anode· wobei jede Schicht vor der Aufbringung der nächsten Schicht getrocknet und gebrannt wird, aufgebaut.
Sie Verbindung des Blechs aus dem filmbildenden Metall mit dem Eisen- oder Stahlblech kann beispielsweise durch Weichoder Hartlöten durchgeführt werden. Eine besonders geeignete Weichlötmethode ist in der GB-PS 1 236 997 beschrieben. Bei diesem Verfahren wird das Blech aus dem filmbildenden Metall mit einem Überzug eines "VerZinnungsmetalls" oder einer entsprechenden Legierung versehen» indem man das Blech erhitzt» während man die zu überziehende Oberfläche mit einem Verzinnungsmetall (oder einer entsprechenden Legierung) im geschmolzenen Zustand bedeckt und eine durch Ultraschall angeregte Sonde über praktisch die gesamte zu beschichtende Oberfläche führt» wobei die Sonde in Kontakt mit der Oberfläche und mit der Metall- oder Legierungeschmelze steht. Das erhaltene beschichtete Blech wird dann mit dem in herkömmlicher Weise vorverzinnten Eisen- oder Stahlblech verlötet.
Das "Verzinnungemetall11 oder die entsprechende Legierung
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ist ein Metall bzw. eine Legierung, das bzw. die einen überzug auf einem Blech aus dem filmbildenden Metall oder dessen Legierung erzeugt und es ermöglicht» daß das erhaltene» überzogene Blech einem herkömmlichen Weichlötprozeß unterworfen wird. Beispiele für geeignete Verzinnungsmetalle sind Zinn» Zink und Cadmium. Als Verzinnungslegierungen eignen sich z.B. binäre Legierungen von Zinn mit Zink, Blei» Antimon oder Wismut sowie ternäre zinnhaltige Legierungen» z.B. eine Zinn/Zink/Blei-Legierung. Vorzugsweise wird eine Zink/Zinn-Legierung verwendet.
Bei der Durchführung des Verfahrens befindet sich das geschmolzene Verzinnungsmetall oder die geschmolzene Verzinnungslegierung zweckmäßig bei einer Temperatur im Bereich von 350 bis 45O0C, während die Resonanzfrequenz der Sonde zweckmäßig etwa 20 kHz/s beträgt. Bezüglich weiterer Einzelheiten der Ultraschallverzinnungsmethode wird auf die vorgenannte GB-PS 1 236 997 hingewiesen.
Die Vorverzinnung des Eisen- oder Stahlblechs wird zweckmäßig in herkömmlicher Weise durch Erhitzen der zu verbindenden Oberfläche mit z.B. einer Blei/Zinn-Legierung oder Blei/Wismut-Legierung durchgeführt. Nach Bedarf kann man sowohl für das Blech aus dem filmbildenden Metall als auch für das Eisen- oder Stahlblech dasselbe Verzinnungsmetall bzw. dieselbe Verzinnungslegierung verwenden.
Zum Verlöten der Bleche eignet sich eine Vielzahl von Legierungen (Weichloten). Beispiele für geeignete Lötlegierungen sind Blei/Zinn- und Blei/Wlsmut-Legierungen.
Wahlweise kann das mit Hilfe von Ultraschall vorverzinnte Blech aus dem filmbildenden Metall unter Verwendung eines elektrisch leitfähigen Klebstoffs bzw. Kitts mit dem Eisenoder Stahlblech verbunden werden (vgl. die GB-Patentanmel-
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dung 51227/73 = BE-PS 821 727). Man kann einen beliebigen geeigneten Klebstoff, beispielsweise ein mit einem pulverförmigen, leitfähigen Metall (z.B. Silber oder Zink) gefülltes Epoxyharz, verwenden. Im allgemeinen enthalten die Epoxyharze das Kondensationsprodukt von Bisphenol-A mit Epichlorhydrin und können mit einem geeigneten Vernetzungemittel, wie einem Amin, gehärtet werden. Die Klebstoffe enthalten vorzugsweise 50 bis 90 Gew.-# Metall. Bei Verwendung solcher Klebstoffe ist es zweckmäßig, den Klebstoff auf die zu verbindenden Bleche aufzubringen und die Bleche dann aneinanderzurücken (z.B. durch einen angeleg-
ten Druck von 1,4 bis 3»5 kg/cm ), während der Klebstoff (z.B. bei einer Temperatur von 100 bis 1800C) gehärtet wird.
Bei einer bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsform werden das Blech aus dem filmbildenden Metall und das Eisen- oder Stahlblech mit Hilfe mehrerer Kupferbolzen (z.B. vorverzinnter Kupferbolzen) verbunden, welche durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Eisen- oder Stahlblech verschweißt und anschließend mit dem Blech aus dem filmbildenden Metall verlötet werden.
Die Erfindung betrifft ferner eine bipolare Zelle, die
a) eine Endanode aus einem filmbildenden Metall, welche an einer Oberfläche einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweist,
b) eine zur Anode im wesentlichen parallele End-Metallkathode und
o) mindestens eine zwischen die Kathode und Anode eingefügte erfindungsgemäße bipolare Einheit, wobei die Kathode, die bipolare(n) Einheit(en) und die Anode derart in Reihe geschaltet sind, daß jede Kathodenoberfläche zu einer benachbarten Anodenoberfläche im
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wesentlichen parallel verläuft und dieser Oberfläche zugekehrt ist» jedoch von dieser Oberfläche mit Hilfe eines Trennelements isoliert und im Abstand angeordnet ist» wodurch eine Anoden- und Kathodenkammer gebildet werden» wobei die Anodenkammer einen Einlaß für den Elektrolyt und Auslässe für Flüssigkeiten und Gase und die Kathodenkammer Auslässe für Flüssigkeiten und Gase aufweisen»
enthält.
Die Endanode und die Endkathode weisen vorzugsweise dieselbe Bauweise wie der Anoden- bzw. Kathodenteil der erfindungsgemäßen bipolaren Einheit auf.
Das Trennelement kann ein poröses Diaphragma oder eine Kationenaustauschmembran sein.
Man kann jedes beliebige» geeignete Diaphragmamaterial einsetzen; vorzugsweise verwendet man jedoch Diaphragmen aus porösen Fluorpolymeren» z.B. Polytetrafluoräthylen. Geeignete Diaphragmen können aus wäßrigen Dispersionen von Polytetrafluoräthylen und einem entfernbaren Füllstoff nach den in den GB-PSen 1 081 046 und 1 424 804 beschriebenen Methoden hergestellt werden. Man kann den Füllstoff vor dem Einbau des Diaphragmas in die Zelle entfernen» z.B. durch Behandlung des Diaphragmas mit einer Säure zur Auflösung des Füllstoffs. Wahlweise kann der Füllstoff vom Diaphragma in situ in der Zelle abgetrennt werden; vgl. z.B. die GB-PS 1 468 355» gemäß welcher der Füllstoff entweder mit Hilfe einer einen Korrosionsinhibitor enthaltenden Säure herausgelöst oder elektrolytisch beseitigt wird.
Wahlweise kann das Diaphragma aus Flächengebilden bzw. Folien aus einem porösen Polymeren bestehen, das von Tetrafluoräthylen
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abgeleitete Einheiten enthält und eine durch über Pibrillen verbundene Knoten gekennzeichnete Mikrostruktur aufweist. Dieses Polymere und seine Herstellung sind in der GB-PS 1 355 373 beschrieben; die Verwendung des Polymeren ale Diaphragma in Elektrolysezellen wird in den GB-Patentanmeldungen 23275/74 und 23316/74 (BE-PS 829 388) erläutert.
Das Diaphragma kann auch nach einem elektrostatischen Spinnverfahren erzeugt werden. Ein solches Verfahren ist in der GB-Patentanmeldung 41273/74 (BE-PS 833 912) beschrieben. Bei dieser Methode wird eine Spinnflüssigkeitt die ein organisches faserbildendes Polymeres (z.B. ein fluorhaltiges Polymeres, wie Polytetrafluorethylen) enthält, in ein elektrisches Feld eingeführt, wodurch Fasern aus der Flüssigkeit zu einer Elektrode abgezogen werden. Die auf diese Weise erzeugten Fasern werden an der Elektrode in Form eines porösen Produkts oder einer Matte gesammelt.
Für die Membran eignet sich jedes beliebige Kationenaustauschmembranmaterial. Diese Materialien sind im allgemeinen synthetische organische Polymere, auf die Kationenaustauschgruppen (z.B. Sulfonat-, Carboxylat- oder Sulfonamid gruppen) aufgepfropft wurden. Besonders gut geeignet sind synthetische Fluorpolymere, die den in der Zelle herrschenden Bedingungen langzeitig widerstehen, beispielsweise die von E.I. DU PONT DE NEMOURS AND COMPANY unter dem Warenzeichen "NAFION" in den Handel gebrachten und auf Copolymeren von Tetrafluoräthylen und fluorhaltigen Vinyläthern basierenden Perfluorsulfonsäuremembranen. Solche Membranen Bind z.B. in den US-PSen 2 636 851, 3 017 338, 3 496 077» 3 560 568, 2 967 807 und 3 282 875 sowie in der GB-PS 1 184 321 beschrieben.
Wenn die Zelle mit einer Kationenaustauschmembran ausgestat-
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tet ist» weist die Kathodenkammer einen Flüssigkeitseinlaß auf.
Der Anode/Kathode-Abstand beträgt zweckmäßig 3 mm bis zum Nullwert» vorzugsweise 1 mm bis zum Nullwert. Wenn der Anode/Kathode-Abstand null beträgt, stehen die länglichen Elemente der Anode und der Kathode (d.h. fallweise der Anoden und Kathoden in den bipolaren Einheiten oder der endständigen Anode und Kathode) in Kontakt mit dem Trennelement.
Ein Vorteil der Erfindung bei Verwendung von Membranen (z.B. "NAPION") besteht darin* daß die Membran zwischen den länglichen Elementen der Anode und der Kathode der bipolaren Einheit oder der endständigen Anode und Kathode unterstützt werden kann, wodurch verhindert wird» daß sich die Membran übermäßig verformt, wenn bei ihrem Einsatz in einer Elektrolysezelle eine Quellung erfolgt.
Sie bipolaren Einheiten sowie die endständige Anode und Kathode» welche die Zelle bilden, können mit beliebigen, zweckmäßigen Mitteln (z.B. Schrauben, Klammern oder hydraulischen oder pneumatischen Vorrichtungen) zusammengehalten werden.
Die bipolare Zelle eignet sich insbesondere für die Herstellung von Chlor durch Elektrolyse von wäßrigen Alkalichloridlösungen · insbesondere Natriumchloridlösungen (Chloralkalielektrolyse).
Die Erfindung wird durch die beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Von diesen zeigen:
flg. 1 einen Aufriß (im Querschnitt) einer erfindungsgemäßen bipolaren Einheit;
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Pig. 2 eine bildliche Darstellung der Kathodenseite der bipolaren Einheit von Fig. 1; und
Fig. 3 einen Aufriß (im Querschnitt) eines Teils einer Elektrolysezelle» die eine bipolare Einheit» eine End kathode, eine Endanode sowie Trennwände zwischen den Anoden und Kathoden aufweist.
Bezugnehmend auf Fig. 1 enthält die bipolare Einheit eine Anode» die aus einem Titanblech 1 besteht» das mehrere» praktisch steife, 3 mm starke Titandrähte 2 trägt, welche jeweils eine einzelne Krümmung 3 aufweisen und durch Kondensatorentladungs-Bolzenechweissung bei 4 mit dem Blech verbunden wurden. Die Drähte 2 weisen jeweils einen geraden Teil 5 auf, der parallel zum Blech 1 verläuft und seitlich im Abstand von diesem angeordnet ist. Die Drähte 2 sind in übereinander befindlichen Reihen derart angeordnet, daß die geraden Teile 5 in jeder Reihe im wesentlichen parallel zueinander sind und in einer Ebene liegen. Bezugnehmend auf die Figuren 1 und 2 besteht der Kathodenteil der bipolaren Einheit aus einem Flußstahlblech 6, das mehrere 3 mm starke Flußstahldrähte 7 trägt, welche durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung bei 8 mit dem Blech 6 verbunden wurden. Die Drähte 7 weisen gerade Teile 9 sowie Krümmungen 10, auf, durch welche eine Schleife gebildet wird, die den Drähten Flexibilität verleiht. Die Drähte 7 sind übereinander in Reihen derart angeordnet» daß die geraden Teile jeder Reihe praktisch parallel zueinander verlaufen und in einer Ebene liegen.
Die Titan-Anodendrähte 2 weisen zumindest über dem geraden Teil 5 einen elektrokatalytisch aktiven Überzug (z.B. aus Rutheniumoxid und Titandioxid) auf.
Die Rückseite des Titanblechs 1 ist elektrisch leitend mit demFluß-
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stahlblech 6 unter Bildung einer erfindungsgemäßen bipolaren Einheit verbunden. Die bipolaren Einheiten werden vorzugsweise durch Anlöten von Titanblechen, die unter Anwendung von Ultraschall (z.B. mit Hilfe einer Zink/Zinn-Legierung) vorverzinnt wurden» an ein vorverzinntes Flußstahlblech hergestellt.
Bezugnehmend auf Fig. 3 enthält die Elektrolysezelle eine bipolare Einheit des in den Fig. 1 und 2 dargestellten Typs. Die Zelle bzw. Einheit enthält eine Anode 1 aus Titanblecht die mehrere» im wesentlichen steife» einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweisende Titandrähte trägt» welche elektrisch leitend mit einer mehrere, zu Schleifen geformte» flexible Flußstahldrähte 7 tragenden Kathode 6 aus Flußstahlblech verbunden ist. Die Zelle beinhaltet ferner eine Endanode 12 aus Titanblech, die mehrere» im wesentlichen steife, mit einem elektrokatalytisch aktiven Oberzug versehene Titandrähte 13 trägt sowie eine Endkathode 14 aus Flußstahlblech, die mehrere zu Schleifen geformte, flexible Flußstahldrähte 15 trägt.
Eine Trennwand 16 ist zwischen den Drähten der Endanode 12 und den Drähten der Kathode 6 der bipolaren Einheit angeordnet und kann mit diesen Drähten in Kontakt stehen, während eine Trennwand 17 mit den Drähten der Endanode 14 und den Drähten der Anode 1 der bipolaren Einheit angebracht ist und mit diesen Drähten in Berührung stehen kann; dadurch werden Anoden- und Kathodenkammern gebildet. Die Trennwände können z.B. poröse Diaphragmen oder Kationenauetauschmembranen sein.
Die in Fig. 3 gezeigte Elektrolysezelle enthält nur eine erfindungsgemäße bipolare Einheit. Im allgemeinen enthal ten die Zellen jedoch mehrere solche Einheiten.
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Das nachstehende Beispiel erläutert die Erfindung.
Beispiel
Man verwendet eine Titananode mit derselben Bauart wie die Anode der bipolaren Einheit von Fig. 1» welche sechs Reihen von Titandrähten 2 aufweist, wobei jede Reihe 32 Drähte
enthält und jeder Draht 154 mm lang ist und einen geraden Teil 5 mit einem Durchmesser von 3 mm aufweist. Die Drähte 2 werden durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Titanblech 1, dessen Abmessungen 300 χ 970,5 mm betragen, verbunden. Die Titandrähte 2 werden mit einem Überzug aus einem Rutheniumoxid/Titandioxid-Gemisch versehen.
Außerdem verwendet man eine Kathode mit derselben Bauart
wie die in den Fig. 1 und 2 gezeigte Kathode, welche fünf Reihen von zu Schleifen geformten Flußstahldrähten 7 aufweist, wobei jede Reihe 32 Drähte enthält, welche durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Flußstahlblech 6 verbunden wurden.
Man baut die Anode und Kathode in eine vertikale Labor-Membranenzelle (vgl. Fig. 4) ein, um das Verhalten der erfindungsgemäßen bipolaren Einheit unter monopolaren Bedingungen zu reproduzieren. Die Abstände zwischen dem Titanblech 1 und der Membran 18 (d.h. die Breite der Anodenkammer) bzw. zwischen dem Flußstahlblech 6 und der Membran 18 (d.h. die Breite der Kathodenkammer) betragen jeweils 28 mm.
Die Membran 18 ist eine Perfluorsulfonsäuremembran auf der Grundlage von Copolymeren von Tetrafluoräthylen und fluorhaltigen Vinyläthern (Handelsprodukt "NAFION" von DU PONT). Die Membran grenzt sowohl an die Kathode als auch an die Anode an· d.h., der Anode/Kathode-Abstand beträgt null.
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Man beschickt die Anodenkammer bei einem Durchsatz von 6 l/st mit Natriumchloridlösung (NaCl-Konzentratlon 300 g/l). In die Kathodenkammer speist man entlonlslertee Wasser ein. Die Temperatur der Zelle wird bei 850C gehalten.
Man leitet einen Strom von 300 A (entsprechend einer Stromdichte von 1,8 kA/m ) durch die Zelle. Die Zellenbetriebsspannung beträgt 2,9 V. Das erzeugte Chlorgas enthält 94 Gew.-f> Cl2 und weniger als 0,1 Gew.-% H2. Die hergestellte Natronlauge enthält 10 Gew.-^ NaOH. Die Zelle arbeitet bei einer Natriumhydroxid-Stromausbeute von 86 %.
Die Membran wird durch die Drähte der Anode und Kathode nicht beschädigt.
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L e e r s e i t

Claims (27)

273 0 2 37 PATENTANSPRÜCHE
1. Bipolare Einheit für eine Elektrolysezelle aus
(a) einer Anode mit einer Gruppe von länglichen Elementen (2) aus einem filmbildenden Metall» die an mindestens einem Teil ihrer Oberflächen einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweisen» wobei die Elemente (2) elektrisch leitend derart an einem Blech bzw. einer Platte (1) aus einem filmbildenden Metall angebracht sind und von dem Blech bzw. der Platte vorstehen, daß ein Teil der Elemente in einer seitlich im Abstand vom Blech bzw. von der Platte befindlichen Ebene liegt,
(b) einer Kathode mit einer Gruppe von länglichen Metallelementen (7)» die elektrisch leitend derart an einem Metallblech bzw. einer Metallplatte (6) angebracht sind und von dem Blech bzw. der Platte vorstehen, daß ein Teil der Elemente in einer seitlich im Abstand vom Blech bzw. der Platte befindlichen Ebene liegt»
wobei die länglichen Elemente (2, 7) in mindestens einer der Gruppen flexibel sind und die Bleche bzw. Platten (1» 6) aus dem filmbildenden Anodenmetall und dem Kathodenmetall elektrisch leitend miteinander verbunden sind.
2. Bipolare Einheit nach Anspruch 1» dadurch gekennzeichnet» daß das Metall der Kathode Eisen oder Stahl ist.
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1 27
3. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet» daß ein wesentlicher Teil jedes der länglichen Elemente (2) der Anode seitlich im Abstand von und im wesentlichen parallel zu dem Blech bzw. der Platte (1) aus dem filmbildenden Metall angeordnet ist.
4. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 31 dadurch gekennzeichnet» daß ein wesentlicher Teil jedes der länglichen Elemente (7) der Kathode seitlich im Abstand von und im wesentlichen parallel zu dem Blech bzw. der Platte (6) aus Eisen oder Stahl angeordnet ist.
5. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 41 dadurch gekennzeichnet» daß die in einer Ebene liegenden Teile der länglichen Elemente (2) aus dem filmbildenden Metall im wesentlichen parallel zueinander verlaufen und daß die in einer Ebene liegenden Teile der Elemente (7) aus Eisen oder Stahl ebenfalls im wesentlichen parallel zueinander sind.
6. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 5» dadurch gekennzeichnet» daß die länglichen Elemente (2» 7) der Anode und der Kathode Drähte oder Stäbe sind.
7. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 6» dadurch gekennzeichnet» daß die länglichen Elemente (2» 7) durch Anbringung von Schleifen flexibel ausgebildet sind.
8. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 7» dadurch gekennzeichnet» daß die länglichen Elemente (7) der Kathode flexibel sind.
9. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 8» dadurch gekennzeichnet» daß die länglichen Elemente (2) der Anode steif
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273s;>37
und die länglichen Elemente (7) der Kathode flexibel sind.
10. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 9» dadurch gekennzeichnet, daß die länglichen Elemente (2) der Anode durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Blech bzw. der Platte (1) aus dem filmbildenden Metall verbunden wurden.
11. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 10» dadurch gekennzeichnet» daß die länglichen Elemente (7) der Kathode durch Kondensatorentladungs-Bolzenschweissung mit dem Kathodenblech bzw. der Kathodenplatte (6) verbunden wurden.
12. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet» daß mindestens jene Teile der länglichen Elemente (2)» die sich seitlich im Abstand von dem Blech bzw. der Platte (1) aus dem filmbildenden Metall befinden» einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweisen.
13. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 12» dadurch gekennzeichnet» daß das filmbildende Metall Titan 1st.
14« Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 13» dadurch gekennzeichnet» daß der elektrokatalytisch aktive Überzug ein Gemisch aus einem Platingruppenmetalloxid und einem Oxid eines filmbildenden Metalle beinhaltet.
15. Bipolare Einheit nach Anspruch 14t dadurch gekennzeichnet» daß der Überzug ein Rutheniumoxid/Titandioxid-Uemisch beinhaltet.
16. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 15» dadurch gekennzeichnet, daß das Blech bzw. die Platte (1) aus dem
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ORIGINAL
filmbildenden Metall und das Blech bzw. die Platte (6) aus Eisen oder Stahl durch Anlöten eines unter Anwendung von Ultraschall vorverzinnten Blechs aus dem filmbildenden Metall an ein vorverzinntes Eisen- oder Stahlblech elektrisch leitend miteinander verbunden wurden.
17. Bipolare Einheit nach Anspruch 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Blech bzw. die Platte (1) aus dem filmbildenden Metall und das 31ech bzw. die Platte (6) aus Eisen oder Stahl über mehrere Kupferbolzen verbunden sind.
18. Bipolare Zelle, enthaltend
(a) eine Endanode (12) aus einem filmbildenden Metall, die an einer Oberfläche einen elektrokatalytisch aktiven Überzug aufweist,
(b) eine zur Anode (12) im wesentlichen parallele End-Metallkathode (14) und
(c) mindestens eine zwischen der Kathode (14) und der Anode (12) angeordnete bipolare Einheit gemäß Anspruch bis 17, wobei die Kathode (14), die bipolare(n) Einheit (en) und die Anode (1?) derart in Reihe geschaltet sind, daß jede Kathodenoberfläche zur benachbarten Anodenoberfläche im wesentlichen parallel verläuft und dieser Oberfläche zugekehrt ist, jedoch von dieser Oberfläche durch eine Trennwand (16) isoliert und im Abstand angeordnet ist, wodurch eine Anoden- und Kathodenkammer gebildet werden, wobei die Anodenkammer einen Einlaß für den Elektrolyt und Auslässe für Flüssigkeiten und Gase und die Kathodenkammer Auslässe für Flüssigkeiten und Gase aufweisen.
19. Zelle nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet» daß
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273S237
das Metall der Endkathode (H) Eisen oder Stahl ist.
20. Zelle nach Anspruch 18 oder 19» dadurch gekennzeichnet» daß die Endanode (12) und die Endkathode (14) im wesentlichen dieselbe Bauweise wie die Anoden- bzw. Kathodenteile der bipolaren Einheit besitzen.
21. Zelle nach Anspruch 18 bis 20» dadurch gekennzeichnet» daß die Trennwand (16) ein poröses Diaphragma ist.
22. Zelle nach Anspruch 21» dadurch gekennzeichnet» daß das poröse Diaphragma aus einem Fluorpolymeren besteht .
23. Zelle nach Anspruch 22» dadurch gekennzeichnet» daß das Fluorpolymere Polytetrafluorethylen ist.
24. Zelle nach Anspruch 18 bis 20» dadurch gekennzeichnet» daß die Trennwand (16) eine Katlonenaustauschmembran ist.
25. Zelle nach Anspruch 24» dadurch gekennzeichnet» daß die Kationenaustauschmembran aus einer Perfluorsulfonsäure auf Basis eines Copolymeren von Tetrafluoräthylen und einem fluorhaltigen Vinyläther besteht.
26. Zelle nach Anspruch 18 bis 25» dadurch gekennzeichnet» daß der Anode/Kathode-Abstand im Bereich von 3 mn bis zum Hullwert liegt.
27. Verwendung der Zelle nach Anspruch 18 bis 26 für die Elektrolyse wäßriger Alkalichloridlösungen.
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